JPH0413827B2 - - Google Patents
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- JPH0413827B2 JPH0413827B2 JP57049804A JP4980482A JPH0413827B2 JP H0413827 B2 JPH0413827 B2 JP H0413827B2 JP 57049804 A JP57049804 A JP 57049804A JP 4980482 A JP4980482 A JP 4980482A JP H0413827 B2 JPH0413827 B2 JP H0413827B2
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は燃料電池に係り、特に電解質イオン交
換膜を用いた燃料電池の改良に関するものであ
る。
換膜を用いた燃料電池の改良に関するものであ
る。
電解質のイオン交換膜を用いた燃料電池には種
種のものがあるが、以下の説明ではメタノール燃
料電池について述べる。
種のものがあるが、以下の説明ではメタノール燃
料電池について述べる。
従来のメタノール燃料電池は、第１図に示すよ
うに、電解質であるイオン交換膜１の両側にそれ
ぞれメタノール極（燃料極）２と空気極（酸化剤
極）３を設けてあるが、メタノール極２と空気極
３とはイオン交換膜１とは別体のものとし、１つ
の燃料電池として組んである。しかし、このよう
な構成では、電極２，３とイオン交換膜１との間
に接触抵抗が生じ、それが電池性能に悪影響を及
ぼす。また、メタノール極２での反応生成物であ
る炭酸ガスがメタノール極２とイオン交換膜１と
の間に滞留し、電極反応を阻害したり、界面での
抵抗を増大させるという問題を生ずる。
うに、電解質であるイオン交換膜１の両側にそれ
ぞれメタノール極（燃料極）２と空気極（酸化剤
極）３を設けてあるが、メタノール極２と空気極
３とはイオン交換膜１とは別体のものとし、１つ
の燃料電池として組んである。しかし、このよう
な構成では、電極２，３とイオン交換膜１との間
に接触抵抗が生じ、それが電池性能に悪影響を及
ぼす。また、メタノール極２での反応生成物であ
る炭酸ガスがメタノール極２とイオン交換膜１と
の間に滞留し、電極反応を阻害したり、界面での
抵抗を増大させるという問題を生ずる。
一方、イオン交換膜に電極触媒を担持させたも
のを水電解（特開昭56−62545号）や各種の有機
物の分解〔電気化学、49(4)，212（1981）〕に利用
する試みがなされており、これはSPE（Solid
Polymer Electrolyte）電解法と呼ばれている。
ところで、これらの場合の電極触媒の担持は化学
メツキ法で行つている。例えば、還元剤をイオン
交換膜の逆面から浸透させて金属塩溶液と接する
側に目的とする金属を析出させる方法である。し
かし、このような公知の方法では電極触媒が金属
光沢を有する状態となり、メタノール燃料電池の
電極、特に空気極としては不適当であり、十分機
能を発揮させることができない。
のを水電解（特開昭56−62545号）や各種の有機
物の分解〔電気化学、49(4)，212（1981）〕に利用
する試みがなされており、これはSPE（Solid
Polymer Electrolyte）電解法と呼ばれている。
ところで、これらの場合の電極触媒の担持は化学
メツキ法で行つている。例えば、還元剤をイオン
交換膜の逆面から浸透させて金属塩溶液と接する
側に目的とする金属を析出させる方法である。し
かし、このような公知の方法では電極触媒が金属
光沢を有する状態となり、メタノール燃料電池の
電極、特に空気極としては不適当であり、十分機
能を発揮させることができない。
本発明は上記に鑑みてなされたもので、その目
的とするところは、イオン交換膜と電極との間の
接触抵抗を大幅に減少して電池性能を向上するこ
とができ、かつ、組立性を良好にすることができ
る燃料電池を提供することにある。
的とするところは、イオン交換膜と電極との間の
接触抵抗を大幅に減少して電池性能を向上するこ
