JPH029760A - 高誘電率セラミックス組成物 - Google Patents
高誘電率セラミックス組成物Info
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- JPH029760A JPH029760A JP63158441A JP15844188A JPH029760A JP H029760 A JPH029760 A JP H029760A JP 63158441 A JP63158441 A JP 63158441A JP 15844188 A JP15844188 A JP 15844188A JP H029760 A JPH029760 A JP H029760A
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Landscapes
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- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、コンデンサ材料として有用な、耐還元性の良
い高誘電率セラミックス組Ｊ＆物に関するものである。
い高誘電率セラミックス組Ｊ＆物に関するものである。
従来の技術
鉛系複合ペロブスカイト、例えば、
Ｐｂ（Ｍｇ＋ｚＪｂｔｚｉ）０３−ＰｂＴｉ０３−Ｐｂ
（Ｎｉ ｒｙｘＮｂ２ｙｙ）Ｏｓの焼結体は、ベイアス
特性、高誘電特性などが優れているため、コンデンサ材
料として利用されている。
（Ｎｉ ｒｙｘＮｂ２ｙｙ）Ｏｓの焼結体は、ベイアス
特性、高誘電特性などが優れているため、コンデンサ材
料として利用されている。
ところで、この鉛系複合ペロブスカイトを用いて電子部
品を製造するには、通常セラミックス素材と電極との一
体焼成が行われるが、この場合の電極材料としては酸化
を防止するために、白金、パラジウムのような貴金属を
用いることが必要であり、コスト高になるのを免れない
。このような貴金属電極の使用によるコスト高を避ける
ために、安価な銀−パラジウム合金を代用することが提
案されているが、このものを用いると比抵抗がＲしく上
昇し・、高周波特性その他の電気特性が低下する一Ｌ、
銀の配合割合を多くするとマイグレーションの原因にな
り信頼性が損なわれるという欠点を生じる。
品を製造するには、通常セラミックス素材と電極との一
体焼成が行われるが、この場合の電極材料としては酸化
を防止するために、白金、パラジウムのような貴金属を
用いることが必要であり、コスト高になるのを免れない
。このような貴金属電極の使用によるコスト高を避ける
ために、安価な銀−パラジウム合金を代用することが提
案されているが、このものを用いると比抵抗がＲしく上
昇し・、高周波特性その他の電気特性が低下する一Ｌ、
銀の配合割合を多くするとマイグレーションの原因にな
り信頼性が損なわれるという欠点を生じる。
他方、電極材料としてニッケルや銅のような卑金属を用
いる試みもなされている。この場合にはニッケルや鋼が
焼成に際して酸化されるのを防ぐために、低酸素分圧雰
囲気中で焼成することが必要であるが、鉛系複合ペロブ
スカイトを低酸素分圧雰囲気中で焼成すると格子中の酸
素が失われ、その結家、過剰の電子を生じてｎ型半導体
となり抵抗値が低下するのを免れない。
いる試みもなされている。この場合にはニッケルや鋼が
焼成に際して酸化されるのを防ぐために、低酸素分圧雰
囲気中で焼成することが必要であるが、鉛系複合ペロブ
スカイトを低酸素分圧雰囲気中で焼成すると格子中の酸
素が失われ、その結家、過剰の電子を生じてｎ型半導体
となり抵抗値が低下するのを免れない。
このような欠点を克服するため、鉛系複合ペロブスカイ
トの結晶格子中のＡサイトに位置するｐｂの一部にＣａ
を導入して、半導体化を抑制したものが提案されている
（特開昭６２−８７４５５号公報）。
トの結晶格子中のＡサイトに位置するｐｂの一部にＣａ
を導入して、半導体化を抑制したものが提案されている
