JPH04366157A - 自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents
自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は自動車外装用ポリプロピ
レン系樹脂組成物に関し、特に成形性に優れるとともに
、耐衝撃性、延性、寸法安定性、硬度等のバランスのよ
い自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物に関する。 【0002】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、各種の分野に広く利用されている。しかしながら
、耐衝撃性に劣るため、その改良を目的として、プロピ
レン−エチレンブロック共重合体にエチレン−プロピレ
ン共重合体ゴム(EPR)、タルク等の無機フィラーを
添加してなる種々のポリプロピレン系樹脂が提案されて
いる。 【0003】特開昭61−12742号は、(a) エ
チレン含量2〜3重量%、メルトフローレート40〜4
5g/10 分のプロピレン−エチレンブロック共重合
体62〜57重量%、(b) エチレン含量70〜80
重量%、ムーニー粘度ML1+4 (100℃)55
〜58のエチレン−プロピレン共重合体ゴム26〜28
重量%、(c) 密度0.955 〜0.960 g/
cm3 、メルトフローレート18〜22g/10 分
の高密度ポリエチレン2〜3重量%、(d) 平均粒径
1.8 〜2.2 μm、比表面積36000 〜42
000 cm2 /gのタルク10〜12重量%からな
り、メルトフローレート13〜18g/10 分、密度
0.950 〜0.980 g/cm3 、曲げ弾性率
11500〜14000 kg/ cm2 、20〜8
0℃間の線膨張係数7×10−5〜10×10−5cm
/ cm/ ℃及びJIS−Z8741 の60°−6
0°法による表面光沢度55%以上であることを特徴と
する樹脂組成物を開示している。 【0004】特開平1−149845号は、(a) エ
チレン含有量が20〜60重量%の沸騰キシレン可溶分
を5〜12重量%含み、重合体全体のエチレン含量が1
〜7重量%でかつメルトフローレートが15〜50g/
10 分のプロピレン−エチレンブロック共重合体59
〜74重量%と、(b) プロピレン含量が20〜60
重量%でかつムーニー粘度ML1+4 (100℃)
が100 〜150 のエチレン−プロピレン系共重合
体ゴム35〜20重量%と、(c) 比表面積が300
00 cm2 /g以上、平均粒径が0.5 〜2.0
μmであるタルク3〜6重量%を配合してなることを
特徴とする樹脂組成物を開示している。 【0005】しかしながら特開昭61−12742号及
び特開平1−149845号の樹脂組成物は、いずれも
寸法安定性(線膨張率)が大きく、組み立て時に寸法誤
差を生じやすく、また例えばバンパーに用いた場合には
高温環境下におかれたときの車体との線膨張率の差によ
りバンパーが変形しやすく、このため外観を損なうこと
があるという問題がある。 【0006】また上述したようなプロピレン−エチレン
ブロック共重合体とエチレン−プロピレン共重合体ゴム
(及び高密度ポリエチレン)とタルクとからなるような
系では、一般にプロピレン−エチレンブロック共重合体
やエチレン−プロピレン共重合体ゴムにおけるエチレン
とプロピレンとの比や、分子量等を調整することにより
、それぞれの用途に適した流動性を有する組成物として
いる。しかしながら、上記のような方法では、成形性、
剛性、延性、硬度等の諸物性がいずれも自動車外装用樹
脂として良好なレベルにある、いわゆるバランスのよい
組成物とするのが困難であるという問題がある。 【0007】また特公昭63−42930号は、(a)
エチレン含有量20重量%以下の結晶性エチレン−プ
ロピレンブロックまたはランダム共重合体7〜87重量
%、(b) エチレン含有量20〜90重量%でムーニ
ー粘度10〜120 のエチレン−α−オレフィン共重
合体ゴム5〜50重量%、(c) 結晶性ポリオレフィ
ン及び/又はエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムを
不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性してなる変性ポ
リオレフィン3〜50重量%、及び(d) 平均粒子径
0.5 〜15μmでアスペクト比3〜10のタルク、
平均粒子径1〜200 μmでアスペクト比10〜10
0 のマイカ、または平均粒子径1〜100 μmでア
スペクト比3〜30の繊維結晶性ケイ酸カルシウム5〜
40重量%とからなるポリオレフィン組成物を開示して
おり、さらに実施例中に、任意成分として高密度ポリエ
チレン等の他のポリオレフィンを添加したものを開示し
ている。 【0008】上記組成物は結晶性ポリオレフィンの剛性
、低温耐衝撃性等に優れるものであるが、自動車の外装
に用いる樹脂組成物としての諸物性 (例えば、寸法安
定性、剛性、耐衝撃性、成形性、硬度、曲げ弾性率等の
機械的強度) が必ずしも十分でなく、特に成形性、延
性、硬度、耐衝撃性、寸法安定性のバランスを良好なも
のとすることについては何ら示されてはいない。また本
発明者らが自動車の外装に用いる樹脂としての諸物性に
ついて検討したところ、組成物の成形性を向上させるた
めには流動性の大きい原料を用いればよいが、すると今
度は硬度や耐衝撃性等が低下する傾向があり、また流動
性の小さい原料を用いると、バンパー等の大型射出成形
品の場合には成形が困難になることがあることがわかっ
た。 【0009】以上のように従来は自動車の外装に用いる
樹脂として、剛性、耐衝撃性、成形性、寸法安定性、硬
度、曲げ弾性率等の機械的強度等がすべて良好な範囲内
にあるもの、いわゆるバランスのよい樹脂組成物はなか
った。したがって、本発明の目的は、塗装性や成形性に
優れるとともに、耐衝撃性、延性、寸法安定性、硬度等
のバランスのよい自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組
成物を提供することである。 【0010】 【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、特定の流動性を有するプロピレ
ン−エチレンブロック共重合体と、特定の流動性を有す
るエチレン−プロピレン共重合体ゴムとを組み合わせて
用いるとともに、ポリエチレンと、不飽和カルボン酸又
はその無水物による変性ポリプロピレンと、微細タルク
とをそれぞれ所定量含有してなる組成物は、成形性の向
上が認められるとともに、硬度の低下がなく、しかも耐
衝撃性が向上しており、延性、機械的強度、寸法安定性
等も良好であるという驚くべき事象を見出し、本発明に
想到した。 【0011】すなわち、本発明の自動車外装用ポリプロ
ピレン系樹脂組成物は、(a) メルトフローレートが
40g/10 分以上のプロピレン−エチレンブロック
