JPH01252647A - クロルスルホン化オレフィンを基材とする組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 クロルスルホン化オレフィン重合体を基材とする組成物
は商業的に魅力のある系であって、−担硬化して橋かけ
生成物にすれば、（ａ）耐化学溶剤性、（ｂ）耐オゾン
性、（ｅ）耐摩耗性、（ｄ）耐屋外候性、（ｅ）優れた
使用温度、すなわち約−２０°〜約１２０℃の温度範囲
にわたるたわみ性を含む多数の望ましい性質を特徴とす
る。従って、上述した性質を特徴とする硬化したクロル
スルホン化オレフィン重合体及びこれを基材とする組成
物は線（ｗｉｒｅ　）やケーブルの回りの被咎、化学薬
品を運ぶホース、浴剤にさらされるガスケット、屋根材
を含む多数の種々の用途に用いられる。

通常、クロルスルホン化オレフィン重合体の硬化は、こ
れらの重合体に硬化剤、例えば金属酸化物、具体例とし
て酸化マグネシウム、酸化鉛、又は多官能価アルコール
、具体例としてエチレングリコール、ペンタエリトリッ
トを混和し、得られた組成物を約６０分間約１５０℃程
度の高温にさせることＫよって行われてきた。かかる組
成物は島温にもたらされて通常スコーチと呼ばれる早期
［槁かけする傾向にあることがわかった。このような場
合には、組成物の加工、例えば押出しを中止して早期に
橋かけした生成物を系から取り除かなければならない、
プロセスを中断することは費用がかかり、完成品の総原
価を増す。

λ孔叫■■皇韮１ 本発明はクロルスルホン化オレフィン重合体と、環状イ
オウ又は環状窒素官能性を有する加水分解性シランとを
含む組成物を提供する。

本発明の水硬化性、シラン変性クロルスルホン化オレフ
ィン重合体は水分によって比較的短い時間で硬化させて
望ましくないスコーチの無い橋かけ生成物にすることが
できる。このようにして作った橋かけ生成物はクロルス
ルホン化オレフィン重合体に関して前述した性質を特徴
とし、かつ同様に前述した用途に利用される。

クロルスルホン化オレフィン重合体と、環状の酸素、イ
オウ又は窒素官能性を有するシランとの反応゛は以下の
ように表わすことができる：０＝Ｓ−ＣＩ　　　　　Ｒ
’　　　　　　　　　　　　　　　Ｖ−ｃ−ｃ−ｃｉ　
　　　　ｖ わかるように、スコーチを引き起こすＭＣＩ等の望まし
くない副生物を生成しない。

本発明の目的に対して適当なシランの例は次の一般式を
有する： （式中、Ｘは酸素、イオウ又は窒素であり；Ｒは炭化水
素基又はオキシ置換炭化水素基であり；各々のｖＶｉ水
素、炭化水素基又は加水分解基であり、同一に々ること
も異ることもでき；２は加水分解基であり；ｎは１〜１
８（１及び１８を含む）の値を有する整数であり：ｄは
０又は１の値を有する整数であり；Ｒ１は水素又は炭化
水素基である）。

Ｒについての適当な基の例は、炭素数１〜１８（１及び
１８を含む）、好ましくは炭素数１〜６（１及び６を含
む）のアルキレン基、例えばメチレン、エチレン、プロ
ピレン、ブチレン、ヘキシレン等；炭素数１〜１８（１
及び１日を含む）、好ましくは炭素数１〜６（１及び６
を含む）のアルコキシ基、例えばメチルオキシメチル、
メチルオキシプロピル、エチルオキシエチル、エチルオ
キシプロピル、プロピルオキシプロビル、プロピルオキ
シブチル、プロピルオキシヘキシル等である。Ｒ′は炭
化水素基、好ましくはＶについて以下に詳細に明記する
ような炭素数が最大４個のアルキル基、又はフェノール
である。

