JP2512648B2 - 改良されたポリフェニレンエ―テル−ポリエステル樹脂組成物 - Google Patents
改良されたポリフェニレンエ―テル−ポリエステル樹脂組成物Info
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Description
本明細書においては熱可塑性組成物特に、多くの有利な
性質で特徴づけられるポリフェニレンエーテル−ポリエ
ステル組成物が記載されている。
性質で特徴づけられるポリフェニレンエーテル−ポリエ
ステル組成物が記載されている。
【０００１】ポリフェニレンエーテルと熱可塑性ポリエ
ステルとのブレンドは、結晶性タイプのポリエステルの
耐溶剤性をも発揮しながら、ポリフェニレンエーテル
［「ＰＰＥ」又はポリフェニレンオキシドとしても知ら
れる］の耐熱性と寸法安定性を発揮するため、いくつか
の用途において一般に魅力的である。
ステルとのブレンドは、結晶性タイプのポリエステルの
耐溶剤性をも発揮しながら、ポリフェニレンエーテル
［「ＰＰＥ」又はポリフェニレンオキシドとしても知ら
れる］の耐熱性と寸法安定性を発揮するため、いくつか
の用途において一般に魅力的である。
【０００２】ＰＰＥ樹脂と熱可塑性ポリエステルとは幾
分不相容であるため、これらの相容性を増すための様々
な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン及
びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第４，８０
６，２９７号においてポリカーボネート−ベース材料が
その相容化剤として使用されている。他の例として、エ
ス・ビー・ブラウンは、１９８９年５月１５日付で提出
された米国特許出願第３５１，９０５号明細書に記載さ
れている様に、同様にポリエステルとの相容性の向上を
もたらすＰＰＥの様々なエポキシトリアジン化合物によ
るキャップ化を開示している。
分不相容であるため、これらの相容性を増すための様々
な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン及
びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第４，８０
６，２９７号においてポリカーボネート−ベース材料が
その相容化剤として使用されている。他の例として、エ
ス・ビー・ブラウンは、１９８９年５月１５日付で提出
された米国特許出願第３５１，９０５号明細書に記載さ
れている様に、同様にポリエステルとの相容性の向上を
もたらすＰＰＥの様々なエポキシトリアジン化合物によ
るキャップ化を開示している。
【０００３】相容化ＰＰＥ／ポリエステル材料は、高度
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例には、芝生管理機器の製作に使用
するハウジング及びその他の部品、並びにドア、フェン
ダー等の自動車部品がある。
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例には、芝生管理機器の製作に使用
するハウジング及びその他の部品、並びにドア、フェン
ダー等の自動車部品がある。
【０００４】現在市販されているＰＰＥ／ポリエステル
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野においてその性能の絶え間ない改良が要求
されている。高める必要のある性質の例には、しばしば
引張伸び及び延性が包含される。更に、この向上は引張
及び衝撃強さ、曲げモジュラス及びメルトフロー等の他
の必要な性質の犠牲の上に達成されてはならない。
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野においてその性能の絶え間ない改良が要求
されている。高める必要のある性質の例には、しばしば
引張伸び及び延性が包含される。更に、この向上は引張
及び衝撃強さ、曲げモジュラス及びメルトフロー等の他
の必要な性質の犠牲の上に達成されてはならない。
【０００５】この様に、改良されたＰＰＥ／ポリエステ
ルブレンドへの要望は明らかである。この種の材料は、
耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ及びメルトフロー等の他
の重要な性質を実質的に維持しつつ優れた引張伸びを有
する必要がある。
ルブレンドへの要望は明らかである。この種の材料は、
耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ及びメルトフロー等の他
の重要な性質を実質的に維持しつつ優れた引張伸びを有
する必要がある。
【０００６】
【発明の概要】前記製品に対する要件の直接的締結とし
て、本発明は、 （Ａ）エポキシトリアジン化合物でキャップされたポリ
フェニレンエーテル、 （Ｂ）熱可塑性ポリエステル樹脂及び （Ｃ）Ａ 1 は少なくとも１種の重合されたビニル芳香族
炭化水素のブロックであり、そしてＢ 1 は少なくとも１
種の重合された共役ジエンから誘導される水素化、部分
水素化又は非水素化ブロックであり、少なくとも１種の
重合ビニル芳香族ブロックはテーパ型ブロック共重合体
の重量に基いて約５０乃至約９０重量％である線状テー
パ型ブロック共重合体、および （Ｄ）エラストマー性物質からなる 熱可塑性組成物に係
わる。
て、本発明は、 （Ａ）エポキシトリアジン化合物でキャップされたポリ
フェニレンエーテル、 （Ｂ）熱可塑性ポリエステル樹脂及び （Ｃ）Ａ 1 は少なくとも１種の重合されたビニル芳香族
炭化水素のブロックであり、そしてＢ 1 は少なくとも１
種の重合された共役ジエンから誘導される水素化、部分
水素化又は非水素化ブロックであり、少なくとも１種の
重合ビニル芳香族ブロックはテーパ型ブロック共重合体
の重量に基いて約５０乃至約９０重量％である線状テー
パ型ブロック共重合体、および （Ｄ）エラストマー性物質からなる 熱可塑性組成物に係
わる。
【０００７】本発明はいくつかの態様では、また、以下
に更に記載するような様々なエラストマー性成分をも含
むことができる。
に更に記載するような様々なエラストマー性成分をも含
むことができる。
【０００８】
【発明の詳述】成分（Ａ）として適切なポリフェニレン
エーテルは当業界で周知であり、そして例えばアラン・
ヘイの米国特許第３，３０６，８７４号、同３，３０
６，８７５号及び同３，４３２，４６９号、ゲル・スタ
マトフの同３，２５７，３５７号及び同３，２５７，３
５８号、ドゥエイン・エム・ホワイトらの同４，８０
６，６０２号、並びにスターリング・ビー・ブラウンら
の同４，８０６，２９７号各明細書に記載されている。
ホモポリマー及び共重合体の両方のポリフェニレンエー
テルが、本発明の範囲内である。
エーテルは当業界で周知であり、そして例えばアラン・
ヘイの米国特許第３，３０６，８７４号、同３，３０
６，８７５号及び同３，４３２，４６９号、ゲル・スタ
マトフの同３，２５７，３５７号及び同３，２５７，３
５８号、ドゥエイン・エム・ホワイトらの同４，８０
６，６０２号、並びにスターリング・ビー・ブラウンら
の同４，８０６，２９７号各明細書に記載されている。
ホモポリマー及び共重合体の両方のポリフェニレンエー
テルが、本発明の範囲内である。
【０００９】好適なＰＰＥ樹脂は、複数の式（Ｉ）：
【００１０】
【化３】 の構造単位から成るホモポリマー及び共重合体である
［式中各Ｑ1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ1 に関
して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である］。
［式中各Ｑ1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ1 に関
して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である］。
【００１１】適切な第一級低級アルキル基の例は、メチ
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−、３−又は４−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、ｓｅｃ−ブチル及
び３−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁には、各Ｑ
1 はアルキル又はフェニル基、特に炭素数１乃至４のア
ルキル基であり、そして各Ｑ2 は水素原子である。
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−、３−又は４−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、ｓｅｃ−ブチル及
び３−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁には、各Ｑ
1 はアルキル又はフェニル基、特に炭素数１乃至４のア
ルキル基であり、そして各Ｑ2 は水素原子である。
【００１２】とりわけ好適なポリフェニレンエーテル
は、２，６−ジメチルフェノールから誘導される単位か
