JPH04187566A - 窒化珪素焼結体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、Ｉ　２００　’Ｃを超える高温においても室
温におけると同程度の高い強度を有する耐熱性に優れた
窒化珪素焼結体、及びそのような窒化珪素焼結体を安定
的に製造する方法に関する。

〔従来の技術及び発明か解決しようとする課題〕窒化珪
素は、優れた耐熱性、耐熱衝撃性、耐酸化性、耐薬品性
及び靭性を存しており、構造用セラミックスとして有望
視されている。また最近では、エンジン部品に窒化珪素
を利用することも考えられており、種々の研究開発か行
われている。

ところで、窒化珪素は共有結合性の強い化合物であるの
で、窒化珪素粉末のみで焼結し成形するツバ難しく、通
常ＭｇＯ、Ｙ２０ｚ、Ａｌｌ　２０３等の酸化物を焼結
助剤として加え、焼結を行っている。

焼結において、焼結助剤と窒化珪素とがます液相を形成
し、そこから窒化珪素か再析出して焼結体が得られるか
、焼結助剤として添加した酸化物は窒化珪素の結晶格子
中にはわずかじか固溶てきないため、この酸化物は窒化
珪素の粒界にアモルファス相を形成する。このため、得
られる焼結体は、柱状晶の窒化珪素相と、それを取りか
二むアモルファス相との２相混合組織からなる構造をと
る。

したかって、得られた焼結体の耐熱性及び高温強度は窒
化珪素そのものよりも、このアモルファス相の特性に依
存する。というのは、窒化珪素焼結体からなる部材を高
温となる部位に適用すると、まず粒界相であるアモルフ
ァス相か軟化を起こすからである。またこのアモルファ
ス相には、高温において応力が付加された場合空孔を生
じる二とがあり、クラック発生の原因を生む。さらにア
モルファス相に沿ってクラックか進展し、焼結体の破壊
に到ることにもなる。このように窒化珪素焼結体の耐熱
性及び高温強度は、粒界相の性質に依存しており、この
粒界相（アモルファス相）を結晶化して高温強度を向上
する等の改善策かなされている。

窒化珪素の焼結には、前述した通り酸化物からなる焼結
助剤を用いるか、耐熱性にすぐれた焼結体とするには、
一般にＹ２Ｏ２Ａｊ２２ｏａ系の焼結助剤か用いられて
いる。ところが、Ｙ２Ｏ５−Ａｌ　２Ｏｓ系の焼結助剤
を用いて得られた焼結体においても１０００°Ｃを超す
温度ては急激な強度低下を示すことか知られている。さ
らに焼結助剤となるＹ２Ｏ３及びＡＮ２０３の混合比を
特定しても、得られる焼結体の耐熱性及び高温強度にバ
ラツキか生じ、製品の品質を一定に保つことか難しかっ
た。これは、原料となる窒化珪素に不可避的に存在する
５ｉｎ２に起因すると考えられる。すなわち、焼結助剤
としてＹ　２０３とＭ２Ｏ３とを加えた場合、窒化珪素
の焼結に−おいて実際に助剤として作用するのはＳｉＯ
□−Ｙ２Ｏ３Ａｆ２０３系成分で島成分窒化珪素中のＳ
ｉＯ２の含有量が用いる原料毎に異なれば、実質的に助
剤として働く５ｉ０２Ｙ２Ｃｈ−１’Ｊ！２０ａ系成分
の組成は一定とならず、結果として焼結体の耐熱性及び
高温強度にバラツキが生じる。

このような状況下で、本出願人は、高温において高い強
度を有する窒化珪素焼結体として、窒化珪素に不可避的
に含まれる二酸化珪素の量を考慮して、焼結助剤となる
Ａｊ２２０３及びＹ２Ｏ３の量を規定してなる窒化珪素
焼結体について特許出願をした（特願平１−２５８５７
１号）。