とができ、かつ、組立性を良好にすることができ
る燃料電池を提供することにある。
本発明の第１特徴は、燃料室と酸化剤室との間
に電解質のイオン交換膜を有し、該イオン交換膜
を介して形成された酸化剤極と燃料極とを有する
燃料電池において、前記酸化剤極は前記イオン交
換膜の酸化剤室側の面に直接形成された揆水性粒
子と白金黒との化学メツキ共析出膜からなること
を特徴とする燃料電池にある。
に電解質のイオン交換膜を有し、該イオン交換膜
を介して形成された酸化剤極と燃料極とを有する
燃料電池において、前記酸化剤極は前記イオン交
換膜の酸化剤室側の面に直接形成された揆水性粒
子と白金黒との化学メツキ共析出膜からなること
を特徴とする燃料電池にある。
また、第２の特徴は、燃料室と酸化剤室との間
に電解質のイオン交換膜を有し、該イオン交換膜
を介して形成された酸化剤極と燃料極とを有し、
メタノールを燃料とする燃料電池において、前記
酸化剤極は前記イオン交換膜の酸化剤室側の面に
直接形成された揆水性粒子と白金黒との化学メツ
キ共析出膜からなり、前記燃料極は前記イオン交
換膜の燃料室側の面に直接形成された白金とルテ
ニウムとの化学メツキ共析出膜からなることを特
徴とする燃料電池にある。
に電解質のイオン交換膜を有し、該イオン交換膜
を介して形成された酸化剤極と燃料極とを有し、
メタノールを燃料とする燃料電池において、前記
酸化剤極は前記イオン交換膜の酸化剤室側の面に
直接形成された揆水性粒子と白金黒との化学メツ
キ共析出膜からなり、前記燃料極は前記イオン交
換膜の燃料室側の面に直接形成された白金とルテ
ニウムとの化学メツキ共析出膜からなることを特
徴とする燃料電池にある。
以下本発明を第２図、第４図に示した実施例お
よび第３図、第５図、第６図を用いて詳細に説明
する。
よび第３図、第５図、第６図を用いて詳細に説明
する。
以下、燃料電池としてメタノール燃料電池を例
にとつて説明する。第２図は本発明のメタノール
燃料電池の空気極（酸化剤極）の一実施例を示す
構成説明図で、ａは断面図、ｂはａのＡ部詳細説
明図である。なお、燃料電池の主要構成部は第１
図と同様である。第２図において、１は電解質を
有する強酸性陽イオン交換膜、４はイオン交換膜
１の片面に揆水性の粒子と触媒である白金黒とを
担持させてイオン交換膜１と一体に構成した空気
極である。
にとつて説明する。第２図は本発明のメタノール
燃料電池の空気極（酸化剤極）の一実施例を示す
構成説明図で、ａは断面図、ｂはａのＡ部詳細説
明図である。なお、燃料電池の主要構成部は第１
図と同様である。第２図において、１は電解質を
有する強酸性陽イオン交換膜、４はイオン交換膜
１の片面に揆水性の粒子と触媒である白金黒とを
担持させてイオン交換膜１と一体に構成した空気
極である。
メタノール燃料電池の空気極は、その反応を考
慮したとき、揆水性を有し、三相界面、すなわ
ち、液相−固相−気相の界面を必要とする。しか
し、従来の化学メツキ法によるイオン交換膜と電
極触媒を一体化したものでは、電極触媒が金属光
沢状で担持され、揆水性を示さないから空気極と
して使用するのに不適当である。そこで、本発明
においては第２図に示すように、イオン交換膜１
に揆水性粒子を電極触媒とともに担持させて空気
極４とした。
慮したとき、揆水性を有し、三相界面、すなわ
ち、液相−固相−気相の界面を必要とする。しか
し、従来の化学メツキ法によるイオン交換膜と電
極触媒を一体化したものでは、電極触媒が金属光
沢状で担持され、揆水性を示さないから空気極と
して使用するのに不適当である。そこで、本発明
においては第２図に示すように、イオン交換膜１
に揆水性粒子を電極触媒とともに担持させて空気
極４とした。
以下空気極の形成方法とこの空気極を用いたメ
タノール電池の性能を比較例と比較しながら説明
する。
タノール電池の性能を比較例と比較しながら説明
する。
実施例 １
スルホン酸基を有するスチレン−ジビニルベン
ゼン系のイオン交換膜１を使用し、この膜を介し
て片面の部屋に還元剤溶液を、また、他方の片面
の部屋に白金触媒溶液を入れ、化学メツキ法によ