共重合体50〜65重量%と、(b) メルトフローレ
ートが3g/10 分以上のエチレン−プロピレン共重
合体ゴム15〜30重量%と、(c) メルトインデッ
クスが10g/10 分以上のポリエチレン5〜10重
量%と、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物によ
る変性ポリプロピレン1〜5重量%と、(e) 平均粒
子径が1.5 μm以下のタルク10〜20重量%とを
含有することを特徴とする。 【0012】本発明を以下詳細に説明する。本発明にお
いて、(a)プロピレン−エチレンブロック共重合体は
、多段重合により合成されるものである。 【0013】上記多段重合は、例えばまずチーグラ触媒
等の存在下でプロピレンを重合することにより、結晶性
プロピレンホモポリマー成分(あるいはプロピレンと少
量のコモノマー成分とのコポリマー成分)を重合し、次
の段階でエチレンとプロピレンとのランダム共重合体成
分を重合するような方法である。 【0014】上記多段重合により合成されたプロピレン
−エチレンブロック共重合体とは、実質的に■結晶性ポ
リプロピレン成分と、■プロピレン−エチレンランダム
共重合体成分とからなるものであり、少量のポリエチレ
ン成分を含有していてもよく、それぞれの成分はそれぞ
れ単独のポリマーとして存在していても、あるいはそれ
ぞれが結合した状態にあってもよい。なお、上記各成分
は基本的にはプロピレン及び/又はエチレンとからなる
ものであるが、他のα−オレフィンやジエン系モノマー
等と少量共重合していてもよい。 【0015】上記各成分の含有量については■+■の合
計を100 重量%として、結晶性ポリプロピレン成分
が80〜95重量%、プロピレン−エチレンランダム共
重合体成分が5〜20重量%が好ましい。なお、ポリエ
チレン成分を含有する場合その含有量は5重量%以下程
度である。 【0016】上記プロピレン−エチレンブロック共重合
体のメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.1
6kg荷重) は40g/10 分以上である。MFR
の値が40g/10 分未満では得られる組成物の成形
性、特に射出成形性が低下する。好ましいプロピレン−
エチレンブロック共重合体のMFRは40〜100 g
/10 分である。 【0017】本発明において(b) エチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(EPR)は、エチレンの含有率が5
0〜90モル%、プロピレンの含有率が50〜10モル
%であることが好ましい。より好ましい範囲は、エチレ
ンが70〜80モル%、プロピレンが30〜20モル%
である。 【0018】また、本発明においてはEPR のメルト
フローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷重
) は3g/10 分以上である必要がある。メルトフ
ローレートが3g/10 分未満では得られる組成物の
成形性、特に射出成形性が低下する。好ましいメルトフ
ローレートの値は、5〜15g/10 分である。 【0019】また本発明において(c) ポリエチレン
とは、基本的にはエチレンから誘導される繰り返し単位
からなるものである。またそのメルトインデックス (
MI、190 ℃、2.16kg荷重) は10g/1
0 分以上である。メルトインデックスが10g/10
分未満では得られる組成物の成形性、特に射出成形性
が低下する。好ましいメルトインデックスの値は、15
〜30g/10 分である。このようなポリエチレンの
密度は通常0.890 〜0.975 g/cm3であ
る。 【0020】なお上記ポリエチレンは、その分枝構造や
密度等により低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチ
レン、高密度ポリエチレン等が挙げられるが、本発明に
おいてはいずれのものも用いることができる。特に得ら
れる組成物の機械的強度の点で高密度ポリエチレンが好
ましい。 【0021】本発明において高密度ポリエチレンは、密
度0.935 g/cm3 以上のポリエチレンである
。 【0022】また(d) 不飽和カルボン酸又はその無
水物による変性ポリプロピレンにおいて、不飽和カルボ
ン酸又はその無水物としては、例えばアクリル酸、メタ
クリル酸等のモノカルボン酸、マレイン酸、フマル酸、
イタコン酸等のジカルボン酸、無水マレイン酸、無水イ
タコン酸、エンド−ビシクロ−[2,2,1] −5−
ヘプテン−2,3−ジカルボン酸無水物 (無水ハイミ
ック酸) 等のジカルボン酸無水物等が挙げられ、特に
ジカルボン酸及びその無水物が好ましい。 【0023】不飽和カルボン酸又はその無水物による変
性ポリプロピレンはブロック共重合体、グラフト共重合
体、ランダム共重合体又は交互共重合体のいずれでもよ
い。 【0024】変性ポリプロピレン中の不飽和カルボン酸
又はその無水物の含有量は、例えば無水マレイン酸によ
り変性する場合には、0.01〜10重量%、好ましく
は0.1 〜0.3 重量%の範囲内となるようなもの
であるのが好ましい。不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性量がそれぞれ上記下限値未満であると、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−プロ
ピレン共重合体ゴムとの相溶化が十分でなく、また上限
値を超えると機械的強度が低下する。 【0025】上述したような不飽和カルボン酸又はその
無水物による変性対象となるポリプロピレンは、プロピ
レンモノマーを主成分として重合した結晶性のポリマー
であり、ホモポリマーに限らず、プロピレンとエチレン
等の他のα−オレフィンとのブロックコポリマー又はラ
ンダムコポリマーを含む。コポリマーの場合、プロピレ
ン−エチレンランダム共重合体が好ましい。この場合、
エチレン含有量は1〜10重量%が好ましい。このよう
なポリプロピレンは通常0.01〜100 g/10分
のメルトフローレート(MFR 、JISK7210、
荷重2.16kg、230 ℃) を有する。 【0026】また、非共役ジエンコモノマーを含有する
プロピレンランダム共重合体(以下PPDMと呼ぶ)等
を用いてもよい。上記非共役ジエンとしては、、例えば
、2−メチル−1,4− ペンタジエン、1,4−ヘキ
サジエン、4−メチリデン−1− ヘキセン、4−メチ
ル−1,4− ヘキサジエン、5−メチル−1,4−
ヘキサジエン、1,4−ヘプタジエン、4−エチル−1
,4− ヘキサジエン、4,5−ジメチル−1,4−
ヘキサジエン、4−メチル−1,4−ヘプタジエン、4
−エチル−1,4− ヘプタジエン、5−メチル−1,
4− ヘプタジエン、5−メチル−1,4− オクタジ
エン、1,5−ヘプタジエン、1,5−オクタジエン、
5−メチル−1,5− ヘプタジエン、6−メチル−1