ら成る。場合によって同様に好適なのは、２，６−ジメ
チルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノール
から誘導される単位から成るＰＰＥ共重合体である。
は、２，６−ジメチルフェノールから誘導される単位か
ら成る。場合によって同様に好適なのは、２，６−ジメ
チルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノール
から誘導される単位から成るＰＰＥ共重合体である。
【００１３】本発明の範囲内には、また分子量、溶融粘
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
ＰＰＥ樹脂も包含される。例えば、１９８９年５月１５
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第３５１，９０３号明細書に記載されている
様に、ＰＰＥポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
ＰＰＥ樹脂も包含される。例えば、１９８９年５月１５
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第３５１，９０３号明細書に記載されている
様に、ＰＰＥポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
【００１４】他の例として、カップリング剤が２個のＰ
ＰＥ鎖のヒドロキシ基と反応されて高分子量ポリマーと
して生成されているカップリングされたＰＰＥポリマー
を使用することもできる。
ＰＥ鎖のヒドロキシ基と反応されて高分子量ポリマーと
して生成されているカップリングされたＰＰＥポリマー
を使用することもできる。
【００１５】本発明に係わるＰＰＥ樹脂は、ゲル透過ク
ロマトグラフィーで測定して通常約２０，０００乃至８
０，０００の重量平均分子量を有する。
ロマトグラフィーで測定して通常約２０，０００乃至８
０，０００の重量平均分子量を有する。
【００１６】更に、本発明に係わるＰＰＥ樹脂は、例え
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等当業界で公知の方法により製造することができ
る。
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等当業界で公知の方法により製造することができ
る。
【００１７】前述した様に、本発明に係わるＰＰＥポリ
マーを、１９８９年５月１５日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第３５１，９０
５号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ（即ち官能化）する。このタイプ
のキャップされたポリマーは、式（ＩＩ）：
マーを、１９８９年５月１５日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第３５１，９０
５号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ（即ち官能化）する。このタイプ
のキャップされたポリマーは、式（ＩＩ）：
【００１８】
【化４】 の末端基を含む［式中Ｑ1 及びＱ2 は前述の意味を有
し、Ｘはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又は
式（ＩＩＩ）：
し、Ｘはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又は
式（ＩＩＩ）：
【００１９】
【化５】 であり、そしてＲ1 は２価の脂肪族、脂環式、複素環
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である］。
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である］。
【００２０】前記エポキシトリアジン−キャップＰＰＥ
物質は、溶液中で少なくとも１種のＰＰＥポリマーを式
（ＩＶ）：
物質は、溶液中で少なくとも１種のＰＰＥポリマーを式
（ＩＶ）：
【００２１】
【化６】 の化合物と反応させることにより製造することができる
［式中Ｒ1 及びＸは前述の意味を有する］。
［式中Ｒ1 及びＸは前述の意味を有する］。
【００２２】前記反応は、ピリジン等の塩基性試薬の存
在下で行なうことができる。
在下で行なうことができる。
【００２３】式（ＩＶ）に合致し、そして本発明に適し
たエポキシクロロトリアジンの例は、 ２−クロロ−４，６−ジグリシドキシ−１，３，５−ト
リアジン［ジグリシジルクロロシアヌレート（ＤＧＣ
Ｃ）としても知られる］、 ２−クロロ−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン［ｎ−ブチルグリシジルクロ
ロシアヌレート（ＢＧＣＣ）としても知られる］及び ２−クロロ−４−（２，４，６−トリメチルフェノキ
シ）−６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジン［メ
シチルグリシジルクロロシアヌレート（ＭＧＣＣ）とし
ても知られる］である。
たエポキシクロロトリアジンの例は、 ２−クロロ−４，６−ジグリシドキシ−１，３，５−ト
リアジン［ジグリシジルクロロシアヌレート（ＤＧＣ
Ｃ）としても知られる］、 ２−クロロ−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシドキシ
−１，３，５−トリアジン［ｎ−ブチルグリシジルクロ
ロシアヌレート（ＢＧＣＣ）としても知られる］及び ２−クロロ−４−（２，４，６−トリメチルフェノキ
シ）−６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジン［メ
シチルグリシジルクロロシアヌレート（ＭＧＣＣ）とし
ても知られる］である。
【００２４】これらのエポキシクロロトリアジンの適切
な製造方法は当業界で周知であり、例えばスターリング
・ビー・ブラウンらの米国特許第４，８９５，９４５号
明細書に記載されている。例えば、２，４，６−トリク
ロロトリアジンをグリシドール又はグリシドールとｎ−
ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応させる
ことができる。
な製造方法は当業界で周知であり、例えばスターリング
・ビー・ブラウンらの米国特許第４，８９５，９４５号
明細書に記載されている。例えば、２，４，６−トリク
ロロトリアジンをグリシドール又はグリシドールとｎ−
ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応させる
ことができる。
【００２５】通常、使用するＰＰＥの量を基準として約
１乃至２０重量％のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン１
モルあたり約０．５乃至５当量の量で存在する。
１乃至２０重量％のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン１
モルあたり約０．５乃至５当量の量で存在する。
【００２６】前記溶液法の代りとして、エポキシクロロ
トリアジン−キャップＰＰＥポリマーを製造するため
に、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテ
トラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動
触媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。こ
の方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となる
ため、時として好適である。
トリアジン−キャップＰＰＥポリマーを製造するため
に、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテ
トラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動
触媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。こ
の方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となる
ため、時として好適である。
【００２７】前記キャップしたＰＰＥポリマーは、非溶
媒による沈殿など従来からの方法で単離することができ
る。
媒による沈殿など従来からの方法で単離することができ
る。
【００２８】前述した様に、本発明の組成物は成分
（Ｂ）として少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルを
含む。
（Ｂ）として少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルを
含む。
【００２９】特定の熱可塑性ポリエステルを選択するこ
とは本発明の臨界条件ではなく、熱可塑性ポリエステル