りイオン交換膜１へ触媒を担持させた。ここで、
還元剤溶液は５％ヒドラジン溶液とし、触媒溶液
は揆水性粒子（ポリフロンデスパージヨンＤ−
１、ダイキン工業社製）1.5％を含む0.5％塩化白
金酸溶液とした。なお、室温で２時間化学メツキ
を行つた後水洗し、イオン交換膜１上に担持され
た電極触媒が乾燥するまで室温で放置した。この
ようにして調製したものは、第２図ａに示すよう
に、電極触媒は揆水性子とともにイオン交換膜１
上に密着担持され空気極４を構成し、触媒面は揆
水性を示す。また、第２図ｂに示すように、白金
電極触媒５と揆水性粒子６とがイオン交換膜１上
に担持され、白金電極触媒５は白金黒となつてい
る。これは一種の分散メツキが行われたものと思
われる。なお、電極触媒である白金黒のＸ線回折
から求めた一次粒子径は77Åであつた。
ゼン系のイオン交換膜１を使用し、この膜を介し
て片面の部屋に還元剤溶液を、また、他方の片面
の部屋に白金触媒溶液を入れ、化学メツキ法によ
りイオン交換膜１へ触媒を担持させた。ここで、
還元剤溶液は５％ヒドラジン溶液とし、触媒溶液
は揆水性粒子（ポリフロンデスパージヨンＤ−
１、ダイキン工業社製）1.5％を含む0.5％塩化白
金酸溶液とした。なお、室温で２時間化学メツキ
を行つた後水洗し、イオン交換膜１上に担持され
た電極触媒が乾燥するまで室温で放置した。この
ようにして調製したものは、第２図ａに示すよう
に、電極触媒は揆水性子とともにイオン交換膜１
上に密着担持され空気極４を構成し、触媒面は揆
水性を示す。また、第２図ｂに示すように、白金
電極触媒５と揆水性粒子６とがイオン交換膜１上
に担持され、白金電極触媒５は白金黒となつてい
る。これは一種の分散メツキが行われたものと思
われる。なお、電極触媒である白金黒のＸ線回折
から求めた一次粒子径は77Åであつた。
このイオン交換膜１と空気極４とが一体化され
たものを用いてメタノール燃料電池を組み立てて
電流密度と空気極電位との関係を測定した。その
結果は、第３図の曲線ａに示すようになり、開路
電圧0.99V、電流密度５ｍＡ／cm2で0.72Vの電位
が得られた。
たものを用いてメタノール燃料電池を組み立てて
電流密度と空気極電位との関係を測定した。その
結果は、第３図の曲線ａに示すようになり、開路
電圧0.99V、電流密度５ｍＡ／cm2で0.72Vの電位
が得られた。
比較例 １
触媒溶液として0.5％の塩化白金酸溶液を使用
し、その他は実施例１と同じ条件でイオン交換膜
１の片面上に揆水性粒子のない電極触媒を担持さ
せた。この場合、担持された電極触媒である白金
は金属光沢状を示し、水に濡れやすかつた。この
白金のＸ線回折から求めた一次粒子径は92Åであ
つた。これを空気極として実施例１と同様に性能
を測定した結果は、第３図に曲線ｂに示すように
なり、開路電圧は0.91Vであつたが、電流をとる
ことにより空気極電位が急激に低下し、0.25ｍ
Ａ／cm2の電流密度で0.4Vであつた。
し、その他は実施例１と同じ条件でイオン交換膜
１の片面上に揆水性粒子のない電極触媒を担持さ
せた。この場合、担持された電極触媒である白金
は金属光沢状を示し、水に濡れやすかつた。この
白金のＸ線回折から求めた一次粒子径は92Åであ
つた。これを空気極として実施例１と同様に性能
を測定した結果は、第３図に曲線ｂに示すように
なり、開路電圧は0.91Vであつたが、電流をとる
ことにより空気極電位が急激に低下し、0.25ｍ
Ａ／cm2の電流密度で0.4Vであつた。
実施例１と比較例１の性能の比較から明らかな
ように、イオン交換膜１の片面上に揆水生粒子６
と電極触媒である白金黒５とを同時に担持させて
空気極４とした実施例１によれば、メタノール燃
料電池としての空気極の性能を大幅に向上するこ
とができる。これは上記した三相界面が形成され
るようになるためと思われる。
ように、イオン交換膜１の片面上に揆水生粒子６
と電極触媒である白金黒５とを同時に担持させて
空気極４とした実施例１によれば、メタノール燃
料電池としての空気極の性能を大幅に向上するこ
とができる。これは上記した三相界面が形成され
るようになるためと思われる。
