JPH0419719A - 非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制御方法 - Google Patents

非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制御方法

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JPH0419719A
JPH0419719A JP2124786A JP12478690A JPH0419719A JP H0419719 A JPH0419719 A JP H0419719A JP 2124786 A JP2124786 A JP 2124786A JP 12478690 A JP12478690 A JP 12478690A JP H0419719 A JPH0419719 A JP H0419719A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 以下の順序で本発明を説明する。
A 産業上の利用分野 B 発明の概要 C従来の技術 D 発明が解決しようとする課題 E 課題を解決するための手段 F 作用 G 実施例 H発明の効果 A 産業上の利用分野 本発明は、例えば光第2高調波発生素子(以下SHGと
いう)における周期ドメイン反転構造部の形成に用いて
好適な非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制御方
法に係わる。
B 発明の概要 本発明は非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制御
方法に係わり、シングルドメイン化された非線形強誘電
体光学材料体の相対向する主面に第1及び第2の電極を
対向配置し、これら第1及び第2の電極の少くとも一方
を所要の電極パターンとし、これら第1及び第2の電極
間にパルス電圧を印加して、上記電極パターンに対応す
るパターンのドメイン反転部を局部的に形成するドメイ
ン制御を行うもので、例えば微細ピッチの周期ドメイン
反転構造部を屈折率の変化を来すことなく、高精度にか
つ比較的簡便に形成することができるようにするもので
ある。
C従来の技術 非線形光学によるレーザー光の波長変換への適用、例え
ばSHOによって波長範囲の拡大化がはかられ、これに
伴いレーザーの利用範囲のより拡大化と、各技術分野で
のレーザー光利用の最適化がはかられる。例えばレーザ
ー光の短波長化によって、レーザー光を用いた光記録再
生、光磁気記録再生等の記録密度の向上環が挙げられる
非線形光学相互作用における効率良い動作の実現は、そ
の相互作用させる光波間に、エネルギー及び運動量の保
存関係が満足されねばならない。
また、相互作用する光波間の重なり合いや、動作長、強
度は効率を直接左右するパラメータである。
ところが一般の光学材料は、波長によって屈折率が変化
する(分散をもつ)ことから、エネルギーの保存される
波長間で同時に運動量を保存させることができない。こ
のため、結晶の異方性、すなわち複屈折性を用いて位相
整合を行わしめて運動量保存をとっている。
これに対して非線形強誘電体光学材料バルクにおいて周
期的に非線形係数の方向だけを逆転させた構造による周
期ドメイン反転構造では、各層の厚さをコーヒーレンス
長(位相不整合成分が丁度πとなる長さ)の奇数倍とし
たとき、各層で発生した非線形分極により生ずる波は互
いに同位相となり強め合うことが知られている(例えば
J、A。
Armstrong、 N、 Bloembergen
、 J、 Ducuing andP、S、 Pers
han、 Pyhsical Review、127 
 (1962)+P191B〜、及びり、 Feng 
、 N−B Ming、 J−F Hong et。
al、 Applied Physical Lett
ers、 37. (1980)+P607〜P609
参照)。したがってこれによれば直接には位相整合のと
れない材料や、従来利用できなかった非線形感受率の最
