JPH05147902A - 水素製造方法 - Google Patents
水素製造方法Info
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- JPH05147902A JPH05147902A JP3309265A JP30926591A JPH05147902A JP H05147902 A JPH05147902 A JP H05147902A JP 3309265 A JP3309265 A JP 3309265A JP 30926591 A JP30926591 A JP 30926591A JP H05147902 A JPH05147902 A JP H05147902A
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- C01B3/50—Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification
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- C01B3/32—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air
- C01B3/34—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents
- C01B3/38—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents using catalysts
- C01B3/384—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen by reaction of gaseous or liquid organic compounds with gasifying agents, e.g. water, carbon dioxide, air by reaction of hydrocarbons with gasifying agents using catalysts the catalyst being continuously externally heated
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- C01B2203/04—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas containing a purification step for the hydrogen or the synthesis gas
- C01B2203/0405—Purification by membrane separation
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 水素分離型リフォーマを用いて水素を製造す
る方法に関する。 【構成】 改質触媒を充填した反応管（３）内に水素分
離膜（４）で区切られた水素透過部（５）を有し、かつ
該反応管（３）の外側に燃焼ガス通路（２）を有するリ
フォーマ（１）によって、炭化水素又は含酸素炭化水素
を原料として水蒸気改質反応を行わせて水素を製造する
方法において、前記燃焼ガス通路（２）より排出される
燃焼排ガス（１７）により、先ずリフォーマ（１）に供
給される炭化水素又は含酸素炭化水素と水蒸気よりなる
原料ガス（１２）を予熱し、次いでリフォーマ（１）の
燃焼器（７）に供給される空気を予熱すると共に、前記
水素透過部（５）に透過した水素を払い出すための不活
性ガス又は水蒸気（２４）を該透過部（５）から払い出
された高温の水素及び不活性ガス又は水蒸気の混合ガス
（２８）により予熱するようにした水素製造方法。
る方法に関する。 【構成】 改質触媒を充填した反応管（３）内に水素分
離膜（４）で区切られた水素透過部（５）を有し、かつ
該反応管（３）の外側に燃焼ガス通路（２）を有するリ
