JPH01199631A - 追加式硫化水素トラツプ - Google Patents
追加式硫化水素トラツプInfo
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- JPH01199631A JPH01199631A JP63223651A JP22365188A JPH01199631A JP H01199631 A JPH01199631 A JP H01199631A JP 63223651 A JP63223651 A JP 63223651A JP 22365188 A JP22365188 A JP 22365188A JP H01199631 A JPH01199631 A JP H01199631A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明の技術的背景
１、本発明の技術分野
本発明は自動車エンジン排気ガス系におけるＨ２Ｓ−除
去（ｇｅｔｔｅｒｉｎｇ）方式に関する。
去（ｇｅｔｔｅｒｉｎｇ）方式に関する。
２、従来公刊された技術の説明
触媒変換器が熱い内に空気対燃料比が著しく燃料比の多
い側に偏ると、触媒変換器から硫化水素（Ｈ２Ｓ）が発
生することは周知である。新しい種類の進歩した自動車
排気触媒から排出されるＨ２Ｓ濃度が通常の濃度よりも
高いことは、進歩した放出抑制触媒中に配合された希土
類酸化物、特に酸化セリウムの含量が、通常の水準より
も高いことに関係があると一般に信じられている。
い側に偏ると、触媒変換器から硫化水素（Ｈ２Ｓ）が発
生することは周知である。新しい種類の進歩した自動車
排気触媒から排出されるＨ２Ｓ濃度が通常の濃度よりも
高いことは、進歩した放出抑制触媒中に配合された希土
類酸化物、特に酸化セリウムの含量が、通常の水準より
も高いことに関係があると一般に信じられている。
現在受は入れられているＨ２Ｓの発生のメカニスムは一
連の事例を含んでいる。第一に、自動車排気流中に平均
して約２０ｐｐｍ存在するＳＯ！は燃料混合比の少ない
条件下でＳＯｌに酸化される。
連の事例を含んでいる。第一に、自動車排気流中に平均
して約２０ｐｐｍ存在するＳＯ！は燃料混合比の少ない
条件下でＳＯｌに酸化される。
このＳＯｌは直ちに触媒に捕捉されて、そこで希土類酸
化物及びアルミナのような塩基性金属酸化物の硫酸塩を
生成する。触媒中に貯蔵された硫酸塩は燃料混合比の高
い条件の時に（即ち、触媒が充分な還元条件に暴露され
た時に）還元されて反応生成物の一つとしてＨ２Ｓを生
成する。かような情況は突然減速した場合、又は高速度
で一定期間走った後停止した場合に生起する。
化物及びアルミナのような塩基性金属酸化物の硫酸塩を
生成する。触媒中に貯蔵された硫酸塩は燃料混合比の高
い条件の時に（即ち、触媒が充分な還元条件に暴露され
た時に）還元されて反応生成物の一つとしてＨ２Ｓを生
成する。かような情況は突然減速した場合、又は高速度
で一定期間走った後停止した場合に生起する。
Ｈ２Ｓ臭が生じることを充分避は得る程度にＨ２Ｓの放
出濃度を全面的に除去又は減少させるためには二つの方
法が可能であるように思われる。第一の方法は現在の自
動車排気触媒、一般には現在の３−ウェイ触媒（ｔｈｒ
ｅｅ −ｗａｙ ｃａｔａｌｙｓｔ） （ＴＷＣ）
又は密閉回路（ｃｌｏｓｅｄ−１ｏｏｐ）式条件下で作
用する触媒の化学的変更を基礎とした方法である。しか
し３−ウェイ変換器用の長期の触媒性能並びにＨ２Ｓの
両者の要求に合致する自動車排気ガス用触媒を開発する
ことは容易な仕事ではなく、それは３−ウェイ変換器用
の現在の最適触媒性能が、触媒に導入されｔ；化学的改
質により、Ｈ２Ｓに対する要求に合致することを犠牲に
することと係わっているからである。
出濃度を全面的に除去又は減少させるためには二つの方
法が可能であるように思われる。第一の方法は現在の自
動車排気触媒、一般には現在の３−ウェイ触媒（ｔｈｒ
ｅｅ −ｗａｙ ｃａｔａｌｙｓｔ） （ＴＷＣ）
又は密閉回路（ｃｌｏｓｅｄ−１ｏｏｐ）式条件下で作
用する触媒の化学的変更を基礎とした方法である。しか
し３−ウェイ変換器用の長期の触媒性能並びにＨ２Ｓの
両者の要求に合致する自動車排気ガス用触媒を開発する
ことは容易な仕事ではなく、それは３−ウェイ変換器用
の現在の最適触媒性能が、触媒に導入されｔ；化学的改
質により、Ｈ２Ｓに対する要求に合致することを犠牲に
することと係わっているからである。
第二の方法はＨ２Ｓの問題を解決するために触媒変換器
と共に使用される或種の補助装置を基礎とすることであ
ろう。
と共に使用される或種の補助装置を基礎とすることであ
ろう。
３、本発明の目的
エンジン排気系統に効果的なＨ２Ｓ除去材料を追加する
ことが本発明の目的である。
ことが本発明の目的である。
現在の触媒変換器方式の正常な機能を妨げ、又は危うく
することなく、エンジン排気系統にＨ２Ｓ除去装置を追
加することが本発明の別な目的である。
することなく、エンジン排気系統にＨ２Ｓ除去装置を追
加することが本発明の別な目的である。
追加（ａｄｄ−ｏｎ） Ｈ２Ｓ トラップ用として必要
な最も適当な成分を選択することが、本発明の更に別な
目的である。
な最も適当な成分を選択することが、本発明の更に別な
目的である。
この追加Ｈ２Ｓトラップの効率を増大できる方法を見出
だすことが本発明の更に別な目的である。
だすことが本発明の更に別な目的である。
適当な金属酸化物が支持体上に付着しており、且つ金属
酸化物が部分的に還元状態にあるＨ、Ｓトラップを製造
することが、本発明のもう一つの別な目的である。
酸化物が部分的に還元状態にあるＨ、Ｓトラップを製造
することが、本発明のもう一つの別な目的である。
