JPH01222408A - ボンド型永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 （産業上の利用分野） 本発明はボンド型永久磁石の製造方法に関する。

（従来の技術） 従来から知られている希土類磁石としては。

ＲＣｏ、型、　Ｒ＠　（Ｃｏ、　Ｃｕ、　Ｆｅｇ　Ｍ）
ｘ、型（ただし、ＲはＳｓ＋、　Ｃｅ等の希土類元素、
ＭはＴｉ、　Ｚｒ、　）Ｉｆ等の遷移元素）等の希土類
コバルト系のものが知られている。しかしながら、この
系の永久磁石では、最大エネルギー積が３０ＭＧＯａ程
度であり、また比較的高価なＣｏを大量に使用しなけれ
ばならないという問題点があった。

近年、上記希土類コバルト系の代わりに、比較的安価な
希土類鉄系の永久磁石が研究されている（特開昭５９−
４６００８号、特開昭５９−６４７３３号等）、これは
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系等の構成元素からなるものであり。

Ｆｅ使用によるコスト低下に加え、最大エネルギー積が
３０８ＧＯｅを超えるものが得られるため非常に有効な
材料である。

一方、樹脂により結合されているボンド型磁石は、多様
な形状の永久磁石が作製できる等の利点がある。そこで
希土類鉄系の永久磁石でもボンド型磁石の実現が期待さ
れている。しかしながらインゴット粉砕粉を用いては、
ボンド型磁石は実現されていない。これは、ボンド型磁
石を製造するにはサブミリ程度の磁石粉が必要であるが
、インゴット又は焼結合金をサブミリ程度まで粉砕して
しまうと保磁力が急速に低下してしまうからである。そ
れで現状では希土類鉄系永久磁石のボンド磁石を得るた
めには、溶湯急冷法により得た粉末（特開昭５９−６４
７３９号等）を用いざるを得ない、またこのような方法
で得た磁石は等方性であり、高性能化を考慮した場合、
異方性化が必要であり、現状ではボンド型の希土類鉄系
永久磁石では異方性のものは得られていない。

（発明が解決しようとする課題） このような希土類鉄系のボンド型永久磁石を得るには、
溶湯急冷という特殊な方法を用いなければならないとい
う問題点があった。またこの磁石の異方性化への要求も
強い。

本発明は以上の点を考慮してなされたもので。

溶湯急冷法を用いず、容易に希土類鉄系のボンド型永久
磁石を得ることができ、異方性化も可能な製造方法を提
供することを目的とする。

（発明の構成〕 （課題を解決するための手段及び作用）本発明は原子％
で８〜３０％のＲ（Ｒ；Ｙ及び希土類元素の少なくとも
一種）、２〜２８％のＢ、０．１〜１３％のＡｌ及び残
部が実質的にＦｅ　（必要に応じ５０％以下のＣｏ）か
らなる永久磁石合金に４００℃〜８００℃の時効処理を
施した後に粉砕した粉末を樹脂により結合したことを特
徴とするボンド型永久磁石の製造方法である。

本発明者らは、希土類鉄系の永久磁石においてＡｌの添
加が磁石特性、特に保磁力に顕著な影響を与えるという
事実を見出し、先に特許出願を行なった。さらに研究を
進めた結果、　Ａｌｌ含有希土類鉄系永久磁石の保磁力
発生メカニズムが従来材とは異なる傾向を示すことを見
出した。

希土類鉄系永久磁石はインゴット→粉砕→焼結という工
程を経るいわゆる焼結タイプのものと、合金溶湯→急冷
→粉砕→成形という工程を経るいわゆる急冷タイプのも
のとに大別される。

前述の如く、焼結タイプの場合はサブミリ程度に粉砕す
ると保磁力を失なってしまうため、これからボンド型磁
石を製造することができないが。

急冷タイプの場合の粉は保磁力を失なわないためボンド
型磁石に応用できる。

この磁異は磁化過程の違いによって特徴づけられる。第
２図及び第３図に夫々代表的な焼結タイプのものと急冷
タイプのものの磁化曲線を示す。

第２図（焼結タイプ）ではマイナス磁場からプラス磁場
への変化につれて磁化が立上がっているが、第３図（急
冷タイプ）では保磁力程度までは磁化の変化がゆるやか
で、その後、急速に立上がっていることがわかる。

