JPH04190562A - 固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法および該燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法および該燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電池Info
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- JPH04190562A JPH04190562A JP2316168A JP31616890A JPH04190562A JP H04190562 A JPH04190562 A JP H04190562A JP 2316168 A JP2316168 A JP 2316168A JP 31616890 A JP31616890 A JP 31616890A JP H04190562 A JPH04190562 A JP H04190562A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法お
よび該方法により形成される燃料極を用いてなる固体電
解質型燃料電池に関する。
よび該方法により形成される燃料極を用いてなる固体電
解質型燃料電池に関する。
従来の固体電解質燃料電池は、通常、電解質、燃料極、
空気極およびセパレータ（またはインターコネクタ）か
ら構成されているが、作動温度が約１０００°Ｃと高い
ために、各構成材料の熱膨張率の差による電池の破壊が
生じないように、電解質と同程度の熱膨張率を有する材
料が用いられており、燃料極には、Ｎｉ−イツトリア添
加ジルコニア（以下ＹＳＺと云うことがある）サーメッ
トが用いられている。
空気極およびセパレータ（またはインターコネクタ）か
ら構成されているが、作動温度が約１０００°Ｃと高い
ために、各構成材料の熱膨張率の差による電池の破壊が
生じないように、電解質と同程度の熱膨張率を有する材
料が用いられており、燃料極には、Ｎｉ−イツトリア添
加ジルコニア（以下ＹＳＺと云うことがある）サーメッ
トが用いられている。
Ｎ１−ＹＳＺサーメットの製造に関する従来技術として
は、Ｎｉ粒子、またはＮｉ０粒子（以下Ｎｉ０粒子と略
称する）と７８７粒子を機械的に混合し、これを焼成す
る方法が知られている。この技術の問題点は、Ｎｉ粒子
と７８７粒子を機械的に混合するので、Ｎｉ粒子の分散
状態が悪く、焼成時、発電時にＮｉ粒子が凝集し、燃料
極の活性が低下するという問題がある。
は、Ｎｉ粒子、またはＮｉ０粒子（以下Ｎｉ０粒子と略
称する）と７８７粒子を機械的に混合し、これを焼成す
る方法が知られている。この技術の問題点は、Ｎｉ粒子
と７８７粒子を機械的に混合するので、Ｎｉ粒子の分散
状態が悪く、焼成時、発電時にＮｉ粒子が凝集し、燃料
極の活性が低下するという問題がある。
本発明は、上記従来技術の問題点を解決するものであり
、燃料極を構成するニッケル粒子の良好な分散状態を確
保し、焼成時および発電時のニッケル粒子の凝集を防止
し、活性の高い燃料極を形成する方法ならびに該方法に
より形成される燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電
池を提供することを目的とするものである。
、燃料極を構成するニッケル粒子の良好な分散状態を確
保し、焼成時および発電時のニッケル粒子の凝集を防止
し、活性の高い燃料極を形成する方法ならびに該方法に
より形成される燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電
池を提供することを目的とするものである。
〔問題を解決するだめの手段］
本発明は、ニッケル粒子をイツトリア添加ジルコニアで
被覆し、イツトリア添加ジルコニアで被覆されたニッケ
ル粒子を溶剤に懸濁させてスラリーとし、該スラリーを
平板状固体電解質板の片面に塗布し、次いで該塗膜を酸
