JPH022809B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
広く本発明は、195mHgを吸着剤上に吸着し、次
いで該吸着剤から娘の放射性同位体195mAuを溶
出することを含んで成る195mAu―含有液体の調
製方法に関する。更に本発明は195mAu―含有液
体の生成を可能とする放射性同位体発生器に関す
る。 放射性同位体は屡々診断目的のために医学にお
いて使用されるものである。診断検査のような診
断目的のために良く使用される放射性同位体の一
つに99mTcがあり、通常これは過テクネチウム酸
塩の形態のものである。99mTcは診断検査のため
には有用な放射性同位体である。それは99mTc
が、ガンマ・カメラのような検査装置が最大の効
率をもつて用いられる場合、通常使用されるのに
適当なエネルギーレベルおよび充分な量のガンマ
線を放射するからである。 しかしながら、或る種の応用については99mTc
の比較的長い半減基、すなわち約６時間は不都合
である。それは放射性99mTc物質が比較的長時間
に亘り身体内を循環しながら残留するからであ
る。その結果、特別な診断検査の即時の反覆は不
可能である。更に99mTcの、この比較的長い半減
期は放射負荷に関して悪影響を有する。すなわ
ち、診断を受けている患者がさらされている放射
の全量が比較的大きくなることである。 特に99mTcはその相対的に長い半減期の故に、
心臓検査にとつてはより不適当である。たとえ
ば、心臓の心室壁の運動を検討するため、ならび
に吐出画分算定（ejection fraction comp−
utations）および分路の寸法（size of shunts）
決定のような心臓機能の量的測定を行うためには
比較的短い半減期を有する放射性同位体が必要と
なる。 従つて、たとえば約４乃至45秒の半減期を有す
る放射性同位体が、放射性医学検査、特に心臓検
査において非常な重要性を持つものとなろう。勿
論、このように短い半減期を有する放射性同位体
は大した距離を運搬することはできず、従つてそ
れを使用すべき略同一の場所で生産しなければな
らない。それ故、厳しい要件がこの種の放射性同
位体調製の方式に対して課されるものであること
は明らかである。それは、相対的に短い半減期を
有すると共に放射の複雑化を最小とした、この種
の放射性同位体を効果的に生産するために病院ま
たは臨床試験所において非常に単純かつ早急な調
製、そして好ましくは同位体発生器による調製が
提供可能だからである。 多くの可能性ありそうな放射性同位体の中で、
放射性同位体195mAuは上述した目的に関して明
らかに非常に好適であると思われる。それは195m
Auがガンマ線のみを発し、その輻射線は妥当な
エネルギー（約261KeV）を有し、かつその輻射
線はガンマカメラのような適当な検出装置による
観察を可能とするのに充分な量をもつて輻射され
るからである。更に195mAuの半減期は僅かに約
30.6秒である。 195mAu放射性同位体は親の同位体195mHgから
崩壊生成物として形成されるものであり、195mHg
は半減期約40時間を有し、これは実用上充分な時
間である。この親の同位体はサイクロトロンにお
いて、プロトンで197Auを照射し、次いで親の同
位体を曝露した物質から単離することにより生成
することができる。 Y.ヤノ〔「放射性薬剤」（Radiopharmace−
uticals）Ed.Subramanian他、Soc.Nucl.―
Medic.Inc.，N.Y.1975，pp，236〜245〕は次の
ように述べている。すなわち、195mHgから195mAu
の生成が調査中であり、イオン交換体による親の
同位体と娘の同位体との分離が研究されている、
というのである。しかし、一方、或る放射性医学
検査にとつて良好に適合すると思われるこの放射
性同位体を満足すべき方式において得ることに成
功したという報告は未だ為されていない。 更に上記の文献は195mHg親同位体を195mAu放
射性同位体から分離するのにイオン交換体の利用
を示唆している。イオン交換体は通常、樹脂、た
とえばスルホン化フエノールホルムアルデヒド樹
脂または他の官能基を有するフエノールホルムア
ルデヒド樹脂であると理解されている。しかしな
がら、これらの樹脂または共重合体を195mHg親
同位体用吸着剤として用いるのは余り適当ではな
い。それは、水銀イオンについてのその吸着性が
金イオンについての吸着性とは通常余り異らない
からであり、更にそれらの樹脂の放射安定性は普
通可成り低いからである。その上、これらの樹脂
は屡々単量体或いは他の低分子量化合物を含んで
おり、これらが娘の同位体の溶出による溶出液を
汚染する可能性がある。娘同位体の相対的半減期
に基因して、溶出液の如何なる精製も現実には不
可能である。 本発明の一特徴に従つて次のような、簡単かつ
効果的な方式による195mAu―含有液体の調製方
法が提案される。すなわちそれは195mHgを適当
な吸着剤上に吸着し、そして引続き適当な溶離液
によつてその吸着剤から娘の同位体195mAuを溶
離するものであり、この場合該吸着剤が金イオン
についてよりも水銀イオンについて、より大きな
吸着親和性を有する水銀イオン結合物質を含んで
成るものである方法である。本発明のもう一つの
特徴において、195mAu―含有液体を製造すること
のできる放射性同位体発生器が提案される。すな
わち、該発生器は金イオンについてよりも水銀イ
オンについてより強力な吸着親和性を有する水銀
イオン結合物質を含んで成る吸着剤を包含するも
のである。 本発明による195mAu―含有液体の調製方法お
よび195mAu―含有液体を生成し得る放射性同位
体発生器は、温血動物、たとえば人間の放射性医
学検査、特に動物の心臓の検査を行う方法と関連
させて用いるのが好ましい。他に195mAu―含有
液体は末梢動脈血供給の研究、たとえば腎臓動脈
流研究、脳動脈流研究等に有力に利用される。 前述したように、本発明に係る調製法ならびに
発生器は吸着剤を用いるものであり、該吸着剤
は、金イオンについてよりも水銀イオンについて
より強力な吸着親和性を有することを特徴とする
水銀イオン結合剤を含んで成るものである。この
吸着剤の特性は、その吸着剤中に含有される水銀
イオン結合物質の広範な種類によつて提供可能な
ものである。好適な水銀イオン結合物質は有機或
いは無機性のものでよく、活性炭、銀、水和二酸
化マンガン、硫化銀、硫化亜鉛、硫化カドミウ
ム、ならびに末端官能基としてチオールまたはア
ミノ官能基を含有する水銀錯化剤またはキレート
化合物を包含している。 全ての上記水銀イオン結合物質は、金イオンに
ついてよりも水銀イオンについてより強力な吸着
親和性を有する吸着剤をもたらす点では満足に機
能するが、若干の物質は単独で使用した場合、他
の特性、たとえば吸着剤が効果的に195mHgを吸
着し、かつ195mAuの溶離を行うことができるよ
うにするための望ましい機械的および流動性の点
で劣る可能性がある。 たとえば、銀、水和二酸化マンガンおよび金属
硫化物のような若干の前述の水銀イオン結合物質
はその好適な環境において、水銀と金イオン間の
優れた分離を行う吸着性を有しているが、それら
の通常の構造および充填流動（packing flow）
特性のような機械的性質は、これらの物質が単一
の吸着剤として使用される場合には吸着された19
５ｍHgから195mAu―含有液体を効果的に生成する
ためには不充分であるかも知れない。 従つて、吸着剤の水銀イオン結合物質は適当な
基質物質と共に使用するのが好ましい。水銀イオ
ン結合物質は、基質物質と、微粉砕した固体から
成る混合物のような物理的混合物として、基質物
質中の充填材として、基質物質上の表面塗料とし
て、組合わせてもよいし、或いは基質物質に対し
化学的に結合させてもよい。必ずしも必要という
訳ではないが、基質物質は一般に水銀イオンの吸
着に、また水銀イオンと金イオンの分離に貢献し
得ることが好ましい。活性炭は基質物質の具体例
の一種であり、このものは水銀イオンの吸着なら
びに水銀イオンと金イオンの分離に貢献し得るも
のである。それはこの物質が水銀イオン結合物質
として作用するからである。他の適当な基質物質
は通常固体で実質的に有機および無機物質であつ
て、要求される非毒性、化学的および放射安定性
ならびにそれを介して通過する液体についての良
好な充填および流動特性をもたらす機械的性能を
有する広い範囲の各種物質から選択することがで
きる。一般にこの種の基質物質は粒状体、および
好ましくは微粉砕したものである。基質物質の粒
子の寸法は可成り変動するものであるが、粒子は
約0.005乃至約1.0mmの範囲内にあることが好まし
い。水銀イオン結合物質が吸着剤の単一成分であ
る場合には同一の規準が適用される。吸着剤に使
用して好適な基質物質には、シリカゲル、酸化ア
ルミニウム、天然若しくは合成物質であつてケイ
酸アルミニウムのようなケイ酸塩を主要構成分と
して含有するもの、および活性炭がある。一般に
これらの基質物質は多孔性タイプの基質物質とし
て特徴づけることができる。その他の好適な基質
物質には、市販のクロマトグラフ用充填物質があ
り、これらのものは全面的或いは表面的に多孔質
に制御された細孔ガラスビーズならびに非多孔質
むくガラスビーズ、毛細管状或いはその他の適当
に成形したガラス物体のように不整若しくは球形
状に形成したものであればよい。更に好適な有基
質物質には、天然若しくは合成の、たたとえばス
チレンの、重合体或いは共重合体があり、それら
のものは適宜の形状および寸法に、たとえば多孔
質またはむくの樹脂ビーズ、および球状或いは不
整小粒子に成形されている。シリカゲル、多孔質
ガラスビーズおよびむくのガラスビーズが、本発
明の目的のために特に好ましい。 吸着剤が、１種またはそれ以上の水銀イオン結
合物質から成るか否か、単一か基質物質との組合
わせから成るか否かは、好ましくは放射に対して
安定であり、かつ吸着剤の溶離によつて溶出液が
殆ど若しくは全く汚染されないという充分な化学
的安定性を有するべく決められる。この優先性
は、相対的に短い半減期の故にその娘同位体を必
要によつて直接患者に施さねばならないし、従つ
て施用に先立つて精製することが不可能であると
いう事実に基づいている。実質的または完全に無
機性の吸着剤が195mHg親同位体用の吸着剤とし
て好ましい。それは吸着剤が放射に対し安定であ
り、かつ溶出液を汚染しないという確度が通常無
機物質の場合の方が、たとえスチレンのような多
くの周知の合成重合体または共重合体が放射に対
して比較的安定であり、かつ相対的に純粋な形態
で得られるとしても、有機物質の場合よりも大き
いからである。 先に述べたように、水銀イオン結合物質と基質
物質は様々な方法によつて組合わせることができ
る。適当な一方法には、基質物質の粒子を表面処
理し、その結果水銀イオン結合物質をその表面ま
たは小孔の内側に備えた粒子を得る方法がある。
本方法にとつて好ましい水銀イオン結合物質に
は、特に基質物質がシリカゲルまたはガラスビー
ズの場合は、水和二酸化マンガン、銀、および金
属硫化物、たとえば硫化亜鉛、硫化カドミウムま
たは硫化銀がある。前述の基質物質の処理方法は
無機物質の処理におけると同様スチレン樹脂のよ
うな有機基質物質についても適用可能である。 吸着剤中の基質物質に対する水銀イオン結合物
質の量は臨界的なものではないが、勿論充分な水
銀イオン結合物質を含むべきであり、その結果充
分な量の水銀イオンを吸着することができるもの
である。たとえばシリカゲルを、水銀イオン結合
物質として硫化亜鉛で処理する場合、シリカゲル
はそのグラム当り約0.1〜20mg、好ましくは約0.8
〜10mgの硫化亜鉛を含むことができる。他の水銀
イオン結合物質もシリカゲルのような基質物質
と、硫化亜鉛と略同一のモル比で組合わせること
ができ、その結果満足すべき吸着剤が得られる。
一般に吸着剤中に含有される水銀イオン結合物質
の量は、吸着剤のｇ当り少くとも約10mCi、好ま
しくは少くとも約20mCiの195mHgを吸着するのに
充分な量であるべきである。 もう一つの非常に好適な基質物質の処理方法
は、その物質の粒子を有機化合物によつて表面処
理する方法で、これは化学反応によつてその有機
化合物を粒子の表面に結合若しくは係留するもの
である。表面処理用の、この種の化合物は好まし
くは各種タイプの官能基を包含しており、すなわ
ち、好ましくは(a)基質物質の粒子の表面と反応し
得る係留基、(b)粒子の表面から或る距離を生ずる
スペーサ基、および(c)金イオンについてよりも水
銀イオンについてより大きな親和性を有する吸着
剤を提供する１若しくはそれ以上の末端基を含有
している。化合物の末端基は錯塩形成配位子であ
ることが好ましい。この化合物による基質物質の
処理中に、化合物の係留基は化学反応で粒子の表
面と共有結合を形成し、それによつて化合物を基
質物質の粒子の表面に結合する。 化学的に結合若しくは係留された基は錯塩形成
配位子としてチオールまたはアミノ末端基を有す
ることができ、これらの基は金イオンについてよ
りも水銀イオンについてより強力な親和性を有し
ており、そしてこの種の官能基は、特別な基質物
質と共に単独または互いに組合わせることによつ
て使用することができる。一般に化合物の末端官
能基の数と形状は処理された基質物質の、金イオ
ンよりも水銀イオンを吸着する能力によつて決定
される。 水銀イオンを吸着剤に結合させるのに好適な他
の錯塩形成配位子は大環式または大複素環式配位
子であり、これらは基質物質の表面に直接若しく
はスペーサ基を介して係留することができる。吸
着すべき水銀イオンの寸法に適合する適当な寸法
を有する環を備えたこの種の係留された大環式配
位子は、好ましくは一平面に単一の環を有してい
て水銀と錯塩を形成し、或いは２個以上の平面環
を有していてサンドイツチタイプの錯塩を形成し
てもよく、或いはまた、それらは多環式配位子で
あつて、水銀イオンが完全にさやに包まれた錯塩
を形成してもよい。この種の好適な大環式、大複
素環式または多環式配位子、すなわち１若しくは
それ以上のＯ―、Ｓ―、および／またはＮ―原子
を含む14〜18員環を備えたものの実例には、たと
えば環式ポリエーテル、ポリアミン、ポリチオエ
ーテルまたは混合ドナー（donor）大環式化合物
があり、それらはたとえばクリスチヤンセン他著
「科学（Science）174」459（1971年）または「ケ
ミカル・レビユー（Chem・Reviews）74」351
（1974年）に記載されている。 上述の吸着剤と係留された末端錯塩形成配位子
から成る若干のもの、たとえば制御された多孔質
ガラス（CPG）と係留されたアミノプロピル基、
CPGとチオール基、CPGとジヒドロリポアミド
基、およびその他の若干のものは既に市販されて
いる。これらの容易には得られないまたは「仕立
てられない」吸着剤は数種類の方法によつて調製
することができる。たとえば、それらはアンガー
著「クロマトグラフイーにおける多孔質シリカ吸
着剤の化学的表面変性（Chemical Surface
Modification of Porous Silica Adsorbents in
Chromatography）」、メルク・コンタクテ
（Merck Kontakte）：２、32（1979年）およびリ
ーデンおよびラツタール著「シリル化を介して固
定したキレート基を用いる微量金属の予濃縮
（Preconcentration of Trace Metals Using
Chelating Groups Immobilized via
Silylation）」、分析化学（Anal.Chem.）：47
1612（1975）中に記載される方法である。このよ
うにして、たとえばシリカゲル、ケイ酸塩または
CPG基質物質と係留されたチオールまたはアミ
ノ―末端官能基を含有する吸着剤は、シリカゲ
ル、ケイ酸塩またはガラス粒子を、メルカプトア
ルキル―またはアミノアルキル―基含有シランで
処理することにより、たとえば粒子をアルコキシ
シランまたはクロルシランのようなシラン化合物
で処理し、次いで処理した粒子の表面上のシラノ
ール≡Si―OH基を≡Si―Ｏ―Si―Ｒ鎖（式中Ｒ
はメルカプトアルキル基または３―（２―アミノ
エチルアミノ）プロピル基である。）に変換する
ことにより調製することができ、この場合前記鎖
は―Si―スペーサ基によつて粒子の表面に強固に
結合されている。 シリカ含有量の高い非多孔質基質物質、たとえ
ばむくのガラスビーズは上記したのち同一の方法
により処理して、係留された錯塩形成配位子を含
有する吸着剤を得ることができる。この種のむく
の粒子の一般的に小さい表面は反応性シラノール
基の比較的低い濃度を有するに過ぎない。それ
故、前記の処理の後、単位表面積当りより少い数
の係留された錯塩形成配位子を含有する生成物が
得られる。その結果、多分好適な吸着剤を製造す
るに足る吸着能（吸着能は有効配位子の数に比例
する）を有する生成物を調製することは、特に吸
着剤上に重量を付加する可能性ある量の水銀のよ
うな金属を保持すべき場合は、より困難となろ
う。 ガラスビーズ等のような、この種の中実体から
好適な吸着剤を調製するために、代替的技法、た
とえば一般に薄膜塗装法として知られる技法をう
まく利用することができる。これらの技法は塗膜
と粒子間の化学反応というよりはむしろ、塗膜と
塗装粒子の表面間の物理的接着性に基づいている
ので、薄膜技法は、その起源、性質または、たと
えば、粒状化有機重合体または共重合体、樹脂ビ
ーズ等ならびに先に述べたその他の基質物質を包
含する組成物と無関係に凡ゆるタイプの中実体に
利用することができる。 この種の薄膜塗装技法の多くの例が知られてお
り、これらの中には真空蒸着技法、特に、パーニ
イ・ガイ著「中実薄膜（Thin Solid Films）」
６／３ Ｒ―25―28（1970年）に記載されるよう
な、金属硫化物の薄膜で塗装する反応性蒸着法が
ある。ガラスビーズのような中実体上に所望物質
の薄膜を沈積させる代替的技法は、ハラズ他著
「分析化学（Anal.Chem.）」36、1178〜1186（1964
年）中に記載されている技法である。この非常に
単純な後者の技法は、むくの表面上の薄層が、容
易に蒸発させることのできない物質から生成し得
るという点、或いはたとえば分解等によつてその
構成において変化を伴うことなく容易に蒸発させ
得るという点で更に長所を有している。結合物質
の存在または不存在下、乾燥粉末形態若しくは適
当な溶剤中の懸濁或いはスラリー状粉末形態の沈
積すべき物質を用いて作業することにより、この
技法は、単純な吸着物質、たとえば金属硫化物、
水和金属酸化物、金属等から成る薄層で中実体を
塗装するのに特に好適であるばかりでなく、１若
