JPH02158661A - ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、押出・中空成形性に優れた新規なポリフェニ
レンエーテル系樹脂組成物およびそれから製造された成
形体に関するものである。

〔従来の技術および課題〕

ポリフェニレンエーテルはガラス転移温度が２１０〜２
２０℃と高く耐熱性があり、−旦溶融すると非品性とな
るので、寸法精度が良好であるという特徴を存する。し
かしながら、成形加工性および耐薬品性が劣ることから
、単独での射出成形品、押出・中空製品の製造には、こ
れのみで利用するのは適当ではない。

一方、ポリアミドは高い融点あるいは、高いガラス転移
温度を有しているうえに、溶融粘度が低くかつ耐薬品性
も良好であるので、射出成形に使用されている。しかし
ながら、ポリアミドは、溶融張力が低いために中空成形
時のパリソンドローダウンが激しく、単独での大型中空
製品を得ることは困難である。偏かに、溶融張力の大き
な高密度ポリエチレンとの多層押出に利用して、製品の
ガスバリヤ−性の付与に使用されているのが現状である
。

近年、ポリフェニレンエーテルのもつ特徴とポリアミド
のもつ特徴とを合わせもつ、ポリマーアロイを得る試み
が多くなされている。日本特許特開昭５６−４７４３２
、特開昭５６−４９７５３、特開昭５７３６１５０など
に記載されているように、両者の機械的性質、耐熱性、
耐薬品性が改良された射出成形用ポリマーアロイが提供
されている。しかしながら、これらを中空成形用途に使
用しても前述のようにドローダウンが大きく、偏肉が大
きい製品となって実用的ではないことが判明した。

本発明は、機械的性質、耐熱性、耐薬品性に関してはこ
れらのポリマーアロイと同様に良好な品質を有しながら
、中空成形におけるパリソンドローダウン特性を大幅に
改善することを目的としたものである。これにより、自
動車外板の一部、燃料タンク、オイルタンク、ラジェー
ター、ダクトホース、ハーネスチューブ、エアースポイ
ラ−バンパー、サイドプロテクター、シート、リアシェ
ルフ等の自動車部品、および０ＡＩＩ器、楽器等のハウ
ジングあるいは薬品ビンなどに使用が期待される。

〔課題を解決するための手段〕

すなわち本発明は、次の構成成分からなる組成物を提供
することにより、上記の目的を達成するものである。

３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度〔η〕が、
０，３５〜０．７５ｄｌ／ｇの範囲からなるポリフェニ
レンエーテルと、相対粘度（η「）（ＪＩＳ　Ｋ８８１
０．９８％硫酸中で測定）が、２．５以上であるポリア
ミドと、耐衝撃性改良剤と、相溶化剤と、溶融張力改良
前とを配合してなる、メルトフローレート（ＭＦＲ）が
０．０１〜５　ｄｌ？／分、溶融張力（ＭＴ）が４ｇ以
上である樹脂組成物。

本発明の組成物は、上記の構成成分を有し、所定の基本
物性（Ｍ　Ｆ　ＲおよびＭＴ＞を示しておれば所期の目
的を達成することができるが、各成分は、次の範囲にあ
るのがより好ましい。すなわち、本発明の成分は、（Ａ
＞ポリフェニレンエーテルが１０〜６０重量部、（Ｂ）
ポリアミドが９０〜４０重量部を基本成分とし、この（
Ａ　）＋　（Ｂ　）合計１００重量部に対して（Ｃ）耐
衝撃性改良剤が０．１〜３０重景部重量Ａ　）＋　（Ｂ
　）＋　（Ｃ）の合計に対して＜Ｄ）相溶化剤が０．０
１〜３０重量％、（Ｅ）溶融張力改良剤が０．０１〜３
０重量％である。

この範囲を越えるとメルトフローレートが０．０１〜５
　ｄｇ／分の範囲に入らず、成形性に劣るので好ましく
ない。

〔構成成分〕

（Ａ＞ポリフェニレンエーテル 本発明で使用されるポリフェニレンエーテルとは、一般
式： で表される繰り返しｍ造単位を有し、式中１つの単位の
エーテル酸素原子は次の隣接単位のベンゼン核に結合し
ており、Ｑはそれぞれ独立に水素、ハロゲン、三級α−
炭素原子を含有しない炭化水素基、ハロゲン原子とフェ
ニル核との間に少なくとも２個の炭素原子を有するハロ
炭化水素基、炭化水素オキシ基およびハロゲン原子とフ
ェニル核との間に少なくとも２個の炭素原子を有するへ
ロ炭化水素オキシ基からなる群より選択した一価置換基
を示し、それぞれのＱは互いに同じであっても異なって
いてもよい。

