JPH01255170A - 燃料電池用カーボン複合部材の製造方法 - Google Patents
燃料電池用カーボン複合部材の製造方法Info
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- JPH01255170A JPH01255170A JP63080895A JP8089588A JPH01255170A JP H01255170 A JPH01255170 A JP H01255170A JP 63080895 A JP63080895 A JP 63080895A JP 8089588 A JP8089588 A JP 8089588A JP H01255170 A JPH01255170 A JP H01255170A
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-
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0297—Arrangements for joining electrodes, reservoir layers, heat exchange units or bipolar separators to each other
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、カーボンセパレーター基板と多孔質カーボン
電極基材とが一体形成されたりん酸型燃料電池用のカー
ボン複合部材を製造する方法に関する。
電極基材とが一体形成されたりん酸型燃料電池用のカー
ボン複合部材を製造する方法に関する。
りん酸型燃料電池は、りん酸を保持した電解質層の両側
に白金触媒を担持した多孔質電極板を配置して単位セル
を構成し、各単位セルをセパレーター板を介して所定の
スタック構造に形成することにより組立てられる。多孔
質電極板およびセパレーター板は燃料と酸化剤のガス流
通溝を付けるか否かによってリブ付もしくは平板の形状
タイプに分れるが、これら部材には材質的に耐熱性、耐
薬品性、良電気伝導性、易加工性などの要求特性を満す
カーボン材が有用されている。
に白金触媒を担持した多孔質電極板を配置して単位セル
を構成し、各単位セルをセパレーター板を介して所定の
スタック構造に形成することにより組立てられる。多孔
質電極板およびセパレーター板は燃料と酸化剤のガス流
通溝を付けるか否かによってリブ付もしくは平板の形状
タイプに分れるが、これら部材には材質的に耐熱性、耐
薬品性、良電気伝導性、易加工性などの要求特性を満す
カーボン材が有用されている。
ところが、カーボン材は機械的強度が低いため、ハンド
リングあるいζｊ組立圧縮時に往々にして破損する事態
が発生する。近時、抵抗およびスタック厚みの低下を図
るため電極基材は２ｍｒａ程度、セパレーター板は０．
８〜１．０ ｍｕまで薄肉化か進んでいる関係で、破損
の度合は一層増加する傾向にある。また、多孔質電極基
材とセパレーター板を積層する従来の方式では、両方の
面間に十分均等な密着接触を得ることが困難であるため
電池内部抵抗の低減化には限界がある。
リングあるいζｊ組立圧縮時に往々にして破損する事態
が発生する。近時、抵抗およびスタック厚みの低下を図
るため電極基材は２ｍｒａ程度、セパレーター板は０．
８〜１．０ ｍｕまで薄肉化か進んでいる関係で、破損
の度合は一層増加する傾向にある。また、多孔質電極基
材とセパレーター板を積層する従来の方式では、両方の
面間に十分均等な密着接触を得ることが困難であるため
電池内部抵抗の低減化には限界がある。
このような理由から、多孔質電極とセパレーターを予め
複合的に一体形成することにより上記の欠点を解消する
試みが盛んとなってきている。
複合的に一体形成することにより上記の欠点を解消する
試みが盛んとなってきている。
これら一体形成化のうち最も簡易で実用性の高い手段は
、特開昭８０−２０４７１号公報、実開昭６０−１５７
５９号公報などで提案されているようなカーボン系の多
孔質電極基材とセパレーター基板あるいはそれら材料の
前駆体を接着剤により結合したのち焼成する接合焼成法
である。
、特開昭８０−２０４７１号公報、実開昭６０−１５７
５９号公報などで提案されているようなカーボン系の多
孔質電極基材とセパレーター基板あるいはそれら材料の
前駆体を接着剤により結合したのち焼成する接合焼成法
である。
しかしながら、上記の接合焼成法では接合部の界面強度
