JPH0258744B2 - - Google Patents
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- JPH0258744B2 JPH0258744B2 JP57014014A JP1401482A JPH0258744B2 JP H0258744 B2 JPH0258744 B2 JP H0258744B2 JP 57014014 A JP57014014 A JP 57014014A JP 1401482 A JP1401482 A JP 1401482A JP H0258744 B2 JPH0258744 B2 JP H0258744B2
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/142—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers with matrix-supported or semi-solid matrix-reinforced electrolyte
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は燃料電池に係り、特に溶融炭酸塩を電
解質とする燃料電池に関する。
解質とする燃料電池に関する。
燃料電池の電解質体には、多孔質セラミツクス
焼結体からなる電解質保持材に電解質を保持して
なる電解質体(以下、マトリツクス型電解質体と
いう)及び非導電性粒子と電解質との混合成形体
(以下、ペースト型電解質体という)の両方式が
ある。
焼結体からなる電解質保持材に電解質を保持して
なる電解質体(以下、マトリツクス型電解質体と
いう)及び非導電性粒子と電解質との混合成形体
(以下、ペースト型電解質体という)の両方式が
ある。
従来技術の電解質体は下記の点で十分に満足し
得るものとは言えない。
得るものとは言えない。
1 製造過程における電解質体のそり、亀裂の発
生。
生。
2 電池運転中の熱サイクルによる亀裂の発生。
3 電池運転中の熱的変形。
4 電解質の保持能力が低い。
5 電解質保持材の結晶形態と粒子径の変化。
従来から知られている電解質保持材の代表的な
例としてリチウムアルミネートがある。リチウム
アルミネートとしてはα,β,γ型の3形態が知
られており、特にα型リチウムアルミネートを電
解質保持材として用いた場合、電池運転の時間経
過に伴い、β又はγ型リチウムアルミネートに結
晶形態が変換し、その粒子密度が大巾に変わると
いう問題点がある。
例としてリチウムアルミネートがある。リチウム
アルミネートとしてはα,β,γ型の3形態が知
られており、特にα型リチウムアルミネートを電
解質保持材として用いた場合、電池運転の時間経
過に伴い、β又はγ型リチウムアルミネートに結
晶形態が変換し、その粒子密度が大巾に変わると
いう問題点がある。
本願発明者らは上記の問題点を解決すべく、新
規な電解質保持材として、チタン酸カリウム、特
に繊維状チタン酸カリウムを見いだした。かかる
電解質保持材を有する燃料電池は、電解質体の機
械的強度が強く、ヒートサイクルに対しても頑強
で、電解質保持能力も高く、かつ初期の電池性能
が優れる。
規な電解質保持材として、チタン酸カリウム、特
に繊維状チタン酸カリウムを見いだした。かかる
電解質保持材を有する燃料電池は、電解質体の機
械的強度が強く、ヒートサイクルに対しても頑強
で、電解質保持能力も高く、かつ初期の電池性能
が優れる。
本発明の目的は、前記チタン酸カリウムを有す
る電池よりも、安定で高性能の電池性能を発揮し
得る燃料電池を提供するにある。
る電池よりも、安定で高性能の電池性能を発揮し
得る燃料電池を提供するにある。
本発明はチタン酸リチウムを電解質保持材とし
て含む燃料電池である。チタン酸リチウムは、腐
食性アルカリ炭酸塩電解質との長時間の接触にお
いても安定であり、かつ機械的強度もすぐれる。
本発明の燃料電池は、頻繁な熱サイクルを経験し
ても亀裂を発生することなく、長期間安定に電池
性能を維持し得る。
て含む燃料電池である。チタン酸リチウムは、腐
食性アルカリ炭酸塩電解質との長時間の接触にお
いても安定であり、かつ機械的強度もすぐれる。
本発明の燃料電池は、頻繁な熱サイクルを経験し
ても亀裂を発生することなく、長期間安定に電池
性能を維持し得る。
チタン酸リチウムを電解質保持材として含む電
解質体において、チタン酸リチウムはチタニアと
リチウム塩を反応させて作ることができる。リチ
ウム塩としては炭酸リチウム、水酸化リチウム或
いはそれらの1つの水和物,硝酸リチウムなど各
種の塩を用いることができる。
解質体において、チタン酸リチウムはチタニアと
リチウム塩を反応させて作ることができる。リチ
ウム塩としては炭酸リチウム、水酸化リチウム或
いはそれらの1つの水和物,硝酸リチウムなど各
種の塩を用いることができる。
また、チタン化合物の他の出発原料としてはオ
ルトチタン酸,メタチタン酸,四塩化チタン,硫
酸チタニルなど各種の塩を用いることもできる。
チタンアルコキシドのごとき有機の塩も利用でき
る。
ルトチタン酸,メタチタン酸,四塩化チタン,硫
酸チタニルなど各種の塩を用いることもできる。
チタンアルコキシドのごとき有機の塩も利用でき