しくはそれ以上の錯塩形成配位子を含有する化合
物を包含する有機化合物から薄層を生成するため
にも等に好適である。 後者の技法のもう一つの長所は複合薄層、すな
わち性状若しくは性能の異る２種以上の物質また
は化合物を含んで成る薄層によつて中実体を塗装
することができるということである。従つて、た
とえばこの技法によつて金属硫化物または水和酸
化物のような単一で、化学的に定義の明確な物質
の沈積のみならず、また各種割合における各種物
質から成る混合物の沈積をも行わせることができ
る。従つて、中実体は、たとえば数種類の金属硫
化物の組合せ、金属硫化物と、たとえば金属酸化
物、水和酸化物、水酸化物等の組合せから成る薄
層を備えることが可能である。同様に無機物質と
有機物質とを組合せることも可能であるし、或い
は１若しくはそれ以上の錯塩形成配位子を含有す
る純粋な有機物質の各種タイプのものを組合せる
ことも可能である。それ故、この技法により莫大
な数の、可能性あるバリエーシヨンを提供して所
望の吸着剤、すなわち金イオンについてよりも水
銀イオンについてより強力な吸着性を有する吸着
剤を生成するものである。 更に、特に簡単に行える薄膜により塗装した中
実体を製造するもう一つの方法が緩慢沈殿反応を
開発し、この反応は反応混合物と直接接触するむ
く表面上に微細な可溶性または不溶性反応生成物
の緩慢沈殿を生ずるものである。金属硫化物、水
和酸化物、水酸化物等のような無機物質から成る
薄膜の沈殿に特に好適なこの方法は、たとえばベ
テネコフ他著「ラジオヒミヤ（Radiokhimiya）
20／３、431〜438（1978年）に記載される方法と
類似の様式において導き出すことができる。 たとえば金属硫化物から成る薄膜の沈殿のため
に、上記方法において有機硫黄含有化合物を使用
してもよく、この化合物は溶液中に溶解させた場
合、特定の条件下で緩慢に分解可能であり、この
ような訳で該化合物は緩慢に硫黄、SH基または
硫化水素を解放して、同一溶液中に存在する適宜
の金属と反応させる源泉であるべきである。それ
によつて、この方法は同一溶液中に存在または懸
濁している、たとえばガラスビーズのような中実
体上の接着性薄層形状の特別に不溶性の金属硫化
物の緩慢沈殿をもたらし、それにより所望の吸着
剤を生成する。 先に述べたように、195mAu―含有液体を調製す
る本発明方法は吸着剤上に195mHg親同位体を吸
着させる工程を包含している。親の同位体195m
Hgは周知の方法によつてサイクロトロン中にお
いてプロトンで197Auを照射することによつて
197Auから生成することができる。本質的に純粋
な195mHgは照射された物質から同様に周知の方
法、たとえば乾式蒸留によつて単離することが可
能である。 吸着剤上の195mHgの吸着は、吸着剤を195Hgイ
オンを含有し、かつPH約１〜10、好ましくは約５
〜６を有する溶液と接触させることにより達成す
ることができる。このような溶液は195mHgを濃
縮した酸、たとえば硝酸中に溶解し、得られた溶
液を水で希釈し、次いでその溶液のPHを約１〜
10、好ましくは約５〜６とすることによつて得ら
れる。吸着剤を、このようにして得られた195m
Hgイオン―含有溶液と接触させることにより、19
５ｍHg―イオンが吸着され、そして吸着剤はこれ
によつて放射能をチヤージされ、すなわち放射性
１９５ｍHgから娘の放射性同位体195mAuが自然崩壊
工程によつて連続的に形成される。形成された娘
の放射性同位体は溶離として知られる工程、すな
わち適当な液体で吸着剤を洗滌することによつて
１９５ｍHgを担持する吸着剤から分離することがで
き、この場合前記の溶液においては娘の放射性同
位体が親の同位体195mHgで実質的に汚洗される
ことなく、本質的に純粋な形態で現出するものと
する。使用される独特の吸着剤に基づいて、水銀
についての吸着剤の能力は一般に吸着剤のグラム
当り約１乃至約50mgの範囲内にある。 担持吸着剤からの娘放射性同位体195mAuの溶
離のために、金イオン錯化剤の溶液を使用するこ
とができる。金イオンは、金イオン錯化剤として
アミン、アミノ酸を含有する溶液または有機メル
カプト化合物のような硫黄―含有化合物を使用す
ることによつて良好な収率で溶出することができ
る。好ましい金イオン錯化剤はチオ硫酸塩、トリ
ス（ヒドロキシメチル）アミノメタン、馬尿酸
塩、グルタチオン、メルカプトプロピオニルグリ
リシンまたはチオりんご酸を含有している。所望
により、溶離溶液中には微量、たとえば約
0.00001乃至約0.0001モルの非放射性金、いわゆ
る金担体を存在させてもよい。 195mAuの相対的短半減期の故に、得られた溶
出液は可及的速やかに使用する必要があり、たと
えばその溶出液を患者の身体に直ちに施す必要が
ある。それ故、薬物的に受容可能な金イオン錯化
剤の溶液を溶離液として通常使用せねばならな
い。 吸着剤を溶離するために使用する溶離液は水性
であることが好ましいが、その他の溶液も、それ
らが溶出液を施すべき動物を害さない限り、金錯
化剤の溶液を処方するのに使用することができ
る。溶離液中の金錯化剤の量は、溶離液が企画し
た目的のために充分な195mAuを溶離することが
できる限り臨界的なものであるとは考えられない
が、好ましくは溶離液はそのリツトル当り約
0.0001乃至約0.2モル、最も好ましくは約0.001乃
至約0.1モルの金錯化剤を含有するものである。
更に溶離液は、好ましくは約５乃至約７の範囲の
PHを有し、非毒性でかつ等張性のものである。 本発明に係る方法は、適切に選択された195m
Hg親同位体用吸着剤と195mAu娘放射性同位体用
溶離液との組合せを用いることにより最も首尾良
く実施することができる。現在好ましいとされる
吸着剤と溶離液の組合せを表１中に示す。表に記
載された吸着剤は、シリカゲル、制御された気孔
度のガラス、他の多孔質基質物質、またむくのガ
ラスビーズから成る基質物質上の名前を挙げた水
銀イオン結合物質である。 【表】 子
表１中に掲げた上記組合せに関して、吸着剤を
含有する硫化亜鉛と溶離液を含有するチオ硫酸塩
との組合せが現在のところ最も好ましいものであ
る。 本発明に従つて、195mHgを担持した吸着剤を溶
離することにより195mAu―含有液体が得られ、
このものは放射性医学検査、たとえば動物、特に
人間のような温血動物の心臓のような内臓の形態
および機能における偏向（deviations）を検査す
るのに非常に好適である。 先に述べたように、195mAu放射性同位体は僅か
に約30秒という半減期を有しているので、その放
射性同位体はそれが使用されるべき略同一の場所
で生成されなければならない。放射性化合物を生
成するための周知の装置は放射性同位体発生器で
あり、これは、たとえば病院または臨床試験所に
設備することができ、この発生器から、必要な場
合には溶離によつて発生器中に収容された親の同
位体から娘の放射性同位体を含有する液体を得る
ことができる。それ故、本発明はまた、195mAu―
含有液体を調製することのできる特別なタイプの
放射性同位体発生器に関し、該発生器は上記の吸
着剤を充填したカラムを含んで成つており、該吸
着剤上には195mHgを吸着することが可能で、か
つ引続いて195mAuを溶離することができるもの
である。更にカラムは溶離液用入口孔、および溶
出液用取出しポイントを含んで成つている。溶出
液を直接患者の身体に導入する場合、勿論発生器
装置全体は本質的に殺菌されなければならない。 前述の吸着剤のうちの若干のものを充填し、か
つ195mHgを担持した多くの放射性同位体発生器
で行う実験において、上記の吸着剤／溶離液配合
の若干のものでは、以下に示す実施例中に記載
する同一の配合を用いるモデル実験において見出
されたのよりもより低い溶離収率が観察されてい
る。観察した場合、また次のことも見出されてい
る。それはモデル実験において見せかけられた溶
離収率と実祭の親―娘同位体を使用する発生器か
ら得られた溶離収率との間の差異は様々な理由に
よつて惹き起される可能性があるということであ
る。 典型的な状況の若干および溶離収率における観
察された結果を生ずる理由を例示するために、先
に記載した２種類の吸着剤／溶離液配合、すなわ
ち溶離液として、係留されたチオール末端官能基
で変性したシリカベース基質物質とチオ硫酸塩と
の組合せならびに溶離液として、硫化亜鉛のよう
な金属硫化物で変性したシリカベース基質物質と
チオ硫酸塩との組合せを代表例として更に敷衍す
るために使用する。第１の配合は、実際の低溶離
収率が吸着剤の品質および性能に関連している可
能性のある発生器装置を示すものである。水銀イ
オンについて非常に強力な吸着力を有し、或いは
換言すれば、水銀イオンについて非常に強力な親
和力を有するが、金イオンについては並の親和性
を示す吸着剤を使用する場合、事態は次のように
現出するであろう。すなわち、金イオン錯化溶離
液は、発生器中で形成された金イオン用吸着剤と
溶離のために有効なイオンを作るために競わなけ
ればならない。このような競合的工程乃至競合的
反応は勿論、発生器中で形成された金イオンにつ
いての吸着剤および溶離液の各親和性によるので
ある。この種の工程の結果は、工程の複雑さとは
無関係に、終りに至るまでの、各競合的反応の全
体的なバランスによつて、すなわち溶離可能な金
イオンの割合、つまり収率によつて与えられるも
のである。総合的なバランスがより吸着剤寄りに
作用すると、より低い溶離収率となる。逆に総合
的なバランスがより溶離液奇りに作用すれば、よ
り高い溶離収率となる。 そして今や次のことが見出されている。すなわ
ち、それはたとえマイナスの事態においても、つ
まり競合的工程のバランスがより吸着剤にとつて
好ましいものである場合に発生器装置の適切な処
理によつて、そのバランスを、相対的に低い溶離
収率を顕著に改良するような方法において逆転す
ることが可能である、ということである。溶離収
率を改良するためのこの種の処理は、たとえば吸
着剤の不活性化である。すなわち、これは金イオ
ンについての吸着剤の親和性を所望の程度まで抑
制し、一方銀イオンについての親和性は依然とし
て高いレベルに保持するというものである。この
種の処理は、たとえばチオール官能基の割合を、
置換、分裂、縮合等のような１種若しくはそれ以
上の適当な化学反応によつてより反応性に乏しい
基に変換する工程を含んで成つている。特に有用
な処理は酸化であり、このためには多くの周知の
反応が用いられる。それは、たとえばヨウ素、臭
素、クロム酸、過マンガン酸塩による、若しくは
あらゆるその他の周知の酸化剤による酸化であ
る。 酸化の際の副生物、たとえば二酸化マンガンの
ように過マンガン酸塩による処理から得られるも
のを除去したい場合には、もう一種類の適当な反
応、たとえば還元反応を利用して副生物を溶解
し、かつカラムを適当な液体で洗滌することによ
り溶解した副生物を発生器から除去することがで
きる。このような訳で、二酸化マンガンの除去の
ために特に好適な還元剤には、ヒドロキシルアミ
ンの塩類、ヒドラジンの塩類、亜硫酸塩または亜
硫酸、アスコルビン酸塩またはアスコルビン酸、
シユウ酸またはシユウ酸塩、特にシユウ酸水素カ
リウム、または凡ゆるその他の周知の還元剤があ
る。適当な液体によるカラムの洗滌によつて発生
器から過剰の還元剤および反応生成物を除去した
後、発生器を前記方法によつて溶離して、上記処
理を施さなかつた同一の発生器から得られるのよ
りも可成り高い放射能を有する195mAu含有溶出
液を得ることができる。 先に述べた第２の配合において、すなわち金属
硫化物、特に硫化亜鉛で変性したシリカ基質物質
から成る吸着剤においては、もう一つの効果が観
察された。すなわち、それは娘の放射性同位体19
５ｍAuの溶離収率が発生器カラム中に存在する放
射能の量に関連する可能性のある事態である。発
生器カラムがより高い活性を有する親の同位体19
５ｍHgで担持されたとき、より低い溶離収率また
は溶離収率の減少によつて明示されるこの結果は
異常なものではない。同一の結果はまた、他の放
射性同位体発生器においても観察された。代表的
な例は、たとえば周知のテクネチウム発生器であ
る。このような現象は、娘放射性同位体の或る画
分（fraction）の化学的形態への変換に寄与する
ことのできる所謂輻射効果によつて惹き起される
ものであり、前記化学的形態は使用される吸着剤
について強力な親和性を有し、そしてそれ故にそ
のものはもはや溶離可能なものではないことが充
分に確証されている。 しかしながら、溶離液の適切な配合により輻射
効果によつて惹き起される化学変化に逆らうこと
が可能であり、そしてたとえ高活性の親の同位体
を担載した発生器においてすら溶離収率を改良す
ることが可能である。テクネチウム発生器の場
合、このような反作用的手段の周知の実例は、た
とえば米国特許第3664964号に記載されるように
溶離液に対して酸素または他の酸化剤を添加して
溶離収率を改良するものである。同様な手段が本
発明の放射性同位体発生器装置にも適用可能であ
る。 更に溶離液における放射能の減少は溶離液に対
する適切な遊離基捕獲剤の添加によつて抑制する
ことができる。好適な遊離基捕獲剤には、有機ヒ
ドロキシ化合物、たとえばグリコースまたはポリ
エチレングリコール、硝酸塩または亜硝酸塩、し
かし、好ましくは硝酸または亜硝酸アルカリ金属
またはアルカリ土類金属、たとえば硝酸ナトリウ
ムがある。溶離液中に含まれる遊離基捕獲剤の量
は広範囲に亘つて変化する。たとえば約0.0001乃
至５％wt／volでこれが現在好ましいものであ
る。たとえば、溶離液に対する硝酸ナトリウム約
１％の添加は発生器の溶離収率を次のような態様
で改良した。すなわち、放射能約20mCiを超える
までの195mHgのチヤージは溶離活性の顕著な減
少を伴うことなく可能であることが見出されてい
る。実用的な適用については、195mHgにより放射
能約１〜300mCi、好ましくは約20〜160mCiをも
つてチヤージすることが通常適当である。195mAu
放射性同位体を含有する得られた溶出液は金担体
から解放若しくは実質的に解放されており、非毒
性であり、かつ薬物的に受容可能な品質を有して
いる。 195mAuの相対的に短い半減期の故に、発生器
の溶離後成るべく早く溶出液を検査すべき患者に
施すことが通常は有益である。それ故、発生器は
殺菌された溶出液が生成され、かつ患者に対する
直接の接続が可能なように構成されるのが好まし
い。特に好ましい放射性同位体発生器は、閉鎖系
に包含し得るもので、かつこのものは１若しくは
それ以上の下記の装置を含んでいる。すなわち、
それらは(a)溶離液を容れる貯蔵槽、(b)発生器から
溶離させ、かつ得られた溶出液を患者の身体中に
強制的に施す両目的のために使用し得るポンプ装
置、(c)処方液体を溶出液に添加させ得るようにし
た連合機構を備える処方用貯蔵槽、および(d)一端
で上述の装置に連結され、かつその他端が通常病
院または診療所において用いられる補助的装置に
連結されるようにした部材を有していて、液体を
患者の血管または体腔中に流入させるようにした
可撓性チユーブである。 このような放射性同位体発生器の一例が添付図
面の第１図に示されている。図に示されるよう
に、放射性同位体発生器１０は本質的に遮蔽要素
１４たとえば鉛によつて完全に周回された発生器
カラム１２を含んで放射能の放射を阻止する。発
生器カラム１２はシール用アツセンブリ１８によ
り閉塞された各端部を有するガラス等から成る通
常円筒形のハウジング１６を含んで成り、シール
用アツセンブリは貫通可能な弾性ストツパー２０
およびその中の中央部に位置する細孔２４を有す
るオーバーレイ金属キヤツプ２２を含んでいる。
ハウジング１６に収容された粒状吸着剤２６から
成る床はハウジングに接着されたフイルタ２８に
よつて限定されている。 上部シール用アツセンブリ１８は針３０によつ
て貫通されており、この針は遮蔽要素１４の外部
に配置されたカツプリング３２に取付けられ、か
つ弾性プラグ３３により適所に維持される。カツ
プリング３２に着脱可能に取付けられた溶離液貯
蔵槽３８はピストン４０および手動により溶離液
を貯蔵槽から針３０を介してカラム１２中へ強制
するための連合プランジヤ４２を有している。キ
ヤツプ４４は貯蔵槽３８の上部に設けられて溶離
液を、補充すべき貯蔵槽へ供給せしめる。 カラム１２の下部シール用アツセンブリ１８は
溶出液導管３４によつて貫通され、該導管は遮蔽
要素１４の外方へ突出し、かつ取付具３６におい
て終端している。適当な補足取付具４６によつて
溶出液導管３４の取付具３６に着脱可能に取付け
られているのは、可撓性材料、たとえば有機重合
体物質から成るチユーブ４８である。チユーブ４
８は取付具５０によつて終端し、該取付具は患者
の体内に或る物質を注射するのに普通使用される
タイプの施用針（図示せず）と嵌合するようにな
つている。処方用貯蔵槽５２はストツプコツク５
４を有する処方用導管５３により溶出液用導管３
４に取付けられている。処方用貯蔵槽５２は、カ
ラム１２からの溶出液に添加可能な処方液を含有
するようにしてあり、それによつて溶出液組成物
を改変して、たとえば患者に対して施した場合、
異つた若しくは付加的な効果を有する薬物的組成
物、或いは生理学的に受容可能なPH、等張性等に
よつて体液とより高い相溶性を有する薬物的組成
物を生成するようにするものである。 本発明の各種特徴を以下の実施例を参照しなが
ら非常に詳細に述べることにするが、実施例は例
示の目的でのみ挙げたものであることを理解すべ
きである。 実施例 多くの放射性水銀イオン用吸着剤の吸着能力は
種々のPHレベルにおいて決定された。その結果を
表Ａに要約する。 各決定ごとに硝酸中の195mHgから成る溶液を
調製し、次いで塩基を添加することによりその溶
液を所望のPH域３〜10内のものとした。得られた
溶液はガンマカウンターの計測によれば、Hg／
ml約4μgを含有し、かつ放射能約10，000パル
ス／秒／mlを有していた。次に、溶液約５mlおよ
び個別の吸着剤約0.5ｇをガラスびん中で一晩中
振とうし、次いで遠心分離した。上澄み液から粒
状物質を分離した後、その液体の放射能をガンマ
カウンターで測定し、かつ吸着剤を含まない標準
溶液と比較した。各決定ごとに３回の操作を行つ
た。 試験した各種吸着剤は以下のようにして調製し
た。そして、その各場合において使用されたシリ
カゲルは60Aの多孔度を有しており、かつ粒子寸
法は約0.063乃至約0.200mmの範囲内にあつた。各
吸着剤を調製するに先立ち、シリカゲルを以下の
工程によつて精製した。すなわち、それはシリカ
ゲルを濃縮した塩酸で泥漿化し、かつ一晩放置し
た後、追加の塩酸で洗滌し、蒸留水で洗滌し、
過し、次いで真空炉中約105℃で乾燥するもので
