JP2506031B2 - ポリフェニレンエ―テル樹脂及びポリアミド樹脂含有組成物 - Google Patents
ポリフェニレンエ―テル樹脂及びポリアミド樹脂含有組成物Info
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- C08L71/123—Polyphenylene oxides not modified by chemical after-treatment
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は一般的にいえば熱可塑性
組成物、特に広範囲のすぐれた性質をもつポリフェニレ
ンエーテル樹脂及びポリアミド樹脂の新規組成物に関す
る。
組成物、特に広範囲のすぐれた性質をもつポリフェニレ
ンエーテル樹脂及びポリアミド樹脂の新規組成物に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】ポリフェニレンエーテル樹脂（しばしば
“ＰＰＥ”又は“ポリフェニレンオキシド”と呼ばれて
いる）は広く使用されている熱可塑性エンジニアリング
樹脂の一群である。ポリフェニレンエーテル樹脂が広く
利用されている理由の一部はそれらがすぐれた引張強
さ、加水分解安定性及び誘電特性を示すためである。こ
れらはまた通常耐衝撃性ポリスチレン又は種々のスチレ
ン／ブタジエンブロック共重合体のようなゴム含有物質
と配合する際良好な衝撃強さを示す。さらに、これらは
大部分の条件下で高温耐性を示す。
“ＰＰＥ”又は“ポリフェニレンオキシド”と呼ばれて
いる）は広く使用されている熱可塑性エンジニアリング
樹脂の一群である。ポリフェニレンエーテル樹脂が広く
利用されている理由の一部はそれらがすぐれた引張強
さ、加水分解安定性及び誘電特性を示すためである。こ
れらはまた通常耐衝撃性ポリスチレン又は種々のスチレ
ン／ブタジエンブロック共重合体のようなゴム含有物質
と配合する際良好な衝撃強さを示す。さらに、これらは
大部分の条件下で高温耐性を示す。
【０００３】ＰＰＥ樹脂の耐溶剤性を改善するために、
これらはしばしばポリアミドのようなかなり高い結晶化
度をもつ他の樹脂と配合される。相溶化されたＰＰＥ−
ポリアミド組成物はきわめて良好な耐溶剤性を示し、し
かも前述したごとき他の物理的性質をそのまゝ保有す
る。さらに、ＰＰＥ−ポリアミド組成物は通常押出、圧
縮成形及び射出成形のような多数の異なる型の加工操作
に適合し得る。これらの組成物から製造された成形品の
例は芝管理用機械の製造に使用されるハウジング及びの
他の部材、ならびに自動車用部材、たとえばドア及びフ
ェンダーである。
これらはしばしばポリアミドのようなかなり高い結晶化
度をもつ他の樹脂と配合される。相溶化されたＰＰＥ−
ポリアミド組成物はきわめて良好な耐溶剤性を示し、し
かも前述したごとき他の物理的性質をそのまゝ保有す
る。さらに、ＰＰＥ−ポリアミド組成物は通常押出、圧
縮成形及び射出成形のような多数の異なる型の加工操作
に適合し得る。これらの組成物から製造された成形品の
例は芝管理用機械の製造に使用されるハウジング及びの
他の部材、ならびに自動車用部材、たとえばドア及びフ
ェンダーである。
【０００４】ＰＰＥ−ポリアミド樹脂組成物の用途の種
類が増え続けるに従って、これら組成物の最終の性質に
ついてより一層きびしい要求が生じてきている。一例と
して、衝撃強さの値は多くの最終用途向けに高められな
ければならない。さらに、高速成形操作のためにはより
高いメルトフロー値を示すような樹脂配合物が必要とさ
れる。これらの改善は引張強さ、耐熱性及び伸び特性の
ような他の重要な性質を実質的に保持しながら達成され
なければならない点で別の困難を生ずる。
類が増え続けるに従って、これら組成物の最終の性質に
ついてより一層きびしい要求が生じてきている。一例と
して、衝撃強さの値は多くの最終用途向けに高められな
ければならない。さらに、高速成形操作のためにはより
高いメルトフロー値を示すような樹脂配合物が必要とさ
れる。これらの改善は引張強さ、耐熱性及び伸び特性の
ような他の重要な性質を実質的に保持しながら達成され
なければならない点で別の困難を生ずる。
【０００５】したがって、引張強さ、耐薬品性及び耐熱
性のような他の重要な性質を実質的に保持しながら、す
ぐれた衝撃強さ及びメルトフロー特性を示す相溶化され
たＰＰＥ−ポリアミド組成物が要求されていることは明
らかである。
性のような他の重要な性質を実質的に保持しながら、す
ぐれた衝撃強さ及びメルトフロー特性を示す相溶化され
たＰＰＥ−ポリアミド組成物が要求されていることは明
らかである。
【０００６】
【発明の概要】今般本発明者が開発した新規組成物は前
述した要求をすべて満たすものである。すなわち、本発
明は、つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）用の相溶化剤の有効量；及
び （ｄ）重合されたビニル芳香族物質約６０ないし約９５
重量％及び重合された共役ジエン単量体約４０ないし約
５重量％を含んでなりかつラジアル型配列形状を形成す
る少なくと３個の重合体鎖をもつラジアルブロック共重
合体；を含有してなる熱可塑性組成物を提供するもので
ある。
述した要求をすべて満たすものである。すなわち、本発
明は、つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）用の相溶化剤の有効量；及
び （ｄ）重合されたビニル芳香族物質約６０ないし約９５
重量％及び重合された共役ジエン単量体約４０ないし約
５重量％を含んでなりかつラジアル型配列形状を形成す
る少なくと３個の重合体鎖をもつラジアルブロック共重
合体；を含有してなる熱可塑性組成物を提供するもので
ある。
【０００７】本発明の熱可塑性組成物はさらにジブロッ
ク及びトリブロック共重合体又はある種のラジアルテレ
ブロック共重合体のような他のエラストマー物質を含有
し得る。後述するごとく、これらの組成物中にはさらに
種々の他の成分も存在せしめ得る。
ク及びトリブロック共重合体又はある種のラジアルテレ
ブロック共重合体のような他のエラストマー物質を含有
し得る。後述するごとく、これらの組成物中にはさらに
種々の他の成分も存在せしめ得る。
【０００８】
【発明の詳細な開示】本発明の成分（ａ）としての使用
に適当なＰＰＥ樹脂は当該技術において広く周知であ
る。これらの多くのものはこゝに参考文献として引用す
るＡｌｌａｎＨａｙの米国特許第３，３０６，８７４
号、同第３，３０６，８７５号及び同第３，４３２，４
６９号明細書；Ｇｅｌｕ Ｓｔａｍａｔｏｆｆの米国特
許第３，２５７，３５７号及び同第３，２５７，３５８
号明細書；Ｄｗａｉｎ Ｍ．Ｗｈｉｔｅらの米国特許第
４，８０６，６０２号明細書；及びＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許第４，８０６，２９７号明
細書に記載されている。単独重合体及び共重合体の形の
ポリフェニレンエーテルのいずれも本発明において使用
し得る。
に適当なＰＰＥ樹脂は当該技術において広く周知であ
る。これらの多くのものはこゝに参考文献として引用す
るＡｌｌａｎＨａｙの米国特許第３，３０６，８７４
号、同第３，３０６，８７５号及び同第３，４３２，４
６９号明細書；Ｇｅｌｕ Ｓｔａｍａｔｏｆｆの米国特
許第３，２５７，３５７号及び同第３，２５７，３５８
号明細書；Ｄｗａｉｎ Ｍ．Ｗｈｉｔｅらの米国特許第
４，８０６，６０２号明細書；及びＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許第４，８０６，２９７号明
細書に記載されている。単独重合体及び共重合体の形の
ポリフェニレンエーテルのいずれも本発明において使用
し得る。
【０００９】好ましいＰＰＥ樹脂は式：
【００１０】
【化２】
【００１１】（式中、各Ｑ1 は独立的にハロゲン、第１
級又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキ
ル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基又は少なく
とも２個の炭素原子によってハロゲン原子と酸素原子と
を分離する構造のハロ炭化水素オキシ基であり；そして
各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素
オキシ基又はＱ1 について定義したごときハロ炭化水素
オキシ基である）の多数の構造単位を含んでなる単独重
合体及び共重合体である。
級又は第２級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキ
ル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基又は少なく
とも２個の炭素原子によってハロゲン原子と酸素原子と
を分離する構造のハロ炭化水素オキシ基であり；そして
各Ｑ2 は独立的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素
オキシ基又はＱ1 について定義したごときハロ炭化水素
オキシ基である）の多数の構造単位を含んでなる単独重
合体及び共重合体である。
【００１２】適当な第１級低級アルキル基の例はメチ
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−，３−又は４−メ
チルペンチル基及び対応するヘプチル基である。第２級
低級アルキル基の例はイソプロピル、第２級ブチル及び
３−ペンチル基である。すべてのアルキル基は分枝鎖よ
りも直鎖であることが好ましい。多くの場合、各Ｑ1 は
アルキル又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。特に好ましいポリフェ
ニレンエーテルは２，６−ジメチルフェノールから誘導
される単位からなるものである。ある場合には、２，６
−ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェ
ノールから誘導される単位からなるＰＰＥ共重合体も好
ましい。
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−，３−又は４−メ
チルペンチル基及び対応するヘプチル基である。第２級
低級アルキル基の例はイソプロピル、第２級ブチル及び
３−ペンチル基である。すべてのアルキル基は分枝鎖よ
りも直鎖であることが好ましい。多くの場合、各Ｑ1 は
アルキル又はフェニル基、特にＣ1-4 アルキル基であ
り、そして各Ｑ2 は水素である。特に好ましいポリフェ
ニレンエーテルは２，６−ジメチルフェノールから誘導
される単位からなるものである。ある場合には、２，６
−ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェ
ノールから誘導される単位からなるＰＰＥ共重合体も好
ましい。
