JPH0423824A

JPH0423824A - 樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0423824A
Application number: JP12802690A
Authority: JP
Inventors: Yoshihiro Nakada; 義弘中田; Yukio Takigawa; 幸雄瀧川; Wataru Toyama; 弥外山
Original assignee: Fujitsu Ltd
Current assignee: Fujitsu Ltd
Priority date: 1990-05-17
Filing date: 1990-05-17
Publication date: 1992-01-28

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［概要］エポキシ樹脂に関し、耐熱性、可撓性および耐熱性を向上することを目的とし
、エポキシ樹脂１００重量部に対し、下記の一般式＋１）
で表わされ硬化剤として働くポリアリルフェノールを３
０〜１２０重量部および可撓性付与剤として働くエチレ
ン・プロピレンターポリマ、ポリスチレン・ポリブタジ
エン・ポリスチレン末端ブロック重合体、エチレン・α
オレフィン共重合体の何れかを５〜８０重量部少なくと
も含んで構成されることを特徴として樹脂組成物を構成
する。

［産業上の利用分野〕本発明は可撓性、耐クラツク性および耐熱性を向上した
エポキシ樹脂組成物に関する。

エポキシ樹脂は電気的特性が優れており、また他の樹脂
に較べて耐熱性や耐湿性が優れていることから、電気絶
縁材料を初めとし、多層基板における絶縁層に到るまで
広い分野に亙って使用されている。

然し、電子部品の小形大容量化が進むと共に封止樹脂や
多層基板の絶縁層構成用樹脂に対する要求も厳しくなっ
てきている。

例えば、大量の情報を高速に処理する必要がら情報処理
装置の主体を構成する半導体装置は単位素子の小形化に
よる素子数の増大が行われ、ＬＳＩやＶＬＳＩが実用化
されているが、このような集積化と共に発熱量も急速に
増加し、ＬＳＩの場合、単位チップの発熱量は４Ｗ程度
に達している。

このような半導体装置の装着や外装を樹脂で行うために
は耐熱性が優れていること以外に、使用中には樹脂に対
し、常温と最高使用温度に亙っての温度サイクルが繰り
返し行われることがら、可撓性や耐クランク性について
も優れていることが必要である。

〔従来の技術〕

耐熱性樹脂としてはポリイミド樹脂が知られているが、
脱水縮合型であるために縮合反応に伴って生ずる縮合水
が原因で硬化物にボイドが発生し易く、信転性を低下さ
せている。

また、ポリイミド自身も不溶、不融の状態となるために
成形が困難である。

一方、成形加工性を改良したポリイミドとしてビスマレ
イミド樹脂が公知であるが、硬化物は架橋密度が高く、
残留歪が大きいためにクランクが発生し易＜、脆いと云
う欠点があり、効果的な残留歪の低減が求められている
。

また、ビスマレイミド樹脂は疎水性に乏しく、そのため
に耐湿性が充分でなく、信顛性を著しく低下させている
。

〔発明が解決しようとする課題〕

先に記したようにエポキシ樹脂は電気的特性が優れてお
り、また他の樹脂に較べて耐熱性や耐湿性が優れている
ことから、電気絶縁材料を初めとし、多層基板における
絶縁層に到るまで広い分野に亙って使用されている。

然し、電子部品の小型軽量化と高性能化が進むと共に可
撓性や耐クランク性について、−層の向上が必要になっ
ている。

〔課題を解決するための手段〕

上記の課題はエポキシ樹脂１００重量部に対し、下記の
一般式＜１１で表わされ硬化剤として働くポリアリルフ
ェノールを３０〜１２０重量部および可撓性付与剤とし
て働くエチレン・プロピレンターポリマ、ポリスチレン
・ポリブタジエン・ポリスチレン末端ブロック重合体、
エチレン・αオレフィン共重合体の何れかを５〜８０重
量部少な（とも含んで構成されることを特徴として樹脂
組成物を構成することにより解決することができる。

〔作用〕

本発明はビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、タレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボランク型エ
ポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂などのグリシジ
ルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポ
キシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、ハロゲン
化エポキシ樹脂など、分子中にエポキシ基を二個以上有
するエポキシ樹脂を基材樹脂として用い、また硬化剤と
して一般式（１）で示されるポリアリルフェノールを用
いることによりエポキシ樹脂の耐湿性を向上するもので
ある。

また、可撓性付与剤として靭性をもつポリスチレン・ポ
リブタジエン・ポリスチレン末端プロ。

り共重合体、エチレン・αオレフィン共重合体。

エチレン・プロピレンターポリマの何れか一つを使用す
ることによりランクの発生をなくするものである。

次に、これら硬化剤および可撓性付与剤の添加量につい
ては、ポリアリルフェノールは３０重量部以下では添加
効果が現れず、また１２０重量部を超えると硬化物の耐
熱性が低下すると云う性質がある。

また、可撓性付与剤として添加するポリスチレン・ポリ
ブタジエン・ポリスチレン末端ブロンク共重合体、エチ
レン・αオレフィン共重合体、エチレン−プロピレンタ
ーポリマなどについては、５重量部以下では添加効果が
現れず、８０重量部を超えるとイミドの耐熱樹脂として
の特性が劣化すると云う性質がある。

また、本発明における組成物には必要に応じて次の成分
を添加するとよい。

（１）、無機充填材：これには粉末状の溶融シリカ、結晶シリカ、ガラス繊維
、アルミナ、炭酸カルシウムなどがあり、添加量は組成
物全体の３０〜８５重量％がよく、この理由は添加量が
３０重量％以下では添加効果が現れず、また８５重量％
より多いと流れ性の低下から作業性が悪くなる。

