JPH0116848B2 - - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は各種包装用材料、農業用フイルム材料
等として有効に用いることのできるポリエチレン
樹脂組成物に関する。 〔従来の技術及び発明が解決しようとする問題
点〕 直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)等のポ
リエチレンは優れた機械的特性、ヒートシール
性、透明性を有するため、各種包装用材料、農業
用フイルム材料等として用いられている。 しかしながら、ポリエチレンは粘着性を有する
ため滑りが悪く、またブロツキングを起し易いた
め、フイルム製造、加工時の作業性を損つたり、
或いは包装時にトラブルを生じ易いという欠点が
ある。 従来、ポリプロピレンの耐ブロツキング性を改
良するものとしてゼオライト粉末を添加すること
が知られている(特公昭52―16134号)が、ポリ
エチレンの実用物性を向上させたものはこれまで
知られていない。 本発明者らはポリエチレンの有する透明性、ヒ
ートシール性等の特性を損うことなく、耐ブロツ
キング性、帯電防止性、スリツプ性を向上させ、
実用価値の高いポリエチレン樹脂組成物を開発す
るため鋭意検討した。 〔問題点を解決するための手段〕 その結果、本発明者らはポリエチレンに特定の
割合でゼオライト、帯電防止性を有する特定の化
合物および脂肪酸アミドを添加することにより上
記目的を達成しうることを見出し、この知見に基
いて本発明を完成した。 すなわち、本発明は(A)ポリエチレン100重量部
に対し(B)ゼオライトを0.01〜2.0重量部、(C)ポリ
オキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチ
レンアルキルアミドおよびそれらの脂肪酸エステ
ルならびにグリセリン脂肪酸エステルからなる群
より選ばれた少なくとも1種の化合物0.05〜3.0
重量部および(D)融点が130℃以下の脂肪酸アミド
を0.01〜1.5重量部添加したことを特徴とするポ
リエチレン樹脂組成物を提供するものである。 ここで本発明において(A)成分として用いるポリ
エチレンとしては特に制限はなく、低密度ポリエ
チレン等のエチレン単独重合体やエチレン共重合
体を用いることができる。特に本発明においては
直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)が好まし
い。ここでLLDPEはエチレンと炭素数3〜10の
α―オレフイン、例えばプロピレン、ブテン―
1、ペンテン―1、ヘキセン―1,4―メチルペ
ンテン―1、オクテン―1、デセン―1などのα
―オレフインの1種または2種以上を0.2〜20モ
ル%、特に1〜10モル%の量で液相または気相で
共重合させることにより得られるものが好まし
い。このようなLLDPEとしては密度が0.910〜
0.960g/cm3、好ましくは0.915〜0.940g/cm3であ
り、メルトインデツクス(MI)が0.5〜10g/10
分、好ましくは0.8〜6.0g/10分のものがある。 次に、本発明においては(B)成分としてゼオライ
トを用いる。ここでゼオライトは一般式(1.0±
0.2)M2O・Al2O3・xSiO2・yH2O 〔式中、MはNaまたはそれと当量の1価また
は多価金属を示し、xは1.5〜20、yは0〜10を
示す。〕 で表わされる化学組成とX線回折により識別する
ことのできる独特の結晶構造を有するアルミノ珪
酸塩である。このようなゼオライトとしては天然
のものであると合成のものであるとを問わない。
また、このようなゼオライトとして具体的にはA
型ゼオライト、P型ゼオライト、X型ゼオライ
ト、Y型ゼオライト、ソーダライト、アナルサイ
ム等を例示することができ、これらを単独でもし
くは2種以上を組合せて用いることができる。本
発明においてはこれらの中でも球状に近いA型ゼ
オライトやX型ゼオライトが好ましく、特に工業
的意義のうえからA型ゼオライトが好ましい。 ここで、A型ゼオライトは一般式 M2/oO・Al2O3・(1.5〜2.5)SiO2・(0〜4.5)
H2O 〔式中、Mはアルカリ金属またはアルカリ土類
金属を示し、nはMの原子価を示す。〕 で表わされる結晶性アルミノ珪酸塩であり、カチ
オン交換能を有し、等軸晶系に属する結晶構造を
