JP7736664B2 - ホログラフィック光学素子と共に使用する中間層およびカプセル化層 - Google Patents

Description

[0001]本発明は、概して、ホログラフィック光学素子をカプセル化および保護するために使用されるポリマー中間層、ならびにこれらの中間層を含む積層体に関する。より詳細には、本発明は、概して、ポリマー中間層、ならびにポリマー中間層およびホログラフィック光学素子を含む少なくとも１つの層を含む積層体に関する。

[0002]一般に、多重層ガラスパネルは、中間層もしくは多層中間層または２枚のガラス板の間に挟まれた中間層で構成される積層体を含む。一部の用途では、積層体は、１枚のみのガラス板または他の剛性基板を含んでもよい。積層多重層ガラスパネルは、一般的に、建築用ウィンドウの用途に、運搬車両に（自動車、トラック、列車、ボート、飛行機を含む）、および太陽光発電ソーラーパネルに利用される。最初の２つの用途に使用される多重層ガラスパネルは、一般的に積層安全ガラスと呼ばれる。典型的には、積層安全ガラスにおける中間層の主要な機能は、ガラスに加えられた衝撃または力からもたらされるエネルギーを吸収すること、力が加えられた場合でさえも結合されたガラスの層を保持すること、かつガラスが破損した場合、ガラスが鋭い破片に飛散することを防止することである。これらの安全上の利点に加えて、中間層は、付加的に、より高い防音等級を積層ガラスに付与し、ＵＶおよびＩＲの透過を低減し、および／または関連するウィンドウの美感を向上させることができる。

[0003]典型的には、積層ガラス用途における使用を目的とする中間層は、一般に、ポリ（ビニルアセタール）などのポリマー樹脂と、１つまたは複数の可塑剤とを混合し、混合物を当業者に公知の任意の適用可能なプロセスまたは方法により溶融加工して中間層とすることにより製造される。形成された後、これらの中間層、または多層中間層は、典型的には多重層ガラスパネルにおける後での使用の前に、保管用にロールに巻き付けられる。

[0004]中間層は、当技術分野で公知の様々な技術を使用して、多重層ガラスパネルに組み込まれ得る。例えば、少なくとも１つの中間層は、２枚の基板の間に配置され得て、過剰の中間層は端から切り取られて、それにより組立体が作り出され得る。多重中間層が２枚の基板の内またはその間に配置され、それにより外部ガラスパネルおよび多重の内部ポリマー中間層を有する多重層スタックが作り出されることは珍しいことではない。いったん形成されると、これらのスタックは、典型的には、ニップローラ、減圧バッグ、減圧リング、または別の好適な脱気機構によるなどの当業者に公知の適用可能なプロセスまたは方法により、大部分の界面空気を除去するように処理される。加えて、中間層は、当業者に公知の任意の方法により、基板に部分的に圧着され得る。最後のステップでは、脱気操作中に生成される界面結合は、典型的には高温および／または高圧の積層プロセスによりさらに持続的なものとなり、その一部はオートクレーブ処理などの当業者に公知のプロセスであるが、それに限定されない。

[0005]ヘッドアップディスプレイ（ＨＵＤ）などの付加的な機能性を必要とする、前面ガラスなどのより高性能の積層体が出現している。ポリマー層は、それらが組み込まれているガラス積層体の光学特性の妨げとなってはならない。付加的な材料は、必要とされる付加的な機能性を提供すると考えられている。

[0006]材料、工作機械、およびパターニングにおける最近の開発は、ホログラフィが目新しい製品から高度技術用途へと推移することを可能にしている。そのような可能な用途の１つは、自動車用ＨＵＤ技術を可能にする角度選択性反射素子としてのホログラフィック素子またはホログラフィック光学素子（ＨＯＥ）の使用である。ホログラフィは、今、固定ディスプレイ、自動車用ＨＵＤ用途、およびユーザヘッドマウント眼鏡／ディスプレイなどの用途に提案されているホログラフィック素子の使用を伴い、最近の十年間にますます急速に進展している。これらの場合の全てにおいて、所望の光学効果を生み出すために必要とされるホログラフィック素子構造体のタイプおよびパターンの理解と共に、合理的な装置設定が想定されてきた。しかしながら、ほとんどの場合、これらの技術はいまだ規模増減の初期段階にあり、組織は使用適合性基準を満たす試作品を製造することに取組んでいる。

[0007]初期段階の開発努力のそのような例の１つは、自動車用ヘッドアップディスプレイ用途におけるホログラフィックの使用である。ダッシュ取付けプロジェクターからの光を反射する、前面ガラスまたは風防ガラスに埋め込まれたＨＯＥを使用するホログラフィック技術の使用が提案されてきた。埋込型ＨＯＥは、非常に狭い設定の角度からの光を反射し、一方、大部分の他の角度からの光の通過を可能にするように設計され；その結果、得られたのはイン－ダッシュプロジェクター系からの入射光を反射し、一方、全ての他の角度からの光の通過を妨げない前面ガラス系である。これは、運転手が、同時に、車外で起こっていることを見て、同様にダッシュから投影された情報画像を認知することを可能にする。

[0008]この分野における初期の導入者は、角度標的化された投射光を反射し、一方、他の角度での光をフィルム透過させる能力を維持する、両方の能力を実証することが可能な試作ＨＯＥフィルムを首尾よく設計し、製造した。しかしながら、完成された風防ガラスにこれらのフィルムを組み込む場合、所望の光学特性を維持するには著しく困難な課題がある。最終的な積層ガラス構成体へのＨＯＥフィルムの積層が、ＨＯＥにより反射される光の質および強度に影響を及ぼす、意図しない材料変化を常にもたらす。より詳細には、市販の中間層とＨＯＥフィルムを結合する場合の多くは、処理可能性および／または機能性に関して欠陥をもたらす。

[0009]上記のＨＯＥ障害の大多数は、風防ガラスなどの最終部品を作製するために使用される材料およびプロセスにつながる場合がある。ＰＶＢおよびポリウレタン（ＴＰＵ）中間層などの従来的な中間層フィルムに直接に、または共にＨＯＥを積層する試みは、典型的には５０～９０％程度の反射応答の強度における著しい低減をもたらすが、他の低減も可能である。浸透性が制限された剛性表板でキャッピングすることにより、ポリマー中間層からＨＯＥを分離または保護することは、応答の強度を保持する助けとなるが、費用との関連があり、また反射応答の質を低下させるレベル（反射される大きさの変化）で、ＨＯＥフィルムのしわおよび斑紋をもたらすという意図しない結果もあり得る。積層の質はまた、ベーク試験および／またはＨＯＥの外縁辺りに閉じ込められた目視できる空気により明白となるように、剛性ポリマー基板キャップ層の添加で低下され得る。

[0010]市販のＨＯＥフィルムは様々な材料で構成されている。ほとんどの場合、これらのフィルムは、剛性基板上に被覆された、特に配合された弾性感光性ポリマーフィルムを含む。最終的な反射フィルムでは、ＨＯＥは、弾性感光性ポリマーフィルム内に低および高屈折率を有する慎重に設計された区域を作り出す化学反応を推し進めるために、高輝度光（１つまたは多重のレーザなど）を使用することにより、所望の光学効果のためにパターン化される。低屈折率化合物（ＬＲＩＣ）（または複数のＬＲＩＣ）はまた、感光性ポリマー層に組み込まれることが多く、パターン化構造体内の屈折率差を増加させ、ＨＯＥ応答の強度を高める。

[0011]ＬＲＩＣは、典型的には、ほとんどのポリマーフィルム中で移動しやすい、典型的には少なくとも部分的に混和性の短鎖分子である。そのようなＬＲＩＣを含有するＨＯＥの、ＬＲＩＣを持たないポリマーフィルムに対する積層は、典型的には、これらのＬＲＩＣ部分を積層フィルム内に送り込む濃度勾配を作り出し、これは、典型的にはＨＯＥ反射強度における許容されない低減をもたらす。初期のＨＯＥおよび隣接するカプセル化層の両方における最終濃度レベルは、主として、（１）各層におけるＬＲＩＣの相対的溶解度、および（２）各層の相対的厚さに依存する。温度、接触の程度、および時間もまた、最終濃度レベルの決定に役割を果たす可能性がある。

[0012]典型的にはガラス積層に使用される、例えばＰＶＢまたはＴＰＵのようなカプセル化フィルムにおけるＬＲＩＣの混和性は、元のＨＯＥフィルムから出て隣接するフィルムまたは層に入るこれらのＬＲＩＣの正味の移動をもたらす。この損失は、ＨＯＥフィルム内の屈折率勾配を低減し、より低い反射強度という結果をもたらす。剛性結晶または高度に整列した表板を用いたＨＯＥフィルムのキャッピングがＬＲＩＣ移動を防止し、この問題を軽減する一方、そのようなキャッピングは、これまでに記載された、費用、ＨＯＥフィルムのしわおよび気泡形成の傾向などの他の問題点をもたらすことが多いことが示されてきた。しわ、気泡形成、およびＨＯＥフィルムからのＬＲＩＣの許容されない損失を防止するＨＯＥフィルムカプセル化系に対する明白な必要性がある。

[0013]したがって、従来のガラス積層体に期待される所望の性能を提供することができ、そして一方、同時に費用を最小限に抑え、積層体に組み込まれたＨＯＥ（またはＨＯＥフィルム）の光学的および物理的特性を損なうことがない、積層体におけるカプセル化フィルムとしての使用のための中間層に対する必要性がある。

[0014]本発明は、概して、ホログラフィック光学素子（ＨＯＥ）を含有する前面ガラス、ウィンドウまたは他の板ガラスなどの積層体に組み込まれた場合に、優れた特性を示し、望ましい特性を提供する中間層に関する。中間層は、ＨＯＥフィルムと連結して積層体中で使用される場合、ＨＯＥフィルムの特性を維持し、損ねることはない。

[0015]本発明の実施形態は、以下の図に関連して本明細書に記載される。

[0016]２つの中間層の間にカプセル化されたＨＯＥフィルムを含有するガラス積層体の実施形態の断面図を示す図である。 [0017]２つの中間層の間にカプセル化されたＨＯＥフィルムを含有し、ＨＯＥフィルムと中間層の間に接着または結合層を有するガラス積層体の別の実施形態の断面図を示す図である。

[0018]本発明は、概して、ホログラフィック光学素子（ＨＯＥ）を含有する前面ガラス、ウィンドウまたは他の板ガラスなどの積層体に組み込まれた場合に、優れた特性を示し、望ましい光学特性を提供する中間層に関する。中間層は、ＨＯＥフィルムと連結して積層体中で使用される場合、ＨＯＥフィルムの特性を維持し、損ねることはない。より詳細には、本発明は、概して、ＬＲＩＣを含むポリマー中間層および少なくとも１つのＨＯＥフィルムを含む積層体におけるポリマー中間層の使用に関する。本発明は、加えて、ポリマー層または中間層と、ＨＯＥフィルムとを含む多層中間層またはシートに関し、ポリマー層とＨＯＥフィルムは直接接触し、多層中間層は積層体に組み込まれ得る。以下でさらに詳述されるように、ポリマー層および中間層は、ＨＯＥフィルムと共に使用され、同様にそこに組み込まれるＨＯＥフィルムを有する積層体を形成し得るように配合され、選択される。本明細書に記載のポリマー層および中間層は、そのような積層体に求められる所望の光学特性を維持しながら、望ましい特性を積層体に提供することができる。

[0019]ポリマー層および中間層は、１つまたは複数のＬＲＩＣと共に首尾よく配合され得て、そのためＨＯＥフィルムは、最終的な分配レベルがＨＯＥ有効性を維持する（すなわち、ＨＯＥの有効性および強度が著しく低減されることはない）ように、中間層と組み合わされ得ることが発見された。中間層中の１つまたは複数のＬＲＩＣは、ＨＯＥ中のＬＲＩＣと同じでもまたは異なってもよい。加えて、これらの中間層フィルムの化学的および物理的な性質は修正され、特性をさらに向上させることができる。

[0020]本明細書で使用される場合、用語「中間層」は、少なくとも１つの剛性基板と共に使用して多重層パネルを形成するのに好適であり得る単層または多重層のポリマーシートを指す。用語「単一シート」および「一体式」の中間層は、１枚の単一シートから形成される中間層を指し、一方、用語「多重層」および「多層」の中間層は、共押出、組立て、積層されるか、またはそうでない場合は互いに組み合わされた２枚以上のシートを有する中間層を指す。