また、２，６−シメチルフエノールと２．３．８−　）
リメチルフェノールとの共重合体、２．６−シメチルフ
エノールと２．３，５．６−チトラメチルフエノールと
の共重合体、２，６−ジニチルフエノールと２．３，６
１−リメチルフェノールとの共重合体などの共重合体を
挙げることもできる。

さらに、本発明で使用されるポリフェニレンエーテルに
スチレン糸上ツマ−（例えば、スチレン、ｐ−メチルス
チレン、α−メチルスチレンなど）をグラフトしたもの
等、変性されたポリフェニレンエーテルをも包含する。

上記に相当するポリフェニレンエーテルの製造方法は、
公知であり、例えば米国特許第３３０６８７４号、第３
３０６８７５号、第３２５７３５７号および第３２５７
３５８号の各明細書および日本特許特公昭５２−１７８
８０および特開昭５０−５１１９７号の明細書に記載さ
れている。

本発明に使用されるポリフェニレンエーテルは、３０℃
のクロロホルム中で測定した固有粘度〔η〕が０．３５
〜０．７５　ｄｉ／ＩＩの範囲のものが好ましい。固有
粘度が０．３５ｄ／／９未満の場合は組成物の衝撃強度
が乏しく好ましくない、また、固有粘度が０．７５　ｄ
ｌ／ｇを越えるものは、ゲル分が多く、成形品の外観が
悪化するので好ましくない。

このポリフェニレンエーテルの配合割合は、とくに限定
されるものではないが、本発明の組成物の基本材料であ
るところから、主要量が配合されることは必要である。

好ましくは、（Ａ）ポリフェニレンエーテル１０〜６０
重量部に対し、（Ｂ）ポリアミド９０〜４０重量部であ
る。

（Ｂ）ポリアミド 本発明に使用されるポリアミドとは、ヘキサメチレンジ
アミン、デカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミ
ン、２，２．４−または、２，４．４−　）リメチルへ
キサメチレンジアミン、１．３−または、ｌ。

４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（ｐア
ミノシクロヘキシルメタン）、曽−またはｐ−キシリレ
ンジアミン等の脂肪族、脂環族、芳香族等のジアミンと
アジピン酸、スペリン酸、セバシン酸、シクロヘキサン
ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸等の脂肪族
、脂環族、芳香族等のジカルボン酸との重縮合によって
得られるポリアミド、ε−アミノカプロン酸、１１−ア
ミノウンデカン酸等のアミノカルボン酸等の縮合によっ
て得られるポリアミド、ε−シカ１０ラクタムω−ラウ
ロラクタム等のラクタムから得られるポリアミドあるい
は、これらの成分からなる共重合ポリアミド、これらの
ポリアミドの混合物等が例示される。具体的には、ナイ
ロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン９、
ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６／６６　、ナ
イロン６６７６１０、ナイロン６／１１等が挙げられる
。これらの中では、融点が比較的高く剛性等が優れ、か
つ比較的経済的なナイロン６、ナイロン６６が使用され
る。また、分子量は、通常、相対粘度（７７ｒ）　（Ｊ
ＩＳＫｅ８１０．９８％硫酸中で測定）が、２．５以上
のポリアミドが用いられる。２．５以下であるとメルト
フローレート（ＭＦＲ）が５　（ｄｉ／分）以上になり
成形性が低下するので好ましくない、相対粘度が４．０
以上のものは溶融パリソンのドローダウンが小さく、パ
リソン長さが１ｍを越えるような中・大型製品も安定し
て成形可能であり好ましい。

本発明の組成物におけるポリアミドの配合量もとくに限
定されるものではないが、ポリフェニレンエーテルと相
俟ってポリマーアロイを構成する基本材料であるので、
それなりの量は必要である。

