JPH039438B2 - - Google Patents
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- JPH039438B2 JPH039438B2 JP60038952A JP3895285A JPH039438B2 JP H039438 B2 JPH039438 B2 JP H039438B2 JP 60038952 A JP60038952 A JP 60038952A JP 3895285 A JP3895285 A JP 3895285A JP H039438 B2 JPH039438 B2 JP H039438B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/001—Decontamination of contaminated objects, apparatus, clothes, food; Preventing contamination thereof
- G21F9/002—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes
- G21F9/004—Decontamination of the surface of objects with chemical or electrochemical processes of metallic surfaces
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
- C25F—PROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC REMOVAL OF MATERIALS FROM OBJECTS; APPARATUS THEREFOR
- C25F3/00—Electrolytic etching or polishing
- C25F3/02—Etching
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- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
- Electrodes For Compound Or Non-Metal Manufacture (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は一般に、原子炉における容器から放射
性元素を除去するための汚染物除去方法に関し、
さらに詳しくは原子炉の冷却系に徐々に蓄積する
放射性元素を含有する沈着物を除去する方法に関
する。
性元素を除去するための汚染物除去方法に関し、
さらに詳しくは原子炉の冷却系に徐々に蓄積する
放射性元素を含有する沈着物を除去する方法に関
する。
原子炉の冷却系を安全に維持及び補修するため
に、放射性沈着物を除去する必要がある。従来、
代表的に行なわれている従来技術は、放射性沈着
物を酸化溶液例えばアルカリ性過マンガン酸塩を
含む溶液中で処理する方法である。この方法では
続いてキレート化剤例えばエチレンジアミン四酢
酸（EDTA）と溶媒試薬例えばシユウ酸及びク
エン酸の混合物との水溶液で処理する。キレート
化剤は放射性沈着物からの金属イオンと錯体を形
成し、それらと反応し、、従つて金属イオンが冷
却系の別の場所で溶液外に沈殿するのを防止す
る。汚染物除去溶液は冷却系と陽イオン交換樹脂
の間を循環する。キレート化合物を形成した金属
イオンは陽イオン交換樹脂上に沈着し、キレート
化剤を遊離し、放射性沈着物中の金属イオンを更
に溶解する。
に、放射性沈着物を除去する必要がある。従来、
代表的に行なわれている従来技術は、放射性沈着
物を酸化溶液例えばアルカリ性過マンガン酸塩を
含む溶液中で処理する方法である。この方法では
続いてキレート化剤例えばエチレンジアミン四酢
酸（EDTA）と溶媒試薬例えばシユウ酸及びク
エン酸の混合物との水溶液で処理する。キレート
化剤は放射性沈着物からの金属イオンと錯体を形
成し、それらと反応し、、従つて金属イオンが冷
却系の別の場所で溶液外に沈殿するのを防止す
る。汚染物除去溶液は冷却系と陽イオン交換樹脂
の間を循環する。キレート化合物を形成した金属
イオンは陽イオン交換樹脂上に沈着し、キレート
化剤を遊離し、放射性沈着物中の金属イオンを更
に溶解する。
この従来技術の汚染物除去方法における困難な
点は、キレート化剤と陽イオン交換樹脂とが金属
イオンに対し競合することである。その結果、金
