JPH044386B2

JPH044386B2 -

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Publication number: JPH044386B2
Application number: JP58090039A
Authority: JP
Priority date: 1983-05-24
Filing date: 1983-05-24
Publication date: 1992-01-28
Also published as: JPS59219453A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明はFeBR系を基礎とするFeCoBRM系永
久磁石材料の製造方法に関する。尚、本明細書に
おいてＲは希土類金属を示す。従来、永久磁石の主要な材料としては、アルニ
コ、フエライト等が主流であつたが近年エレクト
ロニクスの発達とともに小型軽量化の要求が増大
してきた。そのような要求を満たす永久磁石材料として高
残留時速密度、高保持力を有する希土類（Ｒ）コ
バルト磁石材料が開発され実用化されてきてい
る。しかしながら、希土類コバルト磁石材料はSm
や重希土類のような高価な希土類と高価なコバル
トを多量に含有するため製品価格が非常高く、ア
ルニコ、フエライトと置き換えるのに大きな障害
となつてきている。希土類磁石材料がもつと広い分野で安価で、か
つ多量に使われるためには、高価なコバルトを含
まず且つ希土類元素の中では量的に豊富なNd、
Pr、等の軽希土類を主成分とすることが必要と
され、そのような永久磁石材料を得るためのさま
ざまな試みがなされている。例えば、クラーク（A.E.Clark）は、スパツタ
リングによりTbFe₂アモルフアスを作成し4.2〓
で29.5MGOeのエネルギー積をもち、300〜500℃
で熱処理すると、室温で保持力Hc＝3.4kOe、最
大エネルギー積（BH）max＝7MGOeを示すこ
とを見い出した。同様な研究はSmFe₂について
も行われ、77〓で9.2MGOeを示すことが報告さ
れている。また、クーン（N.C.Koon）等は0.9（Fe、Ｂ）
−0.05Tb−0.05Laのリボンを超急冷法により作
製した後、875〓付近で焼鈍するとHcは9kOeを
こえることを見い出した。但しこの場合磁化曲線
の角形性と当然のことながら配向性が悪く、
（BH）maxは低い（N.C.Koon他、Appl.Phys.
Lett.39(10)、1981、840〜842頁、IEEE
Transaction on Magnetics、Vol.MAG−18、
No.６、1982、1448〜1450頁）。さらにクロート（J.J.Croat）およびカバコフ
（L.Kabacoff）等はPrFeおよびNdFe組成につい
て超急冷法によりリボンを作製し、室温において
8kOe近い値を報告している（L.Kabacoff他、J.
Appl.Phys.53(3)1981、2255〜2257頁、J.J.Croat
IEEE Vol.18No.６ 1442〜1447）。これらのFeBR系超急冷リボン又はRFe系スパ
ツタ薄膜からは任意の形状寸法を有するバルク永
久磁石材料を得ることは出来ず、実用永久磁石材
料とはかなり難い。これまでに報告されたFeBR
系リボンの磁化曲線は角形性が悪く、従来慣用の
磁石材料に対抗できる実用永久磁石材料とはみな
されえない。また、上記スパツタ薄膜及び超急冷
リボンは、いずれも本質上等方性であり、これら
から磁気異方性の実用永久磁石材料を得ることは
事実上不可能である。このように、これまで希土類鉄系合金の永久磁
石材料を得るため従来試みられた方法はいずれも
実用永久磁石材料を得るには不適当であつた。従つて、本発明の基本目的は上述の従来法の欠
点を除去し、従来のハードフエライトと同等程度
以上の磁気特性を有する新規な実用永久磁石材料
を得るための最適な製造方法を提供することを基
本目的とする。さらに詳細には、本発明は、室温
以上で良好な磁気特性を有し、任意の形状・実用
寸法に成形でき、磁化曲線の角形成が高く、さら
に磁気異方性を有する実用永久磁石材料であつ