ある。 SiO2−ZnS 乾燥したシリカゲルを５％塩化亜鉛を含有する
水溶液で処理した。その他の水溶性亜鉛塩、たと
えば硝酸亜鉛、硫酸亜鉛および酢酸亜鉛もまた同
様に使用することができた。過剰の液体を得られ
たスラリーから別し、その後湿潤シリカゲルケ
ーキを過剰の硫化物の水溶液と反応させた。この
目的のためには如何なる水溶性硫化物も適当であ
るのと同様に、特に気体状および水溶液状双方の
硫化水素も適当である。代替的には、水溶液中で
分解して硫黄、チオール基または硫化水素を生ず
るもの、たとえばチオアセタミド、アルカリ性チ
オ尿素等のソルビツクチオ硫酸塩（solubic
thiosulfates）または若干の有機硫黄含有化合物
が硫化亜鉛を生成するために等しく有用である。
デカントし、水で洗滌し、かつ真空中で乾燥した
後、変性したシリカゲルが得られた。このものは
処理によるが、シリカゲルグラム当り約0.1〜20
mgのZnS、好ましくは約0.8〜10mgのZnSを含有し
ていた。 SiO2−AgS 対応する方法において、硫化銀で変性したシリ
カゲルを調製した。シリカゲルは、引続くアスコ
ルビン酸による還元を伴つた硝酸銀溶液を使用す
る処理によつて銀で変性した。 SiO2−HMDO 硫酸マンガン1.0Mの溶液をシリカゲル粒子に
添加し、得られたスラリーを約90℃で加熱し、次
いで加熱水性過マンガン酸カリウム溶液を滴下法
で添加することにより水和二酸化マンガン
（HMDO）で変性したシリカゲルを調製した。そ
の後、スラリーをデカントし、かつ固形物を希硝
酸で反覆洗滌した。次いでスラリーを過し、水
で洗滌し、かつ真空炉中約60℃で乾燥した。 HMDOで変性したシリカゲル調製のもう１種
類の態様は、水性過マンガン酸塩溶液および30％
過酸化水素溶液のシリカゲル粒子への継続的添
加、および次いで上記処理工程の残りに従うこと
から成つている。 SiO2−SH 乾燥シリカゲルを、極性有機溶媒、たとえばア
セトニトリル中のメルカプトプロピルトリメトキ
シシラン10％溶液で、少量の希砿酸、たとえば塩
化水素酸の存在下処理してスラリー状とすること
によりシリカゲルに化学的に結合したSH―含有
官能基を供給した。約10分間反応させ、次いで
過し、洗滌し、かつ真空中で乾燥した後、その表
面に化学的に結合したメルカプトプロピル基を有
するシリカゲルを得た。 SiO2−NH2 SiO2−SH吸着剤に対応する方法において、シ
リカゲルと水中Ｎ―（２―アミノエチル―３―ア
ミノプロピル）トリメトキシシランの10％溶液お
よび0.1酢酸水溶液の混合物との反応によつてシ
リカゲルに化学的に結合したNH2―官能性基を
供給した。 表Ａ下部において、放射性物質について実験的
に決定された平均分布係数KDを各吸着剤ごとに
掲げる。KDは次のように表わされる。 KD＝吸着前のパルス／吸着後のパルス−１×ml／ｇ 従つて、高KD−値は195mHgが吸着剤上に効率
的に吸着されていることを示している。たとえば
103のKD−値は少くとも約99％の水銀が吸着され
ていることを示し、そして104のKD−値は少くと
も約99.9％の水銀が吸着剤によつて吸着されてい
ることを示すものである。更に個別の吸着剤につ
いての吸着ピークは一般に中性PH付近または比較
的低酸性度において生じている。表から、適切な
PHにおいて試験した吸着剤が本質的に全ての195m
Hgを吸着し得ることが明らかである。 【表】 【表】 実施例 前述の好ましい、吸着剤と溶離液の組合せの適
合性を、以下に記載する実験によつて例証する。
これらの実験を行うに際して、同位体203Hgを親
の同位体195mHgの代りに、そして同位体198Auを
娘の放射性同位体195mAuの代りに用いた。この
置き換えは次のような実用上の考慮に基づいて為
されたものである。すなわち、(1)195mAuによる
実験はその短半減期故に非実用的であること、お
よび(2)195mAuは、195mHgから連続的に形成され、
これが結果の解釈を妨げること、である。しかし
ながら、遂行された実験は、吸着剤および溶出液
上の水銀および金イオンの分布が等しく良好に表
われる結果を提示している。それは、一般に認め
られているように、同一元素から成る各種の同位
体は溶解性、吸着性等の物理的および化学的性質
において異るところがないからである。 実験は次のように行われた。すなわち、試験す
べき吸着剤約500mgを吸着剤カラム中に担持し、
かつ203Hgを、195mHgのチヤージに擬制して先に
記載したようにチヤージした。PH約５〜６を有
し、かつ0.001〜0.1モルの表Ｂ中に示された金イ
オン錯化剤の１種類を含有する水溶液１ml中に、
金含有198Au1〜3μｇを溶解することにより、使
用する溶離剤液体を調製した。この溶離剤液体約
50mlを充填カラムの上側に添加し、かつ溶出液を
約５mlの画分において下側に収集することによつ
て溶離を行つた。各実験において、カラム当り用
いられた金の量は、非錯化金用吸着剤の全容量よ
りも可成り少かつた。溶出液の放射能はガンマカ
ウンターにより決定された。表Ｂにおいて、吸着
剤上に吸着されなかつた198Auの百分率が記録さ
れている。溶出液の放射性核種純度はガンマ分光
度法（gamma―spectrometry）によつて決定さ
れた。表Ｂ中に記録された全実験において、0.1
％未満の203Hgが溶出液中に存在していた。実験
は２回若しくは３回行われた。 下記の平均結果が得られた。 【表】 実施例 シリカゲルと硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を調
製する。 粒子寸法が約0.063〜200mmの範囲にあり、かつ
平均孔径が約60Aであるシリカゲル約50ｇを濃塩
化水素酸中に懸濁し、かつ得られた懸濁液を一晩
放置することによりシリカゲルを調製する。翌
日、スラリーを焼結ガラスフイルタを介して過
し、次いで湿潤ケーキを蒸留水で液が中性にな
るまで洗滌する。精製したシリカゲルは次に真空
炉中約105℃で乾燥する。乾燥し、酸で予洗滌し
たシリカゲルは次いで過剰の塩化亜鉛５％水溶液
で処理してスラリーを生成する。スラリーを過
した後、塩化亜鉛で飽和したシリカゲルの湿潤ケ
ーキが得られる。得られた、この前処理したシリ
カゲルを一部分ごとに0.02Nの酢酸約500ml中の、
過剰の硫化水素の飽和溶液に添加し、その間溶液
を撹拌し続け、かつ硫化水素をしてその中を通過
させる。更に約10分間撹拌した後、スラリーをデ
カントし、かつ温水で数回洗滌する。次に、この
シリカゲルを再び希酢酸中の硫化水素溶液を使用
して同一の方法で処理する。水で洗滌し、次いで
過した後、シリカゲル生成物を約80℃で真空に
保たれた炉中で乾燥する。この乾燥した吸着剤を
閉塞したびん中に配置し、かつ一晩「ミニ・ロー
ルミル」（商品名）上で処理して、緩やかに接着
した硫化亜鉛粒子を除去する。この吸着剤を再び
水中に懸濁させ、かつ水を使用して反覆デカンテ
ーシヨンを行い、上澄み液が完全に透明になるま
で繰返えす。過および水によるすすぎの後、吸
着剤を再度約80℃で真空炉中で乾燥する。得られ
た吸着剤は、コンプレクソメトリ一滴定により測
定すると、吸着剤のグラム当り約6.3mgのZnSを
含有している。 実施例 制御された細孔ガラスおよび硫化亜鉛を含んで
成る吸着剤を調製する。 メツシユ寸法120/200および平均孔径約530Åを
有する、「CPG―10―500」（商品名）として知ら
れる乾燥し、酸で予洗滌した、制御された細孔ガ
ラス基質物質約20ｇを過剰の塩化亜鉛約２％水溶
液中でスラリー化し、かつ得られたスラリーを真
空下でガス抜きする。その後、そのスラリーを実
施例に記載した方法で処理する。得られた吸着
剤は、測光法により測定すると、吸着剤のグラム
当り約5.5mgのZnSを含有している。 実施例 制御された細孔ガラスおよび硫化亜鉛を含んで
成る吸着剤を調製する。 実施例におけるような乾燥し、酸で予洗滌し
た、制御された細孔ガラス基質物質約10ｇを過剰
の塩化亜鉛５％水溶液でスラリー化し、かつその
スラリーを真空下でガス抜きする。得られたスラ
リーをその底部に焼結ガラスフイルターを有す
る、より大きなガラスクロマトグラフカラム中に
注入する。過剰の液体を穏やかな真空で排除する
と、カラムは湿潤、前処理したガラス粒子で充た
されることになる。硫化水素ガスを穏やかな圧力
下でカラム中に導入し、かつカラム中を約15分間
通過させる。反応が完了した後、過剰の遊離硫化
水素を空気の流れにより除去し、湿潤物質をカラ
ムからビーカー中に移し、かつ水中でスラリー化
する。そのスラリーを水によるデカンテーシヨン
で反覆洗滌し、過し、かつ真空炉中約80℃で乾
燥する。得られた吸着剤を更に実施例に記載さ
れた方法で処理する。吸着剤は、測光法により測
定すると、吸着剤のグラム当り約1.65mgのZnSを
含有している。 実施例 基質物質および硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を
調製する。 商標「クロモソルブ（Chromosorb）LC―２」
（ジヨンソン―マンヴイル製品）の下に販売され
る薄膜状HPLC吸着剤約10ｇを過剰の酢酸亜鉛５
％水溶液中でスラリー化し、かつそのスラリーを
真空下でガス抜きする。得られたスラリーを更に
実施例に記載された方法で処理する。吸着剤は
測光法により測定すると、吸着剤のグラム当り約
5.5mgのZnSを含有している。 実施例 むくのガラスビーズおよび硫化カドミウムを含
んで成る吸着剤を調製する。 寸法約0.15〜0.18mmを有する、乾燥し、酸で予
洗滌した、むくのガラス小粒約５ｇを懸濁し、次
いでこのものを１×10-3M塩化カドミウム、1M
アンモニア、１×10-2MNaOHおよび６×10-3M
チオ尿素の水溶液を含有する容器中の広い領域に
亘り散開させる。このガラス小粒を、広い領域中
に散開し、かつ単一層を保つように時々動かしな
がら、約48時間溶液中に放置する。その後、ガラ
ス小粒を過し、水およびエタノールで洗滌し、
次いで真空炉中約80℃で乾燥する。 次に得られた吸着剤を顕微鏡下で検査する。全
部のガラス小粒は硫化カドミウムの滑らかで緊密
なフイルムによつて均一に覆われているのが観察
され、その厚みは約1μｍ未満であると評価され
る。 実施例 むくのガラスビーズおよびその上が薄層で覆わ
れた硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を調製する。 寸法約0.15〜0.18mmを有する、乾燥し、酸で予
洗滌したむくのガラス小粒約５ｇを、乾燥した非
常に微細な硫化亜鉛粉末と酸化亜鉛粉末の重量比
約１：１から成る混合物と共に数本の小さな「テ
フロン」（商標）棒を有する閉塞したびん中に配
置し、かつ一晩「ミニ・ロールミル」に掛ける。
次に得られた生成物を水中に懸濁し、水を利用す
る反覆デカンテーシヨンにより、上澄み液が完全
に透明になるまで洗滌し、次いで真空炉中約80℃
で乾燥する。 得られた吸着剤を顕微鏡下で検査する。検査さ
れた全部の小粒はその小粒の表面に押圧した硫化
亜鉛―酸化亜鉛粒子の層で覆われているのが観察
される。しかし、層の均質性は先の実施例によ
り得られたものよりも不完全である。 実施例 シリカゲルおよび係留されたチオール末端官能
基を含んで成る吸着剤を調製する。 アセトニトリル中のメルカプトプロピルトリメ
トキシシラン10％（ｖ／ｖ）溶液約100mlに、
INHCl約５mlを添加する。均質化の後、直ちに
得られた反応混合物を、乾燥し、酸で予洗滌し
た、実施例におけるように調製したシリカゲル
上に注いで反応混合物のスラリーを形成する。反
応は緩やかな撹拌下、室温で約10分間進行させ
る。次にスラリーをガラスフイルターで過し、
アセトニトリルの３部分（50〜75ml）で洗滌し、
かつ得られた固体生成物を真空下、室温で一晩乾
燥する。得られた吸着剤を、ヨウ素滴定を利用し
て遊離SH基の含有量決定のため分析する。結果
は、吸着剤のグラム当り約14±１mgSHを示して
いる。 実施例 195mAu―含有液体を放射性同位体発生器中で
生成させる。焼結ガラスフイルターでその下端を
閉じた小ガラス管を準備し、かつその管を親の同
位体用吸着剤として作用する変性シリカゲル約
500mgで充填することによつて放射性同位体発生
器を作成する。このシリカゲルは実施例で述べ
た方法によつて調製する。吸着剤は、シリコンゴ
ム製の保持リングによつて適所に維持される多孔
質プラスチツクフイルターで管の開放端を閉じる
ことによつてカラム中に限定される。次にカラム
はその両端においてシリコンゴムおよびアルミニ
ウムキヤツプから成る円板によつて封止される。 カラムを変性シリカゲルで充填した後、その変
性シリカゲル吸着剤を、PH約５〜６を有する放射
性硝酸水銀の溶液と接触させることによりカラム
を195mHgでチヤージし、この場合前記の、約
14mCi195mHgを溶解することにより得られた溶液
は濃硝酸約２ml中のサイクロトロンターゲツトか
ら調製されるものであり、次に得られた濃縮物を
水で希釈して約10mlとし、そして最後にPHを約５
〜６に調整する。 カラムを放射性195mHg同位体でチヤージする
に際して、カラムを反転すると、焼結ガラスフイ
ルターはカラムの上部となり、その後カラム中に
含まれる吸着剤を、同位体含有チヤージ用溶液を
カラム中に焼結ガラスフイルターを介して流入さ
せることにより該溶液と接触させる。この方法に
よりカラムをチヤージすることによつて、カラム
のプラスチツク構成部分上への195mHgの偶然的
吸着が避けられる。吸着剤上の195mＨｇの吸着は
事実上定量的なものであり、チヤージが完了した
後、カラム流出液中に見出される、適用された活
性度（activity）の約0.009％を超えることはな
い。 カラム用溶離液はチオ硫酸ナトリウム
（5H2O）約29.8ｇおよび硝酸ナトリウム約10ｇを
水1000mlに溶解することによつて調製される。放
射性同位体発生器カラムは反転位置において、加
圧下で発生器カラム中へ溶離液約２mlを注入する
ことによつて溶離される。非常に短い時間、約２
乃至３秒間で195mAu―含有溶出液をカラムから
排除することができた。この溶出液は放射能強度
約8mCiを有している。約３乃至５分後、カラム
は再度溶離することが可能である。各溶離におい
て、論理上利用可能な195mAuの約60％を発生器
から溶離することができる。溶出液におけるミリ
キユリーの数は、ガンマエネルギーチヤンネル
261keVを利用する急速、単一チヤンネルガンマ
分析器により測定した溶出液の計数率に由来する
ものである。得られた計数率（通常の幾何学、効
率および無駄時間修正係数に最も近い）は計数時
間中の195mAuの崩壊に基因する計数の損失につ
いて修正され、また各溶出液についての溶出と計
数開始の間の経過した時間における活性度の損失
についても修正される。各溶出液の得られた修正
計数率は、再度261keVでガンマ線を計数する崩
壊平衡において195mHgおよび195mAu同位体を含
有するチヤージ溶液から成る、整除し得る標準試
料の計数率と比較される。この計数率の比較から
誘導されるのは溶離収率と、純粋形態の195mAu
同位体間および崩壊平衡における195mHg間での
261keVガンマ線の輻射率の比を計算に入れるこ
とにより得られた溶出液中のミリキユリーの数と
でであり、195mAuは0.88〜0.90である。 同様に、溶出液中の195mHg漏出、すなわち溶
出液の放射性核種純度（溶離した195mAuの完全
な消失後）残留195mHgから平衡において形成さ
れた195mAuによつて輻射された261keVガンマ線
を計数することによつて確定され、正味の計数率
は再度195mHg／195mAuチヤージ溶液から成る標
準試料と比較される。全測定において、放射性核
種純度は99％よりも良好であることが証明され、
これは親の同位体による溶出液の汚染が実質的に
全く無いことを示している。本実施例に従つて調
製された多数発生器から得られた溶出液中で見ら
れた最大の汚染は、チヤージ直後の発生器の最初
の溶離中または発生器が前日にチヤージされた場
合、翌朝の最初の溶離中の195mHg約0.3〜0.4％で
ある。195mHgによる汚染は引続く溶離中に約0.05
乃至0.1％に低下する。 ここに記載された発生器は何日間にも及ぶぶ
様々な間隔で溶離し、最も短いものは溶離と溶離
の間が５分間である。以下に示される値は発生器
の機能を示しており、それらの値は夫々溶離収率
（Ｙ）、溶離当りの得られたミリキユリー数（この
値は親の同位体の崩壊に従つて減少する）、およ
び得られた溶出液中に見られる195mHg漏出％に
おける放射性核種純度（RN）である。 【表】 本実施例に記載されるように調製したもう１種
類の発生器であつて、約11.7mCiの195mHgでチヤ
ージされたものは反覆溶離によつて以下の値を示
している。 【表】 更に本実施例に記載されるように調製したもう
１種類の発生器であるが、実施例による他のバ
ツチの吸着剤を含有するもので、この発生器は吸
着剤のグラム当り約6.2mgのZnSを含み、かつ約
83mCiの195mHgによりチヤージされるこの発生器
は反覆溶離によつて以下の値を示している。 【表】 【表】 実施例 XI 195mAu―含有液体を調製する。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例Ｘに記載されるように発生器を調製
する。その発生器を約3.8mCiの195mHgでチヤー
ジし、かつ実施例Ｘの方法で溶離する。以下の値
は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 XII 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例により発生器を調製する。この発
生器を約3.8mCiの195mHgでチヤージし、かつ実
施例の方法で溶離する。 以下の値は反覆溶離の結果得られるものであ
る。 【表】 実施例 金担体を含有する溶離液で195mAu―含有液体
を生成する。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例により発生器を調製する。この発
生器を約4.8mCiの195mHgでチヤージする。第１
日目の発生器の溶離は実施例に記載する発生器
の溶離と同一の方法で行われるが、第２日目につ
いて溶離は、同一の組成を有するが、更に担体と
して約3μｇ／Au／ml溶離液の濃度で添加された
金を含有する溶離液で行われるものである。第３
日目に関して発生器は担体として約10μｇAu／ml
を含有する溶離液で溶離する。以下の値はそれら