[0021]用語「多層中間層」は、少なくとも２つのポリマー層を含むポリマー中間層を指す。以下でさらに論じられるように、多重層は、別々に押出された層、共押出された層、または別々に押出された層と共押出された層の任意の組合せであってもよい。したがって、多層化中間層は、例えば、一緒に組み合わされた２つ以上の単層中間層（「複数層中間層」）；一緒に共押出された２つ以上の層（「共押出された中間層」）；一緒に組み合わされた２つ以上の共押出された中間層；少なくとも１つの単層中間層と少なくとも１つの共押出された中間層の組合せ；および少なくとも１つの複数層中間層と少なくとも１つの共押出された中間層の組合せを含み得る。

[0022]本明細書で使用される場合、ホログラフィック光学素子（ＨＯＥ）は、ホログラフィック素子基板と称される少なくとも１つの基板と、体積ホログラムまたはポリマー体積ホログラムなどのホログラフィック素子またはフィルムとを含むホログラフィック構成を指す。ホログラフィック光学素子およびホログラフィック素子という用語は、互換的に使用されてもよい。ＨＯＥフィルムは、ホログラフィック技術を使用して光が媒体を通る進み方を変化させ、典型的には半透明の、特定の設定の角度で光を反射させ、他の角度では光を反射させない鏡状面を作り出すポリマーフィルムである。

[0023]中間層は単独で使用されてもよく、またはＨＯＥフィルムなどの別のフィルムと共に、ＨＯＥフィルムに被覆、接着、保護などの機能的支持を提供するカプセル化層として使用されてもよい。所望の用途および特性に応じて、１つ超のカプセル化層およびフィルムが使用されてもよい。例えば、２つの中間層が、ＨＯＥフィルムをカプセル化するために（両側に）使用されてもよい。実施形態では、１つの中間層はＬＲＩＣを含んでもよく、一方、第２の中間層はＬＲＩＣを含まない従来の中間層であってもよい。他の実施形態では、両方（または全て）の中間層がＬＲＩＣを含んでもよい。

[0024]上記のように、ポリマー層または中間層は、多くの用途に有用な風防ガラスまたは他の積層ガラスパネルなどの多層中間層および積層体を形成するために使用され得る。様々な実施形態では、これらのポリマー層は、エチレン酢酸ビニル、熱可塑性ポリウレタン、イオノマー、ポリ（ビニルアセタール）、およびこれらの混合物などの熱可塑性樹脂から形成され得る。ポリマー層の様々な配置形態およびタイプは以下に詳細に記載される。

[0025]ＨＯＥと組み合わせたある特定のポリマー層の使用は、ガラス積層体に有益な特性をもたらし得る。ＨＯＥ層が含まれている場合、層および構造の組合せに応じて、可塑剤がＨＯＥ層にまたはＨＯＥ層から分配または移行し、ＨＯＥ層の層厚さおよび特性を変化させ得るため、一定の特別に配合されたタイプの中間層が好ましい場合がある。可塑剤配分もまた、ポリマー層の特性を変化させ得る。

[0026]一般に、ポリマー層は、ポリマー層の総重量に基づいて、少なくとも１、少なくとも２、少なくとも３、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも１０、少なくとも１５、少なくとも２０、少なくとも２５、少なくとも３０、少なくとも３５、少なくとも４０、少なくとも４５、少なくとも５０、少なくとも５５、少なくとも６０、少なくとも６５、少なくとも７０、少なくとも７５、少なくとも８０、少なくとも８５、少なくとも９０、少なくとも９５、または少なくとも９９重量パーセントの１つまたは複数の熱可塑性樹脂を含み得る。付加的にまたは代替的に、ポリマー層は、ポリマー層の総重量に基づいて、９９以下、９５以下、９０以下、８０以下、７０以下、６０以下、または５０重量パーセント以下の１つまたは複数の熱可塑性樹脂を含み得るが、所望により他の量が使用されてもよい。そのような層を製造するために使用され得るポリマー層および熱可塑性樹脂のタイプは、以下でさらに記載される。

[0027]様々な実施形態では、ポリマー層およびＨＯＥ層は、互いに直接接触し得るかまたは別の層を通して互いに隣接し非直接的に配置され得る。１つまたは複数の実施形態では、少なくとも１つのポリマー層および少なくとも１つのＨＯＥ層は、中間層または積層体を形成する場合、互いに直接接触する。そのような実施形態では、ポリマー層およびＨＯＥ層は、望ましくは互いに直接的に結合するが、この結合を強化するために接着剤が利用されてもよい。一般に、この結合は層が互いに対して積み重ねられ、多層中間層が全ての層のガラス転移温度を超えて加熱される場合に形成される結合であり得る。これは、例えば、互いに対して層を積み重ね、熱および／もしくは圧力を使用することにより、または層を共押出することにより、または両方の組合せで起こり得る。

[0028]様々な実施形態では、本明細書に記載の層または中間層は、互いに直接接触して配置された少なくとも２つのポリマー層（例えば、単層または共押出された多重層）を含み得る。多層化中間層に３つ以上の層が利用される場合、一部の層はスキン層と称され得て、１つまたは複数の層はコア層と称されてもよい。本明細書で使用される場合、「スキン層」は、一般に中間層の外側の層を指し、「１つまたは複数のコア層」は、一般にスキン層の間に配置された１つまたは複数の内側の層を指す。コア層の少なくとも１つの面は、スキン層の少なくとも１つの面と直接接触し得るか、または結合層、コーティングもしくは接着剤を通してスキン層と非直接接触してもよい。

[0029]多層中間層の実施形態における例示的な層配置形態は：スキン／コア／スキン、スキン／コア、スキン／コア／コア／スキン、およびスキン／コア／コア／コア／スキンを含み、当業者に公知のように、同様に他の実施形態が可能である。

[0030]図１は、多層中間層１６を形成する、ＨＯＥフィルム層１２および２つのポリマー層１４を含む例示的な積層体１０を表す。図１に示されるように、完全中間層構造体１６は、ガラスなどの２つの剛性基板１８の間に介在する。

[0031]本明細書に記載の多層中間層はまた、３つ超の層（例えば、少なくとも４、少なくとも５、少なくとも６、または１０以上までの個別の層）を有し得る。様々な実施形態では、多層中間層構造体は、２、３、４、またはこれら以上のポリマー層を含有することができ、それらの２つ以上は、ＨＯＥ層と、または他のタイプの層と互いに直接接触し得る。層は様々な厚さを有し得て、それは層が使用されている中間層または積層体のタイプにより主として決定され、所望の厚さのいずれかであり得る。

[0032]様々な実施形態では、任意の層または中間層の厚さ、または規格は、所望の特性および用途に応じて、少なくとも約０．５ミル、少なくとも約１、少なくとも約２、少なくとも約３、少なくとも約４、少なくとも約５、少なくとも約６、少なくとも約７、少なくとも約８、少なくとも約９、少なくとも約１０、少なくとも約１５、少なくとも約２０、少なくとも約２５、少なくとも約３０、少なくとも約３５、少なくとも約４０、少なくとも約４５、少なくとも約５０、少なくとも約５５、少なくとも約６０ミル以上であり得る。ミリメートルでは、ポリマー層または中間層の厚さは、少なくとも約０．０２５、少なくとも約０．０５、少なくとも約０．０７５、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．１２５、少なくとも約０．１５０、少なくとも約０．１７５、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．２２５、少なくとも約０．２５、少なくとも約０．３８、少なくとも約０．５１、少なくとも約０．６４、少なくとも約０．７６、少なくとも約０．８９、少なくとも約１．０２、少なくとも約１．１５、少なくとも約１．２８、少なくとも約１．５２ｍｍ以上であり得る。

[0033]本明細書に記載のポリマー層は、少なくとも１つの可塑剤をさらに含み得る。ポリマー層を形成する熱可塑性樹脂の特定の組成に応じて、可塑剤は、樹脂４５．３ｋｇ（１００ポンド）に対して（ｐｈｒ）少なくとも０．４５ｋｇ（１ポンド）、少なくとも０．９１ｋｇ（２ポンド）、少なくとも１．３６ｋｇ（３ポンド）、少なくとも１．８１ｋｇ（４ポンド）、少なくとも２．２７ｋｇ（５ポンド）、少なくとも４．５４ｋｇ（１０ポンド）、少なくとも６．８０ｋｇ（１５ポンド）、少なくとも９．０７ｋｇ（２０ポンド）、少なくとも１１．３ｋｇ（２５ポンド）、少なくとも１３．６ｋｇ（３０ポンド）、少なくとも１５．９ｋｇ（３５ポンド）、少なくとも１８．１ｋｇ（４０ポンド）、少なくとも２０．４ｋｇ（４５ポンド）、少なくとも２２．７ｋｇ（５０ポンド）、少なくとも２４．９ｋｇ（５５ポンド）、少なくとも２７．２ｋｇ（６０ポンド）以上の量で存在し得る。実施形態では、可塑剤の量は、１２０以下、１１０以下、１０５以下、１００以下、９５以下、９０以下、８５以下、７以下、７０以下、６５以下、６０以下、５５以下、５０以下、４５以下、または４０ｐｈｒ以下であり得るが、特定の材料および所望の特性に応じて他の量が使用されてもよい。

[0034]様々な実施形態では、中間層は、ポリマー層の重量に基づいて、少なくとも２、少なくとも５、少なくとも８、少なくとも１０、少なくとも１３、少なくとも１５、少なくとも１８、または少なくとも２０重量パーセント以上の少なくとも１つの可塑剤を含有することができる。付加的にまたは代替的に、ポリマーは、ポリマー層の重量に基づいて、１００まで、８０まで、７０まで、６０まで、５０まで、４０まで、３０まで、２５まで、または２０重量パーセントまでの少なくとも１つの可塑剤を含有することができる。

[0035]ポリマー層に有用な低屈折率化合物または可塑剤は、低屈折率を有し、ＨＯＥフィルム層中の材料などの他の材料と適合し得る可塑剤を含む。低屈折率化合物は本明細書で可塑剤と呼ばれることが多いが、屈折率を調節する補助となり「可塑剤」と呼ばれ得ない、低屈折率を有する他の化合物もまた使用されてもよい。例は、フルオロウレタン（またはフッ素化ウレタン）およびフッ素化エステルなどのＬＲＩＣを含むが、これらに限定されない。フルオロウレタンは、例えばイソシアネートをフッ素化アルコールと反応させることにより得ることができる。有用なＬＲＩＣの例は、米国特許第８，９９９，６０８ Ｂ２号に開示されるフルオロウレタンであり得て、その開示は本明細書に参照により組み込まれる。実施形態では、ＬＲＩＣは、約１．４５未満、または約１．４０未満、または約１．３５未満、または約１．３０未満、または約１．２５未満の屈折率を有する。実施形態では、可能な限り低い屈折率を有するＬＲＩＣが望まれる。

[0036]一部の実施形態では、ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムは、層間の可塑剤分配が同様であり、ポリマー中間層中の可塑剤の量が、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤の濃度の－２５から＋２５重量パーセントの範囲内の量であるような、類似した物性を有する。実施形態では、ポリマー中間層は、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤の濃度の－１５から＋１５重量パーセント、または－１０から＋１０重量パーセント、－５から＋５重量パーセントの範囲内の可塑剤の濃度を含む。

ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムが、層間の可塑剤分配が異なるような異なる物性を有する他の実施形態では、ポリマー中間層中の可塑剤の量は、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤の総量より少なくてもまたは多くてもよく、層間の相対的な可塑剤分配の理解を通して決定されるべきである。一部の実施形態では、ポリマー中間層中の可塑剤の量は、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤の濃度の少なくとも１％、５％、１０％、２０％、３０％、４０％、５０％、６０％、７０％、８０％または少なくとも９０重量％の量である。他の実施形態では、ポリマー中間層中の可塑剤は、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤の濃度の少なくとも１０１％、１１０％、１２０％、１３０％、１４０％、１５０％、２００％、３００％、４００％または少なくとも５００重量％以上の量である。

[0037]大部分の実施形態では、ポリマー中間層は、完全にカプセル化されたポリマー体積ホログラム中の可塑剤レベルが、元の積層されずまたはカプセル化されないポリマー体積ホログラム中に存在する開始レベルの可塑剤の少なくとも７０％、または少なくとも８０％、または少なくとも９０％となるように、可塑剤の取り込みを最小化するように配合される。