好ましい量は前記のように、ポリフェニレンエーテル１
０〜６０重量部に対しポリアミド９０〜１１０重量部で
ある。

（Ｃ）耐衝撃性改良剤 本発明に使用される耐衝撃性改良剤は、天然または合成
のゴム状物質を用いることができる６本発明に使用する
ためのゴムの例としては、天然ゴムおよび合成ゴム例え
ばポリブタジェン、ポリイソプレン、またはこのような
ジエン類とビニル単量体例えばスチレンのようなビニル
芳香族単量体との共重合体がある。

ゴムまたはゴム状重合体として好適なのものの例には、
天然ゴム、ＳＢＲ型ゴム、ブタジェンとアクリロニトリ
ルを含有する合成ＧＲ−Ｎ型ゴム、およびブタジェン、
ブタジェン−スチレンまたはイソプレンから作られた合
成ゴム、ポリクロロブタジェン例えばネオプレン；ポリ
イソブチレンおよびイソブチレンとブタジェンまたはイ
ソブレンとの共重合体；ポリイソプレン；エチレンとプ
ロピレンの共重合体およびこれらとブタジェンの共重合
体；サイオコールゴム；アクリルゴム；ポリウレタンゴ
ム；ジエン例えばブタジェンおよびイソプレンと各種の
単量体例えばアルキル不飽和エステル（例えばメチルメ
タクリレート）、不飽和ケ１〜ン例えばメチルイソプロ
ペニルケＩ〜ン、ビニル復素環例えばビニルピリジンと
の共重合体；ポリエーテルゴム：エビクロロヒドリンゴ
ム等がある。

好ましいゴムはポリブタジェンおよびブタジェンとスチ
レンのゴム状共重合体である。

とくに好ましくは、スチレン含量が１０重量％以上のス
チレン−ブチレン−スチレントリブロック共重合体ある
いは、その水素化物。または、αβ不飽和カルボン酸で
変性されたエチレン−プロピレンゴム、エチレン−ブテ
ンゴムの少なくとも１種もしくは２種以上の組み合わせ
が用いられる。

スチレン−ブチレン−スチレントリブロック共重合体の
スチレン含量は、１０重量％以上でありそれ以下である
と、ポリフェニレンエーテルとの相溶性が低下するので
好ましくない。

耐衝撃性改良剤（Ｃ）の配合量は、とくに限定するらの
ではないが、３１ｉ常、（Ａ＞ポリフェニレンエーテル
および（Ｂ）ポリアミドの合計量１００重量部に対し、
０．１〜３０重量部、好ましくは０．５〜２０重量部で
ある。この量があまり過大になると、溶融張力が低下し
たりして好ましくない。

（Ｄ）相溶化剤 相溶化剤は、ポリフェニレンエーテルとポリアミドとを
相溶化し得るものであればよく、日本特許特公昭６０−
１１９６６あるいは特開昭５６−４９７５３に記載され
ているものが好ましい。