て、しかもＲとして資源的に豊富な軽希土類元素
を有効に使用できる実用永久磁石材料を得ること
ができる製造方法を提供することを基本目的とす
る。本発明者等はさきに、サマリウムを必ずしも必
要とせず、資源的に豊富で、且つ現在までほとん
ど用途が知られていないNdなど軽希土類と、Fe
を主成分とするFeBR系化合物永久磁石を開発
し、本願と同一出願人により出願した（特願昭57
−145072）。このFeBR系磁石材料は高Brと高いエネルギー
積（以下（BH）maxと略記を有しており、従来
のアルニコ、ハードフエライト、SmCo系磁石材
料に置換わるまつたく新しい工業的永久磁石材料
である。又、このFeBR系永久磁石材料は、従来
知られているRCo₅やR₂Co₁₇化合物とは異なる新
しい化合物を基礎とし、特にボロン(B)は、従来
の、たとえば非晶質合金作成時の非晶質促進元素
又は粉末冶金法における焼結促進元素として添加
されるものではなく、このFeBR系永久磁石材料
の実体的内容を構成する磁気的に安定で高い磁気
異方性定数を有するＲ−Fe−Ｂ化合物の必須構
成元素であることを明らかにした。このFeBR系永久磁石材料のキユリー点は一般
に300℃前後、最高370℃である。本発明はこうしたFeBR三元化合物に基づく結
晶質のFeBR系永久磁石剤老において、さらにＲ
として希少なSm等を必ずしも必要とせず、Coを
多量に使用する必要が必ずしもなく、さらに実用
上十分に高いキユリー点（温度特性）を有するも
のを得るための最適な製造方法を提供せんとする
ものである。この目的に従つた一連の研究成果と
して本発明者らはFeBR系を基礎とする
FeCoBRM系の永久磁石材料の製造方法を開発す
るに至つた（ここにＭは添加元素−後述−）。本発明によれば、原子百分比にて、８〜30％の
Ｒ（但しＲはＹを包含する希土類元素の少なくと
も一種）、２〜28％のＢ、所定％の添加元素Ｍの
一種又は二種以上（ここに所定％の添加元素Ｍは Ti 4.5％以下、Ni 8.0％以下、 Bi 5.0％以下、Ｖ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Cr 8.5％以下、Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、Mn 8.0％以下、 Al 9.5％以下、Sb 2.5％以下、 Ge 7.0％以下、Sn 3.5％以下、 Zr 5.5％以下、及びHf5.5％以下をいい、Ｍが二種以上のとき
Ｍの合量は含有するＭの当該各元素のうち最大値
を有するものの原子百分比以下）、及び残部Fe及び製造上不可避の不純物からな
るFeBRM系組成のうちFeの一部を全組成に対し
て50％以下のCo（０％を除く）によつて置換して
なる組成（以下FeCoBRM組成という）を有し、
0.3〜80μｍの平均粒度を有する合金粉末を成形
し、900〜1200℃で焼結することを特徴とする
FeCoBRM系永久磁石材料の製造方法によつて、
上記目的が達成される。以下合金組成に関し、他に明示のない限り、％
は原子百分比を表わす。本発明者は、希土類鉄系合金磁石材料の製造に
おいてFeRに加えてＢを含む前記先願のFeBR三
元化合物に基づく結晶質のFeBR系永久磁石材料
について前記目的を達成するために更に鋭意研究
を重ねた結果、所定の元素Ｍを含有すると共に
Feの一部をCoで置換してなるFeCoBRM系組成
であつてかつ所定粒径を有する合金粉末組成物を
用い、これを一定の条件下で粉末冶金的に処理し
たとき、従来あるアルニコ、フエライトおよび希
土類磁石材料と同等、またはそれ以上の磁気特性
が得られるだけでなく、任意の形状および実用寸
法に成形出来、しかもFeBR系に比して温度特性
が改善され、更にはより一層の高保持力を発現す
ることもできる実用永久磁石材料を製造できるこ
とを詳細な研究の結果見出した。本発明の製法によつて得られるFeCoBRM系永
久磁石材料としては磁気異方性の永久磁石材料を
少なくとも包含する。以下磁気異方性の永久磁石
材料を製造する場合を基本として説明する。すなわち本発明の製造方法を用いればこの永久
磁石材料、本発明による上記FeCoBRM組成範囲
