JPH03131643A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
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Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、耐衝撃性、機械的強度、耐熱性、耐候性、成
形加工性、耐ガス透過性、防振特性に優れた熱可塑性樹
脂組成物に関する。
形加工性、耐ガス透過性、防振特性に優れた熱可塑性樹
脂組成物に関する。
〔従来の技術]
従来、熱可塑性樹脂としてポリエステル、ポリカーボネ
ート、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンエーテル、
スチレン系樹脂、アクリル系樹脂などが汎用されている
。例えば、ポリカーボネートおよび熱可塑性ポリエステ
ル樹脂は、バランスのとれた強度と剛性および優れた成
形加工性を備えており、工業材料として有用である。
ート、ポリオキシメチレン、ポリフェニレンエーテル、
スチレン系樹脂、アクリル系樹脂などが汎用されている
。例えば、ポリカーボネートおよび熱可塑性ポリエステ
ル樹脂は、バランスのとれた強度と剛性および優れた成
形加工性を備えており、工業材料として有用である。
しかしながら、ポリカーボネートおよびポリエステル樹
脂は、ノツチ感度が高いという点で耐衝撃性に劣るとい
う欠点を有する。
脂は、ノツチ感度が高いという点で耐衝撃性に劣るとい
う欠点を有する。
そこで、これらの樹脂の耐衝撃性を改良するために、種
々の提案がなされている。例えば、特公昭59−282
23号公報には、ポリエステル樹脂およびポリカーボネ
ートに変性エチレン共重合体を添加する方法などが提案
されている。
々の提案がなされている。例えば、特公昭59−282
23号公報には、ポリエステル樹脂およびポリカーボネ
ートに変性エチレン共重合体を添加する方法などが提案
されている。
しかしながら、前記従来技術においては、比較的耐衝撃
性の改善された成形品を与えるが未だに不充分であり、
また耐ガス透過性の低下が著しいことが大きな問題とし
て挙げられる。
性の改善された成形品を与えるが未だに不充分であり、
また耐ガス透過性の低下が著しいことが大きな問題とし
て挙げられる。
この課題を解決するためには、無水マレイン酸などの不
飽和カルボン酸誘導体などで変性されたブチルゴムを、
ポリエステルなどの熱可塑性樹脂に添加する方法が有効
であるゆこの変性ブチルゴムは、ブチルゴムと無水マレ
イン酸などの不飽和カルボン酸誘導体をラジカル開始剤
とともに溶融混練りする方法、あるいはブチルゴムと無
水マレイン酸などの不飽和カルボン酸誘導体を180°
C以上の高温で溶融混練りする方法などによって得られ
るが、両者の方法においては、ブチルゴムの分子切断が
著しく、低分子量の変性ブチルゴムしか得られないのが
現状である。
飽和カルボン酸誘導体などで変性されたブチルゴムを、
ポリエステルなどの熱可塑性樹脂に添加する方法が有効
であるゆこの変性ブチルゴムは、ブチルゴムと無水マレ
イン酸などの不飽和カルボン酸誘導体をラジカル開始剤
とともに溶融混練りする方法、あるいはブチルゴムと無
水マレイン酸などの不飽和カルボン酸誘導体を180°
C以上の高温で溶融混練りする方法などによって得られ
るが、両者の方法においては、ブチルゴムの分子切断が
著しく、低分子量の変性ブチルゴムしか得られないのが
現状である。
本発明は、前記従来の技術的課題を背景になされたもの
で、ハロゲン化ブチルゴムの脱ハロゲン化水素により得
られる共役ジエン単位含有ブチルゴムと無水マレイン酸
などの不飽和カルボン酸誘導単位とを反応(ディールス
アルダー付加)させることにより得られる変性ブチルブ
チルゴムを、ポリカーボネート、ポリエステルなどの熱
可塑性樹脂に配合することにより、耐衝撃性、機械的強
度、耐熱性、耐候性、成形加工性、耐ガス透過性、防振
特性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供することを目的
とする。
で、ハロゲン化ブチルゴムの脱ハロゲン化水素により得
られる共役ジエン単位含有ブチルゴムと無水マレイン酸
などの不飽和カルボン酸誘導単位とを反応(ディールス
アルダー付加)させることにより得られる変性ブチルブ
チルゴムを、ポリカーボネート、ポリエステルなどの熱
可塑性樹脂に配合することにより、耐衝撃性、機械的強
度、耐熱性、耐候性、成形加工性、耐ガス透過性、防振
特性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供することを目的
とする。
(課題を解決するための手段〕
本発明は、(イ)熱可塑性樹脂(ただし、ポリアミドを
除く)20〜95重量%と、(ロ)共役ジエン不飽和結
合を含有するブチルゴムに、カルボキシル基、酸無水物
基、ヒドロキシル基、アミノ基およびエポキシ基の群か
ら選ばれた少なくとも1種の官能基を有する不飽和化合
物を反応させることによって得られる変性ブチルゴム8
0〜5重量%、とを含有する熱可塑性樹脂組成物を提供
するものである。
除く)20〜95重量%と、(ロ)共役ジエン不飽和結
合を含有するブチルゴムに、カルボキシル基、酸無水物
基、ヒドロキシル基、アミノ基およびエポキシ基の群か
ら選ばれた少なくとも1種の官能基を有する不飽和化合
物を反応させることによって得られる変性ブチルゴム8
0〜5重量%、とを含有する熱可塑性樹脂組成物を提供
するものである。
本発明に使用される(イ)熱可塑性樹脂(ただし、ポリ
アミドを除く)としては、ABS樹脂、アクリル樹脂、
ポリアクリルアミド、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸
メチル、ポリアクリル酸エチルなどのポリアクリル酸ア
ルキルエステル、ポリアクリロニトリル、アクリロニト
リル−スチレン共重合体、ポリメタクリルアミド、ポリ
メタクリル酸、ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリ
