JPH01121385A - 電子部品接合用接着フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （、）産業上の利用分野 本発明は電子部品接合用接着フィルムに関するものであ
り、特に接着特性及び耐湿特性が優れ、実用面より要求
される特性としての低温、速硬化と保存性を両立させた
電、子部品接合用接Ｎフィルムに関する。

（ｂ）従来の技術 ＬＳＩチップの電極パッドと実装基板の電気的接合或い
はＦＰＣ同士の電気的接合等の電子部品や電子回路の接
合方法としては、アルミニウム、金、ハンダ又はこれら
を用いてボンディング等により行なわれているが、近年
コストダウンと軽薄短小の流れの中で新しい電気的接合
方法として日経マイクロデバイス（１９８７年６月号　
６１〜７４頁［液晶ポケットテレビから始まる多端子Ｌ
ＳＩの直付は実装」）にあるように、これまでのように
接合部を合金化するのに対して異方導電膜、ゴムコネク
タを介したり、或いは接着剤のみを用いて回路同士或い
は端子同士を圧接し直付けするといたコ＊；、ｙ；：二
：二：；：：：：：二旨１１、の低コスト化の要請に応
えるため、接着剤だけの接合方法がクローズアップされ
ている。

（ｃ）発明が解決しようとする問題点 しかしながら、これらの新しい接合方法では、■接着剤
が電気絶縁性であるから確実に端子や電極間を電気的に
接続することができない場合があり、又、■熱衝撃や温
度サイクルなどによって接続不良が生る場合がある。

このため、従来の電気的接合方法に比べて、信頼性が欠
けるなどの問題がある。

又、現在かかる用途について検討されている接着剤は主
として熱可塑性樹脂であるが（上記日経マイクロデバイ
ス）、該熱可塑性樹脂は耐湿熱特性が要求されていると
ころでは使用できず、用途が限定されてしまう上、接着
温度における溶融粘度が高過ぎるため回路の接合性が悪
くなることがある。

更に、熱硬化性樹脂を用いた場合、接着温度がさ程高く
なく且つ短時間で接合できることが求められ、これら硬
化性と関係のある良好なる保存性を有したものでないと
量産に用いることができないのである。

（ｄ）問題点を解決するための手段 本発明者らは上記問題点を解決すべく鋭意研究を重ねた
結果、電子部品接合用の接着フィルムとして、特定のエ
ポキシ樹脂と当該エポキシ樹脂の高温活性硬化剤を必須
成分とするエポキシ樹脂層と、上記エポキシ樹脂の硬化
剤を必須成分とするエポキシ樹脂硬化剤層を特定の熱可
塑性樹脂よりなる熱溶融型隔膜層で隔離して形成すると
、保存性が極めて良好になり、しかも電子部品や電子回
路の接合が所定の温度で、且つ短時間で行うことができ
る上、この電気的接合後においぞ、耐湿特性、特に熱衝
撃や温度サイクル等に対しても極めて信頼性の高い電気
的接合体が得られることを見い出し、本発明を完成する
に至ったものである。

即ち、本願第１の発明の電子部品接合用接着フィルムは
、電子部品接合用の接着フィルムであって、該接着フィ
ルムが、軟化点が４５〜１５０℃のエポキシ樹脂と当該
エポキシ樹脂の高温活性硬化剤からなるエポキシ樹脂層
と上記エポキシ樹脂の硬化剤からなるエポキシ樹脂硬化
剤層の間に上記エポキシ樹脂と軟化点がほぼ同じ範囲の
熱可塑性樹脂よりなる熱溶融型隔膜層を介して形成され
てなるものである。

又、本願第２の発明の電子部品接合用接着フィルムは、
電子部品接合用の接着フィルムであって、該接着フィル
ムが、軟化点が４５〜１５０℃のエポキシ樹脂と当該エ
ポキシ樹脂の高温活性硬化剤更に柔軟性賦与剤からなる
エポキシ樹脂層と上記エポキシｎＨｆｆｊの硬化剤と柔
軟性賦与剤からなるエポキシ樹脂硬化剤層の間に上記エ
ポキシ樹脂と軟化１代がほぼ同じ範囲に入る熱可塑性樹
脂よりなる熱溶融型隔膜層を介して形成してなるもので
ある。