においてハードフエライトと同等以上の磁気特性
を有する、工業上有用な永久磁石材料となる。上記FeCoBRM組成のうちCoは、FeBR基本系
に対してキユリー点の増大による磁気特性の温度
依存性の改善に資する。 FeBR系永久磁石材料は、原子百分比におい
て、R8〜30％、B2〜28％、残部Fe及び不可避の
不純物から成り、磁気異方性焼結体（永久磁石）
として得られる新規な合金系であり、そのキユリ
ー点は特願昭57−145072に開示の通り一般に300
℃前後、最高370℃であるが、Feの一部をCoによ
り置換することにより、生成合金のキユリー点が
上昇し、その温度依存性が軽減される。本発明では、上記FeCoBR4元系にさらに添加
元素Ｍを添加することにより原則として保磁力
Hcの改善を図る。Ｍとしては、Ti、Ni、Bi、
Ｖ、Nb、Ta、Cr、Mo、Ｗ、Mn、Al、Sb、
Ge、Sn、Zr、Hfがあり、その一種又は二種以上
を用いる。またiHcは一般に温度上昇と共に低下
するがＭの含有によつて、FeBR系を基礎として
実用上十分に高いキユリー点を備え従来のハード
フエライトと同等以上の磁気特性を備えることが
できる。このことにより、過酷な環境、例えば磁
石の薄型化により伴う強い反磁界、コイルや他の
磁石によつて加えられる逆磁界、これらに加えて
機器の高速化高負荷化による高温環境等にさらさ
れることがますます多くなつており、これらの用
途に適合しうる永久磁石材料が本発明により提供
される。なおＭとして二種以上用いる場合、Ｍ合量は、
当該添加元素のうち最大値を有するものの％と
し、それぞれは前記の所定値以下とする。また、
このＭの添加は、夫々の態様において（後述参
照）残留磁化Brの漸次の低下を招くので、Ｍの
含有量は少なくとも残留磁化Brが従来のハード
フエライトのBr値と同等以上の範囲とし、かつ
ハードフエライトと同等以上の高保磁力を示すも
のが本発明の対象として把握される。かくて本発
明の製法によつて得られるFeCoBRM系永久磁石
材料は従来のフエライトと同等以上の磁気特性
（エネルギー積4MGOe以上）を示すものである。本発明のFeCoBRM五元系合金において、Ｒ、
Ｂの組成範囲は、FeBR三元系合金或いは、
FeCoBR四元系合金の場合と基本的に同様にして
定められる。即ち、保磁力iHc1kOeを満たす
ためＢは２％以上とし、ハードフエライトの残留
磁束密度Br（約4kG）以上とするためにはＢは28
％以下とする。Ｒは保磁力を1kOe以上とするた
め８％以上必要であり、また燃え易く工業的取
扱、製造上の困難のため（かつまた高価であるた
め）30％以下とする。このＢ、Ｒ範囲において、
最大エネルギー積（BH）maxはハードフエライ
トと同等以上となる。一般にFe合金にCoを添加すると、その添加量
に比例してキユリー点が上昇するものと逆に下降
するものがあり添加効果を予測することは困難で
ある。本発明においてFeの一部をCoで置換したとき
のキユリー点は、第１図に示す通りCoの置換量
の増大に伴い徐々に増大することが明らかとなつ
た。Coの置換はわずかでもキユリー点増大に有
効であり第１図に示すようにその置換量により約
300〜約750℃の任意のキユリー点をもつ合金が得
られる。 FeCoBRM系においてCoは含有量が25％以下
のとき（BH）maxにあまり大きい役割を果さな
い。しかしCo含有量が25％を越えると（BH）
maxは徐々に低下していき、35％を越えると急
激な低下が起る。これは主として磁石材料のHc
の低下による。Co量が50％になると（BH）max
はハードフエライトの4MGOe程度にまで低下す
る。したがつてCo量は50％が限度である。Co量
が35％以下の方が（BH）maxも最高級アルニコ
の10MGOeを越え、原料価格も安くなるので望
ましい。またCoはFeに比べて耐食性を有するの
でCoを含有することにより耐食性を付与するこ
とも可能となる。 FeCoBRM磁石材料において、大部分のＭは
Hcを増大させる効果をもつている。第２図に、
FeCoBRM磁石の代表例および比較のためにＭを
含まないFeCoBR磁石の代表例の減磁曲線を示