【００１３】本発明で使用されるＰＰＥ樹脂はさらに分
子量、溶融粘度又は衝撃強さのような性質を改善するあ
る種の分子部分を含むＰＰＥ樹脂を包含する。たとえ
ば、ＰＰＥ重合体上に、たとえばＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許出願ＳＮ．３５１，９０３
号（１９８９年５月１５日出願）明細書に記載されるご
とく、ビニル単量体及びビニル芳香族化合物をグラフト
化することができる。
子量、溶融粘度又は衝撃強さのような性質を改善するあ
る種の分子部分を含むＰＰＥ樹脂を包含する。たとえ
ば、ＰＰＥ重合体上に、たとえばＳｔｅｒｌｉｎｇ
Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許出願ＳＮ．３５１，９０３
号（１９８９年５月１５日出願）明細書に記載されるご
とく、ビニル単量体及びビニル芳香族化合物をグラフト
化することができる。
【００１４】別の一例として、カップル化ＰＰＥ重合
体、すなわちカップリング剤を２個のＰＰＥ連鎖のヒド
ロキシル基と反応させて製造されるより高分子量のＰＰ
Ｅ重合体も使用し得る。本発明で使用されるＰＰＥ樹脂
はゲル透過クロマトグラフィーによって測定して一般に
約２０，０００ないし８０，０００の重量平均分子量を
有する。
体、すなわちカップリング剤を２個のＰＰＥ連鎖のヒド
ロキシル基と反応させて製造されるより高分子量のＰＰ
Ｅ重合体も使用し得る。本発明で使用されるＰＰＥ樹脂
はゲル透過クロマトグラフィーによって測定して一般に
約２０，０００ないし８０，０００の重量平均分子量を
有する。
【００１５】さらに、これらＰＰＥ樹脂は当該技術にお
いて既知の方法、たとえば対応するモノヒドロキシ芳香
族化合物を銅、マンガン又はコバルト基触媒の存在下で
酸化的にカップリングさせる方法、によって製造し得
る。本発明において使用されるポリアミドは当該技術に
おいて広く周知であり、いくつかのものはしばしば別名
“ナイロン”と呼ばれている。多数のポリアミドは米国
特許第４，８７３，２７６号、同第４，９７０，２７２
号、同第４，９９７，６１２号及び同第５，０００，８
９７号明細書に記載されているので参照されたい。これ
らのポリアミドは任意既知の方法、たとえばアミノ基と
カルボン酸基との間に少なくとも２個の炭素原子をもつ
モノアミノ−モノカルボン酸又はそのラクタムの重合、
２個のアミノ基の間に少なくとも２個の炭素原子を含む
ジアミン及びジカルボン酸の実質的に等モル割合での重
合、又は前記定義したごときモノアミノ−モノカルボン
酸又はそのラクタムと実質的に等モル割合のジアミン及
びジカルボン酸との重合、によって製造することができ
る。ジカルボン酸はそれらの官能性誘導体、たとえばエ
ステル又は酸クロライドの形で使用し得る。ポリアミド
及びそれらの前駆体に関しては、前記引用した特許文献
に加えて、つぎの米国特許明細書、すなわち第４，７５
５，５６６号（Ｙａｔｅｓ，III ）；第４，７３２，９
３８号（Ｇｒａｎｔら）；第４，６５９，７６０号（ｖ
ａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）；及び第４，３１５，０８６
号（Ｕｅｎｏら）明細書にも記載されているので参照さ
れたい。
いて既知の方法、たとえば対応するモノヒドロキシ芳香
族化合物を銅、マンガン又はコバルト基触媒の存在下で
酸化的にカップリングさせる方法、によって製造し得
る。本発明において使用されるポリアミドは当該技術に
おいて広く周知であり、いくつかのものはしばしば別名
“ナイロン”と呼ばれている。多数のポリアミドは米国
特許第４，８７３，２７６号、同第４，９７０，２７２
号、同第４，９９７，６１２号及び同第５，０００，８
９７号明細書に記載されているので参照されたい。これ
らのポリアミドは任意既知の方法、たとえばアミノ基と
カルボン酸基との間に少なくとも２個の炭素原子をもつ
モノアミノ−モノカルボン酸又はそのラクタムの重合、
２個のアミノ基の間に少なくとも２個の炭素原子を含む
ジアミン及びジカルボン酸の実質的に等モル割合での重
合、又は前記定義したごときモノアミノ−モノカルボン
酸又はそのラクタムと実質的に等モル割合のジアミン及
びジカルボン酸との重合、によって製造することができ
る。ジカルボン酸はそれらの官能性誘導体、たとえばエ
ステル又は酸クロライドの形で使用し得る。ポリアミド
及びそれらの前駆体に関しては、前記引用した特許文献
に加えて、つぎの米国特許明細書、すなわち第４，７５
５，５６６号（Ｙａｔｅｓ，III ）；第４，７３２，９
３８号（Ｇｒａｎｔら）；第４，６５９，７６０号（ｖ
ａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）；及び第４，３１５，０８６
号（Ｕｅｎｏら）明細書にも記載されているので参照さ
れたい。
【００１６】本発明において有用なポリアミドの特定の
例はポリアミド６；ポリアミド６，６；ポリアミド１
１；ポリアミド１２；ポリアミド６，３；ポリアミド
６，４；ポリアミド４，６；ポリアミド６／１０；ポリ
アミド１２；ならびにテレフタル酸及び／又はイソフタ
ル酸とトリメチルヘキサメチレンジアミンとから製造さ
れたポリアミド；アジピン酸及びｍ−キシリレンジアミ
ンから製造されたポリアミド；アジピン酸、アゼライン
酸及び２，２−ビス−（ｐ−アミノシクロヘキシル）プ
ロパンから製造されたポリアミド；及びテレフタル酸及
び４，４−ジアミノジシクロヘキシルメタンから製造さ
れたポリアミドである。
例はポリアミド６；ポリアミド６，６；ポリアミド１
１；ポリアミド１２；ポリアミド６，３；ポリアミド
６，４；ポリアミド４，６；ポリアミド６／１０；ポリ
アミド１２；ならびにテレフタル酸及び／又はイソフタ
ル酸とトリメチルヘキサメチレンジアミンとから製造さ
れたポリアミド；アジピン酸及びｍ−キシリレンジアミ
ンから製造されたポリアミド；アジピン酸、アゼライン
酸及び２，２−ビス−（ｐ−アミノシクロヘキシル）プ
ロパンから製造されたポリアミド；及びテレフタル酸及
び４，４−ジアミノジシクロヘキシルメタンから製造さ
れたポリアミドである。
【００１７】前述したポリアミド又はそれらの初期重合
体（プレポリマー）の二種又はそれ以上の混合物及び／
又は共重合体の使用も本発明の範囲内である。使用され
るポリアミドはまた“強化ナイロン”と呼ばれる一種又
はそれ以上のものであることもできる。かゝる強化ナイ
ロンはしばしば一種又はそれ以上のポリアミドを一種又
はそれ以上の重合体状又は共重合体状エラストマー型強
化剤と配合することによって製造される。これらの型の
物質の例は米国特許第４，１７４，３５８号、同第４，
４７４，９２７号、同第４，３４６，１９４号、同第
４，２５１，６４４号、同第３，８８４，８８２号、同
第４，１４７，７４０号明細書ならびにＧａｌｌｕｃｃ
ｉらの報文“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒｅａ
ｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ−Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｐ
ｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌ．Ｓ
ｃｉ．，第２７巻、第４２５−４３７頁（１９８２）に
記載されているので参照されたい。
体（プレポリマー）の二種又はそれ以上の混合物及び／
又は共重合体の使用も本発明の範囲内である。使用され
るポリアミドはまた“強化ナイロン”と呼ばれる一種又
はそれ以上のものであることもできる。かゝる強化ナイ
ロンはしばしば一種又はそれ以上のポリアミドを一種又
はそれ以上の重合体状又は共重合体状エラストマー型強
化剤と配合することによって製造される。これらの型の
物質の例は米国特許第４，１７４，３５８号、同第４，
４７４，９２７号、同第４，３４６，１９４号、同第
４，２５１，６４４号、同第３，８８４，８８２号、同
第４，１４７，７４０号明細書ならびにＧａｌｌｕｃｃ
ｉらの報文“Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒｅａ
ｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ−Ｍｏｄｉｆｉｅｄ Ｐ
ｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌ．Ｓ
ｃｉ．，第２７巻、第４２５−４３７頁（１９８２）に
記載されているので参照されたい。
【００１８】本発明のいくつかの実施態様において好ま
しいポリアミドはポリアミド６；ポリアミド６，６；ポ
リアミド１１；及びポリアミド１２からなる群から選ん
だものであり、ある場合にはポリアミド６，６それ自体
が特に好ましい。ＰＰＥ対ポリアミドの重量比は約２
０：８０ないし約８０：２０の範囲で変更することがで
き、ある場合には約３０：７０ないし約７０：３０の範
囲の比が好ましく、約４０：６０ないし約６０：４０の
範囲の重量比がもっとも好ましい。
しいポリアミドはポリアミド６；ポリアミド６，６；ポ
リアミド１１；及びポリアミド１２からなる群から選ん
だものであり、ある場合にはポリアミド６，６それ自体
が特に好ましい。ＰＰＥ対ポリアミドの重量比は約２
０：８０ないし約８０：２０の範囲で変更することがで
き、ある場合には約３０：７０ないし約７０：３０の範
囲の比が好ましく、約４０：６０ないし約６０：４０の
範囲の重量比がもっとも好ましい。
【００１９】本発明の組成物における成分（ｃ）はポリ
フェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との相溶性を
改善する化合物である。改善された相溶性はこの成分を
含まない組成物と比較してより良好な加工性、衝撃強さ
及び／又は伸び、又は外観によって明示される。これら
の化合物は当該技術において広く知られており、これら
は通常基剤重合体の一方と予備混合するか又は配合処理
に先立つ又は配合処理中のある時点で組成物に個別に添
加する。
フェニレンエーテル樹脂とポリアミド樹脂との相溶性を
改善する化合物である。改善された相溶性はこの成分を
含まない組成物と比較してより良好な加工性、衝撃強さ
及び／又は伸び、又は外観によって明示される。これら
の化合物は当該技術において広く知られており、これら
は通常基剤重合体の一方と予備混合するか又は配合処理
に先立つ又は配合処理中のある時点で組成物に個別に添
加する。
【００２０】本発明において使用するに好適な相溶化用
化合物は通常つぎの種類に分類される。 （ｉ）（Ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（ＩＩ）カルボン酸基、酸無水物基、
酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン
基又はヒドロキシル基の両者を含む化合物； （ｉｉ）液状ジエン重合体； （ｉｉｉ）エポキシ化合物； （ｉｖ）ポリカルボン酸又はそれらの誘導体； （ｖ）酸化ポリオレフィンワックス； （ｖｉ）アシル官能基含有化合物； （ｖｉｉ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフ
ェニレンエーテル； （ｖｉｉｉ）エポキシトリアジン基含有化合物；又はエ
ポキシトリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニ
レンエーテル；及び （ｉｘ）トリアルキルアミン塩又はトリ−（アリール置
換アルキル）アミン塩。
化合物は通常つぎの種類に分類される。 （ｉ）（Ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（ＩＩ）カルボン酸基、酸無水物基、
酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン
基又はヒドロキシル基の両者を含む化合物； （ｉｉ）液状ジエン重合体； （ｉｉｉ）エポキシ化合物； （ｉｖ）ポリカルボン酸又はそれらの誘導体； （ｖ）酸化ポリオレフィンワックス； （ｖｉ）アシル官能基含有化合物； （ｖｉｉ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフ
ェニレンエーテル； （ｖｉｉｉ）エポキシトリアジン基含有化合物；又はエ
ポキシトリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニ
レンエーテル；及び （ｉｘ）トリアルキルアミン塩又はトリ−（アリール置
換アルキル）アミン塩。
【００２１】上記分類（ｉ）に属する相溶化剤の例はＵ
ｅｎｏらの米国特許第４，３１５，０８６号明細書中に
示されており、たとえば無水マレイン酸、マレイン酸、
フマル酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジドならびに
ジアミンとこれらの物質との反応生成物を包含する。上
記分類（ｉｉ）に属する相溶化剤の例も上記Ｕｅｎｏら
の米国特許明細書に示されており、たとえば共役ジエン
の単独重合体及び共役ジエンと他の共役ジエン、オレフ
ィン、芳香族ビニル化合物及びアセチレン性化合物から
なる群から選んだ少なくとも一種の単量体との共重合体
を包含する。かゝる重合体の特定の例はブタジエン又は
イソプレンの単独重合体を包含する。
ｅｎｏらの米国特許第４，３１５，０８６号明細書中に
示されており、たとえば無水マレイン酸、マレイン酸、
フマル酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジドならびに
ジアミンとこれらの物質との反応生成物を包含する。上
記分類（ｉｉ）に属する相溶化剤の例も上記Ｕｅｎｏら
の米国特許明細書に示されており、たとえば共役ジエン
の単独重合体及び共役ジエンと他の共役ジエン、オレフ
ィン、芳香族ビニル化合物及びアセチレン性化合物から
なる群から選んだ少なくとも一種の単量体との共重合体
を包含する。かゝる重合体の特定の例はブタジエン又は
イソプレンの単独重合体を包含する。
【００２２】分類（ｉｉｉ）のエポキシ化合物はたとえ
ば多価フェノールとエピクロルヒドリンとを種々の割合
で縮合させることによって製造されたエポキシ樹脂及び
一価フェノール又は一価アルコールのグリシジルエーテ
ル化生成物を包含する。Ｕｅｎｏらはこれらの型の物質
の別の例も示している。上記分類（ｉｖ）について述べ
れば、本発明に適当なポリカルボン酸又はそれらの誘導
体は通常式： （ＲＩＯ）ｍＲ（ＣＯＯＲＩＩ）ｎ（ＣＯＮＲＩＩＩＲＩＶ）ｓ （式中、Ｒは２−２０個の炭素原子をもつ直鎖状又は分
枝鎖状、飽和脂肪族炭化水素基であり；ＲＩは水素又は
１−１０個の炭素原子をもつアルキル、アリール、アシ
ル又はカルボニルジオキシ基であり；各ＲＩＩは独立的
に水素又は１−２０個の炭素原子をもつアルキル又はア
リール基であり；各ＲＩＩＩ及びＲＩＶは独立的に水素
又は１−１０個の炭素原子をもつアルキル又はアリール
基であり；ｍは１に等しくそして（ｎ＋ｓ）は２又はそ
れより大きい数であり、そしてｎ及びｓはそれぞれ０又
はそれより大きい数であり；（ＯＲＩ）はカルボニル基
に対してα位又はβ位にありそして少なくとも２個のカ
ルボニル基は２−６個の炭素原子によって分離されてい
るものとする）によって表わされるもの又はその誘導体
である。
ば多価フェノールとエピクロルヒドリンとを種々の割合
で縮合させることによって製造されたエポキシ樹脂及び
一価フェノール又は一価アルコールのグリシジルエーテ
ル化生成物を包含する。Ｕｅｎｏらはこれらの型の物質
の別の例も示している。上記分類（ｉｖ）について述べ
れば、本発明に適当なポリカルボン酸又はそれらの誘導
体は通常式： （ＲＩＯ）ｍＲ（ＣＯＯＲＩＩ）ｎ（ＣＯＮＲＩＩＩＲＩＶ）ｓ （式中、Ｒは２−２０個の炭素原子をもつ直鎖状又は分
枝鎖状、飽和脂肪族炭化水素基であり；ＲＩは水素又は
１−１０個の炭素原子をもつアルキル、アリール、アシ
ル又はカルボニルジオキシ基であり；各ＲＩＩは独立的
に水素又は１−２０個の炭素原子をもつアルキル又はア
リール基であり；各ＲＩＩＩ及びＲＩＶは独立的に水素
又は１−１０個の炭素原子をもつアルキル又はアリール
基であり；ｍは１に等しくそして（ｎ＋ｓ）は２又はそ
れより大きい数であり、そしてｎ及びｓはそれぞれ０又
はそれより大きい数であり；（ＯＲＩ）はカルボニル基
に対してα位又はβ位にありそして少なくとも２個のカ
ルボニル基は２−６個の炭素原子によって分離されてい
るものとする）によって表わされるもの又はその誘導体
である。
【００２３】この型の好ましい化合物は、Ｇａｌｌｕｃ
ｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６号明細書に記載
されるごとく、クエン酸、リンゴ酸、アガリシン酸及び
これらの酸の任意のものの塩又は水和物である。酸のエ
ステル、たとえばポリカルボン酸から誘導されるエステ
ルも本発明において使用し得る。かゝるエステルの例は
クエン酸アセチル及びクエン酸モノ−及びジ−ステアリ
ルである。
ｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６号明細書に記載
されるごとく、クエン酸、リンゴ酸、アガリシン酸及び
これらの酸の任意のものの塩又は水和物である。酸のエ
ステル、たとえばポリカルボン酸から誘導されるエステ
ルも本発明において使用し得る。かゝるエステルの例は
クエン酸アセチル及びクエン酸モノ−及びジ−ステアリ
ルである。
【００２４】酸アミド、たとえばＮ，Ｎ′−ジエチルク
エン酸アミド、も使用し得る。ポリカルボン酸の適当な
誘導体の例はそれらの塩であり、かゝる塩はアミンとの
塩、好ましくはアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩
を包含する。代表的な塩はリンゴ酸カルシウム、クエン
酸カルシウム、リンゴ酸カリウム及びクエン酸カリウム
を包含する。これらの化合物の多数のものは上記引用し
たＧａｌｌｕｃｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６
号明細書に記載されている。
エン酸アミド、も使用し得る。ポリカルボン酸の適当な
誘導体の例はそれらの塩であり、かゝる塩はアミンとの
塩、好ましくはアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩
を包含する。代表的な塩はリンゴ酸カルシウム、クエン
酸カルシウム、リンゴ酸カリウム及びクエン酸カリウム
を包含する。これらの化合物の多数のものは上記引用し
たＧａｌｌｕｃｃｉらの米国特許第４，８７３，２８６
号明細書に記載されている。
【００２５】上記分類（ｖ）の相溶化剤の例はＲ．ｖａ
ｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒの米国特許第４，６５９，７６０
号明細書に記載されているので参照されたい。その一例
は酸化ポリエチレンワックスである。場合によってはか
ゝるワックスと組合せて有機ホスファイトが使用されて
いる。上記分類（ｖｉ）の相溶化剤の例はＤ．Ａｙｃｏ
ｃｋらの米国特許第４，６４２，３５８号及び同第４，
６００，７４１号明細書に記載されているので参照され
たい。この群の相溶化剤の非限定的な例はクロルホルミ
ル無水コハク酸、クロルエタノイル無水コハク酸、無水
トリメリト酸の酸クロライド、１−アセトキシアセチル
−３，４−ジ安息香酸無水物及びテレフタル酸の酸クロ
ライド（すなわちテレフタル酸のモノ酸クロライド）を
包含する。
ｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒの米国特許第４，６５９，７６０
号明細書に記載されているので参照されたい。その一例
は酸化ポリエチレンワックスである。場合によってはか
ゝるワックスと組合せて有機ホスファイトが使用されて
いる。上記分類（ｖｉ）の相溶化剤の例はＤ．Ａｙｃｏ
ｃｋらの米国特許第４，６４２，３５８号及び同第４，
６００，７４１号明細書に記載されているので参照され
たい。この群の相溶化剤の非限定的な例はクロルホルミ
ル無水コハク酸、クロルエタノイル無水コハク酸、無水
トリメリト酸の酸クロライド、１−アセトキシアセチル
−３，４−ジ安息香酸無水物及びテレフタル酸の酸クロ
ライド（すなわちテレフタル酸のモノ酸クロライド）を
包含する。
【００２６】上記分類（ｖｉｉ）の相溶化剤の例も前記
引用したＡｙｃｏｃｋらの二つの米国特許明細書中に記
載されており、それらはＰＰＥ樹脂の一部と反応せしめ
られた前述のアシル官能性化合物を包含する。上記分類
（ｖｉｉｉ）の相溶化剤の例はＳ．Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの
米国特許第４，８９５，９４５号明細書に記載されるク
ロルエポキシトリアジン化合物である。さらに、１９８
９年５月１５日付出願の米国特許出願番号０７／３５
１，９０３号及び同０７／３５１，９０５号明細書にも
これらの型の物質について一般的に開示されているので
参照されたい。これらの特許文献はまたこれらの化合物
の製造法及び使用法についても記載している。エーテル
−ポリアミド共重合体が記載されている。
引用したＡｙｃｏｃｋらの二つの米国特許明細書中に記
載されており、それらはＰＰＥ樹脂の一部と反応せしめ
られた前述のアシル官能性化合物を包含する。上記分類
（ｖｉｉｉ）の相溶化剤の例はＳ．Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの
米国特許第４，８９５，９４５号明細書に記載されるク
ロルエポキシトリアジン化合物である。さらに、１９８
９年５月１５日付出願の米国特許出願番号０７／３５
１，９０３号及び同０７／３５１，９０５号明細書にも