これら及び更に他の目的は本発明の記述が進むにつれて
明らかになるであろう。
明らかになるであろう。
本発明の総括
触媒変換器から放出されるＨ、Ｓの濃度は、単独で使用
されるか、又は支持体が基材上の薄層塗膜（ｗａｓｈｃ
ｏａｔ）の形態であることができる適当な支持体上に拡
がっていることが好ましいＨ２Ｓ除去用金属酸化物を有
する比較的少容量のＨ２Ｓトラップを追加することによ
って、急激に低下させることが可能である。これらの金
属酸化物の例は鉄、コバルト及びニッケルの酸化物であ
り、好適なものは鉄及び／又はニッケルの酸化物である
。
されるか、又は支持体が基材上の薄層塗膜（ｗａｓｈｃ
ｏａｔ）の形態であることができる適当な支持体上に拡
がっていることが好ましいＨ２Ｓ除去用金属酸化物を有
する比較的少容量のＨ２Ｓトラップを追加することによ
って、急激に低下させることが可能である。これらの金
属酸化物の例は鉄、コバルト及びニッケルの酸化物であ
り、好適なものは鉄及び／又はニッケルの酸化物である
。
不要なＨ２Ｓに配慮して現在の触媒を化学的に改質する
必要がないので、この追加Ｈ２Ｓ ）ラップは好都合な
排気系統の改善策である。
必要がないので、この追加Ｈ２Ｓ ）ラップは好都合な
排気系統の改善策である。
好適なＨ２Ｓ除去金属酸化物（ＭＯ，ｉ及びｊは正の整
数である一般式ＭｉＯｊの略記）は、下記の反応により
自己再生的であり： ＭＯ＋Ｈ２Ｓ−−一→ＭＳ＋Ｈ，０ （燃料比の高い条件） ＭＳ ＋３ＡＯｚ７ＨＨ５”ＭＯ＋ ｓｏ。
数である一般式ＭｉＯｊの略記）は、下記の反応により
自己再生的であり： ＭＯ＋Ｈ２Ｓ−−一→ＭＳ＋Ｈ，０ （燃料比の高い条件） ＭＳ ＋３ＡＯｚ７ＨＨ５”ＭＯ＋ ｓｏ。
（燃料比の低い条件）
且つ金属酸化物は５００℃又はそれより高い温度では硫
酸塩を形成する傾向が少ないか又は殆んどないことが好
ましい。もし硫酸塩が生成すると、それらはＭＯの座（
ｓｉｔｅ）を封鎖し、そのためＨ２Ｓ捕捉用のＭＯ座が
減少する。５００℃の意義は、変換器中の触媒床の温度
が約５００°Ｃ又はそれ以下である時には、実際上Ｈ２
Ｓの臭気の問題がないことが認められている車の試験か
ら来ている。
酸塩を形成する傾向が少ないか又は殆んどないことが好
ましい。もし硫酸塩が生成すると、それらはＭＯの座（
ｓｉｔｅ）を封鎖し、そのためＨ２Ｓ捕捉用のＭＯ座が
減少する。５００℃の意義は、変換器中の触媒床の温度
が約５００°Ｃ又はそれ以下である時には、実際上Ｈ２
Ｓの臭気の問題がないことが認められている車の試験か
ら来ている。
好適な具体化の説明
追加Ｈ２Ｓトラップはその活性成分として上記の反応能
力を有する一種又は多種のＨａｓ除去用金属酸化物を有
している。
力を有する一種又は多種のＨａｓ除去用金属酸化物を有
している。
このＨ２Ｓ除去用金属酸化物は、酸化鉄に酸化された鋼
線の場合のように単独で使用することができるが、より
好適な具体化においては支持体上に拡げることができる
。支持体の一つの種類は一体的な金属又はセラミックの
ような少面積の支持体である。これらの支持体は１０ｍ
２／ｇ以下の少ない表面積を有している。Ｈ２Ｓ除去用
金属酸化物を更に大きく分散させるために、更に好適な
具体化は大きい表面積を有する熱的に安定な材料上に、
Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物を拡げることである。２０ない
し３００ ｍ２７ｇ 、好適には７０ないし２００ｍ２
７９の表面積を有するような多孔質材料はアルミナ、ア
ルミナ−シリカ、シリカ、アルミナージルフニア、チタ
ニア、アルミナ−チタニア、ボリア（ｂｏｒ １ａ）−
アルミナ、チタニア−シリカ、ジルコニア−シリカ、及
びこれらの物質の混合物である。これらの熱的に安定な
材料がビーズ又は押出物として加工できる場合、全体的
支持体として使用してもよく、又はこれらの熱的に安定
な材料が一体型の基材上に置かれた薄層塗膜として使用
してもよい。一体的な基材の例として、−住方的なコー
ジーライト（ｃｏｒｄｉｅｒｌｉｔｅ）のような金属−
住方、又はセラミックー住方がある。
線の場合のように単独で使用することができるが、より
好適な具体化においては支持体上に拡げることができる
。支持体の一つの種類は一体的な金属又はセラミックの
ような少面積の支持体である。これらの支持体は１０ｍ
２／ｇ以下の少ない表面積を有している。Ｈ２Ｓ除去用
金属酸化物を更に大きく分散させるために、更に好適な
具体化は大きい表面積を有する熱的に安定な材料上に、
Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物を拡げることである。２０ない
し３００ ｍ２７ｇ 、好適には７０ないし２００ｍ２
７９の表面積を有するような多孔質材料はアルミナ、ア
ルミナ−シリカ、シリカ、アルミナージルフニア、チタ
ニア、アルミナ−チタニア、ボリア（ｂｏｒ １ａ）−
アルミナ、チタニア−シリカ、ジルコニア−シリカ、及
びこれらの物質の混合物である。これらの熱的に安定な
材料がビーズ又は押出物として加工できる場合、全体的
支持体として使用してもよく、又はこれらの熱的に安定
な材料が一体型の基材上に置かれた薄層塗膜として使用
してもよい。一体的な基材の例として、−住方的なコー
ジーライト（ｃｏｒｄｉｅｒｌｉｔｅ）のような金属−
住方、又はセラミックー住方がある。
支持体上で使用される金属酸化物はＨ２Ｓを除去できる
ものでなくてはならない。ニッケル及び鉄酸化物が最も
好適なＨ２Ｓ除去成分である。過渡状態の（ｔｒａｎｓ
ｉｔｉｏｎａｌ）アルミナを支持体として用いる好適な
具体化において、酸化コバルトはＴＷＣ性能を低下させ
