JPH0314688A - 化学反応を行なうための方法および装置、炭素質物質を生成物ガスに転化する方法、黒液のエネルギーおよび化学的含有物を回収する方法および装置および重液炭化水素を蒸気リホーミングする方法および装置 - Google Patents

化学反応を行なうための方法および装置、炭素質物質を生成物ガスに転化する方法、黒液のエネルギーおよび化学的含有物を回収する方法および装置および重液炭化水素を蒸気リホーミングする方法および装置

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、間接的に加熱される熱化学的反応器及び、重
油及び毒性有機物のガス化及び蒸気リホーミング、黒液
の再性及び更新可能の資源、例えばパイオマス及びエネ
ルギーを有する廃流のエネルギー回収および転化等を包
含する熱化学反応聖行ＴＫ　５方法に関する。
従来の技術 熱化学反応馨行なう方法は、供給原料が直接又は間接に
加熱されて所望の吸熱反応娶もたらす、広い範囲の反応
を包含している。
直接加熱式反応器の場合には、その場で行なわれる発熱
反応も工、所望の吸熱方法の反応熱馨供給する。このよ
ウＴｘ直接加熱系の例は部分酸化及び自熱式ガス化装置
を包含している。これらの系は、例えばバイオマスを包
官１−る炭素質物質をガス化するために使用されつるけ
れども、生成物ガスは希釈物賀、すなわち発熱反応の生
底物の存在のために低品質である。
高品貿生成物は間接加熱式反応器を使用することによっ
て得られる。例えば間接加熱バイオマスガス化のために
は幾つかの方法が使用されている。一つのアプローチで
は、流動層反応器中に浸漬された燃焼管娶有する慣用の
燃焼器を使用７る（Ｆｌａｎｌｇａｎ　　ｅｔ　　ａ！
。
Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ　　ｏｆ　　ｔｈｅ　　１５ｔ
ｈＢｉｏｍａｓｓ　　’ｒｈｅｒｍｏｃｈｅｍｔｃａｔ
Ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ　　Ｃｏｎｔｒａｃｔｏｒ＊ｓＭ
ｅｅｔｌｎｇ，Ａｔｌａｎｔａ，ＧｅＯｒｇｌａ，ｐｐ
，１４　〜３０（１９８３）〕。第二のアプローチでは
、別個の層で砂馨加熱する補助流動層木炭燃焼器を使用
する。
この場には加熱された砂はＭ一ａ動層ガス化反応器にお
ける放熱媒体として使用される［：Ｆｅｌ　　　　　ｅ
ｔ　　ａｌ．＋　Ｐｒｏｃｅｅｄｌｎｇｓｏｆ　　ｔｈ
ｅ　　１５ｔｔＩ　　ＢｉｏｍａｓｓＴｈｅｒｍｏｃｈ
ｅｍｌｃａｌ　　ＣｏｎｖｅｒｓｉｏｎＣｏｎｔｒａｃ
ｔｏｒｒｓ　Ｍｅｅｔｉｎｇ　Ａｔｌａｎｔａ，Ｇｅｏ
ｒｇｌａ，ｐｐ．３１〜９０　　（１９８３）−３。
第一のアプローチの場合には、燃焼器及び熱交換補助装
置のサイズが大きいために直扱加熱式反応器に比べて高
いコストとなる。常用燃焼管、つまり間接加熱式反応器
の犬きは欠点は、常に、熱交換器の大きさ及び該熱交換
器の構造にとって必ＢＴｇ高温物質から生じる高いコス
トである。さらに熱交換のために必要な多数の燃焼管は
、反応器の層流動化に不利に働く。つまり燃焼器に′ｊ
６ける低発熱率及び燃焼管ＶＣオける低伝熱率のために
、反応器の性能および経済的実効性が限定される。
第二のアプローチの場合には、木炭の発熱量を埋合せる
木炭燃焼は、（ガス化装置よりも）大ぎい燃焼器ヲ要求
しかつ系の効率ヲ低減丁る長い滞留時間及び過剰の空気
なしに達或することは困難である。また、熱砂再循環６
ｆｃ置の犬ぎさ及び複雑さ及び付加的流動層木炭燃焼器
のコストとも重大は欠点馨もたらす。
他の例として、重液炭化水素の蒸気リホーミングの先行
技術は、重大な操作上の難点をこうむる多数の固定層及
び流動層法聖包含している。
宜液炭化水素を加工して水素に畳むガスを製造する大部
分の蒸気リホーミング装置は自熱式であって、高温で操
作される。しかしこれは、特に系が送風式である場合に
は、希釈物質（生底物ガス中の燃焼生放物）の放出のた
めに生放物がスり品質を劣化させる。
この結果、注目すべき２種類の間接加熱式蒸気リホーミ
ング装置が開発された。１つは全炭化水素ｙ　＊　−　
ミング（　ＴＨＲ＝Ｔｏｔａ　ＩＨｙｃｌｒｏｃａｒｏ
ｏｎ　　Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ）法（Ｔｏｍｔｔａ，Ｈｉ
ｇｈ　　Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ　　Ｐｒｏｃｅｓｓｉ
ｎｇＳｙｍｐｏｓｌｕｍ，　　ｓｐｏｎｓｏｒｅｄ　　
ｂｙ　　ＫＴＩＣｏｍｐａｎｙ，　　Ｓａｎｔａ　　Ｂ
ａｒｂａｒａ＋ＣＡ（１９７９）；Ｔｏｍｌｔａ　　ｅ
ｔ　ａｌ，，　　Ｅｕｒｏｐｅａｎ　　Ｍｅｅｔｉｎｇ
ｏｆ　　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ
，　　１５ｔｈＣｌ１ｅｍｌＣａｌ　Ｃｏｎｇｒｅｓｓ
　　ａｎｄ　　ＥＸｉｌｌｔ）ＩｔｌＯｎＦｒａｎｋｆ
ｕｒｔ　　Ｇｅｒｍａｎｙ　（１９７６））　　テあり
、他の１つは接触流動蒸気リホーリング法（以下でハ７
　レ７−Ｆ−法（　ＦｒｅｎＣｈｐｒＯｃｅ！！Ｓ　）
　　と記載する）　［　Ｂｕｌ　ｌｅｔ　Ｉｎ　　ｆｒ
ｏｍ　　Ｓｏｃｌｅｔｅ？ｅ　　ａｌ　　Ｇｒａｎｄｅ
　　−Ｐａｒｏｌｓｓｅ，　　（１９７３）〕である。
ＴＨＲ法の場合には、流動層管状反応器で蒸気と重液炭
化水素とが反応されて水素が発生される。同法は接触的
であって、供給原料の前処理茂しに、ナフサおよび原油
を包含する範囲の供給原科を引受げろと報告されている
。ＴＨＲ法は硫黄の存在で動作する触媒を使用する。
主触媒はＴ−１２と称され、アルミン酸カルシウム■基
剤とするシリカ不含触媒である。同触媒の蒸気リホーミ
ング活性は慣用のニッケル触媒の活性よりも低いので、
要求される反応温度（工より高い。従って、イラン産重
油σ）ようは東い供給原科の場合には、入口温度は９０
０℃（１６５２°Ｆ）のオーダーであり、出口温度は１
０００℃（１８３２°′Ｆ′）と同じ高さであって、ゆ
ゆしい伝熱及び管材料問題をもたらす。また、原料のク
ラツキング及びリホーミング装置の管入口におげるすす
形成？回避するために、重い燃料及び蒸気とσ）激しい
混合を調節するための複雑な、哲しい供給系を開発する
必要があった、ことも注目しなげればはらはい。
Ｎ１不含Ｔ−１２触媒は、すべての炭化水素を合成ガス
に転化するほど十分に活性でないので、流出ガスは、特
に重い供給原料については高いレベルのメタンを含有し
ている。この炭化水素に関する難点を解決するために、
Ｔ−１２７ルミン酸カルシウムの固定層の端でＮ１含有
触媒（　Ｔ−４８　）を使用する。Ｔ−１２に隣接して
いて、その上流に存在するＴ−４８ニッケル触媒は、こ
の方法では高温、通常１６５０°Ｆでかつ相当量のＨ２
　　の存在で動作されるために、硫黄耐性である。原油
の蒸気リホーミングの場合には、ＴＨＲ法は慣用ナフサ
蒸気リホーミングよりも高価℃ある。
重い炭化水素の力ｌｌ工が、特に触媒物質上に炭素質付
着物又拡す丁を形成しやすい重い炭化水素中に含有され
た芳香族戒分の存在のために独１！！ｆ　ｒｘ難点を提
供することは、蒸気リホーくング技術の当業者にとって
明らかゼ．ある、。ＴＨＲ法の場合には、主触媒は固定
層管状反応器内に配置される。このようは固定層管状反
応器における炭素質付着物の付着は、触媒空隙を閉塞さ
せる結果となる。このようは付着と閉塞のプロセスは進
行的であって、結局、固定層の形状上、管状反応器内の
過度の圧力降下及び必然的は動作停止をもたらす。従っ
て固定層反応器の場合には付着物形成は許容され得はい
ので、付着物形成を回避するか又は最小にするために方
法条件を確立しはげればなら茂い。これは一般に炭素買
付着物形成速度よりも炭素ガス化速度を高める高い蒸気
炭素率を用いることソ要求する。
しかし高い蒸気炭素率は方法の熱効率にとって不利であ
る。
フレンチ法（　ｔｈｅ　Ｓｏｃｉｅｔｅ　ｄｅ　　Ｉａ
Ｇｒａｎｄｅ　Ｐａｒｏｌｓｓｅで開発〕の場合には、
流動層反応器聖使用した。この反応器は、硫黄を含有す
る重い供給原料（例えば燃料油）を処理して、脱硫なし
にかつ最小炭素形成をもって水素を発生させるために開
発された。この方法の場合には、１４７２°Ｆ（８ＱＯ
℃）〜１６９０°Ｆ（９２１℃）で等温的に保持された
、ニッケルを含有する触媒の流動層中に、水及び炭化水
素を供給する。流動層操作は低い蒸気／炭素率での操作
聖許す。しかし重い供給原料は若干の炭化水素の分解を
惹起する。さらＫ流動層法でニッケルを含有する触媒を
有することは２つの理由から望ましくない。第ｌの理由
は流動層での摩耗が高価なニッケル含有触媒の損失を惹
起する。第２の理由は、すす形成の傾向がありかつ著量
の硫黄を含有丁る重液（ＮＩｌ４及び６燃料油）を加工
する際に遭遇する、大量のすす形成及び触媒中のニッケ
ルの硫黄中毒である。
さらに、若干の反応体物質は反応器、プロセス及び装置
設計に特有ＴＫ難題を供する。パルプ製造法の副生成物
である黒液は一般に、バイオマスｎ導リグニン及び無機
ナトリウム及びクラフト液の場合のような若干の例では
代黄プロセス薬品を含有している。方法の経済学によれ
ば、４黒液のプロセス薬品及びエネルギー値を回収する
必要性が生じる。
例えばクラフト黒液回収方法は、硫化ナ｝　ＩＪウムの
形で硫黄を保存しかつ／又は再生するための手段を提供
しなげれば耽らない。これは最近はトムリンソン（　Ｔ
ｏｍｌ　Ｉｎｓｏｎ　）回収炉を用いて達成されている
が、同炉においては黒液が燃焼され、無機硫酸塩薬品は
同炉の底部の溶融物床で炭素と反応させることによって
還元される。トムリンソン炉はクラフト紙工業において
数１０年の間広く使用されてきたけれども、該炉は種々
の危険、丁茂わちスメルト水の爆発、腐食及び不所望の
環境放出を包含する顕著な欠点を有している。さらに、
トムリンソン炉は全資本消費の著しい部分聖現代のミル
のために提供する。ミルり拡張が意図される場合ＶＣは
、増分プラント容量拡張の機会は殆ど存在しはい、それ
というのも回収ボイラーが犬容ｉ−Ｋおいてのみ経済的
に存立可能だからである。
これらの理由から、製紙工業においては、トムリンソン
回収ボイラーに代わる新規の技術が探求されていた。黒
液のガス化は、白熱的に達或される。しかしこのアプロ
ーチの場合には、低発熱量の生成物ガスな形成する結果
と茂り、大抵このよ５　Ｔｘ自熱式ガス化装置は溶融物
を生成丁る。さらに１Ｘ要は点は、クラフト薬品は還元
状態で回収されなげれば茂らはいので、黒液聖、例えば
部分酸化で酸化剤に直接暴露することは一般に望ましく
ない。また、溶融塩反応器における黒液の自熱ガス化も
証明された。溶融塩に含有された炭素によるクラフト薬
品の還元は白熱式ガス化装置で確立されたけれども、こ
の方法は、トムリンソン炉技術を不利にする多数の同じ
難点、丁茂わち浴融物生成、腐食問題、爆発の危険、高
い資本消費、及び低い装置効率σつ被害を受ける。
従って、溶融物処理の必要性を除き、高い信頼性及び安
全性、高い熱効率及び低コストな提供し、増分ミル拡張
を支えるモジュール系の構成に従う黒液再生方法が必要
になる。
多数の用途において、間接加熱式熱化学的方法ならびに
種々の吸熱方法のための新規の反応器技術、つまり利点
を最大に丁るための反応及び方法，Ｒラメーターの最適
化が要求されている。
新規の間接加熱式熱化学的反応器技術及び方法は、極め
て広範囲の最終月途において必要になる。最終用途には
、石炭の温和はガス化、石炭及びビートの蒸気ガス化、
薬品の熱分焦産業及び都市廃棄物の熱化学的処理、食品
加工プラントからのエネルギーヲ有丁る廃流のガス化、
オイルシェール及びオイル及びタールサンドからの有用
社燃料形の再生、危険は廃棄物質の無毒化及び同物質か
らのエネルギー回収、及び一般には、所望の化学薬品を
製造丁るための化学的方法における吸熱反応の笑施が包
含される。
パルス燃焼器を用いることによって、発熱率及び伝熱率
における利点が得られる。パルス燃焼器の燃焼強さは高
い。従って所定の出熱については、燃焼室は比較的小さ
い。さらに、燃焼生放物は燃焼誘導振動によって駆動さ
れるので、煙道ガスから燃焼管（共鳴管）の内壁への伝
熱に対して抵抗性を有する境界層は低減され、従って熱
交換面は特定の出熱に対してより小さい。
例えば米国特許第↓，６５５，１４σ号明細書を工溶融
、熱処理及び灰化のよ５　Ｔｘ高温度反応を実施するた
めの反応器を開示している。該反応器は燃焼室、または
共鳴させて、有効は燃焼を達成丁るために調整された同
室の延長部から構戒されている．燃料及び反応物質は燃
焼室に導入され、反応を受ける。米国特許第３，６０６
，８６７号明細書は高温及び熱処理対象に衝突する圧力
ガス流を発生させるためのパルス燃焼装置を記載してい
る。米国特許第２，９３７，５００号明細賽は熱交換装
置と連絡しているレゾナントジェットエンジン娶記載し
ており、同装置はエンジンに供給する空気を加熱する際
使用するための音響的に増大された伝熱率を特徴として
いる。
これらの特許は参考として本明細書中に組み込まれてい
る。これらの特許又は前記の熱化学的方法のいづれにも
、間接加熱弐′流動層反応器と関連したパルス燃焼の使
用は示唆されていない。
発明が解決しようとする課題 本発明は、層内熱交器と同じ燃焼室から出ているパルス
燃焼器の単一の又は好ましくは数個の共鳴管會用いるこ
とによって、慣用の間接加熱式反応器の欠点を克服丁る
。この際燃焼ガスの速度及び圧力振動、及び数個の共鳴
管によって反応器層中に与えられた強い音場が、発熱率
、伝熱率及び物質移動の速度、ひいては層中の反応速度
を高める。
不発明の目的は、高い熱効率、高い加工速度、低い資本
及び維持経費、及び最終用途に′ｊ６げる高い生成物品
質を特徴と丁る熱化学的反応器を提供することである。
前記最終用途には以下のものが包含される： 黒液のガス化、パイオマスのガス化、重液炭化水素の蒸
気改質、間愛的乾燥、石炭の温和はガス化（中温熱分解
）、産業及び都市廃棄物の間接加熱式熱化学的加工、化
学薬品の熱分解、食品加工プラントからのエネルギーを
再丁る廃流のガス化、オイルシェール、オイル及びタ−
ルサンドからの有用は燃科形の再生、危険な廃棄物質の
無毒化及び同物質からのエネルギー回収、及び所望の化
学薬品を製造する化学的方法におげる吸熱反応の実施。
本発明の他の目的は、発熱率、伝熱率及び物質移動速度
、反応速度、及び有用な生成物の製造及び物買の無毒化
のための処理ｔを、低レベルの環境侵’！ｙａ−もって
増大させる、間接加熱式熱化学的反応器及び方法を提供
丁ることである。
また本発明の他の目的は、最終用途： 黒液の再生、重液炭化水素σ）接触蒸気改質、低等級石