ル酸エチルなどのポリメタクリル酸アルキルエステル、
ポリアクリロニトリル、アセタール樹脂、ポリオキシメ
チレン、イオノマー、フッ素樹脂、FEP、ポリクロロ
トリフルオロエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、
ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリイミド
、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケ
トン、ポリアミドイミド、ボリアリレート、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニ
ル、塩素化ポリエチレン、ポリカーボネート、CR−3
9、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリスルホ
ンアミド、ポリビニルアルコール、ポリビニルエーテル
、ポリケイ皮酸ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルエ
ーテル、ポリイソブチルビニルエーテル、ポリメチルビ
ニルエーテル、ポリフェニレンオキサイド、ポリブチレ
ンテレフタレートなどが挙げられる。
アミドを除く)としては、ABS樹脂、アクリル樹脂、
ポリアクリルアミド、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸
メチル、ポリアクリル酸エチルなどのポリアクリル酸ア
ルキルエステル、ポリアクリロニトリル、アクリロニト
リル−スチレン共重合体、ポリメタクリルアミド、ポリ
メタクリル酸、ポリメタクリル酸メチル、ポリメタクリ
ル酸エチルなどのポリメタクリル酸アルキルエステル、
ポリアクリロニトリル、アセタール樹脂、ポリオキシメ
チレン、イオノマー、フッ素樹脂、FEP、ポリクロロ
トリフルオロエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、
ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリイミド
、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケ
トン、ポリアミドイミド、ボリアリレート、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリ塩化ビニリデン、ポリ塩化ビニ
ル、塩素化ポリエチレン、ポリカーボネート、CR−3
9、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリスルホ
ンアミド、ポリビニルアルコール、ポリビニルエーテル
、ポリケイ皮酸ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルエ
ーテル、ポリイソブチルビニルエーテル、ポリメチルビ
ニルエーテル、ポリフェニレンオキサイド、ポリブチレ
ンテレフタレートなどが挙げられる。
これらのうち好ましい熱可塑性樹脂としては、ポリアセ
タール、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリ
フェニレンオキサイドである。
タール、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリ
フェニレンオキサイドである。
次に、本発明に使用される(口)変性ブチルゴムは、共
役ジエン不飽和結合を含有するブチルゴムに、カルボキ
シル基、酸無水物基、ヒドロキシル基、アミノ基および
エポキシ基の群から選ばれた少なくとも1種の官能基を
有する不飽和化合物を反応(ディールスアルダー付加)
させることによって得られる。
役ジエン不飽和結合を含有するブチルゴムに、カルボキ
シル基、酸無水物基、ヒドロキシル基、アミノ基および
エポキシ基の群から選ばれた少なくとも1種の官能基を
有する不飽和化合物を反応(ディールスアルダー付加)
させることによって得られる。
すなわち、本発明に使用される変性ブチルゴムは、ハロ
ゲン化ブチルゴムを金属アルコラ−1−還元された金属
、あるいはZ n O/ RCOOHl(RCOO)
z Z n / RCOOH/ Ca O(式中、R
は炭素数1〜18のアルキル基、アラルキル基、または
アリール基を表す、以下同じ)、CuO1(RCOO)
t Z nなどの脱ハロゲン化水素剤を用いて共
役ジエン単位含有ブチルゴムを製造し、その後、官能基
含有化合物であるαβ−エチレン性不飽和カルボン酸、
α、β−エチレン性不飽和カルボン酸無水物、ヒドロキ
シル基含有化合物、アミノ基含有化合物あるいはα、β
−エチレン性不性用飽和カルボン酸エポキシドイ−ルス
アルダー付加させる方法によって得られる。
ゲン化ブチルゴムを金属アルコラ−1−還元された金属
、あるいはZ n O/ RCOOHl(RCOO)
z Z n / RCOOH/ Ca O(式中、R
は炭素数1〜18のアルキル基、アラルキル基、または
アリール基を表す、以下同じ)、CuO1(RCOO)
t Z nなどの脱ハロゲン化水素剤を用いて共
役ジエン単位含有ブチルゴムを製造し、その後、官能基
含有化合物であるαβ−エチレン性不飽和カルボン酸、
α、β−エチレン性不飽和カルボン酸無水物、ヒドロキ
シル基含有化合物、アミノ基含有化合物あるいはα、β
−エチレン性不性用飽和カルボン酸エポキシドイ−ルス
アルダー付加させる方法によって得られる。
この共役ジエン単位含有ブチルゴムの製造方法としては
、米国特許第3.965,213号明細書、特開昭48
−90385号公報、特開昭53−42289号公報、
特公昭57−14363号公報、特開昭59−8490
1号公報などにおいて既に提案されている。
、米国特許第3.965,213号明細書、特開昭48
−90385号公報、特開昭53−42289号公報、
特公昭57−14363号公報、特開昭59−8490
1号公報などにおいて既に提案されている。
これらの変性ブチルゴムを製造する際に、変性に使用さ
れる前記官能基含有化合物としては、アクリル酸、メタ
クリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸
、フマル酸、イタコン酸、無水イタコン酸、ハイミック
酸、無水ハイミック酸、などのα、β−エチレン性不飽
和カルボン酸;これらのカルボン酸の無水物であるα、
β−エチレン性不飽和カルボン酸無水物;ヒドロキシル
プロピル(メタ)アクリレート、ヒドロキシルエチレン
(メタ)アクリレートなどのヒドロキシル基含有化合物
;ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート、ジメチ
ルアミノメチル(メタ)アクリレート、ビニルピリジン
などのアミノ基含有化合物;グリシジルメタクリレート
、グリシジルアクリレート、アリルグリシジルエーテル
、ビニルグリシジルエーテル、グリシジルイタコネート
などのα、β−エチレン性不飽和カルボン酸エポキシド
などがある。これらの官能基含有不飽和化合物のうちで
も、特に無水マレイン酸が好ましい。
れる前記官能基含有化合物としては、アクリル酸、メタ
クリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸
、フマル酸、イタコン酸、無水イタコン酸、ハイミック
酸、無水ハイミック酸、などのα、β−エチレン性不飽
和カルボン酸;これらのカルボン酸の無水物であるα、
β−エチレン性不飽和カルボン酸無水物;ヒドロキシル
プロピル(メタ)アクリレート、ヒドロキシルエチレン
(メタ)アクリレートなどのヒドロキシル基含有化合物
;ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート、ジメチ
ルアミノメチル(メタ)アクリレート、ビニルピリジン
などのアミノ基含有化合物;グリシジルメタクリレート
、グリシジルアクリレート、アリルグリシジルエーテル
、ビニルグリシジルエーテル、グリシジルイタコネート
などのα、β−エチレン性不飽和カルボン酸エポキシド
などがある。これらの官能基含有不飽和化合物のうちで
も、特に無水マレイン酸が好ましい。
前記ディールスアルダー付加は、官能基含有不飽和化合
物として無水マレイン酸を使用した場合、次式のような
反応として表すことができる。
物として無水マレイン酸を使用した場合、次式のような
反応として表すことができる。
(共役ジエン単位含有ブチルゴム)
得られる変性ブチルゴムは、上式に示されるようにブチ
ルゴムの主鎖中に六員環を形成して官能基がグラフトし
ているものと推定される。
ルゴムの主鎖中に六員環を形成して官能基がグラフトし
ているものと推定される。
本発明に使用される変性ブチルゴムを作製するには、例
えば前記共役ジエン単位含有ブチルゴムと官能基含有化
合物とを、無溶媒下、あるいはn−ヘキサン、トルエン
、シクロヘキサン、ヘフタン、キシレンなどの有機溶媒
を用いて、室温から150°Cの範囲で反応させる。こ
の反応に際しては、少量のトリエチルアルミニウム、塩
化亜鉛などのルイス酸を用いてもよい。この反応は、撹
拌羽根の付いたりアクタ−、バンバリーミキサ−ニーダ
−などを用いて行われる。
えば前記共役ジエン単位含有ブチルゴムと官能基含有化
合物とを、無溶媒下、あるいはn−ヘキサン、トルエン
、シクロヘキサン、ヘフタン、キシレンなどの有機溶媒
を用いて、室温から150°Cの範囲で反応させる。こ
の反応に際しては、少量のトリエチルアルミニウム、塩
化亜鉛などのルイス酸を用いてもよい。この反応は、撹
拌羽根の付いたりアクタ−、バンバリーミキサ−ニーダ
−などを用いて行われる。
共役ジエン単位含有ブチルゴムへの前記官能基含有化合
物の付加量は、該ブチルゴムに対して0.05〜20重
量%、好ましくはo、 i〜5重量%であり、0.0
5重量%未満では得られる熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃
性が劣り、一方20重量%を超えると熱可塑性樹脂と変
性ブチルゴムとの配合時に分散状態が悪化し、成形加工
性に劣るものとなる。
物の付加量は、該ブチルゴムに対して0.05〜20重
量%、好ましくはo、 i〜5重量%であり、0.0
5重量%未満では得られる熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃
性が劣り、一方20重量%を超えると熱可塑性樹脂と変
性ブチルゴムとの配合時に分散状態が悪化し、成形加工
性に劣るものとなる。
なお、この変性ブチルゴムのポリスチレン換算の重量平
均分子量は、通常、30万〜150万程度、好ましくは
35万〜100万程度であり、約30万未満では機械的
強度などに優れず、一方約150万を超えるものは熱可
塑性樹脂組成物の分散性が劣るものとなる。
均分子量は、通常、30万〜150万程度、好ましくは
35万〜100万程度であり、約30万未満では機械的
強度などに優れず、一方約150万を超えるものは熱可
塑性樹脂組成物の分散性が劣るものとなる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記(イ)熱可塑性樹
脂(ただし、ポリアミドを除く)と、(ロ)変性ブチル
ゴムを主成分とするが、両者の配合割合は、(イ)熱可
塑性樹脂が20〜95重量%、好ましくは50〜90重
量%、(ロ)変性ブチルゴムが80〜5重景%、好まし
くは50〜10重量%であり、(イ)成分が20重量%
未満では得られる組成物の成形加工性が劣り、一方95
重量%を超えると組成物の耐衝撃性の改良効果が見られ
ず好ましくない。
脂(ただし、ポリアミドを除く)と、(ロ)変性ブチル
ゴムを主成分とするが、両者の配合割合は、(イ)熱可
塑性樹脂が20〜95重量%、好ましくは50〜90重
量%、(ロ)変性ブチルゴムが80〜5重景%、好まし
くは50〜10重量%であり、(イ)成分が20重量%
未満では得られる組成物の成形加工性が劣り、一方95
重量%を超えると組成物の耐衝撃性の改良効果が見られ
ず好ましくない。
なお、本発明の組成物は、前記(イ)熱可塑性樹脂と(
ロ)変性ブチルゴムを主成分とするが、そのほかクロロ
