JPH04500883A - 活性物質としてリチウムバナジウム酸化物を含有する電池 - Google Patents

活性物質としてリチウムバナジウム酸化物を含有する電池

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 活性物質としてリチウム合金 ジウム酸化物を含有する電池 本発明は少なくとも一つのセルをもつ電池、特に陽極にすぐれた活性物質を使用 したセルをもつ電池に関する。
即ち、本発明は陰極、電解質、及び陽極を備えた少なくとも一つのセルをもつ電 池において、該陽極が、ＬＩＶＯｘ（但し、２．５≦Ｘ≦３）の任意の化学量論 をもつリチウムバナジウ酸化物からなる活性物質を含有する、あるいは該活性物 質からなる電池を提供するものである。
リチウムバナジウム酸化物としてはバナジウム酸リチウム（ＬｉＶＯ３）が好ま しい。
活性物質としてバナジウム酸リチウムを使用して本発明により製造したセルの代 表的な放電曲線を第３Ａ図に示す。
リチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）活性導電物質は、例えばスピネル形　 リチウムマンガナイト（Ｌ　ｉ　Ｍ　ｎ２０４）等の第２活性導電物質との混合 物として使用するのが好ましい。
リチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）は、水系又は非水系の一次又は二次電 池のすべてに活性物質として使用することができる。但し、好ましい電池は二次 電池である。
活性物質としてバナジウム酸リチウム（ＬｉＶＯ３）を使用して本発明により製 造したセルのリサイクル特性を示す代表的な曲線を第３Ｂ図に示す。これらデー タは当業者にとってみれば自明なものなので、第３Ｂ図については説明をしない ものとする。
また、本発明はその第２態様において、陰極、電解質、及び陽極を備えた少なく とも一つのセルをもつ電池にお〜）で、該陽極が、分解性マンガン塩及びバナジ ウム酸アンモニウム（Ｎ　Ｈ４Ｖ　Ｏ３）と分解性リチウム塩の水溶液を分解す ることにより得た活性物質からなる電池を提供するものである。
好ましくは、分解性リチウム塩として硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）を使用する。
あるいは、リチウム塩として水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）も使用できる。
さらに、硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）と水酸化リチウム（Ｌ　ｉ　ＯＨ）との混 合物等のリチウム塩の混合物も使用できる。
分解性マンガン塩として硝酸マンガン（Ｍｎ　（ＮＯ３）２）を使用するのが好 ましい。
マンガン塩及びバナジウム酸アンモニウム（ＮＨ４ＶＯ３）とリチウム塩との分 解により、成分化合物、主にリチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）及びスビ 　ネル形リチウムマンガナイト（ＬｉＭｎ２０４）の混合物が形成する。
この分解により他の化合物も形成するが、これらは活性物質の作用動作からみた 場合、主成分化合物に比較してｉｉ要ではない。従うて、電池の陽極に使用した 場合、その活性物質として作用するのがこれら主成分化合物である。
本発明第２ｆｉ様の好適な実施例では、分解して、活性物質を形成する水溶液は 以下の基本成分からなり、その割合は次の通りである。
リチウム塩−・・２５モル％〜４０モル％マンガン塩・・−１６・２／３モル％ 〜５０モル％バナジウム酸アンモニウム（Ｎ　Ｈ４Ｖ　Ｏ３）・―・２５モル％ 〜４０モル％ リチウム塩及びバナジウム酸アンモニウム（ＮＨ４ＶＯ３）は等モル量で使用す るのが好ましい。
上記水溶液については、これを熱分解して、陽極の活性物質を形成するのが好ま しい。
即ち、本発明の好ましい実施例では、２５０℃〜４５０℃の温度に１０時間〜２ ０時間加熱することによって上記水溶液を熱分解するのが好まし〜）。最適には 、上記溶液を１４時間３５０℃の温度に加熱する。
一方、陰極は金属リチウム又はリチウム合金で構成するのが好ましい。
本発明により製造する電池に使用する電解質は、固体電解質ならば例えばポリエ チレンオキシドでよ（、また液体電解質の場合には例えばプロピレンカーボネー ト／エチレンカーボネート混合物であればよい。
電解質にはリチウム塩を３合するのが好ましい。例えば、固体電解質ならば過塩 素酸リチウム（ＬｉＣ１０４）を、液体電解質ならばリチウムへキサフルオロ　 アルセネ−）（ＬｉＡｓＦ６）を配合する。