炭の接触蒸気ガス化、及びオイルシェール、オイル及び
タールサンドからり有用は燃料形の再生のための、改良
された熱化学的方法を提供丁ることである。
また本発明σノ他の目的は、選択的エネルギー源、スナ
わち石炭、オイルシェール、バイオマス、都市固体廃棄
物、エネルギーを含む産業廃棄物、及び廃炭化水素から
、約３５０−５５０Ｂｔｕ／ｓｃｆ　ｃｖ　Ｂ　ｔ　ｕ
　ｔｓ質ガス及び炭化水素液ヲ、不所望のタール及び重
油の製造を無視可能にして生成させることである。
また本発明の目的は、浴融物の製造はしに、黒ｆｆ’Ｙ
ガス化しかつそのエネルギー及び化学的価値を回収丁る
ための装置及び方法を提供することである。
また他の目的は、増分ミル容量拡張のために好適は黒液
再生モジュール系を提供丁ることである。
本発明りその他の目的及び利点は、一部は久の明細瞥中
で記載してあり、一部は記載から明らかになるか、又（
工本発明の笑施によって判明するであろう。本発明の目
的及び利点以、特に特許請求の範囲で示された手段及び
組合せによって達或される。
本発明の目的馨達成するためには、本発明は、燃焼呈聖
有丁るパルス燃焼器によって間接的に加熱される流動層
反応器、空気カバルプ、一端の燃焼室のところに入口及
び他端に出口を有丁る共鳴管（以下共鳴管と称丁る）を
限定丁る単一又は数個の延長導管を包含丁る間接加熱式
熱化学的反応器から成る。流動層反応器は１個以上の物
質導入口を備えておりかつ不活性であるか又は流動層内
での反応を接触的に強化する触媒性ゼ有していてもよい
適当は層物質からなる固体粒子を装入してある。また流
動層反応器は、同反応器の底部近くに、蒸気、ガス、蒸
気以外の蒸発液又はそれらの混合物であってよい流動化
媒質の導入口も備えている。流動層反応器内の流動化ｆ
ｓ實０〕流れは、同層の横断面に亘って大体において均
一であるように、流動化媒質の分配を均一に丁るためσ
）分配装置によって分配される。各共鳴管の出口には、
これらの管から出ていくガスを集めるために出口プレナ
ムが設げられている。固体物質、ガス及び蒸気（以下で
は１反応器生成物′と称丁る）が分離口を通って流動層
反応器を出る。次に反応器生成物は、同生底物から固体
を分離するための特定物質分離装置、例えばサイクロン
又はバッグハウス又は他の適当は装置に入る。
本発明による装置の操作は、燃料及び酸素含有ガスを燃
焼室に導入し、燃焼室に導入された燃料の最初の一部分
をパルス燃焼を行Ｔｘ　５条件下で燃焼させ、これによ
って燃焼室に導入された燃料の残余部分から成る熱ガス
九ソ形底させることを包含丁る。この際パルス燃焼は少
なくとも約２　０　Ｈｚの周波数の速度振動及び少なく
とも１６５ｄＢの音響動圧レベルを生起させるために操
作丁ることかできる。次に燃焼室からの熱ガス派を、導
管壁によって限定されていて、一端に入口、他端に出口
Ｙ′；４ｉｉ丁る延長共鳴ゾーンの入口中に放出する。
熱ガス流中の燃科σ〕残余部分を共鳴ゾーンで燃焼させ
て、燃焼生底物流中にさらに熱を発生させる。熱は、燃
焼生放物流η）ら共鳴ゾーンを包＠１丁る導管壁娶通っ
て反応ゾーン中に閉じ込められた固体粒子層中に伝達さ
れる。流動化液体蒸気又はガスは、固体粒子を撹拌状態
で保持するために動作可能の速度で入口から反応ゾーン
中に圧入され、同ゾーン中を通過される。反応ゾーン中
り固体粒子は、同粒子と燃焼生成物との間の直接的接触
はしに、共鳴ゾーンの燃焼生底物流からＱ）伝熱によっ
て加熱され、その結果燃焼生成物から該粒子への全伝熱
率は、パルス燃焼はしに達成される全伝熱率の少はくと
も約２倍である。
反応体物質は１個以上の入口から反応ゾーン中に導入さ
れ、加熱された固体粒子と流動層σ）流動化媒實と混合
され、かくして同層で吸熱反応又は物理的変化を受け、
加工されて有用茂生底物を生じろ。共鳴管から反応ゾー
ンの固体粒子層中に与えられた強い音場は、該層及ひこ
れに装入された反応体物質り混合奢増強し、粒子一ガス
及び粒子一蒸気の物質移動及び該層におけろ反応の速度
を増大し、これによって反応の拡散限界を克服しかつ反
応動態り効率を増強して高いプロセス処理量をもたらす
。
共鳴管を通る燃焼ガス流における脈動は、熱燃焼ガスと
導管内壁とσ）間の界面の境界膜層内の激しい物質移動
を与え、それによって伝熱抵抗の大ぎは原因聖除去丁る
。共鳴管の外壁と反応ゾーン（ｆｉ動層）中の物質との
間の伝熱率は一般に高い。本発明によるＩＳＪ１接加熱
系は、慣用系の伝熱係数の約２〜約１０倍だけ高い伝熱
係数′？：有する。この結果、本発明による共鳴伝熱管
の大きさ及び数は、慣用の間接加熱系の燃焼管内の熱交
換器の大きさ及び数と比べろと相対的に小さい。
また燃焼器は、効率の良い燃焼及び高い容積伝熱率のた
めにコン，Ｒクトでもある。本発明による装置σ）パル
ス燃焼器は約冬，００ｏ，ｏｏｏ〜約６，０００，００
０　Ｂｔｕ／ｆｔ　／ｈｒ　ｏｖ伝Ｍ＊’ａ４している
、つまり慣角σ）燃焼器の４０，０００〜４００，Ｏ○
○ＢｔＬｌ／ｆｔ３／ｈｒ　（７）伝熱率ヨ’）モ高イ
。
本発明の有利は笑施態様でを工、パルス燃焼器は、燃焼
器の燃焼範囲内σ）空気比に燃料を自己調節するための
空気力−ｊＰｋ有していて、約４，　０００，○ｏｏ　
ｓｔｕ／ｈｒ／ｔｔ’、燃挑生底物ガスの温度約３００
０°Ｆ（１６４９℃）、共鳴管内σ）ガス速度約３００
ｆｔ（９ＱｒｒＬ）／ｓｅｅで・、少なくともｌ６５　
ｄＢ　及び少はくとも２０Ｈｚの振動で熱聖発生させ、
少なくとも約１４０〜１５００Ｂ（反応ゾーンで測定）
の音圧レベルを与える。強い音場の結果として、本発明
の反応器においては、慣月系の場合よりも低い１００〜
２００°Ｆ（３７．８〜９３．３℃）の反応ゾーン温度
で多数の反応が起こる。
本発明はまた、燃焼困難は燃料、例えば石炭及びパイオ
マス木炭の完全燃焼を有利に達底丁るためにノξルス燃
焼を用いる。波動丁る流場は燃焼する非ガス状燃料から
燃焼生底物を一掃して、酸素に接近させる。ノξルス燃
焼器及び共鳴管における拡散限界は本質的に除去され、
過剰空気σつ必要量を低減する。
本発明では、広範囲の反応器及び／Ｉ物質を使用するこ
とができる。本発明の有利な実施態様では、流動層反応
器又は同伴層反応器、及び流動化ガス又はキャリャーガ
スな使用丁る。
本発明の反応器は、多種類σ）無機又は有機物質、例え
ば砂、石炭灰、塩、有機浴剤、廃油、危険な廃棄物、石
炭、バイオマス、タールサンド、オイルシェール、固体
廃棄物及び下水スラツジ及び黒液のようはスラリー及び
種々の固体触媒を加熱丁るために使用することができる
。
特に有利は本発明の実施態様によれば、プロセス空気又
は酸素を用いずに黒液の蒸気ガス化が行はわれ、従って
厳密に吸熱的な反応が層中に起こる。本発明による方法
は溶融スメルトの形成はしに黒液の再生聖可能に丁る。
とσ）有利な態様の場合、約５０〜７０％の固体濃度を
有丁ろ黒液は、反応器Ｑ）反応ゾーンで熱層固体上に直
接蒸気噴霧される。黒液は固体粒子の表面上に比較的に
薄い被膜聖形底し、高速度で熱分解される。これによっ
て、蒸気ガス化を完放させるために十分な、黒液被膜を
高速に熱分解丁るための高い表面積及び多孔度、反応器
り還元的環境におけろ硫酸ナ｝　ＩＪウムから硫化ナト
ＩＪウムへの還元及び硫化水素の形で黒液中に見出され
る硫黄含有炭化７Ｋ累σ）放出がもたらされ、黒液中の
殆ど全部のナ｝ＩＪウムが反応されて炭酸ナトリウムを
形成丁るが、溶融スメルトを形底しはい。層物質が初め
に反応ゾーン中に装入される、この実施態様の有利の層
物質は、炭酸ナトリウム（ソーダ灰）である。
この態様の場合には、反応ゾーンの有利な温度は１１０
０〜１２５０°Ｆ（５９３〜６７７℃）であり、層内ヒ
ーター素子表面は約１３００−１３５０°Ｆ＋（７０４
　〜７３２℃）　（１）ｉｌｋ大温Ｋ未満に保持される
。これは層中に見出される炭酸ナトリウムの軟化又は溶
融（層のアグロメレーション及び不所望の浴融メルトの
形成をもたら丁）を妨止するために必須である。
反応ゾーンから放出される硫黄を、生底物ガス娶殆いて
餉収丁るためには、回収されたナトリウム化合物（少量
の木炭を含有丁る炭酸ナトリウムσ）形で存在する）聖
水に溶解させてアルカリ性炭酸ナトリウム溶液をつくり
、このものを使用して生成物ガスをスクラビングして、
硫黄を回収し、未処理液を形成させる。未処理液はさら
に常法で加工して硫酸塩ＩＲルプ化法のための水酸化ナ
トリウム及び硫化ナトリウム（白液）を供給する。炭酸
ナトリウム溶液で生成物ガスをスクラビングした際同ガ
ス中に存在しているかも知れない微量の硫化水素は、必
要ｒｘ　ラばさらにもう１回水酸化ナトリウムでスクラ
ビングして除去してもよい。
特に有利な他の冥施態様によれば、反応ゾーンは蒸気で
流動化される砂または炭酸カルシウムｍｗ含有している
。流動層の下部にバイオマスが噴射される。パルス燃焼
器は流動層下方の燃焼室中に噴射された燃料で燃焼され
る。共鳴管は燃焼ガスを運搬して同層中聖通し、かつ強
い音場及び流動層中で起こる吸熱ガス化反応のための熱
を供給丁る。
一々イオマスガス化装置及び方法は、約５２５Ｂｕｔ／
ｆｔ　　の発熱量の高品貿生底物ガス聖もたら丁．パル
ス燃焼器の組み込まれたガス化装置から生じるタール及
び木炭の生産量は他の系によって得られた同生産量より
もずいぶん低く、従ってこれは適度の反応器温度（約１
２　０　０　Ｃ′Ｆ）−ｒの高い炭素一生成物ガス転化
率及び工程効率聖示す。−バイオマスがス化の実施態様
は、慣用の間接加熱式ガス化装置の最良の熱伝達係数の
少はくとも冬倍の増大された同係数聖示丁。さらに、強
い音場は、流動層に′Ｍげろ音場近くのバイオマス粒子
物質移動及び全反応速度を増大させる。
生成物ガスの品質ぞ保ち茂がら反応器温度を下げると、
特に適度の加圧を使用して、さらに処理量を増大させる
ためにより高い反応速度を利用丁る場合には、反応器の
物質，及びコスト要求に著しい影響が及ぶ。
本発明の他の有利な実施態様においては、ｌ液炭化水素
燃料及び蒸気を固体アルミン酸カルシウム聖基剤と丁る
触媒又は任意の他の、蒸気な活性化しかつ炭素ガス化を
促進丁る硫黄中毒耐性触媒の層を含有する反応ゾーン中
に噴射丁る。前記虚液炭化水素燃料には例えばＮＯ　２
燃科油、兵姑軍事用ジーゼル及びジェットエンジン燃料
、ＮＯ４燃料油、Ｎ０６及びバンカー〇燃料のような残
留燃料油が包含される。
炭化水素の蒸気リホーミング反応器の有利な層温度は１
６００〜１８ｃｌ°Ｆ（８７１〜９８２℃）の範囲にあ
る。重液炭化水素燃料は、流動層底部近くに噴射された
蒸気によって流動化される熱触媒層粒子上に直？ｌｉｔ
霧される。炭化水素燃料は層中の熱粒子の表面聖被覆し
、極めて迅速に蒸発して、分解及び丁す形成の機会聖殆
ど与えはい。層中に存在する触媒は蒸気聖活性化し、同
蒸気は高められた層温度で炭化水素蒸気と反応し、燃料
を迅速に蒸気リホーミングし、メタン、一酸化炭素、二
酸化炭素、及び少量の高級の炭化水素聖含有丁る水素に
畳むガスを発生させる。また該生成物ガスは、Ｈ２Ｓの
形の、燃料の事冥上丁べての硫黄分も含有している。次
に軽種を含有する生底物ガス聖スクラ・ピングして硫化
水素聖除去し、さらに慣用の、二段階固定層（プラク流
）蒸気リホーマーでメタン及び微量の高級炭化水索聖蒸
気リホーミングして水素収量を最大に丁る。また生成物
ガスは、硫化水素聖スクラビングして除き、燃暁混合サ
イクル及び熱ガスタービン用の高級品質の水素に豊むガ
スとして使用丁ることができる。この場合には、下級燃
料を反応ゾーン及び燃焼ゾーンへの原料として使用する
ことができ、これによって低コストの燃料を、燃焼ガス
タービン及び結合サイクルガスタービン装置を作動する
ために使用することができる。
本発明のこの果施態様の場合には、Ｔ｝ｌＲリホーマー
で見出される多数の恵大な経費及び操作上の難点が解消
されろ。この態様では、熱流動層物質上に直接燃料が噴
幕され、流動層中で激しく混合され、高速で燃料気化が
起こり、触媒層を流動化丁る活性化蒸気と直ちに反応丁
る。
従ってＴＨＲ固定層反応器の場合のように、宣い供給原
料を供給し、適当に混合し、気化丁るための特殊ｒｚ装
置は不要である．さらに、層内ヒーターと本発明の流動
層とσ）間の伝熱及び流動層自体内の伝熱も極めて高い
。これによって装置の大きさ及び物質コストが低減され
、資本経費は約２５〜３倍減少する． また装置の信頼性も、ＴＨＲ系に比べて不発明によって
はるかに増大される。ＴＨＲ固定眉リホーマーの場合に
は．供給原料の気化及び適当な混合が、固定層リホーマ
ー管の入口における動作上の難点のために損われ、特に
重い供給原料の場合には、すすが形戒されて固定層内の
触媒上に堆積されやすい。このために今度は、リホーマ
ー管の入口近くの活性触媒表面がすすの堆積のために利
用されずに高温で燃料の滞留時間が長くなり、この結果
燃料が蒸気分解されて、さらにすすを形成することにな
る。このよ５　ｔｘ不十分た方式は，リホーマー管入口
の下流に段々多くのすすを形成し、最終的に固定層管を
閉塞してしまうために不利である。
本発明のこの実施態様の場合には、形成されうるすすが
少量のために工程の不利た故障に生じない。流動層にお
ける撹拌状態のために、層物質は層中で連続的に移動し
、すすを有する触媒粒子は最終的に、局部的な蒸気一炭
素の反応量を極めて高くする分配装置近くに移動する。
入ってくる蒸気はすすをガス化し，動作上の間題を生じ
ることはく合成ガスを生成丁る。極めて過剰に丁すが形
成される場合にも、燃料流は一時的に減少されうるけれ
ども、蒸気噴射速度は維持され、かくして層中の丁べて
の丁丁は、該装置りガス生成を抑制丁ることなく蒸気ガ
ス化されるか、または流動層は排出され、同時に動作中
に新しい触媒の允填によって補允されつる。このような
選択はＴＨＲ固定層リホーマーの場合には利用できない
。
従って本発明のこの実施態様の第一段階の流動層は、重
い液体燃料を加工して、必要茂らばスクラビングして硫
化水′Ｘ′Ｉｔ除去し、さらに常法で第二段階σ〕固体
層（同段階はニッケルを含有丁ることかできる）で蒸気
リホーくング丁ることりできるより軽い炭化水素種に丁
るための、操作上より丈夫で、有効な、信頼できる段階
である。これは弟二段階の固定層がプラグ“ガス流聖有
丁る事実りため−に簡素である。フレンチ単一段階流動
層の場合には、流動層Ｋおげる特徴的混合及び炭化水素
の分解が反応器り性能を不利に丁る。本発明のこの実施
態様の場合には、第二段階は有意は水素分圧（ｇ５〜６
５容量％）をもって単により軽い炭化水素に暴露される
のみで、硫黄には殆ど暴露されず、かくして触媒中のニ
ッケルを、流動層反応器中Ｙ：貫通する軽い炭化水素種
を適当は第二段階反応器温度で有効に蒸気リホーミング
丁るために使ｈ丁ることができる。