素含有ガス雰囲気下に焼成し、次いで還元することを特
徴とする固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法なら
びに該形成方法で形成される燃料極を用いてなる固体電
解質型燃料電池を提供するものである。
被覆し、イツトリア添加ジルコニアで被覆されたニッケ
ル粒子を溶剤に懸濁させてスラリーとし、該スラリーを
平板状固体電解質板の片面に塗布し、次いで該塗膜を酸
素含有ガス雰囲気下に焼成し、次いで還元することを特
徴とする固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法なら
びに該形成方法で形成される燃料極を用いてなる固体電
解質型燃料電池を提供するものである。
本発明で用いられるイツトリア添加ジルコニア（ｙｓｚ
）は、具体的には、８モル％のイア トリアを固？容し
たジルコニアｌ：（ＺｒＯｚ）ｏ、９ｚ（ＹｚＯ：＋）
ｏ、ｏｅ）などがあげられる。
）は、具体的には、８モル％のイア トリアを固？容し
たジルコニアｌ：（ＺｒＯｚ）ｏ、９ｚ（ＹｚＯ：＋）
ｏ、ｏｅ）などがあげられる。
本発明で用いられるニッケル粒子の粒径は、通常１〜２
０μｍ、好ましくは４〜７μｍであり、１μｍ未満では
燃料極の気孔率が小さくなり、燃料ガスの透過性が悪く
なるので好ましくなく、２０／Ｉｍを超えると焼結性が
低下するので好ましくない。
０μｍ、好ましくは４〜７μｍであり、１μｍ未満では
燃料極の気孔率が小さくなり、燃料ガスの透過性が悪く
なるので好ましくなく、２０／Ｉｍを超えると焼結性が
低下するので好ましくない。
該ニッケル粒子をイツトリア添加ジルコニアで被覆する
方法としては、粉床法、気中懸濁被覆法など公知の方法
を用いることが可能である。被膜の厚みは、通常１〜３
μｍ、好ましくは１〜２μｍの範囲にあり、１μｍ未満
では、燃料極の熱膨張率が固体電解質板であるイｙ ｔ
・’Ｊア添加ジルコニアと大幅に相違することになるの
で好ましくなく、３μｍを超えるとニッケル粒子間の接
触を実現することが困難となるので好ましくない。
方法としては、粉床法、気中懸濁被覆法など公知の方法
を用いることが可能である。被膜の厚みは、通常１〜３
μｍ、好ましくは１〜２μｍの範囲にあり、１μｍ未満
では、燃料極の熱膨張率が固体電解質板であるイｙ ｔ
・’Ｊア添加ジルコニアと大幅に相違することになるの
で好ましくなく、３μｍを超えるとニッケル粒子間の接
触を実現することが困難となるので好ましくない。
前記イツトリア添加ジルコニア被覆ニッケル粒子を懸濁
させる溶剤としては、揮発性のものが好ましく、例えば
、エタノール、プロパツールなどがあげられる。
させる溶剤としては、揮発性のものが好ましく、例えば
、エタノール、プロパツールなどがあげられる。
前記ＹＳＺ被覆ニッケル粒子を溶剤に懸濁させてスラリ
ーを形成させるか、そのスラリー濃度は、４０〜８０重
量％、好ましくは５０〜６０重量％の範囲にあり、該濃
度が４０重量％未満では歩留まりが悪くなるので好まし
くなく、８０重量％を超えるとスラリーの流動性が悪く
なり、成形性が低下するので好ましくない。
ーを形成させるか、そのスラリー濃度は、４０〜８０重
量％、好ましくは５０〜６０重量％の範囲にあり、該濃
度が４０重量％未満では歩留まりが悪くなるので好まし
くなく、８０重量％を超えるとスラリーの流動性が悪く
なり、成形性が低下するので好ましくない。
上記スラリーは、固体電解質板の片面に塗布されるが、
その塗布方法としては、例えばスラリーヨーｌ−法、ス
クリーン印刷法などがあげられ、塗膜の厚みは、通常２
０〜１００μｍ、好ましくは４０〜５０μｍの範囲にあ
り、該厚みが２０μｍ未満のものはその形成が困難であ
り、一方１００μｍを超えると成膜が困難となり好まし
くない。
その塗布方法としては、例えばスラリーヨーｌ−法、ス
クリーン印刷法などがあげられ、塗膜の厚みは、通常２
０〜１００μｍ、好ましくは４０〜５０μｍの範囲にあ
り、該厚みが２０μｍ未満のものはその形成が困難であ