る尖晶石（ｓｐｉｎｅｌ）を形成する傾向が強いので、
一般に不適当である。しかし支持体が酸化コバルトに不
活性であれば、例えば薄層塗膜のないコージーライトの
場合、酸化コバルトはＨ２Ｓ除去用金属酸化物として使
用できる。
ものでなくてはならない。ニッケル及び鉄酸化物が最も
好適なＨ２Ｓ除去成分である。過渡状態の（ｔｒａｎｓ
ｉｔｉｏｎａｌ）アルミナを支持体として用いる好適な
具体化において、酸化コバルトはＴＷＣ性能を低下させ
る尖晶石（ｓｐｉｎｅｌ）を形成する傾向が強いので、
一般に不適当である。しかし支持体が酸化コバルトに不
活性であれば、例えば薄層塗膜のないコージーライトの
場合、酸化コバルトはＨ２Ｓ除去用金属酸化物として使
用できる。
金属酸化物はトラップＩＱ当たり少なくとも１９、及び
より好適には少なくとも１０ ｇの量が存在する。
より好適には少なくとも１０ ｇの量が存在する。
Ｈ２Ｓを除去することに基づく金属酸化物の選択に加え
て、考慮すべきもう一つの目安は金属酸化物が硫酸塩を
形成する程度である。触媒表面で三酸化硫黄が形成され
、それは直に塩基性金属酸化物、特に希土類酸化物と反
応する極めて高い可能性を有する。従ってＴＷＣのよう
な触媒上で生成した事実上総てのＳ Ｏｉが硫酸塩の形
で触媒変換器内に閉じ込められると推察される。極めて
少量のＳＯｌの一部が触媒変換器から漏れたとしても、
追加Ｈ２Ｓトラップ内の物質が硫酸塩を形成する可能性
がある。これは特に操作条件下でＳＯｌの捕捉に対し強
い親和性を有するＨ２Ｓ除去成分の場合事実である。任
意の金属酸化物（ＭＯ）成分が燃料比の低い条件下、即
ち走行期間中に硫酸塩を形成するとすれば、二つのこと
が起こる可能性がある。第一に、暴露されたＭＯ座の総
数として規定できるＨ、Ｓ捕捉能力が減少する。即ち、
Ｈ！Ｓ捕捉表面は、全体的に暴露されたＭＯであるより
はむしろ、部分的には暴露された金属硫酸塩及びＭＯの
形態、例えばＮ ｉ Ｓ Ｏ４及びＮｉＯの形態にある
。Ｈ２Ｓ捕捉ＭＯが一度硫酸塩を生じると、それは排気
ガスの温度が硫酸塩を充分分解できる程高くならない限
り、硫酸塩のままであるであろう。かくしてＨ２Ｓ１−
ラップの表面の一部はＨ２Ｓの除去に貢献できなくなり
、従ってＨ２Ｓ捕捉能力は低下し、Ｈ２Ｓ除去効率の低
下を招く。
て、考慮すべきもう一つの目安は金属酸化物が硫酸塩を
形成する程度である。触媒表面で三酸化硫黄が形成され
、それは直に塩基性金属酸化物、特に希土類酸化物と反
応する極めて高い可能性を有する。従ってＴＷＣのよう
な触媒上で生成した事実上総てのＳ Ｏｉが硫酸塩の形
で触媒変換器内に閉じ込められると推察される。極めて
少量のＳＯｌの一部が触媒変換器から漏れたとしても、
追加Ｈ２Ｓトラップ内の物質が硫酸塩を形成する可能性
がある。これは特に操作条件下でＳＯｌの捕捉に対し強
い親和性を有するＨ２Ｓ除去成分の場合事実である。任
意の金属酸化物（ＭＯ）成分が燃料比の低い条件下、即
ち走行期間中に硫酸塩を形成するとすれば、二つのこと
が起こる可能性がある。第一に、暴露されたＭＯ座の総
数として規定できるＨ、Ｓ捕捉能力が減少する。即ち、
Ｈ！Ｓ捕捉表面は、全体的に暴露されたＭＯであるより
はむしろ、部分的には暴露された金属硫酸塩及びＭＯの
形態、例えばＮ ｉ Ｓ Ｏ４及びＮｉＯの形態にある
。Ｈ２Ｓ捕捉ＭＯが一度硫酸塩を生じると、それは排気
ガスの温度が硫酸塩を充分分解できる程高くならない限
り、硫酸塩のままであるであろう。かくしてＨ２Ｓ１−
ラップの表面の一部はＨ２Ｓの除去に貢献できなくなり
、従ってＨ２Ｓ捕捉能力は低下し、Ｈ２Ｓ除去効率の低
下を招く。
この観点からすれば、例えば硫ｒａｍ二鉄は４８０°Ｃ
で分解するから、酸化鉄が総ての金属酸化物中で最良で
ある。更に酸化ニッケルと異なり、酸化鉄は健康に有害
ではない。
で分解するから、酸化鉄が総ての金属酸化物中で最良で
ある。更に酸化ニッケルと異なり、酸化鉄は健康に有害
ではない。
ここで作業状態（即ち、活性状態）にあるＨ３Ｓ除去用
金属酸化物は酸素が欠乏していることに留意することが
重要である。例えば、実施例５に示すように、活性形に
ある酸化鉄はＦｅ２０ｓ−ｘであり、ここで０＜ｘ＜３
である。かくしてｘ＝０゜３３に相当する黒色酸化物で
ある、マグネタイト（ＦｅｓＯ＜）はＨ２Ｓを除去する
ための酸化鉄の活性形の一つである。こうした酸化鉄は
、還元剤としてＨ２／Ｈ２０又はＣＯ／ＣＯ□のいずれ
かを用いる酸化第二鉄（赤色）の調節された還元によっ
て容易に製造できる。本発明によるトラップを製造する
好適な方法においては、金属酸化物は基材上に置かれる
前か後のいずれかで部分的に還元することができる。か
ような還元は、ニッケル酸化物を使用する時にはそれほ
ど重要とは見えないが、酸化鉄を用いる時には特に好都
合である。
金属酸化物は酸素が欠乏していることに留意することが
重要である。例えば、実施例５に示すように、活性形に
ある酸化鉄はＦｅ２０ｓ−ｘであり、ここで０＜ｘ＜３
である。かくしてｘ＝０゜３３に相当する黒色酸化物で
ある、マグネタイト（ＦｅｓＯ＜）はＨ２Ｓを除去する
ための酸化鉄の活性形の一つである。こうした酸化鉄は
、還元剤としてＨ２／Ｈ２０又はＣＯ／ＣＯ□のいずれ
かを用いる酸化第二鉄（赤色）の調節された還元によっ
て容易に製造できる。本発明によるトラップを製造する
好適な方法においては、金属酸化物は基材上に置かれる
前か後のいずれかで部分的に還元することができる。か
ような還元は、ニッケル酸化物を使用する時にはそれほ
ど重要とは見えないが、酸化鉄を用いる時には特に好都
合である。
本発明の基礎的範囲を説明したので、本発明の特定の具
体化を例示するために下記に実施例を示す。
体化を例示するために下記に実施例を示す。