以下、先ず本願第１の発明について詳細に説明する。

本発明に用いられるエポキシ樹脂層としては、軟化点が
４５〜１５０℃の範囲のものであって、フィルム化しう
るちのであれば特に限定されるものではない。

そして、エポキシ樹脂層において、軟化点が、４５℃未
満になると保存中に変形したり、垂れが生じる上、接合
処理温度で溶融粘度が低くなりすぎて流れ過ぎにより接
着不良を起こすことにり、一方、１５０℃を越えると接
着フィルムの製造が困難になる上、接合処理温度におい
て、その溶融粘度が高過ぎて、電極や端子を圧接した時
にその部分の接着剤の逃げが悪く導通不良を起こしたり
、絶縁に至ることもあり、好ましいのである。

上記エポキシ樹脂としてはグリシジルエーテル系エポキ
シ樹脂、環式脂肪族エポキシ樹脂、グリシジルエステル
系エポキシ樹脂、グリシジルアミン系エポキシ樹脂、複
素環式エポキシ樹脂が挙げられる。

上記グリシジルエーテル系エポキシ樹脂としては、ビス
７エ／−ルＡ型や／ボラック型のエポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＦ型エポキシ崩脂、ビスフェノールＳ型エポキ
シ樹脂、臭素化エポキシ樹脂更に脂環族、グリシジルエ
ステル、グリシジルアミン等の７エノール、ゴム変性樹
脂が単独又は組み合わせて用いられる。

上記ノボラック型エポキシ樹脂としては７エ／−ル／ボ
ラック型とオルソクレゾール型のいずれも用いることが
できるが、本発明においては、特にオルソクレゾールノ
ボラック型のエポキシ樹脂が好ましい。

上記オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂として
最も好ましものは、エポキシ当量が１９０〜２３０ｇ／
ｅｇのものであって、軟化点が７５〜１００℃の常温で
固形のエポキシ樹脂であり、その市販品の例としてはス
ミエポキシＥＳＣＮ−１９５ＸＨＨ，スミエポキシＥＳ
ＣＮ−２２０ＨＨ（共に住友化学工業社製）等があり、
上記エポキシ当量と軟化点の範囲にすることにより接合
処理温度で適当な溶融粘度を有し、−層優れた特性の接
合体を得ることができる。

上記オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の添加
量は全エポキシ樹脂１００重量部に対して２２６５〜６
５重量部の範囲とするのが好ましいのであり、特に３０
〜５０重量部の範囲のものが好ましく、その添加量が２
２．５重量部未満であると硬化物のガラス転移温度（以
下Ｔｇとする）の低下が者しく、吸水特性も低下し、一
方、６５重量部を超えると接着特性が低下するのでいず
れの場合も好ましくない。

又、本発明においては両末端にカルボキシル基を有する
ブタジエンーアクリロニ）リル共重合体とエポキシ樹脂
との反応生成物も用いられるが、これは、ブタノエン−
７クリロニトリル共重合体の含有比率が５〜４０重量％
であって、エポキシ当量が８００−２０００ｇ／ｅＨ１
軟化点が８０〜１０５℃のものである。

軟化点がこれらの範囲外の場合、その配合割合を緒特性
への影響を考慮して特定した時、適当な溶融粘度が得ら
れず、接合処理温度で導通不良や接着不良等の接合不良
が生じる場合があるため好ましくない。

又、エポキシ当量が、８００　ｇ／　ｅｇ未溝になると
接着前の溶融粘度が低くなり過ぎ、一方、２０００　ｇ
／　ｅｇを超えると溶融粘度が高（なり過ぎ、更に硬化
物の架橋密度が低くなると共に耐湿熱性が悪くなる場合
があるから好ましくない。

具体的には、分子量が３０００〜５０００、カルボキシ
ル基含有量が２〜３重量％、結合アクリロニトリル量が
１０〜３０重量％である末端カルボキシル基含有ブタジ
ェン−７クリロニトリル共重合体、この市販品の例とし
てはハイカーＣＴＢＮ１３００Ｘ１３、ハイカーＣＴＢ
Ｎ　１３００Ｘ８（共にＢ、Ｆ、グツドリッチ社！り等
と、エポキシ当量が４００−１５００ｇ／ｅｇ、軟化点
が６０−１１０℃のグリシジルエーテル型エポキシ樹脂
やグリジノルアミン型エポキシ樹脂を夏応させて得られ
たものである。