一般に永久磁石は、逆磁区の発生により磁化反転するニ
ュークリエーション型と、磁壁の移動がピン止めされる
ピンニング型とに分けられることは周知である。詳細に
は解明されていないものの。

ニュークリエーションタイプは第２図に示すような磁化
曲線を示し、ピンニングタイプは第３図に示すような磁
化曲線を示すことから、焼結タイプはニュークリエーシ
ョンタイプ、急冷タイプはピンニングタイプと推測され
る。

ここで本発明磁石の磁化曲線を第１図に示す。

図より明らかなようにこの磁石の磁化過程は第２図のよ
うなニュークリエーションタイプではなく第３図のピン
ニングタイプである。即ち、ＡＮを添加した希土類鉄系
合金を粉砕、焼結９時効を施した永久磁石はその他の希
土類鉄系焼結磁石と異なるものであり、その特性は溶湯
急冷磁石と類似で、かつその製法及びミクロな組織は容
湯急冷磁石と異っている。このような特性はＧａ添加希
土類鉄系磁石及び本願発明に係る磁石に５ｔｓｔａもの
であり、希土類鉄系磁石を分類すれば、Ａｎ及び／又は
Ｃａ添加磁石以外の焼結磁石は第１類、溶湯急冷磁石は
第２類であり、本願発明に係る焼結磁石は、第１類、第
２類と異る第３類になる。この第３類のＡｇ添加焼結磁
石は特性的に第２類と類似していることから、これを粉
砕しても、その他の焼結磁石のように急速に保磁力を失
うこともなく平均粒度１０−程度まで粉砕しても工業的
に有意なボンド磁石の原料粉として使用できる。

本発明において、各元素の含有率を上記範囲に限定した
のはそれぞれ以下のような理由による。

Ｒが８原料％未満ではｉＨｃの増大が得られず、３０原
子％を超えるとＢｒが低下するため、いずれの場合でも
（ＢＨ）＠ａｘが低下してしまう、したがって。

Ｒの含有率は８〜３０［子％とする。好ましくは１２〜
２０原子％である。なお、希土類元素のうちでもＮｄ及
びＰｒは特に高い（ＢＨ）ｗａｘを得るのに有効な元素
であり、Ｒとしてこの２元素のうち少なくとも１種を必
須元素として含有することが好ましい。

このＮｄ、ＰｒのＲｊ＋を中の割合は７０％以上（Ｒ量
全部でもよい）であることが望ましい。

硼素（Ｂ）が２原子％未満では角型性が劣化し、２８原
子％を超えるとＢｒの低下が顕著となる。よって、硼素
の含有率は２〜２８原子％とする。高保磁力化のために
は６．５原子％以上であることが好ましい、なお、Ｂの
一部をＣ，Ｎ、Ｓｉ、Ｐ等で置換してもよい、これによ
り焼結性の向上、ひいてはＤｒ。

（ＢＨ）ｗｅ□の増大を図ることができる。この場合の
置換量はＢの８０％程度までとすることが望ましい。

アルミニウム（Ａｆｆｉ）は保磁力ｉＨｃの向上に有効
で第３類の磁石を得る上で必須の元素である。少量の添
加で効果があるが、大きな１ｌｌｃを得るためには０．
１原子％以上、好ましくは０．２原子％以上が望ましい
、１３原子％を超えるとＢｒの低下が顕著となる。　よ
って、アルミニウムの含有率は０．１〜１３原子％とす
る。このＡｆｆｉの９０重量％までをＧａで置換するこ
とが可能である。また、Ｃｏはキュリー温度。

耐食性の改善に有効な元素であるが、その量は５０原子
％までであり、多すぎると（Ｂ１１）、□の低下等特性
劣化の要因となる。よってＣｏの量は５０原子％までと
する。