す。Ｍ添加によるHcの増大は、磁石の安定性を
増し、その用途が拡大される。しかし、Ｍは非磁
性の元素であるため（Niを除く）、添加量の増大
によつて、Brが低下していき、そのため（BH）
maxが減少する。（BH）maxは少し低くなつて
も高いHcが必要とされる用途は最近ことに、多
くなつてきたため、Ｍを含む合金は大変有用であ
るが、但し、（BH）maxは4MGOe以上の範囲が
有用である。次に添加元素Ｍの夫々の添加に及ぼす効果を明
らかにするためその添加量を変化させて実験によ
りBrの変化を測定し、その結果を第３図〜第５
図に示す。Bi、Mn、Niを除く、他の添加元素Ｍ
（Ti、Zr、Hf、Ｖ、Ta、Nb、Cr、Ｗ、Mo、
Sb、Sn、Ge、Al）の添加量の上限は、第３図〜
第５図に示す通り、ハードフエライトのBr約
4kGと同等以上の範囲として定められ、添加元素
Ｍの添加量の上限は次のようになる。 Ti 4.5％以下、Ｖ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Cr 8.5％以下、Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、Al 9.5％以下、 Sb 2.5％以下、Ge 7.0％以下、 Sn 3.5％以下、Zr 5.5％以下、及びHf 5.5％以下。上記元素を二種以上含有する場合には、第３図
〜第５図に示す各添加元素の特性曲線の中間の値
を一般に示しそれぞれ元素の含有量は上記％の範
囲内で、かつその合量が各元素に対する上記％の
最大値以下になる。Ｍ添加量のさらに望ましい範囲は、（BH）
maxが最高級アルニコの10MGOeを越える範囲
から決められる。（BH）maxが10MGOe以上で
あるためには、Brは6.5kG以上必要である。第３図〜第５図からBrが6.5kGとなるＭ添加量
の上限がつぎのように望ましい範囲として決定さ
れる。 Ti 4.0％以下、Ｖ 8.0％以下、 Nb 10.5％以下、 Ta 9.5％以下、 Cr 6.5％以下、Mo 7.5％以下、Ｗ 7.5％以下、Al 7.5％以下、 Sb 1.5％以下、Ge 5.5％以下、 Sn 2.5％以下、Zr 4.5％以下、及びHf 4.5％以下。上記添加元素Ｍを二種以上含有する場合、夫々
の元素の上記上限以下でかつその合含量が各元素
に対する上限値の最大値以下のとき添加元素Ｍの
望ましい範囲となる。さらに、FeCoBR系を望ましい範囲としてB4
〜24％、ＲとしてNd、Prを中心とする軽希土類
12〜24％の範囲、残部を所定量のCo及びFeとし
た場合に、上記添加元素Ｍの望ましい範囲では
（BH）max10MGOe以上となり、また上記添加
元素Ｍの上限値以下の範囲において（BH）max
はハードフエライトのレベル以上となる。より好
ましい組成範囲内では（BH）max30MGOe以
上、さらには33MGOe以上の各特性を示すもの
を包含する。Mn、Niは多量に添加すると、iHc
が減少するがNiは強磁性元素であるため、Brは
余り低下しない。そのため、Niの上限はHcの観
点から８％とし、同様の観点からNiは4.5％以下
が好ましい。Mnも同様にHcの観点から８％以下
とし、６％以下が好ましい。 Biについては、その蒸気圧が極めて高くBi5％
を超える合金の製造が事実上不可能であり、５％
以下とする。二種以上の添加元素を含む合金の場
合、Br4kG以上の条件を満たすためには、上述
の各元素の添加量の上限のうち、最大の値（％）
以下であることが必要である。次に、本発明においての永久磁石材料は工業的
に入手可能な原料を用いて製造可能であり、その
原料として次の如き金属を用いることができる。本発明において永久磁石用合金粉末組成物に用
いる希土類元素ＲはＹを包含し、軽希土類及び重
希土類を含有する希土類元素であり、そのうち所
定の一種以上を用いる。即ちこのＲとしては、
Nd、Pr、La、Ce、Tb、Dy、Ho、Er、Eu、
Sm、Gd、Pm、Tm、Yb、Lu及びＹが包含され
る。Ｒとしては、軽希土類をもつて足り、特に
Nd、Prが望ましい。Ndは資源的にSmなどに比
べて豊富であり、しかも一般に用途が余りないた