具体的には（ａ）炭素−炭素二重結合または炭素炭素三
重結合および（ｂ）カルボン酸基、酸無水物基、酸アミ
ド基、イミド基、カルボン酸エステル基、アミノ基また
は水酸基を同時に有する特定の構造を有する化合物が好
ましく、その具体例としては、無水マレイン酸、マレイ
ン酸、フマー脂酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジド
、無水マレイン酸とジアミンとの反応物例えば （但し、Ｒは脂肪族、芳香族基を示す）などで示される
構造を有するもの、無水メチルナジック酸、無水ジクロ
ロマレイン酸、マレイン酸アミド、大豆油、キリ油、ヒ
マシ油、アマニ油、麻実油、綿実油、ゴマ油、菜種油、
落花性油、椿油、オリーブ油、ヤシ油、イワシ油などの
天然油脂類、エポキシ化大豆油などのエポキシ化天然油
脂類、アクリル酸、ブテン酸、クロトン酸、ビニル酢酸
、メタクリル酸、ペンテン酸、アンゲリカ酸、チブリン
酸、２−ペンテン酸、３−ペンテン酸、α−エチルアク
リル酸、β−メチルクロトン酸、４−ペンテン酸、２−
ヘキセン酸、２−メチル−２＝ペンテン酸、３−メチル
−２−ペンテン酸、α−エチルクロトン酸、２・２−ジ
メチル−３−ブテン酸、２−ヘプテン酸、２−オクテン
酸、４−デセン酸、９ウンデセン酸、１０−ウンデセン
酸、４−ドデセン酸、５−ドデセン酸、４−テトラデセ
ン酸、９−テトラデセン酸、９−へキサデセン酸、２−
オクタデセン酸、９−オクタデセン酸、アイコセン酸、
トコセン酸、エルカ酸、テトラコセン酸、マイコリペン
酸、２・４−ペンタジェン酸、２・４−へキサジエン酸
、ジアリル酢酸、ゲラニウム酸、２・４−デカジエン酸
、２・４−ドデカジエン酸、９・１２−７＼キサデカジ
エン酸、９・１２−オクタデカジエン酸、ヘキサデカト
リエン酸、リノール酸、リルン酸、オクタデカトリエン
酸、アイコサジエン酸、アイコサトリエン酸、アイコサ
テトラエン酸、リシノール酸、エレオステアリン酸、オ
レイン酸、アイコサペンタエン酸、エルシン酸、ドコサ
ジエン酸、ドコサトリエン酸、ドコサテトラエン酸、ド
コサペンタエン酸、テトラコセン酸、ヘキサコセン酸、
ヘキサコシエン酸、オフタコセン酸、トラアコンテン酸
などの不飽和カルボン酸、あるいはこれら不飽和カルボ
ン酸のエステル、酸アミド、無水物、あるいはアリルア
ルコール、クロチルアルコール、メチルビニルカルビノ
ール、アリルカルビノール、メチル１０ベニルカルビノ
ール、４−ペンテン−１オール、１０−ウンデセン−１
−オール、プロパルギルアルコール５１・４−ペンタジ
ェン−３−オール、１・４−へキサジエン−３〜オール
、３・５−へキサジエン−２−オール、２・４−へキサ
ジエン−１−オール、−最大ＣｎＨ２ｎ−ｓｏ　Ｈ、Ｃ
ｎＨ２ｎ−ｔｏ　Ｈ５ＣｎＨ２ｎ−ｇｏ　Ｈ（ただし、
ｎは正の整数）で示されるアルコール、３−ブテンート
２−ジオール、２・５ジメチル−３−ヘキセン−２・５
−ジオール、１・５−へキサジエン−３・４〜ジオール
、２・６−オクタジニンー４・５−ジオールなどの不飽
和アルコール、あるいはこのような不飽和アルコールの
ＯＨ基が、Ｎ８２基に置き換わった不飽和アミン、ある
いはブタジェン、イソプレンなどの低重合（例えば平均
分子量が５００から１００００ぐらいのもの）あるいは
高分子量体く例えば平均分子量が１ｏｏｏｏ以上のもの
）に無水マレイン酸、フェノール類を付加したもの、あ
るいはアミン基、カルボン酸基、水酸基などを導入した
ものなどが挙げられる。

本発明に用いられる相溶化剤は、１種もしくは、２種類
以上を組み合わせて使用してもよい６相溶化剤（Ｄ）の
配合量はｉとくに限定するものではないが１通常、（Ａ
）ポリフェニレンエーテル、（Ｂ）ポリアミドおよび（
Ｃ）耐衝撃性改良剤の合計ｆｆ１１００重量部に対し、
０．０１〜３０重量部、好ましくは０．０５〜１０重量
部である。この量があまり過大になると、耐熱性が低下
し好ましくない。

＜Ｅ）溶融張力改良剤 本発明に使用される溶融張力改良剤は、これを添加する
ことにより、組成物の溶融張力が上昇するものをいう、
−最には、オキシラン酸素を有する有機化合物が用いら
れる。

具体的には、０．０７重量％以上のオキシラン酸素を有
するエポキシ化液状ポリブタジェンまたは、エチレンと
グリシジル基が、１重量％以上有する少なくともグリシ
ジルメタクリレートの二元共重合体もしくは、エチレン
と共重合し得る第３成分モノマーとの三元共重合体であ
る８エポキシ化液状ポリブタジエンは、液状ポリブタジ
ェンのエチレン結合に酸素一原子を付加させることによ
ってエポキシ化したものであり、オキシラン酸素量が０
．０７重量％以上で分子量は５００〜１００００の範囲
のものである。