の多くは式（Ｖ）： の構造単位を含む［式中各Ｒ4 は夫々２価の脂肪族、脂
環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキレ
ン基であり、そしてＡ1 は２価の芳香族基である］。
とは本発明の臨界条件ではなく、熱可塑性ポリエステル
の多くは式（Ｖ）： の構造単位を含む［式中各Ｒ4 は夫々２価の脂肪族、脂
環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキレ
ン基であり、そしてＡ1 は２価の芳香族基である］。
【００３０】式（Ｖ）の構造を含む適切なポリエステル
の例は、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、前記ポリエステルは例えば約５乃至２５０マ
イクロ当量／グラム、更に好ましくは約２０乃至７０マ
イクロ当量／グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基
濃度を有することが時として望ましい。
の例は、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、前記ポリエステルは例えば約５乃至２５０マ
イクロ当量／グラム、更に好ましくは約２０乃至７０マ
イクロ当量／グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基
濃度を有することが時として望ましい。
【００３１】本発明に係わるポリエステルは、時として
式（ＶＩ）：
式（ＶＩ）：
【００３２】
【化７】 の構造単位を含む［式中Ｒ4 は前述の意味を有し、Ｒ5
はポリオキシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の
芳香族基である］。
はポリオキシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の
芳香族基である］。
【００３３】式（Ｖ）中のＡ1 基は通常ｐ−もしくはｍ
−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式（Ｖ
Ｉ）中のＡ2 は通常トリメリト酸から誘導されそして構
造：
−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式（Ｖ
Ｉ）中のＡ2 は通常トリメリト酸から誘導されそして構
造：
【００３４】
【化８】 を有する。
【００３５】ポリ（アルキレンテレフタレート）はしば
しば本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）及びポリ（ブチ
レンテレフタレート）（ＰＢＴ）がこのポリ（アルキレ
ンテレフタレート）群の最も好適な一員である。ＰＥＴ
とＰＢＴとの混合物も、時として非常に適している。
しば本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）及びポリ（ブチ
レンテレフタレート）（ＰＢＴ）がこのポリ（アルキレ
ンテレフタレート）群の最も好適な一員である。ＰＥＴ
とＰＢＴとの混合物も、時として非常に適している。
【００３６】ポリアルキレンテレフタレートの例が、そ
のほかに米国特許第４，９０２，７５３号、同４，１２
８，５２６号、同３，９５３，３９４号、同３，６７
１，４８７号、同３，０４７，５３９号、同２，８２
２，３４８号、同２，７２７，８８１号、同２，７２
０，５０２号及び同２，４６５，３１９号各明細書に示
されている。
のほかに米国特許第４，９０２，７５３号、同４，１２
８，５２６号、同３，９５３，３９４号、同３，６７
１，４８７号、同３，０４７，５３９号、同２，８２
２，３４８号、同２，７２７，８８１号、同２，７２
０，５０２号及び同２，４６５，３１９号各明細書に示
されている。
【００３７】前記ポリエステルは、３０℃の６０重量％
のフェノールと４０重量％の１，１，２，２−テトラク
ロロエタンとの混合物中での固有粘度で測定して通常約
２０，０００乃至７０，０００の範囲内の数平均分子量
を有する。本明細書中に記載されているポリエステルの
製造方法は、一般的に当業界で周知である。
のフェノールと４０重量％の１，１，２，２−テトラク
ロロエタンとの混合物中での固有粘度で測定して通常約
２０，０００乃至７０，０００の範囲内の数平均分子量
を有する。本明細書中に記載されているポリエステルの
製造方法は、一般的に当業界で周知である。
【００３８】本発明において使用するＰＰＥとポリエス
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
として所望する性質の種類により主として規定される。
通常は、各ポリマーを組成物の総重量を基準として約１
５重量％乃至約７０重量％の範囲内の量で使用する。好
適な態様においては、キャップしたＰＰＥポリマーの熱
可塑性ポリエステルに対する重量比は約６０：４０乃至
約２０：８０の範囲内である。
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
として所望する性質の種類により主として規定される。
通常は、各ポリマーを組成物の総重量を基準として約１
５重量％乃至約７０重量％の範囲内の量で使用する。好
適な態様においては、キャップしたＰＰＥポリマーの熱
可塑性ポリエステルに対する重量比は約６０：４０乃至
約２０：８０の範囲内である。
【００３９】前記キャップ化ＰＰＥ樹脂と熱可塑性ポリ
エステルとの混合には、以下に記載する様な様々な従来
からの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレ
ンド法を通常使用する。反応温度は、約１７５乃至３５
０℃の範囲内である。
エステルとの混合には、以下に記載する様な様々な従来
からの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレ
ンド法を通常使用する。反応温度は、約１７５乃至３５
０℃の範囲内である。
【００４０】反応性条件下での前記キャップＰＰＥとポ
リエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含まれ
るある種のＰＰＥ−ポリエステル共重合体が生成する。
このブレンドにより得られる何れの生成共重合体をも、
「ＰＰＥ−ポリエステル共重合体」として言及する。即
ち、本発明の組成物は様々な割合のＰＰＥ及びポリエス
テルホモポリマーと共にＰＰＥ−ポリエステル共重合体
を含むことができる。
リエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含まれ
るある種のＰＰＥ−ポリエステル共重合体が生成する。
このブレンドにより得られる何れの生成共重合体をも、
「ＰＰＥ−ポリエステル共重合体」として言及する。即
ち、本発明の組成物は様々な割合のＰＰＥ及びポリエス
テルホモポリマーと共にＰＰＥ−ポリエステル共重合体
を含むことができる。
【００４１】成分（Ｃ）はテーパ型線状ブロック共重合
体であり、そして通常Ａ1 及びＢ1 のブロックを含む
［但し、前記Ａ1 は重合されたビニル芳香族炭化水素の
ブロックであり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合さ
れた共役ジエンから誘導される水素化、部分水素化又は
非水素化ブロックである］。
体であり、そして通常Ａ1 及びＢ1 のブロックを含む
［但し、前記Ａ1 は重合されたビニル芳香族炭化水素の
ブロックであり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合さ
れた共役ジエンから誘導される水素化、部分水素化又は
非水素化ブロックである］。
【００４２】ポリマー技術の当業者は、「テーパ型」の
概念を理解していよう。また、テーパ型ポリマー又は共
重合体を得る技術は当業界で周知である。テーパ型ポリ
マーに関する文献の例は、米国特許第４，９４８，８３
２号、同４，９３９，２０７号、同４，９１８，１４５
号、同４，９１４，２４８号、同４，９１３，９７１号
及び同４，１１６，９１７号各明細書である。
概念を理解していよう。また、テーパ型ポリマー又は共
重合体を得る技術は当業界で周知である。テーパ型ポリ
マーに関する文献の例は、米国特許第４，９４８，８３
２号、同４，９３９，２０７号、同４，９１８，１４５
号、同４，９１４，２４８号、同４，９１３，９７１号
及び同４，１１６，９１７号各明細書である。
【００４３】成分（Ｃ）は、通常該成分の総重量を基準
として約５０重量％乃至約９０重量％のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、７０重量％乃至約
８０重量％のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記共
重合体全体の重量平均分子量は、好ましくは約９０，０
００乃至約２７０，０００であり、そして最も好ましく
は約１１０，０００乃至約１５０，０００の範囲内であ
る。
として約５０重量％乃至約９０重量％のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、７０重量％乃至約