が十分に上らないため、焼成後におけるガス流通溝の設
置あるいは外周部の仕上げ等の加工時点で接合部位に剥
離現象を生じる問題がある。
が十分に上らないため、焼成後におけるガス流通溝の設
置あるいは外周部の仕上げ等の加工時点で接合部位に剥
離現象を生じる問題がある。
また、加工時点で剥離現象が起らなくても、実用段階に
おける運転・休止に伴うスタック内の温度変化によって
界面剥離が発生するケースが認められている。
おける運転・休止に伴うスタック内の温度変化によって
界面剥離が発生するケースが認められている。
本発明は、このような加工時あるいは実用時の熱サイク
ル過程における接合界面の、？＋１離現象を消去する目
的でなされたものである。
ル過程における接合界面の、？＋１離現象を消去する目
的でなされたものである。
上記目的を達成するだめの本発明による燃料電池用カー
ボン複合部材の製造方法は、カーボンセパレーターまた
はその成形前駆体の基板面を１０μｓＲｚ以上の表面粗
さに研磨処理したのち、平均粒径７０即以下の炭素質粉
末を混練した炭化性樹脂接着剤を介して多孔質カーボン
基材と接合し、次いで接合物を非酸化性雰囲気中で８０
０℃以上の温度により焼成することを構成的特徴とする
。
ボン複合部材の製造方法は、カーボンセパレーターまた
はその成形前駆体の基板面を１０μｓＲｚ以上の表面粗
さに研磨処理したのち、平均粒径７０即以下の炭素質粉
末を混練した炭化性樹脂接着剤を介して多孔質カーボン
基材と接合し、次いで接合物を非酸化性雰囲気中で８０
０℃以上の温度により焼成することを構成的特徴とする
。
本発明に用いられるカーボンセパレーター基板としては
、黒鉛板にフェノール系、フラン系などの熱硬化性樹脂
液を含浸硬化して焼成する方法、炭素質微粉末をフェノ
ール樹脂、フラン樹脂あるいはタールピッチなどと混練
して板状に成形したのち焼成する方法、もしくはフェノ
ール系、フラン系などの熱硬化性樹脂からなる成形板を
直接焼成してガラス状カーボン化する方法などにより得
られる不透過性の平板あるいはリブ付板が挙げられる。
、黒鉛板にフェノール系、フラン系などの熱硬化性樹脂
液を含浸硬化して焼成する方法、炭素質微粉末をフェノ
ール樹脂、フラン樹脂あるいはタールピッチなどと混練
して板状に成形したのち焼成する方法、もしくはフェノ
ール系、フラン系などの熱硬化性樹脂からなる成形板を
直接焼成してガラス状カーボン化する方法などにより得
られる不透過性の平板あるいはリブ付板が挙げられる。
また、前掲の各方法において焼成前に得られる成形前駆
体を使用することもできる。
体を使用することもできる。
一方、多孔質カーボン電極基材には、例えば炭素繊維と
熱硬化性樹脂の複合体を焼成炭化するような方法によっ
て得られる平板あるいはリブ付板が用いられる。
熱硬化性樹脂の複合体を焼成炭化するような方法によっ
て得られる平板あるいはリブ付板が用いられる。
本発明の第１の要点は、セパレーター基板またはその成
形前駆体と多孔質カーボン電極基材を接合するための前
段処理として、セパレーターまたはその成形前駆体の基
板面を１０如Ｒｚ以上の表面粗さに研磨することである
。表面粗さＲｚは、ＪＩＳ ＢＯ６０１（１９８２）に
定められた表面粗さの度合を指すものである。
形前駆体と多孔質カーボン電極基材を接合するための前
段処理として、セパレーターまたはその成形前駆体の基
板面を１０如Ｒｚ以上の表面粗さに研磨することである
。表面粗さＲｚは、ＪＩＳ ＢＯ６０１（１９８２）に
定められた表面粗さの度合を指すものである。
研磨処理時においては、基板表面の状態が平滑になって
いることが必要で、鴨所的な凹凸あるいは流れ模様のよ
うな粗面であってはならない。研磨処理は、サンドペー
パー、ショツトブラスト、サンドブラストなどの材料・
手段を用いて機械的におこなわれ、接合部の表面粗さが
ｔｏｐＲｚ以上になるまで均等に実施される。
いることが必要で、鴨所的な凹凸あるいは流れ模様のよ
うな粗面であってはならない。研磨処理は、サンドペー
パー、ショツトブラスト、サンドブラストなどの材料・
手段を用いて機械的におこなわれ、接合部の表面粗さが
ｔｏｐＲｚ以上になるまで均等に実施される。
本発明の第２の要点は、接着剤として平均粒径７０−以
下の炭素質粉末を混練した炭化性樹脂液を用いることで
ある。
下の炭素質粉末を混練した炭化性樹脂液を用いることで
ある。
基材となる炭化性樹脂としては、焼成により容易にガラ
ス状カーボンに転化するような残炭率４５％以上のフェ