前記のように、各■は水素、炭化水素基又は加水分解基
になることができる。適当な基の例は、炭素数１〜１日
（１及び１８を含む）、好ましくは炭素数１〜６（１及
び６を含む）のアルキル基、例えばメチル、エチル、ｎ
−プロピル、インプロピル、ｎ−ブチル、ｎ−ヘキシル
等；炭素数１〜１日（１及び１８を含む）、好ましくは
炭素数１〜６（１及び６を含む）のアルコキシ基、例え
ばメトキシ、エトキシ、プロポキシ、ヘキソキシ、ドブ
シロキシ、メトキシエトキシ等；炭素数６〜８（６及び
８を含む）のアリール基、例えばフェニル、メｆｋフェ
ニル、エチルフェニル等；炭素数５〜８（５及び８を含
む）の脂環式基、例えばシクロペンチル、シクロヘキシ
ル、シクロヘキシルオキシ等である。

前記のように、２は加水分解基であり、その中でＲＫつ
いて前記したようなアルコキシ基；オキ’／７’）−ル
基、例えばオキシフェニル等；ハロゲン例えば塩素等が
特に注目される。

１式の範囲内に入る適当なシランの中には次のものがあ
る： β−（ｔ２−エポキシエタン）エテルトリメトキシシラ
ン υ γ−（１，２−エポキシエタン）プロピルトリメトキシ
シラン β−（１２−エポキシエタン）エチルトリエトキシシラ
ン γ−（ｔ２−エポキシエタン）プロピルトリエトキシシ
ラン ？Ｈ″ β−（ｔ２−エポキシエタン）エチルメチルジメトキシ
シラン ７１゜ γ−（１２−エポキシエタン）プロピルメチルジメトキ
シシラン β−（ｔ２−エポキシエタン）エチル−トリス−（エト
キシメトキシ）シラ／ γ−（ｔ２−エポキシエタン）プロピル−トリス−（エ
トキシメトキシ）シラン β−（ｔ５−エポキシプロパン）エチルトリメトキシシ
ラン；これらの特定の化合物のイオウ及び窒素類似体。

また、β−（翫４−エボキシシクロヘギサン）エチルト
リメトキシシラン等も適している。

本発明に従ってクロルスルホン化してから水硬化性にす
るオレフィン重合体は、常態で固体のホモポリマー及び
モノオレフィンとジオレフィンの室温で通常固体のイン
ターポリマーである。

適当な重合性モノオレフィンは次の一般式を有する： ■式　　〇ａＨ２ａ （式中、ａは少くとも２の値を有する）。

ｎ＜の範囲内に入るオレフィンの例は、エチレン、プロ
ピレン、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、オ
クテン−１等である。

適当な重合性ジオレフィンは次の一般式を有する： ■式　　　ＣβＨ，Ｒ４ （式中、βは少くとも３の値を有する）。

■式の範囲内に入るジオレフィンの例は、プロパジエン
（アレン）、Ｒ５−ブタジェン、ｔ４−ペンタジェン、
２−メチル−１３−ブタジェン、１５−へキサジエｙ、
１４−オクタジエン等である。

モノオレフィン及び／又はジオレフィンに重合させるこ
とができる単量体の例は、スチレン、ｐ−メチルスデレ
リンａ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ビニル
ナフタレン及ヒ類似のアリールオレフィン及び置換アリ
ールオレフィン、アクリル及び置換アクリル酸、ニトリ
ル例えばアクリロニトリル、メタクリレートリル、ａ−
クロロ−アクリロニトリル等：ビニルアセテート、ビニ
ルメチルケトン、ビニルメチルエーテル、塩化ビニリデ
ン、単一のオレフィン二重結合を含有する類似の重合性
化合物であり、但し、オレフィン含量は少くとも約α１
重量％、好ましくは１〜約５０重量−である。

その他の適洛な重合性単量体は次式の範囲内に入るアル
キルアクリレートである： ■式　　　ＣＨ，＝Ｃ−Ｃ−０ ０Ｒ’ （式中、Ｒ４は水素又はメチルであり、Ｒ′は炭素数１
〜８（１及び８を含む）のアルキルである）。

この式に包含される化合物の例はメチルアクリレート、
エチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、メチル
メタクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチル
メタクリレート、２−エチルへキシルアクリレート、ク
ロロエチルアクリレート等及びこれらの混合物である。