又、これとは別にエポキシ当量１８０〜６００ｇ／ｅｇ
の低分子量のエポキシ樹上とビスフェノールＡ、及びハ
イカー〇ＴＢＮ等を反応させて得られるものでもよい。

上記の反応は、例えばトリ７ヱニルホスフインを触媒と
し、エポキシ樹脂１００重量部に対して当該触媒を０．
３〜１．０重量部を混合し、温度１５０〜１７０℃で３
０分〜３時間反応を行えばよいのである。この反応生成
物の市販品の例としてはエボミック５Ｒ−３５、エボミ
ック５Ｒ−３５に、エボミック５Ｒ−３５４３（いずれ
も三井石油化学社製）等を用いてもよいのである。・こ
れら両末端にカルボキシル基を含有するブタジェン−ア
クリロニトリル共重合体とエポキシ樹脂との反応生成物
は、その添加量が全エポキシ樹脂１００重量部に対して
７５重量部以下とするのが好ましく、添加量が７′５重
量部を超えると、耐湿熱性等の特性が悪くなるから好ま
しくない。

又、上記反応生成物において、ブタノエン−７クリロニ
トリル共重合体の含有量が全エポキシ樹脂１００重量部
に対し５〜２５重ｆｉ部、特に、１０〜２０重量部とな
るように調整するのが望まし−１。

ブタノエン−アクリロニトリル共重合体の含有量が５重
量部未満になると接看剤の溶融粘度が低くなり、接着不
良がでたり、又エポキシ樹脂層の接着特性が低下し、充
分な接着特性が得られないことになる。一方、２５重量
部を超えるとエポキシ樹脂層の溶融粘度が高（なり接着
不良となる他、吸水率の増加や耐薬品性の低下が起こり
好ましくない。

又、両末端にカルボキシル基を有するブタジェン−アク
リロニトリル共重合体は必ずエポキシ樹脂との反応生成
物を用いなければならず、単に配合や混合したものはベ
タツキが残りシート化（層状化）し難くなるので好まし
くない。

上記反応生成物は、完全に反応したもの、つまり残存カ
ルボキシル基が存在しないものが好ましいが、本発明で
はカルボキシル基が３０％程度残存しているものでも使
用可能である。

かような残存カルボキシル基は中和滴定により測定する
ことができる。

即ち、上記反応は例えば、トリフェニルホスフィンを触
媒とし、エポキシ樹脂１００重量部に対してトリフェニ
ルホスフィン０．３〜１．０重ｉ部を攪拌機付き反応槽
に投入し、これを温度１４０〜１７０℃で３０分〜３時
間行えばよい。

この反応の終点はブタノエン−７クリロニトリル共重合
体のカルボキシル基の定Ｊｉ（アルカリ中和滴定法等）
によって確認され、反応の進行と共にカルボキシル基は
減少する。

末端カルボキシル基含有ブタジェン−７クリロニトリル
共重合体とエポキシ樹脂の反応生成物としては反応完結
後の反応生成物中の残存カルボキシル基量が５重量％以
下のもの、最も好ましくは残存カルボキシル基が存在し
ないものが望ましいが、残存カルボキシル基量が３０重
量％以下のものなら用いでもよい。残存カルボキシル基
量が３０重量％を超えると、この反応生成物を用いて製
造したエポキシ樹脂層は表面がベタツキだし、シート化
（層状化）し難（なるので好ましくない。

又、本発明においては、上記エポキシ樹脂に高温活性硬
化剤が併用されるが、該高温活性硬化剤としては、温度
１１０℃以上で活性を示し、上記エポキシ樹脂と硬化反
応を起こすものであれば特に限定されるものではない。

上記高温活性硬化剤としては、具体的には、例えば芳昏
族アミン類、酸無水物類やイミダゾール類の他、潜在性
硬化剤として三７ツ化ホウ素−アミンコンプレックスや
ジシアンジアミドとその誘導体、有機酸ヒドラジッド、
メラミン樹脂とその誘導体、オリゴマー硬化剤としての
合成樹脂縮合物の７エノール樹脂やアミノ樹脂等が挙げ
られるのであり、これらは、単独或いは二種以上を混合
して用いることができる。

又、上記のエポキシ樹脂（Ａ）と高温活性硬化剤（Ｂ）
の配合割合は、一般に、（Ａ）１００重量部に対して（
Ｂ）１００重量部以内の範囲とし、上記の（Ｂ）が（Ａ
）より、化学当量上、少なくなるよう調整され、後述す
るエポキシ樹脂硬化剤層との総和により適正な化学当量
の範囲に成るようａ１整されている。