８０重量％のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記共
重合体全体の重量平均分子量は、好ましくは約９０，０
００乃至約２７０，０００であり、そして最も好ましく
は約１１０，０００乃至約１５０，０００の範囲内であ
る。
【００４４】成分（Ｃ）のビニル芳香族ポリマーは、好
ましくはランダム及びブロックの両方の構造単位を含む
形態にあり、ランダムのブロックに対する重量比は通常
約１．５：１乃至約４：１の範囲内であり、そして更に
好ましくは約２．５：１乃至約３：１の範囲内である。
このタイプの適切な物質のいくつかは、約１０，０００
乃至約３０，０００の分子量を有するビニル芳香族ポリ
マーのブロック、これに続く約２５，０００乃至約６
５，０００の分子量を有する重合された共役ジエンのブ
ロックを含み、該ブロック自体は約３０，０００乃至約
５０，０００の分子量を有するビニル芳香族−共役ジエ
ンポリマーのランダムブロック（例えばスチレン−ブタ
ジエンのランダムブロック）に結合している。前記ラン
ダムブロックを、他端で通常約３０，０００乃至約５
０，０００の分子量を有するもう１つのビニル芳香族ポ
リマーのブロックに結合させることができる。
ましくはランダム及びブロックの両方の構造単位を含む
形態にあり、ランダムのブロックに対する重量比は通常
約１．５：１乃至約４：１の範囲内であり、そして更に
好ましくは約２．５：１乃至約３：１の範囲内である。
このタイプの適切な物質のいくつかは、約１０，０００
乃至約３０，０００の分子量を有するビニル芳香族ポリ
マーのブロック、これに続く約２５，０００乃至約６
５，０００の分子量を有する重合された共役ジエンのブ
ロックを含み、該ブロック自体は約３０，０００乃至約
５０，０００の分子量を有するビニル芳香族−共役ジエ
ンポリマーのランダムブロック（例えばスチレン−ブタ
ジエンのランダムブロック）に結合している。前記ラン
ダムブロックを、他端で通常約３０，０００乃至約５
０，０００の分子量を有するもう１つのビニル芳香族ポ
リマーのブロックに結合させることができる。
【００４５】いくつかの好適な態様においては、成分
（Ｃ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれ
る単量体から誘導される。Ｂ1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３
−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分（Ｃ）は１種を超えるＡ1 及び／又はＢ
1 ブロックを含むことが可能である。
（Ｃ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれ
る単量体から誘導される。Ｂ1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３
−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分（Ｃ）は１種を超えるＡ1 及び／又はＢ
1 ブロックを含むことが可能である。
【００４６】前記分子量範囲内のテーパ型線状スチレン
−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）「トリブロック」共
重合体が、成分（Ｃ）として使用するのにとりわけ適し
ている。この種の物質の例は、フィナ・オイル・アンド
・ケミカル・カンパニイ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌ ａｎｄ
Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から市販されてい
る製品である登録商標フィナクリアー（ＦＩＮＡＣＬＥ
ＡＲ）５２０である。
−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）「トリブロック」共
重合体が、成分（Ｃ）として使用するのにとりわけ適し
ている。この種の物質の例は、フィナ・オイル・アンド
・ケミカル・カンパニイ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌ ａｎｄ
Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から市販されてい
る製品である登録商標フィナクリアー（ＦＩＮＡＣＬＥ
ＡＲ）５２０である。
【００４７】成分（Ｃ）の適切な量は、製品の最終用
途、所望する衝撃強さの程度、及び存在する特定の他の
成分の種類及び特性などのいくつかのファクターに依存
する。
途、所望する衝撃強さの程度、及び存在する特定の他の
成分の種類及び特性などのいくつかのファクターに依存
する。
【００４８】通常、組成物の総重量を基準として約１重
量％乃至約２０重量％の成分（Ｃ）を使用する。好まし
くは、この量は約５重量％乃至約１５重量％である。
量％乃至約２０重量％の成分（Ｃ）を使用する。好まし
くは、この量は約５重量％乃至約１５重量％である。
【００４９】いくつかの態様においては、本発明の組成
物はエラストマー性ブロック共重合体及びその混合物等
のエラストマー性物質の混合により更に増強される。そ
れらは、以下に更に記載する様に、通常組成物の総重量
を基準として約１重量％乃至約３０重量％の範囲内の量
で使用する。
物はエラストマー性ブロック共重合体及びその混合物等
のエラストマー性物質の混合により更に増強される。そ
れらは、以下に更に記載する様に、通常組成物の総重量
を基準として約１重量％乃至約３０重量％の範囲内の量
で使用する。
【００５０】適切な物質の例には、Ａ−Ｂ、Ａ−Ｂ−
Ａ′もしくは（Ａ−Ｂ）m −Ｘ構造又はこれらの構造の
混合物で示される様々なジブロック又はトリブロック共
重合体が包含される［但し、前記Ａ及びＡ′は夫々重合
されたビニル芳香族炭化水素のブロックであり、各Ｂは
少なくとも１種の重合された共役ジエンから誘導され、
Ｘは多官能カップリング剤の基であり、そしてｍは少な
くとも２の整数である］。これらの種類の物質は当業界
で周知であり、そしてしばしばポリスチレンのブロック
とポリイソプレン又はポリブタジエンのブロックとを含
む。前記ポリブタジエン又はポリイソプレンは、完全水
素化、部分水素化又は非水素化であることができる。適
切なブロック共重合体のいくつかの例が、英国特許第
１，２６４，７４１号、米国特許第３，０７８，２５４
号、同３，１４９，１８２号、同３，２３１，６３５
号、同３，２６５，７６５号、同３，２８７，３３３
号、同３，２９７，７９３号、同３，４６２，１６２
号、同３，５９４，４５２号、同３，５９５，９４２
号、同３，６９４，５２３号、同３，８４２，０２９
号、同４，４０２，１５９号、同４，７５５，５６６
号、同４，８７４，８１０号、同４，８８９，８８９
号、同４，９００，７８６号及び同４，９３５，４７２
号各明細書に示されている。
Ａ′もしくは（Ａ−Ｂ）m −Ｘ構造又はこれらの構造の
混合物で示される様々なジブロック又はトリブロック共
重合体が包含される［但し、前記Ａ及びＡ′は夫々重合
されたビニル芳香族炭化水素のブロックであり、各Ｂは
少なくとも１種の重合された共役ジエンから誘導され、
Ｘは多官能カップリング剤の基であり、そしてｍは少な
くとも２の整数である］。これらの種類の物質は当業界
で周知であり、そしてしばしばポリスチレンのブロック
とポリイソプレン又はポリブタジエンのブロックとを含
む。前記ポリブタジエン又はポリイソプレンは、完全水
素化、部分水素化又は非水素化であることができる。適
切なブロック共重合体のいくつかの例が、英国特許第
１，２６４，７４１号、米国特許第３，０７８，２５４
号、同３，１４９，１８２号、同３，２３１，６３５
号、同３，２６５，７６５号、同３，２８７，３３３
号、同３，２９７，７９３号、同３，４６２，１６２
号、同３，５９４，４５２号、同３，５９５，９４２
号、同３，６９４，５２３号、同３，８４２，０２９
号、同４，４０２，１５９号、同４，７５５，５６６
号、同４，８７４，８１０号、同４，８８９，８８９
号、同４，９００，７８６号及び同４，９３５，４７２
号各明細書に示されている。
【００５１】ブロック共重合体のいくつかの具体例は、
ポリスチレン−ポリブタジエン、ポリスチレン−ポリイ
ソプレン、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンで
ある。前述した様に、これらの物質の例えばスチレン−
エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチ
レン−エチレン−プロピレンブロック共重合体等の水素
化形も可能である。
ポリスチレン−ポリブタジエン、ポリスチレン−ポリイ
ソプレン、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレ
ン及びポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンで
ある。前述した様に、これらの物質の例えばスチレン−
エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体、スチ