大のテンソル成分d33の利用が可能となる。
一方、導波型構造の非線形光学相互作用への利用は、導
波路によりエネルギーが高密度化されること、また回折
することがないことにより長い距離での相互作用が可能
となり、さらにその構造によって伝搬定数を制御できる
ことから、位相整合の自由度が増大する。しかしながら
、反面、材料分散の大きいことから通常では基本モード
間での位相整合が不可能であり、変換効率を著しく劣化
させる。非線形導波路材料の複屈折性を用いて、基本モ
ード間での位相整合を可能とした素子の場合でも、位相
整合に対して条件が厳しく、動作温度や光導波路の作製
条件に厳しい精度が要求される。例えば動作温度の変動
を0.1°C未満に抑える必要があるとか、100人程
度以下の導波路の厚さ精度が要求される。
これに対し、例えば応用物理、56巻(1987)第1
637頁〜第1641頁及びP、X、 Tien、 R
,υ1rich andR,J、 Martin、 A
pplied Physics Letters、 1
7巻(1970) 477頁〜450頁に記載された非
線形導波路におけるチェレンコフ放射を用いたSHCは
、位相整合を自動的に満足するような方向に、すなわち
チェレンコフ角αをもって非線形分極により発生ずる波
は強め合いこれが放射される。したがって、この場合、
基板に非線形性の大きい材料を用いることにより、高効
率動作が期、待できる。例えばチェレンコフ放射型の非
線形導波路型SHGの基板として上記前者の文献(応用
物理)では、LiNb0:+でその非線形感受率の最大
のテンソル成分d33が用いられている。
しかしながら、このチェレンコフ放射による非線形相互
作用では、放射される波が、ある一定のチェレンコフ角
αで基板内にもぐって出てくるため、基板からの出射光
のスポット形状、例えばファーフィールドパターンは例
えば三日月状の特異形状のパターンとなり、レンズ光学
系によって解析限界に集光しにくいという問題があり、
実用上利用しにくいという課題がある。また、このチェ
レンコフ放射型の導波路型SHGにおけるその導波路内
の波とチェレンコフ放射波の重量はSHGの効率に大き
な影響を及ぼすものであり、これがため、チェレンコフ
角αは上述の重量が大となるように小さい角度であるこ
とが望まれる。
今、先導波路型チェレンコフ放射SHGについてその動
作について考察する。この場合、第4図に示すように、
非線形光学基板(1)上の導波路(2)における導波モ
ード(基本波)の伝搬係数をnFとし、基板(1)内に
バルク波(高調波)の伝搬定数をksHとすると、位相
不整合成分Δには、Δに=2βy  kso=2kpo
((βr/ k FO)  n so)・・・・・・(
1) 2βy= k 5H−cosα          ・
・・・・・(2)となるαの方向に高調波を発生する。
ここで、kFoは基本波波長における真空中の伝搬定数
(2π/λF)とすると、この関係は、 ・・・・・・(4) (n5.及びnsMは高調波波長での常光及び異常光の
屈折率) 導波路(2)中に基本波を伝搬させる条件は、nF  
≦ (βF/kFo)  ≦nr     −−−−−
−(5)(但しnF  及びn、は基板(1)及び導波
路(2)の基本波に対する屈折率)であり、チェレンコ
フ放射の条件は、 となり、(5)及び(6)式の条件でチェレンコフ放射
SHGを生じる。この条件範囲を第5図の導波モードの
分散を与えるグラフで示す。
この場合、LiNbO3導波路で入射光は波長1.06
4μm  (¥AGレーザー光)とした場合の、TMモ
ートの場合であり、基板の屈折率は2.155、導波路
の屈折率は2.288としている。第5図は、横軸に屈
折率(等価屈折率)をとり、縦軸に導波路の厚さをとっ
たものである。この場合、導波路の厚さが約1.Ot!
m以下では存在できるモードが1つである単一モード動
作が得られる。因みに具体的には、LiNbO3基板表
面をプロトン交換した光導波路としたSHGでは、チェ
レンコフ角αは、基本波の波長が1.064μmで約1
3°、0.83μmで約16゜である。