本発明においては、上記エポキシ樹脂層に、必要に応じ
て、カップリング剤などを添加してもよＩｌｌ　。

そして、上記エポキシ樹脂層の形成方法としては、上記
エポキシ樹脂組成物を有機溶剤に溶解、分散させ、これ
を離型紙上にキヤステングし、乾燥してもよいのである
。この場合、上記エポキシ樹脂組成物の溶解、分散の際
、混合状態を良くするため、予めベースを高くしておき
３本ロール等で充分に混練しておいた方がよいのであり
、又、乾燥中において、上記エポキシ樹脂が上記高温活
性硬化剤と硬化反応を起こさないように温度を調整する
ことを要する。

又、これらは特定の有機溶剤を用いずに上記エポキシ樹
脂組成物を加熱溶融後混合し、フィルム化するといった
ホットメルト法によっても作成できる。

この際、上記エポキシ樹脂が上記高温活性硬化剤と硬化
反応を起こさないように温度を７１４ｇすることを要す
る。

そして、上記エポキシ樹脂層としては、その厚さが、５
〜５００μ−のものが好ましく、５μ鶴未満では厚みが
薄くなり過ぎて充分な接着強度を有する接合体が得られ
ない場合があり、一方、５００μ−を超えると不経済で
ある上、電子部品の電気的接合が行えない場合があるの
で好ましくない。

又、本発明に用いられるエポキシ樹脂硬化剤層としては
、本発明の接着フィルムの接着処理温度において活性を
発現する、上記エポキシ樹脂の硬化剤、触媒、硬化保進
剤として使用できるものをさし、代表的なものにアミン
類、酸無水物類、ポリアミド樹脂、イミダゾール類やそ
の他潜在性硬化剤として三７ツ化ホウ素−アミンコンプ
レックスやジシアンノアミドとその誘導体や有機酸ヒド
ラノット、メラミン樹脂とその誘導体、ポリアミンの塩
があり、オリゴマー硬化剤としての合成樹脂縮合物とし
ての７エノール街脂やアミノ樹脂等があり、この中でフ
ィルム形成能を持つオリゴマー硬化剤や合成Ｏ（脂やそ
れらの塩、又はイミグゾール化合物で要求に合う軟化点
、又は融点を持つものは単独でも使用できる。

この場合、このエポキシ樹脂硬化剤としでは、比較的低
温、具体的には温度４５〜１００℃の範囲でも活性を示
すものでもよく、又、他の硬化剤と共に触媒的な働きを
持ち、基本的には、本発明の接着フィルム全体において
、化学当量上、上記エポキシ樹脂層の余剰エポキシ樹脂
と当量関係にある適正範囲を持つように調製されたもの
が好ましく使用される。

このように低温で活性を示すものは電気的接合材として
使用する際に低温で反応して発熱し、この発熱によって
高温活性硬化剤が活性化され、硬化反応が円滑に行なわ
れるから好ましいのである。

上記エポキシ樹脂硬化剤の具体例としては、キュアゾー
ル２　Ｐ　４　Ｍ　ＨＺ　、キュアゾール２ＭＡ−ＯＫ
１キュアゾールＣ＋　ｔ　Ｚ　、キュアゾール２Ｅ４Ｍ
Ｚ−ＡＺ　Ｉ　ＮＥ（四国化成社製）等のイミダゾール
、アミキエアＰＮ−２３、アミキエアＭＹ−２４（味の
素朴製）、ビペラノンとセバシン酸とからなるナイロン
塩（日本接着協会誌ｖｏ１．１、ＮＯ，１１９６５第２
４ベーノ）等が挙げられる。これらの硬化剤は加熱によ
り融解するか又はエポキシ樹脂との反応により融解する
ものである。

又、上記硬化剤としてジシアンジアミドのように硬化物
の耐水性が悪いものを多量に用いるのは適当ではない。

又、−船釣に、このエポキシ樹脂硬化剤層は、後述する
熱溶融型隔膜層上に均一な層状に得られるものであれば
その素材は限定されるものではなく、又、単独でフィル
ム状に形成できないものでもよいのである。

そして、上記エポキシ樹脂硬化剤層としては、その厚さ
が、用いられるエポキシ樹脂層のエポキシ樹脂と当量に
なるように調整するのが好ましく、用いられるエポキシ
樹脂硬化剤層の種類やエポキシ樹脂層の厚さによって任
意に設定されるのであり、厚みが薄くなり過ぎて当量関
係より少ない場合には均一な層が得られない上、硬化剤
の量が少な過ぎて上記エポキシ樹脂層を充分に硬化させ
ることができず、このため充分な接着強度を有する接合
体が得られない場合があり、一方、当量関係より過剰に
なる厚さにすると不経済である上、電子部品の電気的接
合が行えない場合があるので好ましくない。