これらの型の物質について一般的に開示されているので
参照されたい。これらの特許文献はまたこれらの化合物
の製造法及び使用法についても記載している。エーテル
−ポリアミド共重合体が記載されている。
【００２７】さらに、Ｓ．Ｂ．Ｂｒｏｗｎらの米国特許
第５，０４１，５０４号明細書にはこれらの型のエポキ
シトリアジン化合物、たとえば２−クロル−４，６−ジ
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＤＧＣＣ）；
２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン（ＢＧＣＣ）；及び２−クロ
ル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＭＧＣＣ）；
を用いて製造された相溶化されたポリフェニレンエーテ
ル−ポリアミド共重合体が記載されている。
第５，０４１，５０４号明細書にはこれらの型のエポキ
シトリアジン化合物、たとえば２−クロル−４，６−ジ
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＤＧＣＣ）；
２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン（ＢＧＣＣ）；及び２−クロ
ル−４−（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−
グリシドキシ−１，３，５−トリアジン（ＭＧＣＣ）；
を用いて製造された相溶化されたポリフェニレンエーテ
ル−ポリアミド共重合体が記載されている。
【００２８】上記分類（ｉｘ）の相溶化剤の例は米国特
許第４，７５５，５６６号及び同第４，８８９，８８９
号明細書（Ｊ．Ｂ．Ｙａｔｅｓ，ＩＩＩ）に記載されて
いるトリアルキルアミン塩物質である。これらの特許明
細書はさらに相溶化されたＰＰＥ−ポリアミド物質の製
造にかゝる化合物を使用することも教示している。通
常、マレイン酸又はフマル酸の塩が好ましい。トリエチ
ルアンモニウムフマレート及びトリ−ｎ−ブチルアンモ
ニウムフマレートのようなトリアルキルアンモニウムマ
レエート又はトリアルキルアンモニウムフマレートが特
に好ましいが、ある特定の実施態様においてはトリベン
ジルアンモニウムフマレートのようなトリアリール塩も
しばしば好ましい。
許第４，７５５，５６６号及び同第４，８８９，８８９
号明細書（Ｊ．Ｂ．Ｙａｔｅｓ，ＩＩＩ）に記載されて
いるトリアルキルアミン塩物質である。これらの特許明
細書はさらに相溶化されたＰＰＥ−ポリアミド物質の製
造にかゝる化合物を使用することも教示している。通
常、マレイン酸又はフマル酸の塩が好ましい。トリエチ
ルアンモニウムフマレート及びトリ−ｎ−ブチルアンモ
ニウムフマレートのようなトリアルキルアンモニウムマ
レエート又はトリアルキルアンモニウムフマレートが特
に好ましいが、ある特定の実施態様においてはトリベン
ジルアンモニウムフマレートのようなトリアリール塩も
しばしば好ましい。
【００２９】本発明の成分（ｄ）はビニル芳香族物質に
基づくラジアルブロック共重合体である。本発明に使用
するに適当なこの型の共重合体は重合されたビニル芳香
族物質約６０ないし約９５重量％及び重合された共役ジ
エン単量体約４０ないし約５重量％を含んでなるもので
ある。この共重合体はラジアル型配列形状を形成する少
なくとも３個の重合体鎖を有する。各重合体鎖は通常末
端に非エラストマー状セグメントを有し、このセグメン
トにエラストマー重合体セグメントが結合されている。
これらの共重合体は“多重モード分岐ブロック共重合
体”と呼ばれることもある。
基づくラジアルブロック共重合体である。本発明に使用
するに適当なこの型の共重合体は重合されたビニル芳香
族物質約６０ないし約９５重量％及び重合された共役ジ
エン単量体約４０ないし約５重量％を含んでなるもので
ある。この共重合体はラジアル型配列形状を形成する少
なくとも３個の重合体鎖を有する。各重合体鎖は通常末
端に非エラストマー状セグメントを有し、このセグメン
トにエラストマー重合体セグメントが結合されている。
これらの共重合体は“多重モード分岐ブロック共重合
体”と呼ばれることもある。
【００３０】これらの型のラジアルブロック共重合体は
比較的低いゴム含量をもつので本発明の組成物中では主
として耐衝撃性改良剤として作用するものではなく、こ
れらは驚くべきことに本発明の全重合体系によって与え
られるすぐれた低温衝撃強さ及び延性を実質的に低下さ
せることなしにメルトフロー値を増加させる添加剤とし
て作用するものである。
比較的低いゴム含量をもつので本発明の組成物中では主
として耐衝撃性改良剤として作用するものではなく、こ
れらは驚くべきことに本発明の全重合体系によって与え
られるすぐれた低温衝撃強さ及び延性を実質的に低下さ
せることなしにメルトフロー値を増加させる添加剤とし
て作用するものである。
【００３１】本発明に使用するに適するラジアルブロッ
ツク共重合体のいくつかの例はＡ．Ｇ．Ｋｉｔｃｈｅｎ
らの米国特許第３，６３９，５１７号明細書及び１９９
０年９月２８日付出願のＪ．Ｙａｔｅｓ III及びＡ．Ｈ
ａｓｓｏｎの米国特許出願ＳＮ．５９０，１９９号明細
書中に記載されている。これらの共重合体はＡ．Ｎｏｓ
ｈａｙ及びＪ．ＭｃＧｒａｔｈ著“Ｂｌｏｃｋ Ｃｏｐ
ｏｌｙｍｅｒｓ−Ｏｖｅｒｖｉｅｗ ａｎｄ Ｃｒｉｔ
ｉｃａｌ Ｓｕｒｖｅｙ”，ＡｃａｄｅｍｉｃＰｒｅｓ
ｓ，Ｉｎｃ．１９７７年発行、に記載されるごとく硬質
の“星形共重合体”とも呼ばれている。これらの物質の
商業的製品の例はフィリップス・ペトロリアム社から商
品名“Ｋ−レジン（Ｒｅｓｉｎ）”として販売されてい
るもの、たとえば等級ＫＲ０１，ＫＲ０３，ＫＲ０４，
ＫＲ０５及びＫＲ１０，である。これらのラジアルブロ
ック共重合体は通常米国特許第３，６３９，５１７号明
細書に記載されるごとくＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２３８−
６５Ｔ、条件Ｇによって測定して約０．５ないし約２０
の範囲のメルトフロー値を有する。Ｋ−レジンはまた
Ｌ．Ｍ．Ｆｏｄｏｒ，Ａ．Ｇ．Ｋｉｔｃｈｅｎ，Ｃ．
Ｃ．ＢｉａｒｄによってＡｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｄ
ｉｖ．Ｏｒｇ．Ｃｏａｔ．Ｐｌａｓｔ．Ｃｈｅｍ．，Ｐ
ｒｅｐｒｉｎｔｓ，３４（１），１３０（１９７４）
“Ｋ−Ｒｅｓｉｎ／ＢＤＳ Ｐｏｌｙｍｅｒ：Ａ Ｎｅ
ｗ Ｃｌｅａｒ Ｉｍｐａｃｔ Ｒｅｓｉｓｔａｎｔ
Ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ”にも記載されている。
ツク共重合体のいくつかの例はＡ．Ｇ．Ｋｉｔｃｈｅｎ
らの米国特許第３，６３９，５１７号明細書及び１９９
０年９月２８日付出願のＪ．Ｙａｔｅｓ III及びＡ．Ｈ
ａｓｓｏｎの米国特許出願ＳＮ．５９０，１９９号明細
書中に記載されている。これらの共重合体はＡ．Ｎｏｓ
ｈａｙ及びＪ．ＭｃＧｒａｔｈ著“Ｂｌｏｃｋ Ｃｏｐ
ｏｌｙｍｅｒｓ−Ｏｖｅｒｖｉｅｗ ａｎｄ Ｃｒｉｔ
ｉｃａｌ Ｓｕｒｖｅｙ”，ＡｃａｄｅｍｉｃＰｒｅｓ
ｓ，Ｉｎｃ．１９７７年発行、に記載されるごとく硬質
の“星形共重合体”とも呼ばれている。これらの物質の
商業的製品の例はフィリップス・ペトロリアム社から商
品名“Ｋ−レジン（Ｒｅｓｉｎ）”として販売されてい
るもの、たとえば等級ＫＲ０１，ＫＲ０３，ＫＲ０４，
ＫＲ０５及びＫＲ１０，である。これらのラジアルブロ
ック共重合体は通常米国特許第３，６３９，５１７号明
細書に記載されるごとくＡＳＴＭ試験法Ｄ−１２３８−
６５Ｔ、条件Ｇによって測定して約０．５ないし約２０
の範囲のメルトフロー値を有する。Ｋ−レジンはまた
Ｌ．Ｍ．Ｆｏｄｏｒ，Ａ．Ｇ．Ｋｉｔｃｈｅｎ，Ｃ．
Ｃ．ＢｉａｒｄによってＡｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｄ
ｉｖ．Ｏｒｇ．Ｃｏａｔ．Ｐｌａｓｔ．Ｃｈｅｍ．，Ｐ
ｒｅｐｒｉｎｔｓ，３４（１），１３０（１９７４）
“Ｋ−Ｒｅｓｉｎ／ＢＤＳ Ｐｏｌｙｍｅｒ：Ａ Ｎｅ
ｗ Ｃｌｅａｒ Ｉｍｐａｃｔ Ｒｅｓｉｓｔａｎｔ
Ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ”にも記載されている。
【００３２】好ましい実施態様においては、ラジアルブ
ロック共重合体は重合されたビニル芳香族物質約６０な
いし約９５重量％及び重合された共役ジエン単量体約４
０ないし約５重量％を含有してなる。より好ましい実施
態様においては、該共重合体は重合されたビニル芳香族
物質約７０ないし約９５重量％及び重合された共役ジエ
ン単量体約３０ないし約５重量％を含有してなる。
ロック共重合体は重合されたビニル芳香族物質約６０な
いし約９５重量％及び重合された共役ジエン単量体約４
０ないし約５重量％を含有してなる。より好ましい実施
態様においては、該共重合体は重合されたビニル芳香族
物質約７０ないし約９５重量％及び重合された共役ジエ
ン単量体約３０ないし約５重量％を含有してなる。
【００３３】ラジアルブロック共重合体用の重合された
ビニル芳香族物質は通常スチレン、クロルスチレン、ビ
ニルトルエン、３−メチルスチレン、４−ｎ−プロピル
スチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシル
スチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−ｐ
−トリルスチレン、４−（４−フェニル−ｎ−ブチル）
スチレン、１−ビニルナフタリン、２−ビニルナフタリ
ンからなる群から選んだ単量体、これらの単量体の任意
の混合物及びこれらの単量体の任意の組合せから形成さ
れる共重合体から誘導される。
ビニル芳香族物質は通常スチレン、クロルスチレン、ビ
ニルトルエン、３−メチルスチレン、４−ｎ−プロピル
スチレン、４−シクロヘキシルスチレン、４−ドデシル
スチレン、２−エチル−４−ベンジルスチレン、４−ｐ
−トリルスチレン、４−（４−フェニル−ｎ−ブチル）
スチレン、１−ビニルナフタリン、２−ビニルナフタリ
ンからなる群から選んだ単量体、これらの単量体の任意
の混合物及びこれらの単量体の任意の組合せから形成さ
れる共重合体から誘導される。
【００３４】好ましい実施態様においては、ビニル芳香
族物質はホモスチレン、ｐ−メチルスチレン又はｔ−ブ
チルスチレンのいずれかから誘導されるものであり、多
くの実施態様においてはホモスチレン（すなわち単独ポ
リスチレンに重合される）がもっとも好ましい。重合さ
れた共役ジエン単量体は通常つぎの単量体の一種又はそ
れ以上、すなわち１，３−ブタジエン、イソプレン、
２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、ピペリレン、
３−ブチル−１，３−オクタジエン、及びフェニル−