り、一方１００μｍを超えると成膜が困難となり好まし
くない。
次いで、かくして形成された塗膜を酸素含有ガス雰囲気
下に焼成するが、該酸素含有ガスとしては、例えば空気
、酸素ガスなどを用いることが可能であり、該焼成は、
１４００〜１５００°Ｃ３好ましくは１４００〜１４５
０°Ｃの範囲で通常６〜２４時間、好ましくは１２〜２
４時間行なわれ、該焼成温度が１４００°Ｃ未満では燃
料極と固体電解質板との接合が不十分であって好ましく
なく、１５００°Ｃを超えると燃料極の焼結が進行し、
燃料ガスの透過性が悪くなるので好ましくない。上記焼
成により、イツトリア添加ジルコニア被膜に亀裂を生じ
させ、露出するニッケル粒子を酸化して酸化ニッケル粒
子となすと共に酸化ニッケルとなる際の体積膨張により
、上記亀裂をさらに拡大させ、酸化ニッケル粒子同士を
それぞれの露出部分で接触させて焼結させる。
下に焼成するが、該酸素含有ガスとしては、例えば空気
、酸素ガスなどを用いることが可能であり、該焼成は、
１４００〜１５００°Ｃ３好ましくは１４００〜１４５
０°Ｃの範囲で通常６〜２４時間、好ましくは１２〜２
４時間行なわれ、該焼成温度が１４００°Ｃ未満では燃
料極と固体電解質板との接合が不十分であって好ましく
なく、１５００°Ｃを超えると燃料極の焼結が進行し、
燃料ガスの透過性が悪くなるので好ましくない。上記焼
成により、イツトリア添加ジルコニア被膜に亀裂を生じ
させ、露出するニッケル粒子を酸化して酸化ニッケル粒
子となすと共に酸化ニッケルとなる際の体積膨張により
、上記亀裂をさらに拡大させ、酸化ニッケル粒子同士を
それぞれの露出部分で接触させて焼結させる。
次いで、イツトリア添加ジルコニア被膜で部分的に被覆
され、焼結された酸化ニッケル粒子を、水素、−酸化炭
素などの還元性ガスの雰囲気下、８００〜１１００°Ｃ
１好ましくは９００〜１０００°Ｃの温度で、３〜１２
時間の条件下に還元してイツトリア添加ジルコニア被膜
で部分的に被覆されたニッケル粒子とすることにより、
本発明の固体電解質型燃料電池用燃料極が形成される。
され、焼結された酸化ニッケル粒子を、水素、−酸化炭
素などの還元性ガスの雰囲気下、８００〜１１００°Ｃ
１好ましくは９００〜１０００°Ｃの温度で、３〜１２
時間の条件下に還元してイツトリア添加ジルコニア被膜
で部分的に被覆されたニッケル粒子とすることにより、
本発明の固体電解質型燃料電池用燃料極が形成される。
本発明の固体電解質型燃料電池は、燃料極として本発明
燃料極を用いる以外、例えばイツトリア添加ジルコニア
（ＺｒＯ□）。、ｑｚ（ＹｚＯ３）。、。８などで構成
される公知の固体電解質板および例えば、ストロンチウ
ムをドープしたランタンマンガナイト、Ｌａｏ、ａＳｒ
ｏ、ｚＭｎＯｚ−ｅ （αは酸化物イオン空格子点の数
）などで構成される公知の空気極を用いて、公知の方法
、例えばスラリーコート法によす固体電解質板上に空気
極を成形−焼成する方法により得られる。
燃料極を用いる以外、例えばイツトリア添加ジルコニア
（ＺｒＯ□）。、ｑｚ（ＹｚＯ３）。、。８などで構成
される公知の固体電解質板および例えば、ストロンチウ
ムをドープしたランタンマンガナイト、Ｌａｏ、ａＳｒ
ｏ、ｚＭｎＯｚ−ｅ （αは酸化物イオン空格子点の数
）などで構成される公知の空気極を用いて、公知の方法
、例えばスラリーコート法によす固体電解質板上に空気
極を成形−焼成する方法により得られる。
本発明によれば、燃料極を構成する二・ノヶル粒子の良
好な分散状態を確保し、焼成時および発電時におけるニ
ッケル粒子の凝集を防止し、活性の高い固体電解質型燃
料電池用燃料極を形成する方法ならびに該方法を用いて
なる高性能の固体電解質型燃料電池が提供される。
好な分散状態を確保し、焼成時および発電時におけるニ
ッケル粒子の凝集を防止し、活性の高い固体電解質型燃
料電池用燃料極を形成する方法ならびに該方法を用いて
なる高性能の固体電解質型燃料電池が提供される。
実施例１
第１図ないし第３図により本発明の方法を具体的に説明
する。
する。