ノール樹脂、フラン樹脂などが効果的に用いられるが、
これら樹脂に芳香族ポリイミドを混合した炭化性樹脂な
ども使用の対象となる。
ス状カーボンに転化するような残炭率４５％以上のフェ
ノール樹脂、フラン樹脂などが効果的に用いられるが、
これら樹脂に芳香族ポリイミドを混合した炭化性樹脂な
ども使用の対象となる。
炭素質粉末には、コークス、黒鉛、ガラス状カーボン、
カーボンブラックなどの種類があるが、接着層の電気抵
抗を低減化させる観点からは黒鉛粉を用いることが好適
である。炭化性樹脂に対する炭素質粉末の配合比は、樹
脂０，５〜２．０：炭素質粉末１の重量割合とすること
が望ましい。
カーボンブラックなどの種類があるが、接着層の電気抵
抗を低減化させる観点からは黒鉛粉を用いることが好適
である。炭化性樹脂に対する炭素質粉末の配合比は、樹
脂０，５〜２．０：炭素質粉末１の重量割合とすること
が望ましい。
カーボンセパレーター基板と多孔質基材の接合は、上記
の炭素質粉末を混練した炭化性樹脂接着剤を用いて通常
の塗布圧着法によりおこなわれる。
の炭素質粉末を混練した炭化性樹脂接着剤を用いて通常
の塗布圧着法によりおこなわれる。
接合後の部材は接着層を硬化し、引き続き常法に従い非
酸化性雰囲気中で８００℃以上の温度で焼成することに
よってセパレーターと多孔質電極が一体的に形成された
燃料電池用カーボン複合部材が製造される。
酸化性雰囲気中で８００℃以上の温度で焼成することに
よってセパレーターと多孔質電極が一体的に形成された
燃料電池用カーボン複合部材が製造される。
カーボンセ°バレーターまたはその成形前駆体の基板面
は、黒皮が形成されていることなどもあって概して濡れ
性が悪く、接着剤を均一に塗布することが本質的に難し
い問題点がある。そのうえ、表面の平滑度が高いため、
接着剤成分をはじいて接触面積を小さくするなどの理由
から強固な接合力が得られにくい条件がある。本発明の
第１要件としておこなわれる基板面の研磨処理は、濡れ
性の改否と接着剤接触面積を増大するために機能するも
ので、この機能は表面粗さを１０ｍＲｚ以上に研磨する
ことにより効果的に達成される。しかし、表面粗さが１
０虜Ｒｚ未満の場合には上記の作用が有効に現出しない
。
は、黒皮が形成されていることなどもあって概して濡れ
性が悪く、接着剤を均一に塗布することが本質的に難し
い問題点がある。そのうえ、表面の平滑度が高いため、
接着剤成分をはじいて接触面積を小さくするなどの理由
から強固な接合力が得られにくい条件がある。本発明の
第１要件としておこなわれる基板面の研磨処理は、濡れ
性の改否と接着剤接触面積を増大するために機能するも
ので、この機能は表面粗さを１０ｍＲｚ以上に研磨する
ことにより効果的に達成される。しかし、表面粗さが１
０虜Ｒｚ未満の場合には上記の作用が有効に現出しない
。
また、平均粒径７〇−以下の炭素質粉末を混練した炭化
性樹脂接着剤を用いる第２の要件は、焼成により脆弱な
ガラス状カーボンに転化する接着層マトリックスに複合
作用によって靭性を付与する働きをなず。この場合、炭
素質粉末のｉ［均拉径が７０−より大きくなると複合層
としての強度向上が十分に得られなくなる。
性樹脂接着剤を用いる第２の要件は、焼成により脆弱な
ガラス状カーボンに転化する接着層マトリックスに複合
作用によって靭性を付与する働きをなず。この場合、炭
素質粉末のｉ［均拉径が７０−より大きくなると複合層
としての強度向上が十分に得られなくなる。
このような第１および第２の要件に伴う作用が相俟って
、カーボンセパレーター基板と多孔質カーボン電極基材
の接合強度を飛躍的に増大する効果を与える。
、カーボンセパレーター基板と多孔質カーボン電極基材
の接合強度を飛躍的に増大する効果を与える。
カーボンセパレーター基板として、黒鉛微粉（平均粒径
５−）を混練したフェノール樹脂を圧延成形したのち硬
化し、ついで１３００℃で焼成して得た一辺の長さ７１
０ｍｍ、厚さ０．８市の正方形状で、ガス不透過性ＬＯ
’ｃｃ／ ｃｄ ・ｌｌ１ｎ、以下、曲げ強さ１０００
欣／ｃｌ、表面粗さ５ ｕｒｎ Ｒｚの性状を備える平
滑薄板のカーボン材を準備した。
５−）を混練したフェノール樹脂を圧延成形したのち硬
化し、ついで１３００℃で焼成して得た一辺の長さ７１
０ｍｍ、厚さ０．８市の正方形状で、ガス不透過性ＬＯ
’ｃｃ／ ｃｄ ・ｌｌ１ｎ、以下、曲げ強さ１０００
欣／ｃｌ、表面粗さ５ ｕｒｎ Ｒｚの性状を備える平
滑薄板のカーボン材を準備した。
