JPH0119447B2

JPH0119447B2 -

Info

Publication number: JPH0119447B2
Application number: JP59219227A
Authority: JP
Inventors: Kenichi Hijikata; Kazuyuki Sato; Hitoshi Maruyama; Ryoko Furuhashi
Original assignee: Mitsubishi Metal Corp
Current assignee: Mitsubishi Metal Corp
Priority date: 1984-10-18
Filing date: 1984-10-18
Publication date: 1989-04-11
Also published as: JPS6199640A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕この発明は、光磁気記録材料として最近注目さ
れている希土類金属と遷移金属（鉄族金属）とか
らなる薄膜をスパツタリングにより製造する際に
用いられる複合ターゲツト材の製造方法に関す
る。

〔従来及び先行の技術〕

光磁気記録用の薄膜をスパツタリングにより製
造するための従来の希土類金属と遷移金属（鉄族
金属）とからなる組成を有するターゲツト材とし
ては、(1)２種の金属を真空もしくは不活性雰囲気
中でアーク熔解して作つた合金ターゲツト材（組
成は希土類金属が30〜50重量％、遷移金属が70〜
50重量％）、及び(2)遷移金属板上に希土類金属の
チツプを置いた複合ターゲツト材あるいは希土類
金属板上に遷移金属チツプを置いた同様ターゲツ
ト材がある。

そして、(3)本発明者らが先にその製造方法を出
願した合金ターゲツト材（アーク熔解によつて得
られた合金インゴツトを粉砕し、得られた合金粉
末をホツトプレスにより形成することによつて製
造されたターゲツト材）もある。

〔発明が解決しようとする問題点〕

しかしながら、上記の(1)の合金ターゲツト材及
びその製造方法には、 (a) アーク熔解の際に微量添加元素の偏析が生じ
やすく、又、巣や鋳造欠陥が残存し、しかも、
この合金は脆いため鍛造、熱処理といつた通常
合金の組織・組成の均一化プロセスをとること
が不可能なため、均一な組成のインゴツトした
がつてターゲツト材ひいては膜を得にくい。

(b) 得られるターゲツト材の大きさはアーク炉の
大きさに依存し、又、材質的に脆いため、大断
面積のターゲツト材の製造は困難である。

(c) アーク熔解だけでは一定形状の（特に、薄肉
の）合金ターゲツト材が得にくく、切断、研削
等の後加工を必要とするが、この方法では非効
率的である。

(a)〜(c)の問題点がある。

そして、(2)の複合ターゲツト材及びその製造方
法には、 (a) 板とチツプ間で異常放電が起きやすい。

(b) 遷移金属板上の希土類金属チツプや微量合金
元素の分布が不均一なので、均一な組成の膜が
得られない。

(a)〜(b)の問題点がある。

更に、(3)の合金ターゲツト材及びその製造方法
には、 (a) 金属間化合物の粉体で作られているため、脆
性を示す。

(b) 粉体表面に酸化物が生成し易く、酸素量が(1)
及び(2)のターゲツト材に比べて多くなり易い。
したがつて、このターゲツト材の取り扱い方に
よつては、垂直磁気記録に適さない薄膜を生じ
る場合がある。

したがつて、この発明の目的は、内部組成が均
一で、しかも高密度高強度で、かつ低酸素濃度の
ターゲツト材を製造する方法であつて、更に板厚
が薄く大口径のターゲツト材も容易に大量に製造
することができる方法を提供することである。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明者らは種々研究の結果、次のような知見
を得た。即ち、 ○イ先行の(3)の合金ターゲツト材のように、予め
希土類金属と遷移金属とを合金化することなく、
希土類金属と遷移金属とを別々の原料として用
い、しかも希土類金属を粉末、小粒、チツプのう
ちのいずれかの形状として、混合物中に存在する
遷移金属との共融点未満の温度で熱間成型するこ
とにより、得られるターゲツト材中の酸素濃度を
増大させることなく、しかも驚いたことに、塑性
変形及び希土類金属と遷移金属の間の固相拡散接
合により(3)の合金ターゲツト材よりも高密度強度
なターゲツト材を容易に大量に製造することがで
きること、又、板厚が薄く大口径のターゲツト材
も容易に大量に製造することができること。