第ｌ図に関し、熱化学的装置は流動層反応器１聖有し、
該反応器は燃焼室３、空気力弁↓、および共鳴ゾーンを
区切りかつその一端に燃焼憲の入口を有し、他端に出口
聖有丁る単一または複数の長く延びた導管５を有丁るパ
ルス燃焼器２によって間接的に加熱される。
流動層反応器１は、１つまたは多数の材料導入口６を備
え、かつ不活性であるかまたは流動層内の反応を接触的
に促進丁る触媒作用ｙ！ｌ−有していてもよい適当は層
材料７から７ｊる固体粒子が装入される。
蒸 流動層反応器は、反応器の底の近くに、履気、蒸 ガス、Ｚ気以外の蒸発した液体またはその組合せであっ
てもよい流動化媒体の導入口８も備えている。流動層反
応器内でσ）流動化媒体の流れは、図面分配板として描
かれているが、多数のノズルまたは流動化媒体を均一に
分配丁るための計量孔を有丁る管であってもよい分配装
置９によって流動層の全横断硲にわ，たって実質的に均
一であるように分配される。
各共鳴管の出口には、共鳴管から出るガスを集めるため
の出口プレナム１ｏが設けられている。反応器生底物は
、別個σ）口１１を通って流動層反応器から出る。次に
、反応器生底物は、第１図にサイクロンとして描かれて
いるが、バッグハウスまたは反応器生成物から固形物聖
分離するための他の適当は装置であってもよい粒状物分
離装置１２に入る。
第１図に描かれた装置の作業は、燃焼Ｍ３中へ燃料およ
びｒＲ素含有ガスな導入し、燃焼室中へ導入された燃料
の最初の部分ヲノクルス燃焼を行Ｔｘ　５条件下で燃焼
させて、燃焼室３中へ導入された燃料の残り部分を含有
丁る熱ガス気Ｒをつくることを包含し、ノ臂ルス燃焼は
燃焼室内で少はくとも約２　０　Ｈｚ　の速度振動およ
び少はくとも約１　６　５　ｄＢの音響動圧が生じるよ
うに操作可能である。次いで、燃焼室からの熱ガス気流
は、一端に入口を有し、他端に出口ｙ！′有する導管壁
によって仕切られた長く延びた共鳴ゾーン中へ吐出され
る．熱ガス気訛中の燃料の残り部分は共鳴ゾーン中で燃
焼され、これによってさらに熱および燃焼生成物流が生
じる。熱は、燃焼生成物流から共鳴ゾーンを取り囲む導
管材科馨通して、反応ゾーン中に閉じ込められた固体粒
子層中へ伝達される。流動化液体蒸気またはガスは口８
により反応ゾーン中へかつこれ娶通して、固体粒子を撹
拌状態に維持丁るための作業速度で噴射される。こうし
て、反応ゾーン中の固体粒子は、共鳴ゾーン中の燃焼生
成物流からの熱伝達によって加熱され、燃焼生成物流か
ら固体粒子への全熱伝達率は、パルス燃焼の不在におい
て達威される熱伝達率の少なくとも約２倍り高さである
。
反応物材科は１つまたは幾つかの口６かも反応ゾーン中
へ導入され、層の加熱された固体粒子および流動化媒体
と混鬼され、こうして九動層中で吸熱反応または物理的
変化χ受げて、有用な生底物に変えられる。共鳴！５か
ら反応ゾーン中の固体粒子７σ）層中へ放射される強い
音場が、層とそれに装入された反応物材料との混合を高
め、流動層中での物質移動および反応の速度を増加し、
これによって高い方法処理速度が梅られる。
本発明の反応器は、望ましくは耐火性ライニングを有す
る炭素鋼から構或されているが、約１２気圧まテノ圧力
で、約９８２℃（　１　８０００Ｆ　＞までの温度に耐
えつる高温合金から製造されていてもよい。高温作業の
場合にな、反応器り望ましい構造はシリンダ状である。
第５図に関して、反応器０）直径または幅２２は、約０
．　３ｍ（約１ｆｔ）以下から約３ｍ（約Ｌｏｆｔ）以
上にまで変化しうる。反応器の高さ２３は、約１．　５
　７ｆｉ　（約５　ｆｔ）以下から約１５ｍ（５０ｆｔ
）以上にまで変化しうる。反応器の高さ対直径または幅
の割合Ｉｔ工、望ましくは約１〜ｆＪ１ｏの範囲内に維
持される。反応器は大気圧付近から約１２気圧にわたる
圧力で作業し、作業温度は供給物質および所望の生底物
のタイプにも依存丁ルカ、約５１０℃（９５０　°Ｆ）
　〜約９８２℃（約１５００ＯＦ）の範囲内である。
本発明においては、広範囲の反応器および流動層材科を
使用丁ることかできる。固定層材料は、所望の反応の触
媒および熱受容体として働く。特定のタイプの反応器流
動層の使用は、反応物材科、笑施される方法および所望
の生放物に依存丁る。層材料はたとえば砂、灰または金
属塩馨包含する無機材科、またはたとえば石炭、石炭チ
ャー、石油コークス、バイオマス、オイルシェール、廃
オイルシェールを包含する炭素買材料、無機材料と炭素
質材料とσ）混合物または層材料とパイオマスのような
変換用供給材科との混合物、または石炭水スラリまたは
黒液Ｑ）ような供給材科スラリであってもよい。層材料
の粒径は、望ましくは約５０〜約５００μの範囲内であ
る。
蒸 流動化がス、たとえばだ気はＱ．３　ｒｎ　／　ｓｅｅ
〜３ｒｒＬ／ｌＩＩ１０（約ｌ　ｆｔ　／　ｓｅｅ　〜
約１　０　ｆｔ／ｓｅｅ　）の空塔速度で層材料中へ導
入されて咳層材科を通過丁る。
こうして層ｖｆ科は流動化を受ける、つまり層材料の粒
子は混合され、連続撹拌状態にとどまる。
流動層密度は、流動化ガスまたは媒体り速度および粘度
、および粒径分布、層粒子の密度および形状により変わ
る。流動化ガスは、送風機、圧縮機またはポンプにより
、ガス分配板、ノズルまたは散布管ゼ通して、望ましく
は分配装置、層材料および下流ラインによって生じる圧
力低下を補償丁るために、平均反応器圧力よりも若干高
い圧力で反応器に供給丁ることができる。
かつ沌動化ガスによってエアレーションされているか、
またはスラリ層で存在丁ろ場合の固体粒子の状態七表わ
丁。ここで使用した撹拌運動耽る月語ｉ工、固体粒子が
撹拌状態にある場合り固体粒子の運動娶表わ丁。
固体粒子の層が反応器中で均一な流動化状態に達した後
、空気または燃料が／ｅルス燃焼器に供給される。燃料
は液体、ガス、固体またはそれらυ混合物であってもよ
い。望ましくは重質燃科油Ｑ）ような液体燃料、または
天然ガスまたは合或ガスのよ５．ハガス状燃料が使市さ
れるが、固体燃料、たとえば石炭、コールテヤー　バイ
オマスまたはバイオマスチャーも使用することかできる
。燃料がパルス燃焼器に入る場合、火花またはガス焚点
火器によって燃焼が開始される。
反応生成物および流動化ガスの一部は、反応器の頂部か
ら導管により反応器聖去る。層の連行された固体粒子お
よび固体反応生成物は、もしあったとしても、サイクロ
ン中で分離し、反応器中へ返送丁ることができろ。反応
生成物りガス状流れおよび流動化ガス（今や連行される
粒状物不甘）の一部は、望ましくは流動化の目的のため
に反応器に再循項される。生成ガスが凝縮可能或分ケ含
有丁る場合には望ましくは少はくとも一部を冷却して易
凝縮可能取分を凝縮させ、次いで該或分は生底物回収ゾ
ーンに移送される。
第冬図に示したように、パルス燃焼器は主として３つの
成分、即ち １）空気の入口弁５９（望ましくは機械的または蝶形升
よりも空気力弁．）、２）　　燃料インゼクタ６１馨有
丁る燃焼室６０および３）１つまたは若干υ尾管まタ以
共鳴管６２からはる。
燃料および空気は燃焼呈に入り、点火源が混合物馨点火
丁る。温度および燃焼生成物Ｏ発生の迅速な増加によっ
て容積が不変に増７ｆｉＬ、燃焼先的な流れ會杆丁。
本発明の装置および方法においては、ヘルムホルツ管、
シュミット管およびリジエク（Ｒｉｊｋｅ）管浅包含丁
る若干の異耽るタイプのパルス燃焼器？便用丁ることか
できる。ヘルムホルツ・タイプの燃焼器は、その卓越し
た燃焼性能のために望ましく、ヘルムホルツ構造の高い
共鳴状態は、与えられた燃焼器容積中でσ〕点火の最高
圧力変動（ｓｔｕ，’ｈｒ）　　を生じる傾向を有丁る
。
得られる高レベルの流れ振動が燃焼効率を改善し、熱交
換および下＃．り灰分除去サゾシステムにおける圧力低
下を克服丁るのに有用窪増圧レベルを生じる。
少はくとも２つのタイプの空気入口弁會使用丁ることか
できる。機械的弁は若干高い増圧を生じるが、これらの
弁の確笑性は、とくに固体燃料供給系においては一般に
低い。固体燃料の燃焼は、機械的系Ｋおげる弁着座馨悪
く丁る灰分沈積を生じる傾向が犬ぎい。さらに、二ロー
ジョン、腐食および金属疲労は金属弁の適用を制限する
。このため、可動部品を有しはい空気力弁がその高い確
実性および低いメンテナンスのために望ましい。
パルス燃焼器の固有化学量論は、専門家による設計によ
って定めることができ、広範囲の点火速度にわたって比
較的一定に維持される。この点火ｇ囲の下端においては
、燃焼室内の燃焼誘導圧力変動は低い。従って、燃焼室
内の動圧変動に応じる、液体ダイオー１′（空気力弁）
によって惹起されろ空気吸込み量は低い。燃料供給速度
が増加すると、燃焼室内の圧力変動の振幅が、燃焼誘専
動圧の励起のために増加丁る。
これがまた、空気力弁によるより多くの空気吸込みを惹
起丁る。従って、燃焼器作業の化学量論は、燃焼＃３空
気および燃料マスフロー速度馨積極的＆′Ｃ制御しかつ
ｖ４整丁ろ必要社しに、点火範囲にわたって自動的に維
持される。
空気力升の一次的機能は、燃焼用空気の吸込みを惹起丁
るため燃焼室内の圧力変動ぞ使用丁る流体ダイオードと
して細く。２つのパラメーター、つまり空気吸込みの最
小抵抗および弁の流体ダイオード特性が空気力弁の設計
會支配丁る。後者は、室からの流出抵抗と室への流入抵
抗（吸込み）の間の非ジメンション比である。
一般に、空気力弁の流体ダイオート゛特性が高いほど、
ま丁ま丁多量の燃料点火用空気（Ｂｔｕ／ｌ”ｌｒ）が
吸込みによって惹起されろ。通常、大過剰の空気で作業
丁る燃焼器は、空気吸込みに対丁る極めて低い抵抗を有
丁る弁ぞ使用丁るため、入口における空気吸込み聖絞る
ことによって低い空気化学量論で作業丁ろ。入口におけ
る固定されたダンパ調節により、燃焼器点火速度を、惹
を 起されろ化学量論〆全点火範囲にわたって大体において
一定に維持して、変えることができる。
また、燃焼器の最低点火速度を、空気力弁および共鳴管
の最小直径の双方の減小によって、減小させることも可
能である。これがまた、燃焼器の始動峙定娶定める。こ
の設計選択により、ターンダウン比馨８：１よりも犬ぎ
く丁ることがでぎる。しかし、これは系の下滝におけろ
圧力低下が必要と丁る場合、入口空気ファンを必要と丁
る。それにも拘らず、空気吸込み（マスフロー速度）は
点火速度に依存したままである。
それというのもパルス燃焼器ユニットの自己吸気および
増圧寄与は有効のままであるからである。この系の構造
は、２つの理由で達成しつる最大燃焼強さ聖増加丁る傾
向？有丁る。第一に、燃焼室の両端における流動抵抗が
高くなるにつれて、ま丁ま丁太ぎい動圧振幅が得られる
。
第二に、空気吸込みの際に空気ファンの存在は、燃焼器
の過給（Ｓｕｐｅｒｃｈａｒｇｌｎｇ）　ｆｔ許し、吸
気条件下で達成しつるよりも点火速度聖高くてる傾向が
ある。
一般に圧力変動は、１０３．　４　〜２　５　８．　６
　Ｔｏｒｒ（２〜５ｐｓｌ）（ピークビーク値）である
。
これらの変動は笑質的に正弦波形であり、ヘルムホルツ
の周波数特性／燃焼器の四分の１波長基本モードに存在
丁る。これらの圧力変動レベルは、音圧レベルで約１６
５〜約１　９　０　ｄＢ　の大きさである。共鳴管壁に
隣接して測定されろ音の強さは、１４０〜１５０ｄＢＩ
７）範囲内である。晋場周波数範囲は第一に燃焼器の設
計に依存し、）！！．科の可燃性特性によって制限され
るに丁ぎない。一般に、共鳴管の形状寸法（直径、長さ
、単管または複数管等）および共鳴管対燃焼室の容積比
が生成丁るｆ場の周波数に影＃馨与える。振動の周ｉ数
は次式によって与えられる： ｅ５．２８ＬｔＶｏ 式中、　Ｃ＝音の速度 Ｖｏ＝燃焼呈の容積 Ｌｔ＝尾簡の長さ ■ｔ＝尾簡の容積 一般に、高い周波数に対しては短いＪＲルス燃焼器が必
要とされる。
燃焼室の形状寸法は、圧力振動を惹起丁るのに寄与丁る
燃科燃焼の部分および惹起される振動流れ条件の影響下
に動圧ピーク領域から下流で燃焼丁る部分聖達或丁るた
めに選択丁ることができる。燃焼室内の燃焼速度は、燃
蜆呈の断面積の変化から生じるうずみによって支配され
る。しかし、共鳴管中の燃焼速度は、共鳴管入口から出
口への単調に増加丁る傾向のある軸方向の振動ηｔれ速
度或分によって支配されろ。
共鳴管内での燃焼過程を工、たいてい燃焼室内で上流で
揮発し、部分的に燃焼丁る犬ぎい粒子から生じるチャー
の燃焼違或の原因とはる。
共鳴管に沿った振動速度の増加により、チヤ−粒子を連
行丁る傾向がより大きくなりかつ　Ｃ２分圧が減少丁る
ので、高割合のチャー燃焼が維持されろ。定常流燃焼系
において、がスと固体との間の相対的運動は、うす流、
乱訛等に依存し、これらの流れの場は炎の下流σ）、そ
れらが最も必袂とされる区域を減衰させる傾向がある。
通常の燃焼器および通常σ）煙管の場合には、実質的に
丁べての燃料が通常の燃焼器中で燃焼され、燃焼熱は煙
道ガスに引渡される。こうして、燃焼熱俺熱い煙道ガス
によって顕熱の形で担持される。次いで熱は熱い煙道が
スヵ・ら煙管壁馨通って煙管の長さに沿って反応器材科
に伝達され、煙道ガスｔＸ度が、通常の燃焼器および煙
管σ）場合に対し第２図に示したような単調な減少馨惹
起丁る。熱伝達は煙道ガス温度が煙道壁および反応器の
温度よりも十分に高い煙管の入口近くで顕著である。
煙道ガス温度が低下しｒｓｍ合、煙管内でさらに下流で
は、熱伝達は第２図に示したように、対流がま丁ま丁優
勢になる。通常の煙管の場合に対する煙道ガス温度の変
化率は、煙管の長さに沿った所定距離における局所的伝
熱流束に比例丁る。第２図に示したように、この変化率
は、煙道ガスと反応器温度との間の温度差が減少丁ると
単調に減少丁る。さらに、煙管の出口の近くで、煙道ガ
ス温度が低くかつガス速度が低い場合、燻道ガスと煙管
内壁との間の対九熱伝達係数は低くなり、従って煙道ガ
ス温度と層温度との間の温度差および熱伝達係数双方の
関数である熱九束も同様に低くなる。
煙管がパルス燃焼器の共鳴管であるパルス燃焼器の場合
には、燃料の一部だけが、とくに低品位の固体燃′Ｐｒ
Ｖ使由丁る場合、燃焼室内で燃焼され、こうして共鳴管
への入口における燃焼生成物の温度は、第２図に示した
ように、一般に低＜　ｒｘる。これｒ（より、通常の煙
管の場合に高い煙道ガス入口温度ぞ訂容丁るために袋求
される材料と比較した場合、共鳴管に対し高価ではい材
科が使用できる。
共鳴管に沿った煙道ガスの温度低下率も、第２図に示し
たように、通常の煙管の場合よりも低い。これは、継続
燃焼、従って入口近くの管部分におげろ熱放出のためで
ある。これは、管内の燃焼乞達或丁るパルス燃焼器の共
鳴管内に見出される燃焼誘４流れ振動によって増進され
る激しい混合のため、パルス燃焼器中での最終的燃料又
換効率２損耽わない。第２図に継続丁る熱放出として記
載され瓦、この区域における煙道ガス温度０）緩慢は低