,5− ヘプタジエン、2−メチル−1,5− ヘキサ
ジエン、1,6−オクタジエン、6−メチル−1,6−
オクタジエン、7−メチル−1,6− オクタジエン
、2−メチル−1, 6−ヘプタジエン、1,9−デカ
ジエン、1,13− テトラデカジエンなどが挙げられ
る。これらの中で、特に、1,4−ヘキサジエン、2−
メチル−1,5− ヘキサジエン、7−メチル−1,6
− オクタジエン、1,9−デカジエン、1,13−
テトラデカジエン等が好ましい。これらの非共役ジエン
コモノマーは、2種以上用いることもできる。 【0027】以上に説明したように、本明細書において
使用する用語「ポリプロピレン」はプロピレンのホモポ
リマーに限定されず、上記したような各共重合体をも含
むものと解すべきである。 【0028】なお上述したような変性ポリプロピレンの
メルトフローレート (MFR 、230 ℃、2.1
6kg荷重) は1〜300g/10 分の範囲内にあ
る。 【0029】変性ポリプロピレンの製造は溶液法又は溶
融混練法のいずれでも行うことができる。溶融混練法の
場合、ポリプロピレン、変性用不飽和カルボン酸(又は
酸無水物)及び触媒を押出機や二軸混練機等に投入し、
180 〜250 ℃の温度に加熱して溶融しながら混
練する。 触媒として通常のラジカル重合用触媒を用いることがで
き、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸
化ジターシャリーブチル、過酸化アセチル、ターシャリ
ーブチルペルオキシ安息香酸、過酸化ジクミル、ぺルオ
キシ安息香酸、ペルオキシ酢酸、ターシャリーブチルペ
ルオキシピバレート、2,5−ジメチル−2,5− ジ
ターシャリーブチルペルオキシヘキシン等の過酸化物類
や、アゾビスイソブチロニトリル等のジアゾ化合物類等
が好ましい。触媒の添加量は変性用不飽和カルボン酸又
はその無水物 100重量部に対して1〜 100重量
部程度である。 【0030】本発明において(e) タルクは、樹脂等
の充填剤・強化剤等として一般に用いられているもので
ある。ただし、本発明においては上記タルクとしては平
均粒径が1.5 μm以下のものを用いる。タルクの平
均粒径が1.5 μmを超えると、曲げ弾性率等の機械
的強度が低下する。なお、ここで平均粒径は積算ふるい
により求めた粒度分布曲線が50%の線と交差するとき
の粒径である。 【0031】上述したような各種成分の配合割合は、(
a) プロピレン−エチレンブロック共重合体が50〜
65重量%、好ましくは50〜60重量%であり、(b
) エチレン−プロピレン共重合体ゴムが15〜30重
量%、好ましくは15〜25重量%であり、(c)ポリ
エチレンが5〜10重量%であり、(d) 不飽和カル
ボン酸又はその無水物による変性ポリプロピレンが1〜
5重量%、好ましくは3〜5重量%であり、(e) タ
ルクが5〜20重量%、好ましくは10〜15重量%で
ある。 【0032】(a) プロピレン−エチレンブロック共
重合体が50重量%未満では得られる組成物の伸度、硬
度等が低下しやすく、また65重量%を超えると耐衝撃
性が低下する。 【0033】(b) エチレン−プロピレン共重合体ゴ
ムが15重量%未満では耐衝撃性が低下し、また30重
量%を超えると曲げ弾性率、硬度等の機械的強度が低下
する。 【0034】(c) ポリエチレンが5重量%未満では
曲げ弾性率等の機械的強度の向上が十分でなく、また1
0重量%を超えると、寸法安定性等が低下する。 【0035】(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性ポリプロピレンが1重量%未満ではその添加
による効果が十分に発揮されず、また5重量%を超える
と、得られる組成物のメルトフローレートが低下する。 【0036】さらに(e) タルクの含有量が5重量%
未満では曲げ弾性率等の機械的強度が十分でなく、20
重量%を超えると低温耐衝撃性や成形性が低下する。 【0037】本発明の自動車外装用ポリプロピレン系樹
脂組成物は、その他にその改質を目的として、他の添加
剤、例えば熱安定剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、
可塑剤、帯電防止剤、離型剤、発泡剤等を添加すること
ができる。 【0038】このような本発明の組成物は一軸押出機、
二軸押出機等の押出機を用いて、150 〜300 ℃
、好ましくは190 〜250 ℃で溶融混練すること
によって得ることができる。 【0039】 【作用】本発明の自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組
成物は、高流動性を有するプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体と、高流動性を有するエチレン−プロピレン
共重合体ゴムとを組み合わせて用いるとともに、流動性
の大きいポリエチレンと、不飽和カルボン酸又はその無
水物による変性ポリプロピレンと、微細タルクとをそれ
ぞれ所定量含有してなるので、寸法安定性、塗装性及び
成形性に優れるとともに、硬度の低下がなく、しかも耐
衝撃性と延性と硬度とのバランスがよく、自動車の外装
品用の樹脂として好適なものである。 【0040】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかではないが、プロピレン−エチレンブロック共重
合体は、エチレン−プロピレン共重合体ゴムとの相溶性
が比較的良好なものであり、これに樹脂成分として変性
ポリプロピレンと、ポリエチレンとを添加しているので
耐衝撃性を低下させることなく、硬度、柔軟性の向上が
得られ、さらにプロピレン−エチレンブロック共重合体
と、エチレン−プロピレン共重合体ゴムと、ポリエチレ
ンとをそれぞれ特定の流動特性を有するものとしている
ので成形性の向上が得られ、もって各種物性値のバラン
スを自動車の外装用の材料として好適なものとしている
ためであると考えられる。 【0041】 【実施例】本発明を以下の実施例により、さらに詳細に
説明する。なお、原料となる樹脂及びタルクとしては以
下のものを使用した。 [1] プロピレン−エチレンブロック共重合体BPP
−1:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2
.16kg荷重) 70g/10 分、エチレン含有量
8重量%〕BPP−2:〔メルトフローレート(MFR
、230 ℃、2.16kg荷重) 30g/10 分
、エチレン含有量7重量%〕[2] 変性ポリプロピレ
ン CMPP:〔ポリプロピレンホモポリマー(HPP)を
無水マレイン酸(MAH) により変性したもの、無水
マレイン酸のグラフト率0.1 重量%、メルトフロー
レート(MFR、230 ℃、2.16kg荷重) 3
0g/10 分〕[3] エチレン−プロピレン共重合
体ゴムEPR−1:〔日本合成ゴム(株)製 EP91
2P 、メルトフローレート(MFR、230℃、2.