フォーマ（１）によって、炭化水素又は含酸素炭化水素
を原料として水蒸気改質反応を行わせて水素を製造する
方法において、前記燃焼ガス通路（２）より排出される
燃焼排ガス（１７）により、先ずリフォーマ（１）に供
給される炭化水素又は含酸素炭化水素と水蒸気よりなる
原料ガス（１２）を予熱し、次いでリフォーマ（１）の
燃焼器（７）に供給される空気を予熱すると共に、前記
水素透過部（５）に透過した水素を払い出すための不活
性ガス又は水蒸気（２４）を該透過部（５）から払い出
された高温の水素及び不活性ガス又は水蒸気の混合ガス
（２８）により予熱するようにした水素製造方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は水素製造方法に関し、特
に水素分離型リフォーマを用いて水素を製造する方法に
関する。
に水素分離型リフォーマを用いて水素を製造する方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術】水素分離型リフォーマを用いた水素製造
装置ではメタンやメタノール等の炭化水素や含酸素炭化
水素からなる原料ガスを、水蒸気改質反応とＣＯシフト
反応によって主に水素と二酸化炭素に分解し、発生した
水素をリフォーマに内蔵された水素分離膜を通して選択
的に分離するようにしている。水素分離は該分離膜の透
過側に不活性ガスを流すか、あるいは減圧にすることに
より実施されている。該水素分離膜として、例えばパラ
ジウム合金からなるものが利用される。
装置ではメタンやメタノール等の炭化水素や含酸素炭化
水素からなる原料ガスを、水蒸気改質反応とＣＯシフト
反応によって主に水素と二酸化炭素に分解し、発生した
水素をリフォーマに内蔵された水素分離膜を通して選択
的に分離するようにしている。水素分離は該分離膜の透
過側に不活性ガスを流すか、あるいは減圧にすることに
より実施されている。該水素分離膜として、例えばパラ
ジウム合金からなるものが利用される。
【０００３】従来例を図３を用いて更に詳しく説明す
る。１は水素分離型リフォーマであり、改質触媒層３内
に水素分離膜４を有する。例えばメタン等の炭化水素か
らなる原料ガス８はガス中のイオウ分を脱硫器３６で除
去後、脱硫原料ガス９は該リフォーマ１の燃焼器７での
燃焼用原料ガス１０と前記触媒層３へ供給する原料ガス
１１とに分割後、スチーム２５と混合し混合ガス１２と
する。該混合ガス１２を熱交換器１８で反応温度まで加
熱して高温反応ガス１３とし、前記触媒層３に導入す
る。触媒層３では下記反応で原料ガス８が水素、一酸化
炭素及び二酸化炭素に分解される。 Ｃn Ｈm ＋ nＨ2 Ｏ ＝ nＣＯ ＋ (n+m/2)Ｈ2 （１） Ｃn Ｈm ＋ 2nＨ2 Ｏ ＝ nＣＯ2 ＋(2n+m/2)Ｈ2 （２） Ｃn Ｈm ＋ nＣＯ2 ＝ 2nＣＯ ＋ m/2Ｈ2 （３）
る。１は水素分離型リフォーマであり、改質触媒層３内
に水素分離膜４を有する。例えばメタン等の炭化水素か
らなる原料ガス８はガス中のイオウ分を脱硫器３６で除
去後、脱硫原料ガス９は該リフォーマ１の燃焼器７での
燃焼用原料ガス１０と前記触媒層３へ供給する原料ガス
１１とに分割後、スチーム２５と混合し混合ガス１２と
する。該混合ガス１２を熱交換器１８で反応温度まで加
熱して高温反応ガス１３とし、前記触媒層３に導入す
る。触媒層３では下記反応で原料ガス８が水素、一酸化
炭素及び二酸化炭素に分解される。 Ｃn Ｈm ＋ nＨ2 Ｏ ＝ nＣＯ ＋ (n+m/2)Ｈ2 （１） Ｃn Ｈm ＋ 2nＨ2 Ｏ ＝ nＣＯ2 ＋(2n+m/2)Ｈ2 （２） Ｃn Ｈm ＋ nＣＯ2 ＝ 2nＣＯ ＋ m/2Ｈ2 （３）
【０００４】これら分解ガスのうち水素だけが例えばパ
ラジウム合金からなる水素分離膜４を通して透過部５に
分離される。主に二酸化炭素からなる未反応ガス１４は
熱交換器１５において冷却水３５によって冷却後低温未
反応ガス６となり、前記燃料用原料ガス１０と混合後、
ストリーム１６としてリフォーマ１の燃焼器７に導入さ
れ燃焼用の燃料にされる。燃焼器７からの燃焼ガスは燃