本願磁石はその他酸素等の不可避的不純物を含有する。

本発明の永久磁石を構成する上記の各元素以外の残部は
主として鉄であるが、　Ｆｅの一部をＣｒ、　Ｔｉ。

Ｚｒ、　Ｉｆｆ、　Ｎｂ、　Ｔａ、　Ｖ、　Ｍｎ、　Ｎ
ｏ、　Ｗｅ　Ｒｕ、　Ｒｈ、　Ｒｅ。

Ｐｄ、　Ｏｓ、　Ｉｒ等で置換することもできる。その
量は３０重量％程度までであり、多すぎると（ＢＨ）ｓ
ａｗの低下等特性劣化の要因となる。

次に本発明方法の製造工程を説明する。

まず、所定量のＦｅ、Ｒｔ　ＡＬ　Ｂ等の含有する永久
磁石合金を製造する０次に、ボールミル等の粉砕手段を
用いて永久磁石合金を粉砕する。この際、後工程の成形
と焼結を容易にし、かつ磁気特性を良好にするために、
粉砕の平均粒径が２〜１０．となるように微粉砕するこ
とが望ましい０粒径が１０−を超えるとｉＨｃの低下を
もたらし、一方２ｕｍ未満にまで粉砕することは困難で
あるうえに、Ｂｒ等の磁気特性の低下を招く。

次いで、微粉砕された永久磁石合金粉砕を所望の形状に
プレス成形する。成形の際には無磁場で良いし１通常の
焼結磁石を製造するのと同様に。

例えば１５ｋＯｅ程度の磁場を印加し、配向処理を行な
う、つづいて１例えば１０００〜１１４０℃、０．５〜
５時間程度の条件で成形体を焼結する。この焼結は合金
中の酸素濃度を増加させないように、＾ｒガス等の不活
性ガス雰囲気中、もしくは真空中で行なうことが望まし
い。

こうして得られた焼結体に４００〜８００℃の温度範囲
で０．１〜１０時間程時間時効処理を行なう。

時効処理温度が４００℃未満又は８００℃を超えると。

ｉＨｃの減少又は角形性の劣化を招き、磁気特性は大巾
に低下する。よって、時効処理温度は４００〜８００℃
の範囲が好ましい。

また、４００〜ｇｏｏ℃の時効処理の前に４５０〜１１
５０℃の第１段階の時効を施すことにより、より大きな
ｉＨｃを持つ磁石が得られる。この第１段の時効は４５
０℃未満又は１１５０℃をこえる場合顕著な効果が得ら
れない、よって第１時効を施す場合、処理温度は４５０
−１１５０℃の範囲が好ましい、　こうして得られた時
効材を平均粒度１０〜８００．に粉砕する。

この場合、平均粒度１０ｕｍ未満に粉砕するとｉＨｃの
劣化を招き、平均粒度８００μｓをこえるとボンド粒石
とする時所定の密度が得に＜＜Ｂｒが低下する。

よって平均粒度は１０〜８００．が好ましい。

このような粉砕された磁石粉末を、エポキシ。

ナイロン等の樹脂と混練して、所望形状に成形し、ボン
ド型磁石を得ることができる。成形の際、磁場を印加す
ることにより異方性化することができる。また上記の一
例では焼結合金を永久磁石合金として用いたが１等方他
磁石を得る場合は磁場配向、焼結を省略し、インゴット
を用いても良い。

（実　施　例） 以下本発明の詳細な説明する。

実施例１ 原子分率で１５％のＮｄ、　１６％のＣｏ、４％のＡｌ
、　８％のＢ残部Ｆｅとなるように各元素を配合し、Ａ
ｒ雰囲気中で水冷銅ボートを用いてアーク溶解した。

