JPH01213949A - 分析条件設定装置および測定データ処理装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （イ）産業上の利用分野 本発明は、質量分析計等に設けられる分析条件設定装置
および測定データ処理装置に関する。

（ロ）従来技術 一般に、質量分析計等の分析装置においては、予め分析
試料に適応した分析条件を設定し、この分析条件の下で
試料の分析を行い、試料から得られたスペクトル等の測
定データに基づいて試料に含まれる物質の定性、定量を
行うようになっている。

（ハ）発明が解決しようとする課題 分析開始にあたっては、試料に適応した分析条件をまず
設定する必要があるが、これには、従来、予め初期値と
して用意された分析条件、あるいは前回設定した分析条
件をメモリ等に記憶しておき、これを再度利用して条件
設定するようにしている。

その場合、今回分析したい条件が初期値や前回値と同一
であるならば、初期値や前回値をそのまま利用できるの
で、分析条件の設定は比較的容易である。しかし、初期
値や前回値の分析条件をそのまま使用することはむしろ
少なく、これらの分析条件を一部変更して使用すること
も多い。分析条件を一度変更してしまうと、メモリには
変更後の最新の分析条件が前回値として記憶されてしま
うために、それ以前に設定したことのある同じ分析条件
を再設定する場合には、前回値をまた変更せざるを得す
、分析条件の設定操作が煩雑で、かつ、時間がかかる等
の不具合があった。

一方、試料に含まれる物質の定性等を行う場合には、測
定データを予め集成された標準データベースと比較して
両者の類似度を調べ、類似度の高いものを同一物質とし
て同定する作業が必要となることがある。たとえば、質
量分析計においては、数十万の物質について用意された
標準データベースから測定データに合致するスペクトル
をもつデータを検索する必要がある。その際、標準デー
タベースに記憶されている全データについて最初から細
かく調べると膨大な時間がかかるので、従来は、まず、
測定データについてデータ検索の指標となる特徴、たと
えば数個の質量数およびこれに対応する相対イオン強度
等を抽出し、抽出した特徴をもつスペクトルに適合する
ものを基帛データベースから検索するいわゆるプリサー
チを行う。

そして、このブリサーチの結果、類似度の高いデータが
標準データベース内に存在するならば、更にこれらのデ
ータについて再度細かく照合するいわゆる本サーチを行
なって、最終的に物質を同定するようにしている。しか
しながら、このようなデータ検索の仕方では、たとえば
、ルーチン分析等において、互いに似通った物質を含有
する試料を分析する場合でも、最初から同じ検索動作を
何度も繰り返さねばならず、所望の分析結果を得るまで
に依然として時間がかかる等の不都合がある。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであっ
て、分析条件の設定操作時間および測定データの物質同
定等の処理時間をそれぞれ短縮化することにより、全体
として迅速な分析が行えるようにすることを目的とする
。

（ニ）課題を解決するための手段 本発明は、上記の目的を達成するために、次の構成を採
る。

すなわち、本発明の分析条件設定装置では、分析条件の
設定系において、初期設定された分析条件が記憶される
初期データ記憶領域および前回以前に設定された分析条
件が累積して記憶される累積データ記憶領域をそれぞれ
有する分析条件設定データ記憶部と、前記累積データ記
憶領域に記憶された分析条件が選定されるたびに、これ
に使用頻度係数を付加して前記累積データ記憶領域に再
記憶する使用頻度係数付加部と、前記累積データ記憶領
域から使用頻度係数の多い順に分析条件設定データを検
索して読み出すデータ検索部とを備える。

また、本発明の測定データ処理装置では、測定データ結
果系において、測定データからデータ検索の指標となる
特徴を抽出する特徴抽出部と、標準データベース記憶領
域および前回以前に同定した物質データを累積記憶する
累積データデース記憶領域をそれぞれ有するデータベー
ス記憶部と、前記測定データが累積データベース記憶領
域に記憶された物質データと一致すると判定されるたび
に、物質データに出現頻度係数を付加して前記累積デー
タベース記憶領域に再記憶する出現頻度係数付加部と、
前記累積データベース記憶領域から出現頻度係数の多い
順に物質データを検索して読み出すデータ検索部と、前
記特徴抽出部で特徴抽出された測定データと前記データ
検索部で検索された物質データとの類似度を判定する類
似度判定部とを備える。

（ホ）作用 ルーヂン分析等のように、互いに似通った物質を含有す
る試料を分析する場合には、分析条件の設定系において
、まず、分析試料の生化学、金属等の分野を入力すると
、データ検索部が分析条件設定データ記憶部の累積デー
タ記憶領域から使用頻度の多い順に分析条件設定データ
を検索して読み出す。そして、所望の分析条件があれば
、その分析条件を選定する。すると、これに応答して使
用頻度係数付加部が選定された分析条件のデータに使用
頻度係数を付加して累積データ記憶領域に再記憶する。