D 発明が解決しようとする課題 上述した非線形導波路によるチェレンコフ放射のSHO
においてそのチェレンコフ放射角αの縮小をはかること
ができればこれによって第2高調波の基@(バルク)内
への入り込みを小さくさせて取り出される第2高調波光
のスポット(ファーフィールドパターン)の歪の小さい
円形パターンとすること、基本波と高調波の伝搬方向を
ほぼ一致させることができることによって両者の重畳を
高め、変換効率の向上をはかることになる。
この課題の解決をはかるものとして、本出願人等は、先
に特願昭63−246545号において第2図に示すよ
うに、非線形強誘電体光学材料基板(1)上に光導波路
(2)が設けられチェレンコフ放射による第2高調波を
発生させるSHGにおいて、基板(1)上に周期的にド
メインが反転する周期ドメイン反転構造部(3)を設け
これの上に光導波路(2)を設けるか、導波路(2)内
に周期ドメイン反転構造部(3)を設けることによって
チェレンコフ放射角αの縮小化をはかり、第2高調波光
のスポット形状の改善、変換効率の向上をはかったSH
Oを提供した。
ところが、このようなSHGにおいても、実際上ドメイ
ン反転構造部(3)の作製に問題が生しる。
すなわち、例えば前述したバルク型の周期ドメイン反転
構造において採られているドメイン反転の形成方法とし
ては、例えば非線形強誘電体光学材料結晶の引上育成時
に電流制御等によりドメインを交互に反転させる方法が
知られている。しかしながらこの方法による場合、大規
模な装置が必要となるのみならずドメイン形成の制御が
難しいという課題がある。
また、他の周期ドメイン反転構造の形成方法としては、
シングルドメインすなわち単分域とされた非線形強誘電
体光学材料のバルク面、例えばLiNbO3の+0面の
選択された部分に、Tiを拡散することによってドメイ
ンの反転部を形成するという方法が知られている。とこ
ろがこの方法による場合は、Tiの拡散によって屈折率
が変化する。
上述したように、従来のドメイン反転部の形成方法を採
る場合、ドメイン制御を高精度に行い難いとか、屈折率
の変化を来すことから第2高調波のビームが多数本にな
るという問題が生じ、この問題を解決するためには導波
路とドメイン変調の自由度が大幅に減り、最大変換効率
を得る条件が実現できないという課題がある。
本発明は、このような制約を排除でき、例えば上述した
導波路型の周期ドメイン反転構造による作製に適用して
、第2高調波光のスボ・ノドが単一で歪がなく、更に変
換効率の高いSHGを得ることができるドメイン制御方
法を提供する。
E 課題を解決するための手段 本発明は、例えば第1図に示すように、シングルドメイ
ン化された非線形強誘電体光学材料体(1)の相対向す
る主面にそれぞれ直接的に対接させて第1及び第2の電
極(11)及び(12)を配し、これら対向電極(11
)及び(12)の少くとも一方を所要の電極パターンす
なわち形成しようとするドメイン反転部上にこのパター
ンに応じて形成し、これら対向電極(11)及び(12
)間に所要のパルス電圧を印加して電極パターンに対応
するパターンのドメイン反転部(3)を局部的に形成す
るドメイン制御を行う。
F 作用 上述の本発明方法によれば、シングルドメインの非線形
強誘電体光学材料体(1)を挟んで設けられた第1及び
第2の電極(11)及び(12)間にパルス電圧を印加
することによって電場の生じた部分、すなわち電極パタ
ーンに対応した部分に自発分極の反転が生じ、ドメイン
反転部が発生する。これは電場の印加によって非線形強
誘電光学材料基板(1)の単位格子にあるイオンの微小
変化が生ずることによるものと考えられる。
このように単に電極パターンの形成によってこのパター
ンのドメイン反転部を形成するようにしたので、この電
極パターンの形成をフォトリソグラフィ等の高精度微細
加工が可能な技術の適用によって微細ピッチ及びパター
ンに高精度に形成でき、また印加電圧の制御によって反
転ドメインの厚さ制御も容易にかつ高精度をもって行う
ことができる。
そして、この場合の反転ドメイン形成の印加電圧をパル
ス電圧としたので、その印加電圧を可成り高めても、直