（特開昭６２−８７４５５号公報）。
発明が解決しようとする課題
従来の耐還元性鉛−Ｖ−複合ベロブスカイト焼結体は、
結晶格子のＡサイトの２価のｐｂｆＦＸ子の一部にさら
に２価のＣａ原子を導入し、Ａサイ８元素の総量をＢサ
イ８元素の総量より過剰にすることで酸素原子の放出に
起因して発生した電子を捕捉するものであるが、このＣ
ａ原子の導入のために新しい成分、例えばＣａＯを添加
しなければならない。しかし、この場合Ａサイトに位置
するＰｂ原子と新たに導入されるＣａ原子とはイオン半
径が異なるため、置換しにくい上に、ＣａＯの添加量が
増加するとともに誘電率が低下するという好ましくない
傾向がある。
結晶格子のＡサイトの２価のｐｂｆＦＸ子の一部にさら
に２価のＣａ原子を導入し、Ａサイ８元素の総量をＢサ
イ８元素の総量より過剰にすることで酸素原子の放出に
起因して発生した電子を捕捉するものであるが、このＣ
ａ原子の導入のために新しい成分、例えばＣａＯを添加
しなければならない。しかし、この場合Ａサイトに位置
するＰｂ原子と新たに導入されるＣａ原子とはイオン半
径が異なるため、置換しにくい上に、ＣａＯの添加量が
増加するとともに誘電率が低下するという好ましくない
傾向がある。
本発明は、このようなＡサイトの成分を置換する代りに
、Ｂサイトの成分であるＭｇとＮｂあるいはＴｉの中の
Ｎｂ 、Ｔｉの一部をＭｇで置換することにより、Ａサ
イトの成分の置換と同等の電子捕捉効果を発生させると
ともに、異種成分の導入及び置換される金属間のイオン
半径の差異に起因するトラブルを克服しようとするもの
である。
、Ｂサイトの成分であるＭｇとＮｂあるいはＴｉの中の
Ｎｂ 、Ｔｉの一部をＭｇで置換することにより、Ａサ
イトの成分の置換と同等の電子捕捉効果を発生させると
ともに、異種成分の導入及び置換される金属間のイオン
半径の差異に起因するトラブルを克服しようとするもの
である。
課題を解決するための手段
本発明者らは、鉛系複合ペロブスカイトの耐還元性を改
良するために鋭意研究を重ねた結果、ＰｂＯ、ＭｇＯ、
Ｎｂ２０１．、ＮＩＯ、ＴｌＯ２、及びＭｎＯ２を所定
の割合で混合し、非酸化性雰囲気中で焼成して、数式 ％式％） で表わされる組成において、 ０．９５≦ａ≦１．２ ０．３３４≦ｂ≦１．０ ｘ＋ｙ＋Ｚ＝１ の条件を満たす焼結体を形成させることによりその目的
を達成しうることを見出し、本発明をなすに至った。
良するために鋭意研究を重ねた結果、ＰｂＯ、ＭｇＯ、
Ｎｂ２０１．、ＮＩＯ、ＴｌＯ２、及びＭｎＯ２を所定
の割合で混合し、非酸化性雰囲気中で焼成して、数式 ％式％） で表わされる組成において、 ０．９５≦ａ≦１．２ ０．３３４≦ｂ≦１．０ ｘ＋ｙ＋Ｚ＝１ の条件を満たす焼結体を形成させることによりその目的
を達成しうることを見出し、本発明をなすに至った。
すなわち、本発明は、−数式
％式％）
（式中のａ、ｂ、ｘ、ｙは前記と同じ意味をもつ）
で表わされる高誘電率セラミックス組成物を提供するも
のである。
のである。
本発明のセラミックス組成物の中で、特に好適なものは
、−数式 ％式％） （式中のｂは０．３３４≦ｂ≦１．０の範囲の数である
） で表わされるセラミックス組成物である。
、−数式 ％式％） （式中のｂは０．３３４≦ｂ≦１．０の範囲の数である
） で表わされるセラミックス組成物である。
本発明のセラミックス組成物においては、Ｂサイト成分
中の５価のＮｂ原子あるいは４価のＴｉ原子の一部が２
価のＭｇ原子に置き換わり、その原子価の差によって、
焼成中に酸素の放出によって生じる過剰分の電子が捕捉
され、ｎ型半導体化が抑制されているものと考えられる
。
中の５価のＮｂ原子あるいは４価のＴｉ原子の一部が２
価のＭｇ原子に置き換わり、その原子価の差によって、
焼成中に酸素の放出によって生じる過剰分の電子が捕捉
され、ｎ型半導体化が抑制されているものと考えられる
。
前記−数式（Ｉ）において、その組成物中のＡサイト成
分のＰｂ原子が０．９５未満あるいは１．２０よりも多