実施例 Ｉ
溶液１ ｇ当たり０．１５２ ｇのＮｉを含む硝酸第
一ニッケルの水溶液を、脱イオン水に塩を溶解すること
により調製した。この溶液に薄層塗膜を持たない外径２
．５４ｃｍ及び長さ１．２７ｃｍの６２チヤンネル／
ｃ ｍ ２のコージーライト一体石片を浸漬した。穏や
かに送風しながら過剰の溶液を一住方から除去した。１
時間室温に保持した後、一体石を１３５°Ｃで乾燥した
。最後に一住方上の塩を５００°Ｃの空気中で１時間分
解した。得られた物質は基材一体石６．４３ｃｍ”上に
ある０、３０５ ｇのＮｉＯであった。
一ニッケルの水溶液を、脱イオン水に塩を溶解すること
により調製した。この溶液に薄層塗膜を持たない外径２
．５４ｃｍ及び長さ１．２７ｃｍの６２チヤンネル／
ｃ ｍ ２のコージーライト一体石片を浸漬した。穏や
かに送風しながら過剰の溶液を一住方から除去した。１
時間室温に保持した後、一体石を１３５°Ｃで乾燥した
。最後に一住方上の塩を５００°Ｃの空気中で１時間分
解した。得られた物質は基材一体石６．４３ｃｍ”上に
ある０、３０５ ｇのＮｉＯであった。
実際例 ２
実施例１と正確に同じ方法を用いて、外径２．５４ｃｍ
及び長さ０．６３５ｃｍの６２チヤンネル／ｃｍ”のコ
ージーライト一体石片を、実施例１の硝酸第一ニッケル
の溶液の他の部分中に浸漬した。この基材一体石３．２
２ｃｍ”上のＮｉＯの付着量は０．１５３９であった。
及び長さ０．６３５ｃｍの６２チヤンネル／ｃｍ”のコ
ージーライト一体石片を、実施例１の硝酸第一ニッケル
の溶液の他の部分中に浸漬した。この基材一体石３．２
２ｃｍ”上のＮｉＯの付着量は０．１５３９であった。
実施例 ３
４．９重量％の５ｉ０２を含むアルミナ−シリカ粉末を
８７１ ’Ｏで１時間焼成した。得られた２７７ｍ！／
ｇのベット（ＢＥＴ、Ｎ２法）表面積を有する物質を２
０時時間式ボールミルで処理し、１８％の固形物を含む
スリップを得た。外径２．５４ｃｍ及び長さ０．６３５
ｃｍの４５チヤンネル／ｃｍ２のコージーライト一体石
片に通常の方法を用いてこのスリップを被覆し、室温で
、次ぎに１３５°Ｃで乾燥した。次いで５００℃の空気
に１時間暴露した。この薄層塗布法から得られる重量増
は０．１６０ ｇであった。薄層塗膜を施した一住方を
実施例１の硝酸第一ニッケル溶液の一部中に浸漬した。
８７１ ’Ｏで１時間焼成した。得られた２７７ｍ！／
ｇのベット（ＢＥＴ、Ｎ２法）表面積を有する物質を２
０時時間式ボールミルで処理し、１８％の固形物を含む
スリップを得た。外径２．５４ｃｍ及び長さ０．６３５
ｃｍの４５チヤンネル／ｃｍ２のコージーライト一体石
片に通常の方法を用いてこのスリップを被覆し、室温で
、次ぎに１３５°Ｃで乾燥した。次いで５００℃の空気
に１時間暴露した。この薄層塗布法から得られる重量増
は０．１６０ ｇであった。薄層塗膜を施した一住方を
実施例１の硝酸第一ニッケル溶液の一部中に浸漬した。
空気を吹き付けながら、一体石から過剰の溶液を除去し
た後、一体石を室温で１時間保持し、次いで１３５°Ｃ
で乾燥した。一体石上の塩は５９３℃の空気に１時間暴
露することにより分解された。重量増に基づ＜ＮｉＯの
付着量は０．２００ ｇであった。
た後、一体石を室温で１時間保持し、次いで１３５°Ｃ
で乾燥した。一体石上の塩は５９３℃の空気に１時間暴
露することにより分解された。重量増に基づ＜ＮｉＯの
付着量は０．２００ ｇであった。
実施例 ４
米国特許第４，３７１，５１３号（サンチエ［Ｓ ａｎ
ｃｈｅｚ］等）に記載された方法に従って製造された疑
似ベーマイト（ｐｓｅｕｄｏ −ｂａｅｈｍｉｔｅ）ア
ルミナ粉末を８７１ ’Ｏで１時間空気焼成した。得ら
れた１５３ｃ”／ｇのベント（Ｎｚ法）表面積を有する
物質を２０時時間式ボールミルで処理し、１８％の固形
物を含むスリップを得た。性質及び寸法が実施例４で記
載されたものと同一のコージーライト一体石片にこのス
リップを被覆し、実施例４と同一の方法で処理してアル
ミナ及びＮｉＯを付着させた。重量増に基づくアルミナ
及びＮ１０の付Ｒ量は夫々０．１４７ ｇ及びＯ，１９
８ｔであった。
ｃｈｅｚ］等）に記載された方法に従って製造された疑
似ベーマイト（ｐｓｅｕｄｏ −ｂａｅｈｍｉｔｅ）ア
ルミナ粉末を８７１ ’Ｏで１時間空気焼成した。得ら
れた１５３ｃ”／ｇのベント（Ｎｚ法）表面積を有する
物質を２０時時間式ボールミルで処理し、１８％の固形
物を含むスリップを得た。性質及び寸法が実施例４で記
載されたものと同一のコージーライト一体石片にこのス
リップを被覆し、実施例４と同一の方法で処理してアル
ミナ及びＮｉＯを付着させた。重量増に基づくアルミナ
及びＮ１０の付Ｒ量は夫々０．１４７ ｇ及びＯ，１９
８ｔであった。
実施例 ５
外径２．５４ｃｍ及び長さ１．２７ｃｍの４５チヤンネ
ル／ ｃ ｍ ”のコージーライト一体石片を実施例４
に記載されたものと同一のアルミナ スリップで被覆し
、室温で、次いで１３５°Ｃで乾燥した。次いで更に５
００℃の空気に１時間暴露した。
ル／ ｃ ｍ ”のコージーライト一体石片を実施例４
に記載されたものと同一のアルミナ スリップで被覆し
、室温で、次いで１３５°Ｃで乾燥した。次いで更に５
００℃の空気に１時間暴露した。
この薄膜塗布法から得られる重量増は０．２４７９であ
った。薄層塗布した一住方を硝酸第二鉄溶液中に浸漬し
、穏やかに空気を吹き付けながら、一体石から過剰の溶
液を除去した後、室温で１時間、次いで１３５℃で乾燥
した。一体石上の硝酸第二鉄は５９３°Ｃの空気に１時
間暴露することにより分解された。重量増に基づ＜ Ｆ
ｅｘｏ ｓ （赤錆色）は０．Ｉ１８ ｇであった。
った。薄層塗布した一住方を硝酸第二鉄溶液中に浸漬し
