JP2559055B2 - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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- H—ELECTRICITY
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はリチウム電池、さらに詳細には充放電可能な
リチウム二次電池に関し、特に大きな充放電容量を与え
る非晶質物質を正極活物質としたリチウム電池に関する
ものである。
リチウム二次電池に関し、特に大きな充放電容量を与え
る非晶質物質を正極活物質としたリチウム電池に関する
ものである。
リチウム等のアルカリ金属およびその合金を負極活物
質とする非水電解液電池は、負極金属イオンの正極活物
質へのインサーションもしくはインターカレーション反
応によって、その大放電容量と充電可逆性を両立させて
いる。従来からリチウムを負極活物質として用いる二次
電池としては、二酸化マンガンや五酸化バナジウム等の
トンネル状もしくは層状の結晶質酸化物を正極に用いた
電池が提案されているが、充放電サイクルに伴う構造劣
化が激しくその充放電特性は充分とは言えなかった。
質とする非水電解液電池は、負極金属イオンの正極活物
質へのインサーションもしくはインターカレーション反
応によって、その大放電容量と充電可逆性を両立させて
いる。従来からリチウムを負極活物質として用いる二次
電池としては、二酸化マンガンや五酸化バナジウム等の
トンネル状もしくは層状の結晶質酸化物を正極に用いた
電池が提案されているが、充放電サイクルに伴う構造劣
化が激しくその充放電特性は充分とは言えなかった。
さらにまた、五酸化バナジウムに五酸化リンを加え、
溶融後急冷することにより得られる非晶質物質について
は、特願昭59−237778号及び特願昭60−41213号に提案
されているが、この物質には、 （１）リチウムの不可逆サイトが存在し、第１回目の放
電容量（250Ah/kg）に比べ、２回目以降の充放電容量
（150Ah/kg）が大きく低下する。
溶融後急冷することにより得られる非晶質物質について
は、特願昭59−237778号及び特願昭60−41213号に提案
されているが、この物質には、 （１）リチウムの不可逆サイトが存在し、第１回目の放
電容量（250Ah/kg）に比べ、２回目以降の充放電容量
（150Ah/kg）が大きく低下する。
（２）正極活物質の初期開路電圧（3.6V）が高いため、
電解質の溶媒が酸化、分解されやすく、長期保存性に問
題がある等の問題点があった。
電解質の溶媒が酸化、分解されやすく、長期保存性に問
題がある等の問題点があった。
そこで、本発明の目的は上記現状の問題点を改良し
て、小型で充放電特性に優れた電池特性をもつリチウム
電池を提供することにある。
て、小型で充放電特性に優れた電池特性をもつリチウム
電池を提供することにある。
かかる目的を達成するために本発明リチウム電池で
は、LiVO3、P2O5からなる三元系酸化物であって、その
組成が（LiVO3）1-x（P2O5）ｘ、（但し、０≦ｘ≦0.2
5）で与えられる非晶質物質を正極活物質として含み、
リチウムまたはリチウム合金を負極活物質とし、前記正
極活物質及び前記負極活物質に対して化学的に安定であ
り、かつリチウムイオンが前記正極活物質あるいは負極
活物質と電気化学反応をするための移動を行いうる非水
電解質溶液を電解質物質としたことを特徴としている。
は、LiVO3、P2O5からなる三元系酸化物であって、その
組成が（LiVO3）1-x（P2O5）ｘ、（但し、０≦ｘ≦0.2
5）で与えられる非晶質物質を正極活物質として含み、
リチウムまたはリチウム合金を負極活物質とし、前記正
極活物質及び前記負極活物質に対して化学的に安定であ
り、かつリチウムイオンが前記正極活物質あるいは負極
活物質と電気化学反応をするための移動を行いうる非水
電解質溶液を電解質物質としたことを特徴としている。
本発明をさらに詳しく説明する。
本発明においては、上述のように正極活物質として、
結晶質の（LiVO3）1-x（P2O5）ｘを用いる。本発明で
は、LiVO3にネットワークフォーマーとしてP2O5を０〜