この発明は上記知見に基いて発明されたもので
あり、 Gd、Tb及びDy並びにそれらの合金からなる
群より選ばれた希土類金属の１種以上であつて、
かつその形状が粉末、小粒及びチツプのうちの１
種以上と、Fe及びCo並びにそれらの合金からな
る群より選ばれた遷移金属の１種以上の粉末との
混合物を真空中、あるいは不活性雰囲気中で混合
物中に存在する金属成分系の共融点未満の温度で
熱間成形して、希土類金属と遷移金属との界面に
金属間化合物を形成させ、かつ希土類金属と遷移
金属とを接合することを特徴とする複合ターゲツ
ト材の製造方法である。

以下、この発明の構成を説明する。

原料 Gd、Tb及びDy並びにそれらの合金の形状
は粉末、小粒及びチツプのうちの１種以上であ
る。その平均粒径は、10μｍ〜５mm（粉末の場
合は10μｍ〜0.8mm、小粒やチツプの場合は0.8
〜５mm）であることが望ましい。前記の平均粒
径が10μｍ未満の場合は、得られたターゲツト
材の酸素濃度が0.5％以上に増加するため、こ
のターゲツト材を用いてスパツタリングにより
得られた膜は光磁気記録に必要な垂直磁化膜と
なり難いし、一方、平均粒径が５mmを越える
と、製造されたターゲツト材の成分不均一によ
り、このターゲツト材を用いて得られる薄膜が
部分的に組成が異なるようになり、好ましくな
い。最も望ましくは、平均粒径は0.1〜３mmで
ある。

希土類金属の純度は高純度（純度：99％以
上）であること、特に、低酸素濃度（酸素濃
度：0.4重量％以下）であることが望ましい。

次に、Fe及びCo並びにそれらの合金の粉末
の平均粒径は、１〜200μｍが望ましい。1μｍ
未満では粒子が細かいため相対密度を上げるた
めにはプレス圧を高くしなければならず、一
方、200μｍを越えると、製造されたターゲツ
ト材中の成分のばらつきが大きくなりすぎて不
均一なものとなり易く、又、希土類金属の混合
状態も余り良くならないからである。

そして、遷移金属の純度も高純度であるこ
と、特に、低酸素濃度（酸素濃度：0.4重量％
以下）であることが望ましい。

希土類金属と遷移金属との配合割合は、製造
された複合ターゲツト材を用いてスパツタリン
グにより得られる薄膜の特性等上から、希土類
金属が30〜50重量％で遷移金属が70〜50重量％
という配合割合が望ましい。

微量添加成分は、他の配合成分とあらかじめ
合金化させて、希土類金属合金小粒等及び／又
は遷移金属合金粉末としてから用いて、得られ
る複合ターゲツト材の内部組成の不均一化を防
ぐことが望ましい。

熱間成形工程熱間成形にはホツトプレス、HIP、熱間鍛
造、熱間パツク圧延があり、いずれも複合ター
ゲツト材の製造に用いられるが、薄板の形状の
ターゲツト材の作製にはホツトプレスが適して
いる。

ホツトプレスする際の雰囲気は、得られる複
合ターゲツト材を低酸素濃度とするために、真
空又は不活性雰囲気（例えば、露点が−60℃以
下のアルゴンガス）であることが必要である。
真空度は0.01〜10^-6torrが望ましい。

ホツトプレス温度は、混合物中に存在する金
属成分系の共融点未満の温度であることが必要
である。これは、前記の共融点以上の温度でホ
ツトプレスすると、液相の発生により金属が酸
化され易くなり、得られるターゲツト材の酸素
濃度が0.5％以上になり、更に圧力により、液
相のみが流出するトラブルを起こし易く不都合
であるからである。混合物中に存在する金属成
分系の共融点は、例えば、前記系がFe−Tbの
場合は840℃、Fe−Co−Tbの場合は695℃、Fe
−Tb−Gdの場合は830℃、Gd−Coの場合は
630℃である。

ホツトプレスする際の圧力は、100〜200Kg／
cm²が望ましい。

ホツトプレス工程により、原料中の各金属の
塑性変形と、希土類金属と遷移金属間の部分的
な固相拡散、その結果としての界面における金
属間化合物の形成及び接合とが起こり、この両
者によつて高密度化及び小粒等と粉末との間等
の接合が生じ、もつて高強度のターゲツト材を
製造することができる。