[0038]実施形態では、ポリマー中間層は、可塑剤または可塑剤ブレンドが、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤または可塑剤ブレンドの屈折率の－０．１から＋０．１の範囲内の屈折率を有するように選択される可塑剤または可塑剤ブレンドを含む。実施形態では、可塑剤または可塑剤ブレンドは、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤または可塑剤ブレンドの屈折率の－０．０５から＋０．０５の範囲内、または－０．０２から＋０．０２の範囲内の屈折率を有するように選択される。

[0039]可塑剤の使用が、最終部品の所望の特性に悪影響を及ぼすことがなく、またはポリマー層およびＨＯＥを組み込む積層体もしくは他のデバイスの最終特性が所望の性能範囲を外れる原因となることがない限り、付加的な可塑剤が、詳細には層中でＨＯＥと隣接せずまたは接触せず、ポリマー層中で使用されてもよい。可塑剤は、当技術分野で公知の任意のものであり得る。可塑剤は、モノマーまたはポリマー構造のいずれかであり得る。様々な実施形態では、可塑剤は、３０個以下、２５個以下、２０個以下、１５個以下、１２個以下、または１０個以下の炭素原子および少なくとも６個の炭素原子の炭化水素セグメントを有する化合物であり得る。これらの中間層における使用のための好適な従来の可塑剤は、例えば、とりわけ多塩基酸または多価アルコールのエステルを含む。好適な可塑剤は、例えば、トリエチレングリコールジ－（２－エチルヘキサノエート）（「３ＧＥＨ」）、トリエチレングリコールジ－（２－エチルブチレート）、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ジヘキシルアジペート、ジオクチルアジペート、ヘキシルシクロヘキシルアジペート、ジイソノニルアジペート、ヘプチルノニルアジペート、ジブチルセバケート、ブチルリシノレエート、ヒマシ油、ジブトキシエチルフタレート、ジエチルフタレート、ジブチルフタレート、トリオクチルホスフェート、ヤシ油脂肪酸のトリエチルグリコールエステル、ポリエチレンオキシドロジン誘導体のフェニルエーテル、油変性セバシン酸アルキド樹脂、トリクレシルホスフェート、およびこれらの混合物を含む。特定の実施形態では、可塑剤は３ＧＥＨである。

[0040]加えて、高屈折率の可塑剤などの他の可塑剤もまた、特にＨＯＥと隣接または接触しない層において、単独または別の可塑剤との組合せのいずれかで使用されてもよい。本明細書で使用される場合、用語「高屈折率の可塑剤」は、少なくとも１．４６０の屈折率を有する可塑剤を指す。高屈折率の可塑剤は、１つまたは複数の層の屈折率を増加または減少させることができ、むら、ヘイズ、および／または透明度を含む中間層の光学特性を改善し得る。実施形態では、使用に好適な高ＲＩ可塑剤は、上記のように測定して、少なくとも１．４６０、少なくとも１．４７０、少なくとも１．４８０、少なくとも１．４９０、少なくとも１．５００、少なくとも１．５１０、少なくとも１．５２０および／または１．６００以下、１．５７５以下、もしくは１．５５０以下の屈折率を有し得る。

[0041]樹脂層または中間層が高ＲＩ可塑剤を含む場合、可塑剤は、層中に単独で存在することができ、または１つもしくは複数の付加的な可塑剤とブレンドされ得る。高屈折率の可塑剤のタイプまたはクラスの例は、ポリアジペート（１．４６０～１．４８５のＲＩ）；エポキシ化ダイズ油などのエポキシド（１．４６０～１．４８０のＲＩ）；フタレートおよびテレフタレート（１．４８０～１．５４０のＲＩ）；ベンゾエートおよびトルエート（１．４８０～１．５５０のＲＩ）；ならびに他の特殊な可塑剤（１．４９０～１．５２０のＲＩ）を含み得るが、これらに限定されない。好適なＲＩ可塑剤の特定の例は、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、ポリプロピレングリコールジベンゾエート、イソデシルベンゾエート、２－エチルヘキシルベンゾエート、ジエチレングリコールベンゾエート、ブトキシエチルベンゾエート、ブトキシエチオキシエチルベンゾエート、ブトキシエトキシエトキシエチルベンゾエート、プロピレングリコールジベンゾエート、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオールジベンゾエート、２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオールベンゾエートイソブチレート、１，３－ブタンジオールジベンゾエート、ジエチレングリコールジ－ｏ－トルエート、トリエチレングリコールジ－ｏ－トルエート、ジプロピレングリコールジ－ｏ－トルエート、１，２－オクチルジベンゾエート、トリ－２－エチルヘキシルトリメリテート、ジ－２－エチルヘキシルテレフタレート、ビス－フェノールＡビス（２－エチルヘキサオネート）、ジ－（ブトキシエチル）テレフタレート、ジ－（ブトキシエチオキシエチル）テレフタレート、およびこれらの混合物を含み得るが、これらに限定されない。実施形態では、高ＲＩ可塑剤は、ジプロピレングリコールジベンゾエートおよびトリプロピレングリコールジベンゾエート、および／または２，２，４－トリメチル－１，３－ペンタンジオールジベンゾエートから選択され得る。様々な実施形態では、可塑剤は、以下のうちの少なくとも１つ：ベンゾエート、フタレート、ホスフェート、アリーレン－ビス（ジアリールホスフェート）、およびイソフタレートから選択され得る。

[0042]他の有用な可塑剤は、トリフェニルホスフェート、トリクレシルホスフェート、クレシルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート、ジ－２－エチルヘキシルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジベンジルフタレート、ブチルフタリルブチルグリコレート、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、トリエチルシトレート、トリ－ｎ－ブチルシトレート、アセチルトリエチルシトレート、アセチル－トリ－ｎ－ブチルシトレート、およびアセチル－トリ－ｎ－（２－エチルヘキシル）シトレートを含む。

[0043]可塑剤の混合物もまた使用され得る。例えば、１つまたは複数のＬＲＩＣと１つまたは複数の従来の可塑剤の混合物が使用され得る。代替的に、２つ以上のＬＲＩＣが単独で、または他の従来のものではない可塑剤と共に使用され得る。

[0044]層を形成するために使用され得る熱可塑性樹脂のタイプは、以下でさらに詳細に記載される。
ＥＶＡ層
[0045]様々な実施形態では、本明細書に記載の１つまたは複数のポリマー層は、エチレン酢酸ビニル（「ＥＶＡ」）樹脂を含むか、エチレン酢酸ビニルから本質的になるか、またはエチレン酢酸ビニルからなり得る。そのような実施形態では、層はまた、「ＥＶＡ層」と称される場合がある。これらの材料は、例えば、ＥＶＡＬＡＹＥＲ ＥＶ０７０Ｃ透明ＥＶＡフィルム（Ｉｎｔｅｒｌａｙｅｒ Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓから）として、およびＶＩＳＴＡＳＯＬＡＲ（登録商標）５２０．６８フィルム（ＴＰＩ Ａｌｌ Ｓｅａｓｏｎｓ Ｃｏ．，ＬＴＤから）として、同様に他の供給元から市販されている。

[0046]少なくとも１つの層がＥＶＡを含む実施形態では、層は少なくとも１つのＬＲＩＣを含み得る。ＥＶＡ層はまた、その特性および存在する場合は他の層に応じて、所望により他の可塑剤を含有してもよい。可塑剤の量は、任意のＬＲＩＣを含み、これまでに開示されたものと同じ範囲であってもよい。

[0047]様々なレベルの酢酸ビニルコモノマーを有するＥＶＡが、所望の特性に応じて使用され得る。特定の実施形態では、ＥＶＡは、少なくとも７０、少なくとも８０、または少なくとも９０および／または９９以下、９８以下、または９５重量パーセント以下の酢酸ビニル含有量を含む。他の実施形態では、酢酸ビニル含有量は、所望の用途および特性に応じて様々な量が使用されてもよいが、少なくとも約１０、もしくは少なくとも約１５、もしくは少なくとも約２０、もしくは少なくとも約２５以上および／または約４５以下、約４０以下、約３５以下、または約２０～約４０もしくは約２５～約３５重量パーセントなどの７０重量パーセント未満であり得る。

[0048]様々な実施形態では、ＥＶＡは、実施形態では、シラン添加剤、過酸化物添加剤、補助活性剤、ＵＶ遮断剤、および／または抗酸化剤を含有し得る配合ＥＶＡを含み得る。代替的に、ＥＶＡは、過酸化物添加剤などの、配合ＥＶＡに含有される上に列挙した成分の１つまたは複数が欠如している「無配合」ＥＶＡを含み得る（その場合、ＥＶＡはもはや熱反応性ではない）。様々な実施形態では、ＥＶＡはマレエート化され得る。

[0049]ＥＶＡ層は、単独でまたは本明細書に記載の他のポリマー層と連結して使用され、ポリビニルブチラール（「ＰＶＢ」）層などのポリ（ビニルアセタール）層を含む他のタイプの層を含み得る様々なタイプの多層中間層を製造することができる。例示的な多層中間層の実施形態は：ＥＶＡ／ＨＯＥ／ＥＶＡ、ＰＶＢ／ＥＶＡ／ＨＯＥ／ＥＶＡ／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＥＶＡ、およびＰＶＢ／ＨＯＥ／ＥＶＡ／ＰＶＢを含むが、これらに限定されない。

[0050]理論に束縛されることは望まないが、ＥＶＡ層は、ポリ（ビニルアセタール）層とＨＯＥ層またはフィルムの間の結合層としても機能することができ、これら２つの層の間の結合を強化することができると考えられる。そのような実施形態では、ＥＶＡ層は、ポリ（ビニルアセタール）層とＨＯＥ層の間に少なくとも部分的に介在することができる。他の実施形態では、ＥＶＡは、結合層ではなく個別層であり得る。

[0051]ＥＶＡ層および１つまたは複数の他のポリマー層を含有する多層中間層は、当技術分野で公知の任意の方法を使用して製造され得る。例えば、各層が当技術分野で公知の技術を使用して別々に形成され、次に一緒に積層されてもよい。代替的に、ＥＶＡ層および別のポリマー層を含有する多層中間層は、共押出を介して製造されてもよい。

[0052]ＥＶＡの架橋特性のために、ＥＶＡ層を形成する場合に、ＥＶＡを完全に架橋することを回避することが一般に望ましい。典型的には、部分的に架橋されたＥＶＡは、他のポリマー層とさらに共押出されて、多層中間層を形成することができる。したがって、ＥＶＡを完全には架橋しない押出温度を利用することが望ましい場合がある。
熱可塑性ポリウレタン層
[0053]様々な実施形態では、本明細書に記載のポリマー層は、熱可塑性ポリウレタン（「ＴＰＵ」）樹脂を含むか、熱可塑性ポリウレタンから本質的になるか、または熱可塑性ポリウレタンからなり得る。そのような実施形態では、ポリマー層はまた、「ＴＰＵ層」と称される場合がある。一例は、製品Ａ４７００ＮＡＴ（Ｃｏｖｅｓｔｒｏ ＬＬＣから市販－特殊フィルム（以前はＤｅｅｒｆｉｅｌｄ Ｕｒｅｔｈａｎｅ））である。様々な実施形態では、ＴＰＵは、脂肪族イソシアネート－ポリエーテルまたはポリエステルウレタンを含み得る。加えて、特定の実施形態では、ＴＰＵはまた、熱およびＵＶ光に暴露された場合、ＴＰＵに付加的な安定性をもたらすために、ＵＶ安定剤および抗酸化剤、同様に他の添加剤を含むこともできる。

[0054]ポリマー層がＴＰＵを含む実施形態では、層は少なくとも１つのＬＲＩＣを含み得る。ＴＰＵ層はまた、その特性および存在する場合は他の層に応じて、所望により他の可塑剤を含有してもよい。可塑剤の量は、任意のＬＲＩＣを含み、これまでに開示されたものと同じ範囲であってもよい。

[0055]ＴＰＵ層は、本明細書に記載のＨＯＥ層および他のポリマー層と連結して使用され、ポリ（ビニルアセタール）またはＰＶＢ層も含み得る様々なタイプの多層中間層を製造することができる。例示的な多層中間層の実施形態は：ＴＰＵ／ＨＯＥ／ＴＰＵ、ＰＶＢ／ＴＰＵ／ＨＯＥ／ＴＰＵ／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＴＰＵおよびＰＶＢ／ＨＯＥ／ＴＰＵ／ＰＶＢを含むが、これらに限定されない。