ブレン、塩素化ポリエチレン、ポリイソブチレン、天然
ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン共重合ゴム、スチ
レン−ブタジェン共重合ゴム、ポリブタジェンゴム、ク
ロロスルホン化ポリエチレン、エピクロルヒドリンゴム
、ハロゲン化エチレン−プロピレンゴム、エチレン−ブ
テン共重合体などを変性ブチルゴム100重量部に対し
て50重量部以下程度ブレンドして用いてもよい。
ロ)変性ブチルゴムを主成分とするが、そのほかクロロ
ブレン、塩素化ポリエチレン、ポリイソブチレン、天然
ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン共重合ゴム、スチ
レン−ブタジェン共重合ゴム、ポリブタジェンゴム、ク
ロロスルホン化ポリエチレン、エピクロルヒドリンゴム
、ハロゲン化エチレン−プロピレンゴム、エチレン−ブ
テン共重合体などを変性ブチルゴム100重量部に対し
て50重量部以下程度ブレンドして用いてもよい。
また、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記(イ)およ
び(ロ)成分を主成分とするほか、充填剤を本発明の組
成物100重量部に対して、好ましくは20〜200重
量部、さらに好ましくは30〜180重量部配合しても
よい。
び(ロ)成分を主成分とするほか、充填剤を本発明の組
成物100重量部に対して、好ましくは20〜200重
量部、さらに好ましくは30〜180重量部配合しても
よい。
ここで、充填剤としては、例えば表面積が10〜300
ボ/g(ASTM D3707)、かつジブチルフタ
レート(DBP)吸油量が20〜150ec/100g
のカーボンブラック、シリカ、炭酸カルシウム、マイカ
、さらには石英微粉末、ケイソウ土、亜鉛華、塩基性炭
酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニ
ウム、メタケイ酸カルシウム、二酸化チタン、タルク、
硫酸アルミニウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ア
スベスト、ガラス繊維、有機補強剤、有機充填剤などを
挙げることができるが、特に前記カーボンブラック、シ
リカ、炭酸カルシウム、マイカが好ましい、また、無機
充填剤の場合には、シランカップリング剤などを併用す
ることにより架橋物のモジユラスを上昇させることもで
きる。
ボ/g(ASTM D3707)、かつジブチルフタ
レート(DBP)吸油量が20〜150ec/100g
のカーボンブラック、シリカ、炭酸カルシウム、マイカ
、さらには石英微粉末、ケイソウ土、亜鉛華、塩基性炭
酸マグネシウム、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニ
ウム、メタケイ酸カルシウム、二酸化チタン、タルク、
硫酸アルミニウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ア
スベスト、ガラス繊維、有機補強剤、有機充填剤などを
挙げることができるが、特に前記カーボンブラック、シ
リカ、炭酸カルシウム、マイカが好ましい、また、無機
充填剤の場合には、シランカップリング剤などを併用す
ることにより架橋物のモジユラスを上昇させることもで
きる。
これらの充填剤は、1種単独で、あるいは2種以上を併
用することもできる。
用することもできる。
さらに、本発明の組成物には、これ以外に通常使用され
る各種の配合剤を添加することができる。
る各種の配合剤を添加することができる。
これらの配合剤は、必要に応じて本発明の組成物を製造
する過程において添加されてもよいし、組成物製造後に
添加されてもよい。
する過程において添加されてもよいし、組成物製造後に
添加されてもよい。
すなわち、分散助剤としては、高級脂肪酸およびその金
属塩またはアミド塩;可塑剤としては、例えばポリジメ
チルシロキサンオイル、ジフェニルシランジオール、ト
リメチルシラノール、フタル酸誘導体、アジピン酸誘導
体;軟化剤としては、例えば潤滑油、プロセスオイル、
コールタール、ヒマシ油、ステアリン酸カルシウム;老
化防止剤としでは、例えばフェニレンジアミン類、フォ
スフェート類、キノリン類、クレゾール類、フェノール
類、ジチオカルバメート金属塩類;耐熱剤としては例え
ば酸化鉄、酸化セリウム、水酸化カリウム、ナフテン酸
鉄、ナフテン酸カリウム;そのほか着色剤、紫外線吸収
剤、難燃剤、耐油性向上剤、スコーチ防止剤、粘着付与
剤、滑剤などを任意に配合できる。
属塩またはアミド塩;可塑剤としては、例えばポリジメ
チルシロキサンオイル、ジフェニルシランジオール、ト
リメチルシラノール、フタル酸誘導体、アジピン酸誘導
体;軟化剤としては、例えば潤滑油、プロセスオイル、
コールタール、ヒマシ油、ステアリン酸カルシウム;老
化防止剤としでは、例えばフェニレンジアミン類、フォ
スフェート類、キノリン類、クレゾール類、フェノール
類、ジチオカルバメート金属塩類;耐熱剤としては例え
ば酸化鉄、酸化セリウム、水酸化カリウム、ナフテン酸
鉄、ナフテン酸カリウム;そのほか着色剤、紫外線吸収
剤、難燃剤、耐油性向上剤、スコーチ防止剤、粘着付与
剤、滑剤などを任意に配合できる。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ロール、バンバリーミ
キサ−1加圧型ニーグーなどの密閉型混合機、あるいは
押し出し機などの混練り機によって、前記(イ)熱可塑
性樹脂と(ロ)変性ブチルゴムとを、溶融混練りするこ
とによって得られる。
キサ−1加圧型ニーグーなどの密閉型混合機、あるいは
押し出し機などの混練り機によって、前記(イ)熱可塑
性樹脂と(ロ)変性ブチルゴムとを、溶融混練りするこ
とによって得られる。
この際、前記変性ブチルゴムの架橋剤、例えば有機過酸
化物と架橋助剤、樹脂系架橋剤、キノンジオキシム、ニ
トロソベンゼン、テトラクロロキノン、ジアミ類、イオ
ウと加硫促進剤、加硫助剤などを添加し、溶融・混練り
し、架橋可能な熱可塑性樹脂組成物となしたのち、通常