そして、本発明の最も大きな特徴は、上記エポキシ樹脂
層と上記エポキシ樹脂硬化剤層の間に上記エポキシ樹脂
と軟化点がほぼ同じ範囲の熱可塑性樹脂よりなる熱溶融
型隔膜層を介して形成されてなる点にある。

この熱溶融型隔膜層に用いられる熱可塑性樹脂としては
、上記エポキシ樹脂層のエポキシ樹脂と軟化点がほぼ同
じ範囲のものであれば特に限定されるものではな（、具
体的には、例えばポリエチレン等のポリオレフィン、ポ
リ塩化ビニル、アクリロニトリル、ポリエチレンオキサ
イド、ポリプロピレンオキサイド、ポリ酢酸ビニル、ポ
リ塩化ビニル−ポリ酢酸ビニルのコポリマー等の各種コ
ポリマーや非反応性のアルキルフェノール更にキシレン
樹脂が挙げられる。

そして、上記熱溶融型隔膜層としては、その付着量が、
０．５〜１０ｇ／＋＊”のものが好ましく、０．５ｇ／
１１１２未満では厚みが薄くなり過ぎて隔離体としての
役割を充分に果たすことができず、保存中や取扱い中に
エポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化剤層が接触して反応
を生じる恐れが有り、−方、１０ｇ／ｍ２を超えると不
経済である上、電子部品の電気的接合が行えない場合が
あるので好ましくない。

そして、本発明の電子部品接合用接着フィルムにおいて
その全体の厚さとしては薄い方が好ましいが、５〜５０
０μ論の範囲が使用される。その厚さが、５μ醜未満で
は実用上取扱いに難があり、５００μ論を超えると導通
不良を起こしたり絶縁に至ることもあり、接合用途には
不向きである。

本発明の電子部品接合用接着フィルムは各種電子部品同
士の電気的接合や各種電気回路に用いられるが、特に、
可視性を有する異方導電性シート同士の電気的接合に好
適に用いられる。

次ぎに、本願第２の発明について詳細に説明する。

本願＠２の発明は、本願第１の発明の改良にかかるもの
であり、その要旨は、電子部品接合用の接着フィルムで
あって、該接着フィルムが、軟化点が４５〜１５０℃の
エポキシ樹脂と当該エポキシ樹脂の高温活性硬化剤更に
柔軟性賦与剤からなるエポキシ樹脂層と上記エポキシ樹
脂の硬化剤と柔軟性賦与剤からなるエポキシ樹脂硬化剤
層の間に上記エポキシ樹脂と軟化点がほぼ同じ範囲に入
る熱可塑性樹脂よりなる熱溶融型隔膜層を介して形成し
てなるものである。

即ち、本願第２の発明は、本願第１の発明の接着フィル
ムにおいてそのエポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化剤層
に柔軟性賦与剤をそれぞれ含有させたものであり、これ
によって、このエポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化剤層
に柔軟性を賦与したり、これらの層の形成を容易にする
ためのものであ′す、その他の要件は本Ｉ！第１の発明
と同様である。

上記エポキシ樹脂に併用される柔軟性賦与剤としては、
用いられるエポキシ樹脂と反応したり、その特性を悪化
させず、しかもエポキシ樹脂と相溶性があって、得られ
たエポキシ樹脂層に柔軟性を与えたり、エポキシ樹脂層
の形成を容易にするためのものであれば特に限定される
ものではない。

上記柔軟性賦与剤としては熱可塑性樹脂やゴムが挙げら
れるのであり、該熱可塑性樹脂としてはポリビニルブチ
ラール樹脂やホルマール樹脂、飽和ポリエステル、可溶
性ナイロン等があり、上記ゴムには合成ゴムや天然ゴム
があり、該合成ゴムとしてはアクリロニトリルゴムやＮ
ＢＲ，エビクロンゴム等が挙げられ、これらは、単独又
は二種以上を併用してもよいのである。

この場合、上記のエポキシ樹脂と柔軟性賦与剤との配合
割合はエポキシ樹脂１００重量部に対し柔軟性賦与剤が
０．５〜１００重量部の範囲にするのが好まし゛く、柔
軟性賦与剤の配合割合が０゜５重量部未満ではその量が
少な過ぎて効果が乏しいのであり、一方、１００重量部
を超えると接着強度や耐湿熱性等に悪影響が生じる場合
があるので好ましくない。