したがって、累積データ記憶領域には、分析条件が設定
される使用頻度の多いものから順に記憶され、かつ、使
用頻度の多い順に読み出されるので、分析条件設定を短
時間で行うことができる。

一方、測定データ結果系において、試料で得られた測定
データは、特徴抽出部によってデータ検索の指標となる
特徴が抽出される。そして、累積データデース記憶領域
に記憶されている物質データを利用して物質を同定した
い場合には、分析試料の分野を入力すると、データ検索
部が累積データベース記憶領域から出現頻度係数の多い
順に物質データを検索して読み出し、さらに、類似度判
定部が特徴抽出部で特徴抽出された測定データとデータ
検索部で検索された物質データとの類似度を判定する。

すなわち、高い類似度が得られた場合にはその物質デー
タの物質が今回試料の物質と同じであると判定する。そ
して、出現頻度係数付加部は、測定データと一致すると
判定した物質データに出現頻度係数を付加して累積デー
タベース記憶領域に再記憶する。したがって、累積デー
タデース記憶領域には、以前に物質同定に利用した物質
データがその出現頻度の多いものから順に記憶され、か
つ、出現頻度の多い順に読み出されるので、物質同定を
短時間で行うことができる。

（へ）実施例 この実施例では、質量分析計に適用した場合について説
明する。この質量分析計は、基本的に分析条件設定装置
１と測定データ処理装置２とを兼備している。

第１図は分析条件設定装置ｌの全体を示すブロック図で
ある。同図において、符号３は分析条件設定データ記憶
部であり、初期設定された分析条件が記憶される初期デ
ータ記憶領域３ａ、前回設定した分析条件のデータが記
憶される前回データ記憶領域３ｂおよび前回以前に設定
された分析条件のデータが累積して記憶される累積デー
タ記憶領域３ｃをそれぞれ有している。すなわち、上記
の累積データ記憶領域３ｃには、第２図に示すように、
生化学、金属等の分野別１、■、１■、・・・に、かつ
、各試料名Ａ、　１３、・・・ごとに分類されて分析条
件設定データが格納されており、個々の分析条件設定デ
ータＤ　１１Ｄ　ｔ、・・・は、分野別コード、試料名
、使用頻度係数および印加電圧、走査範囲、保持時間等
の分析条件のデータとで構成されている。

５は、分析条件の設定の際に分析試料の分野、試料名等
のデータを入力する操作部、７は操作部５からの入力に
基づいて分析条件設定データ記憶部３に記憶されてるデ
ータを検索して読み出すデータ検索部、９はデータ検索
部７で検索された分析条件のデータを一時格納するバッ
ファメモリ、１！はバッファメモリ９の内容を表示する
表示器、１３は分析条件設定データ記憶部３に該当する
分析条件設定データが無い場合に新規に分析条件設定デ
ータを作成−する新規作成部、１５は累積データ記憶領
域３ｃに記憶された分析条件が選定されるたびに、この
分析条件設定データに使用頻度係数を付加するカウンタ
、１７は上記の各部を制御する制御部で、上記のカウン
タＩ５と制御部１７で分析条件設定データに使用頻度係
数を付加して累積データ記憶領域３ｃに再記憶する使用
頻度係数付加部１９が構成されている。

次に、上記構成の分析条件設定装置！の動作について説
明する。

ルーチン分析等のように、互いに似通った物質を含有す
る試料を分析する場合には、まず、分析試料の生化学、
金属等の分野および試料名を操作部５から入力すると、
データ検索部７が分析条件設定データ記憶部３の累積デ
ータ記憶領域３Ｃに記憶されている分析条件設定データ
について、対応する分野たとえばＩに含まれる試料名た
とえば八を検索する。続いて、データ検索部７は、使用
頻度係数をみて、使用頻度の多い順に分析条件設定デー
タを読み出す。したがって、この例では、最初の分析条
件設定データＤＩが読み出される。

そして、この分析条件設定データＤ、が表示器ｌｌに表
示される。表示器！！１こ表示された分析条件が試料に
適合するものでなければ、続いて操作部５から表示切り
替えの信号を入力すると、データ検索部７は、累積デー
タ記憶領域３ｃから次に使用頻度係数が大きい分析条件
設定データＤ、を読み出し、この分析条件設定データＤ
、がバッファメモリ９に格納されるとともに、表示器！
１に表示される。