１，３−ブタジエン、から誘導される。この一群の中
で、１，３−ブタジエン、イソプレン又はこれら二種の
混合物が好ましく、１，３−ブタジエンそれ自体がもっ
とも好ましい。
族物質はホモスチレン、ｐ−メチルスチレン又はｔ−ブ
チルスチレンのいずれかから誘導されるものであり、多
くの実施態様においてはホモスチレン（すなわち単独ポ
リスチレンに重合される）がもっとも好ましい。重合さ
れた共役ジエン単量体は通常つぎの単量体の一種又はそ
れ以上、すなわち１，３−ブタジエン、イソプレン、
２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、ピペリレン、
３−ブチル−１，３−オクタジエン、及びフェニル−
１，３−ブタジエン、から誘導される。この一群の中
で、１，３−ブタジエン、イソプレン又はこれら二種の
混合物が好ましく、１，３−ブタジエンそれ自体がもっ
とも好ましい。
【００３５】本発明の組成物中に存在するラジアルブロ
ック共重合体の割合は少なくとも数個の変数、たとえば
使用される個々特定のビニル芳香族及びジエン物質、な
らびにこれらの組成物から形成される製品に望まれる低
温衝撃強さ及び延性の程度、に関係する。通常、全組成
物の重量に基づいて約１ないし約３０重量％のラジアル
ブロック共重合体を存在させる。より好ましい実施態様
においては、約５ないし約２５重量％、もっとも好まし
い実施態様においては約１０ないし約２０重量％のラジ
アルブロック共重合体を存在させる。
ック共重合体の割合は少なくとも数個の変数、たとえば
使用される個々特定のビニル芳香族及びジエン物質、な
らびにこれらの組成物から形成される製品に望まれる低
温衝撃強さ及び延性の程度、に関係する。通常、全組成
物の重量に基づいて約１ないし約３０重量％のラジアル
ブロック共重合体を存在させる。より好ましい実施態様
においては、約５ないし約２５重量％、もっとも好まし
い実施態様においては約１０ないし約２０重量％のラジ
アルブロック共重合体を存在させる。
【００３６】ラジアルブロック共重合体の製造法は当業
者には既知であり、たとえば米国特許第３，６３９，５
１７号明細書をはじめとする前記参考文献のいくつかに
記載されている。多くの場合、ビニル芳香族物質と共役
ジエン単量体との逐次重合が行なわれる。ビニル芳香族
物質を開始剤の存在下に多段階で添加して非エラストマ
ーセグメントを製造し、ついでジエンを添加、重合させ
てエラストマー状ブロックを形成する。ついで、少なく
とも２個の官能基（好ましくは３個の官能基）を有する
処理剤を添加して分岐を形成させる、すなわちこれらの
ラジアルブロック共重合体を特徴付ける連鎖を形成させ
る。かゝる処理剤の適当な例はポリエポキシド化合物で
ある。重合は通常約２５０°Ｆ（１２１℃）より低い温
度で行なわれそして重合体の回収は溶剤沈殿法のような
いくつかの適当な方法によって達成される。
者には既知であり、たとえば米国特許第３，６３９，５
１７号明細書をはじめとする前記参考文献のいくつかに
記載されている。多くの場合、ビニル芳香族物質と共役
ジエン単量体との逐次重合が行なわれる。ビニル芳香族
物質を開始剤の存在下に多段階で添加して非エラストマ
ーセグメントを製造し、ついでジエンを添加、重合させ
てエラストマー状ブロックを形成する。ついで、少なく
とも２個の官能基（好ましくは３個の官能基）を有する
処理剤を添加して分岐を形成させる、すなわちこれらの
ラジアルブロック共重合体を特徴付ける連鎖を形成させ
る。かゝる処理剤の適当な例はポリエポキシド化合物で
ある。重合は通常約２５０°Ｆ（１２１℃）より低い温
度で行なわれそして重合体の回収は溶剤沈殿法のような
いくつかの適当な方法によって達成される。
【００３７】本発明の組成物中へのラジアルブロック共
重合体の配合のためには何等特別な手段を必要としな
い。ラジアルブロック共重合体をＰＰＥ及びポリアミド
の予備配合物に添加すると同様に該共重合体をＰＰＥと
又はポリアミドと個々に乾式配合することもできる。本
発明のある実施態様においては、本発明の組成物はエラ
ストマー状ブロック共重合体及びそれらの混合物のよう
なエラストマー物質を配合することによってさらに改善
される。かゝるエラストマー物質は、後に説明するごと
く、通常全組成物の重量に基づいて約１ないし約３０重
量％の範囲の割合で使用される。
重合体の配合のためには何等特別な手段を必要としな
い。ラジアルブロック共重合体をＰＰＥ及びポリアミド
の予備配合物に添加すると同様に該共重合体をＰＰＥと
又はポリアミドと個々に乾式配合することもできる。本
発明のある実施態様においては、本発明の組成物はエラ
ストマー状ブロック共重合体及びそれらの混合物のよう
なエラストマー物質を配合することによってさらに改善
される。かゝるエラストマー物質は、後に説明するごと
く、通常全組成物の重量に基づいて約１ないし約３０重
量％の範囲の割合で使用される。
【００３８】適当なエラストマー物質の例はＡ−Ｂ，Ａ
−Ｂ−Ａ′又は（Ａ−Ｂ）m −Ｘ構造（式中、Ａ及び
Ａ′はそれぞれ重合されたビニル芳香族炭化水素ブロッ
クであり；各Ｂは少なくとも一種の重合された共役ジエ
ンから誘導されるブロックであり；Ｘは多官能性カップ
リング剤の基であり；そしてｍは少なくとも２の整数で
ある）又はこれらの構造の混合体によって特徴付けられ
る種々のジブロック又はトリブロック共重合体を包含す
る。これらの型の物質は当該技術において周知であり、
しばしばポリスチレンのブロック及びポリイソプレン又
はポリブタジエンのいずれかのブロックからなる。ポリ
ブタジエン又はポリイソプレンは完全に又は部分的に水
素添加されていてもよく、あるいは水素添加されていな
くてもよい。適当なブロック共重合体のいくつかの例は
英国特許第１，２６４，７４１号明細書及び米国特許第
３，０７８，２５４号；同第３，１４９，１８２号、同
第３，２３１，６３５号、同第３，２６５，７６５号、
同第３，２８７，３３３号、同第３，２９７，７９３
号、同第３，４６２，１６２号、同第３，５９４，４５
２号、同第３，５９５，９４２号、同第３，６９４，５
２３号、同第３，８４２，０２９号、同第４，４０２，
１５９号、同第４，７５５，５６６号、同第４，８７
４，８１０号、同第４，８８９，８８９号、同第４，９
００，７８６号及び同第４，９３５，４７２号明細書に
記載されているので参照されたい。
−Ｂ−Ａ′又は（Ａ−Ｂ）m −Ｘ構造（式中、Ａ及び
Ａ′はそれぞれ重合されたビニル芳香族炭化水素ブロッ
クであり；各Ｂは少なくとも一種の重合された共役ジエ
ンから誘導されるブロックであり；Ｘは多官能性カップ
リング剤の基であり；そしてｍは少なくとも２の整数で
ある）又はこれらの構造の混合体によって特徴付けられ
る種々のジブロック又はトリブロック共重合体を包含す
る。これらの型の物質は当該技術において周知であり、
しばしばポリスチレンのブロック及びポリイソプレン又
はポリブタジエンのいずれかのブロックからなる。ポリ
ブタジエン又はポリイソプレンは完全に又は部分的に水
素添加されていてもよく、あるいは水素添加されていな
くてもよい。適当なブロック共重合体のいくつかの例は
英国特許第１，２６４，７４１号明細書及び米国特許第
３，０７８，２５４号；同第３，１４９，１８２号、同
第３，２３１，６３５号、同第３，２６５，７６５号、
同第３，２８７，３３３号、同第３，２９７，７９３
号、同第３，４６２，１６２号、同第３，５９４，４５
２号、同第３，５９５，９４２号、同第３，６９４，５
２３号、同第３，８４２，０２９号、同第４，４０２，
１５９号、同第４，７５５，５６６号、同第４，８７
４，８１０号、同第４，８８９，８８９号、同第４，９
００，７８６号及び同第４，９３５，４７２号明細書に
記載されているので参照されたい。
【００３９】ブロック共重合体のいくつかの特定の例は
ポリスチレン−ポリブタジエン；ポリスチレン−ポリイ
ソプレン；ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン；及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン
を包含する。前述したとおり、これらの物質の水素添加
体、たとえばスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチ
レンブロック共重合体、スチレン−エチレン−プロピレ
ンブロック共重合体等も使用することができる。ある実
施態様においては、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポ
リスチレンブロック共重合体がもっとも好ましい。
ポリスチレン−ポリブタジエン；ポリスチレン−ポリイ
ソプレン；ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン；及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン
を包含する。前述したとおり、これらの物質の水素添加
体、たとえばスチレン−（エチレン−ブチレン）−スチ
レンブロック共重合体、スチレン−エチレン−プロピレ
ンブロック共重合体等も使用することができる。ある実
施態様においては、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポ
リスチレンブロック共重合体がもっとも好ましい。
【００４０】本発明のある実施態様においては、ラジア
ルテレブロック共重合体も存在させることができる。こ
れらの物質はしばしば、それら自体共役ジエン重合体ブ
ロック、ビニル芳香族重合体ブロック及びカップリング
剤を含んでなるセグメント又は“ブロック”を含有し、
“分岐”重合体とも呼ばれている。これらは当該技術に
おいて周知である。たとえば、これらは米国特許第４，
０９７，５５０号明細書；Ｍａｒｒｓら、Ａｄｈｅｓｉ
ｖｅ Ａｇｅ，１９７１年１２月号、第１５−２０頁；
及びＨａｗｓら、Ｒｕｂｂｅｒ Ｗｏｒｌｄ，１９７３
年１月号、第２７−３２頁に一般的に記載されている。
これらはまた１９９０年９月２８日付で出願されたＪｏ
ｈｎ Ｂ．Ｙａｔｅｓ，III の米国特許出願Ｓ．Ｎ．５
９１，１９３号明細書にも記載されている。
ルテレブロック共重合体も存在させることができる。こ
れらの物質はしばしば、それら自体共役ジエン重合体ブ
ロック、ビニル芳香族重合体ブロック及びカップリング
剤を含んでなるセグメント又は“ブロック”を含有し、
“分岐”重合体とも呼ばれている。これらは当該技術に
おいて周知である。たとえば、これらは米国特許第４，
０９７，５５０号明細書；Ｍａｒｒｓら、Ａｄｈｅｓｉ
ｖｅ Ａｇｅ，１９７１年１２月号、第１５−２０頁；
及びＨａｗｓら、Ｒｕｂｂｅｒ Ｗｏｒｌｄ，１９７３
年１月号、第２７−３２頁に一般的に記載されている。
これらはまた１９９０年９月２８日付で出願されたＪｏ
ｈｎ Ｂ．Ｙａｔｅｓ，III の米国特許出願Ｓ．Ｎ．５
９１，１９３号明細書にも記載されている。
【００４１】通常、ジエン重合体の数個の連鎖（しばし