又、上記エポキシ樹・脂硬化剤層に用いられる柔軟性賦
与剤としては、用いられるエポキシ樹脂硬化剤と反応し
たりその特性を悪化させず、しかもエポキシ樹脂硬化剤
と相溶性があって、得られたエポキシ樹脂硬化剤層に柔
軟性を与えたり、エポキシ樹脂硬化剤層の形成を容易に
するためのものであれば特に限定されるものではない。

上記柔軟性賦与剤としては、上記と同様のものが基本的
に総て用いることができる。

この場合、上記のエポキシ樹脂硬化剤と柔軟性賦与剤と
の配合割合はエポキシ樹脂硬化剤１００重量部に対し柔
軟性賦与剤が１〜５０重量部の範囲にするのが好ましく
、柔軟性賦与剤の配合割合が１重量部未満ではその量が
少な過ぎて効果が乏しいのであり、一方、５０重量部を
超えるとエポキシ樹脂の硬化性に悪影響を与える場合が
あるので好ましくない。

（ｅ）作用 本発明の電子部品接合用接着フィルムは、上記構成を有
し、エポキシ彷（脂層とエポキシ樹脂硬化剤層が熱溶融
型隔膜層により隔離されているからその製造中や取扱い
中火に保存中に硬化反応を起こすことがなく、従って、
その取扱い性が容易になる上、保存性が者しく向上する
作用を有するのである。

又、本発明の接着フィルムは、当該フィルムを用いて電
子部品等を電気的に接合する際、このフィルムが溶融し
てエポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化剤層が混ざり、こ
のためエポキシ樹脂の硬化反応が生じて電子部品等を確
実に電気的に接合する作用を有するのである。

特に、上記エポキシ樹脂層には、高温活性硬化剤を含有
させているが、この高温活性硬化剤は高温にならなけれ
ば活性を示さないので保存中は安定であり、使ｍに際し
て接着温度を１００℃以上確保することにより容易に流
動混合して硬化し、良好な耐湿熱性や熱＊＊性及び強力
な接着を得ることができる作用を有するのである。

更に、本発明の接着フィルムにおいて、そのエポキシ樹
脂層とエポキシ樹脂硬化剤層に柔軟性賦与剤をそれぞれ
含有させると、このエポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化
剤層に柔軟性が発現したり、これらの層の形成が容易に
なる上、柔軟性賦与剤が全体に分散して海島構造や１．
Ｐ、Ｎ（相互侵入高分子網口構造）を作るので耐湿性や
ヒートサイクルによる接合界面に生ずる応力ストレスを
充分に緩和し信頼性に優れた電気的接合体が得られる作
用を有するのである。

（−ｆ）実施例 以下、本発明を実施例に基づき詳細に説明するが、本発
明はこれに限定されるものではない。

以下において、部又は％は重量部又は重量％を意味する
。

実施例１ エポキシ樹脂としてオルソクレゾールノボラック型エポ
キシ樹脂（商品名スミエポキシＥＳＣＮ−２２０Ｌ、エ
ポキシ当量２２０　ｇ／　ｅｑ、軟化点６５℃、住友化
学工業（株）製）６０部に、両末端にカルボキシル基を
有するブタジェン−７クリロニトリル共重合体とエポキ
シ樹脂の反応生成物を４０部、高温活性を示すエポキシ
樹脂硬化剤として２−７ヱニル４−メチル５−ヒトａキ
シメチルイミグゾール（活性温度１２０℃）３．０部、
カップリング剤としてγ−グリシドキシープロピルート
リメトキシシフン２部をそれぞれ混合釜中に投入し、更
にメチルエチルケトンとトルエンのｒｌ　合溶媒（重量
比１：１）を加えて約５０％ベースのエポキシ樹脂組成
物溶液とし、これを高速デイスパーで２時間攪拌するこ
とにより高温活性硬化剤を含むエポキシ樹脂組成物溶液
を得た。

これを離型面、この場合、四７ツ化エチレン樹脂製シー
ト上でキャスティングして温度１００℃で１０分間乾燥
を行い、厚さが約２５μ−であって、高温活性硬化剤を
含むエポキシ樹脂層を得た。