上述の窒化珪素焼結体の１２００°Ｃにおける抗折強度
は６０ｋｇ／ｍｍ２程度であり、従来の窒化珪素焼結体
よりはるかに高い高温強度を有する。

しかしなから、ガスタービンエンジン等の超高温部材へ
の適用を考えるならば、この窒化珪素焼結体が有する耐
熱性では不十分である。特に高温で長時間この窒化珪素
焼結体を使用する場合を考えると、Ｉ２００°Ｃを超す
高温においても十分な強度を有する必要がある。そうで
なければ、１２００℃におけるクリープ強度が保証され
たとは言えない。

したがって本発明の目的は、上記問題点を解消し、１２
００°Ｃを超す高温において強度の低下か少ない耐熱性
に優れた窒化珪素焼結体、及びそのような焼結体を安定
的に製造する方法を提供することである。

〔課題を解決するための手段〕

本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結
果、原料となる窒化珪素粉末に不可避的に含まれる酸素
の量（ＳｉＯ２量に換算）に対して、焼結助剤として加
えるＹ２Ｏ３及びＭ４２０２の量を適切に規定して焼結
し、さらに焼結工程後の冷却過程において適切な熱処理
を施せば、粒界相か容易に結晶化し、もって耐熱性及び
高温強度にすぐれた窒化珪素焼結体とすることかてきる
ことを発見し、本発明に想到した。

すなわち、Ｙ、０３とＡＬ０３　とを焼結助剤として添
加してなる本発明の窒化珪素焼結体は、前記焼結助剤の
配合量か窒化珪素と前記焼結助剤の合計の１５重量％以
上であるとともに、前記窒化珪素の酸素含有量（ＳｉＯ
□Ｏ量て表す）と、）２０３及びＡｌ２Ｏｓの量との比
か、５ｉ０２−　Ｙ２Ｏ３−Ａｉ　２Ｌ三成分系を示す
三角図（重量比で表す）において、点Ａ（０，８０，２
０）、点Ｂ（９，７３，１８）、点Ｃ（９，５５，３６
）及びＤ（０，６０，４０）の４点で囲まれる領域内に
あり、焼結工程後の冷却過程において１２００℃〜１７
５０℃で１時間以上の熱処理を施してなることを特徴と
する。

またＹ２Ｏ３粉末とＡＬＬ粉末とを焼結助剤として用い
て窒化珪素焼結体を製造する本発明の方法は、前記焼結
助剤の配合量を、窒化珪素粉末と前記焼結助剤とからな
る原料粉の１５重量％以上とするとともに、前記窒化珪
素粉末中の酸素含有量（５１０２量換算値で表す）と、
Ｙ２Ｏ３量及びＭ２Ｏ３量との比か、ＳｉＬ　　Ｙ２Ｏ
３／ｄ２２０２三成分系を示す三角図（重量比で表す）
において、点Ａ（０，８０，２０）、点Ｂ（９，７３，
１８）、点Ｃ（９，５５，３６）及びＤ（０，６０，４
０）の４点で囲まれる領域内にあるように前記焼結助剤
を配合して焼結し、焼結工程後の冷却過程において１２
００℃〜１７５０℃で１時間の熱処理を施すことを特徴
とする。

以下本発明の詳細な説明する。

本発明に゛おいて使用する窒化珪素原料粉は、高純度で
あることか望ましく、Ｆｅ、　Ｃａ、　Ａｉ、Ｕ等の不
純物元素は１１００ｐｐ以下に抑える二とか必要である
。また、不純物元素としては上記した以外に不可避的に
酸素も存在するか、これは実質的に８１０゜の形で存在
すると考えることかできる。

窒化珪素粉末は、微粉であることか望ましく、かつ粒度
分布か狭いことか望ましい。粒径か細いことて焼結助剤
と反応し溶解、再析出する際に核発生の場所か多くなり
、結果として組織は微細化される。また粒径かそろわず
、粗い粒子か多少存在すると、その部分の組織か焼結の
際に粗大化し、破壊源となる。粒径の目安となるＢＥＴ
値は１ｒｒｆ／ｇ以上であることか必要であり、好まし
くは１０ホ／ｇ以上である。