16kg荷重) 9g/10 分、硬さ(JIS A)
=73〕 EPR−2:〔日本合成ゴム(株)製 EP02P、メ
ルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg
荷重) 3g/10 分、硬さ(JIS A) =55
〕 [4] ポリエチレン ・高密度ポリエチレン HDPE−1:〔メルトインデックス (MI、190
℃、2.16kg荷重) 20g/10 分、密度0
.955 g/cm3 〕HDPE−2:〔メルトイン
デックス (MI、190 ℃、2.16kg荷重)1
.2g/10 分、密度0.953 g/cm3 〕[
5] タルク Ta−1:〔富士タルク(株)製 LMS300、平
均粒径1.25μm〕 Ta−2:〔富士タルク(株)製 PKP−80、平
均粒径5.3 μm以上〕 【0042】実施例1〜3、比較例1〜12第1表に示
す配合割合でプロピレン−エチレンブロック共重合体(
BPP−1又はBPP−2)、変性ポリプロピレン(C
MPP) 、エチレン−プロピレン共重合体ゴム (E
PR−1 又はEPR−2)、高密度ポリエチレン (
HDPE−1又はHDPE−2) 及びタルク (Ta
−1又はTa−2) をスーパーミキサーでドライブレ
ンドし、その後二軸押出機に投入し、190〜250
℃、スクリュー回転数200rpmで混練し、ペレット
を得た。 【0043】次に得られたペレットを、射出成形機によ
り、射出温度210 ℃、射出圧力600kg/cm
2 で後述する物性測定用の試験片に成形した。 【0044】このようにして得られた試験片に対して、
メルトフローレート、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度
、熱変形温度、ロックウェル硬度、成形収縮率及び線膨
張率を測定した。結果を第2表に示す。また、各実施例
の成形品については、塗装性についても評価を行った。 【0045】 第 1
表 組 成 (重量部) 実施例1 実施例2 実施
例3 比較例1 比較例2BPP−1
57 57 50
− 57 BPP−2
− −
− 57 −CMPP
3 3
5 3 3EPR
−1 20 25
15 20
− EPR−2 −
− − −
20 PE−1 5
5 10 5
5 Ta−1 1
5 10 20
15 15 【0046】 第 1
表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例3 比較例4 比較
例5 比較例6 比較例7BPP−1
59.5 40 57
52 57 CMPP
3 5
3 3 3 E
PR−1 10 35
25 15
20 PE−1 7.5
5 − 15
− PE−2
− − −
− 5 Ta−1
15 15 15
15 15 【
0047】 第 1
表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例8 比較例9 比較
例10 比較例11 比較例12BPP−1
60 52
65 52 57 C
MPP − 8
3 3 3
EPR−1 20
20 22 15
20 PE−1 5
5 5
5 5 Ta−1
15 15 5
25 − Ta−2
− −
− − 15 【00
48】 第 2
表 物 性 実施例1
実施例2 実施例3 比較例1 実施例2M
F R
(g/10 分)(1
) 20 21
19 11 12
曲げ弾性率
(kg
f/cm2 ) (2) 17000
13500 16000 16500
16000 アイゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm, ノッチ付き) (3)
23℃
35 40
35 31
32 −30℃
7 8 6
7 7 熱
変形温度
(℃) (4)
120 110
115 119 1
20 ロックウェル硬度
(R)(
5) 60
50 65 60
55 成形収縮率 (‰) (6
)
TD 8.5
8.5 8.5
8.5 8.5 MD
6.0 6
.0 6.5 6.0
6.0 線膨張率 (×10−5)
(7)
TD 6.5
7.5 7.5
6.5 7.0 MD
5.0
5.5 6.0 5.0
5.5 【0049】 第 2
表 (続 き) 物 性
比較例3 比較例4 比較例5 比較例6
実施例7M F R
(g
/10 分)(1) 19
18 19 19
15 曲げ弾性率
(kgf/cm2 ) (2) 17
500 11000 13500
16500 17000 ア
イゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm, ノッチ
付き) (3)
23℃ 20
40 30
25 35 −30℃
3 10
6 4
7 熱変形温度
(
℃) (4) 125
97 105 12
3 120 ロックウェル硬度
(R)(5) 7
0 41 46
65 60 成形収
縮率 (‰) (6)
TD
11.0 8.0
8.5 12.0 8.5
MD 9.
0 5.0 6.0
10.0 6.0 線膨張
率 (×10−5) (7)
TD
9.0 9.0
8.5 9.5 6.5
MD 7
.0 5.0 6.0
7.5 5.0 【0
050】 第 2
表 (続 き) 物 性
比較例8 比較例9 比較例10 比較例
11 実施例12M F R
(g/10 分)(1) 20
8.0 20 1
6 20 曲げ弾性率
(kgf/cm2 ) (2)
13000 16000 1200
0 19000 13000
アイゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm,
ノッチ付き) (3)
23℃ 2
8 30 40
30 32 −30
℃ 5
5 10 3
5 熱変形温度
(℃) (4) 105
115 95
125 120 ロックウェ
ル硬度
(R)(5)
43 60 55
70 65
成形収縮率 (‰) (6)
TD
11.0 8.5
9.0 7.5 8.
5 MD
8.0 6.0 7.5
5.5 6.0
線膨張率 (×10−5) (7)
TD
8.5 6.5
7.5 6.0 6
.5 MD
6.5 5.0 6.0
4.5 5.0
【0051】(1) MFR:ASTM D12
38により230 ℃、2160gの荷重下で測定。 (2) 曲げ弾性率:ASTM D790 により測定
。 (3) アイゾット衝撃強度:ASTM D256 に
より3.2 mm厚試験片を用いて、ノッチ付きにて測
定。 (4) 熱変形温度:ASTM D648 により4.
6 kg/ cm2 の圧力にて測定。 (5) ロックウェル硬度:ASTM D785 によ
り測定。 (6) 成形収縮率:350 mm×100 mm×3
mmのシートを成形後、24時間、20℃の恒温室に放
置し、その収縮率を幅方向(TD)及び長手方向(MD
)について測定。 (7) 線膨張率:成形収縮率と同様のシートについて
、−30〜80℃の温度範囲における寸法変化を幅方向
(TD)及び長手方向(MD)について測定。 【0052】第2表より明らかなように、本発明の自動
車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物は、成形性(MF
Rの値)、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温
度、ロックウェル硬度、成形収縮率及び線膨張率の値が
すべて良好であった。これに対し、各比較例の組成物は
上記各種物性の少なくとも一つが低下したものとなって
いる。 【0053】また、各実施例の組成物について塗装性の
評価を行った。塗装性の評価は、成形品をトリクロルエ
タン蒸気で洗浄し、プライマー及びウレタン系上塗料を
使用して、標準塗装仕様により塗装し、一次密着性 (
ゴバン目試験) 及び耐温水試験(40℃×240 時
間浸漬) 後のゴバン目試験を行い密着性とブリスタの
有無を判定することによった。本発明の組成物は、塗膜
の密着性、耐水性などの塗装性能がいずれも良好であっ
た。 【0054】以上に詳述したように、本発明の自動車外
装用ポリプロピレン系樹脂組成物は、高流動性を有する
プロピレン−エチレンブロック共重合体と、高流動性を
有するエチレン−プロピレン共重合体ゴムとを組み合わ
せて用いるとともに、ポリエチレンと、不飽和カルボン
酸又はその無水物による変性ポリプロピレンと、微細タ
ルクとをそれぞれ所定量含有してなるので、寸法安定性
、成形性に優れるとともに、耐衝撃性と延性と硬度との