ば３個又はそれ以上の連鎖）がカップリング剤から延
び、各連鎖はその他端においてビニル芳香族重合体のブ
ロックと結合している構造を有する。本発明において使
用するに適するラジアルテレブロック共重合体の商業的
製品の例はフィナ（Ｆｉｎａ）・オイル社から入手し得
る登録商標“フィナプレーン（Ｆｉｎａｐｒｅｎｅ）”
製品、等級４０１，４１１，４１４，４１６及び４１７
である。
ば３個又はそれ以上の連鎖）がカップリング剤から延
び、各連鎖はその他端においてビニル芳香族重合体のブ
ロックと結合している構造を有する。本発明において使
用するに適するラジアルテレブロック共重合体の商業的
製品の例はフィナ（Ｆｉｎａ）・オイル社から入手し得
る登録商標“フィナプレーン（Ｆｉｎａｐｒｅｎｅ）”
製品、等級４０１，４１１，４１４，４１６及び４１７
である。
【００４２】本発明の組成物に使用されるラジアルテレ
ブロック共重合体の割合は使用される個々特定のビニル
芳香族重合体及び共役ジエン、ならびに最終製品に望ま
れる種々の性質（たとえば衝撃強さ）の程度に関係す
る。通常、該共重合体の使用量は全組成物の重量に基づ
いて約１ないし約３０重量％の範囲が適当である。より
好ましい実施態様においては、約５ないし約１５重量％
が使用され、特に好ましい実施態様においては約８ない
し約１８重量％が使用される。
ブロック共重合体の割合は使用される個々特定のビニル
芳香族重合体及び共役ジエン、ならびに最終製品に望ま
れる種々の性質（たとえば衝撃強さ）の程度に関係す
る。通常、該共重合体の使用量は全組成物の重量に基づ
いて約１ないし約３０重量％の範囲が適当である。より
好ましい実施態様においては、約５ないし約１５重量％
が使用され、特に好ましい実施態様においては約８ない
し約１８重量％が使用される。
【００４３】本発明の組成物はさらに該組成物にしばし
ば望まれる種々の特性を付与し又は改善する一種又はそ
れ以上の添加剤を含有し得るかゝる添加剤の例は難燃化
剤、可塑剤、安定化剤（たとえば熱安定剤及び紫外線安
定剤）、帯電防止剤、充填剤、補強剤、滑剤、着色剤、
染料、顔料及びドリップ抑制剤である。これらの添加剤
は勿論有効量で使用され、それは通常全組成物の重量に
基づいてそれぞれ約０．１ないし約５０重量％の範囲で
ある。
ば望まれる種々の特性を付与し又は改善する一種又はそ
れ以上の添加剤を含有し得るかゝる添加剤の例は難燃化
剤、可塑剤、安定化剤（たとえば熱安定剤及び紫外線安
定剤）、帯電防止剤、充填剤、補強剤、滑剤、着色剤、
染料、顔料及びドリップ抑制剤である。これらの添加剤
は勿論有効量で使用され、それは通常全組成物の重量に
基づいてそれぞれ約０．１ないし約５０重量％の範囲で
ある。
【００４４】本発明の組成物は当該技術において慣用の
方法によって製造し得る。たとえば、前述した所要成分
を均質な配合物を与えるような任意の方法によって混和
し得る。これらの方法はしばしば組成物に実質的な剪断
力を与える押出機の使用を伴う。すべての成分を１個の
入口から添加し得る押出機を使用してもよく、あるいは
複数個の入口をもつ押出機を使用することもできる。た
とえば、ＰＰＥ、ラジアルブロック共重合体、相溶化剤
及び任意の他の成分を適当な押出機の上流に位置する入
口を通じて添加し、一方ポリアミドをそれよりも下流に
位置する入口を通じて添加することができる。押出機は
場合によっては真空脱気される。押出温度は熱可塑性樹
脂の加工技術分野の当業者によって過度な実験を行なう
必要なしに決定することができ、通常は約２８０℃ない
し約３５０℃の範囲内である。
方法によって製造し得る。たとえば、前述した所要成分
を均質な配合物を与えるような任意の方法によって混和
し得る。これらの方法はしばしば組成物に実質的な剪断
力を与える押出機の使用を伴う。すべての成分を１個の
入口から添加し得る押出機を使用してもよく、あるいは
複数個の入口をもつ押出機を使用することもできる。た
とえば、ＰＰＥ、ラジアルブロック共重合体、相溶化剤
及び任意の他の成分を適当な押出機の上流に位置する入
口を通じて添加し、一方ポリアミドをそれよりも下流に
位置する入口を通じて添加することができる。押出機は
場合によっては真空脱気される。押出温度は熱可塑性樹
脂の加工技術分野の当業者によって過度な実験を行なう
必要なしに決定することができ、通常は約２８０℃ない
し約３５０℃の範囲内である。
【００４５】前述したとおり、本発明の組成物は、驚く
べきことに、溶融状態において及び成形製品の形態で異
例の性質の組合せを与える。これらの性質のいくつかは
高いメルトフロー値、すぐれた耐薬品性及び引張強さ、
ならびに室温及びそれより著しい低温の両方における高
い衝撃強さである。以下に示す実施例は本発明の特徴を
説明するものである。
べきことに、溶融状態において及び成形製品の形態で異
例の性質の組合せを与える。これらの性質のいくつかは
高いメルトフロー値、すぐれた耐薬品性及び引張強さ、
ならびに室温及びそれより著しい低温の両方における高
い衝撃強さである。以下に示す実施例は本発明の特徴を
説明するものである。
【００４６】
【実施例の記載】以下の実施例では、特に示さない限
り、つぎの物質を使用した。ＰＰＥ（成分ａ）：この基
剤樹脂はクロロホルム中で２５℃で測定して０．４６dl
/gの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル−１，４−
フェニレンエーテル）であった。
り、つぎの物質を使用した。ＰＰＥ（成分ａ）：この基
剤樹脂はクロロホルム中で２５℃で測定して０．４６dl
/gの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチル−１，４−
フェニレンエーテル）であった。
【００４７】ポリアミド（成分ｂ）：使用したポリアミ
ドはナイロン６，６であった。 相溶化剤（成分ｃ）：実施例１で用いた相溶化剤はクエ
ン酸（一水和物）であり、その他の実施例で用いた相溶
化剤は後記に示す。 ラジアルブロック共重合体（成分ｄ）：登録商標“Ｋ−
レジン”、等級ＫＲ−０１：フィリップス・ペトロリア
ム社から商業的に入手し得るスチレン約７３％及びブタ
ジエン２７％を含有するスチレン−ブタジエン共重合
体。
ドはナイロン６，６であった。 相溶化剤（成分ｃ）：実施例１で用いた相溶化剤はクエ
ン酸（一水和物）であり、その他の実施例で用いた相溶
化剤は後記に示す。 ラジアルブロック共重合体（成分ｄ）：登録商標“Ｋ−
レジン”、等級ＫＲ−０１：フィリップス・ペトロリア
ム社から商業的に入手し得るスチレン約７３％及びブタ
ジエン２７％を含有するスチレン−ブタジエン共重合
体。
【００４８】登録商標“Ｋ−レジン”、等級ＫＲ−０
４：フィリップス・ペトロリアム社から商業的に入手し
得るスチレン約７３％及びブタジエン２７％を含有する
スチレン−ブタジエン共重合体。 耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）：約１０．５重量％
のゴム含量をもつブタジエン変性単独ポリスチレン。 ブロック共重合体：試料中に使用された耐衝撃性改良剤
は不飽和スチレン−ブタジエン−スチレン直鎖状ブロッ
ク共重合体、登録商標“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）Ｄ
１１０２、であった。
４：フィリップス・ペトロリアム社から商業的に入手し
得るスチレン約７３％及びブタジエン２７％を含有する
スチレン−ブタジエン共重合体。 耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）：約１０．５重量％
のゴム含量をもつブタジエン変性単独ポリスチレン。 ブロック共重合体：試料中に使用された耐衝撃性改良剤
は不飽和スチレン−ブタジエン−スチレン直鎖状ブロッ
ク共重合体、登録商標“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）Ｄ
１１０２、であった。
【００４９】所要成分を３０mmのウエルナー・プライデ
ラー（Ｗｅｒｎｅｒ−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）型二軸ス
クリュー押出機を用いて乾式配合しかつ混練することに
よって組成物を製造した。ポリアミドは下流に位置する
入口から添加した。各成分の配合割合（濃度）は特に示
さない限り重量部（pbw と表示する）で表わす。押出体
を急冷しかつペレットに形成しそして得られるペレット
生成物をついで東芝製射出成形機を用いて試験片に成形
した。
ラー（Ｗｅｒｎｅｒ−Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）型二軸ス
クリュー押出機を用いて乾式配合しかつ混練することに
よって組成物を製造した。ポリアミドは下流に位置する
入口から添加した。各成分の配合割合（濃度）は特に示
さない限り重量部（pbw と表示する）で表わす。押出体
を急冷しかつペレットに形成しそして得られるペレット
生成物をついで東芝製射出成形機を用いて試験片に成形
した。
【００５０】実施例１ 本実施例のための基剤組成物はつぎの成分を含有するも
のであった。 ＰＰＥ ３６ pbw ポリアミド ３９ pbw “クレイトン”Ｄ１１０２ ９ pbw クエン酸・１水和物 １ pbw 熱安定剤 ０．３pbw カーボンブラック ０．５pbw （キャボット社製、“モナーク（Monarch ）”800 ） この組成物の残部は、第１表に示すごとく、ＨＩＰＳか
あるいは本発明のラジアルブロック共重合体であった。
組成物は前述したごとく製造した。成形片についての試
験（慣用のＡＳＴＭ試験法を使用）の結果を後記第１表
に示す。特に示さない限り、つぎの試験法を用いた。
のであった。 ＰＰＥ ３６ pbw ポリアミド ３９ pbw “クレイトン”Ｄ１１０２ ９ pbw クエン酸・１水和物 １ pbw 熱安定剤 ０．３pbw カーボンブラック ０．５pbw （キャボット社製、“モナーク（Monarch ）”800 ） この組成物の残部は、第１表に示すごとく、ＨＩＰＳか
あるいは本発明のラジアルブロック共重合体であった。
組成物は前述したごとく製造した。成形片についての試
験（慣用のＡＳＴＭ試験法を使用）の結果を後記第１表
に示す。特に示さない限り、つぎの試験法を用いた。
【００５１】 アイゾット衝撃強さ ＡＳＴＭ−Ｄ２５６ ダイナタップ衝撃強さ ＡＳＴＭ−Ｄ３７６３−８５ 引張強さ ＡＳＴＭ−Ｄ６３８ 引張伸び ＡＳＴＭ−Ｄ６３８ 引張破断強さ ＡＳＴＭ−Ｄ６３８ 加熱撓み温度 ＡＳＴＭ−Ｄ６４８ 曲げモジュラス ＡＳＴＭ−Ｄ７９０ 曲げ降伏強さ ＡＳＴＭ−Ｄ７９０ 流動性（フロー） （表の手引きを参照）
【００５２】