したがつて、ホツトプレスの保持時間は、前
記の作用が起こるのに十分な時間であればよ
く、又、ホツトプレス温度や圧力によつても異
なるが、通常２時間以上である。

又、ホツトプレスにより製造すべき複合ター
ゲツト材の板厚は１mm以上であることが望まし
い。板厚が１mm未満では、大口径のターゲツト
材の製造が困難であり、又、スパツタリングに
使用できる厚さが殆んどなく実用的でないから
である。そして、マグネトロンスパツタリング
に使用するターゲツト材の場合には、その板厚
は、表面磁束ひいてはスパツタリング効率が低
下しないように、３mm以下が望ましい。

マグネトロンスパツタリングに用いる場合の
ようにターゲツト材の板厚が薄い場合には、希
土類金属の小粒等の平均粒径は、ターゲツト材
の所望の板厚以下が望ましい。

更に、熱間成形としてHIPや熱間圧延、さら
に熱間鍛造などを用いる場合には、原料として
はホツトプレスと同じものを用い、これらの原
料を円盤状または角板状などのターゲツト形状
と同様な形状をもつたステンレス鋼板製などの
缶体の中に、例えば１〜５×10^-6torrの真空度
で真空封入し、この状態の缶体に対してHIPや
熱間圧延、さらには熱間鍛造を行なうようにす
るのが望ましい。

〔実施例〕

実施例１純度99.95％（酸素濃度：0.03％）で平均粒径
が２mmのTb小粒と、純度99.9％（酸素濃度：
0.005％）で−100メツシユのFe粉末とを、組成が
49重量％Tb−51重量％Feになるように所定量秤
量し、ボールミルを用いて30分間トルエン中で混
合し、その後、取り出し乾燥し、内径が127mmの
ホツトプレスモールド内に200ｇ充填し、昇温速
度800℃／hr.で昇温し、800℃に達したら、真空
度1.0×10^-4torr以上、加圧圧力150Kg／cm²及び保
持時間１時間の条件でホツトプレスを行ない、加
熱終了後炉冷し、取り出した後表面を研摩し、直
径が127mmで板厚が2.0mmの薄板形状を有する複合
ターゲツト材を製造した。

この複合ターゲツト材は、組織観察の結果か
ら、Tb粒とFeとの間に一部固相拡散が起こつて
いることがわかつた。この複合ターゲツト材の相
対密度は96％で抗折力は８Kg／mm²であり、酸素濃
度は0.12％であつた。

実施例２純度99.95％（酸素濃度：0.03％）で平均粒径
が0.5mmのTb小粒と、純度99.9％（酸素濃度：
0.005％）のFe−８重量％Co組成の合金粉末（粒
度：−150メツシユ）とを使用し、組成が48重量
％Tb−48重量％Fe−４重量％Coになるように所
定量を秤量し、以下、モールド内の充填量を110
ｇとし、かつホツトプレス温度を600℃とするこ
とを除いて、実施例１と同様な条件で混合、乾
燥、ホツトプレスを行ない、取り出した後研摩
し、直径が127mmで板厚が1.0mmの薄板形状を有す
る複合ターゲツト材を製造した。

この複合ターゲツト材は、Tb粒とFe−Coの間
で一部固相拡散が起こつており、その相対密度は
97.5％で抗折力は６Kg／mm²であり、酸素濃度は
0.18％であつた。

実施例３純度が99.95％（酸素濃度：0.03％）で平均粒
径が0.1mmのTb−Gd合金（組成59重量％Tb−41
重量％Gd）の小粒と、−150メツシユのFe粉末と
を組成が29重量％Tb−20重量％Gd−51重量％Fe
となるように所定量秤量し、ボールミルを用いて
約1.0時間トルエン中で混合し、その後取り出し
て乾燥させ、内径が127mmのホツトプレスモール
ド内に110ｇ充填し、昇温速度800℃／hr.で昇温
し、800℃に達したら、真空度1.0×10^-4torr以上、
加圧圧力150Kg／cm²、保持時間３時間の条件でホ
ツトプレスを行ない、取り出し後研摩し、直径が
127mmで厚さが1.0mmの薄板形状を有する複合ター
ゲツト材を製造した。

このターゲツト材は、Tb−Gd合金の小粒とFe
粉末との双方に拡散層が広がり、粒子の大部分が
金属間化合物となつていた。そして、その相対密
度は96.6％で抗折力は９Kg／mm²であり、酸素濃度
は0.28％であつた。