[0056]理論に束縛されることは望まないが、ＴＰＵ層は、ポリ（ビニルアセタール）層と、ＨＯＥなどの様々な材料の他の層同様にフィルムとの間の結合層としても機能することができ、これら２つの層の間の結合を強化することができると考えられる。そのような実施形態では、ＴＰＵ層は、ポリ（ビニルアセタール）とＨＯＥ層またはフィルムとの間に少なくとも部分的に介在することができる。他の実施形態では、ＴＰＵは、結合層ではなく個別層であり得る。

[0057]ＴＰＵ層および別のポリマー層を含有する多層中間層は、当技術分野で公知の任意の方法を使用して製造され得る。例えば、各層が当技術分野で公知の技術を使用して別々に形成され、次に一緒に積層されてもよい。代替的に、ＴＰＵ層および別のポリマー層を含有する多層中間層は、共押出を介して製造されてもよい。
イオノマー層
[0058]様々な実施形態では、本明細書に記載のポリマー層は、イオノマー樹脂を含むか、イオノマー樹脂から本質的になるか、またはイオノマー樹脂からなり得る。そのような実施形態では、ポリマー層はまた、「イオノマー層」と称される場合がある。

[0059]一般に、イオノマー樹脂は、部分的に中和された酸－エチレンコポリマーを含み得る。さらに、イオノマー樹脂は、ポリマーの総重量に基づいて、例えば、０．１～３０重量パーセント、１～２５重量パーセント、または５～２０重量パーセントの範囲の酸官能基を有し得る。１つまたは複数の実施形態では、イオノマー樹脂は、少なくとも０．１、少なくとも１、少なくとも５、少なくとも１０、少なくとも１５重量パーセントおよび／または３０重量パーセント以下、２５以下、または２０重量パーセント以下の１つまたは複数のアクリル酸からの酸官能基を有し得る。そのようなアクリル酸は、例えば、アクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、モノメチルマレイン酸、およびこれらの混合物を含み得る。

[0060]さらに、様々な実施形態では、エチレンコポリマーは、アクリレート、メタクリレート、およびこれらの組合せからなる群から選択され得る。そのような実施形態では、メタクリレートは、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、酢酸ビニル、およびこれらの混合物を含み得る。イオノマー樹脂は、さらに米国特許第８，３９９，０９７号および米国特許第８，３９９，０９８号に記載され、その開示はその全容が参照により本明細書に組み込まれる。

[0061]ポリマー層がイオノマーを含む実施形態では、層は少なくとも１つのＬＲＩＣを含み得る。イオノマー層はまた、その特性および存在する場合は他の層に応じて、所望により他の可塑剤を含有してもよい。可塑剤の量は、任意のＬＲＩＣを含み、これまでに開示されたものと同じ範囲であってもよい。

[0062]イオノマー層は、本明細書に記載の他のポリマー層およびＨＯＥ層と連結して使用され、ポリ（ビニルアセタール）層も含み得る様々なタイプの多層中間層が製造され得る。例示的な多層中間層の実施形態は：イオノマー／ＨＯＥ／イオノマー、ＰＶＢ／イオノマー／ＨＯＥ／イオノマー／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＨＯＥ／イオノマーおよびＰＶＢ／ＨＯＥ／イオノマー／ＰＶＢを含むが、これらに限定されない。

[0063]イオノマー層および別のポリマー層を含有する多層中間層は、当技術分野で公知の任意の方法を使用して製造され得る。例えば、各層が当技術分野で公知の技術を使用して別々に形成され、次に一緒に積層されてもよい。代替的に、イオノマー層および別のポリマー層を含有する多層中間層は、共押出を介して製造されてもよい。
ポリ（ビニルアセタール）層
[0064]様々な実施形態では、本明細書に記載のポリマー層は、ポリビニルブチラールなどのポリ（ビニルアセタール）樹脂を含むか、ポリ（ビニルアセタール）樹脂から本質的になるか、またはポリ（ビニルアセタール）樹脂からなり得る。ポリ（ビニルアセタール）層は、本明細書に記載の他のポリマー層と連結して使用され、様々なタイプの多層中間層が製造され得る。例示的な多層中間層の実施形態は：ＰＶＢ／接着性コーティング（または結合層）／ＨＯＥ／接着性コーティング（または結合層）／ＰＶＢ、ＰＶＢ／他のポリマー／ＨＯＥ／他のポリマー／ＰＶＢ、ＰＶＢ／ＨＯＥ／他のポリマー、ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢおよびＰＶＢ／ＨＯＥ／他のポリマー／ＰＶＢを含むが、これらに限定されない。

[0065]ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、例えば、米国特許第２，２８２，０５７号および同第２，２８２，０２６号、同様にＷａｄｅ、Ｂ． ２０１６、Ｖｉｎｙｌ Ａｃｅｔａｌ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ．１～２２頁（オンライン、著作権２０１６年 Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．）に記載されるものなどの公知の方法に基づき、触媒の存在下で、１つまたは複数のアルデヒドを用いたポリ（ビニルアルコール）のアセタール化により製造され形成され得る。

[0066]ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、典型的には、残留するヒドロキシル含有量、エステル含有量、およびアセタール含有量を有する。本明細書で使用される場合、残留ヒドロキシル含有量（ＰＶＯＨとして算出）は、ポリマー鎖上に残存するヒドロキシル基を有する部分の重量パーセントを指す。例えば、ポリ（ビニルアセタール）は、ポリ（酢酸ビニル）をＰＶＯＨに加水分解し、次にＰＶＯＨと、ブチルアルデヒド、プロピオンアルデヒドなどのアルデヒド、望ましくはブチルアルデヒトとを反応させ、繰返しビニルブチラール単位を有するポリマーを作製することにより製造され得る。ポリ（酢酸ビニル）の加水分解のプロセスでは、典型的には、アセテート側鎖基の全てがヒドロキシル基に変換されるわけではない。例えば、ブチルアルデヒドとの反応は、典型的には、ＰＶＯＨ上の全てのヒドロキシル基のアセタール基への変換をもたらすわけではない。したがって、任意の完成したポリビニルブチラールには、典型的には、ポリマー鎖上の側鎖基としてのアセテート基（酢酸ビニル基として）などの残留エステル基および残留ヒドロキシル基（ビニルヒドロキシル基として）、ならびにアセタール（例えば、ブチラール）基（ビニルアセタール基として）が存在するであろう。本明細書で使用される場合、残留ヒドロキシル含有量は、ＡＳＴＭ １３９６に従って重量パーセント基準で測定される。

[0067]様々な実施形態では、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、本明細書で互換的に「ＰＶＢ」とも呼ばれるポリビニルブチラール樹脂を含む。ポリビニルブチラール構造の例が使用されて、重量百分率が、関連するペンダント基と結合する部分的単位にどのように基づくかをさらに説明する：

[0068]上記構造のポリビニルブチラールを考えると、ブチラールまたはアセタール含有量はポリマー中の単位Ａの重量百分率に基づき、ＯＨ含有量はポリマー中の単位Ｂ（ポリビニルＯＨ部分またはＰＶＯＨ）の重量百分率に基づき、アセテートまたはエステル含有量はポリマー中の単位Ｃの重量百分率に基づく。

[0069]ポリ（ビニルアセタール）樹脂のヒドロキシル基含有量は特に限定されないが、好適な量は、少なくとも６、少なくとも８、少なくとも１０、少なくとも１１、少なくとも１２、少なくとも１３、少なくとも１４、少なくとも１５、少なくとも１６、または少なくとも１７であり、それぞれの場合に３５重量パーセント以上までのＰＶＯＨである。一部の実施形態では、ポリ（ビニルアセタール）は、１５重量パーセント未満、または１４未満、１３未満、１２未満、１１未満、１０未満、９未満、または８重量パーセント未満の残留ヒドロキシル含有量を有し得る。一般に、より低いヒドロキシル重量百分率を有するポリ（ビニルアセタール）樹脂は、より多くの可塑剤を吸収し、より効率的に可塑剤を吸収する能力がある。

[0070]ポリ（ビニルアセタール）樹脂はまた、例えばアセテートのようなポリビニルエステルとして算出して、２０重量パーセント以下、１７重量パーセント以下、１５重量パーセント以下、１３重量パーセント以下、１１重量パーセント以下、９重量パーセント以下、７重量パーセント以下、５重量パーセント以下、または４重量パーセント以下の残留エステル基も含み得て、残りはブチルアルデヒドアセタールなどのアセタールであるが、任意選択で、例えば２－エチルヘキサナール基のような他のアセタール基も少量含む（米国特許第５，１３７，９５４号を参照のこと）。残留ヒドロキシル基測定と同様に、残留エステル基の重量パーセント（すなわち、残留アセテート含有量）は、ペンダントアセテート基を含む、アセテート基と結合しているポリマー骨格中の部分に基づく。

[0071]本発明で使用されるポリ（ビニルアセタール）樹脂はまた、少なくとも５０、少なくとも５、少なくとも６０、少なくとも６５、少なくとも７０、少なくとも７５、少なくとも８０、少なくとも８５、または少なくとも９０重量パーセント以上のアセタール含有量を有し得る。付加的にまたは代替的に、アセタール含有量は、９４まで、９３まで、９２まで、９１まで、９０まで、８９まで、８８まで、８６まで、８５まで、８４まで、８３まで、８２まで、８０まで、７８まで、７７まで、７５まで、７０まで、または６５重量パーセントまでであり得る。

[0072]ポリ（ビニルアセタール）樹脂中のアセタール基は、ビニルプロピニル基またはビニルブチラール基を含み得る。１つまたは複数の実施形態では、アセタール基はビニルプロピニル基を含む。一部の実施形態では、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、任意のアルデヒドの残留分を含み得て、一部の実施形態では、少なくとも１つのＣ_４～Ｃ_８アルデヒドの残留分を含み得る。好適なＣ_４～Ｃ_８アルデヒドの例は、例えば、ｎ－ブチルアルデヒド、ｉ－ブチルアルデヒド、２－メチルバレルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、２－エチルヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、およびこれらの組合せを含み得る。本明細書に記載の層および中間層に利用される１つまたは複数のポリ（ビニルアセタール）樹脂は、樹脂のアルデヒド残留分の総重量に基づいて、少なくとも２０、少なくとも３０、少なくとも４０、少なくとも５０、少なくとも６０、または少なくとも７０重量パーセント以上の少なくとも１つのＣ_４～Ｃ_８アルデヒドの残留分を含み得る。代替的に、または付加的に、ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、９９以下、９０以下、８５以下、８０以下、７５以下、７０以下、または６５重量パーセント以下の少なくとも１つのＣ_４～Ｃ_８アルデヒドを含み得る。Ｃ_４～Ｃ_８アルデヒドは、上に列挙した群から選択されてもよく、またはｎ－ブチルアルデヒド、ｉ－ブチルアルデヒド、２－エチルヘキシルアルデヒド、およびこれらの組合せからなる群から選択され得る。

[0073]ポリ（ビニルアセタール）樹脂の重量平均分子量は、特に限定されない。ポリ（ビニルアセタール）樹脂は、少なくとも２０，０００、少なくとも３０，０００、少なくとも４０，０００、少なくとも５０，０００、少なくとも６０，０００、または少なくとも７０，０００の重量平均分子量（Ｍ_ｗ）を有し得て、実質的に３００，０００ダルトンまでが好適であるが、場合によってはより高い分子量が使用されてもよいが、特に上限値はなく、それぞれの場合に、当業者に公知のように、テトラヒドロフラン中で、ＣｏｔｔｓおよびＯｕａｎｏの低角レーザ光散乱（ＳＥＣ／ＬＡＬＬＳ）法を使用して、サイズ排除クロマトグラフィーにより測定される。

[0074]ポリ（ビニルアセタール）層および１つまたは複数の他のポリマー層を含有する多層中間層は、当技術分野で公知の任意の方法を使用して製造され得る。例えば、各層が当技術分野で公知の技術を使用して別々に形成され、次に一緒に積層されてもよい。代替的に、ポリ（ビニルアセタール）層および１つまたは複数の他のポリマー層を含有する多層中間層は、共押出を介して製造されてもよい。

[0075]様々な実施形態では、ＨＯＥ層は、音響調節中間層などの他のポリマー層と共に使用され得る。音響調節性能などの１組の望ましい特性を示すポリマーは、衝撃抵抗性または強度などの他の望ましい特性が欠如することが多い。したがって、望ましい特性の組合せを達成するために、望ましい音響調節性能を示すポリ（ビニルアセタール）層ならびに衝撃強度および抵抗性をもたらす１つまたは複数の他のポリマー層を含有する多層化中間層が製造され得る。１つまたは複数の実施形態では、音響調節中間層は、少なくとも－３０、少なくとも－２５、少なくとも－２０、少なくとも－１５、少なくとも－１０、少なくとも－５、もしくは少なくとも０℃および／または４０未満、３０未満、２５未満、２０未満、１５未満、１０未満もしくは５℃未満のＴｇを有するポリ（ビニルアセタール）層を含有し得る。