粒径４〜７μｍのニッケル粒子２の１． ＯＯｇに、粒
径０．１７μｍのイツトリア添加ジルコニア（ＹＳＺ）
を粉床法により１μｍの厚さに被覆した。
径０．１７μｍのイツトリア添加ジルコニア（ＹＳＺ）
を粉床法により１μｍの厚さに被覆した。
ＹＳＺ被膜３で被覆されたニッケル粒子２の５ｇをエタ
ノール中に懸濁させてスラリーとした。得られたスラリ
ーを８モル％のイツトリアを固溶したジルコニアよりな
る、直径２０ｍｍ、厚み２ｍｍの平板状固体電解質板１
の片面に膜厚５０μｍで塗布した。このときの状態を第
１図に示す。形成された塗膜を１４５０°Ｃおよび１２
時間の条件下大気中で焼成してＹＳＺ被膜３に亀裂を生
しさせ、露出するニッケル粒子２を酸化して酸化ニッケ
ル粒子４となすと同時に該亀裂を拡大させて酸化ニッケ
ル粒子４同士をそれぞれの露出部分で接触させ、その接
触部分を介して酸化ニッケル粒子同士を焼結させた。こ
のときの状態を第２図に示す。
ノール中に懸濁させてスラリーとした。得られたスラリ
ーを８モル％のイツトリアを固溶したジルコニアよりな
る、直径２０ｍｍ、厚み２ｍｍの平板状固体電解質板１
の片面に膜厚５０μｍで塗布した。このときの状態を第
１図に示す。形成された塗膜を１４５０°Ｃおよび１２
時間の条件下大気中で焼成してＹＳＺ被膜３に亀裂を生
しさせ、露出するニッケル粒子２を酸化して酸化ニッケ
ル粒子４となすと同時に該亀裂を拡大させて酸化ニッケ
ル粒子４同士をそれぞれの露出部分で接触させ、その接
触部分を介して酸化ニッケル粒子同士を焼結させた。こ
のときの状態を第２図に示す。
次いで、ＹＳＺ被膜３で部分的に被覆され、その接触部
分を介して相互に焼結された酸化ニッケル粒子をそのま
まの状態で４容量％の水素を含有する窒素ガスの雰囲気
下、１０００°Ｃで６時間の条件下に還元してＹＳＺ被
膜３で部分的被覆され、その接触部分を介して焼結され
たニッケル粒子５とすることにより本発明の燃料極を形
成させた。このときの状態を第３図に示す。
分を介して相互に焼結された酸化ニッケル粒子をそのま
まの状態で４容量％の水素を含有する窒素ガスの雰囲気
下、１０００°Ｃで６時間の条件下に還元してＹＳＺ被
膜３で部分的被覆され、その接触部分を介して焼結され
たニッケル粒子５とすることにより本発明の燃料極を形
成させた。このときの状態を第３図に示す。
次いで平板状固体電解質板１の他の片面にストロンチウ
ムをドープしたランタンマンガナイ１へよりなる空気極
をスラリーヨー１−法により形成させて本発明の固体電
解質型燃料電池を得た。
ムをドープしたランタンマンガナイ１へよりなる空気極
をスラリーヨー１−法により形成させて本発明の固体電
解質型燃料電池を得た。
得られた電池を用いて、水素雰囲気下１０００°Ｃで測
定した過電圧と電流密度との関係をアノード分極曲線と
して第４図の曲線１で示す。
定した過電圧と電流密度との関係をアノード分極曲線と
して第４図の曲線１で示す。
比較例１
燃料極をニッケル粒子とＹＳＺとを混合する従来の方法
で形成した以外、実施例１と同様の実験を行なった。得
られたアノード分極曲線を第４図の曲線２で示す。
で形成した以外、実施例１と同様の実験を行なった。得
られたアノード分極曲線を第４図の曲線２で示す。
第４図に示される実施例１および比較例１の結果から、
例えば同一の電流密度で比較すると、従来法で得られた
燃料極を用いた場合よりも、本発明の方法で形成された
燃料極を用いた場合の方が過電圧が著しく低減され、活
性が著しく向上した燃料極が得られ、ひいては電池の性
能が著しく改善されることがわかる。
例えば同一の電流密度で比較すると、従来法で得られた
燃料極を用いた場合よりも、本発明の方法で形成された
燃料極を用いた場合の方が過電圧が著しく低減され、活
性が著しく向上した燃料極が得られ、ひいては電池の性
能が著しく改善されることがわかる。
第１図は、平板型固体電解質板の片面にＹｓＺ被覆被覆
ケンケル粒子膜を形成したときの状態を示す説明図であ
り、第１図において、１は平板状固体電解質板であり、