の溶離から得られるものである。 【表】 実施例 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例の方法により発生器を調製する。
この発生器を約6.0mCiの195mHgでチヤージし、
かつ実施例に記載する方法で溶離する。以下の
値は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用す
る以外は実施例の方法により発生器を調製す
る。この発生器を約5.8mCiの195mHgでチヤージ
し、かつ実施例に記載するように溶離する。以
下の値は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 各種の不活性化吸着剤を用いて195mAu―含有
液体を製造する。 各発生器について実施例に従つて調製される
吸着剤を使用する以外は実施例の方法により５
種類の発生器を調製する。これら全ての発生器を
約5mCiの195mHgで実施例に記載するようにチ
ヤージする。 対照に供する発生器１は実施例に記載される
通常の方法において溶離される。以下の値が得ら
れている。 【表】 チヤージ後、カラムを下記の溶液で（記載通り
の順序に）洗滌することにより発生器２を処理し
て吸着剤の化学的不活性化を行う。 ａ 過マンガン酸カリウム、0.1N、10ml ｂ TRISAM PH5.2、10ml（濃硝酸2.0mlを中和
し、水と1Mトリス（ヒドロキシメチル）―ア
ミノメタンの水溶液で約10mlに希釈し、かつ
3MアンモニアでPH5.2とし、そして更に得られ
た溶液を水で約20.0mlに希釈することにより調
製される溶液） ｃ シユウ酸水素カリウムの飽和溶液、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩の0.1M溶液、10ml ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記処理の後、発生器２を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値は反覆溶離の結果得
られているものである。 【表】 チヤージ後、下記の溶液で洗滌することにより
発生器３を化学的に処理する。 ａ １％酢酸中三酸化クロムの５％溶液、10ml ｂ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｃ 水で１：１に希釈された、アンモニア中塩化
アンモニウムの10％溶液、10ml、 ｄ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記の処理後、発生器３を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値が得られている。 【表】 この実験から得た第１の溶出液は淡黄色を呈し
た。 チヤージ後、下記の溶液でカラムを洗滌するこ
とにより発生器４を処理する。 ａ 過マンガン酸カリウム0.1N、10ml、 ｂ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｃ ５％アスコルビン酸ナトリウムPH4.5、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記の処理後、発生器４を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値が反覆溶離の結果、
得られている。 【表】 チヤージ後、下記の溶液で洗滌することにより
発生器５を処理する。 ａ 過マンガン酸カリウム0.1N、10ml、 ｂ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｃ ３％ヒドロキシラミンヒドロクロリド、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 この処理後、発生器５を実施例に記載される
方法で溶離する。以下の値が得られている。 【表】 発生器２〜５による上記実験から、SH錯塩形
成配位子を含有する吸着剤を化学的に処理するこ
とにより高い溶離収率を生ずる発生器が得られる
ことは明白である。 実施例 195mAu―含有溶出液を実験動物に施して、左
心室機能、たとえば壁運動および吐出分画のよう
な機能のパラメータについての計算の研究に関し
て溶出液の奏効性を確定し、かつ左心室からの血
液の吐出に対して冠状動脈系を介する流れの視覚
化を評価する。実験のために選んだ動物はブタ
で、これはブタの冠状動脈系がヒトのそれと類似
していることに基づく。 体重約27.5Kgの若いブタに管挿入により麻酔を
かけ、アザペロン（azaperone）の筋肉注射の
後、メチドメート（metidomate）の静脈施用を
引続いて行い、そして酸素、亜酸化窒素（N2O）
および１〜２％ハロテン（halothene）から成る
気体状混合物を施す。 小規模の切開によつて、動物の右頚静脈を露出
し、かつその領域を開放する。この開放を介し
て、スワン―ガンツ（Swann―Ganz）タイプカ
テーテルを導入し、かつＸ―線による監視下でこ
れを右心室を介して肺動脈中へ進め、これにより
測定活動源としての右心室活動を排除する。次
に、この動物を「サール・フオガンマ（Searle
Pho Gamma）」ガンマカメラ下に位置させ
た。このガンマカメラはADACコンピユータに
接続され、かつ平均エネルギーレベル約300keV
に適合する視準器を備えている。実施例に記載
される放射性同位体発生器の液出し口は直接カテ
ーテルに接続される。 引続く検査の間に、溶出液の様々な別個の量を
動物に施した。各施用においては、活性量約５〜
6mCiを有する195mAu―含有溶出液約２mlを適用
カテーテルを介して注入し、その直後、等張塩溶
液約３mlを送つて全放射性物質をカテーテルから
すすぎ出すようにして動物の循環系へ送り出す。 動物の腹背位置に従つて、10回の施用を行い、
次いで動物の体測位置において２回施用する。得
られたイメージ情報はコンピユータに蓄積され、
かつ後で検討される。記録された情報は心臓の
様々な領域に亘る活性変化の曲線を得るために使
用される。添付図面の第２図は２本の曲線を示
し、これらは左心室上部の活性変化を表わすもの
で、左側の曲線は、実験動物の腹背位置を、右側
の曲線は実験動物の体側位置を表わしている。パ
ルス〔「カウント（または計数）」〕において測定
した放射能は水平軸にプロツトする。縦軸は時間
軸であり、10単位（「コマ」）が0.5秒に相当する。
曲線の長さ全体に亘り0.5秒当り略１回の規則正
しい周期的波動運動を観察することができ、そし
てこれらの運動は心臓の収縮を表わしている。こ
れらの曲線は心臓の収縮運動を明瞭に示してお
り、そして更に、たとえば第10回目の調査が先行
の調査から残存している活性によつて妨害される
ことのないことは明白である。 実験結果から、麻酔状態にある動物は195mAu
―含有溶出液の12回の直接注入に耐え得ないとい
う何等の徴候も示さなかつたし、また良好な視覚
的情報が心臓の左半分ならびに大血管の位置、形
状および運動について得られることが看取され
る。この情報は左心室の収縮の確定には適切なも
のであり、従つて心臓における収縮異常が、もし
存在する場合は、それを看取することができる。
情報は単に心臓の２，３回の摶動から得られるの
で、活動状態、たとえば小規模の増加についての
運動負荷の増大における小規模な変化の間の心臓
壁運動の変動を確定することが可能である。得ら
れた情報は、人間の患者から得られるものと同一
タイプのものから成るので、臨床的に貴重なデー
タを推定することができる。従つて、動物実験は
１９５ｍAu発生器および195mAu―含有溶出液の人間
についての適用の特別な妥当性を例証している。 実施例 実施例に述べた方法を、体重約25Kgのもう
一匹のブタについて反覆した。しかし、195mAu―
含有溶出液の施用に先立つて、最初のピロリン酸
塩注射の後で、そのブタに約５〜6mCiのパーテ
クネテートを与えた。ガンマカメラを140keVの
エネルギーチヤンネル切換えることにより、99m
Tcでラベルされた赤血球の分布パターンをガン
マカメラ下の心室の位置決めのために使用した。9
９ｍTcからの幅射が、195mAu―含有溶出液による引
続く測定に影響を与えることはなかつた。 195mAu―含有溶出液のカテーテルを介しての
施用の後、195mAuの分布は、32×32メモリー・マ
トリツクス中の50ミリ秒のフレーム（frame）を
収集している間に約10.1秒の動的検討を加えるこ
とによつて測定した。その後、これらの検討は、
10秒の動的検討における全フレームを一緒に加
え、そして99mTcうつ血（bloodpool）イメージ
を参考にし、または参考にすることなく、左心室
の重要な近似領域を精密に記すことによつて分析
された。この領域の時間／活性曲線は、コンピユ
ータおよび標準コンピユータ・ソフトウエアを用
いて、また左心室の摶動から得られ、この摶動の
間に左心室を通過する活性凹み（bolus）が選抜
され、このものは通常４乃至５回の摶動に包含さ
れるものである。次に、等しい長さの摶動が１心
臓サイクルを包含する一連の摶動と共に加えら
れ、そしてその後に、壁運動を検討するためにム
ービー・ループ（movie loop）状に展示された。
吐出画分（ejection qraction）は、ムービー・
ループから成る時間／活性曲線から確定された心
臓サイクルの末期心臓拡張および末期心臓収縮運
動を含有するフレームから計算された。 実施例 スワン―ガンツ・カテーテルを上大静脈へ退か
せることによつてカテーテルにより心臓の右側を
バイパスさせる代りに、心臓の右側に195mAu―
含有液体を注入させた以外は他の若いブタに対し
実施例中に述べた方法を反覆した。発生器の
各溶離において施した放射能は約25乃至30mCiで
あつた。放射された輻射線を監視することによ
り、代表的な心臓サイクルに関し、情報が得られ
た。 実施例 頚動脈を介して導入したカテーテルを通じて大
動脈の根本に溶出液を注入して施し、かつ施用し
た放射能の量が溶離当り約25乃至30mCiであつた
以外は他の若いブタに対し実施例に述べた方
法を反覆した。輻射された放射能から得た情報は
心臓の左心室からの吐出に類似している。 実施例 XI 多孔質ポリスチレンビーズおよび硫化亜鉛を含
んで成る吸着剤を調製する。 商標「バイオビーズ（Bio―Beads）SM―２」
（バイオ―ラド、ラボラトリーズ、プロダクト）
の下に販売される、予精製した巨大網状ポリスチ
レンビーズ（20〜50メツシユ）約10ｇを石油エー
テルおよびエタノールによる抽出によつて乾燥
し、60％（ｖ／ｖ）酢酸中酢酸亜鉛５％溶液約50
mlでスラリー化し、次いでそのスラリーを真空下
でガス抜きする。スラリーを過した後、従前通
りの湿潤ビーズを少量ずつ、過剰の水約500ml中
硫化水素の飽和溶液に加え、この間溶液を撹拌し
続け、かつ硫化水素を通過させ続ける。更に撹拌
を10分間続けた後、スラリーをデカントし、かつ
温水で数回洗滌する。次にポリスチレンビーズを
再度、水中の硫化水素溶液を用いて同一方法によ
り処理する。水で洗滌し、かつ次いで過した
後、得られた吸着剤の湿潤ケーキを再び水約200
ml中にスラリー化し、そしてそのスラリーを約15
分間沸とうさせて硫化水素の最後の痕跡を除去す
る。冷却し、水洗し、かつ過した後、吸着剤を
僅かに過剰の水中にスラリー化し、そして水面下
に貯臓する。得られた吸着剤はコンプレクソメト
リー滴定により測定すると、乾燥物質のグラム当
りZnS約10mgを含有している。 実施例 XII 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例XIに従つて調製される吸着剤を使用す
る以外は実施例の方法により発生器を調製す
る。この発生器を約9.6mCiの195mHgでチヤージ
し、かつ実施例に記載するように溶離する。 以下の結果は反覆溶離の結果、得られるもので
ある。 【表】 本発明は、その個別の実施態様に関連して記載
されているが、多くの変形が本発明の精神および
発明の範囲を逸脱することなく、為し得ることを
理解すべきである。
いで該吸着剤から娘の放射性同位体195mAuを溶
出することを含んで成る195mAu―含有液体の調
製方法に関する。更に本発明は195mAu―含有液
体の生成を可能とする放射性同位体発生器に関す
る。 放射性同位体は屡々診断目的のために医学にお
いて使用されるものである。診断検査のような診
断目的のために良く使用される放射性同位体の一
つに99mTcがあり、通常これは過テクネチウム酸
塩の形態のものである。99mTcは診断検査のため
には有用な放射性同位体である。それは99mTc
が、ガンマ・カメラのような検査装置が最大の効
率をもつて用いられる場合、通常使用されるのに
適当なエネルギーレベルおよび充分な量のガンマ
線を放射するからである。 しかしながら、或る種の応用については99mTc
の比較的長い半減基、すなわち約６時間は不都合
である。それは放射性99mTc物質が比較的長時間
に亘り身体内を循環しながら残留するからであ
る。その結果、特別な診断検査の即時の反覆は不
可能である。更に99mTcの、この比較的長い半減
期は放射負荷に関して悪影響を有する。すなわ
ち、診断を受けている患者がさらされている放射
の全量が比較的大きくなることである。 特に99mTcはその相対的に長い半減期の故に、
心臓検査にとつてはより不適当である。たとえ
ば、心臓の心室壁の運動を検討するため、ならび
に吐出画分算定（ejection fraction comp−
utations）および分路の寸法（size of shunts）
決定のような心臓機能の量的測定を行うためには
比較的短い半減期を有する放射性同位体が必要と
なる。 従つて、たとえば約４乃至45秒の半減期を有す
る放射性同位体が、放射性医学検査、特に心臓検
査において非常な重要性を持つものとなろう。勿
論、このように短い半減期を有する放射性同位体
は大した距離を運搬することはできず、従つてそ
れを使用すべき略同一の場所で生産しなければな
らない。それ故、厳しい要件がこの種の放射性同
位体調製の方式に対して課されるものであること
は明らかである。それは、相対的に短い半減期を
有すると共に放射の複雑化を最小とした、この種
の放射性同位体を効果的に生産するために病院ま
たは臨床試験所において非常に単純かつ早急な調
製、そして好ましくは同位体発生器による調製が
提供可能だからである。 多くの可能性ありそうな放射性同位体の中で、
放射性同位体195mAuは上述した目的に関して明
らかに非常に好適であると思われる。それは195m
Auがガンマ線のみを発し、その輻射線は妥当な
エネルギー（約261KeV）を有し、かつその輻射
線はガンマカメラのような適当な検出装置による
観察を可能とするのに充分な量をもつて輻射され
るからである。更に195mAuの半減期は僅かに約
30.6秒である。 195mAu放射性同位体は親の同位体195mHgから
崩壊生成物として形成されるものであり、195mHg
は半減期約40時間を有し、これは実用上充分な時
間である。この親の同位体はサイクロトロンにお
いて、プロトンで197Auを照射し、次いで親の同
位体を曝露した物質から単離することにより生成
することができる。 Y.ヤノ〔「放射性薬剤」（Radiopharmace−
uticals）Ed.Subramanian他、Soc.Nucl.―
Medic.Inc.，N.Y.1975，pp，236〜245〕は次の
ように述べている。すなわち、195mHgから195mAu
の生成が調査中であり、イオン交換体による親の
同位体と娘の同位体との分離が研究されている、
というのである。しかし、一方、或る放射性医学
検査にとつて良好に適合すると思われるこの放射
性同位体を満足すべき方式において得ることに成
功したという報告は未だ為されていない。 更に上記の文献は195mHg親同位体を195mAu放
射性同位体から分離するのにイオン交換体の利用
を示唆している。イオン交換体は通常、樹脂、た
とえばスルホン化フエノールホルムアルデヒド樹
脂または他の官能基を有するフエノールホルムア
ルデヒド樹脂であると理解されている。しかしな
がら、これらの樹脂または共重合体を195mHg親
同位体用吸着剤として用いるのは余り適当ではな
い。それは、水銀イオンについてのその吸着性が
金イオンについての吸着性とは通常余り異らない
からであり、更にそれらの樹脂の放射安定性は普
通可成り低いからである。その上、これらの樹脂
は屡々単量体或いは他の低分子量化合物を含んで
おり、これらが娘の同位体の溶出による溶出液を
汚染する可能性がある。娘同位体の相対的半減期
に基因して、溶出液の如何なる精製も現実には不
可能である。 本発明の一特徴に従つて次のような、簡単かつ
効果的な方式による195mAu―含有液体の調製方
法が提案される。すなわちそれは195mHgを適当
な吸着剤上に吸着し、そして引続き適当な溶離液
によつてその吸着剤から娘の同位体195mAuを溶
離するものであり、この場合該吸着剤が金イオン
についてよりも水銀イオンについて、より大きな
吸着親和性を有する水銀イオン結合物質を含んで
成るものである方法である。本発明のもう一つの
特徴において、195mAu―含有液体を製造すること
のできる放射性同位体発生器が提案される。すな
わち、該発生器は金イオンについてよりも水銀イ
オンについてより強力な吸着親和性を有する水銀
イオン結合物質を含んで成る吸着剤を包含するも
のである。 本発明による195mAu―含有液体の調製方法お
よび195mAu―含有液体を生成し得る放射性同位
体発生器は、温血動物、たとえば人間の放射性医
学検査、特に動物の心臓の検査を行う方法と関連
させて用いるのが好ましい。他に195mAu―含有
液体は末梢動脈血供給の研究、たとえば腎臓動脈
流研究、脳動脈流研究等に有力に利用される。 前述したように、本発明に係る調製法ならびに
発生器は吸着剤を用いるものであり、該吸着剤
は、金イオンについてよりも水銀イオンについて
より強力な吸着親和性を有することを特徴とする
水銀イオン結合剤を含んで成るものである。この
吸着剤の特性は、その吸着剤中に含有される水銀
イオン結合物質の広範な種類によつて提供可能な
ものである。好適な水銀イオン結合物質は有機或
いは無機性のものでよく、活性炭、銀、水和二酸
化マンガン、硫化銀、硫化亜鉛、硫化カドミウ
ム、ならびに末端官能基としてチオールまたはア
ミノ官能基を含有する水銀錯化剤またはキレート
化合物を包含している。 全ての上記水銀イオン結合物質は、金イオンに
ついてよりも水銀イオンについてより強力な吸着
親和性を有する吸着剤をもたらす点では満足に機