（２）、硬化促進剤：エポキシとポリアリルフェノールとの硬化反応を促進す
るための硬化促進剤としては２−メチルイミダゾールな
どのイミダゾール系、トリフェニルホスフィンなどのホ
スフィン系、ＤＢＵ　（ジアザビシクロウンデセン）の
フェノール塩などの何れかを用いるとよい。

（３）、カップリング剤：無機質充填材と樹脂との相溶性を向上させるためのカッ
プリング剤としては、３−アミノプロピルトリエトキシ
シランなどのシラン系カップリング剤、テトラオクチル
ビス（ホスファイト）ナタネートなどのチタン系タップ
リング剤がある。

そして、添加量は無機質充填材の種類、量などにもよる
が０．１〜１５重量部が好ましい。

（４）、離型剤：カルナハワソクス、ステアリン酸およびその金属塩或い
はモンクンヮソクスなどを使用する。

（５）、難燃剤：臭素化エポキシ樹脂、三酸化アンチモンなど、（６）０
着色剤：二酸化チタン、カーボンブランクなどの顔料が使用され
る。

本発明の樹脂組成物はこれらの各成分をロール。

ニーダ−、エクストルーダーなどを用いて調製して使用
する。

〔実施例〕

実施例１：主剤：エポキシ樹脂タレゾールノボランク型エポキシ樹脂（ＥＯＣＮ−１０
２５，日本化薬■ 品名硬化剤：ボリアリルフェノール：可撓性付与剤：エチレン−プロピレンターポリマ（品名
ＪＳＲ５７Ｐ、　　日本合成ゴム）実施例２：主剤：エポキシ樹脂タレゾールノボラック型エポキシ樹脂（品名ＥＯＣＮ−
１０２５．日本化薬■ 硬化剤：ボリアリルフェノール：可撓性付与剤：ポリスチレン・ポリブタジエン・ポリスチレン末端ブロ
ック共重合体（品名クレイトンＧ−１６５２シェル化学
＠）実施例３：主剤：エポキシ樹脂クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（品名ＥＯＣＮ−
１０２５，日本化薬■ 硬化剤：ボリアリルフェノール：可撓性付与剤：エチレン・αオレフィン共重合体（品名タフマーＰ　　
Ｐ−０２８０，三井石油化学■と変えて樹脂組成物を準
備した。

そして、第１〜第３表に示すように、これらを原料とし
、各表に示す組成比（重量部）に採り、これらの原料を
加圧ニーダで混練した後、この組成物を８メソシユの粉
末とし、この粉末をプレス金型に移し、２００℃、　８
０Ｋｇ／ｃｍ”の条件で圧縮成形したものをさらに２５
０℃で８時間に亙ってアフターキュアを行って大きさが
ＩＯＸ　５　Ｘ３０ｍの試験片を作った。

このようにして得られた組成物について、次の項目につ
いて特性の評価を行った。

ガラス転移温度：熱機械分析装置（真空理工＠）曲げ強
度：　ＪＩＳ　Ｋ６９１１準拠クラック：成形冷却後の試料の断面を顕微鏡で観察吸水率：　　ＪＩＳ　Ｋ６９１１準拠第１表上表に続く第２表上表に続く第３表上表に続くなお、第１表〜第３表において、例１〜４は特許請求の
範囲の組成の上限および下限の構成を示すものであり、
ガラス転移温度は殆ど低下せず、また靭性に優れ、クラ
ックの発生は認められず、また吸水率も少ない。

一方、例５〜８は特許請求の範囲を外れた組成のもので
、軌性或いは吸水率の何れかに問題があり、またガラス
転移温度の低下が認められる。

〔発明の効果〕以上記したように、主剤としてエポキシ樹脂を、硬化剤
としてポリアリルフェノールを、また可撓性付与側とし
てエチレン・プロピレンターポリマ。

エチレン・αオレフィン共重合体、スチレン・ポリブタ
ジェン・ポリスチレン末端ブロック共重合体の何れか一
つを使用し、所定の組成比で混合して形成する本発明の
実施により可撓性、耐クラック性、耐湿性および耐熱性
に優れた樹脂を得ることができる。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）エポキシ樹脂１００重量部に対し、下記の一般式
（１）で表わされ硬化剤として働くポリアリルフェノー
ルを３０〜１２０重量部および可撓性付与剤として働く
エチレン・プロピレンターポリマを５〜８０重量部を少
なくとも含んで構成されることを特徴とする樹脂組成物
。 ▲数式、化学式、表等があります▼−−−−−−−（１
）但しｎ＝０〜６
（２）エポキシ樹脂１００重量部に対し、上記の一般式
（１）で表わされ硬化剤として働くポリアリルフェノー
ルを３０〜１２０重量部および可撓性付与剤として働く
ポリスチレン・ポリブタジエン・ポリスチレン末端ブロ
ック共重合体を５〜８０重量部を少なくとも含んで構成
されることを特徴とする樹脂組成物。
（３）エポキシ樹脂１００重量部に対し、上記の一般式
（１）で表わされ硬化剤として働くポリアリルフェノー
ルを３０〜１２０重量部および可撓性付与剤として働く
エチレン・αオレフィン共重合体を５〜８０重量部を少
なくとも含んで構成されることを特徴とする樹脂組成物
。