有している。A型ゼオライトとしてはナトリウム
A型ゼオライト、カリウムA型ゼオライト、カル
シウムA型ゼオライト、マグネシウムA型ゼオラ
イト等を例示することができ、これらの1種或い
は2種以上のものであつてもよい。また、これら
のカチオンが同一結晶体中に混在したものであつ
てもよい。 また本発明においては(B)成分として球状ないし
稜がとれた丸味のある立方体状のもので、その粒
子表面が滑らかなものが好ましい。さらに好まし
くは平均粒子径が0.5〜5μmであり、平均粒子径
の1/2〜3/2の範囲の粒子の粒度分布が全体の50%
以上を占めるようなものである。 本発明においてはこの(B)成分は、前記(A)成分
100重量部に対し0.01〜2.0重量部、好ましくは
0.05〜1.5重量部の割合で添加される。ここで(B)
成分の添加割合が0.01重量部未満であると耐ブロ
ツキング性を向上させることができない。一方、
(B)成分の添加割合が2.0重量部を超えると透明性
が低下するので好ましくない。 また、本発明においては(C)成分としてポリオキ
シエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレン
アルキルアミドおよびそれらの脂肪酸エステルな
らびにグリセリン脂肪酸エステルからなる群より
選ばれた少なくとも1種の化合物を用いる。 本発明において(C)成分は、前記(A)成分100重量
部に対し0.05〜3.0重量部、好ましくは0.1〜1.5重
量部の割合で添加される。ここで(C)成分の配合割
合が0.05重量部未満であると帯電防止効果が不十
分であり、一方3.0重量部を超えるとブリードに
よるべたつき、白化の原因となるので好ましくな
い。 さらに本発明においては(D)成分として融点が
130℃以下、好ましくは60〜120℃以下の脂肪酸ア
ミドを用いる。このような脂肪酸アミドとしては
様々なものがあり、例えばエルカ酸アミド、ステ
アリン酸アミド、オレイン酸アミド、ベヘニン酸
アミド、N―ステアリル酪酸アミド、N―ステア
リルカプリル酸アミド、N―ステアリルラウリン
酸アミド、N―ステアリルステアリン酸アミド、
N―ステアリルベヘニン酸アミド、N―オレイル
オレイン酸アミド、N―オレイルベヘニン酸アミ
ド、N―ブチルエルカ酸アミド、N―オクチルエ
ルカ酸アミド、N―ラウリルエルカ酸アミド等を
挙げることができる。これらの中でも特にエルカ
酸アミドが好ましい。なお、(D)成分として融点が
130℃を超える脂肪酸アミドを用いると耐ブロツ
キング性が低下するので好ましくない。 本発明において(D)成分は、前記(A)成分100重量
部に対し0.01〜1.5重量部、好ましくは0.01〜1.0
重量部の割合で添加される。この(D)成分を適量添
加することによりスリツプ性が改良されるが、
1.5重量部を超えて添加するとヒートシール性が
低下するので好ましくない。なお、本発明におい
て(D)成分としてはエルカ酸アミドを用いることが
好ましいが、このエルカ酸アミドを用いたときの
好適な使用量は、一般用フイルム(厚み20〜30μ
m)の場合0.05〜0.4重量部、農業用フイルム
(厚み50〜60μm)の場合0.05〜0.2重量部、重袋
用フイルム(厚み150〜200μm)の場合0.1重量部
以下である。 本発明は上記の(A),(B),(C)および(D)成分よりな
るものであるが、さらに必要に応じて滑剤、酸化
防止剤、耐候剤、防曇剤、着色剤等を添加するこ
ともできる。ここで滑剤として具体的にはステア
リン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリ
ン酸バリウム等の金属セツケンを例示することが
できる。また、酸化防止剤としてはフエノール
系、リン系、アミン系、イオウ系のものが挙げら
れる。 本発明のポリエチレン樹脂組成物は上記成分を
常法により混合することによつて製造することが
できる。具体的には上記成分をバンバリーミキ
サー、コニーダー、混練押出機等を用い、160〜
230℃で溶融混合することによつて製造すること
もできるし、或いは上記(B),(C),(D)成分を高濃
度に含有するマスターバツチを調製し、これをフ
イルム成形時に(A)成分であるポリエチレンと混合
することによつて製造することができる。 このようにして得られる本発明のポリエチレン
樹脂組成物は各種フイルム成形機によりフイルム