能するが、若干の物質は単独で使用した場合、他
の特性、たとえば吸着剤が効果的に195mHgを吸
着し、かつ195mAuの溶離を行うことができるよ
うにするための望ましい機械的および流動性の点
で劣る可能性がある。 たとえば、銀、水和二酸化マンガンおよび金属
硫化物のような若干の前述の水銀イオン結合物質
はその好適な環境において、水銀と金イオン間の
優れた分離を行う吸着性を有しているが、それら
の通常の構造および充填流動（packing flow）
特性のような機械的性質は、これらの物質が単一
の吸着剤として使用される場合には吸着された19
５ｍHgから195mAu―含有液体を効果的に生成する
ためには不充分であるかも知れない。 従つて、吸着剤の水銀イオン結合物質は適当な
基質物質と共に使用するのが好ましい。水銀イオ
ン結合物質は、基質物質と、微粉砕した固体から
成る混合物のような物理的混合物として、基質物
質中の充填材として、基質物質上の表面塗料とし
て、組合わせてもよいし、或いは基質物質に対し
化学的に結合させてもよい。必ずしも必要という
訳ではないが、基質物質は一般に水銀イオンの吸
着に、また水銀イオンと金イオンの分離に貢献し
得ることが好ましい。活性炭は基質物質の具体例
の一種であり、このものは水銀イオンの吸着なら
びに水銀イオンと金イオンの分離に貢献し得るも
のである。それはこの物質が水銀イオン結合物質
として作用するからである。他の適当な基質物質
は通常固体で実質的に有機および無機物質であつ
て、要求される非毒性、化学的および放射安定性
ならびにそれを介して通過する液体についての良
好な充填および流動特性をもたらす機械的性能を
有する広い範囲の各種物質から選択することがで
きる。一般にこの種の基質物質は粒状体、および
好ましくは微粉砕したものである。基質物質の粒
子の寸法は可成り変動するものであるが、粒子は
約0.005乃至約1.0mmの範囲内にあることが好まし
い。水銀イオン結合物質が吸着剤の単一成分であ
る場合には同一の規準が適用される。吸着剤に使
用して好適な基質物質には、シリカゲル、酸化ア
ルミニウム、天然若しくは合成物質であつてケイ
酸アルミニウムのようなケイ酸塩を主要構成分と
して含有するもの、および活性炭がある。一般に
これらの基質物質は多孔性タイプの基質物質とし
て特徴づけることができる。その他の好適な基質
物質には、市販のクロマトグラフ用充填物質があ
り、これらのものは全面的或いは表面的に多孔質
に制御された細孔ガラスビーズならびに非多孔質
むくガラスビーズ、毛細管状或いはその他の適当
に成形したガラス物体のように不整若しくは球形
状に形成したものであればよい。更に好適な有基
質物質には、天然若しくは合成の、たたとえばス
チレンの、重合体或いは共重合体があり、それら
のものは適宜の形状および寸法に、たとえば多孔
質またはむくの樹脂ビーズ、および球状或いは不
整小粒子に成形されている。シリカゲル、多孔質
ガラスビーズおよびむくのガラスビーズが、本発
明の目的のために特に好ましい。 吸着剤が、１種またはそれ以上の水銀イオン結
合物質から成るか否か、単一か基質物質との組合
わせから成るか否かは、好ましくは放射に対して
安定であり、かつ吸着剤の溶離によつて溶出液が
殆ど若しくは全く汚染されないという充分な化学
的安定性を有するべく決められる。この優先性
は、相対的に短い半減期の故にその娘同位体を必
要によつて直接患者に施さねばならないし、従つ
て施用に先立つて精製することが不可能であると
いう事実に基づいている。実質的または完全に無
機性の吸着剤が195mHg親同位体用の吸着剤とし
て好ましい。それは吸着剤が放射に対し安定であ
り、かつ溶出液を汚染しないという確度が通常無
機物質の場合の方が、たとえスチレンのような多
くの周知の合成重合体または共重合体が放射に対
して比較的安定であり、かつ相対的に純粋な形態
で得られるとしても、有機物質の場合よりも大き
いからである。 先に述べたように、水銀イオン結合物質と基質
物質は様々な方法によつて組合わせることができ
る。適当な一方法には、基質物質の粒子を表面処
理し、その結果水銀イオン結合物質をその表面ま
たは小孔の内側に備えた粒子を得る方法がある。
本方法にとつて好ましい水銀イオン結合物質に
は、特に基質物質がシリカゲルまたはガラスビー
ズの場合は、水和二酸化マンガン、銀、および金
属硫化物、たとえば硫化亜鉛、硫化カドミウムま
たは硫化銀がある。前述の基質物質の処理方法は
無機物質の処理におけると同様スチレン樹脂のよ
うな有機基質物質についても適用可能である。 吸着剤中の基質物質に対する水銀イオン結合物
質の量は臨界的なものではないが、勿論充分な水
銀イオン結合物質を含むべきであり、その結果充
分な量の水銀イオンを吸着することができるもの
である。たとえばシリカゲルを、水銀イオン結合
物質として硫化亜鉛で処理する場合、シリカゲル
はそのグラム当り約0.1〜20mg、好ましくは約0.8
〜10mgの硫化亜鉛を含むことができる。他の水銀
イオン結合物質もシリカゲルのような基質物質
と、硫化亜鉛と略同一のモル比で組合わせること
ができ、その結果満足すべき吸着剤が得られる。
一般に吸着剤中に含有される水銀イオン結合物質
の量は、吸着剤のｇ当り少くとも約10mCi、好ま
しくは少くとも約20mCiの195mHgを吸着するのに
充分な量であるべきである。 もう一つの非常に好適な基質物質の処理方法
は、その物質の粒子を有機化合物によつて表面処
理する方法で、これは化学反応によつてその有機
化合物を粒子の表面に結合若しくは係留するもの
である。表面処理用の、この種の化合物は好まし
くは各種タイプの官能基を包含しており、すなわ
ち、好ましくは(a)基質物質の粒子の表面と反応し
得る係留基、(b)粒子の表面から或る距離を生ずる
スペーサ基、および(c)金イオンについてよりも水
銀イオンについてより大きな親和性を有する吸着
剤を提供する１若しくはそれ以上の末端基を含有
している。化合物の末端基は錯塩形成配位子であ
ることが好ましい。この化合物による基質物質の
処理中に、化合物の係留基は化学反応で粒子の表
面と共有結合を形成し、それによつて化合物を基
質物質の粒子の表面に結合する。 化学的に結合若しくは係留された基は錯塩形成
配位子としてチオールまたはアミノ末端基を有す
ることができ、これらの基は金イオンについてよ
りも水銀イオンについてより強力な親和性を有し
ており、そしてこの種の官能基は、特別な基質物
質と共に単独または互いに組合わせることによつ
て使用することができる。一般に化合物の末端官
能基の数と形状は処理された基質物質の、金イオ
ンよりも水銀イオンを吸着する能力によつて決定
される。 水銀イオンを吸着剤に結合させるのに好適な他
の錯塩形成配位子は大環式または大複素環式配位
子であり、これらは基質物質の表面に直接若しく
はスペーサ基を介して係留することができる。吸
着すべき水銀イオンの寸法に適合する適当な寸法
を有する環を備えたこの種の係留された大環式配
位子は、好ましくは一平面に単一の環を有してい
て水銀と錯塩を形成し、或いは２個以上の平面環
を有していてサンドイツチタイプの錯塩を形成し
てもよく、或いはまた、それらは多環式配位子で
あつて、水銀イオンが完全にさやに包まれた錯塩
を形成してもよい。この種の好適な大環式、大複
素環式または多環式配位子、すなわち１若しくは
それ以上のＯ―、Ｓ―、および／またはＮ―原子
を含む14〜18員環を備えたものの実例には、たと
えば環式ポリエーテル、ポリアミン、ポリチオエ
ーテルまたは混合ドナー（donor）大環式化合物
があり、それらはたとえばクリスチヤンセン他著
「科学（Science）174」459（1971年）または「ケ
ミカル・レビユー（Chem・Reviews）74」351
（1974年）に記載されている。 上述の吸着剤と係留された末端錯塩形成配位子
から成る若干のもの、たとえば制御された多孔質
ガラス（CPG）と係留されたアミノプロピル基、
CPGとチオール基、CPGとジヒドロリポアミド
基、およびその他の若干のものは既に市販されて
いる。これらの容易には得られないまたは「仕立
てられない」吸着剤は数種類の方法によつて調製
することができる。たとえば、それらはアンガー
著「クロマトグラフイーにおける多孔質シリカ吸
着剤の化学的表面変性（Chemical Surface
Modification of Porous Silica Adsorbents in
Chromatography）」、メルク・コンタクテ
（Merck Kontakte）：２、32（1979年）およびリ
ーデンおよびラツタール著「シリル化を介して固
定したキレート基を用いる微量金属の予濃縮
（Preconcentration of Trace Metals Using
Chelating Groups Immobilized via
Silylation）」、分析化学（Anal.Chem.）：47
1612（1975）中に記載される方法である。このよ
うにして、たとえばシリカゲル、ケイ酸塩または
CPG基質物質と係留されたチオールまたはアミ
ノ―末端官能基を含有する吸着剤は、シリカゲ
ル、ケイ酸塩またはガラス粒子を、メルカプトア
ルキル―またはアミノアルキル―基含有シランで
処理することにより、たとえば粒子をアルコキシ
シランまたはクロルシランのようなシラン化合物
で処理し、次いで処理した粒子の表面上のシラノ
ール≡Si―OH基を≡Si―Ｏ―Si―Ｒ鎖（式中Ｒ
はメルカプトアルキル基または３―（２―アミノ
エチルアミノ）プロピル基である。）に変換する
ことにより調製することができ、この場合前記鎖
は―Si―スペーサ基によつて粒子の表面に強固に
結合されている。 シリカ含有量の高い非多孔質基質物質、たとえ
ばむくのガラスビーズは上記したのち同一の方法
により処理して、係留された錯塩形成配位子を含
有する吸着剤を得ることができる。この種のむく
の粒子の一般的に小さい表面は反応性シラノール
基の比較的低い濃度を有するに過ぎない。それ
故、前記の処理の後、単位表面積当りより少い数
の係留された錯塩形成配位子を含有する生成物が
得られる。その結果、多分好適な吸着剤を製造す
るに足る吸着能（吸着能は有効配位子の数に比例
する）を有する生成物を調製することは、特に吸
着剤上に重量を付加する可能性ある量の水銀のよ
うな金属を保持すべき場合は、より困難となろ
う。 ガラスビーズ等のような、この種の中実体から
好適な吸着剤を調製するために、代替的技法、た
とえば一般に薄膜塗装法として知られる技法をう
まく利用することができる。これらの技法は塗膜
と粒子間の化学反応というよりはむしろ、塗膜と
塗装粒子の表面間の物理的接着性に基づいている
ので、薄膜技法は、その起源、性質または、たと
えば、粒状化有機重合体または共重合体、樹脂ビ
ーズ等ならびに先に述べたその他の基質物質を包
含する組成物と無関係に凡ゆるタイプの中実体に
利用することができる。 この種の薄膜塗装技法の多くの例が知られてお
り、これらの中には真空蒸着技法、特に、パーニ
イ・ガイ著「中実薄膜（Thin Solid Films）」
６／３ Ｒ―25―28（1970年）に記載されるよう
な、金属硫化物の薄膜で塗装する反応性蒸着法が
ある。ガラスビーズのような中実体上に所望物質
の薄膜を沈積させる代替的技法は、ハラズ他著
「分析化学（Anal.Chem.）」36、1178〜1186（1964
年）中に記載されている技法である。この非常に
単純な後者の技法は、むくの表面上の薄層が、容
易に蒸発させることのできない物質から生成し得
るという点、或いはたとえば分解等によつてその
構成において変化を伴うことなく容易に蒸発させ
得るという点で更に長所を有している。結合物質
の存在または不存在下、乾燥粉末形態若しくは適
当な溶剤中の懸濁或いはスラリー状粉末形態の沈
積すべき物質を用いて作業することにより、この
技法は、単純な吸着物質、たとえば金属硫化物、
水和金属酸化物、金属等から成る薄層で中実体を
塗装するのに特に好適であるばかりでなく、１若
しくはそれ以上の錯塩形成配位子を含有する化合
物を包含する有機化合物から薄層を生成するため
にも等に好適である。 後者の技法のもう一つの長所は複合薄層、すな
わち性状若しくは性能の異る２種以上の物質また
は化合物を含んで成る薄層によつて中実体を塗装
することができるということである。従つて、た
とえばこの技法によつて金属硫化物または水和酸
化物のような単一で、化学的に定義の明確な物質
の沈積のみならず、また各種割合における各種物
質から成る混合物の沈積をも行わせることができ
る。従つて、中実体は、たとえば数種類の金属硫
化物の組合せ、金属硫化物と、たとえば金属酸化
物、水和酸化物、水酸化物等の組合せから成る薄
層を備えることが可能である。同様に無機物質と
有機物質とを組合せることも可能であるし、或い
は１若しくはそれ以上の錯塩形成配位子を含有す
る純粋な有機物質の各種タイプのものを組合せる
ことも可能である。それ故、この技法により莫大
な数の、可能性あるバリエーシヨンを提供して所
望の吸着剤、すなわち金イオンについてよりも水
銀イオンについてより強力な吸着性を有する吸着
剤を生成するものである。 更に、特に簡単に行える薄膜により塗装した中
実体を製造するもう一つの方法が緩慢沈殿反応を
開発し、この反応は反応混合物と直接接触するむ
く表面上に微細な可溶性または不溶性反応生成物
の緩慢沈殿を生ずるものである。金属硫化物、水
和酸化物、水酸化物等のような無機物質から成る
薄膜の沈殿に特に好適なこの方法は、たとえばベ
テネコフ他著「ラジオヒミヤ（Radiokhimiya）
20／３、431〜438（1978年）に記載される方法と
類似の様式において導き出すことができる。 たとえば金属硫化物から成る薄膜の沈殿のため
に、上記方法において有機硫黄含有化合物を使用
してもよく、この化合物は溶液中に溶解させた場
合、特定の条件下で緩慢に分解可能であり、この
ような訳で該化合物は緩慢に硫黄、SH基または
硫化水素を解放して、同一溶液中に存在する適宜
の金属と反応させる源泉であるべきである。それ
によつて、この方法は同一溶液中に存在または懸
濁している、たとえばガラスビーズのような中実
体上の接着性薄層形状の特別に不溶性の金属硫化
物の緩慢沈殿をもたらし、それにより所望の吸着
剤を生成する。 先に述べたように、195mAu―含有液体を調製す
る本発明方法は吸着剤上に195mHg親同位体を吸
着させる工程を包含している。親の同位体195m
Hgは周知の方法によつてサイクロトロン中にお
いてプロトンで197Auを照射することによつて
197Auから生成することができる。本質的に純粋
な195mHgは照射された物質から同様に周知の方
法、たとえば乾式蒸留によつて単離することが可
能である。 吸着剤上の195mHgの吸着は、吸着剤を195Hgイ
オンを含有し、かつPH約１〜10、好ましくは約５
〜６を有する溶液と接触させることにより達成す
ることができる。このような溶液は195mHgを濃
縮した酸、たとえば硝酸中に溶解し、得られた溶
液を水で希釈し、次いでその溶液のPHを約１〜
10、好ましくは約５〜６とすることによつて得ら
れる。吸着剤を、このようにして得られた195m
Hgイオン―含有溶液と接触させることにより、19
５ｍHg―イオンが吸着され、そして吸着剤はこれ
によつて放射能をチヤージされ、すなわち放射性
１９５ｍHgから娘の放射性同位体195mAuが自然崩壊
工程によつて連続的に形成される。形成された娘
の放射性同位体は溶離として知られる工程、すな
わち適当な液体で吸着剤を洗滌することによつて
１９５ｍHgを担持する吸着剤から分離することがで
き、この場合前記の溶液においては娘の放射性同
位体が親の同位体195mHgで実質的に汚洗される
ことなく、本質的に純粋な形態で現出するものと
する。使用される独特の吸着剤に基づいて、水銀
についての吸着剤の能力は一般に吸着剤のグラム
当り約１乃至約50mgの範囲内にある。 担持吸着剤からの娘放射性同位体195mAuの溶
離のために、金イオン錯化剤の溶液を使用するこ
とができる。金イオンは、金イオン錯化剤として
アミン、アミノ酸を含有する溶液または有機メル
カプト化合物のような硫黄―含有化合物を使用す
ることによつて良好な収率で溶出することができ
る。好ましい金イオン錯化剤はチオ硫酸塩、トリ
ス（ヒドロキシメチル）アミノメタン、馬尿酸
塩、グルタチオン、メルカプトプロピオニルグリ
リシンまたはチオりんご酸を含有している。所望
により、溶離溶液中には微量、たとえば約
0.00001乃至約0.0001モルの非放射性金、いわゆ
る金担体を存在させてもよい。 195mAuの相対的短半減期の故に、得られた溶
出液は可及的速やかに使用する必要があり、たと
えばその溶出液を患者の身体に直ちに施す必要が
ある。それ故、薬物的に受容可能な金イオン錯化
剤の溶液を溶離液として通常使用せねばならな
い。 吸着剤を溶離するために使用する溶離液は水性
であることが好ましいが、その他の溶液も、それ
らが溶出液を施すべき動物を害さない限り、金錯
化剤の溶液を処方するのに使用することができ
る。溶離液中の金錯化剤の量は、溶離液が企画し
た目的のために充分な195mAuを溶離することが
できる限り臨界的なものであるとは考えられない
が、好ましくは溶離液はそのリツトル当り約
0.0001乃至約0.2モル、最も好ましくは約0.001乃
至約0.1モルの金錯化剤を含有するものである。
更に溶離液は、好ましくは約５乃至約７の範囲の
PHを有し、非毒性でかつ等張性のものである。 本発明に係る方法は、適切に選択された195m
Hg親同位体用吸着剤と195mAu娘放射性同位体用
溶離液との組合せを用いることにより最も首尾良
く実施することができる。現在好ましいとされる
吸着剤と溶離液の組合せを表１中に示す。表に記
載された吸着剤は、シリカゲル、制御された気孔
度のガラス、他の多孔質基質物質、またむくのガ
ラスビーズから成る基質物質上の名前を挙げた水
銀イオン結合物質である。 【表】 子
表１中に掲げた上記組合せに関して、吸着剤を
含有する硫化亜鉛と溶離液を含有するチオ硫酸塩
との組合せが現在のところ最も好ましいものであ
る。 本発明に従つて、195mHgを担持した吸着剤を溶
離することにより195mAu―含有液体が得られ、
このものは放射性医学検査、たとえば動物、特に
人間のような温血動物の心臓のような内臓の形態
および機能における偏向（deviations）を検査す
るのに非常に好適である。 先に述べたように、195mAu放射性同位体は僅か
に約30秒という半減期を有しているので、その放
射性同位体はそれが使用されるべき略同一の場所
で生成されなければならない。放射性化合物を生
成するための周知の装置は放射性同位体発生器で
あり、これは、たとえば病院または臨床試験所に