下は、通常の煙管系娶越える正味ゲイン馨有丁る区域′
ｌておげる高い熱流束および熱伝達に対し（こσ）区域
における煙道ガス温度と反応器温度とσ）　ｌ’ｕ’ｌ
の一般に高い対数平均温度差およびここに存在丁る浸勢
な高い放射伝熱底分のために）設けられている。
継続燃焼区域の後方で、共鳴管内の煙道ガス温度は単調
に減少丁る。それにも拘らず、パルス燃焼器り共鳴管り
場合には管長欠均衡丁る優勢な対流熱伝達は、通常の煙
管に見出されるよりも高い。
共鳴管内の煙道ガス流は２つの速匿或分馨有丁る。１つ
は平均流動速度であり、他方は共鳴管の入口から出口へ
振幅を単調に増加丁る振動成分である。本発明において
使用されろパルス燃焼器の共鳴管内の煙道ガスの平均速
度は、一般に通常の煙管内に見出される速度よりも高い
。
これは第一に、これら，ｅルス燃焼器の燃焼室内で発生
丁る燃焼誘導の増圧による。この増圧、平均圧力ゲイン
は、パルス燃焼器の燃焼室内の振動圧および空気力弁り
流体ダイオー１′特性の結果として生じる。燃焼室内の
増圧は、燃焼用空気を加圧丁るかまたは吸出しファン％
ｒ：誘導丁る必要なしに、少ｒｚ　＜とも３０４．８ｍ
／謝（１０　０　０　ｆ　ｔ／ｓｅｅ　）の大ぎさの煙
道ガス速・度を発生丁ることかできる。また、共鳴管内
でのより高い平均流動速度は、高い液膜速度、従って煙
道ガスと共鳴管の内壁との間の高い熱伝達係数乞生じさ
せる。
さらに、共鳴管の入口から出口へ振幅を単調に増加丁る
振動流動速度戊分が、煙道ガスと共鳴管内壁との間の対
流熱伝達をさらに改善丁る。
煙道ガスの温度が共鳴管内の継続燃焼およひ熱放出区域
の後方で単調に低下丁る場合、熱伝達係数は振動流動速
度成分の振幅が単調に増加丁るために増加丁ろ。これに
より、この区域における熱流束が増大し、煙道ガス出口
温度は同じ寸法の通常の煙管で得られろ温度よりも低い
。
共鳴管から出る煙道り低い煙道ガス温度は系の熱効軍２
改善丁る。それというのも多量の熱が煙道ガスから抽出
され、反応器層に伝達されて、反応器層内で生起丁る吸
熱反応を支持丁るかうである。
共鳴管の設計は原則的には祖雑ｒｌ発生器２包含するが
、これｆ工必要ではない、つまり管状または円錐形区１
′！ｒｌ′ｌ￥：形成丁るストレートライン形発生器が
完全に冥用的である。この自由度によ鳴 り与えられた長さに対丁る共銘管のガス出口速度および
全容積り制御が可能である。共鳴管の容積は、大ぎい粒
子から生じるチャーの燃焼を違成丁るのに利用しつる抵
抗時間ならびにユニットの共鳴周波数の両方に影響χ与
える。不発明における放射熱伝達は、固体燃科浅使用丁
る場合、煙管の大ぎい長さにわたって継続丁る。
それというのも燃焼丁る燃科粒子は、それが共焦 鳴管内馨沌れて燃焼丁る場合に高い允度σ）黒点娶与え
続けるからである。
単一厘管、多管、Ｕ字管、コイル管およびシュラウド管
また◆エシールド管を包含丁る、本発明による伝熱管に
適当は種々の構造が存在丁る。
共鳴Ｗ　Ｏ）寸済、形および数は、要求される伝熱断面
形および反応器の寸法に依存丁る。
１実施形ＶＣおいては、燃焼σ）生成物は、反応器内部
に没入された２つの別個の共鳴管によって排出されろ。
共鳴管から眉材料への熱交襖後、煙道ガスａむ工反応器
外部のプレナムまたＩｔエマニホルド中で合流丁る。１
つの望ましい夾施形では、島内熱交換面は、燃焼室３と
連通丁る入口および共通のプレナム１０と連通丁る出口
’ａ’Ｎ丁る平行な共鳴管５から耽る。
第３図に示したとくに望ましい他の実施形Ｋｊ６いては
、共鳴ゾーン＋Ｘ　＆動ｅ　１　４　ｃｖ頂部付近にＵ
字形ペンド１３馨有丁る単一または多数の管からなり、
共鳴管の入口１５および出口１６は反応器１８り底１７
０近くに存在丁る。この実施形において、燃焼室１９は
共鳴管１５０入口と連通しており、排気プレナム２０は
共鳴管り出口１６と運通して設けられている。かり）る
Ｕ字形の共鳴管は、管の継手の分離馨生じうる熱膨張お
よび応力によって惹起される問題聖軽減丁ｂ点で有利で
ある。なお他０）実施形において＆工、燃焼ガスは３つ
の区間を荷丁る共鳴管東χ上向きに通過丁る。燃暁ガス
は最初に直管状管東区間を通過し、次にコイル官状管東
区間七通過し、最後に排出されろ前Ｋ弟２σ）＠管状区
間を通過丁ろ。この配置σ）コイル管状管束は非常に太
ぎい伝熱面ぞ備え、高温適用において望ましい。
共Ｉｌ＋！管σク一部は円筒形シールドによって囲まれ
ていてもよい。シールド区間は、層Ｊ６よひ処理丁べぎ
供給材科の種類に依存して長さ馨変えることができ、該
区間一には層と磯触している金属の温度は、たとえば溶
融物の形Ｍ．馨さけるために所定温度以下に維持丁るこ
とか要求される。
共鳴管とシールドとの間の壌状間隙内に封入されて相対
的によどむガス展が残留し、これによりシールドの外面
聖所望温度以下に維持丁る。
黒液回収の場合、この温度は約７３２℃（１３５０°Ｆ
）以下である。環状間隙以、シールドの平均外面温度馨
、共鳴管のシールド区間の平均外面温度よ’）　も約１
４８．８　〜２０４℃（約３００　〜！００’？）低く
丁ることかできる。該シールドは、管の入口近くり比教
的高い管外面温度から生じる層または供給材科における
望まし＜　ｒｘい物理的または化学的変化を阻止丁るの
に有角である。
本発明の最も望ましい実施形は、丁べてりタイプり黒液
回収、とくにクラフト黒液回収および亜Ｒ酸黒液一収に
対丁る本発明σ）適用である。
ここに設けた記載は、１例としてクラフト黒液回収の場
合を使用丁る。それというのもこの方法を工関連した方
法変数聖より包括的に示丁Ｄ）らである。
黒液回収 黒液反応器２１の望筐しい実施形は第５図に示されてい
る。反応器の頂部近くには、流ｗＪ層の反応器フリーボ
ードゾーンからの生成ガス会よび連行された生底物化学
薬品の出口２４が設けられている。流動崩中に、反応器
の寸法およびその処理量に依存して、それぞれ点火率が
約１．５〜約５　ＭＭＢ　ｔ　ｕ　／ｈ　ｒに定められ
た多数のモジュール形パルス燃焼器ユニット２６の管２
５が没入されている。かかる反応器の望１しい処理能力
は、黒液固形物毎時１．２．３．６ふ−よび１０トンで
ある。反応器中でほぼ大気圧で毎時黒液０トンを処理す
るための反応器の望壕しい寸法は、幅約２．４ｍ（約５
　ｆｔ）、深さ１．　５　ｍ　（５ｆｔ）、高さ５、４
ｍ（１８ｆｔ）である。望普しい多共鳴管式パルス燃焼
器作業は、位相はずれ作業のための各タンｒムユニット
２７を空気力弁とタンデムに連結することであり、こう
してノ’？ルス燃焼器中の増加する外圧振動による騒音
が減少する。
反応器は、直接に流動層材料に液体を噴霧する装＃２８
を備えている。この実丸形に対する望１しい流動層材料
は、約１５０μ〜約６００μの粒径分布を有し、望１し
い平均粒径が約２５０μである炭酸ナトリウム（ンーダ
灰）である。
反応器は筐た、流動層に蒸気および再循環ガスを分配す
るための、蒸気および再循環生成ガス噴射装［２９を備
えている。流動層に入る望筐しい水蒸気温度は約５９３
℃（約１１００″Ｆ′）〜約６４９℃（約１２００下）
であク、望筐しい流動化速度は約０．６　〜１．２ｒｒ
＋／ｓｅｃ　（　約２〜４　ｆ　ｔ／Ｓｅｃ　）である
。
黒液回収プロセスのフローダイヤグラムを示す第６図に
関し、ガス化器は反応器３１によって表わされている。
ここで、黒液ぱ蒸気シよび生成ガスの拘循環部分で流動
化されている流動層中へ噴豹される。適度に噴霧された
スプレー量が望ましいが、スプレーのノゼクーンはガス
化性能に重要な影響を与えない。黒液供給童な望１し〈
は、蒸気９ｍのスプレーノズルによって層中へｇ醒身』
される。
工業用ミルからの副生底物である黒液の分析は衣２に与
えられている。代表的に、供給物は黒液固形物６７％か
らなるので、供給物は蒸気ジャケットを備える振拌容器
中で加熱される。
給送ポンプはグログレシプキャビティポンプ（ｐｒｏｇ
ｒｅｓｓｉｖｅ　　ｃａｖｉｔｙ　ｐｕｍｐ）ｔたはよ
シ有利には容積形ギヤポンプ（　ｐｏｓｉｔｉｖｅｄｉ
ｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ　ｇｅａｒ　ｐｕｍｐ）からなっ
ていてもよい。黒液ぱ望ましくは貯蔵容器中で約８２℃
（１８０下）に維持される。インゼクタへの供給ライン
は絶縁されているべきであり、望１しくは蒸気トレーシ
ング金包含する。供給物噴身．Ｉぱ、黒液に切換えるの
に先立ってインゼクタ先端を十分にバージングする、十
分な供給ラインの恭気トレーシングの使用および簡単な
ギヤポンプの使用によって容易に丁ることができる。
表　　２ 黒液供給原料の分析 （固形分　６７％） 炭　　素　　　　　　　　　　　　　　３７．７水　　
素　　　　　　　　　　　　　　　　３、７酸　　素　
　　　　　　　　　　　　　　３１．６窒　　素　　　
　　　　　　　　　　　　　１．０全景１・黄　　　　
　　　　　　生．３ナトリウム　　　　　　　１８．７ カリウム　　　　　　　　　１．１ 塩化物　　　　　　　　　　０．５ 偵Ｌ酸塩　　　　　　　　　　１．１ 偵１化物　　　　　　　　　　１・Ｏ 黒液適用に対しては、層固体は炭酸ナトリウム（黒浩ガ
ス化の際に形成した残留塩）からなる。層装入物は、種
々の市販の炭酸ナ｝　ＩＪウムからなっていてもよい。
平均粒径の異なる物質は、所望の流動化特性を得るため
一緒にすることができる。
層凝塊を防止するために、黒液は約６４９℃（約１２０
０？）、望曾しくに約５３８℃（約１０００下）の温度
で出発して、層中へ供給すべきである。この温度では、
炭素の沈ａ率はガス化率よりも高い。ソーダ灰層材料は
、層の凝塊を防止するために、炭素の残餉層を有すべき
である。出発ソーダ灰が過度に低い炭素含量を有する場
合には、全炭素層は、層が所望の出発温度に擲する前に
、流動化蒸気によってガス化することができる。炭素層
がガス化のために消失すると、ソーダ灰は夾雑物、たと
えばＮａＣｚおよびＫＣｚの結果として一緒に患合しう
る。ソーダ灰粒子上の炭素層は、かかるソーダ灰融合を
防止するために維持することができる。炭酸ソーダ眠形
物上のチャ一のガス化は、望ましくは供給速度および温
度によって、層が約０５〜１０％の間の平衡炭素ｉＩｋ
を確立ように制御される。
反応器温度は、望壕し〈は溶融物形成が起きないことを
確実にするため、約６２１℃〜７０４℃（約１１５０−
１３００？）の範囲内に維持される。次いで生成化学薬
品は、容易かつ安全に層から固体状塾で排出することが
できる。似い作業温度は水蒸気の熱損失を減少し、熱効
率を改善し、反応器捨成材科のコストを低下する。それ
にも拘らず層を約６２１℃（１１５０下）以上の温度で
作業すれば経済的な処理量が最小の炭素排出で可能であ
る。煙管壁温度を、層凝塊を防止するために、鳩材料が
軟化する温度（約７３２℃（１３５０″Ｆ））以下に維
持することが重安である。望１し〈は、層温度は煙管壁
のような若干の個所で監視される。
層は望捷し〈は近大気圧で約○，ｇｍ／ｓｅｃ（約３５
　ｆｔ／ｓｅｃ）の見掛け流動化速度で作業される。初
期流動化は、窒素ガスを噴射することによって湊或する
ことができ、層が均一な開始温度に適した後に蒸気が導
入される。下限の見掛け速度ハ、約０．０　３　ｍ　７
　ｓｅｃ　（　０．　１　ｆｔ７ｓｅｃ）である。流動
化および層温度は、かかる速度１たぱそれ以下の速度で
反応器の全長にわたって保持される。正常の作業条件下
では、層の温度は層を通して均一である。
熱は＠接にパルス燃焼器の燃焼室に接伏された共鳴管３
２によって流動層３１に適用される。
反応器から約７０４〜７６０゜Ｃ（約１３００〜１４０
０下）で出る燃焼器からの煙道ガスは、熱回収のため水
ボイラ１たぱ煙管ボイラ３３に送られる。生成ガスも、
蒸気発生用の絢単な手段を得るためにかかるボイラ中で
燃焼することができる。熱を間接的に伝達することによ
って、黒欣６７％から約３　０　０−４　０　０　ｅｔ
ｕ／ｓｅｃの発熱量を有する生成ガスを’ｆ＋−生させ
ることができる。この実施形のための望筐しい層内ヒー
タは、前述したような脈動燃焼器の共鳴管であるがこれ
は重要ではない。それというのもたとえは適当にシール
ドされ、制御された電気ヒータぱ、層を加熱するために
技術的に適当でありかつ電気のコストが異常に低い世界
の地域、たとえば水力発ｔ機が見出される地域にシいて
は経済的に適当である。層加熱器の他の例は、流動層中
に没入された熱交換管を通って流れる過熱蒸気の使用で
ある。１！気ヒータおよび上記の蒸気管加熱器の双方の
場合には、ヒータ管から反応ゾーンへの、反応および層
流動化の速度に有利な強い音場の放豹は存在しない。〜 望壕しいガス化反応器の構造は、若干の高さに位置定め
されかつ水平に取付けられた共鳴管に接続されたパルス
燃焼器が側壁に取付けられている長方形の流動化層の形
をとる。この桐造は、流動化蒸気のマニホールディング
を匍単にし、燃焼の維持が容易である。代表的な燃焼器
は、騒音減少のため位相はずれで作業する連結された２
つのパルス燃焼器からなる。この複式モジュールは約２
，　５　ＭＭＥｓ　ｔ　ｕ／１１　ｒの公称点火容ｉ’
ｔ有する。毎時１トン（黒液固形物）のユニットに対し
ては、第５図に示したようｔよ３つのかかるモジュール
が要求される。
放刷シールドは、望筐しくは層（自）形物と接触してい
る管壁温度を低下しかつ高温の金属裸管との接触からの
該固形物の歌化を防止するために、菅の位置に密接して
板付けられる。生成ガスはガス化器から出て、サイクロ
ン３０に入り、ここで連行された微粒子がガス気流から
分離される。生成ガスの一部は、エゼクタ３４によう流
動層に再循環される。エゼクタの駆動液は、内部で廃熱
ボイラ内で発生させることのできる蒸気である。生成ガ
スの残りは、湯沸しタイプの蒸気発生器３５中で冷却さ
れ、動力発生１たはプロセス使用のために送出される。
生成ガスの発熱量は約２　４　０　−　４　０　０　８
ｔｕ／ＳｅＣＯ間で変化し、６５容量多程度の水素を含
有し、こうして自熱系で達戒しうる数倍のエネルギー密
度を有する。
層から流出するサイクロン微粒子は、供給炭素の小都分
にすぎない。この炭素は、回収された炭酸ナトリウム固
形物を溶解する際に容易に回収される。層中へ’８　噴
１＝ｒし、反応器に対する吸熱を得るためにノ千ルス燃
焼器中で消費することもできるし、さもなければミル中
でオリ用することもできる。再噴豹する場合には、Ｎ固
形物に対する残渣の粘指を促進し、畑からの早期流出を
減少するために、黒液と予備決合するのが有オ１−１で
ある。
流動層適用に対する固形物排出系は、証明された安全作
業記録で利用しうる。代表的には、反応器はスクリュタ
イプの（支）形物取出し装ｔ３７を備えておク、固形物
は、ガス化率を監視するために炭素含童を処理量の関数
として測定するため規則的間隔で集められる。敬黄と＃