焼側２を通過し改質触媒層３へ反応熱を供給後、燃焼排
ガス１７としてリフォーマ１から排出される。燃焼排ガ
ス１７は熱交換器１９で冷却されストリーム２０となり
ベントへ送られる。
ラジウム合金からなる水素分離膜４を通して透過部５に
分離される。主に二酸化炭素からなる未反応ガス１４は
熱交換器１５において冷却水３５によって冷却後低温未
反応ガス６となり、前記燃料用原料ガス１０と混合後、
ストリーム１６としてリフォーマ１の燃焼器７に導入さ
れ燃焼用の燃料にされる。燃焼器７からの燃焼ガスは燃
焼側２を通過し改質触媒層３へ反応熱を供給後、燃焼排
ガス１７としてリフォーマ１から排出される。燃焼排ガ
ス１７は熱交換器１９で冷却されストリーム２０となり
ベントへ送られる。
【０００５】透過部５には不活性ガス２４が熱交換器２
６で加熱後、高温不活性ガス２７として供給される。リ
フォーマで分離された水素は該不活性ガス２７によって
払い出される。水素ガスと不活性ガスとの混合ガス２８
は熱交換器２９において冷却水３４によって冷却され水
素ガスと不活性ガスの混合ガス３２として取り出され
る。
６で加熱後、高温不活性ガス２７として供給される。リ
フォーマで分離された水素は該不活性ガス２７によって
払い出される。水素ガスと不活性ガスとの混合ガス２８
は熱交換器２９において冷却水３４によって冷却され水
素ガスと不活性ガスの混合ガス３２として取り出され
る。
【０００６】燃焼用の空気２１は空気予熱器２３で加熱
後、高温空気２２となり燃焼器７へ送られる。
後、高温空気２２となり燃焼器７へ送られる。
【０００７】このように従来の装置では原料ガス、不活
性ガス及び燃焼用空気を独立の熱交換器かあるいは水素
製造装置内の適当な温度レベルにあるストリームによっ
て加熱していた。また、残ガスや分離水素ガスの冷却に
主に冷却水を利用していた。
性ガス及び燃焼用空気を独立の熱交換器かあるいは水素
製造装置内の適当な温度レベルにあるストリームによっ
て加熱していた。また、残ガスや分離水素ガスの冷却に
主に冷却水を利用していた。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】 （１）水素製造装置への供給ガス、すなわち、原料ガ
ス、スチーム、不活性ガス及び燃焼用空気の予熱用に独
立した熱交換器を用いていたために装置の熱効率が悪く
必要以上の原料ガスを燃焼させる必要があった。 （２）リフォーマから流出する高温のストリームによっ
て前記供給ガスを加熱する場合でも温度レベルから考え
た効率的な熱交換がなされていないために熱効率が悪い
例が多く、また、場合によっては分離水素のストリーム
を燃焼用空気で冷却するなど安全上問題となることもあ
った。 （３）リフォーマから流出する高温のストリームを主に
水で冷却する場合には必要水量が多くなり経済的でなか
った。
ス、スチーム、不活性ガス及び燃焼用空気の予熱用に独
立した熱交換器を用いていたために装置の熱効率が悪く
必要以上の原料ガスを燃焼させる必要があった。 （２）リフォーマから流出する高温のストリームによっ
て前記供給ガスを加熱する場合でも温度レベルから考え
た効率的な熱交換がなされていないために熱効率が悪い
例が多く、また、場合によっては分離水素のストリーム
を燃焼用空気で冷却するなど安全上問題となることもあ
った。 （３）リフォーマから流出する高温のストリームを主に
水で冷却する場合には必要水量が多くなり経済的でなか
った。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は改質触媒を充填
した反応管内に水素分離膜で区切られた水素透過部を有
し、かつ該反応管の外側に燃焼ガス通路を有するリフォ
ーマによって、炭化水素又は含酸素炭化水素を原料とし
て水蒸気改質反応を行わせて水素を製造する方法におい
て、前記燃焼ガス通路より排出される燃焼排ガスによ
り、先ずリフォーマに供給される炭化水素又は含酸素炭
化水素と水蒸気よりなる原料ガスを予熱し、次いでリフ
ォーマの燃焼器に供給される空気を予熱すると共に、前