くなると鉛系複合ペロブスカイトの結晶構造が不完全に
なる。
分のＰｂ原子が０．９５未満あるいは１．２０よりも多
くなると鉛系複合ペロブスカイトの結晶構造が不完全に
なる。
また、Ｂサイト成分中のＭｇ原子が０．３３４以ドでは
耐還元性が得られないし、１．０よりも多くなると誘′
准率が低下する。
耐還元性が得られないし、１．０よりも多くなると誘′
准率が低下する。
前記−数式（Ｉ）のセラミックス組成物はＰｂＯ、Ｍｇ
Ｏ及びＮｂ２ｎ、、あるいは焼成によりこれらの酸化物
を生成しつる化合物を、最終的に所望の組成に相当する
原子割合で混合して仮焼し、この仮焼物を粉砕後所望の
形状に成形し、非酸化性雰囲気中で焼成することにより
製造される。この際の非酸化性雰囲気として窒素、アル
ゴンのような不活性雰囲気又は−酸化炭素、水素のよう
な還元性雰囲気が用いられ、＃素分圧は１０−４〜ＩＱ
−１２気圧、好ましくは１０−６〜１０−１°気圧にす
るのがよい。焼成温度としては、７００〜１３００℃、
好ましくは８００〜１０００℃の範囲が用いられる。
Ｏ及びＮｂ２ｎ、、あるいは焼成によりこれらの酸化物
を生成しつる化合物を、最終的に所望の組成に相当する
原子割合で混合して仮焼し、この仮焼物を粉砕後所望の
形状に成形し、非酸化性雰囲気中で焼成することにより
製造される。この際の非酸化性雰囲気として窒素、アル
ゴンのような不活性雰囲気又は−酸化炭素、水素のよう
な還元性雰囲気が用いられ、＃素分圧は１０−４〜ＩＱ
−１２気圧、好ましくは１０−６〜１０−１°気圧にす
るのがよい。焼成温度としては、７００〜１３００℃、
好ましくは８００〜１０００℃の範囲が用いられる。
このようにして得られた本発明のセラミックス組成物は
、銅が酸化されない条件、例えば９７０℃、酸素分圧１
Ｏ−７気圧という条件で焼成したものについても１０１
２ΩＣｆｆ１以上という高い比抵抗値を示す。
、銅が酸化されない条件、例えば９７０℃、酸素分圧１
Ｏ−７気圧という条件で焼成したものについても１０１
２ΩＣｆｆ１以上という高い比抵抗値を示す。
次に、本発明のセラミックス組成物を用いて、ｈＩ層コ
ンデンサを製造するには、例えば原料粉末にバインダー
と溶剤を加えてスラリーとし、１５μｍ程度のシートに
成形し、銅電極ベース！・を印刷後積層し切断する。次
いで、熱処理によりバインダーを除去したのち、酸素分
圧を制御して焼成した。焼成体に外部電極として市販の
銅ペーストを塗ノロし窒素中で焼付け、また外部電極を
同時焼成することも可能である。
ンデンサを製造するには、例えば原料粉末にバインダー
と溶剤を加えてスラリーとし、１５μｍ程度のシートに
成形し、銅電極ベース！・を印刷後積層し切断する。次
いで、熱処理によりバインダーを除去したのち、酸素分
圧を制御して焼成した。焼成体に外部電極として市販の
銅ペーストを塗ノロし窒素中で焼付け、また外部電極を
同時焼成することも可能である。
発明の効果
本発明の鉛系複合ベロブスカイ］・セラミックス組成物
は低酸素分圧雰囲気下で焼成しても高抵抗値を保つこと
ができることから、卑金属電極の使用が可能となり、低
コスト化が計れる上、従来のチタン酸バリウム−ニッケ
ル系コンデンサに比べ、同一容量でも小形となり、バイ
アス特性も優れ、さらにまた焼成温度も低下するので、
銅のような比抵抗の小さい電極の使用も可能となり、高
周波特性が向上するのみでなく、焼成コストも低下する
という顕著な効果を奏する。
は低酸素分圧雰囲気下で焼成しても高抵抗値を保つこと
ができることから、卑金属電極の使用が可能となり、低
コスト化が計れる上、従来のチタン酸バリウム−ニッケ
ル系コンデンサに比べ、同一容量でも小形となり、バイ
アス特性も優れ、さらにまた焼成温度も低下するので、
銅のような比抵抗の小さい電極の使用も可能となり、高
周波特性が向上するのみでなく、焼成コストも低下する
という顕著な効果を奏する。
本発明の鉛系複合ペロブスカイトセラミックス組成物は
コンデンサ材料として有用である。
コンデンサ材料として有用である。
実施例