Ｌ酸塩の双方が黒液の形で層中へ導入されるという事実
にも拘らず、層の伽黄および伽酸塩含量は減少するか筐
たは一定にとど１る。層中の硫化物含量は無視できる。
ｍｈ形物場出し物（３７）およびサイクロン材料中に含
１れている無機＠は第一に炭酸ナトリウムからなり、萄
化ナトリウム、伽酸ナトリウム、塩化ナ｝　ＩＪウムお
よび残存炭素を少葉含有している。これらの物質は溶解
タンク３６中で溶解され、無機塩が製紙プラントに再循
環するために回収される。さらに炭素分は、たとえば攪
拌溶解タンク３６、次いで炭素回収用のデイスクフィル
タ（図示せず）中で回収される。
水は容易に多孔質の炭素殼に浸透して、含有されている
塩を有効に溶解する。こうして、溶解効率は約９７．７
〜９９．９嘩である。
供給黒液の敬黄含分のバルクは、有オリに伽：１化に回
収することができる。冷却されたプロセスガスは一般に
ガス洗浄塔に入ク、ここで再循環するスクラビンダ液は
溶解タンク３６中で生成したアルカリ性炭酸ナトリウム
溶液からなる。
白 プロセスガスはスクラビングされてｌｇｊ．を生成する
。スクラバーから生じた清浄化され脱伽された生成ガス
は、ボイラ、ガスタービンまたは他の装置の燃料源とし
て利用することができる。
白 次いで、曳液は通常のミル苛性化ループに送ることがで
き、ここで炭ｒＲ塩を沈４させるために石灰が加えられ
、こうして＊醒化ナｌ−　ＩＪウムおよび６＋ｔ化ナト
リウムが生成する。
ガス化において生底すると信じられる最初の硫黄反応は
次の反応を包含する： １．　リグニン→有機伽化物＋Ｈ２Ｓ ２　有機｛Ｆ１．化物＋Ｈ２０→Ｃｏ，Ｃｏ２，Ｈ２＋
Ｈ２Ｓ３．　　　Ｎａ２Ｓ＋Ｈ２０＋ＣＯ２−＋Ｎａ２
Ｃｏ，＋Ｈ２３４．　　Ｎａ，Ｓｏ４＋４ＣＯ−＋Ｎａ
，Ｓ＋４ＣＯ２５，ＨＯ＋ＣＯ→ＣＯ２＋日２ 反応（１）および（２）は、低分子量のガスｋよび硫化
水素が形成する熱および蒸気ガス化工程である。無機塩
の接触作用のため、蒸気ガス化反応は、有機硫化物を非
常に低い含量に減少する。
反応（３）は、水蒸気訃よび二酸化炭素の存在に釦ける
硫化ナト１１ウムの炭酸塩化を表わす。この反応は、ガ
ス化器中に見出されるように、蒸気の分圧が高く、温度
が比較的低い場合に重要と紅る。反応（ｇ）は硫酸ナト
リウムの、一酸化炭素との反応による硫化ナトリウムへ
の還元を衣わ丁。反応（５）は水性ガスのシフト平遺を
表わし、これは第一に一酸化炭素対二酸化炭素の相対的
割合に影響を与える。ガス化器環境中では、蝋酸ナトリ
ウムも仇化ナトリウムも安定でｋい。
？って、敬酸塩に対する正味の反ＶＣ．は次のと釦りで
ある： Ｎａ　　Ｓｏ　　＋４ＣＯ＋Ｈ　　Ｏ−＋Ｎａ　　Ｃｏ
　　＋３ＣＯ■＋Ｈ２Ｓ次いで萄化水素は水相に吸収さ
れて倫・化ナトＩＪウムを杓び生成する。層因形物の溶
解によって生じた炭酸ナトリウム溶液は、生成ガスをス
クラビングするための理想的溶液である。こうして形放
した炭酸ナトＩＪウム溶液は軽度に塩基性であり、酸性
帆化水素は重飯化ナトＩＪウムと八って吸収される。次
いで、この目Ｍは常用の苛性化ループに戻される。
反応器に供給された全敬黄の約８２％がガス相中に除去
される。硫酸塩入力量の６７肇以上は還元された形に変
換される。換言すれば、全俳黄入力量の３優だけが硫酸
塩として妙留する。
従って本発明の系は、非常に高い変換効率でレ化ナトリ
ウムを生成しうる。
夛１は、フローダイヤグラムに基づく、毎時１トン（黒
液固形物）の容量ユニットに対する物質収支を表わす。
生成ガス中の全も黄の８０優が佃．化水素にストリツビ
ングされ、黒液供給物中のガ１黄含童の７０％が還元さ
れたものと推測される。セ１，化水素はスクラバー中で
定童的に吸令される。生成向形物と共に排出される炭素
は５％であり、ガス化器中へのＰＪ噴射のために回収さ
れる。
表３は、毎時１トンのユニットに対する物質お・よびエ
ネルギー収支を概括的に示す。この収支は衿助ポイラ中
で燃焼された燃料ガスの生成に対丁るものである。明ら
かなように、燃料ガ力 ス出Ａは約７．４　７　３　ｆＶｌ４ＶｉＢｔＵ／ｈｒ
　ｉ　ｆ．：Ｉｄ正味エネルギー出力の約７２％と説明
される。生成蒸力 気出ｉ１ｄ２．４　２　４ＭＭＢｔｕ／ｈｒ　ｔたぱエ
ネルキ−出力の２３多と説明される。回収可耗炭素はエ
ネルギー出力の残余と説明される。黒液供給入力量に対
する全エネルギー出力に基づき、正味の系熱効率は約７
８．７優である。蒸気流出のみが望まれる場合には、流
出燃料を煙道ガス廃熱回収系中で燃焼することによって
達或することができる。高い効率のボイラを使用する場
合には、蒸気流出に対する正味熱効率は、本発明の黒液
ガス化および回収率の小さい規模にも拘らず、約６７％
であク、この効率を超過丁るかまたはこれと競合する事
ψ；・ぱ、大規模のトムリンソン（　Ｔｏｍｌ　ｌｎｓ
ｏｎ　）回収ボイラにふ・いて達或しつる効率のみであ
る。
六　〇 黒液固形物 （６６００ＨＨＶ） 出力量 燃料ガス流出量 （２８６Ｂｔｕ／ｓｃｆ 乾燥ＨＨＶ） 流出水蒸気 〔ａｏｏｐｓｔｇ、飽和） 回収可能炭素 ２０００　　　　　　　１３．２００ 全スカ直１３．２００ １１４０．８ ７．４７３ ２０９０．０ ２．４２４ ３４．０ Ｏ４８９ 全ａカ量１０．３８６ 損失分 煙突における煙道ガス 熱い塩排出量 スクラバーへのプロ セスガス Ｒ−１からの熱損失 １．５０３ ０．２５１ ０．８７７ ０．１８３ 全損失：ｉｉ　　　２８１４ 全出量十損失ｆ！：　　　１３．２００炭素回収を伴な
う全熱効率　　　　　　７８．’１本糸は、１〜１０ト
ン／ｈｒの範囲内の能力を有するモジュラーユニットに
構或することができる。これらのユニットは、スキツド
に取付けることができ、トラック筐たぱ鉄道輸送可能で
ありかつ最小レベルの現地紗立を必要とするにすき′な
い。こうして本発明の黒液ガス化および容量の付加に生
じる。
第１図に示した装置に関し、バイオマスガス化反応器は
、砂１たぱ他の固形材料が層の底にある分配板筐たは多
数の噴射ノズルによって噴躬される流動化ガス１たぱ蒸
気によって流動化される、間接加熱の流動層７から紅る
。シリンダ状反応器は、バイオマス噴豹選択用若干のボ
ートホール６を有する。通常、バイオマスは滞留時間を
増加するため下部で噴射される。バイオマス噴釣口に加
えて、層の７リーボード区間の］ｊ１部に側方ガス出口
１１が設けられている。
パルス燃焼器は、反応器の下方の燃焼室３中へ噴射され
る燃料で上向きに点火される。この設計のパルス燃焼器
は、燃焼室から介する１２個の共鳴管を有する（略図は
簡単のため少数の管を示す）。バイオマスガス化器中の
熱伝達保数は代表的には１４６　〜１９５（ｄ／ｍ’／
ｈｒ／”Ｏ　（　３　０　〜４　０　Ｂｔｕ／ｆｔ２／
ｈｒ／°Ｆ）　テｓ　リ、これは慣用の煙管系中に見出
される定常流条件に比べて少なくとも約５０％の増、加
率を表わす。
しかし、パルス燃焼器中の熱放出率は常用の系のものよ
りも数倍高い。
流動層からの生成がスおよび燃焼器からの煙道ガスは、
チャーを捕捉するためサイクロンを通過し、層材料が分
離される。次に、・ゼルス燃焼器からの煙道ガスは蒸気
を過熱するために使用することができる。
パルス燃焼器を始動するため、圧縮機により圧縮空気が
供給される。空気は、燃料が入る前に燃焼室中へ唄躬さ
れ、燃焼室点火プラグが回転する。次いで燃料が入れら
れ、パルス燃焼器が始動する。燃焼用の望１しい燃料は
、小程度生成ガスによって補足されたパイオマスシよび
バイオマスチャーである。チャーおよびバイオマスの固
形粒子の燃焼は、共鳴管中で達成される。チャーおよび
バイオマスをほぼ完全に燃焼するのに十分な消留時間が
得られるように設計された常用の燃焼器は、その寸法、
圧力低下の要件（とくに流動層の場合に）＄−よび大き
い燃焼器からの熱損失を減少するの，に必要な十分な熱
絶縁のため、全資本経費が顕著に増加する。
反応器の吸熱を補充するために厳密に生成ガスをオ１３
用すれば、燃焼器に対する資本経費は減少するが、ガス
イヒプラントからの正味生成ガスの処理量も減少する。
ノ七ルス燃焼器、バイオマス訟よびチャーを使用すれば
直接に燃焼器中で生成ガスの小部分のみで燃焼すること
ができる。
こうして、チャー訃よびバイオマスぱ同じコンパクトな
燃焼器中で高い熱放出率（ｇ〜６ＭＭＢｔｕ／ｈｒ　／
ｆ　ｔ３）で有効に燃焼される。これは、これら固体撚
料のチャ一の輝炎燃焼のため共鳴管中での＠効熱伝達も
高くなる。
バイオマスが直接に層中へ噴芽１される反尼器ρ底では
、層材料と処理される材料との間の熱伝遵は非常に高い
（流動層の特性）。これは、結果として非常に高い脱蔵
（　ｄｅＶＯｌａｔｌｌｉＺａ−ｔｌｏｎ）、および熱
分解率を生じる。これがまた極めて多孔性であるチャー
を形成することとなる。高度の多孔性を有するバイオマ
スチャ一の燃焼は、非多孔性チヤー粒子の燃焼よりも容
易である。高い脱蔵率も高品質のガスを生じる傾向があ
り、該ガスはチャーから出て、迅速に流動層を通過して
反応器出口に達する。層流動化に使用されろ水蒸％はチ
ャー中の重質取分および炭素と反応して軽質生成物を生
成しうる。これらすべてのプロセスは吸熱反応であり、
これらが高い速度で進行して高品質の生成物を生じる。
高い熱伝達率および反応ゾーン中へ放射される強い音場
の利用可能性がかかる高い反応速度を支持する。
圧縮空気も、パルス燃焼器の全容量作用で加熱する間の
自，熱作業を含め、層を流動化するために使用すること
ができる。この救済手段は、層の温度を急速に上昇させ
る。パイオマスは、層の温度が約３１５．５℃（６００
下）に避したときに層中へ供給することができる。一般
に、層中でバイオマスを燃焼するのは必要でたい。
それというのも管からの熱伝達は高く、層を自熱流動化
なしに短時間に作業温度にもたらすことができるからで
ある。
層が作業温度（約５３７．７〜７６０℃（約１００〜１
４００７）、望壕しくは約６　４　９　−Ｃ！　（１２
００″Ｆ））に達したとき、空気流動化を止め、系を蒸
気に切替える。蒸気はボイラによって提供され、流動層
に入る前に煙道ガスによって過熱される。蒸気対バイオ
マスの供給比は望！しくは約０．　５〜１．４の範囲内
である。蒸気の滞留時間は、望１しくぱ速度約０．９〜
３ｍ／Ｓ　（約３〜ｌｏｆｔ／Ｓ）で約２〜４秒である
。
次いで、バイオマスが所望の供給速度で導入され、系は
ガス化のために作業される。バイオマスぱ低圧ブランケ
ット下に所望の供給口に供給され、流動層中に導入され
る。
パルス燃焼器中の圧力変動は、望筐し〈は１４．０　６
　〜３　５．１　５　ｂａｒ／ｃｒｔｌ（２　〜５ｐｓ
ｌ）（ピークビーク）の範囲内である。これらの圧力変
動レベルぱ音圧レベルで１６５〜１９０’ｄＢの大きさ
であり、共鳴管外部の放射音圧１４０〜１５５ｄＢが生
じる。流動層中へ放身ジされる音場は、流動層自体内の
熱釦よぴ貿量伝達ふ・よびガス化器中での反応速度の双
方を高める。バイオマスガス化の結果は、反応器が本発
明の反応器および方法の温度よりも約３７．７〜６５．
５℃（１００〜１５０°Ｆ）高い反応器温度で、他の方
法により暴成されるよりも高い生放物品質および低いタ
ール／チャー産出量を生じることを示す。
１た、放釣された音場は、ｉ動化特性を改嵜し層内での
泡立ち（気泡の発達）が本質的に除去される。これは層
の突破に影響を与え、反応速度（蒸気利用）および生成
物品質を改善する。
反応速度が高められる結果として、方法は生成ガスへの
非常に高い炭素転化率ｔ’９７％）、低いチャー産出ｆ
！（３％よシ少Ｉｔ）を生じかつ実質的にタールは生じ
ない（凝縮水中で１２ｐｐｍより少ｔ）。Ｃ２産出が高
〈なるため、比較的似いメタン濃度にも拘らず、生成ガ
スの全発熱ｉｔＶｉ高い（　６＋９℃（　１２００”Ｆ
）で約５２５８ｔｕ／ｆｔ’）。さらに乾燥生成ガスの
約０．２０％はアセチレンである（生成したＣ２の約５
％）。
一般に、アセチレン生底の速度差は６４９゜０（１２０
０下）では有利ではない。実際に、本発明のバイオマス
ガス化法は多くの高温異性体を生成する。ガス化器中で
の音響誘導は、適度の反応器温度でかかる高温異性体を
生放させる増加した反応速度の原因である。
本発明の他の望１しい実施形においては流動層反応器は
、たとえばＡ　２　．　Ａ’ｉ　４およびＡ６の燃料油
、パンカーＣ残油燃料シよび石炭／水スラリー燃料を包
含する重質溌状炭化水素の２段の熟気リホーミングの第
１段である。
本発明のこの実施形では、第１段は流動層υホーマーで
あり、第２段は高温固定層蒸気リホーマーである。流動
層区間は、蒸気の活性化および燃料の部分的リホーミン
グを得るためアルミン酸カルシウムを主体とする触媒を
使用する。
こうして流動層は、第ｌ段υホーマーとして作用する。
この段の第１の作用は蒸気の活性を増加し、供給原料を
、それが高温の叶定障りホーマーに入る前に軽質炭化水
素と水素とに部分的にリホーミング丁ることである。１
た流動層は、燃料中のガ黄バルクを、十分な水素分圧の
形成によりＨ２Ｓに変換する。都分的にリホーミングさ
れた燃料を第２段の高温、固定層リホーマーに導入する
ことによって、固定層触媒の硫黄沈積を抑制する。
第１段リホーマーとしての作用に加えて、流動Ｎ！Ｉぱ
２つの他の重要な作用を発揮する。第一は、流動層中で
重質燃料の急速な蒸発および熱分解の手段を提供するこ
とである。この目的を達泳するためには、燃料を噴霧さ
せ、流動層材料の熱い衣面上へ沈積させる。こうして、
流動層は直接接触の熱交換器として働く。燃料の急発 速な蒸然および熱分解は、触媒衣面と燃料との間の熱伝
達を核沸騰によって提供するのを保証することによって
達威される。バンカーｃｂよび４６燃料油のような重質
燃料は、本発明の原理により好結果で蒸気させた。
燃料の蒸発に加えて、流動層は活性化された蒸気と蒸発
した燃料とを均一に湿合することによって他の重要な作
用を有する。過熱蒸気は流？化媒体として使用され、燃
料蒸気と水蒸気との間の均一な混合が容易に達戒される
。
次に、部分的にリホーミングされた燃料が流動層（第１
段リホーマー）から一定層（第２段）に供給される。固
定＃は約８９９℃（１６５０？）以上の高い温度で作業
され、ニッケルを含筐ない（伽黄被毒をさけるため）髄
．黄許容触媒を使用する。熱は層内ヒータ〆装置によっ
て一定層に供給される。望１しい実施形では、鳩内ヒー
タは１つ筐たは幾つかのパルス燃焼器の共鳴管である。
固定層は望筐しくは触媒充填管構造のものである。
第２段により形成された水素含有生成ガスの小部分は、
層の適当な流動化を得るためならびに炭素形成および硫
黄沈積傾向をさらに減少するために流動屑に桐循環され
る。
本発明のこの実施形は、若干の柔軟性を有するが存在す
るりホー■ング技術にはオ１・用できない。流動層の使