次に本発明の他の実施例について説明する。第
４図は本発明の他の実施例を示す第２図に相当す
る構成説明図である。第４図において、１はイオ
ン交換膜、４はイオン交換膜１の一方の片面に揆
水生粒子を電極触媒である白金黒とともに担持さ
せて一体に形成した空気極、７はイオン交換膜１
の他方の片面に白金とルテニウムとからなる電極
触媒を担持させて一体に形成したメタノール極
（燃料極）である。
４図は本発明の他の実施例を示す第２図に相当す
る構成説明図である。第４図において、１はイオ
ン交換膜、４はイオン交換膜１の一方の片面に揆
水生粒子を電極触媒である白金黒とともに担持さ
せて一体に形成した空気極、７はイオン交換膜１
の他方の片面に白金とルテニウムとからなる電極
触媒を担持させて一体に形成したメタノール極
（燃料極）である。
以下空気極４、メタノール極７の形成方法とこ
の空気極４、メタノール極７を用いたメタノール
燃料電池の性能を比較例と比較しながら説明す
る。ただし、空気極４の形成方法は実施例１と同
様であるから説明を省略し、メタノール極７の形
成方法のみについて説明する。
の空気極４、メタノール極７を用いたメタノール
燃料電池の性能を比較例と比較しながら説明す
る。ただし、空気極４の形成方法は実施例１と同
様であるから説明を省略し、メタノール極７の形
成方法のみについて説明する。
まず、上記のメタノール極７のみの形成方法と
それを用いたメタノール燃料電池の性能について
説明する。
それを用いたメタノール燃料電池の性能について
説明する。
触媒溶液として0.5％の塩化白金酸と0.5％の塩
化ルテニウムとの混合溶液を用い、他は実施例１
と同様の条件でイオン交換膜１の他方の片面上に
電極触媒を担持させてメタノール極７とした。こ
のように、イオン交換膜１とメタノール極７とが
一体化されたものを用いてメタノール燃料電池を
組み立てて電流密度とメタノール極電位との関係
を測定した。その結果は、第５図のｃ曲線に示す
ようになり、開路電圧0.16V、電流密度５ｍＡ／
cm2で0.52Vの電位が得られた。
化ルテニウムとの混合溶液を用い、他は実施例１
と同様の条件でイオン交換膜１の他方の片面上に
電極触媒を担持させてメタノール極７とした。こ
のように、イオン交換膜１とメタノール極７とが
一体化されたものを用いてメタノール燃料電池を
組み立てて電流密度とメタノール極電位との関係
を測定した。その結果は、第５図のｃ曲線に示す
ようになり、開路電圧0.16V、電流密度５ｍＡ／
cm2で0.52Vの電位が得られた。
イオン交換膜１の他方の片面上に比較例１と同
様にしてルテニウムを含まない白金電極触媒を担
持させてメタノール極としたものを用いて燃料電
池を組立て、前記と同様に性能を測定した。結果
は、第５図のｄ曲線に示すようになり、開路電圧
0.29V、2.5ｍＡ／cm2の電流密度でメタノール極電
位は0.7Vであつた。
様にしてルテニウムを含まない白金電極触媒を担
持させてメタノール極としたものを用いて燃料電
池を組立て、前記と同様に性能を測定した。結果
は、第５図のｄ曲線に示すようになり、開路電圧
0.29V、2.5ｍＡ／cm2の電流密度でメタノール極電
位は0.7Vであつた。
イオン交換膜１に白金とルテニウムとの二元系
電極触媒を担持させてメタノール極７とすると、
ルテニウムの助触媒効果により、性能が優れたも
のになることがわかる。
電極触媒を担持させてメタノール極７とすると、
ルテニウムの助触媒効果により、性能が優れたも
のになることがわかる。
次に、上記の空気極４とメタノール極７の形成
方法とそれを用いたメタノール燃料電池の性能に
ついて説明する。
方法とそれを用いたメタノール燃料電池の性能に
ついて説明する。
実施例 ２
実施例１と同様の方法でイオン交換膜１の一方
の片面に揆水生粒子と電極触媒である白金黒とを
担持させて空気極４を形成した後、イオン交換膜
１の他方の片面に実施例１と同様の方法で白金と
ルテニウムとの二元電極触媒を担持させてメタノ
ール極７とした。このようにして、第４図に示す
ように、イオン交換膜１の両面にそれぞれ空気極