本発明は電池にリチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯＸ）を使用することも包含 するものである。このリチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）は、例えばリ　 チウムマンガナイト（ＬｉＭｎ２０４）などの他の化合物との混合物であっても よい。
また、本発明はその第２！！！様により形成した活性物質の用途にも関する。
以下、例示のみを目的として、本発明を添付図面について説明する。
第１図は本発明１．′″より製造した′：４池の断面図であり、第２図は第１図 に示した電池の陽極の断面図であり、及び 第３Ａ＆３Ｂ図は本発明により製造した電池の代表的特性を示す曲線である。
まづ第１図についで説明すると、構成は従来と同様である電池ｌは円筒形外側ケ ーシング２とこのケーシング２に封入した巻形構成のセルとからなる。
上記セルは電池の陰極を形成ｊる金属リチウムの細長いストＩ）ブブ４、リチウ ムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯＸ−但し、２．５５ｘ≦３）及びスピネル形すチ 　ラムマンガナイト（ＬｉＭｎ２０４）からなる活性導電媒体をもつ複合陽極５ 、この複合陽極５の両側に設けた２つの絶縁分離ストリップ６、及び固体電解質 からなる。
このセルの基本構成は陰極４、分離ストリップ６、陽極５及び分離ストリップ６ からなり、それぞれ円筒形ケーシング２に封入できるように巻きつけである。
さらに、電池には２つの接続体を設ける。即ち、陰極（リチウム電極）４を負の 端子（円筒形各便ケーシング２）を接続する第１接続体（図示せず）と、複合陽 極５を正の端子１０に接続する第２接続体５である。
電池にはまたシール用絶縁部材７．８も設ける。
第１のシール用絶縁部材７については、これを正の端子１０の周囲に設けて、正 の探知１０から負の端子（円筒形外側ケーシング２）を絶縁する。また、この第 １のシール用絶縁部材７は電池内部を大気からシールすることにより、水蒸気な どの不純物が侵入するのを防止する大気シール用部材として作用する。
第２のシール用絶縁部材８については、正の端子１０とセルとの間にある位置に おいて、これを陽極５と正の端子１０を接続する第２接続体９の周囲に設ける。
このようにすると、正の端子１０及び第１のシール用絶縁部材７をセルからアー ク絶縁できる。
本発明のこの実施例では、電解質は、リチウム塩である過塩素酸リチウム（Ｌｉ Ｃ１０４）を分散したポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）からなる固体電解質であ る。
別な構成では、プロピレンカーボネート／エチレンカーボネート（ＰＣ／ＥＣ） からなる液体電解質を使用することができる。この場合、リチウム塩であるリチ ウムへキサフルオロアルセネート（ＬｉＡｓＦ６）を電解質に分散すればよい。
次に第２図について説明すると、図示のものは複合陽極５である。この電極はア ルミニウム箔基体】１及び正の活性物質１２の被１！１２からなる。
活性物質１２は以下に説明する方法のいずれかにより製造するが、その主成分化 合物はリチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）及びスピネル形リチウムマン　 ガナイ）（ＬｉＭｎ２０４）　である。
複合陽極５はリチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）とスピネル形リチウム　 マンガナイト（ＬｉＭｎ２０４）のスラリー混合物を用意し、これを被膜として アルミニウム箔基体１１に付着し、これを乾燥することによって製造する。この ように、上記スラリーを乾燥すると、アルミニウム箔基体に被膜が形成する。
活性導電性媒体は以下のいずれかの方法により製造す下記成分を混合して、スラ リー状の水溶液を得る。
硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）・−−２５モル％バナジウム酸アンモニウム（ＮＨ ４ＶＯ３）−・［相］２５モル％ 硝ｆｌｌマンガン（Ｍｎ（ＮＯ３）２）―・・５０モル％水 得られたスラリーを３５０℃の温度に加熱し、この温度に１４時間保持すること により、スラリー中の成分化合物が熱分解し、主にバナジウム酸リチウム（Ｌ　 ｉ　ＶＯＸ−但し、２．５≦Ｘ≦３）及びスピネル形リチウムマンガナイト（Ｌ 　ｉ　Ｍｎ２０４）からなる化合物混合物が形成する。
得られた化合物混合物が電池の複合陽極の活性物質となる。
方法２ 方法１とほぼ同じである。但し、下記成分を混合してスラリーを得る。
硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）・・・５０モル％バナジウム酸アンモニウム（ＮＨ ４ＶＯ３）・・１１３３モル％ 硝酸マンガン（Ｍｎ（ＮＯ３）２）・・１１１６モル％水 方法３ 方法１とほぼ同じである。但し、下記成分を混合してスラリーを得る。