、穏やかに空気を吹き付けながら、一体石から過剰の溶
液を除去した後、室温で１時間、次いで１３５℃で乾燥
した。一体石上の硝酸第二鉄は５９３°Ｃの空気に１時
間暴露することにより分解された。重量増に基づ＜ Ｆ
ｅｘｏ ｓ （赤錆色）は０．Ｉ１８ ｇであった。
次いで試料を約５容量％のＮ２及び２０容量％の蒸気を
含むＮ２気流（２Ｑ／分の流速で）中で５６０°Ｃにお
いて１時間還元旭理した。得られる物質は黒い酸化鉄で
、０＜ｘ＜３である、ＦｅｚＯ５−ｘによって表すこと
ができる。
含むＮ２気流（２Ｑ／分の流速で）中で５６０°Ｃにお
いて１時間還元旭理した。得られる物質は黒い酸化鉄で
、０＜ｘ＜３である、ＦｅｚＯ５−ｘによって表すこと
ができる。
実施例 ６
希土類酸化物で促進化されたアルミナ基材貴金属触媒で
ある３−ウェイ触媒（ＴＷＣ）の新鮮な８ 、５ ｃｃ
の試料が、この汚染防止触媒の末端に実施例１−５の任
意の追加Ｈ２Ｓトラップを付加し、又は付加せずにＨ２
Ｓに関して評価された。触媒及びＨ２Ｓトラップの効率
を評価するために選ばれた方法は下記の通りである。
ある３−ウェイ触媒（ＴＷＣ）の新鮮な８ 、５ ｃｃ
の試料が、この汚染防止触媒の末端に実施例１−５の任
意の追加Ｈ２Ｓトラップを付加し、又は付加せずにＨ２
Ｓに関して評価された。触媒及びＨ２Ｓトラップの効率
を評価するために選ばれた方法は下記の通りである。
追加Ｈ２Ｓトラップを付加し又は付加せずに、下記の第
１表に記載された試験条件下で、任意の形態の触媒試料
を最初に３０分間燃料比の少ない（基本的に酸化的）条
件に暴露し、次いで燃料比の多い（基本的に還元的）条
件に２分間暴露した。
１表に記載された試験条件下で、任意の形態の触媒試料
を最初に３０分間燃料比の少ない（基本的に酸化的）条
件に暴露し、次いで燃料比の多い（基本的に還元的）条
件に２分間暴露した。
第１表
触媒装入量、ｃｌｌ ８ 、５ガスの
全体の流速、Ｑ（標準状態）７分 ４．
２５ＧＨ３Ｖ 約３０，０００
供給ガス組成（容量％） 成 分 燃料比の少ない条件 燃料比の多
い条件ｃｏ Ｏ，１８５，００Ｈ２
０，０６１，８７ ＨＣ（ｃｘＨａ／ｃｘＨａ−３） ０．０４００ ０．０４００ ０、 １．２６ ０．
２２Ｃｏ２ １４．５ １４
．５）１２ｏ １０
１０Ｓｏ２０．００２０ ０．００２ ＯＮ
２ 残分 残分 床温度、°Ｃ５６０５６０ △Ｐ１ 水柱インチ ９．５ １１
．０Ｈ２Ｓ分析器 ジェローム（Ｊ ｅｒｏｍ
ｅ）、６２１型３００×希釈 （二個のジエロームＩＯＸ希釈モジュールを直列に組み
合わせてＮ２で３×希釈）操作条件が燃料比の多い条件
から少ない条件に切り替えられると直ちに、各１０秒毎
に出口ガスの３００倍に希釈した試料を採取した。Ｈ２
ＳのｐＩ）ｂでのデジタル表示を希釈率を考慮に入れて
Ｈ２Ｓのｐｐｍに転換した。試験条件は触媒の性質によ
り触媒中に硫酸塩が充分集積するように調節した。
全体の流速、Ｑ（標準状態）７分 ４．
２５ＧＨ３Ｖ 約３０，０００
供給ガス組成（容量％） 成 分 燃料比の少ない条件 燃料比の多
い条件ｃｏ Ｏ，１８５，００Ｈ２
０，０６１，８７ ＨＣ（ｃｘＨａ／ｃｘＨａ−３） ０．０４００ ０．０４００ ０、 １．２６ ０．
２２Ｃｏ２ １４．５ １４
．５）１２ｏ １０
１０Ｓｏ２０．００２０ ０．００２ ＯＮ
２ 残分 残分 床温度、°Ｃ５６０５６０ △Ｐ１ 水柱インチ ９．５ １１
．０Ｈ２Ｓ分析器 ジェローム（Ｊ ｅｒｏｍ
ｅ）、６２１型３００×希釈 （二個のジエロームＩＯＸ希釈モジュールを直列に組み
合わせてＮ２で３×希釈）操作条件が燃料比の多い条件
から少ない条件に切り替えられると直ちに、各１０秒毎
に出口ガスの３００倍に希釈した試料を採取した。Ｈ２
ＳのｐＩ）ｂでのデジタル表示を希釈率を考慮に入れて
Ｈ２Ｓのｐｐｍに転換した。試験条件は触媒の性質によ
り触媒中に硫酸塩が充分集積するように調節した。
これは合理的に５０２の高度の酸化が確保されるように
、充分な酸化的条件において、空間速度を比較的低くす
ることによって達成された。下記の第２表に総括された
結果は、追加Ｈ２Ｓトラップを使用すると触媒変換器に
関するＨ２Ｓの臭気の問題に実際的な解決法が提供され
ることを明らかに示している。このトラップの効率はＨ
２Ｓ除去成分のトラップの座の数が増加すると共に増大
していることにも注目されｔこい。
、充分な酸化的条件において、空間速度を比較的低くす
ることによって達成された。下記の第２表に総括された
結果は、追加Ｈ２Ｓトラップを使用すると触媒変換器に
関するＨ２Ｓの臭気の問題に実際的な解決法が提供され
ることを明らかに示している。このトラップの効率はＨ
２Ｓ除去成分のトラップの座の数が増加すると共に増大
していることにも注目されｔこい。
試験結果の解析において、Ｈ２Ｓの放出の濃度がピーク
に達する時間は、一部は、卓上試験装置が組み立てられ
る方法、例えば予熱装置の容積、供給ガスの合計流量、
及び試料採取装置の容積等に関係している。Ｈ２Ｓの臭
気はＨ２Ｓ発生のピーク時の濃度に、・より密接に関係
しているはずであるから、ピーク時のＨ２Ｓ放出濃度が
Ｈ２Ｓのトラップ性能の指標として第２表に表示されて
いる。
に達する時間は、一部は、卓上試験装置が組み立てられ
る方法、例えば予熱装置の容積、供給ガスの合計流量、
及び試料採取装置の容積等に関係している。Ｈ２Ｓの臭
気はＨ２Ｓ発生のピーク時の濃度に、・より密接に関係
しているはずであるから、ピーク時のＨ２Ｓ放出濃度が
Ｈ２Ｓのトラップ性能の指標として第２表に表示されて
いる。
Ｈ２Ｓ捕捉効率は、トラップを使用しない場合に比較し
た時に、各種のトラップのＨ２Ｓの捕捉を表現する一方
法である。それでトラップがない場合には、Ｈ２Ｓのｐ