多孔質カーボン電極基材としては、ピッチ系炭素繊維の
チョップ（平均長２０−）をフェノール樹脂と混合して
モールド成形したのち２０００℃で焼成して得た縦８０
０ｍｍ、 ＦＭ ７１０ｍｍ５厚さ２ｍｍの形状で、嵩
密度０．５］、 ｇ ／ ｃｃ、気孔率６０％、平均気
孔径５５１の性状を有するポーラスカーボン材を用いた
。
チョップ（平均長２０−）をフェノール樹脂と混合して
モールド成形したのち２０００℃で焼成して得た縦８０
０ｍｍ、 ＦＭ ７１０ｍｍ５厚さ２ｍｍの形状で、嵩
密度０．５］、 ｇ ／ ｃｃ、気孔率６０％、平均気
孔径５５１の性状を有するポーラスカーボン材を用いた
。
まず、カーボンセパレーター基板の接合面をショツトブ
ラスト法により表面粗さが１０μｍＲ２および２０虜Ｒ
ｚになるように研磨処理した。
ラスト法により表面粗さが１０μｍＲ２および２０虜Ｒ
ｚになるように研磨処理した。
次に平均粒径の異なる黒鉛微粉８０重量部、フェノール
樹脂〔住友デュレズ■Ｐ Ｒ９４０） １００重量部
およびパラトルエンスルホン酸クロライド２．５重量部
をニーダ−により十分均一に混練して炭化性樹脂接着剤
を作成した。
樹脂〔住友デュレズ■Ｐ Ｒ９４０） １００重量部
およびパラトルエンスルホン酸クロライド２．５重量部
をニーダ−により十分均一に混練して炭化性樹脂接着剤
を作成した。
カーボンセパレーター基板の研磨面に炭化性樹脂接着剤
を均等に塗布し、これに多孔質カーボン電極基材および
サイドシール材を重ねプレスを用いて１ｋｇ／ｃｌＦの
加圧下で接合した。接合物を電気炉に移し１８０℃で６
時間加熱処理して接着層を硬化したのち、窒素ガス雰囲
気に保持した電気焼成炉中で１０００℃の温度により焼
成処理した。焼成後、平面および外周を仕上加工し、最
終的に多孔質カーボン電極部分の全面に幅２報、深さ１
ｍｍの溝を切削加工して燃料電池用カーボン複合部材を
製造した。
を均等に塗布し、これに多孔質カーボン電極基材および
サイドシール材を重ねプレスを用いて１ｋｇ／ｃｌＦの
加圧下で接合した。接合物を電気炉に移し１８０℃で６
時間加熱処理して接着層を硬化したのち、窒素ガス雰囲
気に保持した電気焼成炉中で１０００℃の温度により焼
成処理した。焼成後、平面および外周を仕上加工し、最
終的に多孔質カーボン電極部分の全面に幅２報、深さ１
ｍｍの溝を切削加工して燃料電池用カーボン複合部材を
製造した。
得られた各カーボン複合部材につき各種の測定テストを
おこない、その結果を下表に示した。
おこない、その結果を下表に示した。
なお、表中、接合強度は引張り強度試験法により、また
接合部電気抵抗は電圧降下法によりそれぞれ測定した。
接合部電気抵抗は電圧降下法によりそれぞれ測定した。
加工歩留は、焼成後の加工工程における良品合格率とし
て示した。ヒートサイクルテストは、２５０℃に保持さ
れた恒温槽中に接合試片を投入し取り出して室温に戻す
操作を１サイクルとした。
て示した。ヒートサイクルテストは、２５０℃に保持さ
れた恒温槽中に接合試片を投入し取り出して室温に戻す
操作を１サイクルとした。
／
上表のとおり、本発明の実施例による場合には比較例に
比べて極めて強固な接合強度を有しており、加工、ヒー
トサイクルなどによっても剥離現象は全く認められなか
った。
比べて極めて強固な接合強度を有しており、加工、ヒー
トサイクルなどによっても剥離現象は全く認められなか
った。
本発明によれば、カーボンセパレーター基板と多孔質カ
ーボン電極基材とが常に強固に接合した一体構造として
形成されるから、従来技術で発生していた加工時あるい
は実用時の熱サイクル過程における接合界面の剥離現象
を効果的に消去することができる。したがって、高性能
の燃料電池用カーボン複合部材を安定して製造すること
が保証される。
ーボン電極基材とが常に強固に接合した一体構造として
形成されるから、従来技術で発生していた加工時あるい
は実用時の熱サイクル過程における接合界面の剥離現象
を効果的に消去することができる。したがって、高性能
の燃料電池用カーボン複合部材を安定して製造すること
が保証される。
特許出願人 東海カーボン株式会社
Claims (1)
- １、カーボンセパレーターまたはその成形前駆体の基板
面を１０μｍＲｚ以上の表面粗さに研磨処理したのち、
平均粒径７０μｍ以下の炭素質粉末を混練した炭化性樹
脂接着剤を介して多孔質カーボン基材と接合し、次いで
接合物を非酸化性雰囲気中で８００℃以上の温度により
焼成することを特徴とする燃料電池用カーボン複合部材