レン−エチレン−プロピレンブロック共重合体等の水素
化形も可能である。
【００５２】これらの組成物中に含ませることができる
エラストマー性物質の他の種類は、共役ジエンポリマ
ー、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリング剤
から成るセグメント又は「ブロック」を含むラジアルテ
レブロック共重合体である。これらの物質は時として
「枝分れ」ポリマーと言われ、そして当業界で公知であ
る。例えば、これらは米国特許第４，０９７，５５０号
明細書、アドヘシブス・エージ、マースら、１９７１年
１２月、１５乃至２０頁［ＡＤＨＥＳＩＶＥＳ ＡＧ
Ｅ，Ｍａｒｒｓ ｅｔ ａｌ，Ｄｅｃｅｍｂｅｒ，１９
７１，ｐｐ １５−２０］及びラバー・ワールド、ホー
スら、１９７３年１月、２７乃至３２頁［ＲＵＢＢＥＲ
ＷＯＲＬＤ，Ｈａｗｓ ｅｔ ａｌ，Ｊａｎｕａｒ
ｙ，１９７３，ｐｐ２７−３２］に概括的に記載されて
いる。
エラストマー性物質の他の種類は、共役ジエンポリマ
ー、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリング剤
から成るセグメント又は「ブロック」を含むラジアルテ
レブロック共重合体である。これらの物質は時として
「枝分れ」ポリマーと言われ、そして当業界で公知であ
る。例えば、これらは米国特許第４，０９７，５５０号
明細書、アドヘシブス・エージ、マースら、１９７１年
１２月、１５乃至２０頁［ＡＤＨＥＳＩＶＥＳ ＡＧ
Ｅ，Ｍａｒｒｓ ｅｔ ａｌ，Ｄｅｃｅｍｂｅｒ，１９
７１，ｐｐ １５−２０］及びラバー・ワールド、ホー
スら、１９７３年１月、２７乃至３２頁［ＲＵＢＢＥＲ
ＷＯＲＬＤ，Ｈａｗｓ ｅｔ ａｌ，Ｊａｎｕａｒ
ｙ，１９７３，ｐｐ２７−３２］に概括的に記載されて
いる。
【００５３】通常、前記ジエンポリマーのいくつか（頻
繁には３個以上）の鎖がカップリング剤から伸長し、夫
々の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロ
ックにより末端停止されている。
繁には３個以上）の鎖がカップリング剤から伸長し、夫
々の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロ
ックにより末端停止されている。
【００５４】前記ラジアルテレブロック共重合体の形成
に使用することができる共役ジエンの例は、１，３−ブ
タジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブ
タジエン、１，３−ペンタジエン、３−ブチル−１，３
−オクタジエン及びこれらジエンの混合物であり、１，
３−ブタジエンが最も好適である。
に使用することができる共役ジエンの例は、１，３−ブ
タジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブ
タジエン、１，３−ペンタジエン、３−ブチル−１，３
−オクタジエン及びこれらジエンの混合物であり、１，
３−ブタジエンが最も好適である。
【００５５】前記ラジアルテレブロック共重合体用のビ
ニル芳香族ポリマーは、通常前出の米国特許第４，０９
７，５５０号明細書の２欄式（Ｉ）で表わされる化合物
等の化合物から製造される。この種の化合物の例は、ス
チレン、クロロスチレン、ビニルトルエン、３−メチル
スチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキ
シルスチレン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４
−ベンジルスチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−
（４−フェニル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナ
フタレン、２−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物
の何れかのアルキル、シクロアルキル、アリール、アル
カリール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの
化合物の何れかの混合物及び／又は共重合体を、前記ビ
ニル芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
ニル芳香族ポリマーは、通常前出の米国特許第４，０９
７，５５０号明細書の２欄式（Ｉ）で表わされる化合物
等の化合物から製造される。この種の化合物の例は、ス
チレン、クロロスチレン、ビニルトルエン、３−メチル
スチレン、４−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキ
シルスチレン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４
−ベンジルスチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−
（４−フェニル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナ
フタレン、２−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物
の何れかのアルキル、シクロアルキル、アリール、アル
カリール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの
化合物の何れかの混合物及び／又は共重合体を、前記ビ
ニル芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
【００５６】前記ラジアルテレブロック共重合体の分子
量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは約１０
０，０００乃至約３５０，０００の範囲内である。更
に、前記ラジアルテレブロック共重合体は、好ましくは
該テレブロック共重合体の総重量を基準として約１乃至
約５０重量部のビニル芳香族化合物及び約９９乃至約５
０重量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な
量の選定には、使用する試剤の種類及び使用する有機金
属開始剤の量（後者については下述する）等様々なファ
クターを考慮する。通常、例えば樹脂１００部あたり約
０．１乃至１．０重量部など、比較的少量のカップリン
グ剤が好適である。
量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは約１０
０，０００乃至約３５０，０００の範囲内である。更
に、前記ラジアルテレブロック共重合体は、好ましくは
該テレブロック共重合体の総重量を基準として約１乃至
約５０重量部のビニル芳香族化合物及び約９９乃至約５
０重量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な
量の選定には、使用する試剤の種類及び使用する有機金
属開始剤の量（後者については下述する）等様々なファ
クターを考慮する。通常、例えば樹脂１００部あたり約
０．１乃至１．０重量部など、比較的少量のカップリン
グ剤が好適である。
【００５７】本発明に係わるラジアルテレブロック共重
合体は、市販されている。また、それらは当業界で公知
の方法で製造することができる。例えば、ｎ−ブチルリ
チウム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共
役ジエンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合さ
せ、これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活
性金属原子を含む共重合体を生成させることで製造する
ことができる。これらの金属原子−末端停止ポリマー
を、その後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応
し、そして前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する
少なくとも３個の活性部倍を有するカップリング剤と反
応させることができる。これにより、前記多官能カップ
リング剤により形成される核から放射する比較的長い枝
を有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許
第３，２８１，３８３号明細書に、この種の製造方法が
教示されている。
合体は、市販されている。また、それらは当業界で公知
の方法で製造することができる。例えば、ｎ−ブチルリ
チウム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共
役ジエンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合さ
せ、これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活
性金属原子を含む共重合体を生成させることで製造する
ことができる。これらの金属原子−末端停止ポリマー