特に望ましい重合体は、通常、密度（ＡＳＴＭＤ　　１
４７−７２のように常態調節したＡＳＴＭ　Ｄ−１５０
５）が約ＩＩＬ９２〜約１９４で、メルトインデックス
（試験圧力４４　ｐｓｉ　（五１Ｋｆ／ｃｒＩＬりのＡ
ＳＴＭ　Ｄ−１２５８）　　が約１１〜約５００デシグ
ラム／分のアルキレン−アルキルアクリレート共重合体
である。これらの共重合体は結合アルキルアクリレート
を、通常約１〜約５０重量％、好ましくは約２〜約２０
重量％有する。

■式の範囲内に入るオレフィン及び／又は■式の範囲内
に入るジオレフィンの混合物を重合させてオレフィン重
合体を作ることができることは理解されるべきである。

好適な重合体は、１９７７年３月８日に付与された米国
特許４．０１１．３８２号に開示されているよう々チタ
ンで変性した酸化クロムを用い、約１５〜３００　ｐｓ
ｔ　（１〜２１　ｈ／ｃｒｒｔ”　）程度の低圧下テ作
るエチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共
重合体等である。

クロルスルホン化し、次いで上述したシランに反応させ
る特に望ましいオレフィン重合体は、密度（ＡＳＴＭ　
Ｄ−１ｓｏｓ　）が約０８７５〜約０．９７０、好まし
くは約α８７５〜約［１９５０である。これらのオレフ
ィン重合体は、エチレン約５０〜約９９９モルチ、好ま
しくは約７５〜約９６モルチとＣ３〜Ｃ，のアルファオ
レフィン例えハフロピレン、フテンー１、ペンテン−１
，４−メチル−ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン
−１、オクテン−１等の１種以上の約１１〜約５０モル
チ、好ましくは約４〜約２５モルチとを含有する混合物
を反応させて作ることができる。

クロルスルホン化オレフィン重合体は、所望のオレフィ
ン重合体を本出願中後述するような方法で塩素及び二酸
化イオウＫ、又は１９７９年３月２０日に付与された米
国特許４．１４５．４９１号に記載されているように塩
化スルフリルに反応させることＫよって便宜に作られ、
示差走査熱量計（ＤＳＣ，デュポン−９９０）で測定し
て通常約１０チよりも低い結晶化度を有する。

特に望ましいクロルスルホン化オレフィン重合体ｉｔ、
クロルスルホン化オレフィン重合体の全重量を基準・に
して、塩素を約５〜約４０重量％、イオウを約０．５〜
約１０重′１ＪＩＥチ含有する。

クロルスルホン化オレフィン重合体と加水分解性シラン
との反応は触媒を存在させないで進行するが、オルガノ
チタネート触媒を用いるのが好ましい。

適当なオルガノチタネートは下記の７式の範囲内に入る
チタネートによって例示することができる。

７式　　　　Ｔｉ（ＯＲ”）４ （式中、各Ｒ１は水素又は炭素数１〜１８（１及び１８
を含む）、好ましくは炭素数１〜１４（１及び１４を含
む）の炭化水素基であり、同一になることも又は異るこ
ともできる）。

定＠により、少くとも１個のＲ２は炭化水素基である。

適当な炭化水素の例は、アルキル基例えばメチル、エチ
ル、ｎ−プロピル１．イソプロピル、ブチル、オクチル
、ラウリル、ミリスチル、ステアリル等：脂環式基例え
ばシクロペンチル、シクロヘキシル等；アリール基フェ
ニル、メチルフェニル、シクロフェニル等；アルカリー
ル基例えばベンジル等である。

７式の範囲内に入る特に望ましいチタネートは、各Ｒ１
が炭素数１〜１８（１及び１８を含む）、好ましくは炭
素数１〜１４（１及び１４を含む）のアルキルであるも
のであり、例えばテトラブチルチタネート、テトライソ
グロビルチタネート等である。

７式の範囲内に入るオルガノチタネートは公知の化合物
であり、１９６１年５月１６日に特許されたレオン　イ
ー、ボリンスキ（ＬｅｏｎＥ−Ｗｏｌｉｎｓｋｉ　）に
係る米国特許２，９８４，６４１号に記載されているよ
うに簡便に作ることができる。

その他の適当なオルガノチタネートは、オルガノチタン
キレート例えばテトラオクチリングリコールチタン、ト
リエタノールアミンチタネート、チタンアセチルアセト
ネート、チタンラクテート等である。