４とメタノール極７とを一体化したものを用いて
メタノール燃料電池とし、電池性能を測定した。
その結果を第６図に示す。第６図は電流密度と電
池電圧との関係線図で、開路電圧0.83V、電流密
度５ｍＡ／cm2で電池電圧が0.22Vとなり、良好な
電池性能が得られた。
の片面に揆水生粒子と電極触媒である白金黒とを
担持させて空気極４を形成した後、イオン交換膜
１の他方の片面に実施例１と同様の方法で白金と
ルテニウムとの二元電極触媒を担持させてメタノ
ール極７とした。このようにして、第４図に示す
ように、イオン交換膜１の両面にそれぞれ空気極
４とメタノール極７とを一体化したものを用いて
メタノール燃料電池とし、電池性能を測定した。
その結果を第６図に示す。第６図は電流密度と電
池電圧との関係線図で、開路電圧0.83V、電流密
度５ｍＡ／cm2で電池電圧が0.22Vとなり、良好な
電池性能が得られた。
上記したように、第２図に示す実施例によれ
ば、イオン交換膜１の一方の片面に揆水性粒子６
と電極触媒である白金黒５とを担持させて一体構
成の空気極４としてあるので、三相界面が形成さ
れて、メタノール燃料電池としての空気極の性能
を大幅に向上することができる。また、第４図に
示す実施例によれば、イオン交換膜１の一方の片
面に揆水生粒子６と電極触媒である白金黒５とを
担持させて一体構成の空気極４としてあり、さら
に、イオン交換膜１の他方の片面に白金とルテニ
ウムとからなる二元電極触媒を担持させて一体構
成のメタノール極７としてあるので、イオン交換
膜１と両電極４，７間に空隙部がなく、接触抵抗
が大幅に減少される。また、イオン交換膜１とメ
タノール極７との間に空隙部がないことから、メ
タノール極７で発生した炭酸ガスが滞留すること
がなく、電池性能を向上することができる。ま
た、従来のメタノール燃料電池に比較して、別途
に空気極、メタノール極を製作して燃料電池に組
み立てる工程が不必要になるので、電池製作時間
を約1/5に短縮することができる。
ば、イオン交換膜１の一方の片面に揆水性粒子６
と電極触媒である白金黒５とを担持させて一体構
成の空気極４としてあるので、三相界面が形成さ
れて、メタノール燃料電池としての空気極の性能
を大幅に向上することができる。また、第４図に
示す実施例によれば、イオン交換膜１の一方の片
面に揆水生粒子６と電極触媒である白金黒５とを
担持させて一体構成の空気極４としてあり、さら
に、イオン交換膜１の他方の片面に白金とルテニ
ウムとからなる二元電極触媒を担持させて一体構
成のメタノール極７としてあるので、イオン交換
膜１と両電極４，７間に空隙部がなく、接触抵抗
が大幅に減少される。また、イオン交換膜１とメ
タノール極７との間に空隙部がないことから、メ
タノール極７で発生した炭酸ガスが滞留すること
がなく、電池性能を向上することができる。ま
た、従来のメタノール燃料電池に比較して、別途
に空気極、メタノール極を製作して燃料電池に組
み立てる工程が不必要になるので、電池製作時間
を約1/5に短縮することができる。
なお、上記した実施例では、メタノール燃料電
池について説明したが、他の形式の燃料電池にも
適用可能であり、同等の効果を得ることができ
る。
池について説明したが、他の形式の燃料電池にも
適用可能であり、同等の効果を得ることができ
る。
以上説明したように、本発明によれば、イオン
交換膜と電極との間の接触抵抗を大幅に減少して
電池性能を向上することができ、かつ、組立性を
良好にすることができるという効果がある。
交換膜と電極との間の接触抵抗を大幅に減少して
電池性能を向上することができ、かつ、組立性を
良好にすることができるという効果がある。
第１図は従来のメタノール燃料電池の要部構成
図、第２図は本発明の燃料電池の空気極の一実施
例を示す構成説明図で、ａは断面図、ｂはａのＡ
部詳細説明図、第３図は第２図の実施例の効果を
説明するためのメタノール燃料電池における空気
極の電流密度と電位との関係線図、第４図は本発
明の他の実施例を示す空気極とメタノール極の構
成説明図、第５図は第４図のメタノール極の効果
を説明するためのメタノール燃料電池におけるメ