を、その後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応
し、そして前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する
少なくとも３個の活性部倍を有するカップリング剤と反
応させることができる。これにより、前記多官能カップ
リング剤により形成される核から放射する比較的長い枝
を有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許
第３，２８１，３８３号明細書に、この種の製造方法が
教示されている。
【００５８】前記ラジアルテレブロック共重合体用のカ
ップリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアナー
ト、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無
水物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択する
ことができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特
許明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデ
ヒド基との組合せ、又はイソシアナート基とハロゲン化
物基との組合せなどの２種以上の官能基を含むことがで
きる。
ップリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアナー
ト、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無
水物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択する
ことができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特
許明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデ
ヒド基との組合せ、又はイソシアナート基とハロゲン化
物基との組合せなどの２種以上の官能基を含むことがで
きる。
【００５９】本発明のいくつかの好適な態様では、スチ
レンから誘導される末端ブロックと、エポキシ化ポリブ
タジエン、ＳｉＣｌ4 又はこれらの混合物から選ばれる
カップリング剤を含む、スチレンとブタジエンとのラジ
アルテレブロック共重合体を必要とする。好適なエポキ
シ化ポリブタジエンカップリング剤の例は、オキシロン
（Ｏｘｉｒｏｎ）２０００及びオキシロン２００１とし
て商品表示されているものである。
レンから誘導される末端ブロックと、エポキシ化ポリブ
タジエン、ＳｉＣｌ4 又はこれらの混合物から選ばれる
カップリング剤を含む、スチレンとブタジエンとのラジ
アルテレブロック共重合体を必要とする。好適なエポキ
シ化ポリブタジエンカップリング剤の例は、オキシロン
（Ｏｘｉｒｏｎ）２０００及びオキシロン２００１とし
て商品表示されているものである。
【００６０】時として、前記ラジアルテレブロック物質
を軽鉱油等の鉱油で増量又は希釈することができる。こ
れらの増量剤は、前記ラジアルテレブロック物質の約６
０重量％までを構成することができる。
を軽鉱油等の鉱油で増量又は希釈することができる。こ
れらの増量剤は、前記ラジアルテレブロック物質の約６
０重量％までを構成することができる。
【００６１】本発明に適したラジアルテレブロック共重
合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニイ（Ｆｉ
ｎａ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手できるフィナ
プレン（ＦＩＮＡＰＲＥＮＥ）製品群、等級４０１、４
１１、４１４、４１６及び４１７である。
合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニイ（Ｆｉ
ｎａ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手できるフィナ
プレン（ＦＩＮＡＰＲＥＮＥ）製品群、等級４０１、４
１１、４１４、４１６及び４１７である。
【００６２】本発明の組成物に使用するエラストマー性
物質の量は、使用する特定の単量体、並びに最終製品に
所望する様々な性質（例えば衝撃強さ）の程度などのい
くつかのファクターに依存する。通常、組成物の総重量
を基準として約１重量％乃至約３０重量％のエラストマ
ーを使用する。更に好適な態様において、約５重量％乃
至約１５重量％のエラストマーを使用する。
物質の量は、使用する特定の単量体、並びに最終製品に
所望する様々な性質（例えば衝撃強さ）の程度などのい
くつかのファクターに依存する。通常、組成物の総重量
を基準として約１重量％乃至約３０重量％のエラストマ
ーを使用する。更に好適な態様において、約５重量％乃
至約１５重量％のエラストマーを使用する。
【００６３】本発明の組成物中には、様々な特性を付与
する又は特性を高める様々な添加剤が時として含まれ
る。添加剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、
着色剤、潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定
剤、紫外線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の
有効な量は、夫々について、通常組成物の総重量を基準
として約０．１重量％乃至約５０重量％の範囲内であ
る。
する又は特性を高める様々な添加剤が時として含まれ
る。添加剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、
着色剤、潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定
剤、紫外線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の
有効な量は、夫々について、通常組成物の総重量を基準
として約０．１重量％乃至約５０重量％の範囲内であ
る。
【００６４】本発明の組成物は、当業界で周知の従来か
らの方法により製造することができる。例えば、前記成
分を親密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混合
することができる。これらの方法には、しばしば、可成
りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。１つの
供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用す
ることができ、あるいはその代りに、複数の供給口を含
む押出機を使用することができる。例えば、適切な押出
機の上流供給口を通してキャップしたＰＰＥ及び一部の
ポリエステルを加え、残りのポリエステル、線状テーパ
型ブロック共重合体及び何れかのその他の成分を下流供
給口から加えることができる。押出機を、時として真空
ベントする。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者に
よれば実験なしに決定することができ、通常は約２４０
℃乃至約３２０℃の範囲内である。
らの方法により製造することができる。例えば、前記成
分を親密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混合
することができる。これらの方法には、しばしば、可成
りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。１つの
供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用す
ることができ、あるいはその代りに、複数の供給口を含
む押出機を使用することができる。例えば、適切な押出
機の上流供給口を通してキャップしたＰＰＥ及び一部の
ポリエステルを加え、残りのポリエステル、線状テーパ
型ブロック共重合体及び何れかのその他の成分を下流供
給口から加えることができる。押出機を、時として真空
ベントする。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者に
よれば実験なしに決定することができ、通常は約２４０
℃乃至約３２０℃の範囲内である。
【００６５】前記組成物は、一般に溶融状態及び成形品
の形態で並はずれた性質の組合せを有する。これらの性
質のいくつかは、優れた引張伸び、高いメルトフロー、
優れた耐薬品性及び引張強さ、及び良好な衝撃強さであ
る。以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
の形態で並はずれた性質の組合せを有する。これらの性
質のいくつかは、優れた引張伸び、高いメルトフロー、
優れた耐薬品性及び引張強さ、及び良好な衝撃強さであ
る。以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