の架橋ゴム製造条件によって成形、架橋を行い、架橋物
となすことができる。また、紫外線架橋も可能である。
化物と架橋助剤、樹脂系架橋剤、キノンジオキシム、ニ
トロソベンゼン、テトラクロロキノン、ジアミ類、イオ
ウと加硫促進剤、加硫助剤などを添加し、溶融・混練り
し、架橋可能な熱可塑性樹脂組成物となしたのち、通常
の架橋ゴム製造条件によって成形、架橋を行い、架橋物
となすことができる。また、紫外線架橋も可能である。
ここで、有機過酸化物としては、例えばジクミルパーオ
キサイド、2.5−ジメチル−2,5ジ(t−ブチルパ
ーオキシ)ヘキシン−3,2゜5−ジメチル−2,5−
ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、22′−ビス(
1−ブチルパーオキシ)−p−ジイソプロピルベンゼン
、ジクミルパーオキサイド、ジーも一ブチルパーオキサ
イド、t−ブチルベンゾエート、1,1−ビス(L−プ
チルパーオキシ)−3,3,5−)リメチルシクロヘキ
サン、2.4−ジクロルベンゾイルパーオキサイド、ベ
ンゾイルパーオキサイド、P−クロルベンゾイルバーオ
キサイド、t−ブチルパーオキシベンゾエイト、ジ−t
−ブチルパーオキシイソフタレートなどが用いられ、好
ましくはジクミルパーオキサイドである。
キサイド、2.5−ジメチル−2,5ジ(t−ブチルパ
ーオキシ)ヘキシン−3,2゜5−ジメチル−2,5−
ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、22′−ビス(
1−ブチルパーオキシ)−p−ジイソプロピルベンゼン
、ジクミルパーオキサイド、ジーも一ブチルパーオキサ
イド、t−ブチルベンゾエート、1,1−ビス(L−プ
チルパーオキシ)−3,3,5−)リメチルシクロヘキ
サン、2.4−ジクロルベンゾイルパーオキサイド、ベ
ンゾイルパーオキサイド、P−クロルベンゾイルバーオ
キサイド、t−ブチルパーオキシベンゾエイト、ジ−t
−ブチルパーオキシイソフタレートなどが用いられ、好
ましくはジクミルパーオキサイドである。
この有機過酸化物架橋に際して、2官能性のビニルモノ
マーなどを架橋助剤として使用することができる。かか
る架橋助剤としては、以下の化合物が挙げられる。
マーなどを架橋助剤として使用することができる。かか
る架橋助剤としては、以下の化合物が挙げられる。
すなわち、エチレン・ジメタアクリレート、13−ブチ
レン・ジメタアクリレート、1,4−ブチレン・ジメタ
アクリレート、1,6−ヘキサンジオール・ジメタアク
リレート、ポリエチレングリコールジメタ′7クリレー
ト、1.4−ブタンジオールジアクリレート、1.6−
ヘキサンシオールジアクリレー1・、2.2′−ビス(
4−メタクリロイルジェトキシフェニル)プロパン、ト
リメチロールプロパントリメタアクリレート、トリメチ
ロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトー
ルトリアクリレート、ジビニルベンゼン、N、N’−メ
チレンビスアクリルアミド、p−キノンジオキシム、p
、p’ −ジベンゾイルキノンジオキシム、トリアジン
ジチオール、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソ
シアヌレ〜 ト、m−フェニレンビスマレイミド、ビニ
ル含有量の多いシリコーンオイルなどである。
レン・ジメタアクリレート、1,4−ブチレン・ジメタ
アクリレート、1,6−ヘキサンジオール・ジメタアク
リレート、ポリエチレングリコールジメタ′7クリレー
ト、1.4−ブタンジオールジアクリレート、1.6−
ヘキサンシオールジアクリレー1・、2.2′−ビス(
4−メタクリロイルジェトキシフェニル)プロパン、ト
リメチロールプロパントリメタアクリレート、トリメチ
ロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトー
ルトリアクリレート、ジビニルベンゼン、N、N’−メ
チレンビスアクリルアミド、p−キノンジオキシム、p
、p’ −ジベンゾイルキノンジオキシム、トリアジン
ジチオール、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソ
シアヌレ〜 ト、m−フェニレンビスマレイミド、ビニ
ル含有量の多いシリコーンオイルなどである。
樹脂架橋剤としては、アルキルフェノールホルムアルデ
ヒド樹脂、臭素化アルキルフェノールホルムアルデヒド
樹脂などが用いられる。
ヒド樹脂、臭素化アルキルフェノールホルムアルデヒド
樹脂などが用いられる。
また、キノンジオキシム、ニトロソベンゼン、テトラク
ロロキノンなどの有機架橋剤なども用いることができる
。
ロロキノンなどの有機架橋剤なども用いることができる
。
ジアミン類としては、ヘキサメチレンジアミン、テトラ
メチレンジアミン、3.3’ −ジフェニルメタンジア
ミン、3.3′−ジシクロ・\キシルメタンジアミンな
どを挙げることができる。
メチレンジアミン、3.3’ −ジフェニルメタンジア
ミン、3.3′−ジシクロ・\キシルメタンジアミンな
どを挙げることができる。
イオウと加硫促進剤、加硫助剤の配合系において、加硫
促進剤としては、グアニジン類、チオウレア類、チアゾ
ール類、ジチオカルバミン酸塩類、キサントゲン酸塩類
、チウラム類、および混合促進剤などが用いられる。
促進剤としては、グアニジン類、チオウレア類、チアゾ
ール類、ジチオカルバミン酸塩類、キサントゲン酸塩類
、チウラム類、および混合促進剤などが用いられる。
加硫助剤、すなわち加硫促進助剤あるいは活性剤として
は、亜鉛華、酸化マグネシウムなどの金属酸化物、水酸
化カルシウムなどの金属水酸化物、ステアリン酸、ラウ
リン酸、オレイン酸などが、通常のゴム配合時に用いら
れる使用量の範囲で配合される。
は、亜鉛華、酸化マグネシウムなどの金属酸化物、水酸
化カルシウムなどの金属水酸化物、ステアリン酸、ラウ
リン酸、オレイン酸などが、通常のゴム配合時に用いら
れる使用量の範囲で配合される。
前記架橋剤あるいは架橋助剤などの配合量は、変性ブチ
ルゴム100重量部に対して、0.01〜10重量部、