め、余剰気味であり、このような軽希土類元素を
主として用いることは極めて有利である。また通
例Ｒのうち一種をもつて足りるが、実用上は二種
以上の混合物（ミツシユメタル、ジジム等）を入
手上の便宜等の理由により用いることができ、
La、Ce、Pm、Sm、Eu、Gd、Er、Tm、Yb、
Lu、Ｙは他のＲ（Nd、Pr、Tb、Dy、Ho）、特に
Nd、Pr等との混合物として用いることができ
る。なおＲは純希土類元素でなくともよく、工業
上入手可能な範囲で製造上不可避な不純物（他の
希土類元素（Ca、Mg、Fe、Ti、Ｃ、Ｏ等）を
含有するもので差支えない。Ｂとしては、純ボロン又はフエロボロンを用い
ることができ、不純物としてAl、Si、Ｃ等を含
むものも用いることができる。 Coとしては、市販の工業的グレードのCoを用
いることができる。本発明において永久磁石材料には製造上不可避
な不純物の存在を許容できる。Ｃ、Ｓ、Ｐ、Cu、
Ca、Mg、Ｏ、Si等を所定限度内で含むこともで
き製造上の便宜、低価格化に資する。Ｃは有機結
合剤からＳ、Ｐ、Cu、Ca、Mg、Ｏ、Si等は原
料、製造工程からも含有されることがある。C4.0
％以下、P.3.5％以下、S2.5％以下、Cu3.5％以
下、Ca、Mg各４％以下、Si5％以下（但しこれ
らの合計は、各成分のうち最大値以下）とするこ
とが実用上好ましい。なお、合金粉末の状態にお
いては、処理工程、空気からの吸着成分（水分、
酸素等）が含まれ易いが、これらは焼結時に除去
することができる。但し、必要に応じ工程、保存
に注意する。本発明の製造方法によつてFeCoBRM系永久磁
石材料の高特性を発現させることが可能となるの
であり、以下その製造方法について更に詳細に説
明する。一般に希土類金属は化学的に非常に活性であ
り、空気中の酸素と結びつきやすく容易に酸素と
反応し希土類酸化物をつくるので、溶解、粉砕、
成形、焼結等の各工程を還元性雰囲気または非酸
化性雰囲気中で行うことが必要である。まず、所定組成の合金粉末を調製する。一例と
して、上記組成範囲内で原料を所定の組成に配合
した後、高周波誘導炉等により溶解を行いインゴ
ツトとし、次いで粉砕する。粉末平均粒度0.3〜
80μｍの範囲で保磁力（iHc）は1kOe以上とな
る。平均粒度が0.3μｍより小さくなると酸化が急
激に進行し、目的とする合金が得られ難くなるた
め本発明において所定永久磁石材料の高性能品の
安定的製造上好ましくない。また粉末粒度80μｍ
を越えると保磁力iHcは1kOe以下となり磁石材
料の性能保持上好ましくない。上記範囲内の粒度
を有する粉末において本発明の組成範囲内で組成
の異なる二種類以上の粉末を組成の調整またな焼
結時の緻密化を促進させるために混合して用いる
こともできる（ＲリツチもしくはＢリツチのもの
等FeBR（又はFeCoBR、FeBRM若しくは
FeCoBRM）組成比の異なるものの混合物、又は
FeBR（又はFeCoBR、FeBRM若しくは
FeCoBRM）合金粉末とFeCoBRMの各合金成分
もしくはその合金との混合物など）。なお粉砕は通常の粉砕でよいが溶媒中で湿式で
行なうことが好ましく、アルコール系溶媒、ヘキ
サン、トリクロルエタン、トリクロルエチレン、
キシレン、トルエン、フツ素系溶媒、パラフイン
系溶媒などを用いることができる。次いで得られた所定の粒度を有する合金粉末を
成形する。成形時の圧力は0.5〜8Ton／cm²の範囲
で行うことが好ましい。0.5Ton／cm²未満の圧力
では、成形体の充分な強度が得られず永久磁石材
料としての実用上その取扱いが極めて困難とな
る。また8Ton／cm²をこえると成形体の強度は非
常にあがりその取扱いの上で好ましくはなるが、
プレスのパンチ、ダイス金型の強度の点で連続的
に成形を行う時に問題となるので好ましくない。
但しこの成形圧力は限定的ではない。さらに加圧
成形時、磁気的異方性の磁石の材料を製造する場
合には磁界中で行うのであるがその時の磁界は凡
そ７〜13kOeの磁界中で行うことが好ましい。な
お、必要に応じ成形バインダ（助剤）を用いる。得られた成形体は900〜1200℃の温度、好まし