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63080895A JPH0677461B2 (ja) | 1988-04-01 | 1988-04-01 | 燃料電池用カーボン複合部材の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63080895A JPH0677461B2 (ja) | 1988-04-01 | 1988-04-01 | 燃料電池用カーボン複合部材の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01255170A true JPH01255170A (ja) | 1989-10-12 |
| JPH0677461B2 JPH0677461B2 (ja) | 1994-09-28 |
Family
ID=13731099
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63080895A Expired - Lifetime JPH0677461B2 (ja) | 1988-04-01 | 1988-04-01 | 燃料電池用カーボン複合部材の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0677461B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0949704A1 (en) * | 1998-04-10 | 1999-10-13 | Nisshinbo Industries, Inc. | Separator for polymer electrolyte fuel cell and process for production thereof |
| JP2005158350A (ja) * | 2003-11-21 | 2005-06-16 | Mitsubishi Pencil Co Ltd | 燃料電池用電極触媒及びその製造方法 |
| JP2006107989A (ja) * | 2004-10-07 | 2006-04-20 | Nichias Corp | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法 |
| JP4492770B2 (ja) * | 2000-07-14 | 2010-06-30 | Ｎｏｋ株式会社 | 燃料電池セパレータ接着シール構造 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6451471B1 (en) * | 1999-07-15 | 2002-09-17 | Teledyne Energy Systems, Inc. | Conductivity fuel cell collector plate and method of fabrication |
-
1988
- 1988-04-01 JP JP63080895A patent/JPH0677461B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0949704A1 (en) * | 1998-04-10 | 1999-10-13 | Nisshinbo Industries, Inc. | Separator for polymer electrolyte fuel cell and process for production thereof |
| JP4492770B2 (ja) * | 2000-07-14 | 2010-06-30 | Ｎｏｋ株式会社 | 燃料電池セパレータ接着シール構造 |
| JP2005158350A (ja) * | 2003-11-21 | 2005-06-16 | Mitsubishi Pencil Co Ltd | 燃料電池用電極触媒及びその製造方法 |
| JP2006107989A (ja) * | 2004-10-07 | 2006-04-20 | Nichias Corp | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0677461B2 (ja) | 1994-09-28 |
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