窒化珪素にはその結晶系にα−型とβ−型とかあるが、
α型を多く含む窒化珪素粉を原料粉として使用する。窒
化珪素か高靭性を示すのはその結晶の柱状晶化によるも
のであり、この柱状晶化はα−型型化化珪素粉焼結助剤
と反応して液相を作り、再析出する際にα−型かβ−型
に相変態することて助長されるからである。焼結体か高
靭性を有するには窒化珪素粉の少なくとも６０％以上か
α−型である必要かあり、好ましくは９０％以上である
。

焼結助剤として加えるＹ２Ｏ３は、窒化珪素粉と同様に
高純度であることか必要である。不純物元素としてはＣ
ｅ、　Ｐｒ、　Ｎｄ、　Ｓｍ、　Ｔｂ、　Ｄｙ、　Ｃａ
、　Ｆｅ等か考えられるか、それらをそれぞれｌｏＯｐ
ｐｍＪＪ下、好ましくは５０ｐｐｍ以下に抑えることか
望ましい。また粒径は、窒化珪素粉末と同等又はそれ以
上に微粉であることか必要である。従ってＢＥＴ値は１
留／ｇ以上である必要かあり、好ましくはｌ０ｒｒ？／
ｇ以上である。

また焼結助剤のもう一つの成分であるＡｌ２Ｏ３も同様
に高純度であることか必要である。不純物元素としては
、Ｎａ、　Ｃａ５Ｍｇ、　Ｆｅ、　Ｓｉ、Ｇａ、　Ｃｒ
等か考えられるか、それらは、それぞれ１１００ｐｐ以
下、好ましくは５０ｐｐｍ以下とする。ＡＬＯｉにはα
−型、γ−型があるが、このどちらを用いてもよい。た
たし、α−型はＢＥＴ値か最高］０ｒｒｆ／ｇ程度てあ
り、一方γ−型はＢＥＴ値か１００　ｒｒ？／ｇ以上の
ものも存在するのて、一般的にはγ−型のものか焼結助
剤として適している。このどちらを使用するにしてもＢ
ＥＴ値か］、ｒｒｆ／ｇ以上、好ましくは１０イ／ｇ以
上のものを使用する。

焼結助剤として加えるＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３の量は、窒
化珪素粉末を加えてなる原料粉全体に対して、１５重量
％以上とする。焼結助剤か１５重量％未満ては、粒界相
の結晶化か起こらず、高温強度の向上かみられない。

焼結助剤の含有量を１５重量％以上とするときに粒界相
か結晶化する理由は以下の理由によるものと考えられる
。すなわち、粒界相か結晶化するかしな（・かは、液相
焼結後の凝固において、粒界を形成する液相内に結晶核
か生成するかしないかで決まる。この時の自由エネルギ
ー変化ΔＧは、核を球と仮定すると、 ΔＧ　＝　−−πｒ２ΔＧｎ　＋４　πｒ２７ｓ　ｔ　
＋　１１）ここでｒは球核の半径、ΔＧｎは単位体積当
りの核の自由エネルギー変化、γ８は核発生における単
位面積当りの表面エネルギー変化である。

液相内に核か発生するためには ΔＧ≦０・・・・・・（２） でなければならない。（２）を（１）に代入して整理す
ると か成り立つ。ここて３γ、／ΔＧｎ＝ｒｃするとｒ≧ｒ
ｅ　・・・・・・（４） どなる。つまり結晶核か発生するには、ｒｅという臨界
核サイズよりも大きな核発生場所が存在する必要かある
。焼結助剤の合計量を１５重量％以上とすることて、粒
界相量を多くし、核発生部分を大きくすることにより、
粒界相の結晶化か容易となるものと考えられる。