属イオンはキレート化剤から容易に放出されず、
且つ金属イオンはイオン交換樹脂カラムに結合さ
れない。これはイオン交換樹脂との接触時間に長
時間を要し、イオン交換樹脂カラム流出液は比較
的高濃度の金属イオンを含有することになる。例
えば、EDTA0.22％、クエン酸0.15％、及びシユ
ウ酸0.15％からなる汚染物除去溶液の場合、代表
的にはイオン交換樹脂カラム流出液は鉄約200な
いし250ppm、及びコバルト約20ないし約30ppm
である。実験室的データは、これらの金属イオン
がイオン交換樹脂流出液中に存在すると、冷却系
の汚染物の除去される程度が著しく低下すること
を示している。このデータは、もしこれらのイオ
ンが除去されていれば約20のDF（汚染物除去係数
であり、これは処理前の放射能を処理後の放射能
で割つた値に等しい）が得られるが、実際には約
14のDF値が得られるに過ぎない。これは鉄とコ
バルトは有効に除去されておらず、溶液の放射能
レベルは高く維持されているためである。
点は、キレート化剤と陽イオン交換樹脂とが金属
イオンに対し競合することである。その結果、金
属イオンはキレート化剤から容易に放出されず、
且つ金属イオンはイオン交換樹脂カラムに結合さ
れない。これはイオン交換樹脂との接触時間に長
時間を要し、イオン交換樹脂カラム流出液は比較
的高濃度の金属イオンを含有することになる。例
えば、EDTA0.22％、クエン酸0.15％、及びシユ
ウ酸0.15％からなる汚染物除去溶液の場合、代表
的にはイオン交換樹脂カラム流出液は鉄約200な
いし250ppm、及びコバルト約20ないし約30ppm
である。実験室的データは、これらの金属イオン
がイオン交換樹脂流出液中に存在すると、冷却系
の汚染物の除去される程度が著しく低下すること
を示している。このデータは、もしこれらのイオ
ンが除去されていれば約20のDF（汚染物除去係数
であり、これは処理前の放射能を処理後の放射能
で割つた値に等しい）が得られるが、実際には約
14のDF値が得られるに過ぎない。これは鉄とコ
バルトは有効に除去されておらず、溶液の放射能
レベルは高く維持されているためである。
本発明は従来技術に比べて一層効果的なキレー
ト化剤を含む溶液を使用する金属表面の汚染物除
去方法及びその装置を開示するものである。本発
明方法においては、金属イオンは汚染物除去水溶
液を多孔質直流電極に通すことによつて除去され
る。本発明方法によれば、高いDF値と低い放射
線レベルが達成され、更に本発明装置は容易に取
り扱うことができ、処理物を容易に廃棄すること
ができる顕著な利点をも提供するものである。さ
らに本発明方及法及びその装置は、従来法よりも
低い金属イオン濃度となるために沈着物からの金
属イオンの溶解速度が高まるために、先行技術の
方法及び装置よりも速く処理ができる。その結果
として、汚染物除去により少なく停止時間しか必
要としない。
ト化剤を含む溶液を使用する金属表面の汚染物除
去方法及びその装置を開示するものである。本発
明方法においては、金属イオンは汚染物除去水溶
液を多孔質直流電極に通すことによつて除去され
る。本発明方法によれば、高いDF値と低い放射
線レベルが達成され、更に本発明装置は容易に取
り扱うことができ、処理物を容易に廃棄すること
ができる顕著な利点をも提供するものである。さ
らに本発明方及法及びその装置は、従来法よりも
低い金属イオン濃度となるために沈着物からの金
属イオンの溶解速度が高まるために、先行技術の
方法及び装置よりも速く処理ができる。その結果
として、汚染物除去により少なく停止時間しか必
要としない。
本発明は、金属イオンを含む放射性被膜を有す
る金属表面の汚染物を除去する方法であつて、 (A) 前記金属イオン用の少なくとも１種のキレー
ト化剤を含む汚染物除去水溶液を前記放射性被
膜上に通過させて前記金属イオンを溶解し； (B) 前記汚染物除去水溶液を多孔質直流電極に通
過させて前記汚染物除去水溶液から金属イオン
を除去し；次いで (C) 再び汚染物除去水溶液を放射性被膜上に通過
させることを含む汚染物除去方法に存する。
る金属表面の汚染物を除去する方法であつて、 (A) 前記金属イオン用の少なくとも１種のキレー
ト化剤を含む汚染物除去水溶液を前記放射性被
膜上に通過させて前記金属イオンを溶解し； (B) 前記汚染物除去水溶液を多孔質直流電極に通
過させて前記汚染物除去水溶液から金属イオン
を除去し；次いで (C) 再び汚染物除去水溶液を放射性被膜上に通過
させることを含む汚染物除去方法に存する。
本発明の別の利点は多孔質電極が第二鉄イオン