[0076]さらに、様々な実施形態では、このポリ（ビニルアセタール）樹脂またはポリ（ビニルアセタール）層は、例えば同等のポリ（ビニルｎ－ブチラール）樹脂層と比較して、改善された損失正接などの音響調節特性の向上を示し得る。損失正接は、動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）により測定された、被検物のパスカルにおける損失弾性率（Ｇ”）とパスカルにおける貯蔵弾性率（Ｇ’）との比である。ＤＭＴＡは、剪断モード下で１Ｈｚの振動周波数、３℃／分の温度掃引速度を用いて実施される。ガラス転移温度におけるＧ”／Ｇ’曲線のピーク値が損失正接値である。より高い損失正接値は、より高い減衰性を示し、より良好な消音特性、または音響調節性能と解釈することができる。

[0077]その上、様々な実施形態では、ポリ（ビニルアセタール）樹脂またはポリ（ビニルアセタール）層は、少なくとも０．１０、少なくとも０．１５、少なくとも０．１７、少なくとも０．２０、少なくとも０．２５、少なくとも０．２７、少なくとも０．３０、少なくとも０．３３、または少なくとも０．３５の減衰損失係数、または損失係数を示し得る。損失率は、ＩＳＯ規格１６９４０に記載の機械インピーダンス計測方法により測定される。損失係数を測定するために、ポリマー試料は、それぞれ２．３ｍｍの厚さを有する２枚の透明ガラスの間に積層され、幅２５ｍｍおよび長さ３００ｍｍを有するように作製される。次に、Ｂｒｕｅｌ ａｎｄ Ｋｊａｒ（Ｎａｒｕｍ、オランダ）から市販されている加振機を使用して、積層試料を中央点で励振して、インピーダンスヘッドを使用して、棒材を励振して振動させるのに必要な力および振動速度を測定する。得られた伝達関数を、Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔデータ収集および分析システムに記録し、半値幅法を使用して第１の振動モードにおける損失係数を算出する。

[0078]一部の実施形態に基づいて、ポリ（ビニルアセタール）樹脂またはポリ（ビニルアセタール）層は、例えば、中間層を通過する時の音響透過の低減（すなわち、音響透過損失）により表されるように、望ましい音響調節特性を示し得る。一部の実施形態では、音響調節中間層は、２０℃でＡＳＴＭ Ｅ９０に準拠して測定されて、少なくとも３４、少なくとも３４．５、少なくとも３５、少なくとも３５．５、少なくとも３６、少なくとも３６．５、または少なくとも３７ｄＢの、コインシデンス周波数における音響透過損失を示し得る。そのような音響透過試験中、中間層は２枚の２．３ｍｍ透明ガラスの間に積層され、３，１５０Ｈｚの基準周波数で試験が実行される。
結合層
[0079]様々な実施形態では、本明細書に記載の１つまたは複数のポリマー層は、結合層であり得る。本明細書で使用される場合、「結合層」は、少なくとも２つの他の層を一緒に結合した中間層中の層またはシートを指す。結合層は、ＥＶＡ、ＴＰＵ、イオノマー、ポリ酢酸ビニル、混合ポリビニルエステル、エチレンビニルアルコール、およびこれらの組合せからなる群から選択される熱可塑性樹脂を含むか、熱可塑性樹脂から本質的になるか、または熱可塑性樹脂からなり得る。他の実施形態では、結合層は、当技術分野で公知の他の材料を含んでもよい。

[0080]ポリマー層が結合層を含む実施形態では、層は少なくとも１つのＬＲＩＣを含み得る。結合層はまた、その特性および存在する場合は他の層に応じて、所望により他の可塑剤を含有してもよい。可塑剤の量は、任意のＬＲＩＣを含み、これまでに開示されたものと同じ範囲であってもよい。中間層および結合層が使用される系では、中間層、結合層、およびＨＯＥフィルム層間の分配後に、構造体内に積層されるパターン化ＨＯＥフィルムにおける最終平衡レベルが、先に記載されたレベルを超える限りは、積層の前に各層に組み込まれるＬＲＩＣの総量は重要ではないことが当業者により理解されよう。例により、ＬＲＩＣを用いず結合層を配合し、かつ結合層とパターン化感光性ポリマーの両方における適切な平衡化のために、十分なＬＲＩＣを用いた中間層を配合することが可能である。また、ＬＲＩＣを用いず中間層の層を配合し、かつ結合層とパターン化感光性ポリマーの両方における適切な平衡化のために、十分なＬＲＩＣを用いた結合層を配合することも可能である。他の場合では、結合層とパターン化感光性ポリマーの両方における適切な平衡化のために、等量のＬＲＩＣを用いた結合層と中間層の両方を配合することが可能である。代わりに、結合層とパターン化感光性ポリマーの両方において適切に平衡である限り、異なる量のＬＲＩＣを用いた結合層と中間層の両方を配合することが可能である。

[0081]結合層は、本明細書に記載のＨＯＥおよび他のポリマー層と連結して使用され、多層中間層、特にポリ（ビニルアセタール）またはＰＶＢ層におけるＨＯＥ層と様々な他の層の間の結合を強化することができる。結合層を含有する例示的な多層中間層の配置形態は、ＰＶＢ／結合層／ＨＯＥ層／結合層／ＰＶＢを含む。そのような実施形態では、結合層は、ポリ（ビニルアセタール）層とＨＯＥ層の間に少なくとも部分的に介在、および／または位置することができる。

[0082]図２は、多層中間層１６を形成する、ＨＯＥ層１２、２つのポリマー層１４、および２つの結合層２０を含む例示的な積層体１０を表す。図２に示されるように、中間層１６は、ガラスなどの２つの剛性基板１８の間に介在する。

[0083]結合層およびＨＯＥ層を含有する多層中間層は、当技術分野で公知の任意の方法を使用して製造され得る。例えば、各層が当技術分野で公知の技術を使用して別々に形成され、次に一緒に積層されてもよい。代替的に、結合層およびＨＯＥ層を含有する多層中間層はまた、例えば、押出コーティング、浸漬コーティング、溶液コーティング、ブレード、パドル、エア－ナイフ、印刷、粉体コーティング、吹付けコーティング、およびこれらの組合せを含む任意の好適な方法に基づいて製造され得る。

[0084]接着性コーティングが、本明細書に記載のＨＯＥ層と連結して使用され、所望により、多層中間層におけるＨＯＥ層と様々な他の層の間の結合を強化することができる。そのような実施形態では、接着性コーティングは、中間層とＨＯＥ層の間に少なくとも部分的に介在、および／または位置することができる。
中間層を製造する方法
[0085]本発明の様々な実施形態に基づく中間層は、中間層を製造する当業者に公知の任意の好適なプロセスにより、その製造方法に限定されることなく作製され得る。例えば、層または中間層は、押出または共押出により形成され得ることが企図される。押出プロセスでは、既に記載した１つまたは複数の熱可塑性樹脂、可塑剤、および、任意選択で、１つまたは複数の添加剤が予混合され、押出装置に供給され得る。押出装置は、押出シートを作り出すために、熱可塑性組成物に特定の形状を付与するように構成される。昇温における押出シートは、次に冷却されて、ポリマーシートを形成することができる。いったんシートが冷却され固定されると、その後の保管、輸送、および／または中間層としての使用のために、切断されロールにされてもよい。

[0086]共押出は、ポリマー材料の多重層が同時に押出されるプロセスである。一般に、このタイプの押出は、２つ以上の押出機を利用して、安定した容積スループットの、異なる粘度または他の特性の様々な熱可塑性溶融物を、共押出ダイを通して溶融し送達して、所望の最終形態にする。共押出プロセスにおいて押出ダイを出ていく多重ポリマー層の厚さは、一般に、押出ダイを通る溶融物の相対速度の調節により、かつそれぞれの溶融された熱可塑性樹脂材料を処理する個々の押出機の大きさにより制御され得る。

[0087]押出プロセスは、材料および用途に応じて、当業者に公知の温度で起こり得る。本明細書に記載の層および中間層は、任意の好適な方法に基づいて製造され得る。得られた樹脂組成物は、溶液流延、圧縮成形、射出成形、溶融押出、メルトブロー、およびこれらの組合せを含むが、これらに限定されない任意の好適な方法に基づいてシートまたは層に形成され得る。中間層が２つ以上の層またはシートを含む多層中間層である場合、そのような多層中間層はまた、例えば、共押出、吹込フィルム、メルトブロー、浸漬コーティング、溶液コーティング、ブレード、パドル、エア－ナイフ、印刷、粉体コーティング、吹付けコーティング、およびこれらの組合せを含む任意の好適な方法に基づき製造され得る。

[0088]代替的に、中間層の各層は、別々にシートに形成または押出され得て、シートは積み重ねられて所望の順序の積層構造体を形成し、次に熱および圧力下で圧縮されて多層中間層を形成し得る。本発明の様々な実施形態では、層または中間層は押出または共押出により形成され得る。押出プロセスでは、１つまたは複数の熱可塑性ポリマー、可塑剤、および任意選択で少なくとも１つの添加剤は予混合され、押出装置に供給され得て、層または中間層は溶融されダイから押出され、それにより押出シートを提供し得る。代替的に、１つまたは複数の層は、購入されるかまたは当技術分野で公知のプロセスを使用して別々に製造されてもよい。

[0089]他の添加剤が、最終製品の性能を向上させ、中間層に特定の付加的な特性を付与するために、積層体または中間層を形成するために使用される上記の層のいずれか１つに組み込まれてもよい。そのような添加剤は、当業者に公知の他の添加剤の中でも、接着調整剤、アンチブロッキング剤、染料、顔料、安定剤（例えば、紫外線安定剤）、抗酸化剤、難燃剤、ＩＲ吸収剤または遮断剤（例えば、酸化スズインジウム、酸化スズアンチモン、六ホウ化ランタン（ＬａＢ_６）および酸化タングステンセシウム）、加工助剤、流動向上添加剤、滑沢剤、耐衝撃性調節剤、成核剤、熱安定剤、ＵＶ吸収剤、分散剤、界面活性剤、キレート剤、カップリング剤、接着剤、プライマー、補強添加剤、および充填剤を含むが、これらに限定されない。

[0090]液体、粉末、またはペレットの形態における添加剤が使用されることが多く、押出機装置に到着する前かまたは押出機装置内の熱可塑性樹脂と組み合わせて、熱可塑性樹脂または可塑剤に混合され得る。これらの添加剤は、組成物に、さらには得られた中間層に組み込まれ、多重層ガラスパネル製品における中間層の特定の特性およびその性能を向上させる。
ＨＯＥ層を含む積層体
[0091]これまでに記載された中間層は、改善された特性を有し得て、ＨＯＥフィルムなどの特定のフィルムと共に有用である。少なくとも１つのＬＲＩＣを含む層および中間層は、カプセル化などの当技術分野で公知のプロセスを通して、ＨＯＥフィルムと組み合わされ得る。実施形態では、ＨＯＥフィルムは、少なくとも１つのＬＲＩＣを含む層または中間層を、片側に（ＨＯＥフィルムのＨＯＥ側など）または両側に有してもよい。他の実施形態では、ＨＯＥフィルムは、少なくとも１つのＬＲＩＣを含む層または中間層を、ＨＯＥフィルムのＨＯＥ側に、かつ別の層または中間層をＨＯＥフィルムの基板側に有してもよい。
中間層特性および最終用途
[0092]中間層は、１つまたは複数の剛性基板を含む積層体またはパネルなどの多くの用途に使用され得る。２つのガラス基板の間に積層された中間層を含むガラスパネルなどの、本明細書に記載の中間層で作製されたパネルは、良好な光学的透明度を有し得る。ガラス基板の間に積層された中間層の透明度は、多層中間層を含有するシートガラスパネルを通して透過されない光の数量化であるヘイズ値を測定することにより決定され得る。パーセントヘイズは、以下の技術に従って測定され得る。ヘイズ量を測定する器具、ヘイズメーター、Ｍｏｄｅｌ Ｄ２５は、Ｈｕｎｔｅｒ Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ（Ｒｅｓｔｏｎ、Ｖａ．）から入手可能であり、ＡＳＴＭ Ｄ１００３－６１（１９７７年に再承認）－手順Ａに準拠して、２度の観察角で光源Ｃを使用して使用され得る。前面ガラスなどの様々な実施形態では、本明細書に記載の中間層は、ＡＳＴＭ Ｄ１００３－６１に準拠して測定して、１０未満、９未満、８未満、７未満、６未満、５未満、４未満、３未満、２未満、１．５未満、１未満、０．７５未満、または０．５パーセント未満のヘイズを示し得る。他の実施形態では、光学特性はそれほど重要でない場合があり、またはより低い透明度が所望される場合、より高いヘイズレベルが望ましく、または許容され得る場合がある。