触媒を用いる場合には、触媒は触媒量で、すなわちクロ
ルスルホン化オレフィン重合体と加水分解性シランとの
反応を触媒するのに十分な量で用いられる。通常、この
量はクロルスルホン化オレフィン重合体の量を基準にし
て約１ｌＬ１〜約２０重量％、好ましくは約１５〜約１
０重量％である。

前記の式によって示されるように、シランとクロルスル
ホン化オレフィン重合体との反応は重合体の塩化スルホ
ニル基とシランの環状部分との間で行われる。従って、
用いるシランの実際量は、重合体の塩化スルホニル基の
数を決めるイオウの濃度に依存する。１個の環状酸素、
イオウ又は窒素基が１個のスルホニル基と反応すると思
われる。

１合体のイオウ含量が高くなる程、使用し得るシランの
量が高くなる。これは、立ち代って−層高い橋かけ度と
なる。このように、重合体のイオウ含１什及び立ち代っ
てシランの量を変えることによって、硬化度を変えるこ
とができる。これは異る最終用途用の生成物を多稿類製
造することを可能にする。イオウ含量が約α５〜約１０
重量−程度の場合、反応混合物中に用いるシランの量は
クロ、ルスルホン化重合体の重量を基準にして約０１〜
約５０重量％、好ましくは約０．５〜約１０重ｉ％の範
囲になり得る。

この反応を実施する温度は臨界的かものでたく、便利に
は約り０℃〜約３００℃、好ましく＃′ｉ釣１３０°〜
約２５０℃の範囲になり得る。

反応は、大気圧、減圧又は過圧で行うことができるが、
大気圧が好ましい。

シラン変性重合体の回収は、反応装置の内容物を冷却さ
せ、生成物を好ましくは不活性ガスシール下ＶＣ過当な
貯蔵用受は器に排出すること罠よって行う。

反応は任意の適当な装置、好ましくは重合体に機械仕事
を行う装置、例えばグラベンダーミキサー、バンバリー
ミキサ−又は押出機で行うことができる。シランを溶融
重合体に加え、所望の場合には、次いで触媒を加えるこ
とができる。代りＫ、所望の場合Ｋｔｆ、、触媒を重合
体く加えた後にシランを加えることがてきる。また、触
媒とシランとを予備混合して溶融重合体に加えることが
できる。

シラ、ン変性重合体の硬化又は橋かけは、重合体を水分
Ｋｍ呈させて行う。大気中に存在する水分が通常硬化を
４８時間で行わせるのに十分なものである。

人為的に湿らせた大気Ｋｌｌ呈させるか又は水中に浸漬
し加熱して高温にするか、或は水蒸気に露呈させること
によって硬化速度をおよそ５０分で促進することができ
る。

通常、硬化を約２３°〜約１００℃、好ましくは約７０
°〜約１００℃程度の温度で行う。

加えて、橋かけをシラノール縮合触媒の存在において行
うことができる。

シラノール縮合触媒として機能する当分野で公知の広範
囲の材料を橋かけプロセスに用いることができる。この
ような材料は金属カルボキシレート例えはジプチルスズ
ジラウレート、ジブチルスズジアセテート、ジブチルス
ズジオクトエート等を含む。

本発明のシラン変性重合体ＫＭ々の添加剤を当分野で周
知の量で添加することができる。添加剤の中で例えばホ
ーボングラツク、クレー、タルク、（ケイ酸マグネシウ
ム）、炭酸カルシウム、シリカ、水酸化アルミニウム等
を挙げることができる。

シラン変性重合体は、それにハロゲン含有難燃性付与剤
例えばデカブロモジフェニルオキシド、！Ｘ化ポリエチ
レン、ポリビニルクロＩＪ　）”　、　ハ。

ゲン化パラフィンワックスを単独で或は有機又は無機ア
ンチモン化合物例えば酸化ア／チモ／及び／又はアルカ
リ土類金属の酸化物、炭酸塩、水酸化物、硫酸塩に組合
わせて加えることＫよって難燃剤にさせることができる
。かかるアルカリ土類金属化合物の中で、酸化カルシウ
ム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、硫酸カルシウ
ム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、水酸化マグ
ネシウム、硫酸マグネシウムが特に注目される。