好まり、 <は0.05〜5M量部程度であり、使用量
が少なすぎるとゴム成分の架橋密度が低(、機械的強度
、耐ガス透過性に劣り、一方多すぎるとゴム成分の架橋
密度が高くなりすぎ、得られる組成物の伸びが低下する
。
ルゴム100重量部に対して、0.01〜10重量部、
好まり、 <は0.05〜5M量部程度であり、使用量
が少なすぎるとゴム成分の架橋密度が低(、機械的強度
、耐ガス透過性に劣り、一方多すぎるとゴム成分の架橋
密度が高くなりすぎ、得られる組成物の伸びが低下する
。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、通常の熱可塑性樹脂に
較べて耐衝撃性、耐熱性、耐ガス透過性および成形加工
性に優れているので、LEDランプ、リレーケース、ス
イッチ、コネクター、コイルボビン、抵抗器、コンビエ
ータ部品、電話交換器部品、コンデンサーケース、チュ
ーナー、端子台、タイマーケースなどの電気通信部品用
;ヘアードライヤー、アイロン、シェーバ−1卵ゆで器
、コーヒーメーカー、VTR部品、電子レンジ部品、テ
レビ部品、音響部品、コンパクトディスク、冷蔵庫部品
、エアコン部品、ワードプロセッサー照明カバーなどの
家庭電気部品用;カメラボディー、カメラ部品、時計部
品、ストロボ部品、双眼鏡、顕微鏡部品、映写機部品な
どの精密機械部品用;電動工具、自動販売機部品、ハン
ドラベラーニレバータ一部品、エスカレータ一部品、モ
ーターケース、オイルフィルターケース、ポンプ部品、
ボルト、ナツト、ギヤ、カム、繊維ボビン、カウンター
フレーム、オフィスコンピュータ部品、レジスタ一部品
、電卓部品、タイプライカ一部品、製図器部品、ファク
シミリ部品、複写機部品などの機械関係部品用;カーヒ
ーターファン、バンパー、インスツルメントパネル、各
種ホース、計器盤、オートバイ風防、ヘッドランプ、テ
ールランプ、整風板、レール絶縁部品、車両肘掛け、カ
ーテンカバー、ワイパーカバー、モールドグリップ、メ
ーター針、ホイールカバーなどの自動車・車両関係部品
用;そのほかサーフライダー、ゴルフ用品などのレジャ
ー関係部品、各種カバー、表面処理剤、塗装用などの用
途に特に有用である。
較べて耐衝撃性、耐熱性、耐ガス透過性および成形加工
性に優れているので、LEDランプ、リレーケース、ス
イッチ、コネクター、コイルボビン、抵抗器、コンビエ
ータ部品、電話交換器部品、コンデンサーケース、チュ
ーナー、端子台、タイマーケースなどの電気通信部品用
;ヘアードライヤー、アイロン、シェーバ−1卵ゆで器
、コーヒーメーカー、VTR部品、電子レンジ部品、テ
レビ部品、音響部品、コンパクトディスク、冷蔵庫部品
、エアコン部品、ワードプロセッサー照明カバーなどの
家庭電気部品用;カメラボディー、カメラ部品、時計部
品、ストロボ部品、双眼鏡、顕微鏡部品、映写機部品な
どの精密機械部品用;電動工具、自動販売機部品、ハン
ドラベラーニレバータ一部品、エスカレータ一部品、モ
ーターケース、オイルフィルターケース、ポンプ部品、
ボルト、ナツト、ギヤ、カム、繊維ボビン、カウンター
フレーム、オフィスコンピュータ部品、レジスタ一部品
、電卓部品、タイプライカ一部品、製図器部品、ファク
シミリ部品、複写機部品などの機械関係部品用;カーヒ
ーターファン、バンパー、インスツルメントパネル、各
種ホース、計器盤、オートバイ風防、ヘッドランプ、テ
ールランプ、整風板、レール絶縁部品、車両肘掛け、カ
ーテンカバー、ワイパーカバー、モールドグリップ、メ
ーター針、ホイールカバーなどの自動車・車両関係部品
用;そのほかサーフライダー、ゴルフ用品などのレジャ
ー関係部品、各種カバー、表面処理剤、塗装用などの用
途に特に有用である。
[実施例]
以下、実施例を挙げ、本発明をさらに具体的に説明する
。なお、実施例中、各種の測定は、次の方法に拠った。
。なお、実施例中、各種の測定は、次の方法に拠った。
すなわち、共役ジエン含量は紫外線吸光分析法、無水マ
レイン酸、アクリル酸、グリシジルアクリレート、ジメ
チルアミノメチルアクリレートおよびヒドロキシエチル
アクリレートの付加量は赤外吸光分析法に拠った。
レイン酸、アクリル酸、グリシジルアクリレート、ジメ
チルアミノメチルアクリレートおよびヒドロキシエチル
アクリレートの付加量は赤外吸光分析法に拠った。
また、アイゾツト衝撃強度はJIS K7110、引
張特性はJIS K7203に′f$拠して行った。
張特性はJIS K7203に′f$拠して行った。
さらに、得られた組成物のガス透過性試験は、ASTM
D1434に準拠して行った。
D1434に準拠して行った。
参考例(変性ブチルゴム、変性EPMの調製)変圧ズ上
土1寿人 内容積102のステンレス製オートクレーブに、窒素ガ
ス気流下で塩素含量1,3重量%の塩素化ブチルゴム(
日本合成ゴム■製、JSRButyl 1106B)5
00を、シクロヘキサン4,500gに溶解させた。次
いで、2−エチルヘキサン酸亜鉛(亜鉛含量22重量%
)27g、2−エチルヘキサン酸カルシウム(カルシウ
ム含量5重量%)18gを添加したのち、加圧下110
“Cで5時間反応させた。得られたポリマーの共役ジエ
ン含量は1.3モル%、ムーニー粘度(M L+。4
:100”C)は60であった。
土1寿人 内容積102のステンレス製オートクレーブに、窒素ガ
ス気流下で塩素含量1,3重量%の塩素化ブチルゴム(
日本合成ゴム■製、JSRButyl 1106B)5
00を、シクロヘキサン4,500gに溶解させた。次
いで、2−エチルヘキサン酸亜鉛(亜鉛含量22重量%
)27g、2−エチルヘキサン酸カルシウム(カルシウ
ム含量5重量%)18gを添加したのち、加圧下110
“Cで5時間反応させた。得られたポリマーの共役ジエ
ン含量は1.3モル%、ムーニー粘度(M L+。4
:100”C)は60であった。
得られた共役ジエン単位含有ブチルゴムを、密閉混合機
(HAAKE BUCHLER社製、)IAAKE R
HEOCORDSYSTEM 40 RHBO旧X M
IXER)を用い、無水マレイン酸をポリマーに対して
2.0重量%添加して150°Cで10分間混練りした
。