[0093]光学性能を決定するために使用される別のパラメータは、透明性、またはパーセント視感透過率（％Ｔ_ｖｉｓ）であり、ＨｕｎｔｅｒＬａｂ ＵｌｔｒａＳｃａｎ ＸＥなどの分光光度計を使用して、ＡＳＴＭ Ｄ１００３、手順Ｂに準拠して、２°の観察角で光源Ｃを使用して測定される。本明細書で提供される値は、それぞれ２．３ｍｍの厚さを有する２枚の透明ガラス（ペンシルベニアのＰｉｔｔｓｂｕｒｇｈ Ｇｌａｓｓ Ｗｏｒｋｓから市販）の間に積層されたポリマー試料を分析することにより得られた。高視感透過率が望ましい一部の実施形態では、本発明の樹脂組成物、層、および中間層は、少なくとも５０、少なくとも７０、少なくとも８０、少なくとも８１、少なくとも８２、少なくとも８３、少なくとも８４、少なくとも８５、少なくとも８５．５、少なくとも８６、少なくとも８６．５、少なくとも８７、少なくとも８７．５、少なくとも８８、または少なくとも９０パーセント以上のパーセント視感透過率を有し得る。より低い視感透過率が所望される用途に関しては、パーセント視感透過率は、５０パーセント未満であってもよい。

[0094]黄色度指数（「ＹＩ」）は、光学品質の別の基準である。ポリマーシートの黄色度指数は、２枚の２．３ｍｍの透明ガラスの間に３０ゲージ（３０ミルまたは０．７６ｍｍ）のシート試料を積層（およびオートクレーブ処理）することにより、ＨｕｎｔｅｒＬａｂ ＵｌｔｒａＳｃａｎ ＸＥを使用して、ＡＳＴＭ方法Ｅ３１３（以前のＤ－１９２５）（光源Ｃ、２°の観察角）に準拠して、可視スペクトル中の分光光度法光透過率から測定される。様々な実施形態では、中間層は、ＡＳＴＭ Ｅ３１３に準拠して、２０未満、１８未満、１６未満、１４未満、１２未満、１０未満、８未満、６未満、５未満、４未満、３未満、２未満、１．５、１．０未満、０．７５未満、０．５未満、０．４未満、または０．３未満の黄色度指数を示し得る。

[0095]本発明の実施形態に基づく中間層は、剛性基板などの少なくとも１つの基板を含む多重層パネルまたは積層体に利用され得る。本明細書で使用される場合、「剛性」は、一般に他の層に対する相対的なものである。任意の好適な剛性基板が使用されてもよく、一部の実施形態では、ガラス、ポリカーボネート、二軸配向性ＰＥＴ、コポリエステル、アクリル、ポリアミド、三酢酸セルロース、およびこれらの組合せからなる群から選択されてもよい。剛性基板がポリマー材料を含む場合、ポリマー材料は、硬質被覆表層を含んでも、または含まなくてもよい。一部の実施形態では、多層パネルまたは積層体は、樹脂中間層がそれらの間に配置された１対の剛性基板を含む。他の実施形態では、多重層パネルは、剛性基板と、それらの間にＨＯＥ層を含み、必要な場合は結合層、接着性コーティングおよび／または接着促進剤を任意選択で含む中間層とを含む。

[0096]様々な実施形態では、本発明の中間層は、典型的には中間層が２枚の基板の間に配置された１対のガラス基板のような２枚の基板を含む多重層パネルに最も一般的に利用される。そのような構成体の例は：ガラス／中間層／ガラスであり、中間層は、ＨＯＥを含む上述の中間層のいずれかを含み得る。上述のもの以外の多数の構成体が、本発明の中間層を用いて作製され得ることを当業者が容易に認識するように、多重層パネルのこれらの例は、決して限定することを意図するものではない。

[0097]本明細書に記載の中間層は、当技術分野で公知の技術を使用して、ガラス間に積層され得る。典型的なガラス積層プロセスは、以下の：（１）２枚の基板（例えば、ガラス）および中間層の組立てのステップと；（２）ＩＲ放射または対流手段を介して組立体を短時間加熱するステップと；（３）第１の脱気のために、組立体を加圧ニップロール内に通過させるステップと；（４）約５０℃～約１２０℃などの適切な温度まで、組立体を２回目に加熱して、組立体に中間層の端部を密封するのに十分な仮接着を行うステップと；（５）組立体を第２の加圧ニップロール内に通過させて、中間層の端部をさらに密封して、さらなる操作を可能にするステップと；（６）８０～１５０℃の間の温度および１５ｐｓｉｇ～２００ｐｓｉｇの間の圧力などの適切な温度および圧力で約３０～９０分間、組立体をオートクレーブ処理するステップと、を含む。中間層－ガラス界面の脱気（ステップ２～５）における使用のための、当技術分野で公知の、商業的に実施されている他の手段は、空気を除去するために減圧が利用される減圧バッグおよび減圧リングのプロセスを含む。代替の積層プロセスは、最初に組立体を脱気し、その後、十分に高い温度および減圧で積層を完成する減圧積層機の使用を含む。

[0098]上述の本発明の様々な形態は、例示としてのみに使用されるべきであり、本発明の範囲を解釈するために限定的な意味で使用されるべきではない。上に明示された、例示的な実施形態に対する修正は、本発明の趣旨から逸脱することなく、当業者により容易に行われ得る。本発明は、それらの実施形態の以下の実施例によりさらに例証され得るが、これらの実施例は、単に例示の目的のために含まれ、特に別段の記載がない限り、本発明の範囲を限定することを意図するものではないことは理解されるであろう。

[0099]以下に記載され示される配置形態を有する中間層フィルムおよび積層体は、（様々な厚さを有し、異なる可塑剤の種類および量を伴うＰＶＢ、ＴＰＵ、ＥＶＡ、イオノマーおよび他のものなどの異なる材料の）別々のフィルムをＨＯＥフィルムと共に層にすることにより製造することができる。フィルムまたは層はまた、手積み成形法を介して層化または構成され、１つまたは複数のポリマー層によりカプセル化されたＨＯＥなどの多重層中間層を形成することができる。ＨＯＥフィルムまたは層は、これまでに記載されたものなどの任意の所望のＨＯＥフィルムであり得る。形成された中間層は、次に、それぞれ２．３ｍｍの厚さを有するガラスシートなどの２枚の焼きなましガラスシートの間に積層することができる。積層プロセスは、典型的な減圧バッグ脱気、続いてオートクレーブ処理プロセスを利用して、全ての試料を積層し、これは：（１）所定の順序における基板、中間層、およびＨＯＥフィルムの組立て、ならびに減圧バッグに入れるステップと；（２）室温で２０分間、続いて１０５℃で追加の６０分間減圧するステップと；（３）減圧バッグから試料を取り出し、１２５℃および１３バールで４０分間という固定条件でオートクレーブ処理するステップと、を含む。さらに以下に記載されるように、この積層技術を使用して、複数の試料を製造することができる。
対照例
[00100]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、２７．５重量パーセントの３ＧＥＨ可塑剤（３８ｐｈｒ添加）（および標準添加剤パッケージ）と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動（ｗｏｒｋｉｎｇ）体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因して低減される。

実施例１
[00101]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、２０重量パーセントの３ＧＥＨ可塑剤（２５ｐｈｒ添加）（および標準添加剤パッケージ）と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因して低減される。

実施例２
[00102]ガラス／ＴＰＵ／ＨＯＥ／ＴＰＵ／ガラスの構成を有する積層体は、ＬＲＩＣ可塑剤を含まず配合された２層の０．５ｍｍのＴＰＵと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＴＰＵ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＴＰＵ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層に元の含有されたＬＲＩＣ可塑剤の濃度の低減に起因して低減される。

実施例３
[00103]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、２０重量パーセントの（ビス（２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，７，７－ドデカフルオロヘプチル）（２，２，４－トリメチルヘキサン－１，６－ジイル）ビスカルバメート（フッ化ＬＲＩＣ可塑剤）と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因してわずかに低減される。

実施例４
[00104]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、１０重量パーセントの３ＧＥＨおよび１０重量パーセントのフッ化ＬＲＩＣ可塑剤と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、最初にプログラムされた強度におけるかまたはそれに近い。

実施例５
[00105]ガラス／ＴＰＵ／ＨＯＥ／ＴＰＵ／ガラスの構成を有する積層体は、２０重量パーセントのフッ化ＬＲＩＣ可塑剤と共に配合された２層の０．５ｍｍのＴＰＵと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＴＰＵ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、最初にプログラムされた強度におけるかまたはそれに近い。

実施例６
[00106]ガラス／３層ＰＶＢ／ＨＯＥ／３層ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、音響調節３層中間層のスキン層中の、２７．５重量パーセントの３ＧＥＨ可塑剤（３８ｐｈｒ添加）と共に配合された２枚の３層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ３層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因してわずかに低減される。

実施例７
[00107]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、くさび形を有し太陽光調節を目的としたＩＴＯ吸収剤を組み込んだ音響調節３層のスキン層中の、２７．５重量パーセントの３ＧＥＨ可塑剤（３８ｐｈｒ添加）と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因してわずかに低減される。

実施例８
[00108]ガラス／３層ＰＶＢ／ＨＯＥ／３層ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、３層のスキン層中の、１０重量パーセントの３ＧＥＨおよび１０重量パーセントのフッ化ＬＲＩＣ可塑剤と共に配合された２枚の３層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ３層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、最初にプログラムされた強度におけるかまたはそれに近い。

実施例９
[00109]ガラス／ＰＶＢ／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、くさび形を有し太陽光調節を目的としたＩＴＯ吸収剤を組み込んだ音響調節３層のスキン層中の、１０重量パーセントの３ＧＥＨおよび１０重量パーセントのフッ化ＬＲＩＣ可塑剤と共に配合された２層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は２枚のＰＶＢ層の間にカプセル化される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、最初にプログラムされた強度におけるかまたはそれに近い。

実施例１０
[00110]ガラス／ＨＯＥ／ＰＶＢ／ガラスの構成を有する積層体は、１０重量パーセントの３ＧＥＨおよび１０重量パーセントのフッ化ＬＲＩＣ可塑剤と共に配合された１層の０．３８ｍｍのＰＶＢと、ＨＯＥ層とを使用して製造することができ、ＨＯＥ層は、剛性ポリマー担体フィルムを用いず、ガラスに直接的に塗布またはコーティングしてＰＶＢに対して積層される。次に、減圧バッグ脱気プロセス、続いて当技術分野で公知の標準的オートクレーブ積層プロセスで積層スタックを積層する。完成された構成は、最初にプログラムされた波長に近いピーク反射を有する作動体積ホログラムを含む。ホログラムのシグナル強度は、体積ホログラム層と、ホログラフィック素子または体積ホログラムをカプセル化するＰＶＢ層との全厚さにわたる再分布後の、ＨＯＥ層におけるＬＲＩＣ可塑剤の濃度低下に起因してわずかに低減される。

[00111]積層体の光学特性は、初期のＨＯＥフィルム反射と、同一の条件下での積層に続くその後の反射のデジタル画像とを比較することにより決定されるように、生成された配置形態を測定し、反射強度を決定することができる。表１は、可能な様々の配置形態および積層後に得られたシグナル強度を示す。

[00112]上記は、ＬＲＩＣ可塑剤をポリマー中間層に組み込むことにより、シグナル強度が維持され得ることを示す。ＬＲＩＣと従来の可塑剤のブレンドを使用する場合、シグナル強度はわずかに低減されるが、３ＧＥＨなどの従来の可塑剤のみを使用、または可塑剤を使用しない（ＴＰＵ中間層を用いるなど）場合の積層体より良好である。