このエポキシ樹脂層は坪量が３０ｇ／ｍ２であった。

次に、熱溶融型隔膜層を以下の方法により形成した。

即ち、熱可塑性樹脂として非反応性のアルキルフェノー
ル樹脂を選定した。

このアルキルフェノール樹脂として大日本インキ化学工
業（株）製、商品名ＴＤ−７７３、融点９０℃のものを
用い、これを工業がプリン４号（ミネラルスピリット）
に約１０％になるように高速デイスパーで約１時間攪拌
、溶解して淡黄色透明溶液を得た。

この溶液を上記エポキシ樹脂層上にキャスティングによ
り塗工し、これを温度８０℃で１０分間乾燥を行うこと
により約２ｇ／ｌＩ２の熱溶融型隔膜層を形成した、 次いで、エポキシ樹脂硬化剤層として２−ヘプタデシル
イミダゾール（Ｃ，、Ｚ）（この軟化点は８８℃）をメ
タノールで約２０％溶液になるように高速デイスパーで
約１時間攪拌、溶解した。

この溶液を上記熱溶融型隔膜層上にキャスティングを行
い、これを温度７０℃で１０分間の乾燥を行い、本発明
の電子部品接合用接着フィルムを得た。

このエポキシ樹脂硬化剤層の付Ｍ量としては１゜５Ｈ／
ｍ２となるように調整した。

ところで、上記エポキシ彷（脂層中において、両末端に
カルボキシル基を有するプタノエンーアクリロニトリル
共重合体とエポキシ樹脂との反応生成物は平均分子量３
５００、含有カルボキシル基２．４％、結合アクリロニ
トリル含有面２７％、粘度が温度２７℃において６２５
０００　ｃｐｓの両末端カルボキシル基含有ブタジェン
−７クリロニトリル共重合体１０（ｌととスフエノール
Ａ型エポキシ樹脂２００部と反応触媒としてトリ７エ二
ルホスフイン０．４部をフラスコ中に仕込み、温度１５
０℃で３時間攪拌することにより得た。これを、第１表
中において、エポキシ樹脂Ｈとした。

実施例２〜５ ｍ１表及び第２表に示す、各種のエポキシ樹脂、高温活
性硬化剤、熱可塑性樹脂とエポキシ樹脂硬化剤、更に柔
軟性賦与剤を用いて、実施例１と同様の方法で、本発明
の電子部品接合用接着フィルムを作成した。

（以下余白） 比較例１〜５ 比較例１〜５は、実施例１〜５に対応し、その成分の総
てを均一に混合、溶解（高速デイスパーで２時間）し、
この溶液をキャスティングして温度８０℃で１０分間の
乾燥を行い、実施例１〜５と同じ厚さに仕上げた。

上記の各実施例又は各比較例の各特性試験の結果を第３
表又は第４表に示す。

（以下余白） ｔｊＳ３表 第４表 注１）接着フィルム硬化物のガラス転移温度（Ｔ　ｇ）
第１表に示す各実施例及び各比較例の接着フィルムを温
度１５０℃で２０分間の条件で硬化させ、このエポキシ
樹脂硬化物についてセイコー電子工業社製５ｓｃｓ　ｓ
　ｏ型熱機械的分析装置ＴＭＡ　１０モジユールを用い
た熱分析を行い、得られたＴＭＡ曲線よりガラス転移温
度を読みとった。

測定モードは圧縮モードを用い昇温条件は５°Ｃ／　−
１ｎとした。

注２）接１ｙフィルム硬化物の煮沸吸水率上記の各実施
例品及び各比較例品の煮沸吸水率を測定するにあたり、
上記性１）における条件で硬化させて測定試料とし、温
度５０℃で２４時間の条件で前処理を行った後、４時間
煮沸処理を行い、前処理後との重量変化を評価した。

７レキシプルプリント配線板＝ＦＰＣ 注３）ＦＰＣ回路の接合特性の評価 上記の各実施例品及び各比較例品のＦＰＣ回路との接合
性を比較例するにあたり、その各接着フィルムを用い、
これを所定の大きさに切断し、この切断片を、２枚の７
レキシプルプリント配線板（２０１幅）間に回路面を合
わせて介装し、温度１８０℃で２分間液合させた後、更
に温度１００℃で５時間後合させた。

用いたフレキシブルプリント回路基板は、導体部幅０．
５ｍＩＩ、ピッチ間隔１．０−一、回路数１３本のもの
でベースフィルムはポリイミド、エポキシ系接着剤を介
し銅導体の表面を金メツキしてなるものである。