ところで、前述したように窒化珪素表面には不可避的に
５ｉ（Ｌか存在するか、本発明においては、あらかじめ
用いる窒化珪素中の化合酸素量を分析により求め、この
値から窒化珪素中のＳｉＬ含有量を推定することかでき
る。窒化珪素に含まれる化合酸素は、実質的にＳｉＬに
よるものと考えて良いので、５ｉｎ２の量は、分析によ
り得られた酸素量Ｘ（重量％）から以下の式により計算
てきる。

窒化珪素中の酸素含有量を把握しておき、これとＹ２Ｏ
３及びＭ２Ｏ３の量との関係を規定することか重要であ
る。というのは、実際的に焼結反応に助剤として働くの
は添加したＹ２Ｏ３及びＡｌ２Ｏ３たけてはなく、窒化
珪素中の５１０２を加えたＳ＋０２　　Ｙ２Ｏ３−Ｍ　
２０　ｓ三成分系の物質と考えられるからである。

本発明においては、５ｉＣＬの量がＳｉＯ２、Ｙ２Ｏ３
及びＭ２Ｏ３の合計量に対して９重量％を超える量とな
ると、粒界相が結晶化しにくくなり、高温強度及び耐熱
性に劣るようになる。従って、５ｉ０２量は９重量％以
下であることか必要である。

第１図は、窒化珪素中の酸素含有量から計算される５ｉ
ｎ２量と、Ｙ２Ｏ３及びＭ２Ｏ３と配合比の範囲を示す
５ｉ０２　　’ｈｏｓ　　ｋ（１２０ｚ三成分系の三角
図（重量比で表す）である。本発明においては、窒化珪
素の酸素含有量（５ｉＯｚの量で表す）と、焼結助剤と
して添加するＹ２Ｏ２及びＭ２Ｏ，の重量比率か、点Ａ
（０，８０，２０）、点Ｂ（９，７３，１８）、点Ｃ（
９，５５，３６）及びＤ（０，６０，４０）の４点（座
標は５１０２、Ｙ２Ｏ３、Ｍ２Ｏ，の順）によって囲ま
れた領域内にある。まず線分ＢＣは５ｉ０２量か９重量
％の地点を示している。またＹ２Ｏ３とＭ２Ｏ，との比
率は線分ＡＢと線分ＣＤとの間の領域とする（両線分上
を含む）。線分ＡＢより左側の領域ではＹ２Ｏ３が過多
となり、粒界相の結晶化が難しくなる。また線分ＣＤよ
り右側の領域の組成では逆にｋｌ　２０−が過多となり
、粒界相の結晶化が難しく、高温強度及び耐熱性の向上
かみられない。

本発明の窒化珪素焼結体は、以上の焼結助剤を配合して
なるか、焼結工程後の冷却過程において、特定の条件の
熱処理が施される。この熱処理については、窒化珪素焼
結体の製造方法の説明において詳細に述べる。

次に本発明の窒化珪素焼結体の製造方法について説明す
る。

まず窒化珪素粉末と焼結助剤であるＹ２Ｏ３及びＭ２Ｏ
３粉末とを混合する。

混合はボールミル法により行うのが確実てしかも安価で
ある。ボールミル法による混線の時間は長い程好ましく
、１０時間以上とする。望ましくは７８時間以上混合す
る。このように両者を良く混合することにより、均一な
微細組織を得るとかできる。　、 なお混線に使用するポット及びホールは、原料粉の成分
の一種又は二種以上の組合せの成分からなるものを使用
するのが好ましい。具体的には窒化珪素からなるものを
使用するのか最適である。