をはるかに腐食性が低い第一鉄イオンの還元する
ことである。また、第一鉄イオンは還元剤である
から、一個の電子移動過程によつて格子中の金属
イオンの溶解を助け、従つて沈着物の固まりを形
成する酸化物を可溶化する。例えば、格子中の第
二鉄イオンより可溶性な第一鉄イオンに還元され
る。最後に、金属イオンの除去は沈着物中の金属
イオンのより均一な溶解速度を生ずることにな
り、従つて冷却系中の金属表面の腐食をより少な
くし、汚染物除去工程の終わりには孔食を減少さ
せる。
をはるかに腐食性が低い第一鉄イオンの還元する
ことである。また、第一鉄イオンは還元剤である
から、一個の電子移動過程によつて格子中の金属
イオンの溶解を助け、従つて沈着物の固まりを形
成する酸化物を可溶化する。例えば、格子中の第
二鉄イオンより可溶性な第一鉄イオンに還元され
る。最後に、金属イオンの除去は沈着物中の金属
イオンのより均一な溶解速度を生ずることにな
り、従つて冷却系中の金属表面の腐食をより少な
くし、汚染物除去工程の終わりには孔食を減少さ
せる。
図は本発明方法及びその装置の好適な実施態様
を概略的に示す概略図である。
を概略的に示す概略図である。
図において、供給タンク１中の汚染物除去溶液
は配管２に通り汚染物除去が行なわれる装置又は
汚染物除去が行なわれる装置を含むタンク４にポ
ンプ３によつて通される。次いで汚染物除去溶液
は配管５を通り配管７にポンプ６によつて通され
る。バルブ８を開き且つバルブ９を閉じた場合、
汚染物除去溶液は配管１０を通り電気分解装置１
１に通され、次いで配管１２を通り供給タンク１
に戻る。バルブ８を閉じ且つバルブ９を開いた場
合、汚染物溶液はポンプ１４によりイオン交換樹
脂カラム１３を通つた後で電気分解装置１１を通
り供給タンク１に戻る。
は配管２に通り汚染物除去が行なわれる装置又は
汚染物除去が行なわれる装置を含むタンク４にポ
ンプ３によつて通される。次いで汚染物除去溶液
は配管５を通り配管７にポンプ６によつて通され
る。バルブ８を開き且つバルブ９を閉じた場合、
汚染物除去溶液は配管１０を通り電気分解装置１
１に通され、次いで配管１２を通り供給タンク１
に戻る。バルブ８を閉じ且つバルブ９を開いた場
合、汚染物溶液はポンプ１４によりイオン交換樹
脂カラム１３を通つた後で電気分解装置１１を通
り供給タンク１に戻る。
本発明方法は金属イオンとキレートをつくるキ
レート化剤を含有する種々の汚染物溶液に適用で
きる。キレート化剤は一般に金属イオンとの平衡
定数が約1018以上の錯化剤である。このようなキ
レート化剤には例えばEDTA、トランス−１，
２−ジアミノシクロヘキサン−四酢酸
（DCTA）、オキシビス（エチレンジアミン四酢
酸）（EEDTA）、及びニトリロ三酢酸（NTA）
が含まれる。加えて代表的な汚染物除去溶液には
さらに１種又は２種以上の溶化剤が含まれる。こ
れらは一般に有機弱酸で、例えばクエン酸又はシ
ユウ酸である。電気分解装置で使用される電極は
ステンレススチール、“Inconel”（登録商標名）
合金、ニツケル、又は他の適当な導体から造られ
る。優れた耐食性と入手の容易性からステンレス
スチールが好適である。電極は多孔質でなければ
ならず、且つ粒子又はメツシユの形態である。高
表面積と電気勾配（electric gradient）が高いた
めメツシユ状電極が好適である。粒子状電極を使
用した場合、これらは充填するか又は流動床の形
態にしなければならない。電極は電気分解装置の
直流回路において陰極である。
レート化剤を含有する種々の汚染物溶液に適用で
きる。キレート化剤は一般に金属イオンとの平衡
定数が約1018以上の錯化剤である。このようなキ
レート化剤には例えばEDTA、トランス−１，
２−ジアミノシクロヘキサン−四酢酸
（DCTA）、オキシビス（エチレンジアミン四酢
酸）（EEDTA）、及びニトリロ三酢酸（NTA）
が含まれる。加えて代表的な汚染物除去溶液には
さらに１種又は２種以上の溶化剤が含まれる。こ
れらは一般に有機弱酸で、例えばクエン酸又はシ
ユウ酸である。電気分解装置で使用される電極は
ステンレススチール、“Inconel”（登録商標名）
合金、ニツケル、又は他の適当な導体から造られ
る。優れた耐食性と入手の容易性からステンレス
スチールが好適である。電極は多孔質でなければ
ならず、且つ粒子又はメツシユの形態である。高
表面積と電気勾配（electric gradient）が高いた
めメツシユ状電極が好適である。粒子状電極を使
用した場合、これらは充填するか又は流動床の形
態にしなければならない。電極は電気分解装置の
直流回路において陰極である。