0.25モル添加し、溶融後急冷して得られた非晶質酸化物
を正極活物質として用いることにより、従来のリチウム
電池より充放電容量が大きく、サイクル性に優れたリチ
ウム電池を構成できることを確かめ、その認識の下に本
発明を完成した。
結晶質の（LiVO3）1-x（P2O5）ｘを用いる。本発明で
は、LiVO3にネットワークフォーマーとしてP2O5を０〜
0.25モル添加し、溶融後急冷して得られた非晶質酸化物
を正極活物質として用いることにより、従来のリチウム
電池より充放電容量が大きく、サイクル性に優れたリチ
ウム電池を構成できることを確かめ、その認識の下に本
発明を完成した。
上述のような組成式において、ネットワークフォーマ
のP2O5は非晶質状態の安定化のため添加されるものであ
り、後述のように電池反応には寄与しない。このためP2
O5が0.25モルを越えると、電池特性を損なう恐れを生じ
る。しかしながら、P2O5が添加されない場合、すなわち
上記ｘが０の場合でも非晶質LiVO3を得ることは可能で
ある。
のP2O5は非晶質状態の安定化のため添加されるものであ
り、後述のように電池反応には寄与しない。このためP2
O5が0.25モルを越えると、電池特性を損なう恐れを生じ
る。しかしながら、P2O5が添加されない場合、すなわち
上記ｘが０の場合でも非晶質LiVO3を得ることは可能で
ある。
この正極活物質は、下記のような可逆的な電池反応を
行う。
行う。
すなわち、LiVO3の１分子当り、１原子のLiと反応し
たときの発電容量は253Ah/kgである。一方、後述の実施
例第４図に示すように、LiVO3は1V終止で400Ah/kg強の
放電容量が計測されているので、LiVO3はＶが５価より
３価に還元されることにより、２原子のLiと反応すると
考えられる。
たときの発電容量は253Ah/kgである。一方、後述の実施
例第４図に示すように、LiVO3は1V終止で400Ah/kg強の
放電容量が計測されているので、LiVO3はＶが５価より
３価に還元されることにより、２原子のLiと反応すると
考えられる。
LiVO3＋2Li→Li3VO3 一方、第５図に示されるように、劣化なく安定して可
逆反応を行いうる容量は200Ah/kgであるため、可逆反応
は１原子Liと起こすと考えられる。
逆反応を行いうる容量は200Ah/kgであるため、可逆反応
は１原子Liと起こすと考えられる。
LiVO3＋LiLi2VO3 正極活物質を用いて正極を形成するには、 （LiVO3）1-x（P2O5）ｘ非晶質粉末とポリテトラフルオ
ロエチレンごとき結着剤粉末との混合物をニッケル、ス
テンレス等の支持体上に圧着成形する。あるいは、かか
る混合物質粉末に導電性を付与するためアスチレンブラ
ックのような導電性粉末を混合し、これに更にポリテト
ラフルオロエチレンのような結着剤粉末を所要に応じて
加え、この混合物を金属容器に入れ、あるいは前述の混
合物をニッケル、ステンレス等の支持体に圧着成形する
等の手段によって形成される。
ロエチレンごとき結着剤粉末との混合物をニッケル、ス
テンレス等の支持体上に圧着成形する。あるいは、かか
る混合物質粉末に導電性を付与するためアスチレンブラ
ックのような導電性粉末を混合し、これに更にポリテト
ラフルオロエチレンのような結着剤粉末を所要に応じて
加え、この混合物を金属容器に入れ、あるいは前述の混
合物をニッケル、ステンレス等の支持体に圧着成形する
等の手段によって形成される。
負極活物質であるリチウムは一般のリチウム電池のそ
れと同様にシート状として、またはそのシートをニッケ
ル、ステンレス等の導電体網に圧着して負極として形成
される。また、負極活物質としてはリチウム以外にマグ
ネシウム、カルシウム、ナトリウム等、従来公知のもの
が使用できる。電解質としては、例えばジメトキシエタ
ン、２−メチルテトラヒドロフラン、エチレンカーボネ
ート、メチルホルメート、ジメチルスルホキシド、プロ
ピレンカーボネート、アセトニトリル、ブチロラクト
ン、ジメチルフォルムアミド等の有機溶媒に、LiAsF6、
LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiClO4等のルイス酸を溶解し