用により、燃料の急速な蒸発および蒸気との急速な浪合
が達成，される。＠接接触熱交換器中での液体燃料の蒸
発は、液体への熱流束の消散を最大にし、蒸発時間、従
って炭素形底ポテンシャルを最小にする。流動層リホー
マーに襖入前の燃料の部分的リホーミングは炭素の形成
をさけ、第２段のリホーミング触媒の価黄沈檀をさける
。
２段リホーマーの使用は、重質炭化水素燃料のリホーミ
ングに高度の柔軟性を与える。それというのもこれは炭
素形戒の抑制を高め、触媒夛面の伽黄沈攬ポテンシャル
を最小にするからである。第１リホーミング段に流動層
の使用は、燃料′＃弁、燃料／蒸気の混合およびＭ質炭
イ１−水素の軽質炭什水素への部分的リホーミングに鶏
する若干の利点を生じる。１だ流動層は、触媒の再生お
よび過度の炭素付着の阻止に柔軟性を与える。
本発明の他の実施形にｋいては、地方自治体の廃棄物処
理および産業副生成廃棄物から生じ棄 るようなエネルギー含有スラツジ廃物流の蒸気ガス化は
、スラツジのようｆ．廃棄物を直接に熱流動層中へ適当
な噴射口によって噴躬することによって溝威される。ガ
ス化反え、のための蒸気はボイラにより提供され、共鳴
管からの煙道ガスによって過熱される。
プラスチック材料を含有する紐維廃棄物スラツジ用のス
ラッジ廃棄物ガス化の結果は、流動層中への高い熱伝ふ
率釦よひ音場の共鳴により流！ｋ１７層中へ導入される
高められた熱およびｘ責伝飾率のため、高い反応速度を
示す。生成物収率は４００Ｂｔｕ／ｓｃｆよりも大きい
＠魅量を有し、水素が空気吹込みの直接ガスイヒ器で運
或されるものよりも約３〜４倍豊富である中Ｂ　ｔ　ｕ
ｇスからなる。
石炭およびビートのガス化 本発明の他の実施形にふ・ける石炭およびビートの蒸気
ガス化は、スラリ形の材料を噴芽１するか、さもなくば
蒸気により流動化された熱い層中へ直接に噴豹すること
によｖ達成される。蒸気を活性化しかつ蒸気のリホーミ
ングかよひチヤーガス化反応を高めるために、重質液状
炭化水素の蒸気リホーミングにつき記載したようた触媒
を使用することができる。
本発明のこの実施形内での蒸気ガス化のための望筐しい
燃料は低品位炭および低品位石炭スラリである。低品位
炭は［接に約７６０〜８７１゜Ｃ（１４００−１６００
′Ｆ）に維持されたアルミン酸カルシウムと石灰石の熱
流動層中へ、７０３＃／ｃｒ／ｔｃ　１　０　０　ｐｓ
ｉ　）になる１で噴創される。
石炭の脱蔵は流動層中での高い加熱速度および熱伝達率
のため迅速に達成される。迅速々脱蔵の結果、非常に多
孔性で反応性のチャーが生じる。蒸気／チャ一の反応は
、アルミン酸カルシウムとＣａＯの存在で行なわれＣＯ
とｈ２が生成する。燃料の粒度分布および流動化速度に
供存し簸 で、チャーは蒸気と、チャーが層から水粛される１で反
応し続ける。水篩されたチャーは、たとえばサイクロン
中で分離される。望筐し〈は、適当な粒径分布を有する
石灰石のよう々乾式硫黄収着剤も硫黄を収着するため層
中へ噴躬される。層中のアルミン酸カルシウム触媒の摩
耗は非常に緩慢であり、従って触媒の脱蔵損失によるコ
ストは低い。
サイクロン中で分離される固形物（チヤー石灰石および
若干の触媒）は、望筐しくは流動層反応器に反応熱を与
えるため若干の生成ガスと共にパルス燃焼器に供給され
る。石炭のサイズは、燃焼に必要とされる熱の約８０％
が水篩されたチヤー粒子中に存在するように選択される
。必要な熱の残分は生成合成ガスによって得られ、該ガ
スは水篩されたチャー　灰分および石灰石と一緒にパル
ス燃焼器に供給される。／４ルス燃焼器中で石灰石は、
テヤーから遊離した着 硫黄を収着し続ける。本発明のこの実施形は、石炭を石
灰石と共にパルス燃焼器中でカルシウム対徊黄の比１．
５：１で燃焼する場合、７８％の｛ＩＩ＋．．　！捕捉
率を達成する。
本発明の他の実施形では、石炭が有用な燃焼ガス、液体
および固体をつくるために、温和なガス化法で熱分解さ
れる。この実施形では、反斤ゾ一ンに石炭チャーが装入
される。高い揮発結 分を有する石炭、とくに粘舅炭が、約６４９℃（１２０
０″Ｆ）の温和々温度で流動層中へ噴射され、熱分解さ
れる。流動層は非常に高い加熱および　蔵速度を有し、
鳩中で高い多孔性のチャー釦よひ液体炭化水素の蒸気を
包含する生成ガスをつくる。液体は、有用な液体燃料を
つくるためｙｅｓ所でさらに処理することができる。
生成ガスは再循環によシ＃を流動化するために使用され
、一酸化炭素および水素は、液状生底物の品質を改善す
るために温和むガス化プロセスに供給される。小賞の蒸
気も、性能を改善するため流動化媒体に添加される。次
いで、高い多孔性のチャーは石炭焚きボイラ中での使用
のために販売される。従って、本発明のこの実施形は、
適当々石炭資源から温和な反応器条件および低い投資経
費でガス状および液状の合或燃料を製造する目的を有す
る。
本発明の他の実加形では、重質液状炭化水素高 および蒸気が、鏑価値の化学生敗物、たとえばエチレン
、プロピレンおよびプチレンの製造を最適にするため制
御された条件下で、流動層反応ゾーン中へ噴事される。
反応ゾーンの望１しい温度範囲は約８７１〜９８２゜Ｃ
（　１６００〜１８００？）である。望１しい流動／Ｉ
固１体粒径は６００μである。
この実施形においては液状炭化水素燃料が、不活性物質
１たは酸性触媒のいずれかを含有する熱い層固形物上へ
直接に噴射される。炭化水素燃料と熱い固形物とのｉ接
接触は、１００００００℃／　Ｓｅｃを越える加熱速度
を生じる。オレフィン系化合物を製造するための炭化水
素クランキングの技術に訃けるこれらの経験で、増加し
た生成物収量は高い加熱速度の達成によって得られるこ
とが認められる。反比器からの生成ガスは二次的クラツ
キング反応を阻止するため通速に冷却される。次いで、
冷却された生成ガスは、通常の蒸留装置によって分離さ
れて、エチレン、プロピレン、プチレン、水素および燃
料ガスのよう々高価値の生底物を生じる。
最近使用される炭化水素クラツキング技術では、炭化水
素および蒸気を間接加熱の管状炉反応器中へ導入される
。管壁から反応物への熱伝琳は主として対流である。管
状炉反応器中で違或しうる制限された対流熱伝達率のた
め、反応物の加熱速度も制限される。この結果、高価値
のオレフィン系戒分の最適収童よりも但４い収量が生じ
る。
望筐しい実施形では、反応物加熱速度は、対流による熱
伝達機構によっては制御されない。
実際に、液状炭化水素と熱い固形物の間の直接接触伝導
は極めて高い加熱速度を助長丁る。さらに、直径が代表
的には６００μである熱い固形物は、接触熱伝導に対し
非常に大きい界面積を有する。たとえば管状炉反応器中
で熱伝達のためにオ１．１用しうる表面積は、反応器炉
容積１ｍ′につき僅か１ｍ″であク、望ましい流動層反
応器中でオ１」用しうる表面積は反応器層体ｙ１イにつ
き５　０　０　０ｎ″である。
高レベルのオレフイン系化合物を生成するのに必要な炭
化水素クランキング条件下で、管状炉は炉内壁面上での
高いコークス沈積率を経験する。これはさらに、熱伝達
率を制限し、管壁温度を高める。この理由で、管壁衣面
，の９−キングは規則的間隔で実施される。デ一一キン
グは沈積した炭素と蒸気筐たぱ空気との反応を包含する
。蒸気の使用が望１しい。それというのもデｌ−キング
作業の温度は、高い発熱反応である空気デ一一キングよ
りもはるかに容易に制御されるからである。しかし空気
デメーキングは長い停止時間を必要とする緩慢なプロセ
スである。望１しい流動層実施形においては熱い固形物
上のコークスの沈積は熱伝達率１たぱ反応物加熱速度を
制限しない。層内熱交換面上に形成するコークスは、流
動ＪＩ　Ｌｔ形物の作用によってスクラビングされる。
こうしてコーキングの厳しさは、管状炉反応器に比べて
望ましい実施形についてはあｔシ顕著でにない。望まし
い流動層実施形に対しデコーキングが必要な場合でも、
流動層の均一な温度分布特性のため過度の過ｉａ−はさ
けられる。
オイルシェール、タールサンドおよび他の油保有鉱物か
らの油の回収 本発明の他の実施形に》いて、オイルシェール、タール
サンドおよび他の油１たはビチューメン保有鉱物からの
シンクルード（ｓｙｎｃｒＵｄｅｓ）の回収は軽質の凝
縮可能炭化水素を高収率で製造することによってコスト
有効にすることができる。
この笑流形に訃ける望筐しい燃料はオイルシェールおよ
びタールサンドである。この５ｊｌ形においては、適当
な寸法にしたオイルシェールが熱化学的反応器中へ供給
される。層材料はあらかじめレトルト蒸留したオイルシ
ェールからのチャーである。層の流動化には少量の過熱
蒸気および再循環された生成ガスが使用される。
過熱蒸気は約７　８　７．　８〜８１５．５℃（　１　
４５０〜１５００？）で層に入る。Ｉｉｉはパルス燃焼
器で間接的に加熱することによって５３７．８〜５９３
℃（　１０００〜１１００″Ｆ）の作業温度に維持され
る。過熱蒸気が層に入ると、チャー・蒸気の吸熱反応が
起きる。この結果、一次的ＣＯおよび水素が生成する。
蒸気の温度は、炭素・蒸気の吸熱反応および流動層内の
激しい浪合のために急速に低下する。パルス燃焼器は、
チャーおよび若干の生成ガスで点火される。燃焼は振動
を開始し、共鳴管内の乱流の不定常状態の流れを生じる
。これが、共鳴管の壁から流動層への熱伝達を高める。
全熱伝遅係数は２４４一／ｍ’／ｈｒ／”Ｑ（　５　０
Ｂｔｕ／ｈｒ／ｆｔ２／”Ｆ）Ｏ　ような高さである。
共鳴管から流動層中へ放＃，１される弥い音場が、流動
層反応器内の熱トよび質五伝達の双方を高め、収率およ
び生成液体中のＨ／Ｃ比の双方を改善する。パルス燃焼
器共鳴管により放躬される音場および高い熱伝達率が、
オイルシェール粒子の迅速ｋ脱蔵および熱分解をもたら
す。こうして、この方法は高められた液体生成物の収率
および品質により投資経費が容易に減少する。間接加熱
の連続反応器系は、燃焼適用に理想的な、低い灰分含ｊ
ｌを有する高い多孔性の反応性チャーを生じる。
チヤ一層内での迅速な加熱（約１　０　０　０　０　”
０／　Ｓｅｃの割合）および蒸気の存在は、脱蔵オイル
シェール粒子に隣接して発生機の水素とＣＯを生じる。
これにより、反応性の熱分解フラグメント１たは遊離基
が形成するが、これらは形成するや否や発生機の水素に
よって安定化される。迅速々脱蔵速度および水素のその
場オ１１用性が、重合の傾向の少たい液体収量を増加す
る。
重合を阻止することによって、大量の軽度の凝縮性炭化
水素を生成することが可能である。
反応器からは、揮発性生成物（凝縮性および非凝縮性ガ
スからなる）が、サイクロン中でチャーおよび収着剤の
分離後に得られる。捕集系中で蒸気がリサイクル油、筐
たはハイドロ処理されたリサイクル油で冷却される。酸
性ガス除去のための冷却スクラバー塔からは非凝縮性ガ
スが流出する。急冷された凝縮性生成物は熱分解水ｋよ
びライト水素化油訃よびタールを包含する。画分は冷却
され、急冷スクラバーに戻される。
本発明では、良好に制御された、低い温度（〈６００℃
）の反応器環境、短かい滞留時間、長い加熱時間および
反応性蒸気雰囲気を低い投資経費および作業費で得られ
る。
間接的乾燥 本発明の他の実施形によれば、反応器装ｆＩ１ぱ材料お
よび固形物を間接的に乾燥するために使用される。間接
加熱の流動／！Ｉは、スラリおよび水分含有固形物を、
煙道ガスとの＠接接触なしに含水量を蒸発させることに
よって乾燥するのに使用される。この実施形内の望１し
い用途は、石炭調製プラントにより生産された高反応性
の低品位炭の乾燥である。これは、直接乾燥機中に見出
される煙道ガス中ｐ過剰酸素との接触卦よび製品乾燥炭
が発火性になるのを回避しうる。
この間接的乾燥方法は溶媒が有利な方法に釦いて使用さ
れるか１たＶｉ溶媒の補充が要求される場合、石炭油製
プラントの出力を乾燥するためにも必要である。この方
法は、乾燥工程において煙道ガス１たぱ高温蒸気に直接
曝露されてはならないすべての向形物の熱乾燥にも有用
である。
〔実施例〕
例ｌ 炭酸ナトリウムをボイラからの蒸気と煙道ガスとの混合
物により液化させ、次の条件下で共鳴管からの熱の伝達
により加熱した： 炭酸ナトリウムの当初温度　　２６゜Ｃ炭酸ナトリウム
の大きさ　　１００〜１０００μ蒸気及び煙道ガスの混
合物の　３ｆｔ／ｓｅｃ液化速度 液化ガスの温度　　　　　　　　２００℃パルス燃焼器
への供給燃料　　天然ガス／″？ルス燃焼器内部温度　
　　２５００〜３００００Ｆ共鳴管内部温度　　　　　
　２０００−３０００　’ｐパルス燃焼器及び流動層の
操作の定常状態条件下で、流動層の温度を１２００°Ｆ
′で保持した。
この段階で、黒色液体を炭酸ナトリウムの流動層内に注
入した。この黒色液体は熱分解及びガス化し、固体、液
体及びガス状の生成物か生じた。固体生放物な液化炭酸
ナト１７ウム上に沈殿させ、この反応器から取り出した
。気化された液体及びガス状生成物をこの反応器から排
出させ、次いで、冷却してこのガスから凝縮された液体
生成物な分離させた。
欠の結果が得られた： 黒色液状固体の分析：　　　　　　　％固体　　　　　
　　　　　　　　５０．６溶解塩含有水　　　　　　　
　　４９．４黒色液状固体の分析二　　　　　　　％炭
素　　　　　　　　　　　　　３６．６水素　　　　　
　　　　　　　　　３．９硫黄　　　　　　　　　　　
　　　３．４ナトリウム　　　　　　　　　　　１８．
７酸素　　　　　　　　　　　　　３５．２得られた生
成物、黒色液状固体の重量メタール ガス 塩 生成ガスの分析： ０．５ ３　７．５ ６２．０ 容量％ Ｈ２ Ｃ０ ５　４．　９　５ ８．４４ Ｃｏ２　　　　　　　　　　　　　　　１９．３１”ａ
　　　　　　　　　　　　　　　　　１０．０４０２＋
炭化水素　　　　　　　　　　５．０３Ｈ２３　　　　
　　　　　　　　　　　２．２例２ 砂及び木の混合物を、蒸気で液化し、次の条件下で共鳴
管からの熱伝達により加熱した：木の寸法　　　　　　
　　　　１００〜２００ｐ液化速度　　　　　　　　　
　１．５ｆｔ／旗液化蒸気の温度　　　　　　　　２０
０℃パルス燃焼器への供給燃料　　　木材 ，ｅルス燃焼器内部の温度　２６００〜２　８　０　°
Ｆ共鳴管の入口から出口までの 共鳴管内部のガス温度範囲　１０００−１８００°Ｆパ
ルス燃焼器及び流動層の操作の定常状態下で、流動層の
温度を約１１００°ＩＦに保持した。
木は熱分解し、蒸気ガス化し、固体、液体及びガス状の
生成物を生じた。この反応の生成物を過剰の蒸気と一緒
に反応器から放出させ、次いで冷却した。
次の結果が得られた： １ｔ量％ 素　　　　　　　　　　　　　　　４３．５２素　　　
　　　　　　　　　　　　　５．６２分　　　　　　　
　　　　　　　　７．９４素　　　　　　　　　　　　
　　　４２．１５分　　　　　　　　　　　　　　　０