(HAAKE BUCHLER社製、)IAAKE R
HEOCORDSYSTEM 40 RHBO旧X M
IXER)を用い、無水マレイン酸をポリマーに対して
2.0重量%添加して150°Cで10分間混練りした
。
得られたポリマーの無水マレイン酸付加量は、1.0重
量%であった。
量%であった。
変圧ヱ天火ヱ人旦
ヒドロキシエチルアクリレートを共役ジエン単位含有ブ
チルゴム100重量部に対し7て、2重量部使用する以
外は、変性ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た
。得られたポリマーのヒドロキシエチルアクリレートの
付加量は、0.7重量%であった。
チルゴム100重量部に対し7て、2重量部使用する以
外は、変性ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た
。得られたポリマーのヒドロキシエチルアクリレートの
付加量は、0.7重量%であった。
変性j工西ゴムq
アクリル酸を共役ジエン単位含有ブチルゴム100重量
部に対して1重量部使用する以外は、変性ブチルゴムA
と同一の方法でポリマーを得た。
部に対して1重量部使用する以外は、変性ブチルゴムA
と同一の方法でポリマーを得た。
得られたポリマーのアクリル酸の付加量は、0.3重量
%であった。
%であった。
変並ブ±次1人旦
グリシジルアクリレートを共役ジエン単位含有ブチルゴ
ム100重量部に対して3重量部使用する以外は、変性
ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た。得られた
ポリマーのグリシジルアクリレートの付加量は、1.
3重量%であった。
ム100重量部に対して3重量部使用する以外は、変性
ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た。得られた
ポリマーのグリシジルアクリレートの付加量は、1.
3重量%であった。
変オ[チフ!/ブムE
ジメチルアミンメチルアクリレートを共役ジエン単位含
有ブチルゴム100重量部に対して4重量部使用する以
外は、変性ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た
。
有ブチルゴム100重量部に対して4重量部使用する以
外は、変性ブチルゴムAと同一の方法でポリマーを得た
。
得られたポリマーのジメチルアミノメチルアクリレート
の付加量は、1.8重量%であった。
の付加量は、1.8重量%であった。
変樒旦PM
EPM (日本合成ゴム■製、EP941P)100重
量部、無水マレイン2.0重量部および有機過酸化物〔
2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ
)ヘキサン、日本油脂■製、バーへキサ25B)0.1
5重量部を加えて190°Cで5分間混練りした。
量部、無水マレイン2.0重量部および有機過酸化物〔
2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ
)ヘキサン、日本油脂■製、バーへキサ25B)0.1
5重量部を加えて190°Cで5分間混練りした。
得られたポリマー中の無水マレイン酸付加量は、0.9
重世%であった。
重世%であった。
実施例】〜3、比較例1
熱可塑性樹脂としてポリブチレンテレフタレート(PB
T、三菱化成■製、ノバドゥール5010)、変性ブチ
ルゴムとして変性ブチルゴムA、B、Dを、第1表に示
す割合であらかじめチャンバー温度240°CC180
rpに設定し混合機(HAAKE BUCHLER社製
、HAAKE RIIEOCORDSYSTEM 40
RHEOMIX MIXER)ニ投入し、10分間溶
融混練りした。得られた混練り物は、冷却ロールにより
シート化したのち、シートペレタイザーによりベレット
化し、これを射出成形機(250°C)により成形し、
アイゾツト衝撃試験片および引張試験片を作製した。結
果を第1表に示す。
T、三菱化成■製、ノバドゥール5010)、変性ブチ
ルゴムとして変性ブチルゴムA、B、Dを、第1表に示
す割合であらかじめチャンバー温度240°CC180
rpに設定し混合機(HAAKE BUCHLER社製
、HAAKE RIIEOCORDSYSTEM 40
RHEOMIX MIXER)ニ投入し、10分間溶
融混練りした。得られた混練り物は、冷却ロールにより
シート化したのち、シートペレタイザーによりベレット
化し、これを射出成形機(250°C)により成形し、
アイゾツト衝撃試験片および引張試験片を作製した。結
果を第1表に示す。
比較例2
変性ブチルゴムAの代わりに変性EPMを用いた以外は
、実施例1と同様にして熱可塑性樹脂組酸物を調製した
。
、実施例1と同様にして熱可塑性樹脂組酸物を調製した
。
結果を第1表に示す。
ネ)比較例1の組成物の酸素透過率を100として表し
た。
た。
実施例4、
比較例3〜4
熱可塑性樹脂としてポリカーボネート樹脂(三
菱瓦斯化学■製、ニーピロンS−2000)を用い、第
2表に示す配合処方で混合機のチャンバー温度を300
°C1成形温度を300°Cに設定した以外は、実施例
1と同様にして組成物を調製し、評価を行った。結果を
第2表に示す。
2表に示す配合処方で混合機のチャンバー温度を300
°C1成形温度を300°Cに設定した以外は、実施例
1と同様にして組成物を調製し、評価を行った。結果を
第2表に示す。
実施例5〜6、比較例5〜6
熱可塑性樹脂としてポリアセタール樹脂(ポリプラスチ
ック■製、ジュラコンM25−01)を用い、第2表に
示す配合処方で混合機のチャンバー温度を200°C5
成形温度を200°Cに設定した以外は、実施例1と同
様にして組成物を調製し、評価した。結果を第2表に示
す。
ック■製、ジュラコンM25−01)を用い、第2表に
示す配合処方で混合機のチャンバー温度を200°C5
成形温度を200°Cに設定した以外は、実施例1と同
様にして組成物を調製し、評価した。結果を第2表に示
す。
実施例7、比較例7〜8
熱可塑性樹脂としてポリフェニレンエーテル樹脂(エン