た非水電解質溶液が使用できる。
れと同様にシート状として、またはそのシートをニッケ
ル、ステンレス等の導電体網に圧着して負極として形成
される。また、負極活物質としてはリチウム以外にマグ
ネシウム、カルシウム、ナトリウム等、従来公知のもの
が使用できる。電解質としては、例えばジメトキシエタ
ン、２−メチルテトラヒドロフラン、エチレンカーボネ
ート、メチルホルメート、ジメチルスルホキシド、プロ
ピレンカーボネート、アセトニトリル、ブチロラクト
ン、ジメチルフォルムアミド等の有機溶媒に、LiAsF6、
LiBF4、LiPF6、LiAlCl4、LiClO4等のルイス酸を溶解し
た非水電解質溶液が使用できる。
さらに、セパレータ、構造材料（電池ケース等）等の
他の要素についても従来公知の各種材料が使用でき、特
に制限はない。
他の要素についても従来公知の各種材料が使用でき、特
に制限はない。
以下、実施例によって本発明の方法を更に具体的に説
明するが、本発明はこれらによりなんら制限されるもの
ではない。なお、実施例において電池の作製および測定
はアルゴン雰囲気下のドライボックス中で行った。
明するが、本発明はこれらによりなんら制限されるもの
ではない。なお、実施例において電池の作製および測定
はアルゴン雰囲気下のドライボックス中で行った。
〔実施例１〕 第１図は本発明による電池の一具体例であるコイン型
電池の断面図であり、図中１はステンレス製封口板、２
はポリプロピレン製ガスケット、３はステンレス製正極
ケース、４はリチウム負極、５はポリプロピレン製微孔
製セパレータ、６は正極合剤ペレットを示す。
電池の断面図であり、図中１はステンレス製封口板、２
はポリプロピレン製ガスケット、３はステンレス製正極
ケース、４はリチウム負極、５はポリプロピレン製微孔
製セパレータ、６は正極合剤ペレットを示す。
正極活物質には、LiVO3をネットワークフォーマーで
あるP2O5と共に9:1のモル組成で混合し、白金るつぼ内
で800℃で溶融の上、水温急冷して得られた非晶質複酸
化物結晶粉末を用いた。出発物質のLiVO3と得られた非
晶質粉末のＸ線回折図形をそれぞれ第２図、第３図に示
す。第２図で認められたLiVO3のピークがP2O5との混合
急冷の後、得られた非晶質粉末では20〜25゜付近に非常
にブロードな山を持つＸ線的に無定形なパターンを示し
ており、非晶質化していることがわかる。他の混合比の
場合にも、第３図と同様な結果が得られた。
あるP2O5と共に9:1のモル組成で混合し、白金るつぼ内
で800℃で溶融の上、水温急冷して得られた非晶質複酸
化物結晶粉末を用いた。出発物質のLiVO3と得られた非
晶質粉末のＸ線回折図形をそれぞれ第２図、第３図に示
す。第２図で認められたLiVO3のピークがP2O5との混合
急冷の後、得られた非晶質粉末では20〜25゜付近に非常
にブロードな山を持つＸ線的に無定形なパターンを示し
ており、非晶質化していることがわかる。他の混合比の
場合にも、第３図と同様な結果が得られた。
この物質群の非晶質化の方法としては、水中急冷法の
他に、双ロール法、スプラット冷却法、真空蒸着法、電
子ビーム蒸着法、スパッタ法等の方法も用いることがで
きる。
他に、双ロール法、スプラット冷却法、真空蒸着法、電
子ビーム蒸着法、スパッタ法等の方法も用いることがで
きる。
得られたLiVO3・P2O5非晶質粉末を導電剤（アセチレ
ンブラック粉末）、結着剤（ポリテトラフルオロエチレ
ン）と共に、70:25:5の重量比で混合の上、ロール成形
し、正極合剤ペレット６（厚さ0.5mm、直径17mm、200mg
/cell）とした。まず、封口板１上に金属リチウム負極
４を加圧配置したものをガスケット２の凹部に挿入し、
金属リチウム負極４の上にセパレータ５、正極合剤ペレ
ット６をこの順序に配置し、電解液としてプロピレンカ
ーボネート（PC）と２−ジメトキシエタン（DME）の等
容積混合溶媒にLiClO4を溶解させた１規定溶液をそれぞ
れ適量注入して含浸させた後に、正極ケース３を被せて
かしめることにより、厚さ2mm、直径23mmのコイン型電
池を作製した。
ンブラック粉末）、結着剤（ポリテトラフルオロエチレ
ン）と共に、70:25:5の重量比で混合の上、ロール成形