設備することができ、この発生器から、必要な場
合には溶離によつて発生器中に収容された親の同
位体から娘の放射性同位体を含有する液体を得る
ことができる。それ故、本発明はまた、195mAu―
含有液体を調製することのできる特別なタイプの
放射性同位体発生器に関し、該発生器は上記の吸
着剤を充填したカラムを含んで成つており、該吸
着剤上には195mHgを吸着することが可能で、か
つ引続いて195mAuを溶離することができるもの
である。更にカラムは溶離液用入口孔、および溶
出液用取出しポイントを含んで成つている。溶出
液を直接患者の身体に導入する場合、勿論発生器
装置全体は本質的に殺菌されなければならない。 前述の吸着剤のうちの若干のものを充填し、か
つ195mHgを担持した多くの放射性同位体発生器
で行う実験において、上記の吸着剤／溶離液配合
の若干のものでは、以下に示す実施例中に記載
する同一の配合を用いるモデル実験において見出
されたのよりもより低い溶離収率が観察されてい
る。観察した場合、また次のことも見出されてい
る。それはモデル実験において見せかけられた溶
離収率と実祭の親―娘同位体を使用する発生器か
ら得られた溶離収率との間の差異は様々な理由に
よつて惹き起される可能性があるということであ
る。 典型的な状況の若干および溶離収率における観
察された結果を生ずる理由を例示するために、先
に記載した２種類の吸着剤／溶離液配合、すなわ
ち溶離液として、係留されたチオール末端官能基
で変性したシリカベース基質物質とチオ硫酸塩と
の組合せならびに溶離液として、硫化亜鉛のよう
な金属硫化物で変性したシリカベース基質物質と
チオ硫酸塩との組合せを代表例として更に敷衍す
るために使用する。第１の配合は、実際の低溶離
収率が吸着剤の品質および性能に関連している可
能性のある発生器装置を示すものである。水銀イ
オンについて非常に強力な吸着力を有し、或いは
換言すれば、水銀イオンについて非常に強力な親
和力を有するが、金イオンについては並の親和性
を示す吸着剤を使用する場合、事態は次のように
現出するであろう。すなわち、金イオン錯化溶離
液は、発生器中で形成された金イオン用吸着剤と
溶離のために有効なイオンを作るために競わなけ
ればならない。このような競合的工程乃至競合的
反応は勿論、発生器中で形成された金イオンにつ
いての吸着剤および溶離液の各親和性によるので
ある。この種の工程の結果は、工程の複雑さとは
無関係に、終りに至るまでの、各競合的反応の全
体的なバランスによつて、すなわち溶離可能な金
イオンの割合、つまり収率によつて与えられるも
のである。総合的なバランスがより吸着剤寄りに
作用すると、より低い溶離収率となる。逆に総合
的なバランスがより溶離液奇りに作用すれば、よ
り高い溶離収率となる。 そして今や次のことが見出されている。すなわ
ち、それはたとえマイナスの事態においても、つ
まり競合的工程のバランスがより吸着剤にとつて
好ましいものである場合に発生器装置の適切な処
理によつて、そのバランスを、相対的に低い溶離
収率を顕著に改良するような方法において逆転す
ることが可能である、ということである。溶離収
率を改良するためのこの種の処理は、たとえば吸
着剤の不活性化である。すなわち、これは金イオ
ンについての吸着剤の親和性を所望の程度まで抑
制し、一方銀イオンについての親和性は依然とし
て高いレベルに保持するというものである。この
種の処理は、たとえばチオール官能基の割合を、
置換、分裂、縮合等のような１種若しくはそれ以
上の適当な化学反応によつてより反応性に乏しい
基に変換する工程を含んで成つている。特に有用
な処理は酸化であり、このためには多くの周知の
反応が用いられる。それは、たとえばヨウ素、臭
素、クロム酸、過マンガン酸塩による、若しくは
あらゆるその他の周知の酸化剤による酸化であ
る。 酸化の際の副生物、たとえば二酸化マンガンの
ように過マンガン酸塩による処理から得られるも
のを除去したい場合には、もう一種類の適当な反
応、たとえば還元反応を利用して副生物を溶解
し、かつカラムを適当な液体で洗滌することによ
り溶解した副生物を発生器から除去することがで
きる。このような訳で、二酸化マンガンの除去の
ために特に好適な還元剤には、ヒドロキシルアミ
ンの塩類、ヒドラジンの塩類、亜硫酸塩または亜
硫酸、アスコルビン酸塩またはアスコルビン酸、
シユウ酸またはシユウ酸塩、特にシユウ酸水素カ
リウム、または凡ゆるその他の周知の還元剤があ
る。適当な液体によるカラムの洗滌によつて発生
器から過剰の還元剤および反応生成物を除去した
後、発生器を前記方法によつて溶離して、上記処
理を施さなかつた同一の発生器から得られるのよ
りも可成り高い放射能を有する195mAu含有溶出
液を得ることができる。 先に述べた第２の配合において、すなわち金属
硫化物、特に硫化亜鉛で変性したシリカ基質物質
から成る吸着剤においては、もう一つの効果が観
察された。すなわち、それは娘の放射性同位体19
５ｍAuの溶離収率が発生器カラム中に存在する放
射能の量に関連する可能性のある事態である。発
生器カラムがより高い活性を有する親の同位体19
５ｍHgで担持されたとき、より低い溶離収率また
は溶離収率の減少によつて明示されるこの結果は
異常なものではない。同一の結果はまた、他の放
射性同位体発生器においても観察された。代表的
な例は、たとえば周知のテクネチウム発生器であ
る。このような現象は、娘放射性同位体の或る画
分（fraction）の化学的形態への変換に寄与する
ことのできる所謂輻射効果によつて惹き起される
ものであり、前記化学的形態は使用される吸着剤
について強力な親和性を有し、そしてそれ故にそ
のものはもはや溶離可能なものではないことが充
分に確証されている。 しかしながら、溶離液の適切な配合により輻射
効果によつて惹き起される化学変化に逆らうこと
が可能であり、そしてたとえ高活性の親の同位体
を担載した発生器においてすら溶離収率を改良す
ることが可能である。テクネチウム発生器の場
合、このような反作用的手段の周知の実例は、た
とえば米国特許第3664964号に記載されるように
溶離液に対して酸素または他の酸化剤を添加して
溶離収率を改良するものである。同様な手段が本
発明の放射性同位体発生器装置にも適用可能であ
る。 更に溶離液における放射能の減少は溶離液に対
する適切な遊離基捕獲剤の添加によつて抑制する
ことができる。好適な遊離基捕獲剤には、有機ヒ
ドロキシ化合物、たとえばグリコースまたはポリ
エチレングリコール、硝酸塩または亜硝酸塩、し
かし、好ましくは硝酸または亜硝酸アルカリ金属
またはアルカリ土類金属、たとえば硝酸ナトリウ
ムがある。溶離液中に含まれる遊離基捕獲剤の量
は広範囲に亘つて変化する。たとえば約0.0001乃
至５％wt／volでこれが現在好ましいものであ
る。たとえば、溶離液に対する硝酸ナトリウム約
１％の添加は発生器の溶離収率を次のような態様
で改良した。すなわち、放射能約20mCiを超える
までの195mHgのチヤージは溶離活性の顕著な減
少を伴うことなく可能であることが見出されてい
る。実用的な適用については、195mHgにより放射
能約１〜300mCi、好ましくは約20〜160mCiをも
つてチヤージすることが通常適当である。195mAu
放射性同位体を含有する得られた溶出液は金担体
から解放若しくは実質的に解放されており、非毒
性であり、かつ薬物的に受容可能な品質を有して
いる。 195mAuの相対的に短い半減期の故に、発生器
の溶離後成るべく早く溶出液を検査すべき患者に
施すことが通常は有益である。それ故、発生器は
殺菌された溶出液が生成され、かつ患者に対する
直接の接続が可能なように構成されるのが好まし
い。特に好ましい放射性同位体発生器は、閉鎖系
に包含し得るもので、かつこのものは１若しくは
それ以上の下記の装置を含んでいる。すなわち、
それらは(a)溶離液を容れる貯蔵槽、(b)発生器から
溶離させ、かつ得られた溶出液を患者の身体中に
強制的に施す両目的のために使用し得るポンプ装
置、(c)処方液体を溶出液に添加させ得るようにし
た連合機構を備える処方用貯蔵槽、および(d)一端
で上述の装置に連結され、かつその他端が通常病
院または診療所において用いられる補助的装置に
連結されるようにした部材を有していて、液体を
患者の血管または体腔中に流入させるようにした
可撓性チユーブである。 このような放射性同位体発生器の一例が添付図
面の第１図に示されている。図に示されるよう
に、放射性同位体発生器１０は本質的に遮蔽要素
１４たとえば鉛によつて完全に周回された発生器
カラム１２を含んで放射能の放射を阻止する。発
生器カラム１２はシール用アツセンブリ１８によ
り閉塞された各端部を有するガラス等から成る通
常円筒形のハウジング１６を含んで成り、シール
用アツセンブリは貫通可能な弾性ストツパー２０
およびその中の中央部に位置する細孔２４を有す
るオーバーレイ金属キヤツプ２２を含んでいる。
ハウジング１６に収容された粒状吸着剤２６から
成る床はハウジングに接着されたフイルタ２８に
よつて限定されている。 上部シール用アツセンブリ１８は針３０によつ
て貫通されており、この針は遮蔽要素１４の外部
に配置されたカツプリング３２に取付けられ、か
つ弾性プラグ３３により適所に維持される。カツ
プリング３２に着脱可能に取付けられた溶離液貯
蔵槽３８はピストン４０および手動により溶離液
を貯蔵槽から針３０を介してカラム１２中へ強制
するための連合プランジヤ４２を有している。キ
ヤツプ４４は貯蔵槽３８の上部に設けられて溶離
液を、補充すべき貯蔵槽へ供給せしめる。 カラム１２の下部シール用アツセンブリ１８は
溶出液導管３４によつて貫通され、該導管は遮蔽
要素１４の外方へ突出し、かつ取付具３６におい
て終端している。適当な補足取付具４６によつて
溶出液導管３４の取付具３６に着脱可能に取付け
られているのは、可撓性材料、たとえば有機重合
体物質から成るチユーブ４８である。チユーブ４
８は取付具５０によつて終端し、該取付具は患者
の体内に或る物質を注射するのに普通使用される
タイプの施用針（図示せず）と嵌合するようにな
つている。処方用貯蔵槽５２はストツプコツク５
４を有する処方用導管５３により溶出液用導管３
４に取付けられている。処方用貯蔵槽５２は、カ
ラム１２からの溶出液に添加可能な処方液を含有
するようにしてあり、それによつて溶出液組成物
を改変して、たとえば患者に対して施した場合、
異つた若しくは付加的な効果を有する薬物的組成
物、或いは生理学的に受容可能なPH、等張性等に
よつて体液とより高い相溶性を有する薬物的組成
物を生成するようにするものである。 本発明の各種特徴を以下の実施例を参照しなが
ら非常に詳細に述べることにするが、実施例は例
示の目的でのみ挙げたものであることを理解すべ
きである。 実施例 多くの放射性水銀イオン用吸着剤の吸着能力は
種々のPHレベルにおいて決定された。その結果を
表Ａに要約する。 各決定ごとに硝酸中の195mHgから成る溶液を
調製し、次いで塩基を添加することによりその溶
液を所望のPH域３〜10内のものとした。得られた
溶液はガンマカウンターの計測によれば、Hg／
ml約4μgを含有し、かつ放射能約10，000パル
ス／秒／mlを有していた。次に、溶液約５mlおよ
び個別の吸着剤約0.5ｇをガラスびん中で一晩中
振とうし、次いで遠心分離した。上澄み液から粒
状物質を分離した後、その液体の放射能をガンマ
カウンターで測定し、かつ吸着剤を含まない標準
溶液と比較した。各決定ごとに３回の操作を行つ
た。 試験した各種吸着剤は以下のようにして調製し
た。そして、その各場合において使用されたシリ
カゲルは60Aの多孔度を有しており、かつ粒子寸
法は約0.063乃至約0.200mmの範囲内にあつた。各
吸着剤を調製するに先立ち、シリカゲルを以下の
工程によつて精製した。すなわち、それはシリカ
ゲルを濃縮した塩酸で泥漿化し、かつ一晩放置し
た後、追加の塩酸で洗滌し、蒸留水で洗滌し、
過し、次いで真空炉中約105℃で乾燥するもので
ある。 SiO2−ZnS 乾燥したシリカゲルを５％塩化亜鉛を含有する
水溶液で処理した。その他の水溶性亜鉛塩、たと
えば硝酸亜鉛、硫酸亜鉛および酢酸亜鉛もまた同
様に使用することができた。過剰の液体を得られ
たスラリーから別し、その後湿潤シリカゲルケ
ーキを過剰の硫化物の水溶液と反応させた。この
目的のためには如何なる水溶性硫化物も適当であ
るのと同様に、特に気体状および水溶液状双方の
硫化水素も適当である。代替的には、水溶液中で
分解して硫黄、チオール基または硫化水素を生ず
るもの、たとえばチオアセタミド、アルカリ性チ
オ尿素等のソルビツクチオ硫酸塩（solubic
thiosulfates）または若干の有機硫黄含有化合物
が硫化亜鉛を生成するために等しく有用である。
デカントし、水で洗滌し、かつ真空中で乾燥した
後、変性したシリカゲルが得られた。このものは
処理によるが、シリカゲルグラム当り約0.1〜20
mgのZnS、好ましくは約0.8〜10mgのZnSを含有し
ていた。 SiO2−AgS 対応する方法において、硫化銀で変性したシリ
カゲルを調製した。シリカゲルは、引続くアスコ
ルビン酸による還元を伴つた硝酸銀溶液を使用す
る処理によつて銀で変性した。 SiO2−HMDO 硫酸マンガン1.0Mの溶液をシリカゲル粒子に
添加し、得られたスラリーを約90℃で加熱し、次
いで加熱水性過マンガン酸カリウム溶液を滴下法
で添加することにより水和二酸化マンガン
（HMDO）で変性したシリカゲルを調製した。そ
の後、スラリーをデカントし、かつ固形物を希硝
酸で反覆洗滌した。次いでスラリーを過し、水
で洗滌し、かつ真空炉中約60℃で乾燥した。 HMDOで変性したシリカゲル調製のもう１種
類の態様は、水性過マンガン酸塩溶液および30％
過酸化水素溶液のシリカゲル粒子への継続的添
加、および次いで上記処理工程の残りに従うこと
から成つている。 SiO2−SH 乾燥シリカゲルを、極性有機溶媒、たとえばア
セトニトリル中のメルカプトプロピルトリメトキ
シシラン10％溶液で、少量の希砿酸、たとえば塩
化水素酸の存在下処理してスラリー状とすること
によりシリカゲルに化学的に結合したSH―含有
官能基を供給した。約10分間反応させ、次いで
過し、洗滌し、かつ真空中で乾燥した後、その表
面に化学的に結合したメルカプトプロピル基を有
するシリカゲルを得た。 SiO2−NH2 SiO2−SH吸着剤に対応する方法において、シ
リカゲルと水中Ｎ―（２―アミノエチル―３―ア
ミノプロピル）トリメトキシシランの10％溶液お
よび0.1酢酸水溶液の混合物との反応によつてシ
リカゲルに化学的に結合したNH2―官能性基を
供給した。 表Ａ下部において、放射性物質について実験的
に決定された平均分布係数KDを各吸着剤ごとに
掲げる。KDは次のように表わされる。 KD＝吸着前のパルス／吸着後のパルス−１×ml／ｇ 従つて、高KD−値は195mHgが吸着剤上に効率
的に吸着されていることを示している。たとえば
103のKD−値は少くとも約99％の水銀が吸着され
ていることを示し、そして104のKD−値は少くと
も約99.9％の水銀が吸着剤によつて吸着されてい
ることを示すものである。更に個別の吸着剤につ
いての吸着ピークは一般に中性PH付近または比較
的低酸性度において生じている。表から、適切な
PHにおいて試験した吸着剤が本質的に全ての195m
Hgを吸着し得ることが明らかである。 【表】 【表】 実施例 前述の好ましい、吸着剤と溶離液の組合せの適
合性を、以下に記載する実験によつて例証する。
これらの実験を行うに際して、同位体203Hgを親
の同位体195mHgの代りに、そして同位体198Auを
娘の放射性同位体195mAuの代りに用いた。この
置き換えは次のような実用上の考慮に基づいて為
されたものである。すなわち、(1)195mAuによる
実験はその短半減期故に非実用的であること、お
よび(2)195mAuは、195mHgから連続的に形成され、
これが結果の解釈を妨げること、である。しかし
ながら、遂行された実験は、吸着剤および溶出液
上の水銀および金イオンの分布が等しく良好に表
われる結果を提示している。それは、一般に認め
られているように、同一元素から成る各種の同位
体は溶解性、吸着性等の物理的および化学的性質
において異るところがないからである。 実験は次のように行われた。すなわち、試験す
べき吸着剤約500mgを吸着剤カラム中に担持し、
かつ203Hgを、195mHgのチヤージに擬制して先に
記載したようにチヤージした。PH約５〜６を有
し、かつ0.001〜0.1モルの表Ｂ中に示された金イ
オン錯化剤の１種類を含有する水溶液１ml中に、
金含有198Au1〜3μｇを溶解することにより、使
用する溶離剤液体を調製した。この溶離剤液体約
50mlを充填カラムの上側に添加し、かつ溶出液を
約５mlの画分において下側に収集することによつ
て溶離を行つた。各実験において、カラム当り用
いられた金の量は、非錯化金用吸着剤の全容量よ
りも可成り少かつた。溶出液の放射能はガンマカ
ウンターにより決定された。表Ｂにおいて、吸着
剤上に吸着されなかつた198Auの百分率が記録さ
れている。溶出液の放射性核種純度はガンマ分光
度法（gamma―spectrometry）によつて決定さ
れた。表Ｂ中に記録された全実験において、0.1
％未満の203Hgが溶出液中に存在していた。実験
は２回若しくは３回行われた。 下記の平均結果が得られた。 【表】 実施例 シリカゲルと硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を調
製する。 粒子寸法が約0.063〜200mmの範囲にあり、かつ
平均孔径が約60Aであるシリカゲル約50ｇを濃塩
化水素酸中に懸濁し、かつ得られた懸濁液を一晩
放置することによりシリカゲルを調製する。翌
日、スラリーを焼結ガラスフイルタを介して過
し、次いで湿潤ケーキを蒸留水で液が中性にな
るまで洗滌する。精製したシリカゲルは次に真空
炉中約105℃で乾燥する。乾燥し、酸で予洗滌し
たシリカゲルは次いで過剰の塩化亜鉛５％水溶液
で処理してスラリーを生成する。スラリーを過
した後、塩化亜鉛で飽和したシリカゲルの湿潤ケ
ーキが得られる。得られた、この前処理したシリ
カゲルを一部分ごとに0.02Nの酢酸約500ml中の、
過剰の硫化水素の飽和溶液に添加し、その間溶液
を撹拌し続け、かつ硫化水素をしてその中を通過
させる。更に約10分間撹拌した後、スラリーをデ
カントし、かつ温水で数回洗滌する。次に、この
シリカゲルを再び希酢酸中の硫化水素溶液を使用
して同一の方法で処理する。水で洗滌し、次いで
過した後、シリカゲル生成物を約80℃で真空に
保たれた炉中で乾燥する。この乾燥した吸着剤を
閉塞したびん中に配置し、かつ一晩「ミニ・ロー
ルミル」（商品名）上で処理して、緩やかに接着