本発明方法において汚染物除去溶液は汚染物が
除去されるべき金属表面と電気分解装置との間を
循環する。汚染物除去溶液は電気分解装置に入る
金属イオン濃度を減少するために、電気分解装置
に導入する前に陽イオン交換樹脂カラムに通過す
るのが好適である。電気分解装置において、メツ
シユ0.03m3（１立方フイート）に対し汚染物除去
溶液約3.8リツトル（１ガロン）の割合が適切な
運転パラメータであり、これを加減することも可
能である。電気分解装置は直流約１ないし約10ボ
ルトで運転される。汚染物除去溶液の温度は調節
する必要はないが、代表的には約75ないし150℃
である。電気分解装置中の電極は、圧力降下が検
出された場合使い尽くされ、従つて取り替えなけ
ればならない。電極上の金属イオンは回収するこ
とができるが、通常これは回収の労作に値しない
から、汚染した電極は固体廃棄物として処理され
る。回収が望まれる場合には無機酸又は強有機酸
を使用して達成される。
除去されるべき金属表面と電気分解装置との間を
循環する。汚染物除去溶液は電気分解装置に入る
金属イオン濃度を減少するために、電気分解装置
に導入する前に陽イオン交換樹脂カラムに通過す
るのが好適である。電気分解装置において、メツ
シユ0.03m3（１立方フイート）に対し汚染物除去
溶液約3.8リツトル（１ガロン）の割合が適切な
運転パラメータであり、これを加減することも可
能である。電気分解装置は直流約１ないし約10ボ
ルトで運転される。汚染物除去溶液の温度は調節
する必要はないが、代表的には約75ないし150℃
である。電気分解装置中の電極は、圧力降下が検
出された場合使い尽くされ、従つて取り替えなけ
ればならない。電極上の金属イオンは回収するこ
とができるが、通常これは回収の労作に値しない
から、汚染した電極は固体廃棄物として処理され
る。回収が望まれる場合には無機酸又は強有機酸
を使用して達成される。
図は本発明方法及び装置の好適な実施態様を概
略的に示す概略図である。図中、 １……供給タンク、２，５，１０，１２……配
管、３，６，７，１４……ポンプ、４……汚染物
除去が行なわれる装置及びその装置を含むタン
ク、８，９……バルブ、１１……電気分解装置、
１３……イオン交換樹脂カラム。
略的に示す概略図である。図中、 １……供給タンク、２，５，１０，１２……配
管、３，６，７，１４……ポンプ、４……汚染物
除去が行なわれる装置及びその装置を含むタン
ク、８，９……バルブ、１１……電気分解装置、
１３……イオン交換樹脂カラム。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 金属イオンを含む放射性被膜を有する金属表
面の汚染物を除去する方法であつて、 (A) 前記金属イオン用の少なくとも１種のキレー
ト化剤を含む汚染物除去水溶液を前記放射性被
膜上に通過させて前記金属イオンを溶解し； (B) 前記汚染物除去水溶液を多孔質直流電極に通
過させて前記汚染物除去水溶液から金属イオン
を除去し；次いで (C) 再び汚染物除去水溶液を放射性被膜上に通過
させることを含む汚染物除去方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US585062 | 1984-03-01 | ||
| US06/585,062 US4537666A (en) | 1984-03-01 | 1984-03-01 | Decontamination using electrolysis |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60205300A JPS60205300A (ja) | 1985-10-16 |
| JPH039438B2 true JPH039438B2 (ja) | 1991-02-08 |
Family
ID=24339896
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60038952A Granted JPS60205300A (ja) | 1984-03-01 | 1985-03-01 | 金属イオンを含む放射性被膜を有する金属表面の汚染物を除去する方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4537666A (ja) |
| EP (1) | EP0154832A3 (ja) |
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