ジニアリングプラスチック社製、ノリル731J)を用
い、第2表に示す配合処方で実施例1と同様にして組成
物を調製し、評価した。
ジニアリングプラスチック社製、ノリル731J)を用
い、第2表に示す配合処方で実施例1と同様にして組成
物を調製し、評価した。
結果を第2表に示す。
実施例8、比較例9〜10
熱可塑性樹脂としてポリフェニレンサルファイド樹脂(
フィリップス・ペトローリアム・インターナショナル社
製、ライドンR−7)を用い、第2表に示す配合処方で
混合機のチャンバー温度を320℃、成形温度を320
℃に設定した以外は、実施例Iと同様にして組成物を調
製し、評価した。
フィリップス・ペトローリアム・インターナショナル社
製、ライドンR−7)を用い、第2表に示す配合処方で
混合機のチャンバー温度を320℃、成形温度を320
℃に設定した以外は、実施例Iと同様にして組成物を調
製し、評価した。
結果を第2表に示す。
実施例9、比較例11〜12
熱可塑性樹脂としてスチレン−無水マレイン酸共重合体
く漬水化成品■製、ダイラーク#232)を用い、第2
表に示す配合処方で、混合機の設定温度を160 ’C
に設定した以外は、実施例1と同様にして組成物を調製
し、評価した。
く漬水化成品■製、ダイラーク#232)を用い、第2
表に示す配合処方で、混合機の設定温度を160 ’C
に設定した以外は、実施例1と同様にして組成物を調製
し、評価した。
結果を第2表に示す。
実施例10、比較例13〜14
熱可塑性樹脂としてメタクリル樹脂(三菱レーヨン■製
、アクリベットMD)を用い、第2表に示す配合処方で
、混合機および射出成形機の設定温度を220 ’Cに
設定した以外は、実施例1と同様にして組成物を調製し
、評価した。結果を第2表に示す。
、アクリベットMD)を用い、第2表に示す配合処方で
、混合機および射出成形機の設定温度を220 ’Cに
設定した以外は、実施例1と同様にして組成物を調製し
、評価した。結果を第2表に示す。
本発明によれば、耐衝撃性、耐熱性、耐候性、耐ガス透
過性、成形加工性などの特性、特に耐衝撃性に優れた熱
可塑性樹脂組成物を提供することができる。
過性、成形加工性などの特性、特に耐衝撃性に優れた熱
可塑性樹脂組成物を提供することができる。
Claims (1)
- (1)(イ)熱可塑性樹脂(ただし、ポリアミドを除く
)20〜95重量%と、(ロ)共役ジエン不飽和結合を
含有するブチルゴムに、カルボキシル基、酸無水物基、
ヒドロキシル基、アミノ基およびエポキシ基の群から選
ばれた少なくとも1種の官能基を有する不飽和化合物を
反応させることによって得られる変性ブチルゴム80〜
5重量%、とを含有する熱可塑性樹脂組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP26922289A JPH03131643A (ja) | 1989-10-18 | 1989-10-18 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP26922289A JPH03131643A (ja) | 1989-10-18 | 1989-10-18 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH03131643A true JPH03131643A (ja) | 1991-06-05 |
Family
ID=17469366
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP26922289A Pending JPH03131643A (ja) | 1989-10-18 | 1989-10-18 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH03131643A (ja) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2004091766A (ja) * | 2002-07-10 | 2004-03-25 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 無水マレイン化ブチルゴムの製造方法およびその利用 |
US6930153B2 (en) | 2002-07-10 | 2005-08-16 | The Yokohama Rubber Co., Ltd. | Production of maleic anhydride modified butyl rubber and use thereof |
JP2006176575A (ja) * | 2004-12-21 | 2006-07-06 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 変性ブチルゴム含有熱可塑性エラストマー組成物 |
-
1989
- 1989-10-18 JP JP26922289A patent/JPH03131643A/ja active Pending
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2004091766A (ja) * | 2002-07-10 | 2004-03-25 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 無水マレイン化ブチルゴムの製造方法およびその利用 |
US6930153B2 (en) | 2002-07-10 | 2005-08-16 | The Yokohama Rubber Co., Ltd. | Production of maleic anhydride modified butyl rubber and use thereof |
JP2006176575A (ja) * | 2004-12-21 | 2006-07-06 | Yokohama Rubber Co Ltd:The | 変性ブチルゴム含有熱可塑性エラストマー組成物 |
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