した硫化亜鉛粒子を除去する。この吸着剤を再び
水中に懸濁させ、かつ水を使用して反覆デカンテ
ーシヨンを行い、上澄み液が完全に透明になるま
で繰返えす。過および水によるすすぎの後、吸
着剤を再度約80℃で真空炉中で乾燥する。得られ
た吸着剤は、コンプレクソメトリ一滴定により測
定すると、吸着剤のグラム当り約6.3mgのZnSを
含有している。 実施例 制御された細孔ガラスおよび硫化亜鉛を含んで
成る吸着剤を調製する。 メツシユ寸法120/200および平均孔径約530Åを
有する、「CPG―10―500」（商品名）として知ら
れる乾燥し、酸で予洗滌した、制御された細孔ガ
ラス基質物質約20ｇを過剰の塩化亜鉛約２％水溶
液中でスラリー化し、かつ得られたスラリーを真
空下でガス抜きする。その後、そのスラリーを実
施例に記載した方法で処理する。得られた吸着
剤は、測光法により測定すると、吸着剤のグラム
当り約5.5mgのZnSを含有している。 実施例 制御された細孔ガラスおよび硫化亜鉛を含んで
成る吸着剤を調製する。 実施例におけるような乾燥し、酸で予洗滌し
た、制御された細孔ガラス基質物質約10ｇを過剰
の塩化亜鉛５％水溶液でスラリー化し、かつその
スラリーを真空下でガス抜きする。得られたスラ
リーをその底部に焼結ガラスフイルターを有す
る、より大きなガラスクロマトグラフカラム中に
注入する。過剰の液体を穏やかな真空で排除する
と、カラムは湿潤、前処理したガラス粒子で充た
されることになる。硫化水素ガスを穏やかな圧力
下でカラム中に導入し、かつカラム中を約15分間
通過させる。反応が完了した後、過剰の遊離硫化
水素を空気の流れにより除去し、湿潤物質をカラ
ムからビーカー中に移し、かつ水中でスラリー化
する。そのスラリーを水によるデカンテーシヨン
で反覆洗滌し、過し、かつ真空炉中約80℃で乾
燥する。得られた吸着剤を更に実施例に記載さ
れた方法で処理する。吸着剤は、測光法により測
定すると、吸着剤のグラム当り約1.65mgのZnSを
含有している。 実施例 基質物質および硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を
調製する。 商標「クロモソルブ（Chromosorb）LC―２」
（ジヨンソン―マンヴイル製品）の下に販売され
る薄膜状HPLC吸着剤約10ｇを過剰の酢酸亜鉛５
％水溶液中でスラリー化し、かつそのスラリーを
真空下でガス抜きする。得られたスラリーを更に
実施例に記載された方法で処理する。吸着剤は
測光法により測定すると、吸着剤のグラム当り約
5.5mgのZnSを含有している。 実施例 むくのガラスビーズおよび硫化カドミウムを含
んで成る吸着剤を調製する。 寸法約0.15〜0.18mmを有する、乾燥し、酸で予
洗滌した、むくのガラス小粒約５ｇを懸濁し、次
いでこのものを１×10-3M塩化カドミウム、1M
アンモニア、１×10-2MNaOHおよび６×10-3M
チオ尿素の水溶液を含有する容器中の広い領域に
亘り散開させる。このガラス小粒を、広い領域中
に散開し、かつ単一層を保つように時々動かしな
がら、約48時間溶液中に放置する。その後、ガラ
ス小粒を過し、水およびエタノールで洗滌し、
次いで真空炉中約80℃で乾燥する。 次に得られた吸着剤を顕微鏡下で検査する。全
部のガラス小粒は硫化カドミウムの滑らかで緊密
なフイルムによつて均一に覆われているのが観察
され、その厚みは約1μｍ未満であると評価され
る。 実施例 むくのガラスビーズおよびその上が薄層で覆わ
れた硫化亜鉛を含んで成る吸着剤を調製する。 寸法約0.15〜0.18mmを有する、乾燥し、酸で予
洗滌したむくのガラス小粒約５ｇを、乾燥した非
常に微細な硫化亜鉛粉末と酸化亜鉛粉末の重量比
約１：１から成る混合物と共に数本の小さな「テ
フロン」（商標）棒を有する閉塞したびん中に配
置し、かつ一晩「ミニ・ロールミル」に掛ける。
次に得られた生成物を水中に懸濁し、水を利用す
る反覆デカンテーシヨンにより、上澄み液が完全
に透明になるまで洗滌し、次いで真空炉中約80℃
で乾燥する。 得られた吸着剤を顕微鏡下で検査する。検査さ
れた全部の小粒はその小粒の表面に押圧した硫化
亜鉛―酸化亜鉛粒子の層で覆われているのが観察
される。しかし、層の均質性は先の実施例によ
り得られたものよりも不完全である。 実施例 シリカゲルおよび係留されたチオール末端官能
基を含んで成る吸着剤を調製する。 アセトニトリル中のメルカプトプロピルトリメ
トキシシラン10％（ｖ／ｖ）溶液約100mlに、
INHCl約５mlを添加する。均質化の後、直ちに
得られた反応混合物を、乾燥し、酸で予洗滌し
た、実施例におけるように調製したシリカゲル
上に注いで反応混合物のスラリーを形成する。反
応は緩やかな撹拌下、室温で約10分間進行させ
る。次にスラリーをガラスフイルターで過し、
アセトニトリルの３部分（50〜75ml）で洗滌し、
かつ得られた固体生成物を真空下、室温で一晩乾
燥する。得られた吸着剤を、ヨウ素滴定を利用し
て遊離SH基の含有量決定のため分析する。結果
は、吸着剤のグラム当り約14±１mgSHを示して
いる。 実施例 195mAu―含有液体を放射性同位体発生器中で
生成させる。焼結ガラスフイルターでその下端を
閉じた小ガラス管を準備し、かつその管を親の同
位体用吸着剤として作用する変性シリカゲル約
500mgで充填することによつて放射性同位体発生
器を作成する。このシリカゲルは実施例で述べ
た方法によつて調製する。吸着剤は、シリコンゴ
ム製の保持リングによつて適所に維持される多孔
質プラスチツクフイルターで管の開放端を閉じる
ことによつてカラム中に限定される。次にカラム
はその両端においてシリコンゴムおよびアルミニ
ウムキヤツプから成る円板によつて封止される。 カラムを変性シリカゲルで充填した後、その変
性シリカゲル吸着剤を、PH約５〜６を有する放射
性硝酸水銀の溶液と接触させることによりカラム
を195mHgでチヤージし、この場合前記の、約
14mCi195mHgを溶解することにより得られた溶液
は濃硝酸約２ml中のサイクロトロンターゲツトか
ら調製されるものであり、次に得られた濃縮物を
水で希釈して約10mlとし、そして最後にPHを約５
〜６に調整する。 カラムを放射性195mHg同位体でチヤージする
に際して、カラムを反転すると、焼結ガラスフイ
ルターはカラムの上部となり、その後カラム中に
含まれる吸着剤を、同位体含有チヤージ用溶液を
カラム中に焼結ガラスフイルターを介して流入さ
せることにより該溶液と接触させる。この方法に
よりカラムをチヤージすることによつて、カラム
のプラスチツク構成部分上への195mHgの偶然的
吸着が避けられる。吸着剤上の195mＨｇの吸着は
事実上定量的なものであり、チヤージが完了した
後、カラム流出液中に見出される、適用された活
性度（activity）の約0.009％を超えることはな
い。 カラム用溶離液はチオ硫酸ナトリウム
（5H2O）約29.8ｇおよび硝酸ナトリウム約10ｇを
水1000mlに溶解することによつて調製される。放
射性同位体発生器カラムは反転位置において、加
圧下で発生器カラム中へ溶離液約２mlを注入する
ことによつて溶離される。非常に短い時間、約２
乃至３秒間で195mAu―含有溶出液をカラムから
排除することができた。この溶出液は放射能強度
約8mCiを有している。約３乃至５分後、カラム
は再度溶離することが可能である。各溶離におい
て、論理上利用可能な195mAuの約60％を発生器
から溶離することができる。溶出液におけるミリ
キユリーの数は、ガンマエネルギーチヤンネル
261keVを利用する急速、単一チヤンネルガンマ
分析器により測定した溶出液の計数率に由来する
ものである。得られた計数率（通常の幾何学、効
率および無駄時間修正係数に最も近い）は計数時
間中の195mAuの崩壊に基因する計数の損失につ
いて修正され、また各溶出液についての溶出と計
数開始の間の経過した時間における活性度の損失
についても修正される。各溶出液の得られた修正
計数率は、再度261keVでガンマ線を計数する崩
壊平衡において195mHgおよび195mAu同位体を含
有するチヤージ溶液から成る、整除し得る標準試
料の計数率と比較される。この計数率の比較から
誘導されるのは溶離収率と、純粋形態の195mAu
同位体間および崩壊平衡における195mHg間での
261keVガンマ線の輻射率の比を計算に入れるこ
とにより得られた溶出液中のミリキユリーの数と
でであり、195mAuは0.88〜0.90である。 同様に、溶出液中の195mHg漏出、すなわち溶
出液の放射性核種純度（溶離した195mAuの完全
な消失後）残留195mHgから平衡において形成さ
れた195mAuによつて輻射された261keVガンマ線
を計数することによつて確定され、正味の計数率
は再度195mHg／195mAuチヤージ溶液から成る標
準試料と比較される。全測定において、放射性核
種純度は99％よりも良好であることが証明され、
これは親の同位体による溶出液の汚染が実質的に
全く無いことを示している。本実施例に従つて調
製された多数発生器から得られた溶出液中で見ら
れた最大の汚染は、チヤージ直後の発生器の最初
の溶離中または発生器が前日にチヤージされた場
合、翌朝の最初の溶離中の195mHg約0.3〜0.4％で
ある。195mHgによる汚染は引続く溶離中に約0.05
乃至0.1％に低下する。 ここに記載された発生器は何日間にも及ぶぶ
様々な間隔で溶離し、最も短いものは溶離と溶離
の間が５分間である。以下に示される値は発生器
の機能を示しており、それらの値は夫々溶離収率
（Ｙ）、溶離当りの得られたミリキユリー数（この
値は親の同位体の崩壊に従つて減少する）、およ
び得られた溶出液中に見られる195mHg漏出％に
おける放射性核種純度（RN）である。 【表】 本実施例に記載されるように調製したもう１種
類の発生器であつて、約11.7mCiの195mHgでチヤ
ージされたものは反覆溶離によつて以下の値を示
している。 【表】 更に本実施例に記載されるように調製したもう
１種類の発生器であるが、実施例による他のバ
ツチの吸着剤を含有するもので、この発生器は吸
着剤のグラム当り約6.2mgのZnSを含み、かつ約
83mCiの195mHgによりチヤージされるこの発生器
は反覆溶離によつて以下の値を示している。 【表】 【表】 実施例 XI 195mAu―含有液体を調製する。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例Ｘに記載されるように発生器を調製
する。その発生器を約3.8mCiの195mHgでチヤー
ジし、かつ実施例Ｘの方法で溶離する。以下の値
は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 XII 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例により発生器を調製する。この発
生器を約3.8mCiの195mHgでチヤージし、かつ実
施例の方法で溶離する。 以下の値は反覆溶離の結果得られるものであ
る。 【表】 実施例 金担体を含有する溶離液で195mAu―含有液体
を生成する。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例により発生器を調製する。この発
生器を約4.8mCiの195mHgでチヤージする。第１
日目の発生器の溶離は実施例に記載する発生器
の溶離と同一の方法で行われるが、第２日目につ
いて溶離は、同一の組成を有するが、更に担体と
して約3μｇ／Au／ml溶離液の濃度で添加された
金を含有する溶離液で行われるものである。第３
日目に関して発生器は担体として約10μｇAu／ml
を含有する溶離液で溶離する。以下の値はそれら
の溶離から得られるものである。 【表】 実施例 実施例に従つて調製される吸着剤を使用する
以外は実施例の方法により発生器を調製する。
この発生器を約6.0mCiの195mHgでチヤージし、
かつ実施例に記載する方法で溶離する。以下の
値は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例に従つて調製される吸着剤を使用す
る以外は実施例の方法により発生器を調製す
る。この発生器を約5.8mCiの195mHgでチヤージ
し、かつ実施例に記載するように溶離する。以
下の値は反覆溶離の結果得られるものである。 【表】 実施例 各種の不活性化吸着剤を用いて195mAu―含有
液体を製造する。 各発生器について実施例に従つて調製される
吸着剤を使用する以外は実施例の方法により５
種類の発生器を調製する。これら全ての発生器を
約5mCiの195mHgで実施例に記載するようにチ
ヤージする。 対照に供する発生器１は実施例に記載される
通常の方法において溶離される。以下の値が得ら
れている。 【表】 チヤージ後、カラムを下記の溶液で（記載通り
の順序に）洗滌することにより発生器２を処理し
て吸着剤の化学的不活性化を行う。 ａ 過マンガン酸カリウム、0.1N、10ml ｂ TRISAM PH5.2、10ml（濃硝酸2.0mlを中和
し、水と1Mトリス（ヒドロキシメチル）―ア
ミノメタンの水溶液で約10mlに希釈し、かつ
3MアンモニアでPH5.2とし、そして更に得られ
た溶液を水で約20.0mlに希釈することにより調
製される溶液） ｃ シユウ酸水素カリウムの飽和溶液、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩の0.1M溶液、10ml ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記処理の後、発生器２を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値は反覆溶離の結果得
られているものである。 【表】 チヤージ後、下記の溶液で洗滌することにより
発生器３を化学的に処理する。 ａ １％酢酸中三酸化クロムの５％溶液、10ml ｂ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｃ 水で１：１に希釈された、アンモニア中塩化
アンモニウムの10％溶液、10ml、 ｄ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記の処理後、発生器３を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値が得られている。 【表】 この実験から得た第１の溶出液は淡黄色を呈し
た。 チヤージ後、下記の溶液でカラムを洗滌するこ
とにより発生器４を処理する。 ａ 過マンガン酸カリウム0.1N、10ml、 ｂ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｃ ５％アスコルビン酸ナトリウムPH4.5、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 上記の処理後、発生器４を実施例に記載され
る方法で溶離する。以下の値が反覆溶離の結果、
得られている。 【表】 チヤージ後、下記の溶液で洗滌することにより
発生器５を処理する。 ａ 過マンガン酸カリウム0.1N、10ml、 ｂ TRISAM PH5.2、10ml（上に示した組成物
に同じ）、 ｃ ３％ヒドロキシラミンヒドロクロリド、10ml ｄ PH８を有するトリス（ヒドロキシメチル）―
アミノメタン硝酸塩、10ml、 ｅ 実施例に記載されるような通常の溶離液、
10ml。 この処理後、発生器５を実施例に記載される
方法で溶離する。以下の値が得られている。 【表】 発生器２〜５による上記実験から、SH錯塩形
成配位子を含有する吸着剤を化学的に処理するこ
とにより高い溶離収率を生ずる発生器が得られる
ことは明白である。 実施例 195mAu―含有溶出液を実験動物に施して、左
心室機能、たとえば壁運動および吐出分画のよう
な機能のパラメータについての計算の研究に関し
て溶出液の奏効性を確定し、かつ左心室からの血
液の吐出に対して冠状動脈系を介する流れの視覚
化を評価する。実験のために選んだ動物はブタ
で、これはブタの冠状動脈系がヒトのそれと類似
していることに基づく。 体重約27.5Kgの若いブタに管挿入により麻酔を
かけ、アザペロン（azaperone）の筋肉注射の
後、メチドメート（metidomate）の静脈施用を
引続いて行い、そして酸素、亜酸化窒素（N2O）
および１〜２％ハロテン（halothene）から成る
気体状混合物を施す。 小規模の切開によつて、動物の右頚静脈を露出
し、かつその領域を開放する。この開放を介し
て、スワン―ガンツ（Swann―Ganz）タイプカ
テーテルを導入し、かつＸ―線による監視下でこ
れを右心室を介して肺動脈中へ進め、これにより
測定活動源としての右心室活動を排除する。次
に、この動物を「サール・フオガンマ（Searle
Pho Gamma）」ガンマカメラ下に位置させ
た。このガンマカメラはADACコンピユータに
接続され、かつ平均エネルギーレベル約300keV
に適合する視準器を備えている。実施例に記載
される放射性同位体発生器の液出し口は直接カテ
ーテルに接続される。 引続く検査の間に、溶出液の様々な別個の量を
動物に施した。各施用においては、活性量約５〜
6mCiを有する195mAu―含有溶出液約２mlを適用
カテーテルを介して注入し、その直後、等張塩溶
液約３mlを送つて全放射性物質をカテーテルから
すすぎ出すようにして動物の循環系へ送り出す。 動物の腹背位置に従つて、10回の施用を行い、
次いで動物の体測位置において２回施用する。得
られたイメージ情報はコンピユータに蓄積され、
かつ後で検討される。記録された情報は心臓の
様々な領域に亘る活性変化の曲線を得るために使
用される。添付図面の第２図は２本の曲線を示
し、これらは左心室上部の活性変化を表わすもの
で、左側の曲線は、実験動物の腹背位置を、右側
の曲線は実験動物の体側位置を表わしている。パ
ルス〔「カウント（または計数）」〕において測定
した放射能は水平軸にプロツトする。縦軸は時間
軸であり、10単位（「コマ」）が0.5秒に相当する。
曲線の長さ全体に亘り0.5秒当り略１回の規則正
しい周期的波動運動を観察することができ、そし
てこれらの運動は心臓の収縮を表わしている。こ
れらの曲線は心臓の収縮運動を明瞭に示してお
り、そして更に、たとえば第10回目の調査が先行
の調査から残存している活性によつて妨害される
ことのないことは明白である。 実験結果から、麻酔状態にある動物は195mAu
―含有溶出液の12回の直接注入に耐え得ないとい
う何等の徴候も示さなかつたし、また良好な視覚