得られた接合体について接合部の接着状態を評価し、更
に各接合回路のヒートサイクル環境テストによる電気抵
抗の測定を行った。

次に、この接合体の接着強度を測定するため１８０°ピ
ーリング試験を行った。

なお、接合回路の電気抵抗の測定については、異方導電
膜を介した場合についても評価を行った。

用いた異方導電膜はポリテトラフルオロエチレンのベー
スフィルム中に導電性金属粉が分散されたもので膜表面
は接着性の改良の為スパッタエツチング処理が施してな
るものを用いた。

つまり、７レキシプルプリント配線板の回路面同士を上
記異方導電膜をはさんで重ね合わすが、この場合、異方
導電膜と配線板の接する面を各実施例及び各比較例を用
い、先の接合条件で接合したものである。

接合状態において、○全面接着、Ｘ部分接着性４）保存
性の評価 注３）各実施例及び各比較例を用い、温度４０℃の恒温
Ｐ３槽に放置し、経時によりサンプリングを行い、接着
性試験を行い可使用時間の長さ、つまり保存性の評価を
おこなった。

第３表より明らかなように本発明の電子部品接合用接着
フィルムは均一な接合面が得られるなど接合性がよく、
これよりなる接合体は耐湿熱性に優れ、更にヒートサイ
クル等の信頼性試験においても優れた電気的特性を有し
、しかも、これらの特性が安定して長期間にわたって保
たれるーことが認められる。

これに対して、第４表より、各比較例に示す接着フィル
ムは充分な接着特性、接合特性が得られず、これを用い
た接合体は耐湿熱特性に劣り、信頼性も低（、更に保存
性にも欠けるということが認められた。

（ｇ）発明の効果 本発明の電子部品接合用接着フィルムは、上記構成を有
し、エポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化剤層が熱溶融型
隔膜層により隔離されているからその製造中や取扱い中
火に保存中に硬化反応をすることがなく、従って、その
取扱い性が容易になる上、保存性が著しく向上する効果
を有するのである。

特に、上記エポキシ樹脂層には、高温活性硬化剤を含有
させているが、この高温活性硬化剤は高温にならなけれ
ば活性を示さないので保存中は安定であり、使用に際し
て接着温度を所定温度以上に確保することにより容易に
流動混合して硬化し、良好な耐湿熱性や熱衝撃性を発現
し、しかも強力な接合体を得ることができるのである。

又、本発明の接着フィルムは、当該フィルムを用いて電
子部品等を電気的に接合する際、このフィルムが溶融し
てエボキシム（脂層とエポキシ樹脂硬化剤層が混ざり、
その結果、電子部品等を確実に電気的に接合し、耐湿熱
性に優れた信頼性の優れた電気的接合体が得られる効果
を有するのである。

更に、本発明の接着フィルムにおいて、そのエポキシ樹
脂層とエポキシ樹脂硬化剤層に柔軟性賦与剤をそれぞれ
含有させると、このエポキシ樹脂層とエポキシ樹脂硬化
剤層に柔軟性が生じ、これらの層の形成が容易になる上
、柔軟性賦与剤が全体に分散して海島端造やＩ、Ｐ、Ｎ
（相互侵入高分子網目構造）を作るのでヒートサイクル
による接合界面に生ずる応力ストレスを充分に緩和し一
層信頼性に優れた電気的接合体が得られる効果を有する
のである。

特許出願人　新興化学工業株式会社

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）電子部品接合用の接着フィルムであって、該接着
   フィルムが、軟化点が４５〜１５０℃のエポキシ樹脂と
   当該エポキシ樹脂の高温活性硬化剤からなるエポキシ樹
   脂層と上記エポキシ樹脂の硬化剤からなるエポキシ樹脂
   硬化剤層の間に上記エポキシ樹脂と軟化点がほぼ同じ範
   囲の熱可塑性樹脂よりなる熱溶融型隔膜層を介して形成
   されてなる電子部品接合用接着フィルム。
2. （２）電子部品接合用の接着フィルムであっで、該接着
   フィルムが、軟化点が４５〜１５０℃のエポキシ樹脂と
   当該エポキシ樹脂の高温活性硬化剤更に柔軟性賦与剤か
   らなるエポキシ樹脂層と上記エポキシ樹脂の硬化剤と柔
   軟性賦与剤からなるエポキシ樹脂硬化剤層の間に上記エ
   ポキシ樹脂と軟化点がほぼ同じ範囲に入る熱可塑性樹脂
   よりなる熱溶融型隔膜層を介して形成してなる電子部品
   接合用接着フィルム。