ｐｍ濃度は１９３である。実施例１のトラップについて
は、ピークのｐｐｍは９であり、従って除去量は１９３
−９、即ち１８４である。従って効率は（１８４／１９
３）Ｘ１００−９５％である。
た時に、各種のトラップのＨ２Ｓの捕捉を表現する一方
法である。それでトラップがない場合には、Ｈ２Ｓのｐ
ｐｍ濃度は１９３である。実施例１のトラップについて
は、ピークのｐｐｍは９であり、従って除去量は１９３
−９、即ち１８４である。従って効率は（１８４／１９
３）Ｘ１００−９５％である。
前記の詳細な説明は単なる例として示されたものであり
、本発明の精神から逸脱することなく本分野で多くの変
形法を為し得ることを理解されたい。
、本発明の精神から逸脱することなく本分野で多くの変
形法を為し得ることを理解されたい。
本発明の主なる特徴及び態様は以下の通りである。
１、Ｈ２ｓ除去成分としてＨ２Ｓ除去用金属酸化物を含
み、該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応式： ％式％ によりＨ２Ｓを捕捉し、 且つ該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応弐二ＭＳ＋％
Ｏ，−−一→ＭＯ＋ＳＯ□ （空気） を経由して自己再生的であり、及び 該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は約５００°Ｃより高い温度
では殆んど硫酸塩を形成する傾向を持たないことを特徴
とするＨ２Ｓトラップ。
み、該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応式： ％式％ によりＨ２Ｓを捕捉し、 且つ該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応弐二ＭＳ＋％
Ｏ，−−一→ＭＯ＋ＳＯ□ （空気） を経由して自己再生的であり、及び 該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物は約５００°Ｃより高い温度
では殆んど硫酸塩を形成する傾向を持たないことを特徴
とするＨ２Ｓトラップ。
２、該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物が一部還元状態にある上
記ｌに記載のＨ２Ｓトラップ。
記ｌに記載のＨ２Ｓトラップ。
３、該■４□Ｓ除去用金属酸化物が鉄、コバルト、ニッ
ケル、及びそれらの混合物から成る部類の金属の酸化物
から選択される上記１に記載のＨ２Ｓトラップ。
ケル、及びそれらの混合物から成る部類の金属の酸化物
から選択される上記１に記載のＨ２Ｓトラップ。
４、該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物が支持体上に拡げられて
いる上記ｌに記載のＨ２Ｓトラップ。
いる上記ｌに記載のＨ２Ｓトラップ。
５、支持体の表面積が少ない上記４に記載のＨ２Ｓトラ
ップ。
ップ。
６、表面積がｌＯｍ”／９よりも少ない上記５に記載の
Ｈ２Ｓトラップ。
Ｈ２Ｓトラップ。
７、支持体が金属一体物又はセラミック一体物である上
記５に記載のＨ２Ｓトラップ。
記５に記載のＨ２Ｓトラップ。
８、支持体が２０ないし３００ｍ２／ｇの高い表面積を
有する上記４に記載のＨ２Ｓ１−ラップ。
有する上記４に記載のＨ２Ｓ１−ラップ。
９、表面積が７０ないし２００ｍ”／ｇである上記８に
記載のＨ２Ｓｌ−ラップ。
記載のＨ２Ｓｌ−ラップ。
１０、支持体がアルミナ、アルミナ−シリカ、シリカ、
アルミナ−ジルコニア、チタニア、アルミナ−チタニア
、ボリア−アルミナ、チタニア−シリカ、ジルコニア−
シリカ、及びこれらの物質の混合物から成る部類から選
択された熱的に安定な材料である上記８＃こ記載のＨ２
Ｓ）ラップ。
アルミナ−ジルコニア、チタニア、アルミナ−チタニア
、ボリア−アルミナ、チタニア−シリカ、ジルコニア−
シリカ、及びこれらの物質の混合物から成る部類から選
択された熱的に安定な材料である上記８＃こ記載のＨ２
Ｓ）ラップ。
１１、高い表面積を有する支持体が基材上に付着してい
る熱的に安定な薄層塗膜である上記８に記載のＨ２Ｓｌ
−ラップ。
る熱的に安定な薄層塗膜である上記８に記載のＨ２Ｓｌ
−ラップ。
１２、Ｍ材がコージーライト一体物又は金属−体物であ
る上記１１に記載のＨ２Ｓトラップ。
る上記１１に記載のＨ２Ｓトラップ。
１３、熱的に安定な薄層塗膜がアルミナ、アルミナ−シ
リカ、シリカ、アルミナ−ジルコニア、チタニア、アル
ミナ−チタニア、ボリア−アルミナ、チタニア−シリカ
、ジルコニア−シリカ、及びこれらの物質の混合物から
成る部類から選択された熱的に安定な材料である上記１
１に記載のＨ２Ｓトラップ。
リカ、シリカ、アルミナ−ジルコニア、チタニア、アル
ミナ−チタニア、ボリア−アルミナ、チタニア−シリカ
、ジルコニア−シリカ、及びこれらの物質の混合物から
成る部類から選択された熱的に安定な材料である上記１
１に記載のＨ２Ｓトラップ。
１４、支持体が（、）アルミナ被着一体金属又はアルミ
ニウム被覆金属の形態にある一体金属上のアルミナ又は
（ｂ）一体セラミック上のアルミナのいずれかから成る
上記１１に記載のＨ２Ｓｔ−ランプ。
ニウム被覆金属の形態にある一体金属上のアルミナ又は
（ｂ）一体セラミック上のアルミナのいずれかから成る
上記１１に記載のＨ２Ｓｔ−ランプ。
１５、該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物がＨ２Ｓ トラップＩ
ｃ当たり少なくとも１ ｇの量で存在する上記ｌに記載
のＨ２Ｓトラップ。