る。
チタン酸カリウム、特に繊維状のチタン酸カリ
ウム(K2O・nTiO2,n=2〜8)をリチウム塩
で熱処理することにより、カリウム塩をリチウム
塩に転換することもできる。
ウム(K2O・nTiO2,n=2〜8)をリチウム塩
で熱処理することにより、カリウム塩をリチウム
塩に転換することもできる。
リチウム塩としては単独で用いることもできる
が、他の方法としてはカリウム塩,ナトリウム塩
などを共存させて実施することもできる。
が、他の方法としてはカリウム塩,ナトリウム塩
などを共存させて実施することもできる。
電解質保持材としてチタン酸リチウムを含んで
なる電解質体を得る方法としては種々の方法が考
えられる。
なる電解質体を得る方法としては種々の方法が考
えられる。
その一つは繊維状チタン酸カリウムを電解質保
持材として含んでなる多孔質焼結体を作り、これ
に電解質として炭酸リチウムを含む溶融炭酸塩を
含浸し、約500℃以上の温度で熱処理して安定化
させる方法である。また、単に上記多孔質焼結体
をリチウム塩単独で熱処理して安定化させたのち
に、電解質を保持させる方法もある。
持材として含んでなる多孔質焼結体を作り、これ
に電解質として炭酸リチウムを含む溶融炭酸塩を
含浸し、約500℃以上の温度で熱処理して安定化
させる方法である。また、単に上記多孔質焼結体
をリチウム塩単独で熱処理して安定化させたのち
に、電解質を保持させる方法もある。
二酸化チタンもしくはメタチタン酸,オルトチ
タン酸と炭酸カリウムを所定割合、好ましくは
K2O/TiO2のモル比で1/2.5〜1/6に配合し、
種々の方法で所定の大きさの電解質体形状に成形
したのち、高温(>900℃)で熱処理し、好まし
くは焼結し、これをリチウム塩単独もしくはそれ
を含む塩で熱処理して安定させる方法もある。
タン酸と炭酸カリウムを所定割合、好ましくは
K2O/TiO2のモル比で1/2.5〜1/6に配合し、
種々の方法で所定の大きさの電解質体形状に成形
したのち、高温(>900℃)で熱処理し、好まし
くは焼結し、これをリチウム塩単独もしくはそれ
を含む塩で熱処理して安定させる方法もある。
もちろん、前記の方法で製造もしくは安定化さ
れたチタン酸リチウムを含んでなる電解質保持材
を出発原料とし、ペースト型もしくはマトリツク
ス型電解質体を得ることができるのは当然であ
る。
れたチタン酸リチウムを含んでなる電解質保持材
を出発原料とし、ペースト型もしくはマトリツク
ス型電解質体を得ることができるのは当然であ
る。
電解質保持材の電解質体に占める割合は30〜60
重量%、電解質の割合は70〜40重量%で存在する
のが好ましい。
重量%、電解質の割合は70〜40重量%で存在する
のが好ましい。
電解質保持材としてはチタン酸リチウムを単独
で用いることもできるが、他の非導電性,耐アル
カリ性材料を混合して用いることも可能である。
で用いることもできるが、他の非導電性,耐アル
カリ性材料を混合して用いることも可能である。
以下、実施例を挙げて本発明の内容を具体的に
説明する。
説明する。
実施例 1
繊維状6チタン酸カリウム無水物(K2O・
6TiO2)115gに炭酸リチウム89gを添加して乾式
混合し、これを750℃で5時間空気雰囲気中で加
熱処理した。これを粉砕機で100メツシユパスに
粉砕,整粒した。この原料を用いてコールドプレ
ス成形法で厚さ2mm,100mm角の成形体を得たの
ち、1300℃で2時間熱処理して焼結した。
6TiO2)115gに炭酸リチウム89gを添加して乾式
混合し、これを750℃で5時間空気雰囲気中で加
熱処理した。これを粉砕機で100メツシユパスに
粉砕,整粒した。この原料を用いてコールドプレ
ス成形法で厚さ2mm,100mm角の成形体を得たの
ち、1300℃で2時間熱処理して焼結した。
この多孔質焼結体の気孔率は55容量%であつ
た。これに、炭酸リチウムと無水炭酸カリウム
(K2CO3)の混合電解質(62:38、モル比)を
520℃に加熱し、溶融した状態で含浸し,冷却し
て電解質体を得た。
た。これに、炭酸リチウムと無水炭酸カリウム
(K2CO3)の混合電解質(62:38、モル比)を
520℃に加熱し、溶融した状態で含浸し,冷却し
て電解質体を得た。
実施例 2
繊維状6チタン酸カリウム無水物を母原料とし
て厚さ2.5mm,200mm角の多孔質焼結体を得たの
ち、これに110gの炭酸リチウムを溶融含浸して
750℃で約10時間処理した。
て厚さ2.5mm,200mm角の多孔質焼結体を得たの
ち、これに110gの炭酸リチウムを溶融含浸して
750℃で約10時間処理した。
続いてこれに実施例1と同一組成の混合電解質
を520℃の温度下で含浸したのち、これを冷却し
て電解質体を得た。
を520℃の温度下で含浸したのち、これを冷却し
て電解質体を得た。
実施例 3
平均粒径1μmの二酸化チタン(TiO2)120gと
無水炭酸リチウム110gを混合したのち、湿式で
約2時間混練し、140℃で5時間乾燥後、粉砕機
で100メツシユパスに粉砕,整粒したのち、この
原料を用いて厚さ2mm,200mm角の形状にプレス
成形した。これを1100℃で5時間焼成したのち、
さらに1250℃で3時間焼成して多孔質焼結体を得
た。
無水炭酸リチウム110gを混合したのち、湿式で