的情報が心臓の左半分ならびに大血管の位置、形
状および運動について得られることが看取され
る。この情報は左心室の収縮の確定には適切なも
のであり、従つて心臓における収縮異常が、もし
存在する場合は、それを看取することができる。
情報は単に心臓の２，３回の摶動から得られるの
で、活動状態、たとえば小規模の増加についての
運動負荷の増大における小規模な変化の間の心臓
壁運動の変動を確定することが可能である。得ら
れた情報は、人間の患者から得られるものと同一
タイプのものから成るので、臨床的に貴重なデー
タを推定することができる。従つて、動物実験は
１９５ｍAu発生器および195mAu―含有溶出液の人間
についての適用の特別な妥当性を例証している。 実施例 実施例に述べた方法を、体重約25Kgのもう
一匹のブタについて反覆した。しかし、195mAu―
含有溶出液の施用に先立つて、最初のピロリン酸
塩注射の後で、そのブタに約５〜6mCiのパーテ
クネテートを与えた。ガンマカメラを140keVの
エネルギーチヤンネル切換えることにより、99m
Tcでラベルされた赤血球の分布パターンをガン
マカメラ下の心室の位置決めのために使用した。9
９ｍTcからの幅射が、195mAu―含有溶出液による引
続く測定に影響を与えることはなかつた。 195mAu―含有溶出液のカテーテルを介しての
施用の後、195mAuの分布は、32×32メモリー・マ
トリツクス中の50ミリ秒のフレーム（frame）を
収集している間に約10.1秒の動的検討を加えるこ
とによつて測定した。その後、これらの検討は、
10秒の動的検討における全フレームを一緒に加
え、そして99mTcうつ血（bloodpool）イメージ
を参考にし、または参考にすることなく、左心室
の重要な近似領域を精密に記すことによつて分析
された。この領域の時間／活性曲線は、コンピユ
ータおよび標準コンピユータ・ソフトウエアを用
いて、また左心室の摶動から得られ、この摶動の
間に左心室を通過する活性凹み（bolus）が選抜
され、このものは通常４乃至５回の摶動に包含さ
れるものである。次に、等しい長さの摶動が１心
臓サイクルを包含する一連の摶動と共に加えら
れ、そしてその後に、壁運動を検討するためにム
ービー・ループ（movie loop）状に展示された。
吐出画分（ejection qraction）は、ムービー・
ループから成る時間／活性曲線から確定された心
臓サイクルの末期心臓拡張および末期心臓収縮運
動を含有するフレームから計算された。 実施例 スワン―ガンツ・カテーテルを上大静脈へ退か
せることによつてカテーテルにより心臓の右側を
バイパスさせる代りに、心臓の右側に195mAu―
含有液体を注入させた以外は他の若いブタに対し
実施例中に述べた方法を反覆した。発生器の
各溶離において施した放射能は約25乃至30mCiで
あつた。放射された輻射線を監視することによ
り、代表的な心臓サイクルに関し、情報が得られ
た。 実施例 頚動脈を介して導入したカテーテルを通じて大
動脈の根本に溶出液を注入して施し、かつ施用し
た放射能の量が溶離当り約25乃至30mCiであつた
以外は他の若いブタに対し実施例に述べた方
法を反覆した。輻射された放射能から得た情報は
心臓の左心室からの吐出に類似している。 実施例 XI 多孔質ポリスチレンビーズおよび硫化亜鉛を含
んで成る吸着剤を調製する。 商標「バイオビーズ（Bio―Beads）SM―２」
（バイオ―ラド、ラボラトリーズ、プロダクト）
の下に販売される、予精製した巨大網状ポリスチ
レンビーズ（20〜50メツシユ）約10ｇを石油エー
テルおよびエタノールによる抽出によつて乾燥
し、60％（ｖ／ｖ）酢酸中酢酸亜鉛５％溶液約50
mlでスラリー化し、次いでそのスラリーを真空下
でガス抜きする。スラリーを過した後、従前通
りの湿潤ビーズを少量ずつ、過剰の水約500ml中
硫化水素の飽和溶液に加え、この間溶液を撹拌し
続け、かつ硫化水素を通過させ続ける。更に撹拌
を10分間続けた後、スラリーをデカントし、かつ
温水で数回洗滌する。次にポリスチレンビーズを
再度、水中の硫化水素溶液を用いて同一方法によ
り処理する。水で洗滌し、かつ次いで過した
後、得られた吸着剤の湿潤ケーキを再び水約200
ml中にスラリー化し、そしてそのスラリーを約15
分間沸とうさせて硫化水素の最後の痕跡を除去す
る。冷却し、水洗し、かつ過した後、吸着剤を
僅かに過剰の水中にスラリー化し、そして水面下
に貯臓する。得られた吸着剤はコンプレクソメト
リー滴定により測定すると、乾燥物質のグラム当
りZnS約10mgを含有している。 実施例 XII 195mAu―含有液体を生成させる。 実施例XIに従つて調製される吸着剤を使用す
る以外は実施例の方法により発生器を調製す
る。この発生器を約9.6mCiの195mHgでチヤージ
し、かつ実施例に記載するように溶離する。 以下の結果は反覆溶離の結果、得られるもので
ある。 【表】 本発明は、その個別の実施態様に関連して記載
されているが、多くの変形が本発明の精神および
発明の範囲を逸脱することなく、為し得ることを
理解すべきである。
第１図は195mAu―含有液体の生成に特に適合
させるようにした放射性同位体発生器の横断面図
であり、そして第２図は195mAu―含有液体を動
物に施すことによつて得られる種類のデータを例
示するグラフである。 １０…放射性同位体発生器、１２…発生器カラ
ム、１６…円筒形ハウジング、１８…シール用ア
ツセンブリ、２４…細孔、２６…粒状吸着剤、３
０…針、３４…溶出液導管、３６…取付具、３８
…溶離液貯臓槽、４０…ピストン、４２…連合プ
ランジヤ、４６…補足取付具、４８…チユーブ、
５０…取付具、５２…処方用貯臓槽。
させるようにした放射性同位体発生器の横断面図
であり、そして第２図は195mAu―含有液体を動
物に施すことによつて得られる種類のデータを例
示するグラフである。 １０…放射性同位体発生器、１２…発生器カラ
ム、１６…円筒形ハウジング、１８…シール用ア
ツセンブリ、２４…細孔、２６…粒状吸着剤、３
０…針、３４…溶出液導管、３６…取付具、３８
…溶離液貯臓槽、４０…ピストン、４２…連合プ
ランジヤ、４６…補足取付具、４８…チユーブ、
５０…取付具、５２…処方用貯臓槽。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 195mHgを吸着剤上に吸着し、次いで溶離液
によつて吸着剤から娘の同位体195mAuを溶離す
る工程を含み、前記吸着剤が、活性炭、銀、水和
二酸化マンガン、硫化銀、硫化亜鉛および硫化カ
ドミウムからなる群から選択された水銀イオン結
合物質を含有することを特徴とする195mAu―含
有液体の調製方法。 ２ 前記水銀イオン結合物質が、硫化亜鉛、硫化
カドミウムおよび硫化銀からなる群から選択され
た金属硫化物である特許請求の範囲第１項記載の
方法。 ３ 前記吸着剤が粒状基質物質の粒子の表面上に
存在し、かつ前記水銀イオン結合物質が水和二酸
化マンガン、硫化銀、硫化亜鉛、硫化カドミウム
および銀からなる群から選択される特許請求の範
囲第１項記載の方法。 ４ 前記水銀イオン結合物質が、硫化亜鉛、硫化
カドミウムおよび硫化銀からなる群から選択され
た金属硫化物である特許請求の範囲第３項記載の
方法。 ５ 前記基質物質がシリカゲルであり、かつ前記
水銀イオン結合物質が、硫化亜鉛および硫化銀か
らなる群から選択される特許請求の範囲第４項記
載の方法。 ６ 前記基質物質がシリカゲルであり、かつ前記
水銀イオン結合物質が、水和二酸化マンガンおよ
び銀からなる群から選択される特許請求の範囲第
３項記載の方法。 ７ 前記吸着剤が、シリカゲル１ｇ当り約0.1〜
20mgの硫化亜鉛を含有するシリカゲルを含んで成
る特許請求の範囲第５項記載の方法。 ８ 前記吸着剤が、シリカゲル１ｇ当り約0.8〜
10mgの硫化亜鉛を含有するシリカゲルを含んで成
る特許請求の範囲第７項記載の方法。 ９ 前記水銀イオン結合物質が、金イオンに対す
る吸着親和性を減少させるための不活性化処理を
受けている特許請求の範囲第３項記載の方法。 １０ 前記不活性化処理が酸化反応である特許請
求の範囲第９項記載の方法。 １１ 前記不活性化処理が、クロム酸および過マ
ンガン酸塩からなる群から選択された化学的酸化
反応を含む特許請求の範囲第１０項記載の方法。 １２ 前記親の同位体195mHg用吸着剤は粒状シ
リカゲルを含有し、この粒状体は表面に硫化亜鉛
を有し、かつ前記娘の同位体195mAu用溶離液が
チオ硫酸塩の溶液である特許請求の範囲第３項記
載の方法。 １３ 前記親の同位体195mHg用吸着剤は粒状シ
リカゲルを含有し、この粒状体は表面に水和二酸
化マンガンを有し、かつ前記娘の同位体195mAu
用溶離液がトリス（ヒドロキシメチル）アミノメ
タンおよび馬尿酸塩からなる群から選択された金
錯化剤の溶液である特許請求の範囲第３項記載の
方法。 １４ 前記親の195mHg用吸着剤は、粒状シリカ
ゲルを含有し、この粒状体は表面に硫化銀を有
し、前記娘の同位体195mAu用溶離液がグルタチ
オンおよびチオりんご酸塩からなる群から選択さ
れた金錯化剤の溶液である特許請求の範囲第３項
記載の方法。 １５ 前記親の195mHg用吸着剤は、粒状シリカ
ゲルを包含し、この粒状体は表面に銀を有し、か
つ前記娘の同位体195mAu用溶離液がグルタチオ
ン、メルカプトプロピオニルグリシンおよびチオ
りんご酸塩からなる群から選択された金錯化剤の
溶液である特許請求の範囲第３項記載の方法。 １６ 娘の同位体195mAuの溶液に用いられる溶
離液で、金イオン錯化剤の薬学的に受容可能な溶
液である特許請求の範囲第１項記載の方法。 １７ 前記金イオン錯化剤が少量の金担体を含有
している特許請求の範囲第１６項記載の方法。 １８ 前記金イオン錯化剤の溶液が、溶解した遊
離基捕獲剤を含有している特許請求の範囲第１
項、第１６項および第１７項のいづれか１項に記
載の方法。 １９ 前記遊離基捕獲剤が硝酸ナトリウムである
特許請求の範囲第１８項記載の方法。 ２０ 前記遊離基捕獲剤が、溶離液の量に基づい
て計算して約0.0001〜5wt／vol％含まれている特
許請求の範囲第１９項記載の方法。 ２１ 前記遊離基捕獲剤が、溶離液の量に基づい
て計算して約0.5〜2wt／vol％含まれている特許
請求の範囲第２０項記載の方法。 ２２ 前記金イオン錯化剤がトリス（ヒドロキシ
メチル）―アミノメタン、グルタチオン、および
メルカプトプロピオニルグリシンからなる群から
選択される特許請求の範囲第１項または第３項記
載の方法。 ２３ 前記溶離液が、少量の金担体を含有する金
イオン錯化剤の溶液である特許請求の範囲第１項
または第３項記載の方法。 ２４ 前記溶離液が、溶解した前記遊離基捕獲剤
を含有する金イオン錯化剤の溶液である特許請求
の範囲第１項または第３項記載の方法。 ２５ 前記遊離基捕獲剤が硝酸ナトリウムである
特許請求の範囲第２４項記載の方法。 ２６ 前記溶離液が、少量の金担体を含有する金
イオン錯化剤の溶液である特許請求の範囲第２３
項記載の方法。 ２７ 前記溶離液が、溶解した前記遊離基捕獲剤
を含有する金イオン錯化剤の溶液である特許請求
の範囲第２６項記載の方法。 ２８ 前記遊離基捕獲剤が硝酸ナトリウムであ
り、かつ前記金イオン錯化剤がチオ硫酸ナトリウ
ムである特許請求の範囲第２７項記載の方法。 ２９ 吸着剤と、PH約１〜10を有する195mHgイ
オンの溶液を接触させることにより195mHgを吸
着剤上に吸着させる特許請求の範囲第１項記載の
方法。 ３０ 溶液がPH約５〜６を有する特許請求の範囲
第２９項記載の方法。 ３１ 195mHgを吸着剤上に吸着し、次いで溶離
液によつてその吸着剤から娘の同位体195mAuを
溶離する工程を含み、前記吸着剤が、シリカゲル
からなる基質物質と、この基質物質の表面に化学
的に結合した、チオールまたはアミノ官能基を含
有する水銀イオン結合物質とからなつていること
を特徴とする195mAu―含有液体の調製方法。 ３２ 195mAu―含有液体を発生させるための放
射性同位体発生器において、該発生器は、金イオ
ンよりも水銀イオンに対してより強力な吸着親和
性を有する物質であつて、活性炭、銀、水和二酸
化マンガン、硫化亜鉛、硫化カドミウム、および
硫化銀からなる群から選択された水銀イオン結合
物質を含有する吸着剤を収容するカラムを備えて
いることを特徴とする放射性同位体発生器。 ３３ 前記吸着剤が、その上に吸着された195m
Hgを有している特許請求の範囲第３２項記載の
放射性同位体発生器。 ３４ 前記カラムが、１〜300mCiの放射能を有
するのに十分な量の195mHgを吸着している特許
請求の範囲第３２項記載の放射性同位体発生器。 ３５ 前記カラムが、20〜160mCiの放射能を有
するのに十分な量の195mHgを吸着している特許
請求の範囲第３４項記載の放射性同位体発生器。 ３６ 前記吸着剤は粒状基質物質を含んでおり、
かつ前記水銀イオン結合物質が前記粒状基質物質
の粒状体の表面上に在り、さらに前記水銀イオン
結合物質が、水和二酸化マンガン、硫化亜鉛、硫
化カドミウム、硫化銀および銀からなる群から選
択される特許請求の範囲第３２項記載の放射性同
位体発生器。 ３７ 前記水銀イオン結合物質が、硫化亜鉛硫化
カドミウムおよび硫化銀からなる群から選択され
る特許請求の範囲第３６項記載の放射性同位体発
生器。 ３８ 前記基質物質がシリカゲルであり、かつ前
記水銀イオン結合物質が、硫化亜鉛および硫化銀
からなる群から選択される特許請求の範囲第３７
項記載の放射性同位体発生器。 ３９ 前記基質物質がシリカゲルであり、かつ前
記水銀イオン結合物質が、水和二酸化マンガンお
よび銀からなる群から選択される特許請求の範囲
第３６項記載の放射性同位体発生器。 ４０ 前記吸着剤が、シリカゲル１ｇ当たり0.1
〜20mgの硫化亜鉛を含有するシリカゲルを含んで
成る特許請求の範囲第３８項記載の放射性同位体
発生器。 ４１ 前記吸着剤が、シリカゲル１ｇ当たり0.8
〜10mgの硫化亜鉛を含有するシリカゲルを含んで
成る特許請求の範囲第４０項記載の放射性同位体
発生器。 ４２ 前記親の同位体用吸着剤は粒状シリカゲル
を包含し、この粒状体は表面に水和二酸化マンガ
ンを有している特許請求の範囲第３６項記載の放
射性同位体発生器。 ４３ 前記親の同位体用吸着剤は粒状シリカゲル
を包含し、この粒状体は表面に硫化銀を有してい
る特許請求の範囲第３６項記載の放射性同位体発
生器。 ４４ 前記親の同位体用吸着剤は粒状シリカゲル
を包含し、この粒状体は表面に銀を有している特
許請求の範囲第３６項記載の放射性同位体発生
器。 ４５ 195mAu―含有液体を発生させるための放
射性同位体発生器において、該発生器は、金イオ
ンよりも水銀イオンに対してより強力な吸着親和
性を有する物質であつて、活性炭、銀、水和二酸
化マンガン、硫化亜鉛、硫化カドミウム、および
硫化銀からなる群から選択された水銀イオン結合
物質を含有する吸着剤を収容するカラムを備え、
かつ前記吸着剤は粒状基質物質を含んでおり、か
つ前記水銀イオン結合物質が前記粒状基質物質の
粒状体の表面に化学的に結合されていることを特
徴とする放射性同位体発生器。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| NL7902970 | 1979-04-17 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS55149128A JPS55149128A (en) | 1980-11-20 |
| JPH022809B2 true JPH022809B2 (ja) | 1990-01-19 |
Family
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5110280A Granted JPS55149128A (en) | 1979-04-17 | 1980-04-16 | Method and device for preparing 195 mau contained liquid |
Country Status (19)
| Country | Link |
|---|---|
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| JP (1) | JPS55149128A (ja) |
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| AU (1) | AU530526B2 (ja) |
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| CA (1) | CA1169773A (ja) |
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| DE (1) | DE3014721A1 (ja) |
| DK (1) | DK160104C (ja) |
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| FR (1) | FR2454304A1 (ja) |
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| NL (1) | NL8002235A (ja) |
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| NL8201591A (nl) * | 1982-04-16 | 1983-11-16 | Byk Mallinckrodt Cil Bv | Werkwijze voor het onderzoeken van de voorziening van weefsels met bloed bij een warmbloedig levend wezen. |
| EP0096918A1 (en) * | 1982-06-14 | 1983-12-28 | Mallinckrodt Diagnostica (Holland) B.V. | Method of preparing a radioactive isotope-containing liquid, as well as device for generating said liquid |
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|---|---|---|---|---|
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-
1980
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