記水素透過部に透過した水素を払い出すための不活性ガ
ス又は水蒸気を該透過部から払い出された高温の水素及
び不活性ガス又は水蒸気の混合ガスにより予熱するよう
にすることを特徴とする水素製造方法である。
した反応管内に水素分離膜で区切られた水素透過部を有
し、かつ該反応管の外側に燃焼ガス通路を有するリフォ
ーマによって、炭化水素又は含酸素炭化水素を原料とし
て水蒸気改質反応を行わせて水素を製造する方法におい
て、前記燃焼ガス通路より排出される燃焼排ガスによ
り、先ずリフォーマに供給される炭化水素又は含酸素炭
化水素と水蒸気よりなる原料ガスを予熱し、次いでリフ
ォーマの燃焼器に供給される空気を予熱すると共に、前
記水素透過部に透過した水素を払い出すための不活性ガ
ス又は水蒸気を該透過部から払い出された高温の水素及
び不活性ガス又は水蒸気の混合ガスにより予熱するよう
にすることを特徴とする水素製造方法である。
【００１０】
（１）水素製造装置へ供給するガス、すなわち原料ガ
ス、スチーム、不活性ガス及び燃焼用空気の予熱のため
にリフォーマから流出するストリーム、すなわち、分離
水素ガスと不活性ガスとの混合ガス、燃焼排ガスの排熱
を用いる。 （２）熱交換には各ストリームの温度レベルとストリー
ムの組成を考慮し燃焼排ガスによってまず、原料ガスと
スチームの混合ガスを加熱し、次に燃焼用の低温空気を
加熱する。さらに、リフォーマからの分離水素と不活性
ガスとの混合ガスによって分離水素払出しのための不活
性ガスを加熱する。また、リフォーマからの未反応ガス
によっても不活性ガスを加熱してもよい。 （３）高温ガスをさらに冷却するためには冷却水を用い
る。
ス、スチーム、不活性ガス及び燃焼用空気の予熱のため
にリフォーマから流出するストリーム、すなわち、分離
水素ガスと不活性ガスとの混合ガス、燃焼排ガスの排熱
を用いる。 （２）熱交換には各ストリームの温度レベルとストリー
ムの組成を考慮し燃焼排ガスによってまず、原料ガスと
スチームの混合ガスを加熱し、次に燃焼用の低温空気を
加熱する。さらに、リフォーマからの分離水素と不活性
ガスとの混合ガスによって分離水素払出しのための不活
性ガスを加熱する。また、リフォーマからの未反応ガス
によっても不活性ガスを加熱してもよい。 （３）高温ガスをさらに冷却するためには冷却水を用い
る。
【００１１】
【実施例】図１によって、本発明の一実施例を説明す
る。メタン等の炭化水素からなる原料ガス８はガス中の
イオウ分を脱硫器３６で除去後、脱硫原料ガス９はリフ
ォーマ１の燃焼器７へ供給するガス１０と改質触媒層側
３へ供給するガス１１とに分割後、ガス１１はスチーム
２５と混合する。該混合ガス１２を混合ガス予熱器１８
で反応温度まで加熱して高温反応ガス１３とし、触媒層
３へ導入する。触媒層３では前記反応（１）〜（３）に
よって原料ガス８が水素、一酸化炭素及び二酸化炭素に
分解される。
る。メタン等の炭化水素からなる原料ガス８はガス中の
イオウ分を脱硫器３６で除去後、脱硫原料ガス９はリフ
ォーマ１の燃焼器７へ供給するガス１０と改質触媒層側
３へ供給するガス１１とに分割後、ガス１１はスチーム
２５と混合する。該混合ガス１２を混合ガス予熱器１８
で反応温度まで加熱して高温反応ガス１３とし、触媒層
３へ導入する。触媒層３では前記反応（１）〜（３）に
よって原料ガス８が水素、一酸化炭素及び二酸化炭素に
分解される。
【００１２】これら分解ガスのうち水素だけが例えばパ
ラジウム合金からなる水素分離膜４を通して透過部５に
分離される。主に二酸化炭素からなる未反応ガス１４は
冷却器１５において冷却水３５によって冷却後、低温未
反応ガス６となり、前記燃料用原料ガス１０と混合後、
ストリーム１６としてリフォーマ１の燃焼器７に導入さ
れ燃焼用の燃料とされる。燃焼器７からの燃焼ガスは燃
焼側２を通過し改質触媒層３へ反応熱を供給後、燃焼排
ガス１７としてリフォーマ１から排出される。燃焼排ガ
ス１７はまず混合ガス予熱器１８で熱交換し、次に空気
予熱器１９で空気を加熱後、ストリーム２０となりベン
トから排出される。
ラジウム合金からなる水素分離膜４を通して透過部５に