窒化珪素からなるポット及びポールは高価であることか
ら、アルミナ製のポット及びホールを使用しても良い。

これによりポットやポールの摩耗による原料への異種成
分の混入を防ぐことかできる。

また混練時の分散媒体としては、メチルアルコール、エ
チルアルコール、アセトン、水等を使用することかでき
る。

混練か終了したらスラリーを乾燥、造粒する。

乾燥造粒法には大別して二つの方法かある。第一の方法
は乾燥により溶媒を除去（熱的に、または電子レンジ等
により溶媒を除去）した後、ふるいにより造粒する方法
である。第二の方法はスプレードライヤーによる方法で
、乾燥と造粒を同時に行う方法である。本発明において
はどちらの方法でも良い。

次に成形であるか、プレス成形、ラバープレス成形、射
出成形、鋳込み成形等を利用することかできる。

次に焼結及び熱処理について説明する。

本発明においては、窒化珪素の液相焼結法を有効にする
ため、例えば第２図に示す焼成プログラムを用いて焼結
及び熱処理することかできる。

まず第１ステツプとして、成形体を３００〜６００°Ｃ
で３０〜６０分加熱し、焼結粉末表面に付着している水
分やアルコール分を除去する。

次に第２ステツプとして、温度を８００〜１２００°Ｃ
に上げ、１５〜４０分間保持する。これは成形体の均熱
化を行うためてあり、焼結時の割れや内部応力の発生を
防ぐ目的で行われる。

第３ステツプでは、温度を１７００〜１７５０°Ｃに上
げ、５〜１０分間保持する。これも成形体の均熱化のた
めに行うか、上記した組成の成形体では、液相晶質温度
か１６００〜１７００°Ｃ付近にあるものと考えられる
ので、このステージて液相か形成される。

さらに第４ステツプとして、温度を１８００〜１９５０
°Ｃに上げ、１〜３０分間保持する。このように液相晶
出温度よりも１００〜２５０°Ｃ程度高い温度とするこ
とて、液相焼結を短時間で終了させることかできる。液
相焼結の時間か長いと、結晶組織か粗大化して得られる
焼結体の機械的性質を低下させるのて、３０分以内とす
る。また１分未満の加熱保持では焼結か完了せず、好ま
しくない。なお温度を上記範囲内の高めに設定すれば、
その温度の保持時間を短くすることかできるか、窒化珪
素の昇華又は分解か生じるおそれかあるので、そのとき
には１０ａｔｍ未満のＮ２ガス下で焼結を行う。

次にステップ５として成形体を１７００〜１７５０°Ｃ
に３０〜６０分間保持し、焼結後期に残存した粒界相中
の空孔を消滅させる。

なお、ここまでの焼成プログラム中の昇温速度及び降温
速度は、それぞれ４０°Ｃ／分及び１０００°Ｃ／分程
度か良い。

このステップ５までの焼結に続いて、本発明の方法では
ステップ６として以下に記す熱処理を行う。

まず、熱処理の温度は１２００〜１７５０°Ｃとするか
、この温度は前述のステップ５よりも低温とする。

熱処理温度か１２００°Ｃ未満であると熱処理の効果か
小さく、すなわち粒界相の結晶化を十分に行うことかで
きず、高温強度に劣る焼結体となる。また、１７５０°
Ｃを超す温度て熱処理すると粒界層か液相化するので好
ましくない。好ましい熱処理温度は１３５０〜１６５０
°Ｃである。なお、この熱処理温度は、焼結助剤量及び
窒化珪素中の酸素量（ＳＩ０２量）を勘案して、粒界相
の結晶化に最適となるように実験から設定するのかよい
。

また、熱処理の時間は１時間以上とする。１時間未満て
は熱処理の効果か現れず、高い高温強度が得られない。

熱処理の時間か短ければ、たとえ熱処理温度か粒界相の
結晶化に適切であっても粒界相の一部にしか結晶化か起
こらず、そのため粒界相内ですへりが生しるなとして焼
結体の高温強度の向上は期待てきない。好ましくは熱処
理時間を１０時間以上とする。

このような熱処理を施すことにより、窒化珪素焼結体の
粒界相を確実に結晶化することかできる。

また、熱処理時間を十分長くとってやれば、得られる結
晶相はいわば平衡相となり、結晶性も良好となることか
期待てきる。これにより粒界相の耐熱性は向上し、高温
における強度が大きくなると考えられる。