これらの添加剤をシランとクロルスルホン化重合体との
反応生成物に簡便に加える。

反応体、触媒、添加剤等の混合物を所望の場合に用いる
ことができることを注記する。

本明細書中で特記した試験方法は次の通りに行った。

引張モジュラス　温度１３０°　−１５０℃で４イ（１
−割線　　　ンチ×４インチＸ（ＬＯ２０インモジュラ
ス）　　チ（１０ｃｍＸ　１０ＣＩＩＸ　（Ｌ　０５３
　）ｐｓｌ　　　　　　　のフィルムを圧縮成形して、
そのモジュラスをＡＳＴＭ６５８　Ｋ 従って測定した 引張強さ　　　　引張モジュラスについて説明しくｐｓ
ｉ）　　　　　　たように作ったフィルムをＡＳＴＭ６
５８に従って試験した 表１に掲載した結果について見られるように、本発明の
組成物は以下に記載するような商業用途に要求される範
囲内に十分大る引張強さ及び引張モジュラスを有する。

商業用途に適した硬化（添加剤の無い）クロルスルホン
化重合体の性質 引張強さ　　　　　　　　　２５℃ ｐ８１　（Ｋｑｉα”　）　　　　６００−１５００（
４２−９１０）引張モジュラス ｐａｔ　（ｈ／ｃｒｎ”　）　　　　４００−１４００
（２Ｂ−９８０）以下の実施例では、水硬化性、シラン
変性オレフィン重合体を以下の通りＫして作った。

ガラスライニングを施した２リツトルのステンレススチ
ール反応器（ハステロイ）に熱電対温度計及びモーター
活動のＵ形ハステロイ攪拌器を取り付け、これに密度０
．９１０のポリエチレン２００Ｉを供給した。直径約２
（ｌｆｆｌのハステロイ浸漬チューブを用いてガス状塩
素及び二酸化イオウ変性剤を反応器に供給した。未反応
変性剤及びＭＣＩ副生物を２５％水性ＮａＯＨを収容す
る収集トラップにペントした。

重合体を加熱して約５０°〜１００℃の間の所望の温ｆ
Ｋｔ、た後に、ガス状塩素及び二酸化イオウな反応器に
供給しながら重合体を攪拌した。塩素の供給速度は約８
〜１５ｇ／時間であった。二酸化イオウの供給速肛は２
−４９／時間であった。

反応過程の間Ｋ、変性重合体のサンプルを反応器より取
り出して結晶化度、イオウ、塩素含量の試験を行った。

反応が進行して変性重合体の結晶化度が約１０チよりも
小さい点に達した際に、ガス状変性剤の流れを停止した
。ＨＣＩ、未反応塩素及び／又は二酸化イオウを除くた
めに窒素でパージしながら、クロルスルホン化重合体を
反応器中で冷却させた。

結晶化度は、圧力ＤＳＣセルを有するデュポン−９９０
分析計を用いて示差走査熱量計によって測定した。

このようにして作った重合体は、塩素を２６算ｉ％、イ
オウな１１重１１ｔ％含有し、これを以下の実施例で説
明するように水硬化性、シラン変性重合体の製造に使用
した。

実施例 プラベンダーミキサーを温度１３０℃に予熱しておき、
これにクロルスルホン化重合体４０ｇを入れた。重合体
を窒素ガスの流れ下に２〜５分間溶融し、溶融した重合
体にγ−（１，２−エポキシエタン）プロピルトリメト
キシシラン五２グラム（α０１３６モル）をゆっくり加
えた。次いで、反応混合物を３０秒間溶融した。得られ
たシラン質性クロルスルホン化重合体を窒素ガスの流れ
下に冷却させて周囲温度にした。冷却した重合体を前述
の方法で成形してフィルムくし、フィルムを水浴中に７
時間入れた。水浴の温度は約７０℃であった。

次いで、硬化フィルムを用いて性質を求め、表ＩＫｔ１
６載し九。

実施例２ ブラベンダーミキサーを温度１３０℃に予熱しておき、
これにクロルスルホン化重合体４０９を入れた。重合体
を窒素ガスの流れ下に２〜５分間溶融し、溶融重合体に
γ−（１，２−エポキシエタン）プロピルトリメトキシ
シラン五２ｇをゆつくり加えた後に、テトライソプロピ
ルチタネート４ｇとジブチルスズジラウレートの１滴を
加えた。