水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）拳・・２５モル％バナジウム酸アンモニウム（ＮＨ ４ＶＯ３）・・１１２５モル％ 硝酸マンガン（Ｍｎ　（ＮＯ３）　２）　・・１１５０モル％方法４ 方法１とほぼ同じである。但し、下記成分を混合してスラリーを得る。
水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）・争・５０モル％バナジウム酸アンモニウム（ＮＨ ４ＶＯ３）−・・３３モル％ 硝酸マンガン（Ｍ　ｎ　（Ｎ　０３）　２）働・・１６モル％国際調査報告 １．い０、。１．。、１００、。ＰＣＴ／ＧＢ　９０１０１０９６国際調査報告 一エブ；、　１２“ｌ　′ニョーー下１石■■−−−−−−−−−−−−−−− 一−−−−−−−−ｏニニザニｙｏ−−−−−−−−−Ｈ？？二一−−！６４４ ９三賢−−−門二？？二？H１ リ−＾−９０１１６２３ 」

Claims (19)

    【特許請求の範囲】
  1. １．陰極、電解質、及び陽極を備えた少なくとも一つのセルをもつ電池において 、該陽極が、ＬｉＶＯｘ（但し、２，５≦ｘ≦３）の任意の化学量論をもつりチ ウムバナジウ酸化物からなる活性物質を含有する、あるいは該活性物質からなら 電池。
  2. ２．該リチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）活性導電物質が第２活性導電物 質との混合物である請求項１に記載の電池。
  3. ３．該リチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）活性導電物質がスピネル形リチ ウムマンガナイト（ＬｉＭｎ２０４）との混合物である請求項１又は２に記載の 電池。
  4. ４．該リチウムバナジウム酸化物（ＬｉＶＯｘ）がバナジウム酸リチウム（Ｌｉ ＶＯ３）である請求項１〜３のいずれかに１項に記載の花池。
  5. ５．陰極、電解質、及び陽極を備えた少なくとも一つのセルをもつ電池において 、該陽極が、分解性マンガン塩及びバナジウム酸アンモニウム（ＮＨ４ＶＯ３） と分解性リチウム塩の水溶液を分解することにより得た活性物質からなる電池。
  6. ６．該リテクム塩が硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）である請求項５に記載の電池。
  7. ７．該リチウム塩が水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）である請求項５に記載の電池。
  8. ８．該リチウム塩がリチウム塩混合物である請求項５に記載の電池。
  9. ９．該分解性マンガン塩が硝酸マンガン（Ｍｎ（ＮＯ３）２）である請求項５〜 ８のいずれかに１項に記載の電池。
  10. １０．分解すべき水溶液が以下の割合の基本成分からなる請求項５〜Ｂのいずれ かに１項に記載の電池。 リチウム塩・・・２５モル％〜５０モル％マンガン塩・・・１６・２／３モル％ 〜５０モル％バナジウム酸アンモニウム（ＮＨ４ＶＯ３）・・・２５モル％〜４ ０モル％
  11. １１．該水溶液を蒸発してから、熱分解して、該陽極の活性導電物質を形成する 請求項５〜１０のいずれか１項に記載の電池。
  12. １２．該水溶液を蒸発してから、１０時間〜２０時間の間２５０℃〜４５０℃の 温度に加熱することによって熱分解する請求項１１に記載の電池。
  13. １３．該水溶液を蒸発してから、１４時間３５０℃の温度に加熱することによっ て熱分解する請求項１１又は１２に記載の電池。
  14. １４．該陰極が金属リチウム又はリチウム合金電極である請求項１〜１３のいず れか１項に記載の電池。
  15. １５．該電解質にリチウム塩を配合した請求項１〜１４のいずれか１項に記載の 電池。
  16. １６．該電解質が過塩素酸リチウム（ＬｉＣ１０４）を配合した固体電解質であ る請求項１〜１５のいずれか１項に記載の電池。
  17. １７．該電解質がリチウムヘキサフルオロアルセネート（ＬｉＡｓＦ６）を配合 した液体電解質である請求項１〜１５のいずれか１項に記載の電池。
  18. １８．請求項１〜３のいずれか１項、及び請求項１〜４のいずれか１項に従属す る請求項１２、１８又は１４に記載した電池にリチウムバナジウム酸化物（Ｌｉ ＶＯｘ）の活性導電物質を使用すること。
  19. １９．請求項５〜１１のいずれか１項、及び請求項５〜１１に従属する請求項１ ２、１３又は１４に記載した電池にリチウム塩、硝酸マンガン（Ｍｎ（Ｎ０３） ２）及びバナジウム酸アンモニウム（ＮＨ４ＶＯ３）の水溶液を分解して形成し た活性導電物質を使用すること。
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