こうして、表示器１１に表示されたものから試料の分析
条件に適合する設定データがあれば、操作ｆｆ５５から
分析条件確定信号を入力すると、この信号に応答してカ
ウンタ１５が動作してバッファメモリ９に格納されてい
る分析条件設定データの使用頻度係数を１つ増加させる
。そして、バッファメモリ９の内容が制御部１７に転送
され、制御部１．７がこの分析条件設定データに基づい
て分析操作を制御する。また、バッファメモリ９の内容
は制御部１７を介して累積データ記憶領域３Ｃに使用頻
度係数の大小順に再度記憶される。したがって、累積デ
ータ記憶領域３Ｃには、分析条件として選定使用される
頻度の多いものから順に格納され、次の試料分析の際に
は、使用頻度の多い順に読み出されるので、分析条件設
定を短時間で行うことができる。

なお、分析条件設定データ記憶部３のいずれの領域３８
〜３Ｃにも適合する分析条件設定データが記憶されてい
ない場合には、操作部５から分野別コード、試料名、印
加電圧、走査範囲、保持時間等の分析条件のデータを入
力すると、新規作成部１３でこれらのデータが作成され
た後、累積データ記憶領域３Ｃに新規に記憶される。

第３図は測定データ処理装置２の全体を示すブロック図
である。同図において、符号４は測定データからデータ
検索の指標となる特徴を抽出する特徴抽出部、６はデー
タベース記憶部で、標準試料についてのスペクトルデー
タが標準データベースとして記憶されている標準データ
ベース記憶領域６ａおよび前回以前に同定した物質デー
タが累積記憶される累積データデース記憶領域６ｂをそ
れぞれ有している。すなわち、上記の累積データベース
記憶領域６ｂには、第４図に示すように、生化学、金属
等の分野別１．ＩＩ、■、・・・に分類されて物質デー
タＤｔＳＤｔ、・・・が格納されており、個々の物質デ
ータＤ、、Ｄ、、・・・は、分野別コード、出現頻度係
数、質量数とその相対イオン強度をもつスペクトルデー
タおよびこのスペクトルデータが得られた印加電圧、走
査範囲、保持時間等の分析条件のデータとから構成され
ている。

８は、物質同定の際に分析試料の分野別コード等のデー
タを入力する操作部、１０は操作部８からの入力データ
に基づいてデータベース記憶部６に記憶されてるデータ
を検索して読み出すデータ検索部、１２はデータ検索部
８で検索されたスペクトルデータを一時格納するバッフ
ァメモリ、！４はバッファメモリ！２のデータと特徴抽
出部４で特徴抽出された測定データとの類似度を判定す
る類似度判定部、Ｉ６は累積データベース記憶領域６ｂ
に記憶されている物質データが測定データと一致すると
判定されるたび・に、この物質データに出現頻度係数を
付加するカウンタ、！８は累積データベース記憶領域６
ｂに該当する物質データが無い場合に新規に物質データ
ベースを作成する新規作成部、２０は上記の各部を制御
する制御部で、カウンタ！６と制御部２０で物質データ
に出現頻度係数を付加して累積データベース記憶領域６
ｂに再記憶する使用頻度係数付加部２２が構成されてい
る。

次に、上記構成の測定データ処理装置２の動作について
説明する。

ルーヂン分析等めように、互いに類似する試料を分析す
る場合には、累積データデース記憶領域６ｂに記憶され
ている物質データを利用して物質を同定する方が有利で
あるので、まず、分析試料の生化学、金属等の分野別コ
ードを操作部５から入力すると、これに応答して、デー
タ検索部ＩＯが累積データベース記憶領域６ｂから出現
頻度係数の多い順に物質データＤ１、Ｄ２、・・・を検
索して読み出す。したがって、この例では、最初にり。

が読み出され、このデータがバッファメモリ１２に格納
される。

一方、試料で得られた測定データは、特徴抽出部４によ
ってデータ検索の指標となる特徴、たとえば数個の質量
数およびこれに対応する相対イオン強度が抽出される。

そして、類似度判定部１４で特徴抽出された測定データ
とバッフ７メモリＩ２の物質データとの類似度が判定さ
れる。この類似度の評価は、各質量数ごとの相対イオン
強度に対して一定の重み付は係数を与えるなどして評価
点を算出することにより行われる。測定データと物質デ
ータとの類似度が低い場合には、続いてデータ検索部！
０が累積データベース記憶領域６ｂから次に出現頻度係
数が大きい物質データＤ、を読み出し、この物質データ
Ｄ、がバッファメモリ９に格納される。

こうして、予め設定したしきい値以上の高い類似度が得
られた場合には、物質が一致したと判定され、類似度判
定部１４からは一致信号が出力される。カウンタ１６は
、この一致信号に応答してバッファメモリ！２に格納さ
れている物質データの出現頻度係数を１つ増加させる。