次に実施例によって本発明をさらに詳細に説明する。
実施例１
高純度のＰｂＯ、ＭｇＯ、ＮｂｚＯ，、Ｔｉ０ｚ 、Ｎ
ｊＯ、ＭｎＯ２を所定量秤量し、ジルコニアボールを用
い純水を溶媒としてボールミルで１５時時間式混合し、
吸引ろ通接乾燥したのち、８００℃で２時間仮焼した。
ｊＯ、ＭｎＯ２を所定量秤量し、ジルコニアボールを用
い純水を溶媒としてボールミルで１５時時間式混合し、
吸引ろ通接乾燥したのち、８００℃で２時間仮焼した。
得られた仮焼物を粗砕し、ジルコニアボールを用い純水
を溶媒としてボールミルで１５時間粉砕したのち、吸引
ろ通接乾燥した。以上の仮焼、粉砕、乾燥を数回縁り返
し、Ｒ１４１Ｂ末とした。
を溶媒としてボールミルで１５時間粉砕したのち、吸引
ろ通接乾燥した。以上の仮焼、粉砕、乾燥を数回縁り返
し、Ｒ１４１Ｂ末とした。
この粉末にバインダーとしてのポリビニルアルコール６
重量％水溶液を粉体量の６重量％加え、３２メツシユふ
るいを通して造粒し、成形圧力１０００ｋｇ／ ｃｍ’
で乾式プレスにより成形した。この成形物は空気中７０
０℃で２時間加熱しバインダーをバーンアウト（焼却）
した後、電気炉によりｃｏ−ｃｏ２混合ガスを流して酸
素分圧が１．０Ｘ１０−７気圧になるように調節しなが
ら、９７０℃まで４００℃／ｈｒで昇温し２時間保持し
た後、４００℃／ｈｒで降温して鉛系複合ペロブスカイ
トセラミックス組成物を得た。
重量％水溶液を粉体量の６重量％加え、３２メツシユふ
るいを通して造粒し、成形圧力１０００ｋｇ／ ｃｍ’
で乾式プレスにより成形した。この成形物は空気中７０
０℃で２時間加熱しバインダーをバーンアウト（焼却）
した後、電気炉によりｃｏ−ｃｏ２混合ガスを流して酸
素分圧が１．０Ｘ１０−７気圧になるように調節しなが
ら、９７０℃まで４００℃／ｈｒで昇温し２時間保持し
た後、４００℃／ｈｒで降温して鉛系複合ペロブスカイ
トセラミックス組成物を得た。
次の第１表に該組成物の成分の割合（ａ、ｂ。
ｘ、ｙ、ｚは
Ｐｂａ （ＭｇｂＮｂ２ｚｉ） Ｊｉｙ （Ｎｉ＋ｚ＋
Ｎｂ２ｚＪ） ｚＯａ＋（ｂ＋５／コｌ ｘ＋２１ｙ＋
ｚｌと表わしたときの値〕、抵抗率、比誘電率を示した
。
Ｎｂ２ｚＪ） ｚＯａ＋（ｂ＋５／コｌ ｘ＋２１ｙ＋
ｚｌと表わしたときの値〕、抵抗率、比誘電率を示した
。
なお第１表中＊印を付したものはこの発明（１）の範囲
外のものである。
外のものである。
第１図は第１表に示した各試料を
Ｐｂａ（ＭｇｂＮｂｚｉ３）Ｏａ＊ｂ＋６ｉｓ 、Ｐ
ｂａＴｊＯｓ＋ｚ 。
ｂａＴｊＯｓ＋ｚ 。
ＰｂＪ（Ｎｉｌ／３Ｎｂ２／３）Ｏａ＋２を端成分とす
る三角組成図中に示したもので、斜線の範囲が発明の範
囲である。
る三角組成図中に示したもので、斜線の範囲が発明の範
囲である。
図中のカッコ内の数字は試料尚を示す。
第１図において、
Ａ−Ｅは本発明の範囲である
五角形の頂点てあり、
各頂点の組成は次の通りで
ある。
Ｏ，９５０
０，８５０
０，１０Ｏ
ｏ、ｉｏ。
Ｏ，９００
Ｏ，０２５
０，１２５
０，６００
０，２００
０，０２５
０，０２５
ｏ、ｏｚｓ
Ｏ，３００
０，７００
０，０７５
（以下余白）
第１図は本発明による組成範囲を示す３角組成図である
。 →
。 →
Claims (2)
- （１）一般式 Ｐｂ＿ａ（Ｍｇ＿ｂＮｂ＿２＿／＿３）＿ｘＴｉ＿ｙ（
Ｎｉ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）＿ｚＯ＿ａ＿＋＿
（＿ｂ＿＋＿５＿／＿３＿）＿ｘ＿＋＿（＿ｙ＿＋＿ｚ
＿）（式中０．９５≦ａ≦１．２ ０．３３４≦ｂ≦１．０ ｘ＋ｙ＋ｚ＝１） の範囲内にあり、ａ、ｂの値に対し Ｐｂ＿ａ（Ｍｇ＿ｂＮｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿ａ＿＋＿ｂ
＿＋＿５＿／＿３，Ｐｂ＿ａＴｉＯ＿ａ＿＋＿２，Ｐｂ
＿ａ（Ｎｉ＿１＿／＿３Ｎｂ＿２＿／＿３）Ｏ＿ａ＿＋
＿２を頂点とする三角座標において下記組成点Ａ，Ｂ，
Ｃ，Ｄ，Ｅを頂点とする五角形の領域内の組成物からな