バランスがよい。 【0055】このような本発明の組成物は自動車の各種
外装品、例えばバンパー、サイドモール、スポイラー、
マットガード等に好適である。
レン系樹脂組成物に関し、特に成形性に優れるとともに
、耐衝撃性、延性、寸法安定性、硬度等のバランスのよ
い自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物に関する。 【0002】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、各種の分野に広く利用されている。しかしながら
、耐衝撃性に劣るため、その改良を目的として、プロピ
レン−エチレンブロック共重合体にエチレン−プロピレ
ン共重合体ゴム(EPR)、タルク等の無機フィラーを
添加してなる種々のポリプロピレン系樹脂が提案されて
いる。 【0003】特開昭61−12742号は、(a) エ
チレン含量2〜3重量%、メルトフローレート40〜4
5g/10 分のプロピレン−エチレンブロック共重合
体62〜57重量%、(b) エチレン含量70〜80
重量%、ムーニー粘度ML1+4 (100℃)55
〜58のエチレン−プロピレン共重合体ゴム26〜28
重量%、(c) 密度0.955 〜0.960 g/
cm3 、メルトフローレート18〜22g/10 分
の高密度ポリエチレン2〜3重量%、(d) 平均粒径
1.8 〜2.2 μm、比表面積36000 〜42
000 cm2 /gのタルク10〜12重量%からな
り、メルトフローレート13〜18g/10 分、密度
0.950 〜0.980 g/cm3 、曲げ弾性率
11500〜14000 kg/ cm2 、20〜8
0℃間の線膨張係数7×10−5〜10×10−5cm
/ cm/ ℃及びJIS−Z8741 の60°−6
0°法による表面光沢度55%以上であることを特徴と
する樹脂組成物を開示している。 【0004】特開平1−149845号は、(a) エ
チレン含有量が20〜60重量%の沸騰キシレン可溶分
を5〜12重量%含み、重合体全体のエチレン含量が1
〜7重量%でかつメルトフローレートが15〜50g/
10 分のプロピレン−エチレンブロック共重合体59
〜74重量%と、(b) プロピレン含量が20〜60
重量%でかつムーニー粘度ML1+4 (100℃)
が100 〜150 のエチレン−プロピレン系共重合
体ゴム35〜20重量%と、(c) 比表面積が300
00 cm2 /g以上、平均粒径が0.5 〜2.0
μmであるタルク3〜6重量%を配合してなることを
特徴とする樹脂組成物を開示している。 【0005】しかしながら特開昭61−12742号及
び特開平1−149845号の樹脂組成物は、いずれも
寸法安定性(線膨張率)が大きく、組み立て時に寸法誤
差を生じやすく、また例えばバンパーに用いた場合には
高温環境下におかれたときの車体との線膨張率の差によ
りバンパーが変形しやすく、このため外観を損なうこと
があるという問題がある。 【0006】また上述したようなプロピレン−エチレン
ブロック共重合体とエチレン−プロピレン共重合体ゴム
(及び高密度ポリエチレン)とタルクとからなるような
系では、一般にプロピレン−エチレンブロック共重合体
やエチレン−プロピレン共重合体ゴムにおけるエチレン
とプロピレンとの比や、分子量等を調整することにより
、それぞれの用途に適した流動性を有する組成物として
いる。しかしながら、上記のような方法では、成形性、
剛性、延性、硬度等の諸物性がいずれも自動車外装用樹
脂として良好なレベルにある、いわゆるバランスのよい
組成物とするのが困難であるという問題がある。 【0007】また特公昭63−42930号は、(a)
エチレン含有量20重量%以下の結晶性エチレン−プ
ロピレンブロックまたはランダム共重合体7〜87重量
%、(b) エチレン含有量20〜90重量%でムーニ
ー粘度10〜120 のエチレン−α−オレフィン共重
合体ゴム5〜50重量%、(c) 結晶性ポリオレフィ
ン及び/又はエチレン−α−オレフィン共重合体ゴムを
不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性してなる変性ポ
リオレフィン3〜50重量%、及び(d) 平均粒子径
0.5 〜15μmでアスペクト比3〜10のタルク、
平均粒子径1〜200 μmでアスペクト比10〜10
0 のマイカ、または平均粒子径1〜100 μmでア
スペクト比3〜30の繊維結晶性ケイ酸カルシウム5〜
40重量%とからなるポリオレフィン組成物を開示して
おり、さらに実施例中に、任意成分として高密度ポリエ
チレン等の他のポリオレフィンを添加したものを開示し
ている。 【0008】上記組成物は結晶性ポリオレフィンの剛性
、低温耐衝撃性等に優れるものであるが、自動車の外装
に用いる樹脂組成物としての諸物性 (例えば、寸法安
定性、剛性、耐衝撃性、成形性、硬度、曲げ弾性率等の
機械的強度) が必ずしも十分でなく、特に成形性、延
性、硬度、耐衝撃性、寸法安定性のバランスを良好なも
のとすることについては何ら示されてはいない。また本
発明者らが自動車の外装に用いる樹脂としての諸物性に
ついて検討したところ、組成物の成形性を向上させるた
めには流動性の大きい原料を用いればよいが、すると今
度は硬度や耐衝撃性等が低下する傾向があり、また流動
性の小さい原料を用いると、バンパー等の大型射出成形
品の場合には成形が困難になることがあることがわかっ
た。 【0009】以上のように従来は自動車の外装に用いる
樹脂として、剛性、耐衝撃性、成形性、寸法安定性、硬
度、曲げ弾性率等の機械的強度等がすべて良好な範囲内
にあるもの、いわゆるバランスのよい樹脂組成物はなか
った。したがって、本発明の目的は、塗装性や成形性に
優れるとともに、耐衝撃性、延性、寸法安定性、硬度等
のバランスのよい自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組
成物を提供することである。 【0010】 【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、特定の流動性を有するプロピレ
ン−エチレンブロック共重合体と、特定の流動性を有す
るエチレン−プロピレン共重合体ゴムとを組み合わせて
用いるとともに、ポリエチレンと、不飽和カルボン酸又
はその無水物による変性ポリプロピレンと、微細タルク
とをそれぞれ所定量含有してなる組成物は、成形性の向
上が認められるとともに、硬度の低下がなく、しかも耐
衝撃性が向上しており、延性、機械的強度、寸法安定性
等も良好であるという驚くべき事象を見出し、本発明に
想到した。 【0011】すなわち、本発明の自動車外装用ポリプロ
ピレン系樹脂組成物は、(a) メルトフローレートが
40g/10 分以上のプロピレン−エチレンブロック
共重合体50〜65重量%と、(b) メルトフローレ
ートが3g/10 分以上のエチレン−プロピレン共重
合体ゴム15〜30重量%と、(c) メルトインデッ
クスが10g/10 分以上のポリエチレン5〜10重
量%と、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物によ
る変性ポリプロピレン1〜5重量%と、(e) 平均粒
子径が1.5 μm以下のタルク10〜20重量%とを
含有することを特徴とする。 【0012】本発明を以下詳細に説明する。本発明にお
いて、(a)プロピレン−エチレンブロック共重合体は
、多段重合により合成されるものである。 【0013】上記多段重合は、例えばまずチーグラ触媒
等の存在下でプロピレンを重合することにより、結晶性
プロピレンホモポリマー成分(あるいはプロピレンと少
量のコモノマー成分とのコポリマー成分)を重合し、次
の段階でエチレンとプロピレンとのランダム共重合体成
分を重合するような方法である。 【0014】上記多段重合により合成されたプロピレン
−エチレンブロック共重合体とは、実質的に■結晶性ポ
リプロピレン成分と、■プロピレン−エチレンランダム
共重合体成分とからなるものであり、少量のポリエチレ
ン成分を含有していてもよく、それぞれの成分はそれぞ
れ単独のポリマーとして存在していても、あるいはそれ
ぞれが結合した状態にあってもよい。なお、上記各成分
は基本的にはプロピレン及び/又はエチレンとからなる
ものであるが、他のα−オレフィンやジエン系モノマー
等と少量共重合していてもよい。 【0015】上記各成分の含有量については■+■の合
計を100 重量%として、結晶性ポリプロピレン成分
が80〜95重量%、プロピレン−エチレンランダム共