．７８得られた生成物　　　　重量嘔 平均反応器温度 ガ　　ス 木炭 タール 生成ガスの分析 ？２ ＣＯ ＣＯ■ ＣＨ４ Ｃ２＋炭化水素 合計 １０８１°Ｆ ８９．６ １０．３ ０．１ 容ｉ％ ２３．０ ４０．５ １７．８ １４．１ ↓，０ １００．０ １２１６°Ｆ ９５．０ ↓．９９ ０．０１ ３５．４ ３５．５ ８．６ １３．９ ６、６ １００．０ 例３ 硫黄一抵抗再生触媒を、蒸気により液化し、次の条件下
で共鳴管からの熱伝達により加熱した： 触媒の当初温度　　　　　　　　　２６℃触媒の寸法　
　　　　　　　　４００−５００μ蒸気の温度　　　　
　　　　　　２００°Ｆ蒸気の液化速ｆ　　　　　　　
　　３　，ｆ’　ｔ　／ｓｅｃパルス燃焼器への供給燃
料　　　燃科油パルス燃焼器の内部温度　　２５００−
３０００ｃｈＦ共鳴管の内部温度　　　　　２１００〜
１５００°Ｆパルス燃焼器及び流動層の操作の定常状態
条件下で、流動層の温度を約１７０００Ｆに保持してお
く。この段階で燃料油會、この触媒の流動層内に注入し
た。この燃料油は蒸気との反応により再生され、合戒ガ
ス及び宣油聖生じる。液状及びガス状生成物をこの反応
器から流出させ、次いで冷却してガスから凝縮液体を分
離させた。
次の結果が報告されている： 燃料油の分析：　　　　　，重食％ ＩＢＰ ５０％蒸溜物 Ｅ８Ｐ 得られた生放物 ガ　　ス 液体 Ｈ２ ＣＯ ＣＯ２ ＣＨ４ Ｃ２＋炭化水素 （ＦＩＡ）分析 芳香物質 オレフイン 飽和物 燃料油の重ｉ：％ ９８．６ １．５ ５４．４ ５．１ ２１．３ １７．５ １．７ 容量％ ２３．２ ６．８ ７０．０ 例冬 石灰石と紙摩砕廃液との混合物を蒸気により液化′シ、
次の条件下で共鳴管からの熱伝達により間接的に加熱し
た： 炭酸カルシウムとスラジの当初温度　　　２５℃炭酸カ
ル′シウム層材料の寸法　平均７００μ液化速度　　　
　　　　　　　　１．５ｆｔ／９＆２液化蒸気の温度　
　　　　　　　　５００℃／Ｊルス燃焼器への供給燃料
　　天然ガスノｅルス燃焼器内部温度　２２００〜２４
００°Ｆ共鳴管の入口から出口への共鳴管 の内部温度　　　　　　２４００〜１３００００Ｆパル
ス燃焼器及び流動層の操作の定常状態条件下で、流動層
の温度を１２５０°Ｆに保持する。
スラツジは蒸気ガス化し、固体、液体及びガス状の生成
物に茂った。次の結果が得られた：スラツジ廃棄物の近
似分析　　（Ｎ童％）灰分　　　　　　　　　　　　１
９．３８揮発分　　　　　　　　　　　６６．９３合計
　１００．００ 発熱ｉ　（Ｂｔｕ／ｔｔ））　　　　　　７１２４得ら
れた生成物　　　　　　　（重量社）乾燥ガス　　　　
　　　　　　９１．９．０炭 タール／油 発熱量（Ｂｔｕ／ｓｃ．ｆ） ５８・０ ２．３０ 合計　１００．００ Ｈ２ ＣＯ Ｃ０２ ＣＨ４ ３８．δ６ ２３．３４ ２３．２７ ８．１３ 合計　１００．００ 例５ 亜瀝青炭を蒸気により液化し、次の条件下で共鳴管から
の熱伝達により加熱した： 石炭の当初温度 石炭の大きさ　　　　　　　　１００〜２００μ蒸’２
Ｌ（’）Ｗ化速［　　　　　　　　　２ｆ　ｔ／ｓｅｅ
蒸気（７）ｉ１度２０００Ｆ パルス燃焼器への供給燃料　　　石炭 パルス燃焼器の内部温度　　　２６００〜３０００°Ｆ
共鳴管の内部温度　　２０００〜１２００乍パルス燃焼
器及び流動層の操作の定常状態条件下に、液化床の温度
を１１５０ＯＦに保持した。
こり石炭は、熱分解し、ガス化し、固体、液体及びガス
状の生成物を生じる。石炭の生成物を、過剰の蒸気と共
に反応器から排出させ、次いで冷却して、それによる水
を分離″ｆる。
次の結果が予想される。
炭　　素 水素 硫黄 窒素 酸素 炭 ガ　　ス タール及び油 Ｈ２ ７５．１ ５．０ １．０ １．４ ４．７ ５４．５ ２７．３ １８．１ ３８．９ ？Ｏ ＣＯ■ ＣＨ４ Ｃ２＋炭化水素 Ｈ２Ｓ十ＮＨ３ ２８．５ １６．４ １３．６ １．８ ０．８ 例６ オイルシェール（　ｏｉｌ　ｓｈａｌｅ　）　？：油燃
ｍノ’ルス燃焼器からの煙道ガスで液化し、次の条件下
で共鳴管からの熱伝達により加熱する：オイルシェール
の当初温度　　２６℃ オイルシェールの寸法　　１００〜１０００μ煙道ガス
の液化速度　　　２ｆｔ／ａ 煙道ガスの温度　　　　　　　１００”Ｆパルス燃焼器
への供給燃料　　天然ガスパルス燃焼器内部温度　２５
００〜２９００°Ｆ共鳴管内部温度　　　　　１９００
〜１２００°ＩＰパルス燃焼器及び流動層の操作の定常
状態条件下で、流動層の温度を１２００６Ｆに保持する
。
反応器へ供給されたオイルシェールは、熱分解して液状
及びガス状生成物を生じる。オイルシエールの生放物を
反応器から流させ、次いで冷却してこれから液状生成物
を分離させた。
次の結果が予測される。
ケログン 岩分 ７７．５ ガス ２．６ シエール油 １２．士 Ｈ２３７．６ Ｃｏ　　　　　　　　　　　　　　　４　２．７Ｃ０２
ｌ２．２ 炭化水素　　　　　　　　　　６，３ Ｈ２Ｓ　＋　ＮＨ３１．２ 例７ 加熱された流動層乾燥器に間接的に統合されたパルス燃
焼器に◆２ｏシリヵ砂を装入して注入された石炭スラリ
用のバラストメディアとして作月させた。この砂粒子寸
法．は、湿った石炭の粒子寸法より犬ぎかった。従って
、注入した石炭スラリか充分に乾燥したら、これを床か
ら水簸させた（　ｅｌｕｔｒｌａｔｅｄ　）。　液化速
度は約１．４ｆｔ／ｔｉｌｌ！であった。層温度聖、良
好に攪拌して２７０°Ｆに保持した。スラリ供給速度は
１．２〜１．３ポンド／一であった。乾燥石炭生成物を
１次収集サイクロン中に、バグハウス中に集められた微
細粒子と共に集めた。このテストの笑＃特性に依る外的
ロスに関して修正された場合の間接的乾燥器に対する熱
収支は、蒸発した水のｌ　６　０　０　Ｂｔｕ／ｔｂの
特異的エネルギー消費娶示した。
前記冥施例の各々で示した条件は、反応器層内への音圧
波伝達聖伴ｒｒ　５熱伝達の非常に高い速度を用いる本
発明の方法の種々の悪様を説明している。これらの実施
条件は、当業者によって多様に変えることができる。
Ｗ粁請求の範囲に定義されている本発明の思想及び態様
から逸脱することなく、Ｒ１！：変え、変形及び変更が
可能である。、 流体慮 流体名 成分 Ｎ２ Ｃ○ ＣＯ２ ＣＨ４ Ｃ２口６ Ｃ３Ｈ８ 口２ Ｈ２Ｓ Ｈ２０ ＭＷ ２　８．０１ ２　８．０１ ！４．０１ １６．０＋ ３０．０７ ４４．ＯＧｌ ３　４．０　９ １０６．００ ７８０＋ Ｃ Ｎａ２ＣＯ３ Ｎａ２Ｓ Ｎａ２ＳＯ４ ＮａＣｔ ＢＬＳ 合計量（ｌｂ／ＩＩ） 圧　力（ｐｓｉｇ） 温　度（？） 第　　１ 供給黒色液体蒸気再循環混合物生成ガス１ｂ／ｈ　　　
　１ｂ／ｈ　　１ｂ／ｈ！１　　　　　　４２　　　　
　　　　４３流出固体正味の生成ガス　生成ガス ｌｂ／ｈ　　　１ｂ／ｈ　　　　　ｌｌ）／ｈパルス燃
焼器への燃焼ガス ｌｂ／ｈ ９８５．００ １０３２．５０ ４２．７０ １０．７０ ７．８０ １６９．６０ ７３．１０ １２１１．８０ １４７８．２０ ２１．４０ ３３９．２０ １＋６．２０ １２２３．６０ ７９９．１０ ７３９．１０ １０３２．５０ ４２．７０ １０．７０ ７．８０ ７３．１０ ６１　１．８　０ ７　３　９．１０ ４ｚ７０ １０．７０ ７．８０ １６　９．６　０ ７３。１０ ６１１．８０ ３８０．６０ ５３１．７０ ２２．００ ５，５０ Φ．００ ８７．３０ １８０．１０ ２０００．００ ２　９　８　５．０　０ ３０．００ １８０．００ ３２８８．００　　５３７５．００　　　８９７．００
　　２６８８．００　　　２６８８．００　　　　１２
１１．００１０．００　　　　　７．００　　　　　　
　　　　　７．００　　　　　　３．００　　　　．　
　　１．００１０７５．００　　１２００．００　　１
２００．００　　１２００．００　　　　１８０．００
　　　　　１２０．００流　体Ａ 流体名 成分　ＭＷ Ｎ２　　　　　　２８．０１ Ｃｏ　　　２　８．０１ ＣＯ２　　　　　４４．○Ｉ Ｃ口。　　　　　１６．０４ Ｃ２Ｈ６　　　　３０．０７ Ｃ，８８　　　４４．０９ ”２　　　　　　　２．０２ 口２Ｓ　　　　　３４．０９ Ｈ０　　１８０２ Ｃ　　　１２．０１ Ｎａ２Ｃｏｓ　１０６．００ Ｎａ２Ｓ　　　　７８．０４ Ｎａ２Ｓｏ４　１４２００ ＮａＣｔ　　５８．４５ ＢＬＳ 合計ｔ（ｌｂ／ｈ） 圧力（ｐｓｉｇ） 温　度（下） ＋５　　　　　　　　４６　　　　　　　　４７・燃焼
空気一ぞルス燃焼器からの煙道　煙　道ｌｂ／ｈ　　　
ｌｂ／ｈ　　　　　ｌｂ／ｉ１３４３．００　　　３１
０．００　　　　３１０００４４２２２０　　４４２２
．２０　　　４４２２．２０１２１．８．２０　　　１
２１８．２０１０２６．１０ １０２６．１０ 煙道 １ｂ／ｈ ３１０，○０ １２１８．２０ １０２６．１０ 供給水　予熱された供給水 ｌｂ／ｈ　　　　　ｌｂ／ｈ １２　２　２．０　０ １２２２．００ 蒸気 １ｂ，’ｈ １１９８．００ ５７６５．００　　　６９７６．００　　　６９７６．
００６９７６．ＯＯ　　１２２２．００　　　　１２２
２．００　　　　１１Ｑ８．盾■ １．０　０　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　６　２　０００　　　　　６１０．００
　　　　　６００．００７７．００　　１３０．Ｏ．Ｏ
Ｏ　　　　６９０．００　　　３００．００　　　７７
。００　　　　　４７０．００　　　　　４ｆ；１０Ｄ
００ ？体慮　　　　　　　５２ 流体名　　　　　プロセス蒸気 成分　　　ＭＷ　　　ｌｂ／ｈ Ｎ２　　　　２８．０１ Ｃ　Ｏ　　　　　２　８．０１ Ｃｏ■　　　４４．０１ ＣＨ　　　　　１６．０４ Ｃ２Ｈ６　　　３０．０７ Ｃ３｝｛８　　４４．０９ 口２　　　　　　ｚ０２ Ｈ　　３　　　　３４．０９ Ｈ　Ｏ　　　　１８．０２　　　６００．００Ｃ　　　
　　　１２．０１ Ｎａ２ＣＯ３１０６．００ Ｎａ２Ｓ　　　７８０↓ Ｎａ２ＳＯ４１４２００ ＮａＣｌ　　　５６４５ ＢＬＳ 合計ｉｔ（ｌｂ／ｈ）　　　　６００．００圧力（１）
ｓｉｇ）　　　　６００００温度（”Ｆ）　　　　　　
４９０．００流出蒸気　　　　供給水　　予加熱供給水
　　流出蒸気　正味の流出蒸気量　流出燃料ガスｌｂ／
ｈ　　　　１ｂ／ｈ　　　　ｌｂ／ｈ　　　　　１ｂ／
ｈ　　　　　　ｌｂ／ｈ　　　　　　ｌｂ／ｈ３３３．
００ １７　Ｑ．３．Ｏ○ １７９３．００ １７　５　７．００ ３３３．００　　　　１７９３．００　　　１７９３０
０　　　　１７５７．００６００００　　　　６２００
０　　　６ｌ○ｏｏ　　　　　ａｏｏ．ｏｏ４９０．０
０　　　　　　７７．００　　　　！７０．００　　　
　　！９０．００３　５　８．５　０ ５００．８０ ２０．７０ ５，２０ ３．８０ ２０９０．００ １６９．５０ ２０９０．○０ ６００．００ ４９０．○Ｏ １１４０．８０ １．００ ｌ　２　０．００
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明による間接カロ熱の熱化学的反応装置の
細断面図であり、第２図は本発明による熱交換共鳴管の
長さに沿った温度分布をパルス燃焼なしの通常の煙管の
温度分布と比較して示す煙道ガス温度／煙管に沿った距
離の曲線図であり、第３図は本発明による流ｗＪ層熱化
学的反応器が組込筐れた／４’ルス燃焼器の望壕しいＵ
字形共鳴管の構造を示す断面図であり、第↓図は本発明
による流動層反応器を間接的に加熱するのに使用される
パルス燃焼器の部材の概略断面図であり、第５図は本発
明による望１しい黒液回収装置を部分的に裂開して示す
斜視図であり、第６図は本発明による黒沿回収プロセス
のフローダイヤグラムである。 １・・・流動層反応器、２・・・パルス燃焼器、３・・
・燃焼室、４・・・空気力弁、５・・・導管、６・・材
料専入口、７・・・層材料、８・・・流動化媒体の導入
口、９・・・分虻装置、１０・・・出口ブレナム、１ｌ
・・・生成物出口、１２・・・粒状物分離装置、１３・
・・ベンド、１４・・・層材料、１５・・・共鳴管の入
口、１６・・同出口、１７・・反応器の底、１８・・・
反応器、１９・・・撚焼室、２０・・・排気グレナム、
２１・・・反応器、２２・・・反応器の直径、２３・・
・反応器の高さ、２４・・・生底物出口、２５・・・智
、２６・・・パルＸ燃ｍｉユニット、２７・・・タンデ
ムユニット、２８・・・沿体噴霧装置、２９・・・ガス
噴豹装置、３０・・サイクロン、３１・・・反応器、３
２・・・共鳴管、３３・・・ボイラ、３４・・・エゼク
タ、３５・・廃熱ボイラ、３６・・・溶解タンク、３７
・・・ル出し装直、３８〜５８・・・２ｈ管、５９・・
空気人口弁、６０・・・燃焼室、６ｌ・・・インゼクタ
、６２・・・共鳴管。 ２・・・パルス燃焼器 ｌ４・・・流動層 ｌ８・・・反応器 ｌ９・・・燃焼室 ＦＩＧ．３ 煙道ガス温度 ６０・・・燃焼室 ＦＩＧ．　４ ２１・・・反応器 ２６・パルス燃焼器ユニット ３０・・サイクロン ３ｌ・・・反応器 ３２・・共鳴管 第ｌ頁の続き ＠）Ｉｎｔ−　ＣＩ．５ Ｆ　２３　Ｇ　　７／０４ 識別記号 Ｐ ＠発明者 ＠発明者 カンダースウオミイ・ ドウライースウオミイ デヴイツド・ウオルタ ー・ウオレン 庁内整理番弓 ７８１５−３Ｋ アメリカ合衆国カリフォルニア・トレンス・コンヤ・ド
ライヴ　４８１２ アメリカ合衆国カリフォルニア・シェアマン・オークス
・マテイリジャ・アヴエニュー　４２２４手続補正書巾
発）

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、吸熱反応を行なうための方法において、該方法が （ａ）燃料および酸素含有ガスをパルス燃焼ゾーンに導
    入し、 （ｂ）前記パルス燃焼ゾーン中に導入された前記燃料の
    少なくとも一部分を、同部分のパルス燃焼を行なうため
    に動作可能の条件下で燃焼させ、これによつて前記燃料
    の残余部分から成る熱ガス流および音圧波を形成させ、 （ｃ）前記熱ガス流を前記パルス燃焼ゾーンから導管壁
    によつて制限された共鳴ゾーンの入口の中に排出し、こ
    の際共鳴ゾーンは同ゾーンの一端に前記入口を、他端に
    出口を有しかつ固体粒子層によつて包囲されており、前
    記粒子は層中で攪拌運動を惹起させるために動作可能の
    大きさを有しており、 （ｄ）前記燃料の前記残余部分の少なくとも一部分を共
    鳴ゾーン中の前記熱ガス流中で燃焼させて燃焼生成物流
    を形成させ、 （ｅ）前記固体粒子層を共鳴ゾーンを包囲する反応ゾー
    ン中に閉じ込め、同反応ゾーン中で前記固体粒子を攪拌
    状態に保持し、 （ｆ）前記音圧波を、前記固体粒子層を包含する前記反
    応ゾーン中に伝搬させ、 （ｇ）前記反応ゾーン中の前記固体粒子層を、共鳴ゾー