ることを特徴とする高誘電率セラミックス組成物。 ｘ ｙ ｚ Ａ ０．９５０ ０．０２５ ０．０２５ Ｂ ０．８５０ ０．１２５ ０．０２５ Ｃ ０．１００ ０．６００ ０．３００ Ｄ ０．１００ ０．２００ ０．７００ Ｅ ０．９００ ０．０２５ ０．０７５ - （２）請求項１の組成物に対し、ＭｎＯ＿２をモル比で
０．００１≦ＭｎＯ＿２≦０．０２ の範囲含有することを特徴とする高誘電率セラミックス
組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63158441A JP2608924B2 (ja) | 1988-06-27 | 1988-06-27 | 高誘電率セラミックス組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63158441A JP2608924B2 (ja) | 1988-06-27 | 1988-06-27 | 高誘電率セラミックス組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH029760A true JPH029760A (ja) | 1990-01-12 |
| JP2608924B2 JP2608924B2 (ja) | 1997-05-14 |
Family
ID=15671839
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63158441A Expired - Lifetime JP2608924B2 (ja) | 1988-06-27 | 1988-06-27 | 高誘電率セラミックス組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2608924B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5219810A (en) * | 1991-04-12 | 1993-06-15 | Nec Corporation | Ceramic composition |
| JPH05238821A (ja) * | 1992-02-26 | 1993-09-17 | Taiyo Yuden Co Ltd | 誘電体磁器組成物の製造方法 |
| US5275988A (en) * | 1991-04-12 | 1994-01-04 | Nec Corporation | Ceramic composition |
| JPH06166560A (ja) * | 1992-11-27 | 1994-06-14 | Nec Corp | 磁器組成物 |
-
1988
- 1988-06-27 JP JP63158441A patent/JP2608924B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5219810A (en) * | 1991-04-12 | 1993-06-15 | Nec Corporation | Ceramic composition |
| US5275988A (en) * | 1991-04-12 | 1994-01-04 | Nec Corporation | Ceramic composition |
| JPH05238821A (ja) * | 1992-02-26 | 1993-09-17 | Taiyo Yuden Co Ltd | 誘電体磁器組成物の製造方法 |
| JPH06166560A (ja) * | 1992-11-27 | 1994-06-14 | Nec Corp | 磁器組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2608924B2 (ja) | 1997-05-14 |
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