【表１】 第１表 １* ２ ３ 基剤組成物（pbw ） 85.8 85.8 85.8 ゴム変性ポリスチレン（HIPS） 15.0 − − ラジアルブロック共重合体（KR-01 ） − 15.0 − ラジアルブロック共重合体（KR-04 ） − − 15.0 性質 アイゾット衝撃強さ（ノッチ付き） 3.4 8.6 9.2 （ft-lb/in） ダイナタップ衝撃強さ（室温） 391 514 502 （in-lbs） 引張降伏強さ（Kpsi） 8.25 8.40 8.02 引張伸び（％）（破断時） 48.9 67.4 140.1 加熱歪み温度（°Ｆ） 306 304 300 ＊比較試料 第１表のデータは、ＨＩＰＳの代りに本発明のラジアル
ブロック共重合体を使用することによってアイゾット及
びダイナタップ衝撃強さならびに伸び特性の顕著な増加
が達成されることを実証している。
ブロック共重合体を使用することによってアイゾット及
びダイナタップ衝撃強さならびに伸び特性の顕著な増加
が達成されることを実証している。
【００５３】実施例２ 本実施例では、二種類の他の相溶化剤を使用して所与の
組成物の利点を実証する。基剤組成物は重要でない変
更、たとえば熱安定剤及びカーボンブラック顔料を使用
しなかった点を除いては実施例１の基剤組成物と同様で
あった。使用した相溶化剤は０．６pbw の無水クエン酸
及び０．４pbw のフマル酸（モル割合は実質的に同一）
であった。
組成物の利点を実証する。基剤組成物は重要でない変
更、たとえば熱安定剤及びカーボンブラック顔料を使用
しなかった点を除いては実施例１の基剤組成物と同様で
あった。使用した相溶化剤は０．６pbw の無水クエン酸
及び０．４pbw のフマル酸（モル割合は実質的に同一）
であった。
【００５４】試料４及び試料５はともにクエン酸を使用
した。比較試料４は１５pbw のゴム変性ポリスチレン
（耐衝撃性ポリスチレン−“ＨＩＰＳ”としても知られ
ている）を含有し、一方本発明の試料５はＨＩＰＳの代
りに同一割合の“Ｋ−レジン”等級０４（“ＫＲ−０
４”）を含有していた。試料６及び試料７はともにフマ
ル酸を使用した。比較試料６は１５pbw のＨＩＰＳを含
有し、一方本発明の試料７はＨＩＰＳの代りに同一割合
のＫＲ−０４を含有していた。
した。比較試料４は１５pbw のゴム変性ポリスチレン
（耐衝撃性ポリスチレン−“ＨＩＰＳ”としても知られ
ている）を含有し、一方本発明の試料５はＨＩＰＳの代
りに同一割合の“Ｋ−レジン”等級０４（“ＫＲ−０
４”）を含有していた。試料６及び試料７はともにフマ
ル酸を使用した。比較試料６は１５pbw のＨＩＰＳを含
有し、一方本発明の試料７はＨＩＰＳの代りに同一割合
のＫＲ−０４を含有していた。
【００５５】これらの組成物は所与の成分を３０mmのウ
エルナー・プライデラー型二軸スクリュー押出機を用い
て乾式配合しかつ混練することによって製造した。ポリ
アミドは下流に位置する入口から添加した。成分の使用
割合は特に示さない限り重量部（pbw ）によって表わさ
れる。押出体を急冷しそしてペレットに形成し、ついで
ペレット生成物東芝射出成形機を用いて試験片に成形し
た。
エルナー・プライデラー型二軸スクリュー押出機を用い
て乾式配合しかつ混練することによって製造した。ポリ
アミドは下流に位置する入口から添加した。成分の使用
割合は特に示さない限り重量部（pbw ）によって表わさ
れる。押出体を急冷しそしてペレットに形成し、ついで
ペレット生成物東芝射出成形機を用いて試験片に成形し
た。
【００５６】これらの組成物の試験は実施例１における
と同様に行ない、そして結果を第２表に示す。
と同様に行ない、そして結果を第２表に示す。
【００５７】
【表２】 第２表 ４* ５ ６* ７ （HIPS／ （KR-04 ／ （HIPS／ （KR-04 ／ クエン酸） クエン酸） フマル酸） フマル酸） 性質 アイゾット衝撃強さ 3.1 7.9 3.5 7.8 (ノッチ付き)(ft-lb/in) 加熱歪み温度 314 322 − − （66psi ）（°Ｆ） ダイナタップ衝撃強さ(a) 41 42 42 47 （ft-lbs） d d d d 引張伸び（％） 50 79 43 70 曲げモジュラス 318 296 315 293 （Kpsi） 曲げ降伏強さ 12.7 12.1 12.6 11.9 （Kpsi） 引張降伏強さ 8.7 8.5 8.9 8.4 （Kpsi） 引張破断強さ 7.8 7.6 8.0 7.5 流動性（インチ）(b) 28.0 26.5 25.0 26.0 ＊ 対照試験 （ａ）“ｄ”＝延性；測定は破断点において行なった。
【００５８】ＨＩＰＳ＝耐衝撃性ポリスチレン ＫＲ−０４＝Ｋ−レジン（登録商標）、等級０４ （ｂ）流動性＝０．２５０インチ×０．１２５インチの
チャンネル中における、シリンダー温度（設定）５５０
°Ｆ、金型温度（設定）１７０°Ｆ及び金型への圧力１
０，０００psi の条件でのメルトフローの長さ 第２表のデータは本発明の種々の利点を明らかに実証す
るものである。たとえば、アイゾット衝撃強さ及び引張
伸びの値は使用した相溶化剤に関係なく著しく増加して
いる。
チャンネル中における、シリンダー温度（設定）５５０
°Ｆ、金型温度（設定）１７０°Ｆ及び金型への圧力１
０，０００psi の条件でのメルトフローの長さ 第２表のデータは本発明の種々の利点を明らかに実証す
るものである。たとえば、アイゾット衝撃強さ及び引張
伸びの値は使用した相溶化剤に関係なく著しく増加して
いる。
【００５９】曲げモジュラスの値の僅かな減少は、これ
らの数値がなおきわめて良好である点で、大部分の最終
用途に対しては何等問題はないと認められる。実施例３ 本実施例は種々の他の相溶化剤を用いた場合の本発明の
利点を実証するものである。基剤組成物は実施例２のそ
れと同様でありかつつぎの成分を含有するものであっ
た。
らの数値がなおきわめて良好である点で、大部分の最終
用途に対しては何等問題はないと認められる。実施例３ 本実施例は種々の他の相溶化剤を用いた場合の本発明の
利点を実証するものである。基剤組成物は実施例２のそ
れと同様でありかつつぎの成分を含有するものであっ
た。
【００６０】ＰＰＥ：クロロホルム中で２５℃で測定し
て０．４６dl/gの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチ
ル−１，４−フェニレンエーテル ３６pbw ポリアミド：ナイロン６，６ ３９pbw 相溶化剤：相溶化剤はつぎのとおりである。 試料８及び９：前記引用した米国特許第４，６００，７
４１号明細書に記載されるごとくアシル官能性化合物
（表中では“アシル”と表示する）約１−２重量％で変
性されたＰＰＥ、１８pbw 試料１０及び１１：前記引用した米国特許第４，８９
５，９４５号及び同第５，０４１，５０４号明細書に記
載されるごとくクロルエポキシトリアジン（表中では
“エポキシ”と表示する）化合物約２重量％で変性され
たＰＰＥ、１８pbwラジアルブロック共重合体：前述し
たごとき登録商標“Ｋ−レジン”等級ＫＲ−０４、使用
する場合１５pbw ＨＩＰＳ：耐衝撃性ポリスチレン、使用する場合１５pb
w 登録商標“クレイトン”Ｄ−１１０２：前述したトリブ
ロック共重合体、９pbw 対照試料８及び１０はＨＩＰＳを使用し、一方本発明の
試料９及び１１は“Ｋ−レジン”を使用した。これらの
組成物は前述したごとく製造した。
て０．４６dl/gの固有粘度をもつポリ（２，６−ジメチ
ル−１，４−フェニレンエーテル ３６pbw ポリアミド：ナイロン６，６ ３９pbw 相溶化剤：相溶化剤はつぎのとおりである。 試料８及び９：前記引用した米国特許第４，６００，７
４１号明細書に記載されるごとくアシル官能性化合物
（表中では“アシル”と表示する）約１−２重量％で変
性されたＰＰＥ、１８pbw 試料１０及び１１：前記引用した米国特許第４，８９
５，９４５号及び同第５，０４１，５０４号明細書に記
載されるごとくクロルエポキシトリアジン（表中では
“エポキシ”と表示する）化合物約２重量％で変性され
たＰＰＥ、１８pbwラジアルブロック共重合体：前述し
たごとき登録商標“Ｋ−レジン”等級ＫＲ−０４、使用
する場合１５pbw ＨＩＰＳ：耐衝撃性ポリスチレン、使用する場合１５pb
w 登録商標“クレイトン”Ｄ−１１０２：前述したトリブ
ロック共重合体、９pbw 対照試料８及び１０はＨＩＰＳを使用し、一方本発明の
試料９及び１１は“Ｋ−レジン”を使用した。これらの
組成物は前述したごとく製造した。
【００６１】これらの組成物の試験は実施例におけると
同様に行ない、そして結果を第３表に示す。
同様に行ない、そして結果を第３表に示す。
【００６２】
【表３】 第３表 ８* ９ １０* １１ （HIPS／ （KR-04 ／ （HIPS／ （KR-04 ／ アシル） アシル） エポキシ） エポキシ） 性質 アイゾット衝撃強さ 6.7 9.4 0.8 2.7 (ノッチ付き)(ft-lb/in) 加熱歪み温度 − − − − （66psi ）（°Ｆ） ダイナタップ衝撃強さ(a) 45 47 3 23 （ft-lbs） d d b ds 引張伸び（％） 41 65 13 68 曲げモジュラス 315 290 319 279 （Kpsi） 曲げ降伏強さ（Kpsi） 12.7 11.8 12.9 11.0 引張降伏強さ（Kpsi） 9.0 7.6 9.2 7.7 引張破断強さ 8.0 7.2 9.0 7.1 流動性（インチ）(b) 24.0 23.25 22.5 24.0 ＊ 対照試験 （ａ）“ｄ”＝延性；“ｂ”脆性；“ｄｓ”＝延性割れ；測定は破断点で行な った。
【００６３】ＨＩＰＳ＝耐衝撃性ポリスチレン ＫＲ−０４＝Ｋ−レジン、等級０４ （ｂ）流動性＝０．２５０インチ×０．１２５インチの
チャンネル中における、シリンダー温度（設定）５５０
°Ｆ；金型温度（設定）１７０°Ｆ及び金型への圧力１
０，０００psi の条件でのメルトフローの長さ 第３表のデータもまた本発明の利点、たとえば使用した
相溶化剤に関係なくきわめて改善されたアイゾット衝撃
強さ及び引張伸びの値によって示されるごとき利点、を
明らかに実証している。
チャンネル中における、シリンダー温度（設定）５５０
°Ｆ；金型温度（設定）１７０°Ｆ及び金型への圧力１
０，０００psi の条件でのメルトフローの長さ 第３表のデータもまた本発明の利点、たとえば使用した
相溶化剤に関係なくきわめて改善されたアイゾット衝撃
強さ及び引張伸びの値によって示されるごとき利点、を
明らかに実証している。
【００６４】曲げモジュラスの値は幾分減少したが、こ
れらはなお大部分の最終用途のために優れたものであ
る。前記詳述したところに基づいて、本発明の種々の修
正及び変形が可能であることは当業者には明らかであろ
う。したがって、前述した特定の実施態様に、特許請求
の範囲によって規定される本発明の意図する範囲内の種
々の変更をなし得ることはいうまでもない。
れらはなお大部分の最終用途のために優れたものであ
る。前記詳述したところに基づいて、本発明の種々の修
正及び変形が可能であることは当業者には明らかであろ
う。したがって、前述した特定の実施態様に、特許請求
の範囲によって規定される本発明の意図する範囲内の種