    ン中の前記燃焼生成物流から、同ゾーンの導管壁を通つ
    て前記固体粒子層への伝熱によつて加熱しかつ （ｂ）１種以上の反応体物質を前記固体粒子と一緒に前
    記反応ゾーン中に導入して、同反応体物質に熱化学反応
    を施す ことを特徴とする吸熱反応を行なうための方法。 ２、前記固体粒子層を同層中にガス又は蒸気を流すこと
    によつて攪拌状態に保持する請求項１記載の方法。 ３、前記パルス燃焼が、約２０〜１５００ヘルツの周波
    数で変動する速度振動を発生させるために動作可能であ
    る請求項１記載の方法。 ４、前記パルス燃焼が、約３０〜１５０ヘルツの範囲の
    速度振動を発生させるために動作可能である請求項１記
    載の方法。 ５、前記パルス燃焼が、前記反応ゾーンで約１１０〜１
    ９０ｄＢの音圧レベルを発生させるために動作可能であ
    る請求項１記載の方法。 ６、前記パルス燃焼が前記反応ゾーンで約１４０〜１５
    ０ｄＢの範囲の音圧レベルを発生させるために動作可能
    である請求項１記載の方法。 ７、前記の全伝熱率が約２０×１０＾６〜４０×１０＾
    ６Ｂｔｕ／ｈｒ／ｆｔ＾２／°Ｆの範囲にある請求項１
    記載の方法。 ８、前記の全伝熱率が少なくとも約４０×１０＾６Ｂｔ
    ｕ／ｈｒ／ｆｔ＾２／°Ｆである請求項１記載の方法。 ９、前記共鳴ゾーンが単一の共鳴管から成る請求項１記
    載の方法。 １０、前記共鳴ゾーンが、前記パルス燃焼ゾーンと別個
    に連絡している入口および共通プレナムと連絡している
    出口を有する平行共鳴管から成る請求項１記載の方法。 １１、前記共鳴ゾーンがＵ状曲りを有する共鳴管から成
    つていて、前記共鳴ゾーンの前記の入口と出口が相互に
    接近している請求項１記載の方法。 １２、前記入口に近い前記共鳴ゾーンの一部分をシール
    ドで熱的に遮蔽し、その結果前記シールドの外面温度が
    同シールドに近接する前記共鳴ゾーンの外面温度よりも
    低く、それによつて同シールドに近接する前記固体粒子
    層の溶融又は軟化を回避する請求項１記載の方法。 １３、前記反応体物質が、石炭、バイオマス、オイルシ
    ェール、オイル又はタールサンド、亜歴青炭、木材、黒
    液及び燃焼油から成る群から選択された炭素質物質であ
    る請求項１記載の方法。 １４、前記反応体物質が黒液である請求項１記載の方法
    。 １５、吸熱反応を行うための装置において、該装置が、 燃焼生成物の脈動流及び音圧波を発生させるために燃料
    を燃焼させるためのパルス燃焼装置； 燃焼生成物の脈動流及び音圧波を受容するための、前記
    パルス燃焼装置に連絡している入口を有する共鳴管； 反応器の少なくとも一部分を包囲している固体粒子の層
    を含有しかつ反応体物質を前記固体粒子層中に導入する
    ための入口及び同層からガス状生成物を除去するための
    出口を有する反応器；及び 前記粒子層を攪拌状態に保持するために動作可能の撹拌
    装置 から成ることを特徴とする吸熱反応を行なうための装置
    。 １６、前記攪拌装置がガス流を前記固体粒子層に分配す
    るために動作可能のガス分配装置を包含する請求項１５
    記載の装置。 １７、さらに、固体物質からガス状生成物を分離するた
    めの第一分離装置（同装置は前記反応器の前記出口と連
    絡している入口、分離された固体物質を除去するための
    出口及びガス状生成物を除去するための出口を有する）
    ；及び 固体粒子を前記反応器中に導入するための 粒子再循環装置（同装置は前記第一分離装置から分離さ
    れた固体物質を除去するための前記出口と連絡している
    入口、及び前記反応器に前記の分離された固体物質を再
    循環するための、前記反応器と連絡している出口を有す
    る） を包含する請求項１５記載の装置。 １８、さらに、前記ガス生成物中の非凝縮性物質から凝
    縮性物質を分離するための第二分離装置（同装置は前記
    第一分離装置のガス状生成物を除去するための出口と連
    絡している入口、前記第二分離装置で凝縮された分離液
    を除去するための出口及び分離された非凝縮性物質を第
    二分離装置から除去するための出口を有する）；及び 前記反応器中に非凝縮性物質を再循環する ためのガス再循環装置（同装置は前記第二分離装置の分
    離された非凝縮性物質を除去するための出口と連絡して
    いる入口及び前記ガス分配装置の前記入口と連絡してい
    る出口を有する） を包含する請求項１５記載の装置。 １９、前記パルス燃焼器が燃焼範囲を有しかつ１×１０
    ＾６〜１０×１０＾６Ｂｔｕ／ｈｒ／ｆｔ＾３の範囲の
    発熱率、１８００〜３５００°Ｆ（９８２〜１９２７℃
    ）の範囲の燃焼範囲における燃焼ガス温度及び３００〜
    １６００ｆｔ／ｓ（９０〜４８０ｍ／ｓ）の範囲の共鳴
    管内のガス速度を得るために前記燃焼範囲内で燃料を空
    気比に自己調節するために動作可能の弁装置を包含する
    請求項１５記載の装置。 ２０、前記パルス燃焼装置が燃焼範囲を有しかつ１×１
    ０＾６〜２×１０＾６Ｂｔｕ／ｈｒ／ｆｔ＾２の範囲の
    発熱率、１８００〜２６００°Ｆ（９８２〜１５３８℃
    ）の範囲の燃焼範囲における燃焼ガス温度及び３００〜
    ８００ｆｔ／ｓ（９０〜２４０ｍ／ｓ）の範囲の共鳴管
    内のガス速度を得るために、前記燃焼範囲内で燃料を空
    気比に自己調節するために動作可能の弁装置を包含する
    請求項１５記載の装置。 ２１、前記共鳴管が前記パルス燃焼装置と別個に連絡し
    ている入口及び共通プレナムと連絡している出口を有す
    る平行管から成る請求項１５記載の装置。 ２２、炭素質物質を生成物ガスに転化するに当り、 （ａ）燃料及び酸素含有ガスをパルス燃焼ゾーンに導入
    し、 （ｂ）前記パルス燃焼ゾーン中に導入された前記燃料の
    少なくとも一部分を、同部分のパルス燃焼を行なうため
    に動作可能の条件下で燃焼し、それによつて前記燃料の
    残余部分から成る熱ガス流及び音圧波を形成させ、 （ｃ）この熱ガス流を、前記パルス燃焼ゾーンから導管
    壁によつて限定された共鳴ゾーンの入口中に排出させ、
    この際該共鳴ゾーンがその一端に前記入口及びその他端
    に出口を有しかつ固体粒子層によつて包囲されており、
    前記粒子が同層を通る蒸気流によつて撹拌運動を惹起さ
    せるために動作可能の大きさを有しかつ前記共鳴ゾーン
    を包囲する反応ゾーン中に閉じ込められており、 （ｄ）燃料の前記残余部の少なくとも一部分を、前記共
    鳴管の前記熱ガス流中で燃焼させて燃焼生成物を形成し
    、 （ｅ）前記反応ゾーンで前記固体粒子を撹拌状態に保持
    するために動作可能の速度で蒸気を同反応ゾーン中に流
    し、 （ｆ）前記反応ゾーン中の前記固体粒子層を、前記共鳴
    ゾーンの前記燃焼生成物流から同ゾーンの前記導管壁を
    通つて前記固体粒子層への伝熱によつて加熱し、それに
    よつて、パルス燃焼なしに前記燃焼ゾーンで前記燃料を
    燃焼することによつて得られる全伝熱率の少なくとも約
    ２倍である、前記燃焼生成物流から前記固体粒子層への
    全伝熱率を限定し、 （ｇ）前記音圧波を前記パルス燃焼ゾーンから固体粒子
    層を含有する前記反応ゾーン中に伝搬させ、 （ｈ）炭素質物質を前記層の前記固体粒子を含む前記反
    応ゾーン中に導入し、他方固粒子は前記撹拌状態に存在
    し、これによつて前記炭素質物質に蒸気との吸熱化学反
    応を施して前記生成物ガスを生成させる ことを特徴とする炭素質物質を生成物ガスに転化する方
    法。 ２３、前記パルス燃焼が約３０〜１５００ヘルツの速度
    振動を発生させるために動作可能である請求項２２記載
    の方法。 ２４、前記パルス燃焼が、前記反応ゾーンで約１１０〜
    １９０ｄＢの音圧レベルを発生させるために動作可能で
    ある請求項２２記載の方法。 ２５、さらに、前記反応ゾーンを、前記燃焼生成物流か
    らの前記伝熱によつて約９５０〜１６００°Ｆ（５１０
    〜８７１℃）の大体において均一の温度で保持する請求
    項２２記載の方法。 ２６、炭素質物質がバイオマスであり、前記生成物ガス
    が約４７５〜５７５Ｂｔｕ／ｆｔ＾３の発熱量を有する
    請求項２２記載の方法。 ２７、前記燃料がバイオマス木炭及び前記生成物ガスか
    ら成る請求項２２記載の方法。 ２８、黒液のエネルギー及び化学的含有物を、溶融物を
    形成することなく回収するに当り、 （ａ）反応器中に固体ナトリウム塩の層を設け、 （ｂ）前記層中に蒸気を噴射して同層を撹拌状態に保持
    し、 （ｃ）前記撹拌層を、同層に浸没された燃焼管からの伝
    熱によつて９５０〜１３５０°Ｆ（５１０〜７３２℃）
    の大体において均一の温度に関接加熱し、 （ｄ）黒液を熱層物質上に直接噴霧し、 （ｅ）同黒液を前記層で前記蒸気と反応させて硫化水素
    を含有する生成物ガスを生成させ、（ｆ）前記生成物ガ
    スを前記反応器から取り出し、 （ｇ）前記生成物ガスを炭酸ナトリウム溶液でスクラビ
    ングして白液及び清浄生成物ガスを生成させる 工程から成ることを特徴とする黒液のエネルギー及び化
    学的含有物の回収方法。 ２９、前記白液に石灰を加えて水酸化ナトリウムおよび
    硫化ナトリウムを生成させる請求項２８記載の方法。 ３０、前記固体ナトリウム塩が炭酸ナトリウムから成る
    請求項２８記載の方法。 ３１、前記撹袢層を約１１００〜１２５０°Ｆ（５９３
    〜６７７℃）の大体において均一の温度に加熱する請求
    項２６記載の方法。 ３２、前記蒸気を、前記層で約１〜１０ｆｔ／ｓの速度
    を生起させるために動作可能の速度で前記層中に噴射す
    る請求項２８記載の方法。 ３３、前記清浄生成物ガスが約２５０〜４５０Ｂｔｕ／
    ｆｔ＾３の発熱量を有する請求項２８記載の方法。 ３４、前記燃焼管が１個以上のパルス燃焼器の１個以上
    の共鳴管から成る請求項２８記載の方法。 ３５、さらに、前記スクラビング前に前記生成物ガスか
    ら連行粒子を分離し； 無機塩及び炭素残量を回収するために同粒 子を溶解させて炭酸ナトリウム溶液をつくり；同溶液を
    前記生成物ガスをスクラビングするために使用する工程
    を包含する請求項２８記載の方法。 ３６、前記層から固体ナトリウム塩の一部分を取り出し
    ；無機塩及び炭素残量を回収するために前記固体を溶解
    させて炭酸ナトリウム溶液をつくり；同溶液を前記生成
    物ガスをスクラビングするために使用する工程を包含す
    る請求項２８記載の方法。 ３７、溶融物を生成することなく黒液のエネルギー及び
    化学的含有物を回収する装置において、（ａ）固体炭酸
    ナトリウム層を含有する反応器及び同反応器から生成物
    ガスを取り出すための出口、 （ｂ）前記層を３〜７ｆｔ／ｓの表面速度で撹拌状態に
    保持するために動作可能の、前記反応器中に蒸気を導入
    するための蒸気噴射装置、 （ｃ）前記撹拌層中に浸没された１個以上の燃焼管から
    成る、同層を９５０〜１３００°Ｆの均一の温度に関接
    加熱するための伝熱装置、 （ｄ）黒液を前記反応器中の前記撹拌層中に導入するた
    めの供給装置、 （ｅ）前記反応器から生成物ガスを取り出すための装置
    、 （ｆ）前記生成物ガスから硫化水素をスクラビングして
    白液及び清浄生成物ガスを形成するためのスクラビング
    装置 から成ることを特徴とする黒液のエネル及び化学的含有
    物を回収する装置。 ３８、前記燃焼管が１個以上のパルス燃焼器の共鳴管か
    ら成る請求項３７記載の装置。 ３９、さらに、生成物ガスを前記蒸気と共に前記反応器
    中に再循環させるための装置を包含する請求項３７記載
    の装置。 ４０、重液炭化水素を蒸気リホーミングするに当り、 （ａ）第一反応器に蒸気を活性化しかつ炭素ガス化を促
    進する固体触媒の層を設け、 （ｂ）前記層を撹拌状態に保持するために同層中に蒸気
    を噴射し、 （ｃ）前記撹拌層を、同層中に埋没された燃焼管からの
    伝熱によつて大体において均一の温度に間接加熱し、 （ｄ）前記重液炭化水素を熱層固体上直接噴霧して、同
    重液炭化水素が前記触媒層で前記蒸気と反応して水素、
    軽炭化水素及び硫化水素を含有する部分的にリホーミン
    グされたガスを生成させ、 （ｅ）前部の部分的にリホーミングされたガスを前記第
    一反応器から取り出し、かつ （ｇ）この部分的にリホーミングされたガスを、固体触
    媒の固定層中に埋没された燃焼管からの伝熱によつて約
    １６５０〜１８００Ｆ（８９９〜９８２℃）の大体にお
    いて均一の温度に加熱された前記層を含有する第二反応
    器で蒸気リホーミングして最終生成物ガスを生成させる 工程から成ることを特徴とする重液炭化水素を蒸気リホ
    ーミングする方法。 ４１、前記燃焼管が１個以上のパルス熱焼器の１個以上
    の共鳴管から成る請求項４０記載の方法。 ４２、重液炭化水素を蒸気リホーミングする装置におい
    て、該装置が （ａ）蒸気を活性化しかつ炭素ガス化を促進する固体触
    媒の層を包含する第一反応器、 （ｂ）前記層を撹拌状態に保持するために動作可能の、
    蒸気を前記第一反応器中に導入するための蒸気噴射装置
    、 （ｃ）前記撹拌層中に浸漬された１個以上の燃焼管から
    成る、同層を関接加熱するための伝熱装置、 （ｄ）重液炭化水素を、前記第一反応器で前記撹拌層固
    体上に噴霧するための供給装置、（ｅ）前記第一反応器
    から部分的にリホーミングされたガスを取り出すための
    装置、 （ｆ）前記の部分的にリホーミングされたガスを蒸気リ
    ホーミングして最終生成物ガスを生成させるための第二
    反応器（同反応器は固体触媒の固定層を含有し、同層は
    埋没された燃焼管からの伝熱によつて約１６５０〜１８
    ００°Ｆの大体において均一の温度に加熱される） から成ることを特徴とする重液炭化水素を蒸気リホーミ
    ングする装置。 ４３、前記燃焼管が１個以上のパルス燃焼器の１個以上
    の共鳴管から成る請求項４２記載の装置。
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