流電圧を印加する場合における持続的な電流の流れ過ぎ
による光学材料体(1)の結晶の破損の問題を回避でき
る。更にこのパルス電圧印加時において、抗電界減少の
ために材料体(1)を加熱した状態で行うことが望まれ
るが、上述したように本発明によれば、印加電圧を高め
ることができることから、光学材料体(1)への熱的影
響、電極の焼付は等を回避できる。また、これらのこと
から、周期反転ドメインのピッチのより微細化をはかる
ことができる。
G 実施例 本発明による非線形強誘電体光学材料に対するドメイン
制御方法の一例を、第2図に示した周期ドメイン反転構
造部(3)を有する光導波路型SHGを得る場合につい
て第3図を参照して説明する。
第3図Aに示すように、例えばLiNbO3基板のZ基
板より成る非線形係数の大きい非線形強誘電体光学材料
体(1)を用意する。この材料体(1)は、予め例えば
キュリー温度以下の例えば1200″C程度まで昇温し
でその厚さ方向に外部直流電場を全面的に印加すること
によって全面的にそのC軸が厚さ方向に揃えられたシン
グルトドメイン化された基板が用いられる。そして、こ
の材料体(1)の両主面(1a)と(1b)とに第1の
電極(11)と第2の電極(12)とを被着形成する。
この場合、+0面より成る例えば第1の主面(1a)上
に、得ようとする周期ドメイン反転構造部の周期(ピッ
チ)2Δをもって金属、例えばptによる電極(11)
を平行ストライブパターンに形成する。この電極(11
)の平行ストライプ部は、各対応する例えば一端部で相
互に連結された櫛状となしてここより共通の端子t1を
導出する。この電極(11)のパターンの形成は、周知
の技術、例えばフォトリソグラフィ技術にって形成し得
る。すなわち例えばPL、 Ti、 W、 Ta等の金
属或いはITO(インジウム・錫の複合酸化物)、酸化
錫などの導電性酸化物等の導電材料を例えば蒸着等によ
って全面的に形成して後に例えばフォトレジストを全面
塗布、露光及び現像して所要のパターン、この例では櫛
歯パターンとし、これをエツチングマスクとして上述の
pt等の導電材料層をエツチングして所要のパターンと
して電極(11)を形成する。或いは、材料体(1)の
主面(la)上にリフトオフマスクを目的とする電極パ
ターンの形成部以外に形成しておき、これの上から上述
のpt等の導電材料を全面的に被着形成し、その後、マ
スクを排除することによって、このマスク上の導電材料
層のみをリフトオフして所要のパターンを有する電極(
11)を形成する。
一方、材料体(1)の他方の主面(1b)の例えば=C
面には、全面的に上述した電極(11)の構成材料と同
様のpt等の導電材料を蒸着等によって形成することに
よって、第2の電極(12)を形成し、これより端子t
2を導出する。
そして、この材料体(1)を、この材料体(1)の構成
材料に応じてその特性劣化を回避する所要の雰囲気中例
えば酸素、空気、窒素、希ガス、酸素を含む水蒸気等の
雰囲気中で、必要に応じて材料体(1)の抗電界を下げ
るために所要の温度下例えば150°C〜1200″C
好ましくは300″C〜1200°Cの加熱雰囲気中で
両端子t1及びも2間にパルス電源(13)よりパルス
電圧を印加して、材料体(1)の厚さ方向、すなわちC
軸方向に、数百■/σ〜数千kV / cmの電場が生
じるようにパルス電圧をパルス幅μ秒〜数分をもってパ
ルス回数1〜数千回印加する。
このようにすると、反転ドメインが、第1の電極(11
)のストライプパターンのピッチ2Δ(2Δは例えば1
〜500μmとする)に応じたピッチの周期ドメイン反
転構造部(3)が得られる。例えば材料体(])として
厚さ1mmのLiNb0+の基板を用いる場合、fc面
を正極側に空気中で650°Cの加熱下でパルス数2回
でパルス幅0.1μ秒、パルス電圧40kV/〔を印加
したところ反転部が+C軸とは逆向きに電極(11)の
パターンに応じて生じ、ピッチ2Aの周期ドメイン反転
構造部(3)を主面(1a)側に形成することができた
次に第3図Bに示すように、第1及び第2の電極(11