くは1000〜1180℃で焼結する。焼結温度が900℃未満では永久磁石材料として
の十分な密度が得られず又所要の磁束密度が得ら
れない。また1200℃を越えると焼結体が変形し、
配向がぐずれ磁束密度の低下と角形性の低下を来
たし好ましくない。また焼結時間は５分以上あれ
ばよいが余り長時間になると量産性に問題がある
ので好ましい焼結時間は30分〜８時間である。焼結は還元性ないし非酸化性雰囲気で行う。焼
結雰囲気として不活性ガス雰囲気を用いる場合は
常圧又は加圧雰囲気でもよいが焼結体の緻密化を
図る方法として減圧雰囲気或いは減圧不活性雰囲
気で行うことも可能である。また焼結密度を上げ
る別の方法としては、還元性ガスであるH₂ガス
雰囲気中で行うことも用いられる。上記FeCoBRM組成範囲内で、例えば原料を
Nd15原子％、B8原子％、Co10原子％、M1原子
％、残部Feの組成に秤量した後、溶解を行ない
インツゴツトを得た。このインゴツトの粉砕にあたつて、粉末粒度が
0.3〜137μｍの範囲になるように粉砕条件を調整
した。ここで粉末粒度はフイツシヤー社のサブシ
ーブサイザーを用いて測定した平均粒度を示す。
尚、粒度が40μｍ以上の粉末はJIS標準ふるい又
はマイクロシーブを用いた。得られた粉末を10kOeの磁界中で2Ton／cm²の
圧力をかけ成形体を作り、Ar200Torr雰囲気中
で1080℃および1100℃の各温度で１時間焼結を行
つた。粉砕後の粉末粒度と、得られた焼結体での保磁
力（iHc）の関係を第６図に示す。粉末平均粒度
が0.3〜80μｍでiHc1kOeを示すことがわかる。な
お、05μｍより小さな粉末でも、酸化防止を施す
ことにより用いることは可能である。以上の各工程を経て高磁束密度で磁気特性の優
れた磁気的に異方性の永久磁石材料を得ることが
できる。但し、下記実施例から明らかなように、
磁気等方性材料としても得ることができる。本発明製法によつて永久磁石材料は焼結体とし
て得られ焼結体の密度は理論密度の約80％のもの
が得られ、95％以上が磁気特性上好ましく、さら
に好ましくは96％以上であり、最高99％以上にも
達する。以下本発明の態様及び効果について、さらに実
施例に従つて説明する。但し実施例及び記載の態
様は、本発明をこれらに限定するものではない。第１〜２表は、つぎの工程によつて作製した
種々のFeCoBRM系組成から成る永久磁石材料の
製造条件及び特性を示す。 (1) 出発原料はFeとして純度99.9％（重量％、以
下原料純度について同じ）の電解鉄、Ｂとして
フエロボロン合金（19.38％Ｂ、5.32％Al、0.74
％Si、0.03％Ｃ、残部Fe）、Ｒとして純度99％
以上（不純物は主として他の希土類金属）を使
用。 Coは純度99.9％の電解Coを使用した。Ｍとししては純度99％のTi、Mo、Bi、Mn、
Sb、Ni、Ta、Ge、98％のＷ、99.9％のAl、
Sn、95％のHf、またＶとして81.2％のＶを含
むフエロバナジウム、Nbとして67.6％のNbを
含むフエロニオブ、Crとして61.9％のCrを含む
フエロクロムおよびZrとして75.5％のZrを含む
フエロジルコニウムを使用した。 (2) 磁石原料を高周波誘導を用いて溶解を行つ
た。その際ルツボとしてはアルミナルツボを用
い水冷銅鋳型中に鋳込みインゴツトを作つた。 (3) 溶解で得られたインゴツトを搗砕し−
35meshにしたのち、更にボールミルにより0.3
〜80μｍのものが得られるように粉砕を行つ
た。 (4) 粉末を７〜13kOeの磁界中で0.5〜8Ton／cm²
の圧力で成形した。（但し等方性磁石材料を製
造する場合は磁界をかけないで成形した。） (5) 成形体は900℃〜1200℃の温度で焼結を行つ
た。その際の雰囲気は還元性のガス、不活性ガ
ス、又は真空中で行つた。焼結時間は15分〜８
時間の範囲で行つた。

【表】

【表】さらに、第７図に55Fe−20Co−8B−15Nd−
2V（本発明製法によるもの、異方性磁石の代表
例）の減磁曲線を、公知のアモルフアスリボンの
それと対比して示す。アモルフアスリボン70.5Fe
−15.5B−7Tb−7Laは、超急冷リボン化の後660
℃×15熱処理されたものである（出典：J.J.