【００６６】
【実施例】これらの実施例において、下記物質を使用し
た。
た。
【００６７】キャップしたＰＰＥ（成分Ａ） − ベー
スの樹脂は、クロロホルム中、２５℃で０．４０ｄｌ／
ｇの固有粘度を有するポリ（２，６−ジメチル−１，４
−フェニレンエーテル）であった。４重量％（％は前記
ＰＰＥに対する％として表示した）の式（ＩＶ）のエポ
キシトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後ＰＰ
Ｅとトルエンとの溶液にかくはん下で加えた。溶液を
０．５時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物を
沈殿させ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥さ
せた。
スの樹脂は、クロロホルム中、２５℃で０．４０ｄｌ／
ｇの固有粘度を有するポリ（２，６−ジメチル−１，４
−フェニレンエーテル）であった。４重量％（％は前記
ＰＰＥに対する％として表示した）の式（ＩＶ）のエポ
キシトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後ＰＰ
Ｅとトルエンとの溶液にかくはん下で加えた。溶液を
０．５時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物を
沈殿させ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥さ
せた。
【００６８】ポリエステル（成分Ｂ） − 使用したポ
リエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定して
約１０３，０００の重量平均分子量と約１．９の分散度
を有するポリ（ブチレンテレフタレート）であった。こ
のポリエステルは、滴定により測定して約５０マイクロ
当量／ｇの酸末端基数を有していた。
リエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定して
約１０３，０００の重量平均分子量と約１．９の分散度
を有するポリ（ブチレンテレフタレート）であった。こ
のポリエステルは、滴定により測定して約５０マイクロ
当量／ｇの酸末端基数を有していた。
【００６９】テーパ型線状ブロック共重合体（成分Ｃ）
− 使用した物質は、フィナ・オイル・アンド・ケミ
カル・カンパニイから登録商標フィナクリアー５２０と
して市販されているスチレン−ブタジエン−スチレンブ
ロック共重合体であった。この物質は、約２７重量％の
ブタジエン及び７３重量％のポリスチレン（約５６％が
ブロック形で、そして１７％がブタジエンにランダムに
結合）を含んでいた。この共重合体の重量平均分子量
（絶対）は約１２０，０００乃至１３０，０００であ
り、数平均分子量（絶対）は約１００，０００乃至１０
５，０００の範囲内であった。一方のポリスチレン末端
ブロックが約２５，０００の重量平均分子量を有し、そ
して他方のポリスチレン末端ブロックが約４０，０００
乃至４７，０００の平均分子量を有していた。
− 使用した物質は、フィナ・オイル・アンド・ケミ
カル・カンパニイから登録商標フィナクリアー５２０と
して市販されているスチレン−ブタジエン−スチレンブ
ロック共重合体であった。この物質は、約２７重量％の
ブタジエン及び７３重量％のポリスチレン（約５６％が
ブロック形で、そして１７％がブタジエンにランダムに
結合）を含んでいた。この共重合体の重量平均分子量
（絶対）は約１２０，０００乃至１３０，０００であ
り、数平均分子量（絶対）は約１００，０００乃至１０
５，０００の範囲内であった。一方のポリスチレン末端
ブロックが約２５，０００の重量平均分子量を有し、そ
して他方のポリスチレン末端ブロックが約４０，０００
乃至４７，０００の平均分子量を有していた。
【００７０】フィナクリアー５２０の他の関連する性質
は以下の通りである。
は以下の通りである。
【００７１】メルトフローインデックス［ｇ／１０分、
ＡＳＴＭ法Ｄ−１２３８、条件Ｇによる］ ： ７．
５、 引張強さ［ＡＳＴＭ法Ｄ−６３８］ ： ３，０００ｐ
ｓｉ、伸び［Ｄ−６３８］ ： ２００％、 曲げモジュラス［ＡＳＴＭ法Ｄ−７９０］ ： １７５
メガｐｓｉ、 アイゾット衝撃［ＡＳＴＭ法Ｄ−２５６Ａ、ノッチな
し］ ： １５フート・ポンド／インチ、 ガードナー衝撃［ＡＳＴＭ法Ｄ−３０２９］ ： １５
０インチ・ポンド。
ＡＳＴＭ法Ｄ−１２３８、条件Ｇによる］ ： ７．
５、 引張強さ［ＡＳＴＭ法Ｄ−６３８］ ： ３，０００ｐ
ｓｉ、伸び［Ｄ−６３８］ ： ２００％、 曲げモジュラス［ＡＳＴＭ法Ｄ−７９０］ ： １７５
メガｐｓｉ、 アイゾット衝撃［ＡＳＴＭ法Ｄ−２５６Ａ、ノッチな
し］ ： １５フート・ポンド／インチ、 ガードナー衝撃［ＡＳＴＭ法Ｄ−３０２９］ ： １５
０インチ・ポンド。
【００７２】ブロック共重合体 − いくつかの試料で
使用した衝撃変性剤は、不飽和スチレン−ブタジエン−
スチレン線状ブロック共重合体、登録商標クレートン
（ＫＲＡＴＯＮ）Ｄ−１１０２であった。
使用した衝撃変性剤は、不飽和スチレン−ブタジエン−
スチレン線状ブロック共重合体、登録商標クレートン
（ＫＲＡＴＯＮ）Ｄ−１１０２であった。
【００７３】下記実施例における組成物を、３０ｍｍウ
エルナー・アンド・フライダラー（Ｗｅｒｎｅｒ ＆
Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）二軸押出機を用いて成分を乾式
ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り、成
分量は重量部で表示した。
エルナー・アンド・フライダラー（Ｗｅｒｎｅｒ ＆
Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）二軸押出機を用いて成分を乾式
ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り、成
分量は重量部で表示した。
【００７４】押出物を急冷し、そしてペレット化し、そ
の後生成物をトーシバ（Ｔｏｓｈｉｂａ）射出成形機を
用いて試験片に成形した。
の後生成物をトーシバ（Ｔｏｓｈｉｂａ）射出成形機を
用いて試験片に成形した。
【００７５】安定剤 − 組成物には、そのほか、樹脂
１００重量部を基準として夫々約０．２乃至０．３重量
部の量の３種類の酸化防止剤［硫黄ベースの物質、ヒン
ダードフェノール及び亜リン酸エステルベースの物質］
が含まれていた。
１００重量部を基準として夫々約０．２乃至０．３重量
部の量の３種類の酸化防止剤［硫黄ベースの物質、ヒン
ダードフェノール及び亜リン酸エステルベースの物質］
が含まれていた。
【００７６】実施例１ 前述の様にして、表１中の組成物を調製した。成形片に
対する試験［従来からのＡＳＴＭ法を用いた］により、
下記表に示した性質が判明した。
対する試験［従来からのＡＳＴＭ法を用いた］により、
下記表に示した性質が判明した。
【００７７】
【表１】 表１ 試 料 番 号 １* ２ ３ キャップしたＰＰＥ（重量部） ３０ ３０ ３０ ポリエステル ６０ ６０ ６０ トリブロック共重合体 a −− −− ５ テーパ型共重合体 c −− １０ ５ 性質 アイゾット衝撃強さ（ノッチ ０．２４ ０．５４ ３．３ 付、フート・ポンド／インチ） ダイナタップ衝撃強さ b ３Ｂ ２４Ｂ ４２Ｄ （室温、フート・ポンド） ダイナタップ衝撃強さ ４Ｂ ５Ｂ ５０Ｄ （ -20°Ｆ、フート・ポンド） 曲げモジュラス（ｋｐｓｉ） ３８６ ３７５ ３３２ 曲げ強さ（ｋｐｓｉ） １４．９ １４．５ １２．８ 引張降伏（ｋｐｓｉ） ９．２ ９．４ ８．３ 引張伸び（破断点、％） ８ ２５ ４５ ＊： 対照例、 ａ： スチレン−ブタジエン−スチレン線状ブロック共重合体、 ｂ： 「Ｄ」は延性、「Ｂ」は脆性、 ｃ： フィナクリアー５２０。
【００７８】表１のデータにより、一般に本発明の組成
物が様々な優れた特性を発揮することが示された。例え
ば、これらの組成物ではアイゾット衝撃強さ及び引張伸
びが非常に高まる。
物が様々な優れた特性を発揮することが示された。例え
ば、これらの組成物ではアイゾット衝撃強さ及び引張伸
びが非常に高まる。
【００７９】化学工業の当業者は、前記の教示を考慮し
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識しよう。従って、前記特定の態様において、請求の
範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内での
変形が可能であることを理解すべきである。
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識しよう。従って、前記特定の態様において、請求の
範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内での
変形が可能であることを理解すべきである。
Claims (20)
- 【請求項１】 （Ａ）エポキシトリアジン化合物でキャ