し、正極合剤ペレット６（厚さ0.5mm、直径17mm、200mg
/cell）とした。まず、封口板１上に金属リチウム負極
４を加圧配置したものをガスケット２の凹部に挿入し、
金属リチウム負極４の上にセパレータ５、正極合剤ペレ
ット６をこの順序に配置し、電解液としてプロピレンカ
ーボネート（PC）と２−ジメトキシエタン（DME）の等
容積混合溶媒にLiClO4を溶解させた１規定溶液をそれぞ
れ適量注入して含浸させた後に、正極ケース３を被せて
かしめることにより、厚さ2mm、直径23mmのコイン型電
池を作製した。
このようにして作製した電池の0.5mA/cm2の放電電流
密度での各終止電圧までの平均放電電圧、放電容量、放
電エネルギ密度を第１表に示す。また、0.5mA/cm2の放
電電流密度での放電プロファイルを第４図に示す。図
中、実線は（LiVO3）0.9（P2O5）0.1非晶質材料、点線
はLiVO3結晶質材料の放電プロファイルをそれぞれ示し
ている。非晶質化による放電プロファイルの改善が1.0V
終止の放電特性向上に効果的であることがわかる。
密度での各終止電圧までの平均放電電圧、放電容量、放
電エネルギ密度を第１表に示す。また、0.5mA/cm2の放
電電流密度での放電プロファイルを第４図に示す。図
中、実線は（LiVO3）0.9（P2O5）0.1非晶質材料、点線
はLiVO3結晶質材料の放電プロファイルをそれぞれ示し
ている。非晶質化による放電プロファイルの改善が1.0V
終止の放電特性向上に効果的であることがわかる。
〔実施例２〕 電解液としてエチレンカーボネートと２−メチルテト
ラヒドロフランの等容積混合溶媒にLiAsF6を溶解させた
1.5規定溶液、エチレンカーボネートと２−ジメトキシ
エタンの等容積混合溶媒にLiClO4を溶解さた１規定溶液
の３種を用い、それ以外は実施例１と同様にしてコイン
型リチウム電池を作製した。この３種のコイン型電池に
ついて、0.5mA/cm2の充放電電流密度で各々２−3.5V、
1.6−3.8V、１−3.5Vの電圧規制充放電試験を行った。
各々のサイクル挙動は第５図に示す。この図から明らか
なように（LiVO3）0.9（P2O5）0.1は放電過電圧が小さ
くなり、結晶質LiVO3を凌ぐ１モル当たり1Li程度（250A
h/kg）の可逆組成域をもち、また、電圧規制範囲を拡大
してもサイクルによる容量低下が少ないことがわかる。
ラヒドロフランの等容積混合溶媒にLiAsF6を溶解させた
1.5規定溶液、エチレンカーボネートと２−ジメトキシ
エタンの等容積混合溶媒にLiClO4を溶解さた１規定溶液
の３種を用い、それ以外は実施例１と同様にしてコイン
型リチウム電池を作製した。この３種のコイン型電池に
ついて、0.5mA/cm2の充放電電流密度で各々２−3.5V、
1.6−3.8V、１−3.5Vの電圧規制充放電試験を行った。
各々のサイクル挙動は第５図に示す。この図から明らか
なように（LiVO3）0.9（P2O5）0.1は放電過電圧が小さ
くなり、結晶質LiVO3を凌ぐ１モル当たり1Li程度（250A
h/kg）の可逆組成域をもち、また、電圧規制範囲を拡大
してもサイクルによる容量低下が少ないことがわかる。
以上説明したように、本発明によれば、可逆容量の大
きな小型高エネルギ密度のリチウム電池を構成すること
ができ、本発明電池はコイン型電池等種々の分野に利用
できるという利点を有する。
きな小型高エネルギ密度のリチウム電池を構成すること
ができ、本発明電池はコイン型電池等種々の分野に利用
できるという利点を有する。
第１図は本発明の一実施例であるコイン電池の構成例を
示す断面図、第２図は本発明の製造方法に用いたLiVO3
結晶のＸ線回折図形、第３図は本発明の製造方法で得ら
れた（LiVO3）0.9（P2O5）0.1非晶質材料のＸ線回折図
形、第４図は本発明の一実施例における電池の充電特性
をしめす特性図、第５図は本発明の一実施例における電
池の充放電特性を示す特性図である。 １……ステンレス製封口板、２……ポリプロピレン製ガ
スケット、３……ステンレス製正極ケース、４……リチ
ウム負極、５……ポリプロピレン製セパレータ、６……
正極合剤ペレット。
示す断面図、第２図は本発明の製造方法に用いたLiVO3
結晶のＸ線回折図形、第３図は本発明の製造方法で得ら