)及び(12)を除去する。例えば第1及び第2の電極
(11)及び(12)がptである場合は、王水(HN
O8: )ICl3 =1:3)によるウェットエツチ
ングによって除去し得る。
そして、第3図CIに示すように、この周期ドメイン反
転構造部(3)を有する材料体(1)の主面(1a)側
に例えばピロりん酸を塗布後熱拡散させたり、例えばホ
ットりん酸に浸してプロトン置換によって屈折率が材料
体(1)に比し大とされた光導波路(2)を形成する。
このようにすると周期ドメイン反転構造部(3)が光導
波路(2)内に入り込んだ構造が得られるが、他の例と
しては、第3図02に示すように、周期ドメイン反転構
造部(3)を有する材料体(1)の−主面上に光導波路
(2)を、非線形ないしは線形の基本波に対して吸収率
が低く材料体(1)より高屈折率材料層の例えばTa2
O,にTiO2がTiとTaの和に対するTiの割合T
i/ (Ti + Ta) (原子%)が、0 <Ti
/(Ti +Ta)≦60(原子%)となるようにドー
プされた材料層、或いはそのほか窒化シリコン、2酸化
チタン、セレン化砒素ガラス、硫化亜鉛、酸化亜鉛等の
蒸着による堆積やエピタキシャル成長によって形成する
そして、この光導波路(2)を有する材料体(1)の平
行ストライプパターンのドメイン反転部以外のこれらを
連結する櫛状連結部を除去する切断を行い平行ストライ
プ状の周期ドメイン反転構造部(3)が導波方向を横切
って形成された目的とする例えば第2図に示したSHG
を得る。
また、光導波路(2)は、その幅方向についても制限し
たいわゆるリッジ型構造を採ることが望ましい。
尚、上述した例では、+0面側の主面(1a)の電極(
11)を平行ストライプパターンとして、平行ストライ
プパターンの周期ドメイン反転構造部(3)を形成する
ようにした場合であるが、−C面側の主面(1b)の電
極(12)を平行ストライプパターンとして主面(1b
)側に周期ドメイン反転構造部を形成し、この主面(1
b)側に前述した光導波路(2)の形成を行うこともで
きる。
このようにして得た第2図に示した構造のSHGの動作
条件について考察する。
基本波の導波モードの伝搬定数βF(または等価屈折率
βF/(2π/λy) =βr/ k FO) (ここ
に、λ、は基本波の波長、kFoは基本波の真空中での
は基板(材料体)(1)の高調波の屈折率)との間の不
整合成分Δには、 λF であり、チェレンコフ放射は、このΔnが第5図で示さ
れるように、負のときに発生するものであるが、上述の
構成による周期ドメイン反転構造部は、 その周期2Aと、 導波モードの伝搬定数を決 定するパラメータである膜厚と、先導波路の屈折率ns
Hの間に次のような条件が必要である。
すなわち、前記〔従来の技術〕の項で挙げた周期ドメイ
ン反転構造(バルク)でのSHGについてみるに、この
場合の各ドメイン反転層の厚さが、コーヒーレンス長l
、の奇数倍となる条件(発生する分極波が同位相になり
強め合う条件)は、導波路構造のチェレンコフ型SHG
の場合には、導波モードの基本波とバルク波の高調波に
ついて同様に導かれる。すなわち、前記(1)式及び(
7)式よりこの場合のコーヒーレンス長!、は、 lc−π/lΔk =λ、/(41Δn  )  −−
(8)である。したがって、ドメインの周期を2人とす
ると、コーヒーレンス長1cの奇数倍となる上記の条件
は、 A=fc(2q +1)  (Q =O1±1.±2.
  ・・−・)・・・・・・(9) である。ここで、最も基本的なci=0の場合を考える
と、 Δ=l、=λ、/(41Δn l )    ・・−・
−(10)の条件で、基本波及び高調波のなす角度が零
となり、位相の整合がとれることになる。
そして、この(10)式を書き直すと、λF/2A=2
1Δn l     = ・・” (11)またはλs
、/ 2八=1Δn1    ・・・・・・(12)と
なる。
一方周期構造(周期2人)によって伝搬定数は、Pπ/
Δ(Pはブラッグ反射の次数)の摂動(フラッグ反射)
を受ける(例えば、A、 Yariv著”0ptica
l Electronics  pp414〜421.