ｃ当たり少なくとも１ ｇの量で存在する上記ｌに記載
のＨ２Ｓトラップ。
１６．該Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物がＨ２Ｓ Ｉ−ラップ
ｌｆｆ当たり少なくとも１０ ｇの量で存在する上記１
５に記載のＨ２Ｓ トラップ。
ｌｆｆ当たり少なくとも１０ ｇの量で存在する上記１
５に記載のＨ２Ｓ トラップ。
１７、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記ｌに記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記ｌに記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
１８、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記２に記載のＨ２Ｓトラン
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記２に記載のＨ２Ｓトラン
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
１９、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記３に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記３に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
２０、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで地理された排気ガスを上記４に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
いで地理された排気ガスを上記４に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
２１、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記７に記載のＨｚ Ｓ ト
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記７に記載のＨｚ Ｓ ト
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
２２、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記８に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記８に記載のＨ２Ｓトラッ
プ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓを
収集する方法。
２３、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記ＩＯに記載のＨ２Ｓ ト
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記ＩＯに記載のＨ２Ｓ ト
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
２４、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１１に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１１に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
２５、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１２に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１２に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
２６、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１３に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１３に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
２７、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１４に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１４に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
２８、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１５に記載のＨ２Ｓ１−
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１５に記載のＨ２Ｓ１−
ラップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２
Ｓを収集する方法。
２９、排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次
いで処理された排気ガスを上記１６に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