重合体成分が5〜20重量%が好ましい。なお、ポリエ
チレン成分を含有する場合その含有量は5重量%以下程
度である。 【0016】上記プロピレン−エチレンブロック共重合
体のメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.1
6kg荷重) は40g/10 分以上である。MFR
の値が40g/10 分未満では得られる組成物の成形
性、特に射出成形性が低下する。好ましいプロピレン−
エチレンブロック共重合体のMFRは40〜100 g
/10 分である。 【0017】本発明において(b) エチレン−プロピ
レン共重合体ゴム(EPR)は、エチレンの含有率が5
0〜90モル%、プロピレンの含有率が50〜10モル
%であることが好ましい。より好ましい範囲は、エチレ
ンが70〜80モル%、プロピレンが30〜20モル%
である。 【0018】また、本発明においてはEPR のメルト
フローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷重
) は3g/10 分以上である必要がある。メルトフ
ローレートが3g/10 分未満では得られる組成物の
成形性、特に射出成形性が低下する。好ましいメルトフ
ローレートの値は、5〜15g/10 分である。 【0019】また本発明において(c) ポリエチレン
とは、基本的にはエチレンから誘導される繰り返し単位
からなるものである。またそのメルトインデックス (
MI、190 ℃、2.16kg荷重) は10g/1
0 分以上である。メルトインデックスが10g/10
分未満では得られる組成物の成形性、特に射出成形性
が低下する。好ましいメルトインデックスの値は、15
〜30g/10 分である。このようなポリエチレンの
密度は通常0.890 〜0.975 g/cm3であ
る。 【0020】なお上記ポリエチレンは、その分枝構造や
密度等により低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチ
レン、高密度ポリエチレン等が挙げられるが、本発明に
おいてはいずれのものも用いることができる。特に得ら
れる組成物の機械的強度の点で高密度ポリエチレンが好
ましい。 【0021】本発明において高密度ポリエチレンは、密
度0.935 g/cm3 以上のポリエチレンである
。 【0022】また(d) 不飽和カルボン酸又はその無
水物による変性ポリプロピレンにおいて、不飽和カルボ
ン酸又はその無水物としては、例えばアクリル酸、メタ
クリル酸等のモノカルボン酸、マレイン酸、フマル酸、
イタコン酸等のジカルボン酸、無水マレイン酸、無水イ
タコン酸、エンド−ビシクロ−[2,2,1] −5−
ヘプテン−2,3−ジカルボン酸無水物 (無水ハイミ
ック酸) 等のジカルボン酸無水物等が挙げられ、特に
ジカルボン酸及びその無水物が好ましい。 【0023】不飽和カルボン酸又はその無水物による変
性ポリプロピレンはブロック共重合体、グラフト共重合
体、ランダム共重合体又は交互共重合体のいずれでもよ
い。 【0024】変性ポリプロピレン中の不飽和カルボン酸
又はその無水物の含有量は、例えば無水マレイン酸によ
り変性する場合には、0.01〜10重量%、好ましく
は0.1 〜0.3 重量%の範囲内となるようなもの
であるのが好ましい。不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性量がそれぞれ上記下限値未満であると、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−プロ
ピレン共重合体ゴムとの相溶化が十分でなく、また上限
値を超えると機械的強度が低下する。 【0025】上述したような不飽和カルボン酸又はその
無水物による変性対象となるポリプロピレンは、プロピ
レンモノマーを主成分として重合した結晶性のポリマー
であり、ホモポリマーに限らず、プロピレンとエチレン
等の他のα−オレフィンとのブロックコポリマー又はラ
ンダムコポリマーを含む。コポリマーの場合、プロピレ
ン−エチレンランダム共重合体が好ましい。この場合、
エチレン含有量は1〜10重量%が好ましい。このよう
なポリプロピレンは通常0.01〜100 g/10分
のメルトフローレート(MFR 、JISK7210、
荷重2.16kg、230 ℃) を有する。 【0026】また、非共役ジエンコモノマーを含有する
プロピレンランダム共重合体(以下PPDMと呼ぶ)等
を用いてもよい。上記非共役ジエンとしては、、例えば
、2−メチル−1,4− ペンタジエン、1,4−ヘキ
サジエン、4−メチリデン−1− ヘキセン、4−メチ
ル−1,4− ヘキサジエン、5−メチル−1,4−
ヘキサジエン、1,4−ヘプタジエン、4−エチル−1
,4− ヘキサジエン、4,5−ジメチル−1,4−
ヘキサジエン、4−メチル−1,4−ヘプタジエン、4
−エチル−1,4− ヘプタジエン、5−メチル−1,
4− ヘプタジエン、5−メチル−1,4− オクタジ
エン、1,5−ヘプタジエン、1,5−オクタジエン、
5−メチル−1,5− ヘプタジエン、6−メチル−1
,5− ヘプタジエン、2−メチル−1,5− ヘキサ
ジエン、1,6−オクタジエン、6−メチル−1,6−
オクタジエン、7−メチル−1,6− オクタジエン
、2−メチル−1, 6−ヘプタジエン、1,9−デカ
ジエン、1,13− テトラデカジエンなどが挙げられ
る。これらの中で、特に、1,4−ヘキサジエン、2−
メチル−1,5− ヘキサジエン、7−メチル−1,6
− オクタジエン、1,9−デカジエン、1,13−
テトラデカジエン等が好ましい。これらの非共役ジエン
コモノマーは、2種以上用いることもできる。 【0027】以上に説明したように、本明細書において
使用する用語「ポリプロピレン」はプロピレンのホモポ
リマーに限定されず、上記したような各共重合体をも含
むものと解すべきである。 【0028】なお上述したような変性ポリプロピレンの
メルトフローレート (MFR 、230 ℃、2.1
6kg荷重) は1〜300g/10 分の範囲内にあ
る。 【0029】変性ポリプロピレンの製造は溶液法又は溶
融混練法のいずれでも行うことができる。溶融混練法の
場合、ポリプロピレン、変性用不飽和カルボン酸(又は
酸無水物)及び触媒を押出機や二軸混練機等に投入し、
180 〜250 ℃の温度に加熱して溶融しながら混
練する。 触媒として通常のラジカル重合用触媒を用いることがで
き、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウロイル、過酸
化ジターシャリーブチル、過酸化アセチル、ターシャリ
ーブチルペルオキシ安息香酸、過酸化ジクミル、ぺルオ
キシ安息香酸、ペルオキシ酢酸、ターシャリーブチルペ
ルオキシピバレート、2,5−ジメチル−2,5− ジ
ターシャリーブチルペルオキシヘキシン等の過酸化物類
や、アゾビスイソブチロニトリル等のジアゾ化合物類等
が好ましい。触媒の添加量は変性用不飽和カルボン酸又
はその無水物 100重量部に対して1〜 100重量
部程度である。 【0030】本発明において(e) タルクは、樹脂等
の充填剤・強化剤等として一般に用いられているもので
ある。ただし、本発明においては上記タルクとしては平
均粒径が1.5 μm以下のものを用いる。タルクの平
均粒径が1.5 μmを超えると、曲げ弾性率等の機械
的強度が低下する。なお、ここで平均粒径は積算ふるい
により求めた粒度分布曲線が50%の線と交差するとき
の粒径である。 【0031】上述したような各種成分の配合割合は、(
a) プロピレン−エチレンブロック共重合体が50〜
65重量%、好ましくは50〜60重量%であり、(b
) エチレン−プロピレン共重合体ゴムが15〜30重
量%、好ましくは15〜25重量%であり、(c)ポリ
エチレンが5〜10重量%であり、(d) 不飽和カル
ボン酸又はその無水物による変性ポリプロピレンが1〜
5重量%、好ましくは3〜5重量%であり、(e) タ
ルクが5〜20重量%、好ましくは10〜15重量%で
ある。 【0032】(a) プロピレン−エチレンブロック共
重合体が50重量%未満では得られる組成物の伸度、硬
度等が低下しやすく、また65重量%を超えると耐衝撃
性が低下する。 【0033】(b) エチレン−プロピレン共重合体ゴ
ムが15重量%未満では耐衝撃性が低下し、また30重
量%を超えると曲げ弾性率、硬度等の機械的強度が低下
する。 【0034】(c) ポリエチレンが5重量%未満では
曲げ弾性率等の機械的強度の向上が十分でなく、また1