比較例実施例１において、ホツトプレスの保持温度を
共融点以上の850℃にする他は同様にして、複合
ターゲツト材を製造した。

この複合ターゲツト材の相対密度は99％、抗折
力は３Kg／mm²であり、酸素濃度は2.0％であつた。
又、融液がモールドよりにじみ出てしまつた。

実施例４純度99.9％（酸素濃度：0.04％）で粒径が１mm
のGd小粒と、純度99.9％（酸素濃度：0.005％）
で−100メツシユのCo粉末とを、組成が47重量％
Gd−53重量％Coになるように秤量し、ホツトプ
レス温度を600℃とすることを除いて、実施例１
と同じ条件で複合ターゲツト材を製造した。

この複合ターゲツト材は、Gd小粒とCoとの間
で一部固相拡散が起こつており、相対密度が97.0
％で酸素濃度が0.18％であつた。

実施例５実施例１で用いたと同じ混合粉末を用い、この
混合粉末：300ｇを、１mm厚のステンレス鋼板で
成形され、かつ内径：130mm×深さ：５mm、すな
わち外径：132mm×厚さ：７mmの寸法をもつた円
板状缶体の中に、前記缶体に取り付けた真空引き
パイプを通して装入し、ついで前記缶体内を３×
10^-6torrの真空度まで真空引きし、真空封入を行
なつた後、この缶体に対して、HIP装置を用い、
昇温速度：800℃／hr、加熱温度：800℃、付加圧
力：2000気圧、保持時間：２時間の条件でHIP処
理を行ない、冷却後、施盤を用いて外側の缶材を
除去することによつて複合ターゲツト材を製造し
た。

この結果得られた複合ターゲツト材は、相対密
度：100％、抗折力：10.5Kg／mm²、酸素濃度：
0.10％を示した。

実施例６ HIP処理に代つて、200ton鍛造機を用い、600
℃の温度で10回の繰り返し熱間鍛造を行なつて缶
体の厚さを５mmとした後、この缶体に対して、昇
温速度：700℃／hr、加熱温度：780℃、保持時
間：３時間の条件で金属間化合物を形成するため
の加熱処理を施す以外は、実施例４におけると同
一の条件で複合ターゲツト材を製造した。

この結果得られた複合ターゲツト材は、相対密
度：99％、抗折力：7.8Kg／mm²、酸素濃度：0.10
％を示した。

実施例７熱間鍛造に代つて、600℃の温度で10回の繰り
返し熱間圧延を行なつて缶体の厚さを４mmとする
以外は、実施例６におけると同一の条件で複合タ
ーゲツト材を製造した。

この結果得られた複合ターゲツト材は、相対密
度：100％、抗折力：11.2Kg／mm²、酸素濃度：
0.10％を示した。

〔発明の総括的効果〕希土類金属と遷移金属とを予め合金化した粉
末をホツトプレスした先行の合金ターゲツト材
の相対密度が88〜92％程度であるのに対し、こ
の発明の複合ターゲツト材は、96〜100％とい
う高密度を有している。又、前記のような高密
度を、1000〜1100℃といつた高温ではなく、共
融点未満の例えば600℃や800℃といつた低温で
達成することができる。

先行の合金ターゲツト材の酸素濃度は0.5重
量％であるのに対し、この発明の複合ターゲツ
ト材は0.1〜0.3重量％と低い値を示す。

上記で述べたように高密度であり、しかも
部分的に固相拡散かつ接合した組識であるた
め、高強度のターゲツト材が得られ、板厚の薄
い大口径のターゲツト材を製造することができ
る。

Claims

【特許請求の範囲】

１ Gd、Tb及びDy並びにそれらの合金からな
る群より選ばれた希土類金属の１種以上であつ
て、かつその形状が粉末、小粒及びチツプのうち
の１種以上と、Fe及びCo並びにそれらの合金か
らなる群より選ばれた遷移金属の１種以上の粉末
との混合物を真空中、あるいは不活性雰囲気中で
混合物中に存在する金属成分系の共融点未満の温
度で熱間成形して、希土類金属と遷移金属との界
面に金属間化合物を形成させ、かつ希土類金属と
遷移金属とを接合することを特徴とする複合ター
ゲツト材の製造方法。