などに成形され、各種包装用フイルム、農業用フ
イルムなどとして用いられる。 〔発明の効果〕 本発明のポリエチレン組成物によれば、耐ブロ
ツキング性、スリツプ性、帯電防止性に優れたポ
リエチレンフイルムを得ることができる。したが
つて、ポリエチレンフイルム製造時のスリツタ
ー、印刷、製袋工程等の二次加工の際にしわの発
生、ゴミの付着などがなく、生産性を向上させる
ことができる。 さらに本発明のポリエチレン組成物は、ポリエ
チレンの有する透明性、ヒートシール性、外観特
性を何ら損なうものではなく、商品価値の高いも
のである。 したがつて、本発明のポリエチレン組成物は各
種包装用材料、農業用フイルム材料などとして有
効に用いることができる。 〔実施例〕 次に本発明を実施例等により説明する。 実施例1〜8および比較例1〜6 第1表に示す各成分を所定量配合し、二軸混練
機にて200℃で混練し、50mmφの押出機を用いて
押出温度190℃で管状に押出し、厚み20μmのフ
イルムを成形し、その物性を下記方法により測定
した。結果を第1表に示す。 物性測定方法 (1) ブロツキング性 縦5cm、横25cmの試験片2枚を重ねた上に、9
Kgの荷重を載せ、60℃で3時間放置した後、引張
速度200mm/分で上下方向に剥離したときの最大
値(g/100cm2) (2) 静摩擦係数 ASTM D1894に準拠 (3) 視覚透明度 東洋精機製作所製、視覚透明度試験機で測定し
た狭角透過光量 (4) ヒートシール性 4×20cmの試験片をヒートシール幅1×2.5cm、
圧力2Kg/cm2で1秒間圧着してヒートシールした
後、30分間放置し、引張速度200mm/分で剥離し
たときの強度(g) (5) 帯電防止性 アツシユテスト性により次の如く評価した。 ○……1〜3cmの高さまで近づけても灰の付着が
ないもの △……3〜7cmの高さまで近づけても灰の付着が
ないもの ×……7cm以内の高さまで近づけると灰が付着す
るもの 実施例 10,11 実施例1〜8と同様にして厚み90μmのフイル
ムを成形し、その物性を測定した。結果を第1表
に示す。
等として有効に用いることのできるポリエチレン
樹脂組成物に関する。 〔従来の技術及び発明が解決しようとする問題
点〕 直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)等のポ
リエチレンは優れた機械的特性、ヒートシール
性、透明性を有するため、各種包装用材料、農業
用フイルム材料等として用いられている。 しかしながら、ポリエチレンは粘着性を有する
ため滑りが悪く、またブロツキングを起し易いた
め、フイルム製造、加工時の作業性を損つたり、
或いは包装時にトラブルを生じ易いという欠点が
ある。 従来、ポリプロピレンの耐ブロツキング性を改
良するものとしてゼオライト粉末を添加すること
が知られている(特公昭52―16134号)が、ポリ
エチレンの実用物性を向上させたものはこれまで
知られていない。 本発明者らはポリエチレンの有する透明性、ヒ
ートシール性等の特性を損うことなく、耐ブロツ
キング性、帯電防止性、スリツプ性を向上させ、
実用価値の高いポリエチレン樹脂組成物を開発す
るため鋭意検討した。 〔問題点を解決するための手段〕 その結果、本発明者らはポリエチレンに特定の
割合でゼオライト、帯電防止性を有する特定の化
合物および脂肪酸アミドを添加することにより上
記目的を達成しうることを見出し、この知見に基
いて本発明を完成した。 すなわち、本発明は(A)ポリエチレン100重量部
に対し(B)ゼオライトを0.01〜2.0重量部、(C)ポリ
オキシエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチ
レンアルキルアミドおよびそれらの脂肪酸エステ
ルならびにグリセリン脂肪酸エステルからなる群
より選ばれた少なくとも1種の化合物0.05〜3.0
重量部および(D)融点が130℃以下の脂肪酸アミド
を0.01〜1.5重量部添加したことを特徴とするポ
リエチレン樹脂組成物を提供するものである。 ここで本発明において(A)成分として用いるポリ
エチレンとしては特に制限はなく、低密度ポリエ
チレン等のエチレン単独重合体やエチレン共重合
体を用いることができる。特に本発明においては
直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)が好まし