0重量%を超えると、寸法安定性等が低下する。 【0035】(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物
による変性ポリプロピレンが1重量%未満ではその添加
による効果が十分に発揮されず、また5重量%を超える
と、得られる組成物のメルトフローレートが低下する。 【0036】さらに(e) タルクの含有量が5重量%
未満では曲げ弾性率等の機械的強度が十分でなく、20
重量%を超えると低温耐衝撃性や成形性が低下する。 【0037】本発明の自動車外装用ポリプロピレン系樹
脂組成物は、その他にその改質を目的として、他の添加
剤、例えば熱安定剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、
可塑剤、帯電防止剤、離型剤、発泡剤等を添加すること
ができる。 【0038】このような本発明の組成物は一軸押出機、
二軸押出機等の押出機を用いて、150 〜300 ℃
、好ましくは190 〜250 ℃で溶融混練すること
によって得ることができる。 【0039】 【作用】本発明の自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組
成物は、高流動性を有するプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体と、高流動性を有するエチレン−プロピレン
共重合体ゴムとを組み合わせて用いるとともに、流動性
の大きいポリエチレンと、不飽和カルボン酸又はその無
水物による変性ポリプロピレンと、微細タルクとをそれ
ぞれ所定量含有してなるので、寸法安定性、塗装性及び
成形性に優れるとともに、硬度の低下がなく、しかも耐
衝撃性と延性と硬度とのバランスがよく、自動車の外装
品用の樹脂として好適なものである。 【0040】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかではないが、プロピレン−エチレンブロック共重
合体は、エチレン−プロピレン共重合体ゴムとの相溶性
が比較的良好なものであり、これに樹脂成分として変性
ポリプロピレンと、ポリエチレンとを添加しているので
耐衝撃性を低下させることなく、硬度、柔軟性の向上が
得られ、さらにプロピレン−エチレンブロック共重合体
と、エチレン−プロピレン共重合体ゴムと、ポリエチレ
ンとをそれぞれ特定の流動特性を有するものとしている
ので成形性の向上が得られ、もって各種物性値のバラン
スを自動車の外装用の材料として好適なものとしている
ためであると考えられる。 【0041】 【実施例】本発明を以下の実施例により、さらに詳細に
説明する。なお、原料となる樹脂及びタルクとしては以
下のものを使用した。 [1] プロピレン−エチレンブロック共重合体BPP
−1:〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2
.16kg荷重) 70g/10 分、エチレン含有量
8重量%〕BPP−2:〔メルトフローレート(MFR
、230 ℃、2.16kg荷重) 30g/10 分
、エチレン含有量7重量%〕[2] 変性ポリプロピレ
ン CMPP:〔ポリプロピレンホモポリマー(HPP)を
無水マレイン酸(MAH) により変性したもの、無水
マレイン酸のグラフト率0.1 重量%、メルトフロー
レート(MFR、230 ℃、2.16kg荷重) 3
0g/10 分〕[3] エチレン−プロピレン共重合
体ゴムEPR−1:〔日本合成ゴム(株)製 EP91
2P 、メルトフローレート(MFR、230℃、2.
16kg荷重) 9g/10 分、硬さ(JIS A)
=73〕 EPR−2:〔日本合成ゴム(株)製 EP02P、メ
ルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg
荷重) 3g/10 分、硬さ(JIS A) =55
〕 [4] ポリエチレン ・高密度ポリエチレン HDPE−1:〔メルトインデックス (MI、190
℃、2.16kg荷重) 20g/10 分、密度0
.955 g/cm3 〕HDPE−2:〔メルトイン
デックス (MI、190 ℃、2.16kg荷重)1
.2g/10 分、密度0.953 g/cm3 〕[
5] タルク Ta−1:〔富士タルク(株)製 LMS300、平
均粒径1.25μm〕 Ta−2:〔富士タルク(株)製 PKP−80、平
均粒径5.3 μm以上〕 【0042】実施例1〜3、比較例1〜12第1表に示
す配合割合でプロピレン−エチレンブロック共重合体(
BPP−1又はBPP−2)、変性ポリプロピレン(C
MPP) 、エチレン−プロピレン共重合体ゴム (E
PR−1 又はEPR−2)、高密度ポリエチレン (
HDPE−1又はHDPE−2) 及びタルク (Ta
−1又はTa−2) をスーパーミキサーでドライブレ
ンドし、その後二軸押出機に投入し、190〜250
℃、スクリュー回転数200rpmで混練し、ペレット
を得た。 【0043】次に得られたペレットを、射出成形機によ
り、射出温度210 ℃、射出圧力600kg/cm
2 で後述する物性測定用の試験片に成形した。 【0044】このようにして得られた試験片に対して、
メルトフローレート、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度
、熱変形温度、ロックウェル硬度、成形収縮率及び線膨
張率を測定した。結果を第2表に示す。また、各実施例
の成形品については、塗装性についても評価を行った。 【0045】 第 1
表 組 成 (重量部) 実施例1 実施例2 実施
例3 比較例1 比較例2BPP−1
57 57 50
− 57 BPP−2
− −
− 57 −CMPP
3 3
5 3 3EPR
−1 20 25
15 20
− EPR−2 −
− − −
20 PE−1 5
5 10 5
5 Ta−1 1
5 10 20
15 15 【0046】 第 1
表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例3 比較例4 比較
例5 比較例6 比較例7BPP−1
59.5 40 57
52 57 CMPP
3 5
3 3 3 E
PR−1 10 35
25 15
20 PE−1 7.5
5 − 15
− PE−2
− − −
− 5 Ta−1
15 15 15
15 15 【
0047】 第 1
表 (続 き) 組 成 (重量部) 比較例8 比較例9 比較
例10 比較例11 比較例12BPP−1
60 52
65 52 57 C
MPP − 8
3 3 3
EPR−1 20
20 22 15
20 PE−1 5
5 5
5 5 Ta−1
15 15 5
25 − Ta−2
− −
− − 15 【00
48】 第 2
表 物 性 実施例1
実施例2 実施例3 比較例1 実施例2M
F R
(g/10 分)(1
) 20 21
19 11 12
曲げ弾性率
(kg
f/cm2 ) (2) 17000
13500 16000 16500
16000 アイゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm, ノッチ付き) (3)
23℃
35 40
35 31
32 −30℃
7 8 6
7 7 熱
変形温度
(℃) (4)
120 110
115 119 1
20 ロックウェル硬度
(R)(
5) 60
50 65 60
55 成形収縮率 (‰) (6
)
TD 8.5
8.5 8.5
8.5 8.5 MD
6.0 6
.0 6.5 6.0
6.0 線膨張率 (×10−5)
(7)
TD 6.5
7.5 7.5
6.5 7.0 MD
5.0
5.5 6.0 5.0
5.5 【0049】 第 2
表 (続 き) 物 性
比較例3 比較例4 比較例5 比較例6
実施例7M F R
(g
/10 分)(1) 19
18 19 19
15 曲げ弾性率
(kgf/cm2 ) (2) 17
500 11000 13500
16500 17000 ア
イゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm, ノッチ
付き) (3)
23℃ 20
40 30
25 35 −30℃
3 10
6 4
7 熱変形温度
(
℃) (4) 125
97 105 12
3 120 ロックウェル硬度
(R)(5) 7
0 41 46
65 60 成形収
縮率 (‰) (6)
TD
11.0 8.0
8.5 12.0 8.5
MD 9.