Becker、IEEE Transaction on Magnentics
Vo1.MAG−18No.６ 1982、p.1451−1453）。以上の実施例にみられるごとくFeCoBRM系永
久磁石材料は本発明の粉末冶金的焼結法によつて
実用上十分高いキユリー点を備え、高性能かつ任
意の大きさのバルク上のものとして作りだすこと
ができ、第７図で解るように従来のスパツタリン
グや超急冷法などの製造方法によつてはこうした
高特性および任意の形状を有する実用永久磁石材
料を製造することはできない。したがつて本発明
は任意の形状の製品を安価かつ高性能永久磁石材
料として製造出来るものであり工業的に非常に有
用である。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明製法によつて得られるFe−
Co−Ｂ−Nd−Ｍ系永久磁石材料の実施例につい
てのCo含有量（横軸、原子％）とキユリー点Tc
との関係を示すグラフ、第２図は、本発明製法に
よつて得られるFeCoBRM系永久磁石材料の代表
例についての減磁特性曲線を示すグラフ（横軸、
Ｈ（kOe））、第３〜５図は、Fe−15Co−8B−
15Nd−xM系においてＭ含有用ｘ（原子％、横
軸）を変化させた場合の残留磁束密度Br（kG）
の変化を示すグラフ、第６図は、FeCoBRM系合
金の平均粒度μｍ（横軸）と保磁力iHc（kOe）
との関係を示すグラフ、第７図は、本発明製法に
よつて得られる結晶質のバルク状FeCoBRM系永
久磁石材料の代表例と公知のFeBTbLaアモルフ
アスリボンとの減磁特性曲線を示すグラフ、第８
図は、焼結温度と磁気特性、密度との関係を示す
グラフ、を夫々示す。

Claims

【特許請求の範囲】１原子百分比にて、８〜30％のＲ（但しＲはＹ
を包含する希土類元素の少なくとも一種）、２〜
28％のＢ、所定％の添加元素Ｍの一種又は二種以
上（ここに所定％の添加元素Ｍは Ti 4.5％以下、Ni 8.0％以下、 Bi 5.0％以下、Ｖ 9.5％以下、 Nb 12.5％以下、 Ta 10.5％以下、 Cr 8.5％以下、Mo 9.5％以下、Ｗ 9.5％以下、Mn 8.0％以下、 Al 9.5％以下、Sb 2.5％以下、 Ge 7.0％以下、Sn 3.5％以下、 Zr 5.5％以下、及びHf5.5％以下をいい、Ｍが二種以上のとき
Ｍの合量は含有するＭの当該各元素のうち最大値
を有するものの原子百分比以下）、及び残部Fe及び製造上不可避の不純物からな
るFeBRM系組成のうちFeの一部を全組成に対し
て50％以下のCo（０％を除く）で置換してなる組
成を有し、0.3〜80μｍの平均粒度を有する合金粉
末を成形し、還元性または非酸化性雰囲気中にお
いて900〜1200℃で焼結することを特徴とする
FeCoBRM系永久磁石材料の製造方法。