々の変更をなし得ることはいうまでもない。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 77/00 ＬＱＶ Ｃ０８Ｌ 77/00 ＬＱＶ (72)発明者 ロナルド・ジェームス・ウロックジンス キ アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケ ネクタデイ、ヴィンセンザ・レーン、 209番 (72)発明者 ジョン・ベニイ・ヤテス，ザ・サード アメリカ合衆国、ニューヨーク州、グレ ンモント、クリスケン・ドライブ、38番 (56)参考文献 特表 昭63−501580（ＪＰ，Ａ) 特表 昭61−5012195（ＪＰ，Ａ)
Claims (24)
- 【請求項１】 つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂； （ｂ）ポリアミド樹脂； （ｃ）成分（ａ）及び（ｂ）用の相溶化剤の有効量；及
び （ｄ）重合されたビニル芳香族物質６０ないし９５重量
％及び重合された共役ジエン単量体４０ないし５重量％
を含んでなり、かつラジアル型配列形状を形成する少な
くとも３個の重合体鎖をもつラジアルブロック共重合
体； を含有している熱可塑性組成物であり、前記ポリフェニ
レンエーテル樹脂対ポリアミド樹脂の重量比が２０：８
０〜８０：２０であり、前記ラジアルブロック共重合体
が組成物全体の重量を基準にして１〜３０重量％の量で
存在してなる熱可塑性組成物。 - 【請求項２】 ポリフェニレンエーテル樹脂が式： 【化１】 （式中、各Ｑ１は独立的にハロゲン、第１級又は第２級
低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノ
アルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭
素原子がハロゲン原子及び酸素原子を分離している構造
のハロ炭化水素オキシ基を表わし；そして各Ｑ２は独立
的に水素、ハロゲン、第１級又は第２級低級アルキル
基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又
はＱ１について定義したごときハロ炭化水素オキシ基を
表わす）の複数の構造単位を含んでなる請求項１記載の
組成物。 - 【請求項３】 ポリフェニレンエーテルがポリ（２，６
−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である請求
項２記載の組成物。 - 【請求項４】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジメ
チルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール及
びそれらの混合物からなる群から選んだ単量体から誘導
される請求項２記載の組成物。 - 【請求項５】 ポリアミドがポリアミド６；ポリアミド
６，６；ポリアミド１１；ポリアミド１２；ポリアミド
６，３；ポリアミド６，４；ポリアミド４，６；ポリア
ミド６／１０；ポリアミド６，１２；前記ポリアミドの
任意の混合物；及び前記ポリアミドの任意の共重合体か
らなる群から選ばれる請求項２記載の組成物。 - 【請求項６】 成分（ｃ）の相溶化剤がつぎの（ｉ）な
いし（ｉｘ）： （ｉ）（Ｉ）エチレン性炭素−炭素二重結合又は炭素−
炭素三重結合及び（ＩＩ）カルボン酸基、酸無水物基、
酸アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミン
基又はヒドロキシル基、の両者を含む化合物； （ｉｉ）液状ジエン重合体； （ｉｉｉ）エポキシ化合物； （ｉｖ）ポリカルボン酸又はその誘導体； （ｖ）酸化ポリオレフィンワックス； （ｖｉ）アシル官能基含有化合物； （ｖｉｉ）アシル官能基含有化合物で変性されたポリフ
ェニレンエーテル； （ｖｉｉｉ）エポキシトリアジン基含有化合物又はエポ
キシトリアジン基含有化合物で変性されたポリフェニレ
ンエーテル；及び （ｉｘ）トリアルキルアミン塩又はトリ（アリール置換
アルキル）アミン塩； からなる群から選ばれる請求項１記載の組成物。 - 【請求項７】 相溶化剤がマレイン酸ヒドラジド、無水
マレイン酸、マレイン酸、フマル酸及びマレイミドから
なる群から選ばれる請求項６記載の組成物。 - 【請求項８】 相溶化剤がクロルホルミル無水コハク
酸；無水トリメリト酸の酸クロライド；無水トリメリト
酸の酸クロライドで変性されたポリフェニレンエーテ
ル；テレフタル酸の酸クロライド；２−クロル−４，６
−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン；２−クロ
ル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ−１，
３，５−トリアジン；及び２−クロル−４−（２，４，
６−トリメチルフェノキシ）−６−グリシドキシ−１，
３，５−トリアジンからなる群から選ばれる請求項６記
載の組成物。 - 【請求項９】 ポリカルボン酸又はその誘導体（成分
（ｃ）（ｉｖ））がリンゴ酸、クエン酸、これらのいず
れかの酸の塩及びこれらのいずれかの酸の水和物からな
る群から選ばれる請求項６記載の組成物。 - 【請求項１０】 成分（ｄ）のラジアルブロック共重合
体の各重合体鎖が実質的に非エラストマー型のセグメン
トを末端に有する請求項１記載の組成物。 - 【請求項１１】 成分（ｄ）のラジアルブロック共重合
体が重合されたビニル芳香族物質７０ないし９５重量％
及び重合された共役ジエン単量体３０ないし５重量％を
含んでなる請求項１記載の組成物。 - 【請求項１２】 重合されたビニル芳香族物質がスチレ
ン、クロルスチレン、ビニルトルエン、３−メチルスチ
レン、４−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキシル
スチレン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベ
ンジルスチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−（４−
フェニル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナフタリ
ン、２−ビニルナフタリン及びこれらの単量体の任意の
混合物からなる群から選んだ単量体から誘導される請求
項１１記載の組成物。 - 【請求項１３】 重合された共役ジエン単量体が１，３
−ブタジエン；イソプレン；２，３−ジメチル−１，３
−ブタジエン；ピペリレン；３−ブチル−１，３−オク
タジエン；フェニル−１，３−ブタジエン；及び前記化
合物の任意の混合物からなる群から選んだ単量体から誘
導される請求項１１記載の組成物。 - 【請求項１４】 成分（ａ）対成分（ｂ）の重量比が７
０：３０ないし３０：７０の範囲である請求項１記載の
組成物。 - 【請求項１５】 存在するラジアルブロック共重合体の
割合が全組成物の重量に基づいて１ないし３０重量％の
範囲である請求項１４記載の組成物。 - 【請求項１６】 存在するラジアルブロック共重合体の
割合が５ないし２５重量％の範囲である請求項１５記載
の組成物。 - 【請求項１７】 さらにエラストマー物質を含有する請
求項１記載の組成物。 - 【請求項１８】 エラストマー物質がＡ−Ｂ，Ａ−Ｂ−
Ａ′又は（Ａ−Ｂ）ｍ−Ｘ構造又はこれらの構造の混合
物（たゞしＡ及びＡ′はそれぞれ重合されたビニル芳香
族炭化水素ブロックであり、各Ｂは少なくとも一種の重
合された共役ジエンから誘導され、Ｘは多官能性カップ
リング剤の基であり、そしてｍは少なくとも２の整数で
ある）を有するブロック共重合体である請求項１７記載
の組成物。 - 【請求項１９】 エラストマー物質がスチレンのブロッ
ク及び水素添加型、部分水素添加型又は非水素添加型で
あるポリブタジエン又はポリイソプレンのいずれかのブ
ロックを含んでなる請求項１８記載の組成物。 - 【請求項２０】 エラストマー物質がスチレン−ブタジ
エン−スチレンブロック共重合体、スチレン−（エチレ
ン−プロピレン）ブロック共重合体、又はスチレン−
（エチレン−ブチレン）−スチレンブロック共重合体の
いずれかである請求項１９記載の組成物。 - 【請求項２１】 さらに、難燃化剤、可塑剤、安定化
剤、帯電防止剤、充填剤、補強剤、滑剤、着色剤、染
料、顔料及びドリップ抑制剤からなる群から選んだ少な
くとも一種の添加剤の有効量を含有する請求項１記載の
組成物。 - 【請求項２２】 つぎの成分： （Ｉ）ポリフェニレンエーテル樹脂対ポリアミド樹脂の
重量比が２０：８０〜８０：２０であるポリフェニレン
エーテル樹脂及びポリアミド樹脂の相溶化された配合
物；及び （ＩＩ）それ自体は重合されたビニル芳香族物質６０な
いし９５重量％及び重合された共役ジエン単量体４０な
いし５重量％を含んでなり、かつラジアル型配列形状を
形成する少なくとも３個の重合体鎖をもち、しかも各重
合体鎖が実質的に非エラストマー状のセグメントを末端
に有するものであるラジアルブロック共重合体； を含有してなり、ラジアルブロック共重合体全組成物の
重量を基準にして１〜３０％存在してなる熱可塑性組成
物。 - 【請求項２３】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジ
メチルフェノール；２，３，６−トリメチルフェノー
ル；及びそれらの混合物からなる群から選んだ単量体か
ら誘導されるものであり；ポリアミドがポリアミド６；
ポリアミド６，６；ポリアミド１１；ポリアミド１２；
ポリアミド６，３；ポリアミド６，４；ポリアミド４，
６；ポリアミド６／１０；ポリアミド６，１２；前記し
たポリアミドの任意の混合物；及び前記したポリアミド
の任意の共重合体からなる群から選んだものであり；そ
してポリフェニレンエーテル及びポリアミドの配合物は
液状ジエン重合体；エポキシ化合物；酸化ポリオレフィ
ンワックス、無水トリメリト酸の酸クロライド；クロル
ホルミル無水コハク酸；テレフタル酸の酸クロライド；
リンゴ酸；リンゴ酸の塩又は水和物；クエン酸；クエン
酸の塩又は水和物；フマル酸；マレイミド；マレイン酸
ヒドラジド；無水マレイン酸；マレイン酸；２−クロル
−４，６−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン；
２−クロル−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン；及び２−クロル−４−
（２，４，６−トリメチルフェノキシ）−６−グリシド
キシ−１，３，５−トリアジン；及びマレイン酸又はフ
マル酸のトリアルキルアミン塩又はトリ（アリール置換
アルキル）アミン塩からなる群から選んだ相溶化剤の使
用によって相溶化されている請求項２２記載の組成物。 - 【請求項２４】 さらにラジアルテレブロック共重合体
を含有してなる請求項２３記載の組成物。
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