得られた磁石合金をＡｒ雰囲気中で粗粉砕し、更にジェ
ットミルにより平均粒度的３．０−まで微粉砕した。

この微粉末を所定の押型に充填して２０　ｋｏｅの磁界
を印加しつつ、２・ｔｏｎ／　ａｌの圧力で圧縮成形し
た。

この成形体をＡｒ雰囲気中、１０２０℃で１時間焼結し
。

室温まで急冷した後真空中で５００℃、　３時間時効処
理を行い、室温まで急冷した。更に、これを平均粒度２
００ｐまで粉砕し、エポキシ樹脂と混練した後２０　ｋ
ｏｅの磁界を印加しっつ１２ｔｏｎ／　ａＪの圧力で圧
縮成形型後１２０℃の温度で１時間のキュア処理を施し
た。こうして得られたボンド磁石を試料１とする。

また、５００℃、３時間の時効処理の前に更に９００℃
、１時間の時効処理を施すことを除いては試料１と同様
の方法でボンド磁石を作製した。これを試料２とする。

更に圧縮成型の代りに樹脂として熱可塑性のナイロン１
２を使用し、　１０　ｋＯｅの磁界中で射出圧力１２０
０ｋｇ／ａＪで射出成型することが除いては試料１と同
様の方法でボンド磁石を作製した。これを試料３とする
。

これら試料の磁気特性を表１に示す。

表　　　１ 比較例 原子分率で、Ｎｄ１５％、８８％残部Ｆｅとなるように
各元素を配合し、　Ａｒ雰囲気中で水冷鋼ボートを用い
てアーク溶解した。得られた磁石合金をＡｒ雰囲気中で
粗粉砕し、更にジェットミルにより平均粒度的３．０−
まで微粉砕した。

この微粉末を所定の押型に充填して２０　ｋＯｅの磁界
を印加しつつ、　２ｔｏｎ／ｄの圧力で圧縮成形した。

この成形体をＡｒ雰囲気中、１０８０℃で１時間焼結し
、室温まで急冷した後真空中で６００℃、　１時間時効
処理を行い、室温まで急冷した。更に、これを平均粒度
２００．まで粉砕し、エポキシ樹脂と混練した後２０　
ｋｏｅの磁界を印加しっつ１２ｔｏｎ／ａＪの圧力で圧
縮成型後、１５０℃の温度で１時間のキュア処理を施し
た。その時得られた磁気特性は、残留磁束密度（Ｂｒ）
４．３ｋＧ、保磁力（ｉＨｃ）１．９ｋＯｅ、最大エネ
ルギー積（（ＢＨ）ｗａｘ）０．８１ＭＧＯａであり、
角型性も極めて不良なものであった。

〔発明の効果〕

以上詳述した如く１本発明によれば磁気特性に優れた希
土類鉄系ボンド磁石を提供することができ、工業的価値
は極めて大きなものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る磁石の磁化曲線図、第２図及び第
３図は従来例の磁化曲線図。 代理人　弁理士　則　近　憲　佑 同　　松山光之

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）原子％で８〜３０％のＲ（Ｒ；Ｙ及び希土類元素
   の少なくとも一種），２〜２８％のＢ，０．１〜１３％
   のＡｌ及び残部が実質的にＦｅからなる永久磁石合金に
   ４００℃〜８００℃の時効処理を施した後に粉砕した粉
   末を樹脂により結合したことを特徴とするボンド型永久
   磁石の製造方法。
2. （２）永久磁石合金が５０％以下のＣｏを含有すること
   を特徴とする請求項１記載のボンド型永久磁石の製造方
   法。
3. （３）４５０℃〜１１５０℃の時効処理を行なって３５
   ０℃以下に冷却した後に、前記４００℃〜８００℃の時
   効処理を施すことを特徴とする請求項１又は請求項２記
   載のボンド型永久磁石の製造方法。
4. （４）永久磁石合金はインゴットを粉砕した後焼結した
   焼結合金であることを特徴とする請求項１乃至３記載の
   ボンド型永久磁石の製造方法。
5. （５）磁場中配向処理を行なった後に樹脂による結合を
   行なうことを特徴とする請求項１乃至４記載のボンド型
   永久磁石の製造方法。
6. （６）永久磁石合金を粉砕後、４００〜８００℃の時効
   処理を施すことを特徴とする請求項１乃至５記載のボン
   ド型永久磁石の製造方法。