次いで、反応混合物を３０秒間溶融した。得られたシラ
ン変性クロルスルホン化重合体を窒素ガスの流れ下に冷
却させて周囲温度にした。冷却した重合体を前述の方法
で成形してフィルムにし、フィルムを水浴中に７時間入
れた。水浴の温度は約７０℃であった。

次いで、硬化フィルムを用いて性質を求め、表１に掲載
した。

実施例３ 本実施例は、γ−（ｔ２−エポキシエタン）プロピルト
リメトキシシラン１５ｇ及びテトライソプロピルチタネ
ートｔａｙを用いた以外は実施例２で説明した通りに行
った。

硬化フィルムの性質を表１に掲載する。

表　　１ 実施例 引張強さ ｐ８１（匂ム２）２５℃　　６７０ 引張モジュラス

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、クロルスルホン化オレフィン重合体と、環状イオウ
   又は環状窒素官能性を有する加水分解性シランとを含む
   物質組成物。 ２、クロルスルホン化オレフィン重合体と、環状イオウ
   又は環状窒素官能性を有する加水分解性シランと、オル
   ガノチタネートと を含む物質組成物。 ３、クロルスルホン化オレフィン重合体と、次式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｘはイオウ又は窒素であり、Ｒは炭化水素基又
   はオキシ置換炭化水素基であり、各々のＶは水素、炭化
   水素基又は加水分解基であり、Ｚは加水分解性基であり
   、ｎは１〜１８の値を有する整数であり、ｄは０又は１
   の値を有する整数であり、Ｒ＾１は水素又は炭化水素基
   である） を有する加水分解性シランと、次式： Ｔｉ（ＯＲ＾２）＿４ （式中、各々のＲ＾２は水素又は炭素数１〜１８の炭化
   水素基である。但し、少なくとも１個のＲ＾２は炭化水
   素基である） を有するオルガノチタネートとを含む特許請求の範囲第
   ２項記載の物質組成物。 ４、Ｘはイオウであり、ｄは０であり、Ｒ＾１は水素で
   ある特許請求の範囲第３項記載の物質組成物。 ５、Ｘは窒素であり、ｄは０であり、Ｒ＾１は水素であ
   る特許請求の範囲第３項記載の物質組成物。 ６、ｄは０である特許請求の範囲第３項記載の物質組成
   物。 ７、Ｒ＾１は水素、炭素数が最大４個のアルキル、又は
   フェニルである特許請求の範囲第３項記載の物質組成物
   。 ８、Ｒ＾１は水素である特許請求の範囲第３項記載の物
   質組成物。 ９、オレフィン重合体はエチレンとＣ＿３〜Ｃ＿５アル
   ファオレフィンの少なくとも１つとの重合体である特許
   請求の範囲第８項記載の物質組成物。 １０、イオウ含量０．５〜１０重量％のクロルスルホン
   化オレフィン重合体の重量を基準にして、前記オルガノ
   チタネートは０．１〜２０重量％の量で存在し、前記シ
   ランは０．１〜５０重量％の量で存在する特許請求の範
   囲第３項記載の物質組成物。 １１、前記クロルスルホン化オレフィン重合体の重量を
   基準にして、前記オルガノチタネートは０．５〜１０重
   量％の量で存在し、前記シランは０．５〜１０重量％の
   量で存在する特許請求の範囲第１０項記載の物質組成物
   。 １２、ｄは０であり、Ｒはアルキレンであり、各々のＶ
   及びＺはアルコキシであり、Ｘは酸素であり、Ｒ＾１は
   水素である特許請求の範囲第３項記載の物質組成物。 １３、前記オレフィン重合体はクロルスルホン化ポリエ
   チレンであり、前記シランはγ−（１，２−エポキシエ
   タン）−プロピルトリメトキシシランであり、前記オル
   ガノチタネートはテトライソプロピルチタネートである
   特許請求の範囲第３項記載の物質組成物。 １４、前記オレフィン重合体がアルキレン−アルキルア
   クリレート共重合体である特許請求の範囲第３項記載の
   物質組成物。