[00113]フッ化ＬＲＩＣを含有しない中間層で製造された構成体は、一般に、実際上、反射シグナル強度における著しい低減を通して観察される、著しく低いホログラフィック効率を示す。ＰＶＢなどのポリマー層へのフッ化ＬＲＩＣなどのＬＲＩＣの組込みは、一般に、シグナル強度を維持することを可能にする。この効果は、十分なフッ化ＬＲＩＣを中間層に組み込み濃度勾配を防止することにより達成され、組み込まない場合には元のＨＯＥフィルムまたは層から出るフッ化ＬＲＩＣの移動をもたらす。この効果は、異なる化学組成のＬＲＩＣにも同様に起こる。中間層における濃度レベルが、ＨＯＥフィルムから中間層へのＬＲＩＣの拡散を防止するような方法で設計される限り、ＨＯＥにおける屈折率目標を維持することができる。

[00114]配合の変更により、ＨＯＥ層のカプセル化および積層後の結果の改善をもたらすこともできる。実施例１は、低レベルの３ＧＥＨ可塑剤を用いる構成体が、ＨＯＥシグナル強度損失の減少をどの程度もたらし得るかを強調する。実施例１と対照例を比較されたい。ＰＶＢの化学的性質に対する変更もまた、同様の改善をもたらし得る。しかしながら、多くのポリマー中間層では、配合変更は、分配の改善の助けとなり得るが、ＨＯＥからＬＲＩＣを含有しない中間層へのＬＲＩＣ損失を完全に防止することは疑わしい。しかしながら、中間層配合に対する改善は、実施例４に示されるように、可塑剤のタイプおよび含有量の変更を通して、ＬＲＩＣの添加と組み合わせた場合に特に効果的であることが発見された。

[00115]ポリマー中間層およびＨＯＥフィルム中に存在するＬＲＩＣが、化学的に同様であり、同様の屈折率を有する限り、実施例で使用されたもの以外のＬＲＩＣを用いて中間層を配合することにより、同様の改善を達成できることもまた期待される。異なる化学構造を有するＬＲＩＣを使用して同じ効果を達成することができるが、ＨＯＥフィルム内の所望の格子間隔および屈折率を維持する分配比を達成するために、慎重に選択する必要がある。

[00116]一部のＨＯＥフィルムは、ＬＲＩＣを使用せずに作り出され、代わりにポリマー格子の屈折率に依存して、ホログラフィック効果に到達する。そのような場合、ＬＲＩＣを有する中間層を利用して、そのようなＨＯＥフィルムに屈折率調節剤を供給して、格子位相間の屈折率差を増加させることが可能である。そのような手法は、ホログラム全般の有効性を増加させる。

[00117]これらのＬＲＩＣが、積層時にＨＯＥフィルムに配合される（すなわち、ＬＲＩＣは、いったん積層された中間層からＨＯＥフィルムへ移動する）ことを理解した上で、ＬＲＩＣを用いないホログラフィック感光性ポリマーフィルムを設計することにより、ＨＯＥフィルム製造プロセスを単純化することも可能である。これにより、中間層は、効果的にＬＲＩＣ送達系となる。そのような場合、積層後のＬＲＩＣ平衡化に続いて所望のレベルに変化するように設計された初期寸法を有する縞を作り出すために、初期のＨＯＥパターンが修正されなければならないことが予期される。
定義
[00118]以下は、定義された用語の排他的リストであると意図していないことを理解されたい。例えば、文脈中で定義された用語の使用を伴う場合など、上記の記載において他の定義が与えられてもよい。

[00119]本明細書で使用される場合、用語「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」は、１つまたは複数を意味する。
[00120]本明細書で使用される場合、用語「および／または」は、２つ以上の項目の列挙に使用される場合、列挙された項目のいずれか１つを単独で利用し得るか、または列挙された項目の２つ以上の任意の組合せを利用し得ることを意味する。例えば、ある組成物が、成分Ａ、Ｂ、および／またはＣを含有すると記載された場合、該組成物は、Ａのみ；Ｂのみ；Ｃのみ；ＡとＢの組合せ；ＡとＣの組合せ、ＢとＣの組合せ；またはＡ、Ｂ、およびＣの組合せを含有し得る。

[00121]本明細書で使用される場合、用語「含んでいる（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、および「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅ）」は、該用語の前に記載された主語から、該用語の後に記載された１つまたは複数の要素に移行するために使用される非限定的な移行用語であり、移行用語の後に列挙された要素または複数の要素は、主語を構成する必ずしも単一の要素とは限らない。本明細書で使用される場合、用語「有している（ｈａｖｉｎｇ）」、「有する（ｈａｓ）」、および「有する（ｈａｖｅ）」は、上に挙げた「含んでいる」、「含む」、および「含む」と同じ非限定的な意味を有する。本明細書で使用される場合、用語「含んでいる（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅ）」、および「含んだ（ｉｎｃｌｕｄｅｄ）」は、上に挙げた「含んでいる」、「含む」、および「含む」と同じ非限定的な意味を有する。

[00122]本明細書で使用される場合、用語「約」は、記載された値の１０パーセント内の値を指す。本記載は、数値範囲を使用して、本発明に関連する特定のパラメータを定量化する。数値範囲が提供された場合、そのような範囲は、範囲の下限値を記載するのみのクレーム限定と同様に、範囲の上限値を記載するのみのクレーム限定に対する文字通りの裏付けを提供すると解釈されるべきであることを理解されたい。例えば、開示された１０～１００という数値範囲は、「１０より大きい」（上限を伴わない）と記載するクレーム、および「１００未満」（下限を伴わない）と記載するクレームに対する文字通りの裏付けを提供する。

[00123]特定の実施形態では、多重ポリマー層または基板層は、積層構造体を生成する製造方法で使用され得る。そのような場合、ポリマーまたは基板層は、第１または第２のポリマーまたは基板層と記載され得る。本明細書で使用される場合、用語「第１の」、「第２の」などは、様々な要素を記載するために使用されるが、そのような要素は、必ずしもこれらの用語により限定されるべきではない。これらの用語は、ある要素を別の要素から区別するために使用されるだけであり、必ずしも特定の順序または特定の要素さえも含意するわけではない。例えば、ある要素は本記載において「第１の」要素と考えられ、かつクレーム中で相反することなく「第２の」要素と考えられ得る。本記載内および各独立クレームに関して、一貫性は維持されるが、そのような用語体系が、必ずしもそれらの間で一貫していることを意図するものではない。

[00124]ホログラフィック光学素子をカプセル化するために使用される様々な中間層およびポリマー中間層ならびにこれらの中間層を含む積層体の例は、以下を含むが、これらに限定されない。当業者は、様々な組合せおよび特性が所望により変更され得ることを理解するであろう。

[00125]ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラムをカプセル化するために使用され得るが、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤の総量の－２５から＋２５重量パーセントの範囲内の可塑剤の総量を含む。実施形態では、ポリマー中間層は、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤の濃度の－１５から＋１５重量パーセント、または－１０から＋１０重量パーセント、－５から＋５重量パーセントの範囲内の可塑剤の総量を含む。

[00126]実施形態では、ポリマー中間層は、中間層の０から５０重量パーセントの範囲内の可塑剤の総量を含む。実施形態では、ポリマー中間層は、中間層の０から３０重量パーセント、または０から２０重量パーセント、または０から１０重量パーセント、０から５重量パーセントの範囲内の可塑剤の総量を含む。

[00127]実施形態では、ポリマー中間層はある濃度の低屈折率可塑剤（ＬＲＩＣ）を含み、ポリマー中間層がポリマー体積ホログラムをカプセル化するために使用されて積層される場合、ポリマー体積ホログラムの光調節特性は、積層およびポリマー中間層との可塑剤平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における元の光調節特性の大きさの７０％超、８０％超、または９０％超である。実施形態では、ＨＯＥ中のＬＲＩＣは、中間層中のＬＲＩＣと同じであってもよい。他の実施形態では、ＨＯＥ中のＬＲＩＣは、中間層中のＬＲＩＣと異なってもよい。他の実施形態では、ＨＯＥは、中間層とのカプセル化および積層（または平衡化）の前に、ＬＲＩＣ可塑剤を含有しなくてもよい。

[00128］実施形態では、ポリマー中間層は、ポリウレタン、ポリ（ビニルブチラール）などのポリ（ビニルアセタール）、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリビニルアルコール、セルロースエステル、ポリオレフィンエラストマー、アクリル樹脂、ポリシロキサンおよびイオノマーから選択されるポリマーもしくはエラストマーまたはポリマーもしくはエラストマーのブレンドを含む。

[00129]一部の実施形態では、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤または可塑剤ブレンドと同じである可塑剤または可塑剤ブレンドを含む。他の実施形態では、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラム中の可塑剤または可塑剤ブレンドとは異なる少なくとも１つの可塑剤または可塑剤ブレンドを含む。

[00130]実施形態では、ポリマー中間層は可塑剤または可塑剤ブレンドを含み、可塑剤、可塑剤ブレンド、またはブレンド中の可塑剤は、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤、可塑剤ブレンド、またはブレンド中の可塑剤の屈折率の－０．１から＋０．１の範囲内の屈折率を有するように選択される。実施形態では、可塑剤または可塑剤ブレンドは、元のポリマー体積ホログラム中の可塑剤、可塑剤ブレンド、またはブレンド中の可塑剤の屈折率の－０．０５から＋０．０５の範囲内、または－０．０２から＋０．０２の範囲内の屈折率を有するように選択される。

[00131]実施形態では、多層中間層は、ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムを含み、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラムと直接接触する。他の実施形態では、多層中間層は、ポリマーフィルムを含み、ポリマーフィルムは、ポリマー中間層とポリマー体積ホログラムに隣接し、かつその間に配置される。他の実施形態では、多層中間層は、上述のポリマーのいずれかを含む結合層を含み、結合層は、ポリマー中間層とポリマー体積ホログラムに隣接し、かつその間に配置される。実施形態では、ポリマーフィルムおよび／または結合層は、ポリマー中間層中の１つまたは複数の可塑剤が、ポリマー体積ホログラム内へ移動することを可能にする。実施形態では、ポリマーフィルムおよび／または結合層は、ポリマー体積ホログラム中の１つまたは複数の可塑剤が、ポリマー中間層内へ移動することを可能にする。実施形態では、ポリマーフィルムおよび／または結合層は、一部のポリマー中間層を、ポリマー体積ホログラムから分離する。他の実施形態では、ポリマーフィルムおよび／または結合層は、全ポリマー中間層をポリマー体積ホログラムから分離する。

[00132]実施形態では、ポリマー中間層は、完全にカプセル化されたポリマー体積ホログラム中の可塑剤レベルが、開始レベルの可塑剤の少なくとも５０％、少なくとも６０％、少なくとも７０％、少なくとも８０％、または少なくとも９０％となるように、可塑剤の取り込みを最小化するように選択される。

[00133]実施形態では、ポリマー中間層は、０．０５ｍｍ～１．５ｍｍ、０．１ｍｍ～０．８ｍｍ、または０．２ｍｍ～０．４ｍｍの範囲の厚さを有する。
[00134]実施形態では、ポリマー中間層および／または結合層は、接着促進剤をさらに含む。実施形態では、接着促進剤は、シラン接着促進剤を含む。実施形態では、接着促進剤は、ポリマー中間層および／または結合層に組み込まれる。

[00135]実施形態では、ポリマー中間層は、音響調節遮音特徴、一定または可変の角度のくさび形、染料、粒子、赤外線もしくは太陽光の吸収剤、または電磁スペクトルの一部を選択的に遮断する層などの付加的な機能性を有する。

[00136]実施形態では、積層体は、第１の剛性基板、第１のポリマー中間層、ＨＯＥフィルム、第２のポリマー中間層、および第２の剛性基板を含む。実施形態では、剛性基板は、ガラス、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、アクリル、ポリエステルまたは当技術分野で公知の任意の他の剛性基板を含む。実施形態では、第１および第２のポリマー中間層は同じである。他の実施形態では、第１および第２のポリマー中間層は異なる。実施形態では、少なくとも１つの第１および第２のポリマー中間層は、多重層中間層である。

[00137]実施形態では、積層体は、第１のポリマー層とＨＯＥフィルムの間に配置された結合層をさらに含む。実施形態では、積層体は、第２のポリマー層とＨＯＥフィルムの間に配置された結合層をさらに含む。実施形態では、積層体は、第１のポリマー層とＨＯＥフィルム、および第２のポリマー層とＨＯＥフィルムの両方の間に配置された結合層をさらに含む。

[00138]実施形態では、構造体は、ポリマー体積ホログラムと、ポリマー体積ホログラムをカプセル化するために使用されるポリマー中間層とを含み、ポリマー中間層は、最初、ある濃度の低屈折率化合物を含み、ポリマー体積ホログラムの光調節特性は、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における元のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの７０％超である。