分離される。主に二酸化炭素からなる未反応ガス１４は
冷却器１５において冷却水３５によって冷却後、低温未
反応ガス６となり、前記燃料用原料ガス１０と混合後、
ストリーム１６としてリフォーマ１の燃焼器７に導入さ
れ燃焼用の燃料とされる。燃焼器７からの燃焼ガスは燃
焼側２を通過し改質触媒層３へ反応熱を供給後、燃焼排
ガス１７としてリフォーマ１から排出される。燃焼排ガ
ス１７はまず混合ガス予熱器１８で熱交換し、次に空気
予熱器１９で空気を加熱後、ストリーム２０となりベン
トから排出される。
【００１３】一般に、熱交換の順序は加熱されるガスの
加熱後の温度レベルの順序によって決まり、より高温ま
で加熱されるストリームを初めに加熱した方が熱効率上
有利となる。この装置では原料ガスとスチームの混合ガ
ス１２をほぼ５００度Ｃまで、燃焼用空気２１を１００
〜４００度Ｃまで加熱する必要がある。このため、まず
混合ガス１２を加熱し、次に燃焼用空気２１を加熱して
いる。
加熱後の温度レベルの順序によって決まり、より高温ま
で加熱されるストリームを初めに加熱した方が熱効率上
有利となる。この装置では原料ガスとスチームの混合ガ
ス１２をほぼ５００度Ｃまで、燃焼用空気２１を１００
〜４００度Ｃまで加熱する必要がある。このため、まず
混合ガス１２を加熱し、次に燃焼用空気２１を加熱して
いる。
【００１４】透過部５には不活性ガス２４が熱交換器２
６で加熱され、高温不活性ガス２７として供給される。
リフォーマ１で発生する水素は該不活性ガス２７によっ
て払い出される。この分離水素ガスと不活性ガスとの混
合ガス２８は前記のごとく、熱交換器２６において不活
性ガス２４を加熱し、次に、冷却器２９で冷却水３４に
よって冷却され水素ガスと不活性ガスの混合ガス３２と
して取り出される。
６で加熱され、高温不活性ガス２７として供給される。
リフォーマ１で発生する水素は該不活性ガス２７によっ
て払い出される。この分離水素ガスと不活性ガスとの混
合ガス２８は前記のごとく、熱交換器２６において不活
性ガス２４を加熱し、次に、冷却器２９で冷却水３４に
よって冷却され水素ガスと不活性ガスの混合ガス３２と
して取り出される。
【００１５】ストリーム２８の冷却には燃焼用空気２１
を用いることも考えられるが、ストリーム２８中に水素
を含むことから安全上問題となる。このため、冷却用の
ストリームとしては不活性ガス２４かあるいは冷却水３
４が適切なものとなる。
を用いることも考えられるが、ストリーム２８中に水素
を含むことから安全上問題となる。このため、冷却用の
ストリームとしては不活性ガス２４かあるいは冷却水３
４が適切なものとなる。
【００１６】燃焼用の空気２１は空気予熱器１９で加熱
後、高温空気２２となり燃焼器７へ送られる。
後、高温空気２２となり燃焼器７へ送られる。
【００１７】改質触媒層３からの未反応ガス１４は４０
０〜６００度Ｃである。このストリームは一旦冷却後、
燃焼用燃料として利用される。このストリーム中には水
素等の可燃ガスが含まれているために不活性ガスか冷却
水で冷却する必要がある。この実施例では、冷却器１５
において冷却水３５によって冷却し原料ガス１０と混合
後、燃焼用燃料としてリフォーマの燃焼器７へ供給され
る。
０〜６００度Ｃである。このストリームは一旦冷却後、
燃焼用燃料として利用される。このストリーム中には水
素等の可燃ガスが含まれているために不活性ガスか冷却
水で冷却する必要がある。この実施例では、冷却器１５
において冷却水３５によって冷却し原料ガス１０と混合
後、燃焼用燃料としてリフォーマの燃焼器７へ供給され
る。
【００１８】以上の通り、本発明に係る実施例によれ
ば、燃焼排ガスと分離水素ガスの排熱を効率よくかつ安
全に回収できるため、水素製造装置の熱効率を向上させ
ることができる。
ば、燃焼排ガスと分離水素ガスの排熱を効率よくかつ安
全に回収できるため、水素製造装置の熱効率を向上させ
ることができる。
【００１９】次に、図２によって他の実施例を説明す
る。この実施例では、分離水素払い出し用の不活性ガス
の代わりにスチーム２４を利用するものである。この装