以上に説明した焼成プログラムにより本発明の窒化珪素
焼結体を得ることかできるか、焼結体の強度を高めるた
めにＨＩＰ処理を施してもよい。

本発明を以下の具体的実施例によりさらに詳細に説明す
る。

〔実施例〕

実施例１〜３ 内容積７．３１０Ｍ２０．製ポット中に、Ｙ２Ｏ３粉１
５重量％と、Ｍ、０３粉５重量％、及び残部が窒化珪素
粉となる混合粉末２０００ｇを投入した。なお用いた窒
化珪素粉の含有酸素量は１６５４重量％であった。

このポットにエタノール３１を加え、２０φて３゜４　
ｋｇのアルミナポールを入れ、９６時間の湿式ボールミ
ル混合を行った。

なお、使用した窒化珪素粉末、Ｙ２Ｏ３粉末及びＭ２Ｏ
３粉末の分析値をそれぞれ第１．２及び３表に示す。

第　　　２　　　表 第　　　　３　　　表 混練終了後、マントルヒーター及び攪拌モーターを用い
てアルコールを飛ばし、振動ふるいにより造粒（＜＃６
０’）Ｌ、たものを最終原料粉とした。

次に、原料粉５０ｇに１５ｃｃのアルコールを加えてよ
く攪拌した後、１．５トンのプレス圧で６０φの円板に
プレス成形した。さらに３．５トン／ｄの圧力てラバー
プレスを行い、成形体を得た。

得られた成形体を原料粉と同し成分を持つ助剤入り窒化
珪素粉末と窒化ホウ素粉末との混合粉末に埋没し、約９
気圧の窒素ガス雰囲気中で常圧焼結を行った。焼結温度
は第２図に示すようなプログラムに従った。ここで第１
ステツプは６００°Ｃで３０分、第２ステツプはｌｌ９
０°Ｃで３０分、第３ステツプは１７５０°Ｃで３０分
、第４ステツプは１８５０℃で１０分、第５ステツプは
１７５０℃で４０分とし、第６ステツプとして実施例１
．２及び３においてそれぞれ１４００°Ｃ１１５００°
Ｃ及び１６００℃で１２時間の熱処理を行った。

昇温速度は１１９０°Ｃまては２０°Ｃ／分、１１９０
〜１７５０℃では１５°Ｃ／分、１７５０〜１８５０℃
では５°Ｃ／分とした。

また降温速度は１８５０〜１７５０℃では５°Ｃ／分、
１７５０〜熱処理温度まては７０°Ｃ／分とし、それ以
降は放冷とした。

焼成後、研削切断を行い、３．０ｍｍＸ４．０化×３６
卸のテストピースを製作した。

得られたテストピースにつき、硬度（Ｈ，、、Ｈ，Ａ）
、壊靭性、抗折強度の測定を行った。結果を第４表に示
す。

比較例１ 比較として、実施例１〜３と同一の組成の原料を用いて
、ステップ６としての１４００〜１６００℃での１２時
間の熱処理を行わずに放冷した以外は、実施例１と同様
の方法で焼結体を製造した。

この比較例１て得られたテストピースについて、実施例
１〜３と同様に硬度（Ｈ，、、Ｈ，ｌＡ）、壊靭性、抗
折強度の測定を行った。結果を第４表に示す。

また粒界相における結晶相の状態を調べるために、Ｘ線
回折及び破面の走査電子顕微鏡による破面観察を行った
。実施例１のテストピースのＸ線回折では、窒化珪素の
結晶によらない複数のピークか観測された。これにより
粒界相か結晶化していることを確認した。また、比較例
１のテストピースにおいても粒界相部分かすくなくとも
一部は結晶化していることか確認されたか、実施例１の
テストピースの粒界相の結晶相とは異なるものであるこ
とか確認された。