れた（LiVO3）0.9（P2O5）0.1非晶質材料のＸ線回折図
形、第４図は本発明の一実施例における電池の充電特性
をしめす特性図、第５図は本発明の一実施例における電
池の充放電特性を示す特性図である。 １……ステンレス製封口板、２……ポリプロピレン製ガ
スケット、３……ステンレス製正極ケース、４……リチ
ウム負極、５……ポリプロピレン製セパレータ、６……
正極合剤ペレット。
Claims (1)
- 【請求項１】LiVO3、P2O5からなる三元系酸化物であっ
て、その組成が（LiVO3）1-x（P2O5）ｘ、（但し、０≦
ｘ≦0.25）で与えられる非晶質物質を正極活物質として
含み、リチウムまたリチウム合金を負極活物質とし、前
記正極活物質及び前記負極活物質に対して化学的に安定
であり、かつリチウムイオンが前記正極活物質あるいは
負極活物質と電気化学反応をするための移動を行いうる
非水電解質溶液を電解質物質としたことを特徴とするリ
チウム電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63051638A JP2559055B2 (ja) | 1988-03-07 | 1988-03-07 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63051638A JP2559055B2 (ja) | 1988-03-07 | 1988-03-07 | リチウム電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01227357A JPH01227357A (ja) | 1989-09-11 |
| JP2559055B2 true JP2559055B2 (ja) | 1996-11-27 |
Family
ID=12892389
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63051638A Expired - Lifetime JP2559055B2 (ja) | 1988-03-07 | 1988-03-07 | リチウム電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2559055B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014142457A1 (ko) * | 2013-03-15 | 2014-09-18 | 주식회사 엘지화학 | 고용량 음극 활물질 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB8916568D0 (en) * | 1989-07-20 | 1989-09-06 | Dowty Electronic Components | A battery |
-
1988
- 1988-03-07 JP JP63051638A patent/JP2559055B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2014142457A1 (ko) * | 2013-03-15 | 2014-09-18 | 주식회사 엘지화학 | 고용량 음극 활물질 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 |
| US10074850B2 (en) | 2013-03-15 | 2018-09-11 | Lg Chem, Ltd. | High-capacity negative electrode active material and lithium secondary battery including the same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01227357A (ja) | 1989-09-11 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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