いで処理された排気ガスを上記１６に記載のＨ２Ｓトラ
ップ上に通すことから成る自動車の排気系統からＨ２Ｓ
を収集する方法。
３０、Ｈ２Ｓ除去用金属酸化物をその上に付着させてい
る一体化構造物から成るプラグの形態にあるエンジン排
気系統用のＨ２Ｓ トラップ。
る一体化構造物から成るプラグの形態にあるエンジン排
気系統用のＨ２Ｓ トラップ。
３１、支持体上に金属酸化物を付着させる前か後のいず
れかに金属酸化物を部分的に還元する上記４に記載のエ
ンジン排気系統用のＨ２Ｓトラップを製造する方法。
れかに金属酸化物を部分的に還元する上記４に記載のエ
ンジン排気系統用のＨ２Ｓトラップを製造する方法。
３２、金属酸化物が酸化鉄である上記３１に記載の方法
。
。
３３、エンジン排気ライン中の自動車排気用触媒に続い
て上記ｌに記載のＨ２Ｓ）ラップが付属している自動車
エンジン排気系統。
て上記ｌに記載のＨ２Ｓ）ラップが付属している自動車
エンジン排気系統。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １）Ｈ＿２Ｓ除去成分としてＨ＿２Ｓ除去用金属酸化物
を含み、該Ｈ＿２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応式： ＭＯ＋Ｈ＿２Ｓ−−−→ＭＳ＋Ｈ＿２Ｏ によりＨ＿２Ｓを捕捉し、 且つ該Ｈ＿２Ｓ除去用金属酸化物は下記反応式：ＭＳ＋
３／２Ｏ＿２▲数式、化学式、表等があります▼ＭＯ＋
ＳＯ＿２ を経由して自己再生的であり、及び 該Ｈ＿２Ｓ除去用金属酸化物は約５００℃より高い温度
では殆んど硫酸塩を形成する傾向を持たないことを特徴
とするＨ＿２Ｓトラップ。 ２）排気ガスを排気ガス用触媒と接触させて通し、次い
で処理された排気ガスを特許請求の範囲１項記載のＨ＿
２Ｓトラップ上に通すことから成る自動車の排気系統か
らＨ＿２Ｓを収集する方法。 ３）Ｈ＿２Ｓ除去用金属酸化物をその上に付着させてい
る一体化構造物から成るプラグの形態にあるエンジン排
気系統用のＨ＿２Ｓトラップ。 ４）支持体上に金属酸化物を付着させる前か後のいずれ
かに金属酸化物を部分的に還元する特許請求の範囲１項
記載のエンジン排気系統用のＨ＿２Ｓトラップを製造す
る方法。 ５）エンジン排気ライン中の自動車排気用触媒に続いて
特許請求の範囲１項記載のＨ＿２Ｓトラップが付属して
いる自動車エンジン排気系統。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/096,562 US4895824A (en) | 1987-09-08 | 1987-09-08 | Add-on hydrogen sulfide trap |
| US096562 | 1987-09-08 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01199631A true JPH01199631A (ja) | 1989-08-11 |
Family
ID=22257952
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63223651A Pending JPH01199631A (ja) | 1987-09-08 | 1988-09-08 | 追加式硫化水素トラツプ |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4895824A (ja) |
| JP (1) | JPH01199631A (ja) |
| KR (1) | KR890004762A (ja) |
| AU (1) | AU611475B2 (ja) |
| BR (1) | BR8804587A (ja) |
| GB (1) | GB2209625B (ja) |
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| US7569199B1 (en) * | 2006-05-10 | 2009-08-04 | Oxane Materials, Inc. | Method to remove sulfur or sulfur-containing species from a source |
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-
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- 1987-09-08 US US07/096,562 patent/US4895824A/en not_active Expired - Fee Related
-
1988
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- 1988-09-06 KR KR1019880011504A patent/KR890004762A/ko not_active Application Discontinuation
- 1988-09-06 AU AU21885/88A patent/AU611475B2/en not_active Ceased
- 1988-09-07 GB GB8820956A patent/GB2209625B/en not_active Expired - Lifetime
- 1988-09-08 JP JP63223651A patent/JPH01199631A/ja active Pending
Also Published As
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