〔発明の効果〕

以上に詳述したように、本発明では￥２０３及びＭ２Ｏ
３からなる焼結助剤の配合量を特定量以上にするととも
に、窒化珪素粉に不可避的に存在する５１０２の量を推
定し、このＳｉＯ□量と添加した焼結助剤の￥２０３量
及びへ１２０３量との関係も規定するので、焼結により
形成される粒界相を容易に結晶化することができ、もっ
て高温強度及び耐熱性に優れた焼結体とすることかてき
る。このように、実際に焼結助剤として働く成分の組成
か規定されるのて、粒界相を確実に結晶化することかで
き、高温強度及び耐熱性のバラツキが製品毎に生ずるこ
とはない。

また本発明では、焼結工程後の冷却過程において適切な
熱処理を行っており、これにより焼結体の粒界相を確実
に結晶化して高温強度、耐熱性等に優れた焼結体として
いる。

このような窒化珪素焼結体は１４００°Ｃ程度の高温に
おいても、室温におけるのと同程度の強度を有しており
（実施例１）、高温にさらされる部位の構造用セラミッ
クス、たとえば自動車部品等として使用できる。また高
温強度が重要である切削工具、高温用工具等にも適用可
能である。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明における窒化珪素中の酸素含有量（Ｓ
ｉＯ□で表す）と、焼結助剤として添加するＹ２Ｏ３及
びＭ２Ｏ，量の重量比の範囲を示すＳｉＬ　　Ｙ２Ｏ５
ＶｘＯｓ三元系の三角図であり、 第２図は、本発明の方法により窒化珪素焼結体を製造す
る際に用いる焼成プログラムの一例を示すグラフである
。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｙ＿２Ｏ＿３とＡｌ＿２Ｏ＿３とを焼結助剤とし
   て添加してなる窒化珪素焼結体であって、前記焼結助剤
   の配合量が窒化珪素と前記焼結助剤の合計の１５重量％
   以上であるとともに、前記窒化珪素の酸素含有量（Ｓｉ
   Ｏ＿２量換算値で表す）と、Ｙ＿２Ｏ＿３及びＡｌ＿２
   Ｏ＿３の量との比は、ＳｉＯ＿２−Ｙ＿２Ｏ＿３−Ａｌ
   ＿２Ｏ＿３三成分系を示す三角図（重量比で表す）にお
   いて、点Ａ（０、８０、２０）、点Ｂ（９、７３、１８
   ）、点Ｃ（９、５５、３６）及び点Ｄ（０、６０、４０
   ）の４点で囲まれる領域内にあり、焼結工程後の冷却過
   程中に１２００℃〜１７５０℃で１時間以上の熱処理を
   施してなることを特徴とする窒化珪素焼結体。
2. （２）Ｙ＿２Ｏ＿３粉末とＭ＿２Ｏ＿３粉末とを焼結助
   剤として用いて窒化珪素焼結体を製造する方法において
   、前記焼結助剤の配合量を、窒化珪素粉末と前記焼結助
   剤とからなる原料粉の１５重量％以上とするとともに、
   前記窒化珪素粉末中の酸素含有量（ＳｉＯ＿２量換算値
   で表す）と、Ｙ＿２Ｏ＿３量及びＡｌ＿２Ｏ＿３量との
   比が、ＳｉＯ＿２−Ｙ＿２Ｏ＿３−Ａｌ＿２Ｏ＿３三成
   分系を示す三角図（重量比で表す）において、点Ａ（０
   、８０、２０）、点Ｂ（９、７３、１８）、点Ｃ（９、
   ５５、３６）及びＤ（０、６０、４０）の４点で囲まれ
   る領域内にあるように前記焼結助剤を配合して焼結し、
   さらに焼結工程後の冷却過程中に、１２００℃〜１７５
   ０℃で１時間以上の熱処理を施すことを特徴とする窒化
   珪素焼結体の製造方法。