 Ho1t。
Rinehart and Wilson 1985参
照)。式(11)及び(12)の成分は、βF及びkS
Hにそれぞれ摂動を与えることになり、その結果として
位相の整合がとれることになる。すなわち、P=1とし
て周期構造をもつ場合に(1)式は、(11)式及び(
12)式により、・・・・・・(13) となり、周期ドメイン反転構造の動作条件は、周期構造
に基づく伝搬定数の摂動π/Δによる位相整合条件と等
値である。(13)式が解をもつためには、 となり、(6)弐のチェレンコフの条件とは逆の関係に
ある。
上述した例では、非線形強誘電体光学材料基板(材料体
)(1)自体に、第1及び第2の電極(11)及び(1
2)を被着した場合であるが、例えば第1図に示す例で
、全面的に形成する第2の電極(12)については材料
体(1)とは別体に構成した電極板として、或いは、第
1の電極(11)または(及び)第2の電極(12)を
絶縁基板上に形成してこれを材料体(1)の面(1a)
または(1b)に密着させるようにすることもできる。
また、上述した例では材料体(1)が基板状をなす場合
の例であるが、成る場合は、ガラス、サファイヤ、ニオ
ブ酸リチウム等各種基板上にシングルドメイン化される
非線形強誘電体光学材料を薄膜状に形成しこれを厚さ方
向にシングルドメイン化し、これの上に一方の電極(1
1)を形成し、基板の裏面に、他方の電極(12)を配
するとか或いはこの基板が導電体である場合はこの基板
を電極(12)として上述したパルス印加によるドメイ
ンの反転化を行うこともできる。
H発明の効果 上述の本発明方法によれば、シングルドメインの非線形
強誘電体光学材料体(1)を挟んで設けられた第1及び
第2の電極(11)及び(12)間にパルス電圧を印加
することによって電場の生じた部分、すなわち電極パタ
ーンに対応した部分に自発分極の反転が生じ、ドメイン
反転部を発生させるものであり、単に電極パターンの形
成によってこのパターンのドメイン反転部を形成するよ
うにしたので、この電極パターンの形成をフォトリソグ
ラフィ等の高精度微細加工が可能な技術の適用によって
微細ピッチ及びパターンに高精度に形成でき、また印加
パルス電圧の制御によって反転ドメインの厚さ制御も容
易につか高精度をもって行うことができる。
そして、この場合の反転ドメイン形成の印加電圧をパル
ス電圧としたので、その印加電圧を可成り高めても、直
流電圧を印加する場合における持続的な電流の流れ過ぎ
による光学材料体(1)の結晶の破損の問題を回避でき
る。更にこのパルス電圧印加時において、抗電界減少の
ために材料体(1)を加熱した状態で行うことが望まれ
るが、上述したように本発明によれば、印加電圧を高め
ることができることから、光学材料体(1)への熱的影
響、電極の焼付は等を回避できる。また、これらのこと
から、周波数反転ドメインのピッチの、より微細化をは
かることができる。
そして、このようにして形成されたドメイン反転部は、
Tiドープによる場合のように屈折率が変化しなことが
ら゛、上述の第2図で示した周期ドメイン反転構造部(
3)を有する光導波路型SHGに適用して、この屈折率
変化によってSH波のビームが複数本になることを回避
でき、また位相不整合の発生を回避できることから、こ
の不整合に基づく、導波路とドメイン変調の自由度の大
幅な減少を回避できる。また、材料体たとえば基板(1
)中に第2高調波が深く入り込むことによって生ずる出
力光ビームのファーフィールドパターンの三日月状パタ
ーンを回避でき、出力ビームを回折限界にまで容易に集
光させることができるという利益をもたらす。更に基本
波との重畳が大となることによって変換効率が向上する
など多くの利益をもたらす。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明方法の電場印加態様の一例を示す斜視図
、第2図は本発明方法を適用するSHGの一例の一部を
断面とした斜視図、第3図は本発明方法の一例の製造工
程図、第4図は従来のチェレンコフ型SHOと位相整合
の説明図、第5図はその導波路の等偏屈折率と膜厚と導
波モードの関係を示す図である。 (1)は基板(材料体) 、(2)は導波路、(3)は
周期ドメイン反転構造部、(11)及び(12)は第1
及び第2の電極である。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. シングルドメイン化された非線形強誘電体光学材料体の
    相対向する両主面に第1及び第2の電極を対向配置し、
    これら第1及び第2の電極の少くとも一方を所要の電極
    パターンとし、上記第1及び第2の電極間に所要のパル
    ス電圧を印加して上記電極パターンに対応するパターン
    のドメイン反転部を局部的に形成するドメイン制御を行
    うことを特徴とする非線形強誘電体光学材料に対するド
    メイン制御方法。
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