い。ここでLLDPEはエチレンと炭素数3〜10の
α―オレフイン、例えばプロピレン、ブテン―
1、ペンテン―1、ヘキセン―1,4―メチルペ
ンテン―1、オクテン―1、デセン―1などのα
―オレフインの1種または2種以上を0.2〜20モ
ル%、特に1〜10モル%の量で液相または気相で
共重合させることにより得られるものが好まし
い。このようなLLDPEとしては密度が0.910〜
0.960g/cm3、好ましくは0.915〜0.940g/cm3であ
り、メルトインデツクス(MI)が0.5〜10g/10
分、好ましくは0.8〜6.0g/10分のものがある。 次に、本発明においては(B)成分としてゼオライ
トを用いる。ここでゼオライトは一般式(1.0±
0.2)M2O・Al2O3・xSiO2・yH2O 〔式中、MはNaまたはそれと当量の1価また
は多価金属を示し、xは1.5〜20、yは0〜10を
示す。〕 で表わされる化学組成とX線回折により識別する
ことのできる独特の結晶構造を有するアルミノ珪
酸塩である。このようなゼオライトとしては天然
のものであると合成のものであるとを問わない。
また、このようなゼオライトとして具体的にはA
型ゼオライト、P型ゼオライト、X型ゼオライ
ト、Y型ゼオライト、ソーダライト、アナルサイ
ム等を例示することができ、これらを単独でもし
くは2種以上を組合せて用いることができる。本
発明においてはこれらの中でも球状に近いA型ゼ
オライトやX型ゼオライトが好ましく、特に工業
的意義のうえからA型ゼオライトが好ましい。 ここで、A型ゼオライトは一般式 M2/oO・Al2O3・(1.5〜2.5)SiO2・(0〜4.5)
H2O 〔式中、Mはアルカリ金属またはアルカリ土類
金属を示し、nはMの原子価を示す。〕 で表わされる結晶性アルミノ珪酸塩であり、カチ
オン交換能を有し、等軸晶系に属する結晶構造を
有している。A型ゼオライトとしてはナトリウム
A型ゼオライト、カリウムA型ゼオライト、カル
シウムA型ゼオライト、マグネシウムA型ゼオラ
イト等を例示することができ、これらの1種或い
は2種以上のものであつてもよい。また、これら
のカチオンが同一結晶体中に混在したものであつ
てもよい。 また本発明においては(B)成分として球状ないし
稜がとれた丸味のある立方体状のもので、その粒
子表面が滑らかなものが好ましい。さらに好まし
くは平均粒子径が0.5〜5μmであり、平均粒子径
の1/2〜3/2の範囲の粒子の粒度分布が全体の50%
以上を占めるようなものである。 本発明においてはこの(B)成分は、前記(A)成分
100重量部に対し0.01〜2.0重量部、好ましくは
0.05〜1.5重量部の割合で添加される。ここで(B)
成分の添加割合が0.01重量部未満であると耐ブロ
ツキング性を向上させることができない。一方、
(B)成分の添加割合が2.0重量部を超えると透明性
が低下するので好ましくない。 また、本発明においては(C)成分としてポリオキ
シエチレンアルキルアミン、ポリオキシエチレン
アルキルアミドおよびそれらの脂肪酸エステルな
らびにグリセリン脂肪酸エステルからなる群より
選ばれた少なくとも1種の化合物を用いる。 本発明において(C)成分は、前記(A)成分100重量
部に対し0.05〜3.0重量部、好ましくは0.1〜1.5重
量部の割合で添加される。ここで(C)成分の配合割
合が0.05重量部未満であると帯電防止効果が不十
分であり、一方3.0重量部を超えるとブリードに
よるべたつき、白化の原因となるので好ましくな
い。 さらに本発明においては(D)成分として融点が
130℃以下、好ましくは60〜120℃以下の脂肪酸ア
ミドを用いる。このような脂肪酸アミドとしては
様々なものがあり、例えばエルカ酸アミド、ステ
アリン酸アミド、オレイン酸アミド、ベヘニン酸
アミド、N―ステアリル酪酸アミド、N―ステア
リルカプリル酸アミド、N―ステアリルラウリン
酸アミド、N―ステアリルステアリン酸アミド、
N―ステアリルベヘニン酸アミド、N―オレイル
オレイン酸アミド、N―オレイルベヘニン酸アミ
ド、N―ブチルエルカ酸アミド、N―オクチルエ
ルカ酸アミド、N―ラウリルエルカ酸アミド等を
挙げることができる。これらの中でも特にエルカ
酸アミドが好ましい。なお、(D)成分として融点が
130℃を超える脂肪酸アミドを用いると耐ブロツ