[00139]実施形態では、構造体は、低屈折率化合物を持たないポリマー体積ホログラムと、ポリマー体積ホログラムをカプセル化するために使用されるポリマー中間層とを含み、ポリマー中間層は、ある濃度の低屈折率化合物を含み、ポリマー体積ホログラムの光調節特性は、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における元の光調節特性の大きさの７０％超である。実施形態では、ポリマー体積ホログラムの光調節特性は、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における元の光調節特性の大きさの８０％超、９０％超、１００％超、２００％超、３００％超、４００％超、５００％超、６００％超、７００％超、８００％超、９００％超、または１０００％超である。

[00140]実施形態では、構造体は、ポリマー体積ホログラムと、ポリマー体積ホログラムに隣接するポリマー中間層とを含み、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物の濃度の－２５から＋２５重量パーセントの範囲内の濃度の低屈折率化合物を含む。

[00141]実施形態では、ポリマー中間層は、構造体の０から５０重量パーセントの範囲内の低屈折率化合物の総量を含む。
[00142]実施形態では、ポリマー中間層は、ポリウレタン、ポリ（ビニルブチラール）などのポリ（ビニルアセタール）、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリビニルアルコール、セルロースエステル、ポリオレフィンエラストマー、アクリル樹脂、ポリシロキサンおよびイオノマーから選択されるポリマーもしくはエラストマーまたはポリマーもしくはエラストマーのブレンドを含む。

[00143]実施形態では、ポリマー中間層は、元のポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物の屈折率の－０．１から＋０．１の範囲内の屈折率を有するように選択される低屈折率化合物を含む。

[00144]実施形態では、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラムと直接接触する。実施形態では、多層中間層は、ポリマーフィルムまたは結合層を含み、ポリマーフィルムまたは結合層は、ポリマー中間層とポリマー体積ホログラムに隣接し、かつその間に配置される。実施形態では、ポリマーフィルムまたは結合層は、ポリマー中間層中の１つまたは複数の可塑剤が、ポリマー中間層からポリマー体積ホログラムへ、ポリマー体積ホログラムからポリマー中間層へ、またはポリマー中間層からポリマー体積ホログラムへ、およびポリマー体積ホログラムからポリマー中間層への両方で移動することを可能にする。実施形態では、ポリマー中間層は、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物レベルが、低屈折率化合物の開始レベルの少なくとも５０％であるように選択される。

[00145]実施形態では、多層中間層は第２のポリマー中間層をさらに含むか、または第１および第２のポリマー層の少なくとも１つが多層ポリマー中間層である。
[00146]実施形態では、ポリマー中間層は、ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムを含有する完全積層構造体の適切な機能化に必要な、５０％超の低屈折率化合物を組み込む。

[00147]実施形態では、ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムを含有する完全積層構造体の適切な機能化を達成するために、５０％超、好ましくは７５％超、好ましくは９０％超のレベルで屈折率修正可塑剤を含有する中間層との積層における使用のための、ポリマー体積ホログラムフィルムの作製用に設計され、屈折率修正可塑剤または可塑剤ブレンドを用いずに作製された非パターン化感光性ポリマーフィルムが存在する。

[00148]実施形態では、ポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムを含有する完全積層構造体の適切な機能化を達成するために、５０％超、好ましくは７５％超、好ましくは９０％超のレベルで屈折率修正可塑剤を含有する中間層との積層における使用のための、屈折率修正可塑剤または可塑剤ブレンドを用いないパターン化ポリマー体積ホログラムフィルムが存在する。

[00149]実施形態では、ポリマー体積ホログラムは、パターン化または非パターン化感光性ポリマーフィルムを含み、ポリマー体積ホログラムは、製造時に可塑剤を含まない。
[00150]実施形態では、格子は、積層後の可塑剤の再平衡化に続き、所望の光学応答を達成するようにパターン化される。実施形態では、格子の光調節効率は、積層後の可塑剤の再平衡化に続き、少なくとも２５％、少なくとも５０％、少なくとも７５％、少なくとも１００％、少なくとも５００％、または少なくとも１０００％増加する。

[00151]実施形態では、製造方法は、ポリマー体積ホログラムフィルム内の１組の屈折率格子の作製を含み、格子のパターンは、積層および低屈折率化合物の平衡化後のみに所望のパターンを達成するように設計される。

[00152]実施形態では、基板は、ガラス、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、アクリル、ポリエステル、ポリアミドまたは三酢酸セルロースを含む。
[00153]実施形態では、積層体は、少なくとも１つの基板および本明細書に記載の多層中間層のいずれかを含む。
本発明は以下の実施態様を含む。
［１］低屈折率化合物を含む第１のポリマー層およびポリマー体積ホログラムを提供するステップと、第１のポリマー層とポリマー体積ホログラムとを組み立てて組立体を形成するステップと、少なくとも第１の基板を提供するステップと、組立体と少なくとも第１の基板とを積層して積層構造体を形成するステップとを含み、第１の基板が第１のポリマー層に隣接し、ポリマー体積ホログラムの光調節特性が、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物の平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における組立て前のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの７０％超であるように、積層構造体が、ポリマー体積ホログラム内に分配された低屈折率化合物レベルを有する、製造方法。
［２］初期のポリマー体積ホログラムが、低屈折率化合物を含有しない、［１］に記載の製造方法。
［３］初期のポリマー体積ホログラムが、低屈折率化合物を含む、［１］に記載の製造方法。
［４］１つまたは複数の付加的なポリマー層をさらに含む、［１］から［３］のいずれかに記載の製造方法。
［５］ポリマー体積ホログラムが、第２の基板上に配置される、［１］から［４］のいずれかに記載の製造方法。
［６］第２の基板をさらに含む、［１］から［４］のいずれかに記載の製造方法。
［７］ポリマー層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物とは異なる、［３］から［６］のいずれかに記載の製造方法。
［８］ポリマー層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物と同じである、［３］から［６］のいずれかに記載の製造方法。
［９］ポリマー中間層が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物の濃度の－２５から＋２５重量パーセントの範囲内の濃度の低屈折率化合物を含む、［３］から［８］のいずれかに記載の製造方法。
［１０］ポリマー中間層が、積層構造体の０超から５０重量パーセント未満の範囲内の低屈折率化合物の総量を含む、［１］から［９］のいずれかに記載の製造方法。
［１１］ポリマー中間層が、ポリウレタン、ポリ（ビニルブチラール）などのポリ（ビニルアセタール）、エチレン酢酸ビニルコポリマー、ポリビニルアルコール、セルロースエステル、ポリオレフィンエラストマー、アクリル樹脂、ポリシロキサンおよびイオノマーから選択されるポリマーもしくはエラストマーまたはポリマーもしくはエラストマーのブレンドを含む、［１］から［１０］のいずれかに記載の製造方法。
［１２］ポリマー中間層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物の屈折率の－０．１から＋０．１の範囲内の屈折率を有するように選択される、［３］から［１１］のいずれかに記載の製造方法。
［１３］ポリマーフィルムまたは結合層をさらに含み、ポリマーフィルムまたは結合層は、ポリマー中間層中の１つまたは複数の低屈折率化合物が、ポリマー層からポリマー体積ホログラムへ、ポリマー体積ホログラムからポリマー中間層へ、またはポリマー中間層からポリマー体積ホログラムへ、およびポリマー体積ホログラムからポリマー中間層への両方で移動することを可能にする、［１］から［１２］のいずれかに記載の製造方法。
［１４］ポリマー層が、接着促進剤をさらに含む、［１］から［１３］のいずれかに記載の製造方法。
［１５］少なくとも一部のポリマー層が：テーパー状の中間層、音響調節消音特性、もしくは電磁スペクトルの一部を選択的に遮断する要素の少なくとも１つを有するか、またはポリマー層が、以下の：染料、着色剤、顔料、粒子、赤外線もしくは太陽光吸収剤の少なくとも１つを含む、［１］から［１４］のいずれかに記載の製造方法。
［１６］低屈折率化合物が、少なくとも２つの異なる低屈折率化合物を含む、［１］から［１５］のいずれかに記載の製造方法。
［１７］ポリマー体積ホログラムが、パターン化または非パターン化感光性ポリマーフィルムを含み、ポリマー体積ホログラムが、組立てステップの前に低屈折率化合物を含まない、［１］に記載の製造方法。
［１８］低屈折率化合物を含む第１のポリマー層、ポリマー体積ホログラム、および第２のポリマー層を提供するステップと、第１のポリマー層、ポリマー体積ホログラムおよび第２のポリマー層を組み立てて組立体を形成するステップであって、ポリマー体積ホログラムが第１のポリマー層と第２のポリマー層の間にある、ステップと、少なくとも第１の基板を提供するステップと、組立体と少なくとも第１の基板とを積層して積層構造体を形成するステップとを含み、ポリマー体積ホログラムの光調節特性が、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における組立て前のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの７０％超であるように、積層構造体が、ポリマー体積ホログラム内の分配された低屈折率化合物レベルを有する、製造方法。
［１９］ポリマー体積ホログラムの光調節特性が、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物の平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における組立て前のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの１００％超である、［１］から［１８］のいずれかに記載の製造方法。
［２０］［１］から［１９］のいずれかに記載の製造方法により作製される積層構造体。

Claims (12)

1. 低屈折率化合物を含む第１のポリマー層を含むポリマー中間層およびポリマー体積ホログラムを提供するステップと、ポリマー中間層とポリマー体積ホログラムとを組み立てて組立体を形成するステップと、少なくとも第１の基板を提供するステップと、組立体と少なくとも第１の基板とを積層して積層構造体を形成するステップとを含み、第１の基板が第１のポリマー層に隣接し、ポリマー体積ホログラムの光調節特性が、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物の平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における組立て前のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの１００％超であるように、積層構造体が、ポリマー体積ホログラム内に分配された低屈折率化合物レベルを有し、ポリマー中間層が、積層構造体の１０から２０重量パーセントの範囲内の低屈折率化合物の総量を含む、製造方法。
2. 初期のポリマー体積ホログラムが、低屈折率化合物を含有しない、請求項１に記載の製造方法。
3. 初期のポリマー体積ホログラムが、低屈折率化合物を含む、請求項１に記載の製造方法。
4. ポリマー中間層が、１つまたは複数の付加的なポリマー層をさらに含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の製造方法。
5. ポリマー体積ホログラムが、第２の基板上に配置される、請求項１から４のいずれか一項に記載の製造方法。
6. 第１のポリマー層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物とは異なる、請求項３に記載の製造方法。
7. 第１のポリマー層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物と同じである、請求項３に記載の製造方法。
8. ポリマー中間層中の低屈折率化合物が、ポリマー体積ホログラム中の低屈折率化合物の屈折率の－０．１から＋０．１の範囲内の屈折率を有するように選択される、請求項３に記載の製造方法。
9. ポリマーフィルムまたは結合層をさらに含み、ポリマーフィルムまたは結合層は、ポリマー中間層中の１つまたは複数の低屈折率化合物が、ポリマー中間層からポリマー体積ホログラムへ、ポリマー体積ホログラムからポリマー中間層へ、またはポリマー中間層からポリマー体積ホログラムへ、およびポリマー体積ホログラムからポリマー中間層への両方で移動することを可能にする、請求項１から８のいずれか一項に記載の製造方法。
10. 低屈折率化合物が、少なくとも２つの異なる低屈折率化合物を含む、請求項１から９のいずれか一項に記載の製造方法。
11. ポリマー体積ホログラムが、パターン化または非パターン化感光性ポリマーフィルムを含み、ポリマー体積ホログラムが、組立てステップの前に低屈折率化合物を含まない、請求項１に記載の製造方法。
12. 低屈折率化合物を含む第１のポリマー層および第２のポリマー層を含むポリマー中間層、ポリマー体積ホログラムを提供するステップと、ポリマー中間層、ポリマー体積ホログラムを組み立てて組立体を形成するステップであって、ポリマー体積ホログラムが第１のポリマー層と第２のポリマー層の間にある、ステップと、少なくとも第１の基板を提供するステップと、組立体と少なくとも第１の基板とを積層して積層構造体を形成するステップとを含み、ポリマー体積ホログラムの光調節特性が、積層およびポリマー中間層との低屈折率化合物平衡化の後に、少なくとも１つの波長域における組立て前のポリマーホログラムの元の光調節特性の大きさの１００％超であるように、積層構造体が、ポリマー体積ホログラム内の分配された低屈折率化合物レベルを有し、ポリマー中間層が、積層構造体の１０から２０重量パーセントの範囲内の低屈折率化合物の総量を含む、製造方法。