オキシラン酸素とは、エチレン結合に付加した酸素を示
し、オキシラン酸素量とは、エポキシ化液状ポリブタジ
ェンの二重結合のミクロ楕遣、すなわち、ビニル基、ト
ランス−１，４構造の比率は、いかなるものも本発明に
含まれる０本発明に用いられるエポキシ化液状ポリブタ
ジェンは、その製造法によってとくに制限されることは
ない。

本発明で使用されるエポキシ化液状ポリブタジェンのオ
キシラン酸素量は、０．０７重量％以上である。これを
下回ると、溶融張力改良効果が乏しいので好ましくない
。

エチレンと少なくともグリシジルメタクリレートの二元
共重合体もしくは、これとエチレンと共重合し得る第３
成分七ツマーとの三元共重合体を用いることができる。

特にグリシジル基量が１重量％以上のものが好ましい。

本発明で使用される溶融張力改良剤は、１種類もしくは
２種類以上を組み合わせて使用してもよい。

溶融張力改良剤（Ｅ）の配合量は、とくに限定するもの
ではないが、通常、（Ａ）ポリフェニレンエーテル、（
Ｂ）ポリアミドおよび（Ｃ’）耐衝撃性改良剤の合計、
ｔｉｏｏ重量部に対し、０．０１〜３０重量部、好まし
くは０゜０５〜１０重量部である。

この量があまり過大になると、製品外観が悪くなり好ま
しくない。

本発明の組成物は、目的に応じてさらに酸化防止剤、紫
外線吸収剤、可塑剤、滑剤、難燃剤、帯電防止剤、着色
剤、多官能架橋剤、酸化チタン、タルク等の各種フィラ
ーなどを配合することができる。

〔評価方法〕

（１）メルトフローレート（ＶＦＲ） ＪＩＳ　Ｋ７２１０に準拠。

ただし、測定温度は２８０℃、荷重は５に、で測定した
。

（２）溶融張力（ＭＴ＞ 東洋精機製作断裂、メルトテンションテスターを使用し
た。約６ｇのサンプルを２７０℃で５分間余熱し、押出
速度１ｏａｍ１分、引取速度１．３Ｉ／分で測定した。

ノズルは、メルトフローレート用ノズルを使用した。

（３）パリソンドローダウン特性 石用島１麿重工製、小型ブロー成形機ＩＰＢ−１０＾を
用いて設定温度２５０℃、射出圧力５０　ｋｇ／ｃｘ２
において６０ｃｍのパリソンを押出して静止しパリソン
の長さの変化からドローダウン特性を評価した。

（４）耐衝撃性試験 石用島１１１壱重工製、小型ブロー成形機ＩＰＢ−１０
八を用いて設定温度２５０℃、射出圧力５０　ｋｇ７ｃ
ｍ２において４００ｃｃの小型びんを成形して満水にし
、高さ２１から落下させた。

〔実施例〕

以下実施例により、さらに本発明を説明する。

火［ ３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度〔η〕が、
０．５ｄｌ／ｇのポリ２，６−シメチルフエノール、お
よび９８％硫酸中で測定した相対粘度（ηｒ）がそれぞ
れ６．８のナイロン６と４．０のナイロン６６、および
スチレン含量が１５重量％のスチレン−ブチレン−スチ
レントリブロック共重合体、および無水マレイン酸、お
よびオキシラン酸素量が７．５重量％で分子量が約１０
００であるエポキシ化液状ポリブタジェン（アデカアー
ガス社製、８Ｆ−１０００＞を、表１に示した割合で均
一に混合し、二軸押出機を用いて設定温度２８０℃で溶
融混線を行い、ベレット状の試料を得たにれを乾燥後、
表１中にしめす物性試験、成形試験および製品試験の各
項目について評価した。その結果を表１に示す。

１および２ 実施例１で使用したポリフェニレンエーテルの代わりに
、３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度が、それ
ぞれ０．３および　０．９ｄｌ／ｌｉのポリ２．６−シ
メチルフエノールを用いた他は、同様にして得られた組
成物について試験を行った。結果を表１に示す。

幻［ 実施例１で使用したポリアミドの代わりに、９８％硫酸
中で測定した相対粘度が、それぞれ４゜０のナイロン６
と４，０のナイロン６６を使用した他は、同様にして得
られた組成物について試験を行った。結果を表１に示す
。