タノール極の電流密度と電位との関係線図、第６
図は第４図の実施例の効果を説明するためのメタ
ノール燃料電池の電流密度と電池電圧との関係線
図である。 １……イオン交換膜、４……空気極、５……白
金黒、６……揆水性粒子、７……メタノール極。
図、第２図は本発明の燃料電池の空気極の一実施
例を示す構成説明図で、ａは断面図、ｂはａのＡ
部詳細説明図、第３図は第２図の実施例の効果を
説明するためのメタノール燃料電池における空気
極の電流密度と電位との関係線図、第４図は本発
明の他の実施例を示す空気極とメタノール極の構
成説明図、第５図は第４図のメタノール極の効果
を説明するためのメタノール燃料電池におけるメ
タノール極の電流密度と電位との関係線図、第６
図は第４図の実施例の効果を説明するためのメタ
ノール燃料電池の電流密度と電池電圧との関係線
図である。 １……イオン交換膜、４……空気極、５……白
金黒、６……揆水性粒子、７……メタノール極。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 燃料室と酸化剤室との間に電解質のイオン交
換膜を有し、該イオン交換膜を介して形成された
酸化剤極と燃料極とを有する燃料電池において、 前記酸化剤極は前記イオン交換膜の酸化剤室側
の面に直接形成された揆水性粒子と白金黒との化
学メツキ共析出膜からなることを特徴とする燃料
電池。 ２ 燃料室と酸化剤室との間に電解質のイオン交
換膜を有し、該イオン交換膜を介して形成された
酸化剤極と燃料極とを有しメタノールを燃料とす
る燃料電池において、 前記酸化剤極は前記イオン交換膜の酸化剤室側
の面に直接形成された揆水性粒子と白金黒との化
学メツキ共析出膜からなり、 前記燃料極は前記イオン交換膜の燃料室側の面
に直接形成された白金とルテニウムとの化学メツ
キ共析出膜からなることを特徴とする燃料電池。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57049804A JPS58165266A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | 燃料電池 |
| EP83102946A EP0090358B1 (en) | 1982-03-26 | 1983-03-24 | Fuel cell |
| DE8383102946T DE3377318D1 (en) | 1982-03-26 | 1983-03-24 | Fuel cell |
| US06/479,097 US4478917A (en) | 1982-03-26 | 1983-03-25 | Fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57049804A JPS58165266A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | 燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58165266A JPS58165266A (ja) | 1983-09-30 |
| JPH0413827B2 true JPH0413827B2 (ja) | 1992-03-10 |
Family
ID=12841324
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57049804A Granted JPS58165266A (ja) | 1982-03-26 | 1982-03-26 | 燃料電池 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4478917A (ja) |
| EP (1) | EP0090358B1 (ja) |
| JP (1) | JPS58165266A (ja) |
| DE (1) | DE3377318D1 (ja) |
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