そして、バッファメモリ１２の内容が制御部２０に転送
されて図外のプリンタや表示器に出力される。さらに、
制御部２０は累積データベース記−億領域６ｂに出現頻
度係数の大小順に再度記憶する。したがって、累積デー
タデース記憶領域６ｂには、以前に物質同定に利用した
物質データがその出現頻度の多いものから順に記憶され
、また、定性分析の際には出現頻度の多い順に読み出さ
れるので、物質同定を短時間で行うことができる。

データ検索の結果、累積データベース記憶領域６ｂに適
合する物質データが記憶されていない場合には、データ
検索部１０によって標準データベース記憶領域６ａに格
納されている標準データが検索され、測定データとの照
合が行われる。その結果、標準データベースに類似度の
高いものが存在すれば、そのデータと分析条件のデータ
とを合わせて新規作成部！３で物質データとして作成し
、この物質データが制御部２０を介して累積データベー
ス記憶領域６ｂに新規に記憶される。

また、上記の動作の後、試料の物質を最終的に確定した
い場合には、更に類似度が高いデータについて再度細か
く照合するいわゆる本す−ヂを行なう。

なお、上記の分析条件設定袋ｇ１１と測定データ処理装
置２とを一つの分析装置に組み込む場合には、両装置！
、２の操作部５．８、制御部■７、バッファメモリ９．
１０等を共通化することが可能である。

（ト）効果 本発明によれば、次の効果を奏する。

すなわち、請求項１記載の分析条件設定装置では、互い
に類似する未知試料の分析においては、累積データ記憶
領域から類似試料のデータを指示してその中から選定す
れば良いので、最初から分析条件を設定する場合に比べ
て分析条件の設定時間の短縮化が図れる。しかも、累積
データ記憶領域には分析条件が蓄積されていくので、分
析のノウハウが確立でき、特定装置の分析条件データベ
ースを作成できる可能性があり、有効である。

また、請求項２記載の測定データ処理装置では、累積デ
ータベース記憶領域には出現頻度の高い物質データが蓄
積されていくので、検索精度が向上し、特に、類似試料
の同定をする場合には、測定データの物質同定等の処理
時間を短縮化することができる。

したがって、両者を組み合わせて分析装置をもが成した
場合には、全体として迅速な分析が行えるようになる等
の優れた効果が発揮される。

【図面の簡単な説明】

第１図は分析条件設定装置の全体を示すブロック図、第
２図は同装置の分析条件設定データ記憶部の記憶内容を
示すメモリマツプ図、第３図は測定データ処理装置の全
体を示すブロック図、第４図は同装置のスペクトルデー
タの記憶内容を示すメモリマツプ図である。 ｌ・・・分析条件設定装置、２・・・測定データ処理装
置、３・・・分析条件設定データ記憶部、３ａ・・・初
期データ記憶領域、３ｃ・・・累積データ記憶領域、４
・・・特徴抽出部、６・・・データベース記憶部、６ａ
・・・標準データベース記憶領域、６ｂ・・・累積デー
タベース記憶領域、７．１０・・・データ検索部、１４
・・・類似度判定部、１９・・・使用頻度係数付加部、
２２・・・出現頻度係数付加部。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）初期設定された分析条件が記憶される初期データ
   記憶領域および前回以前に設定された分析条件が累積し
   て記憶される累積データ記憶領域をそれぞれ有する分析
   条件設定データ記憶部と、前記累積データ記憶領域に記
   憶された分析条件が選定されるたびに、これに使用頻度
   係数を付加して前記累積データ記憶領域に再記憶する使
   用頻度係数付加部と、 前記累積データ記憶領域から使用頻度係数の多い順に分
   析条件設定データを検索して読み出すデータ検索部と、 を備えることを特徴とする分析条件設定装置。
2. （２）測定データからデータ検索の指標となる特徴を抽
   出する特徴抽出部と、 標準データベース記憶領域および前回以前に同定した物
   質データを累積記憶する累積データデース記憶領域をそ
   れぞれ有するデータベース記憶部と、 前記測定データが累積データベース記憶領域に記憶され
   た物質データと一致すると判定されるたびに、物質デー
   タに出現頻度係数を付加して前記累積データベース記憶
   領域に再記憶する出現頻度係数付加部と、 前記累積データベース記憶領域から出現頻度係数の多い
   順に物質データを検索して読み出すデータ検索部と、 前記特徴抽出部で特徴抽出された測定データと前記デー
   タ検索部で検索された物質データとの類似度を判定する
   類似度判定部と、 を備えることを特徴とする測定データ処理装置。