キング性が低下するので好ましくない。 本発明において(D)成分は、前記(A)成分100重量
部に対し0.01〜1.5重量部、好ましくは0.01〜1.0
重量部の割合で添加される。この(D)成分を適量添
加することによりスリツプ性が改良されるが、
1.5重量部を超えて添加するとヒートシール性が
低下するので好ましくない。なお、本発明におい
て(D)成分としてはエルカ酸アミドを用いることが
好ましいが、このエルカ酸アミドを用いたときの
好適な使用量は、一般用フイルム(厚み20〜30μ
m)の場合0.05〜0.4重量部、農業用フイルム
(厚み50〜60μm)の場合0.05〜0.2重量部、重袋
用フイルム(厚み150〜200μm)の場合0.1重量部
以下である。 本発明は上記の(A),(B),(C)および(D)成分よりな
るものであるが、さらに必要に応じて滑剤、酸化
防止剤、耐候剤、防曇剤、着色剤等を添加するこ
ともできる。ここで滑剤として具体的にはステア
リン酸カルシウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリ
ン酸バリウム等の金属セツケンを例示することが
できる。また、酸化防止剤としてはフエノール
系、リン系、アミン系、イオウ系のものが挙げら
れる。 本発明のポリエチレン樹脂組成物は上記成分を
常法により混合することによつて製造することが
できる。具体的には上記成分をバンバリーミキ
サー、コニーダー、混練押出機等を用い、160〜
230℃で溶融混合することによつて製造すること
もできるし、或いは上記(B),(C),(D)成分を高濃
度に含有するマスターバツチを調製し、これをフ
イルム成形時に(A)成分であるポリエチレンと混合
することによつて製造することができる。 このようにして得られる本発明のポリエチレン
樹脂組成物は各種フイルム成形機によりフイルム
などに成形され、各種包装用フイルム、農業用フ
イルムなどとして用いられる。 〔発明の効果〕 本発明のポリエチレン組成物によれば、耐ブロ
ツキング性、スリツプ性、帯電防止性に優れたポ
リエチレンフイルムを得ることができる。したが
つて、ポリエチレンフイルム製造時のスリツタ
ー、印刷、製袋工程等の二次加工の際にしわの発
生、ゴミの付着などがなく、生産性を向上させる
ことができる。 さらに本発明のポリエチレン組成物は、ポリエ
チレンの有する透明性、ヒートシール性、外観特
性を何ら損なうものではなく、商品価値の高いも
のである。 したがつて、本発明のポリエチレン組成物は各
種包装用材料、農業用フイルム材料などとして有
効に用いることができる。 〔実施例〕 次に本発明を実施例等により説明する。 実施例1〜8および比較例1〜6 第1表に示す各成分を所定量配合し、二軸混練
機にて200℃で混練し、50mmφの押出機を用いて
押出温度190℃で管状に押出し、厚み20μmのフ
イルムを成形し、その物性を下記方法により測定
した。結果を第1表に示す。 物性測定方法 (1) ブロツキング性 縦5cm、横25cmの試験片2枚を重ねた上に、9
Kgの荷重を載せ、60℃で3時間放置した後、引張
速度200mm/分で上下方向に剥離したときの最大
値(g/100cm2) (2) 静摩擦係数 ASTM D1894に準拠 (3) 視覚透明度 東洋精機製作所製、視覚透明度試験機で測定し
た狭角透過光量 (4) ヒートシール性 4×20cmの試験片をヒートシール幅1×2.5cm、
圧力2Kg/cm2で1秒間圧着してヒートシールした
後、30分間放置し、引張速度200mm/分で剥離し
たときの強度(g) (5) 帯電防止性 アツシユテスト性により次の如く評価した。 ○……1〜3cmの高さまで近づけても灰の付着が
ないもの △……3〜7cmの高さまで近づけても灰の付着が
ないもの ×……7cm以内の高さまで近づけると灰が付着す
るもの 実施例 10,11 実施例1〜8と同様にして厚み90μmのフイル
ムを成形し、その物性を測定した。結果を第1表
に示す。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 (A)ポリエチレン100重量部に対し(B)ゼオライ
トを0.01〜2.0重量部、(C)ポリオキシエチレンア
ルキルアミン、ポリオキシエチレンアルキルアミ
ドおよびそれらの脂肪酸エステルならびにグリセ
リン脂肪酸エステルからなる群より選ばれた少な