約2時間混練し、140℃で5時間乾燥後、粉砕機
で100メツシユパスに粉砕,整粒したのち、この
原料を用いて厚さ2mm,200mm角の形状にプレス
成形した。これを1100℃で5時間焼成したのち、
さらに1250℃で3時間焼成して多孔質焼結体を得
た。
これに実施例1と同一組成の混合電解質を520
℃の温度下で含浸したのち、これを冷却して電解
質体を得た。
℃の温度下で含浸したのち、これを冷却して電解
質体を得た。
実施例 4
実施例1ないし実施例3で得た電解質体及び実
施例2の方法で得られた繊維状チタン酸カリウム
焼結体に電解質を溶融含浸して得られた電解質体
(比較例1)を用い、アノード及びカソードには
多孔質ニツケル焼結板及びリチウムした酸化ニツ
ケル焼結板を用いて単セルを構成し、電池性能を
測定した。
施例2の方法で得られた繊維状チタン酸カリウム
焼結体に電解質を溶融含浸して得られた電解質体
(比較例1)を用い、アノード及びカソードには
多孔質ニツケル焼結板及びリチウムした酸化ニツ
ケル焼結板を用いて単セルを構成し、電池性能を
測定した。
アノードには燃料としてH2 50%,N2 50%混
合ガスを、カソードには酸化剤としてO2 15%,
CO2 30%,N2 55%混合ガスを供給し、650℃の
温度で電池を作動させた。電流密度100mA/cm2
放電時のセル電圧を測定した結果、初期には実施
例1から実施例3及び比較例1の電解質体を用い
た燃料電池において、それぞれ0.80V,0.78V,
0.81V,0.76Vのセル電圧であつたが、比較例1
の電解質体を用いた電池においては、100時間後
に同条件でセル電圧が0.58Vと低下した。実施例
1から実施例3の電解質体を用いた電池において
はそれぞれ0.82V,0.77V,0.80Vで電池性能は低
下していなかつた。
合ガスを、カソードには酸化剤としてO2 15%,
CO2 30%,N2 55%混合ガスを供給し、650℃の
温度で電池を作動させた。電流密度100mA/cm2
放電時のセル電圧を測定した結果、初期には実施
例1から実施例3及び比較例1の電解質体を用い
た燃料電池において、それぞれ0.80V,0.78V,
0.81V,0.76Vのセル電圧であつたが、比較例1
の電解質体を用いた電池においては、100時間後
に同条件でセル電圧が0.58Vと低下した。実施例
1から実施例3の電解質体を用いた電池において
はそれぞれ0.82V,0.77V,0.80Vで電池性能は低
下していなかつた。
なお、シヤツトダウン(650℃→300℃)のくり
かえしによるガスクロス現象やウエツトシール部
からのガス洩れはいずれの場合にも認められなか
つた。
かえしによるガスクロス現象やウエツトシール部
からのガス洩れはいずれの場合にも認められなか
つた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 多孔性の電解質保持材と前記電解質保持材を
間に挾んで配置された一対の電極及び前記電解質
保持材内に保持された電解質とを有する電池にお
いて、前記電解質保持材がチタン酸リチウムを含
むことを特徴とする燃料電池。 2 特許請求の範囲第1項において、前記電解質
保持材が実質的にチタン酸リチウムからなること
を特徴とする燃料電池。 3 特許請求の範囲第1項又は第2項において、
前記電解質保持材が焼結体からなることを特徴と
する燃料電池。 4 特許請求の範囲第2項において、前記電解質
保持材がチタン酸リチウム繊維の成型体からなる
ことを特徴とする燃料電池。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57014014A JPS58131662A (ja) | 1982-01-29 | 1982-01-29 | 燃料電池 |
DE8383100650T DE3365500D1 (en) | 1982-01-29 | 1983-01-25 | Fuel cell with a molten carbonate electrolyte retained in a lithium titanate containing matrix |
EP83100650A EP0090913B1 (en) | 1982-01-29 | 1983-01-25 | Fuel cell with a molten carbonate electrolyte retained in a lithium titanate containing matrix |
US06/461,256 US4480017A (en) | 1982-01-29 | 1983-01-26 | Fuel cell |
CA000420396A CA1187135A (en) | 1982-01-29 | 1983-01-27 | Fuel cell |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57014014A JPS58131662A (ja) | 1982-01-29 | 1982-01-29 | 燃料電池 |
Publications (2)
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