對［３一 実施例１で使用したポリアミドの代わりに、９８％ＶＩ
Ｌ酸中で測定した相対粘度６．８のナイロン６を使用す
る他は、同様にして得られた組成物について試験を行っ
た。結果を表１に示す。

肋暫且−１ 実施例１で使用したポリアミドの代わりに、９８％硫酸
中で測定した相対粘度が、それぞれ２．３のナイロン６
および２．５のナイロン６６をて試験を行った６結果を
表１に示す。

収暫Ｍ−１ 実施例１で使用したポリアミドの代わりに、９８％硫酸
中で測定した相対粘度２．３のナイロン６を使用する他
は、同様にして得られた組成物について試験を行った。

結果を表１に示す。

比」交１−旦 実施例１で使用したスチレン−ブチレン−スチレントリ
ブロック共重合体を使用しない他は、同様にして得られ
た組成物について試験を行った。

結果を表１に示す。

Ｌ暫■−瓜 実施例１で使用した無水マレイン酸を使用しない他は、
同様にして得られた組成物について試験を行った。結果
を表１に示す。

Ｌ秋且−１ 実施例１で使用したエポキシ化液状ポリブタジェンを使
用しない他は、同様にして得られた組成物について試験
を行った。結果を表１に示す。

実施例１で使用したエポキシ化液状ポリブタジェンの代
わりに、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体
（グリシジルメタクリレート１０重量％）を使用し、ま
たスチレン−ブチレン−スチレントリブロック共重合体
を３．５重量部使用した他は、同様に得られた組成物に
ついて試験を行った。結果を表１に示す。

８および９ 実施例４で使用したポリフェニレンエーテルとポリアミ
ドの組成比を表に示した割合で混合した他は、同様に得
られた組成物について試験を行った。結果を表１に示す
。

【艷且−ユ辺 実施例４で使用したエチレン−グリシジルメタクリレー
ト共重合体を過剰に使用した他は、同様にして得られた
組成物について試験を行った。結果を表１に示す。

比」対Ｗ 実施例４で使用した無水マレイン酸を過剰に使用した他
は、同様にして得られた組成物について試験を行った。

結果を表１に示す。

雌艷透−ユユ 実施例４で使用したスチレン−ブチレン−スチレントリ
ブロック共重合体を過剰に使用した他は、同様にして得
られた組成物について試験を行った。

結果を表１に示す。

／ ／ 〔発明の効果〕 本発明は上記のような構成からなる組成物であるので、
ポリフェニレンエーテルおよびポリアミドのポリマーア
ロイの好ましい性質である耐熱性、耐衝撃性、耐薬品性
等を維持しながら、従来の課超であった成形加工性、と
くに押出し成形、中空成形における成形性を向上させる
ことができる。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度〔η
   〕が、０．３５〜０．７５ｄｌ／ｇの範囲からなるポリ
   フェニレンエーテルと、相対粘度（ηｒ）（ＪＩＳＫ６
   ８１０、９８％硫酸中で測定）が、２．５以上であるポ
   リアミドと、耐衝撃性改良剤と、相溶化剤と、溶融張力
   改良剤とを配合してなる、メルトフローレート（ＭＦＲ
   ）が０．０１〜５ｄｇ／分、溶融張力（ＭＴ）が４ｇ以
   上である樹脂組成物。
2. （２）耐衝撃性改良剤が、スチレン含量が１０重量％以
   上のスチレン−ブチレン−スチレントリブロック共重合
   体またはその水素化物、およびα、β不飽和カルボン酸
   で変性されたエチレン−プロピレンゴムまたはエチレン
   −ブテンゴムの少なくとも１種もしくは２種以上の組み
   合わせからなる、請求項第１項記載の組成物。
3. （３）溶融張力改良剤が、０．０７重量％以上のオキシ
   ラン酸素を有するエポキシ化液状ポリブタジエンである
   、請求項第１項記載の組成物。
4. （４）溶融張力改良剤が、エチレンとグリシジル基を１
   重量％以上有するグリシジルメタクリレートの二元共重
   合体、もしくはこれらとエチレンと共重合し得る第３成
   分モノマーとの三元共重合体である、請求項第１項記載
   の組成物。