くとも1種の化合物0.05〜3.0重量部および(D)融
点が130℃以下の脂肪酸アミドを0.01〜1.5重量部
添加したことを特徴とするポリエチレン樹脂組成
物。 2 (B)ゼオライトがA型ゼオライトである特許請
求の範囲第1項記載の組成物。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60201735A JPS6262843A (ja) | 1985-09-13 | 1985-09-13 | ポリエチレン樹脂組成物 |
KR1019860007489A KR900001379B1 (ko) | 1985-09-13 | 1986-09-08 | 폴리에틸렌 수지조성물 |
DE86112553T DE3689345T2 (de) | 1985-09-13 | 1986-09-10 | Polyethylenzusammensetzung. |
EP86112553A EP0215444B1 (en) | 1985-09-13 | 1986-09-10 | Polyethylene resin composition |
US07/120,217 US4785042A (en) | 1985-09-13 | 1987-11-10 | Polyethylene resin composition containing amorphous aluminosilicates for improved films |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60201735A JPS6262843A (ja) | 1985-09-13 | 1985-09-13 | ポリエチレン樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6262843A JPS6262843A (ja) | 1987-03-19 |
JPH0116848B2 true JPH0116848B2 (ja) | 1989-03-28 |
Family
ID=16446065
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60201735A Granted JPS6262843A (ja) | 1985-09-13 | 1985-09-13 | ポリエチレン樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6262843A (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH064727B2 (ja) * | 1986-01-28 | 1994-01-19 | 水沢化学工業株式会社 | 農業用フイルム |
JPS6443543A (en) * | 1987-08-11 | 1989-02-15 | Asahi Chemical Ind | Packaging film |
JP6769951B2 (ja) * | 2015-03-24 | 2020-10-14 | 三菱ケミカルアグリドリーム株式会社 | 農業用フィルム |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5922944A (ja) * | 1982-07-30 | 1984-02-06 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 押出成形用樹脂組成物 |
-
1985
- 1985-09-13 JP JP60201735A patent/JPS6262843A/ja active Granted
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5922944A (ja) * | 1982-07-30 | 1984-02-06 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 押出成形用樹脂組成物 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS6262843A (ja) | 1987-03-19 |
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