置では冷却器２９でスチームが凝縮し発生した水を水分
離器３１でドレン３３として分離後、水素を回収する。
る。この実施例では、分離水素払い出し用の不活性ガス
の代わりにスチーム２４を利用するものである。この装
置では冷却器２９でスチームが凝縮し発生した水を水分
離器３１でドレン３３として分離後、水素を回収する。
【００２０】前記実施例と同様に燃焼排ガスと分離水素
ガスの排熱を安全に効率よく回収できるため、水素製造
装置の熱効率を向上させることができる。
ガスの排熱を安全に効率よく回収できるため、水素製造
装置の熱効率を向上させることができる。
【００２１】
（１）リフォーマからの燃焼排ガスと分離水素ガスの排
熱を回収し燃焼用空気、原料ガス及びスチームを予熱す
ることによって水素製造装置の熱効率を向上させること
ができる。 （２）水素を含むストリームをスチームや不活性ガスの
ような酸素を含まないストリームと熱交換することによ
って安全性が向上する。 （３）リフォーマからの高温ストリームを冷却するため
に、リフォーマへ供給する低温ストリームの一部を利用
するために冷却水量を低減することができる。
熱を回収し燃焼用空気、原料ガス及びスチームを予熱す
ることによって水素製造装置の熱効率を向上させること
ができる。 （２）水素を含むストリームをスチームや不活性ガスの
ような酸素を含まないストリームと熱交換することによ
って安全性が向上する。 （３）リフォーマからの高温ストリームを冷却するため
に、リフォーマへ供給する低温ストリームの一部を利用
するために冷却水量を低減することができる。
【図１】本発明の一実施例の説明図。
【図２】本発明の他の実施例の説明図。
【図３】従来の水素製造方法の一実施態様の説明図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 黒田 健之助 東京都千代田区丸の内二丁目５番１号 三 菱重工業株式会社本社内
Claims (1)
- 【請求項１】 改質触媒を充填した反応管内に水素分離
膜で区切られた水素透過部を有し、かつ該反応管の外側
に燃焼ガス通路を有するリフォーマによって、炭化水素
又は含酸素炭化水素を原料として水蒸気改質反応を行わ
せて水素を製造する方法において、前記燃焼ガス通路よ
り排出される燃焼排ガスにより、先ずリフォーマに供給
される炭化水素又は含酸素炭化水素と水蒸気よりなる原
料ガスを予熱し、次いでリフォーマの燃焼器に供給され
る空気を予熱すると共に、前記水素透過部に透過した水
素を払い出すための不活性ガス又は水蒸気を該透過部か
ら払い出された高温の水素及び不活性ガス又は水蒸気の
混合ガスにより予熱するようにすることを特徴とする水
素製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3309265A JP3035038B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3309265A JP3035038B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05147902A true JPH05147902A (ja) | 1993-06-15 |
| JP3035038B2 JP3035038B2 (ja) | 2000-04-17 |
Family
ID=17990920
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3309265A Expired - Lifetime JP3035038B2 (ja) | 1991-11-25 | 1991-11-25 | 水素製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3035038B2 (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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