0 5.0 6.0
10.0 6.0 線膨張
率 (×10−5) (7)
TD
9.0 9.0
8.5 9.5 6.5
MD 7
.0 5.0 6.0
7.5 5.0 【0
050】 第 2
表 (続 き) 物 性
比較例8 比較例9 比較例10 比較例
11 実施例12M F R
(g/10 分)(1) 20
8.0 20 1
6 20 曲げ弾性率
(kgf/cm2 ) (2)
13000 16000 1200
0 19000 13000
アイゾット衝撃強度
(kgf−cm/cm,
ノッチ付き) (3)
23℃ 2
8 30 40
30 32 −30
℃ 5
5 10 3
5 熱変形温度
(℃) (4) 105
115 95
125 120 ロックウェ
ル硬度
(R)(5)
43 60 55
70 65
成形収縮率 (‰) (6)
TD
11.0 8.5
9.0 7.5 8.
5 MD
8.0 6.0 7.5
5.5 6.0
線膨張率 (×10−5) (7)
TD
8.5 6.5
7.5 6.0 6
.5 MD
6.5 5.0 6.0
4.5 5.0
【0051】(1) MFR:ASTM D12
38により230 ℃、2160gの荷重下で測定。 (2) 曲げ弾性率:ASTM D790 により測定
。 (3) アイゾット衝撃強度:ASTM D256 に
より3.2 mm厚試験片を用いて、ノッチ付きにて測
定。 (4) 熱変形温度:ASTM D648 により4.
6 kg/ cm2 の圧力にて測定。 (5) ロックウェル硬度:ASTM D785 によ
り測定。 (6) 成形収縮率:350 mm×100 mm×3
mmのシートを成形後、24時間、20℃の恒温室に放
置し、その収縮率を幅方向(TD)及び長手方向(MD
)について測定。 (7) 線膨張率:成形収縮率と同様のシートについて
、−30〜80℃の温度範囲における寸法変化を幅方向
(TD)及び長手方向(MD)について測定。 【0052】第2表より明らかなように、本発明の自動
車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物は、成形性(MF
Rの値)、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温
度、ロックウェル硬度、成形収縮率及び線膨張率の値が
すべて良好であった。これに対し、各比較例の組成物は
上記各種物性の少なくとも一つが低下したものとなって
いる。 【0053】また、各実施例の組成物について塗装性の
評価を行った。塗装性の評価は、成形品をトリクロルエ
タン蒸気で洗浄し、プライマー及びウレタン系上塗料を
使用して、標準塗装仕様により塗装し、一次密着性 (
ゴバン目試験) 及び耐温水試験(40℃×240 時
間浸漬) 後のゴバン目試験を行い密着性とブリスタの
有無を判定することによった。本発明の組成物は、塗膜
の密着性、耐水性などの塗装性能がいずれも良好であっ
た。 【0054】以上に詳述したように、本発明の自動車外
装用ポリプロピレン系樹脂組成物は、高流動性を有する
プロピレン−エチレンブロック共重合体と、高流動性を
有するエチレン−プロピレン共重合体ゴムとを組み合わ
せて用いるとともに、ポリエチレンと、不飽和カルボン
酸又はその無水物による変性ポリプロピレンと、微細タ
ルクとをそれぞれ所定量含有してなるので、寸法安定性
、成形性に優れるとともに、耐衝撃性と延性と硬度との
バランスがよい。 【0055】このような本発明の組成物は自動車の各種
外装品、例えばバンパー、サイドモール、スポイラー、
マットガード等に好適である。
Claims (2)
- 【請求項1】 (a) メルトフローレートが40g
/10 分以上のプロピレン−エチレンブロック共重合
体50〜65重量%と、(b) メルトフローレートが
3g/10 分以上のエチレン−プロピレン共重合体ゴ
ム15〜30重量%と、(c) メルトインデックスが
10g/10 分以上のポリエチレン5〜10重量%と
、(d) 不飽和カルボン酸又はその無水物による変性
ポリプロピレン1〜5重量%と、(e) 平均粒子径が
1.5 μm以下のタルク10〜20重量%とを含有す
ることを特徴とする自動車外装用ポリプロピレン系樹脂
組成物。 - 【請求項2】 請求項1に記載の自動車外装用ポリプ
ロピレン系樹脂組成物において、前記ポリエチレンが高
密度ポリエチレンであることを特徴とする自動車外装用
ポリプロピレン系樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16944691A JP2882911B2 (ja) | 1991-06-14 | 1991-06-14 | 自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16944691A JP2882911B2 (ja) | 1991-06-14 | 1991-06-14 | 自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04366157A true JPH04366157A (ja) | 1992-12-18 |
JP2882911B2 JP2882911B2 (ja) | 1999-04-19 |
Family
ID=15886756
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP16944691A Expired - Fee Related JP2882911B2 (ja) | 1991-06-14 | 1991-06-14 | 自動車外装用ポリプロピレン系樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2882911B2 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN113896991A (zh) * | 2021-10-14 | 2022-01-07 | 上海金发科技发展有限公司 | 一种可喷涂耐低温冲击的聚丙烯复合材料及其制备方法和应用 |
-
1991
- 1991-06-14 JP JP16944691A patent/JP2882911B2/ja not_active Expired - Fee Related
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN113896991A (zh) * | 2021-10-14 | 2022-01-07 | 上海金发科技发展有限公司 | 一种可喷涂耐低温冲击的聚丙烯复合材料及其制备方法和应用 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2882911B2 (ja) | 1999-04-19 |
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