ップされた下記の式で表されるポリフェニレンエーテル 【化１】 ［式中各Ｑ 1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ 2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ 1 に関
して定義したハロ炭化水素オキシ基である］、 （Ｂ）下記の式で表される熱可塑性ポリエステル樹脂 Ｏ Ｏ ‖ ‖ −Ｏ−Ｒ 4 −Ｏ−Ｃ−Ａ 1 −Ｃ− ［式中各Ｒ 4 は夫々２価の脂肪族、脂環式もしくは芳香
族炭化水素基又はポリオキシアルキレン基であり、そし
てＡ 1 は２価の芳香基である］ 、および （Ｃ）Ａ 1 およびＢ 1 のブロックからなり、Ａ1 は少な
くとも１種の重合されたビニル芳香族炭化水素のブロッ
クであり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合された共
役ジエンから誘導される水素化、部分水素化又は非水素
化ブロックであり、少なくとも１種の重合ビニル芳香族
ブロックはテーパ型ブロック共重合体の重量に基いて５
０乃至９０重量％でありかつランダム及びブロックの両
方の構造単位を含みランダムのブロックに対する重量比
は１．５：１〜４：１である線状テーパ型ブロック共重
合体、および （Ｄ）エラストマー性物質からなる熱可塑性組成物。 - 【請求項２】 ポリフェニレンエーテルがポリ（２，６
−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である請求
項１記載の組成物。 - 【請求項３】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジメ
チルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール及
びこれらの混合物から成る群から選ばれる単量体から誘
導される請求項１記載の組成物。 - 【請求項４】 ポリエステルがポリ（アルキレンジカル
ボキシレート）又は少なくとも２種のポリ（アルキレン
ジカルボキシレート）の混合物である請求項１記載の組
成物。 - 【請求項５】 ポリ（アルキレンジカルボキシレート）
がポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテ
レフタレート）又はこれらの混合物である請求項４記載
の組成物。 - 【請求項６】 ポリエステルが更に式： 【化２】 の単位を含む請求項１記載の組成物［式中Ｒ5 はポリオ
キシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の芳香族基
である］。 - 【請求項７】 Ａ1 ブロックがスチレン、α−メチルス
チレン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニル
キシレン及びこれらの単量体の混合物から成る群から選
ばれる単量体から誘導される請求項１記載の組成物。 - 【請求項８】 Ｂ1 ブロックがブタジエン、イソプレ
ン、エチレン、ブチレン、１，３−ペンタジエン、２，
３−ジメチルブタジエン及びこれらの組合せから成る群
から選ばれる単量体から誘導される請求項７記載の組成
物。 - 【請求項９】 存在する成分（Ｃ）の量が組成物の総重
量を基準として１重量％乃至２０重量％の範囲内である
請求項１記載の組成物。 - 【請求項１０】 存在する成分（Ｃ）の量が５重量％乃
至１５重量％の範囲内である請求項９記載の組成物。 - 【請求項１１】 更に有効な量の、難燃剤、滴下防止
剤、可塑剤、安定剤、帯電防止剤、充填材、補強材、潤
滑剤、着色剤、染料及び顔料から成る群から選ばれる少
なくとも１種の添加物を含む請求項１記載の組成物。 - 【請求項１２】 成分（Ａ）の成分（Ｂ）に対する重量
比が６０：４０乃至２０：８０の範囲である請求項１記
載の組成物。 - 【請求項１３】 該線状テーパ型ブロック共重合体は、
全組成物の重量に基いて１重量％から２０重量％の範囲
で存在する請求項８記載の組成物。 - 【請求項１４】 該線状テーパ型ブロック共重合体は、
全組成物の重量に基いて５重量％から１５重量％の範囲
で存在する請求項１３記載の組成物。 - 【請求項１５】 該線状テーパ型ブロック共重合体は、
ビニル芳香族材料の重量で７０重量％から８０重量％と
非水素化重合共役ジエンモノマーの重量で３０重量％か
ら２０重量％からなるものである請求項１４記載の組成
物。 - 【請求項１６】 該重合ビニル芳香族材料は、ポリスチ
レンとポリブタジエンからなる非水素化共役ジエンモノ
マーからなるものである請求項１５記載の組成物。 - 【請求項１７】 Ｉ）エポキシトリアジン化合物でキャ
ップされた下記の式で表されるポリフェニレンエーテル
重合体 【化３】 ［式中各Ｑ 1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ 2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ 1 に関
して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である］と下記
の式で表される熱可塑性ポリエステル樹脂 Ｏ Ｏ ‖ ‖ −Ｏ−Ｒ 4 −Ｏ−Ｃ−Ａ 1 −Ｃ− ［式中各Ｒ 4 は夫々２価の脂肪族、脂環式もしくは芳香
族炭化水素基又はポリオキシアルキレン基であり、そし
てＡ 1 は２価の芳香基である］ との反応生成物、および II）ブロックＡ1 及びＢ1 からなる少なくとも１種のテ
ーパ型線状ブロック共重合体、ここでＡ1 は少なくとも
１種の重合ビニル芳香族ブロック、Ｂ1 は少なくとも１
種の重合された共役ジエンから誘導された水素化、部分
水素化又は非水素化ブロック誘導体からなり、該少なく
とも１種の重合ビニル芳香族ブロックはテーパ型共重合
体の重量に基いて５０乃至９０重量％でありかつランダ
ム及びブロックの両方の構造単位を含みランダムのブロ
ックに対する重量比は１．５：１〜４：１であることか
らなる熱可塑性組成物。 - 【請求項１８】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジ
メチルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール
及びこれらの混合物から成る群から選ばれる単量体から
誘導され、そしてポリエステルがポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）、エラストマー性ポリエステル、ポリ
アリーレート、ポリエステル共重合体及びこれらの物質
の配合物から成る群から選ばれる請求項１７記載の組成
物。 - 【請求項１９】 ポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）がポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレ
ンテレフタレート）及びこれらの混合物から成る群から
選ばれる請求項１８記載の組成物。 - 【請求項２０】 エポキシトリアジン化合物がジグリシ
ジルクロロシアヌレート、ｎ−ブチルグリシジルクロロ
シアヌレート及びメシチルグリシジルクロロシアヌレー
トから成る群から選ばれる請求項１９記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US589,871 | 1990-09-28 | ||
| US07/589,871 US5237005A (en) | 1990-09-28 | 1990-09-28 | Polyphenylene ether-polyester resin compositions |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04283261A JPH04283261A (ja) | 1992-10-08 |
| JP2512648B2 true JP2512648B2 (ja) | 1996-07-03 |
Family
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3265468A Expired - Lifetime JP2512648B2 (ja) | 1990-09-28 | 1991-09-18 | 改良されたポリフェニレンエ―テル−ポリエステル樹脂組成物 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US5237005A (ja) |
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| JP (1) | JP2512648B2 (ja) |
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- 1990-09-28 US US07/589,871 patent/US5237005A/en not_active Expired - Fee Related
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| JPH04283261A (ja) | 1992-10-08 |
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