２はＹＳＺ被覆ニッケル粒子であり、３はＹＳＺ被膜で
ある。 第２図は、酸化ニッケル粒子同士をその露出部分でそれ
ぞれ接触させ、その接触部分を介して酸化ニッケル粒子
同士を焼結させたときの状態を示す説明図であり、第２
図において、１は平板状固体電解質板であり、３はＹＳ
Ｚ被膜であり、４は酸化ニッケル粒子である。 第３図は、燃料極を構成する、部分的にＹｓＺ被膜で被
覆され、その接触部分を介して焼結されたニッケル粒子
の状態を示す説明図であり、第３図において、１は平板
状固体電解質板であり、３ばＹＳＺ被膜であり、５はＹ
ＳＺ被膜で部分的に被覆され、その接触部分を介して焼
結されたニッケル粒子である。 第４図は、過電圧と電流密度との関係を示すグラフであ
り、第４図において、１および２はアノ−ト分極曲線で
ある。
ケンケル粒子膜を形成したときの状態を示す説明図であ
り、第１図において、１は平板状固体電解質板であり、
２はＹＳＺ被覆ニッケル粒子であり、３はＹＳＺ被膜で
ある。 第２図は、酸化ニッケル粒子同士をその露出部分でそれ
ぞれ接触させ、その接触部分を介して酸化ニッケル粒子
同士を焼結させたときの状態を示す説明図であり、第２
図において、１は平板状固体電解質板であり、３はＹＳ
Ｚ被膜であり、４は酸化ニッケル粒子である。 第３図は、燃料極を構成する、部分的にＹｓＺ被膜で被
覆され、その接触部分を介して焼結されたニッケル粒子
の状態を示す説明図であり、第３図において、１は平板
状固体電解質板であり、３ばＹＳＺ被膜であり、５はＹ
ＳＺ被膜で部分的に被覆され、その接触部分を介して焼
結されたニッケル粒子である。 第４図は、過電圧と電流密度との関係を示すグラフであ
り、第４図において、１および２はアノ−ト分極曲線で
ある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、ニッケル粒子をイットリア添加ジルコニアで被覆し
、イットリア添加ジルコニアで被覆されたニッケル粒子
を溶剤に懸濁させてスラリーとし、該スラリーを平板状
固体電解質板の片面に塗布し、次いで該塗膜を酸素含有
ガス雰囲気下に焼成し、次いで還元することを特徴とす
る固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法。 ２、請求項１記載の方法で形成される燃料極を用いてな
る固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2316168A JPH04190562A (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法および該燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2316168A JPH04190562A (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法および該燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04190562A true JPH04190562A (ja) | 1992-07-08 |
Family
ID=18074046
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2316168A Pending JPH04190562A (ja) | 1990-11-22 | 1990-11-22 | 固体電解質型燃料電池用燃料極の形成方法および該燃料極を用いてなる固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH04190562A (ja) |
-
1990
- 1990-11-22 JP JP2316168A patent/JPH04190562A/ja active Pending
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