JP7459365B1

JP7459365B1 - 炭素質材料及びその製造方法、並びにパラジウム錯体の吸着方法

Info

Publication number: JP7459365B1
Application number: JP2023201657A
Authority: JP
Inventors: 典子藤井; 尚也清家; 興植田; 拓哉浅田; 綾小林
Original assignee: Osaka Gas Chemicals Co Ltd
Current assignee: Osaka Gas Chemicals Co Ltd
Priority date: 2023-11-29
Filing date: 2023-11-29
Publication date: 2024-04-01
Anticipated expiration: 2043-11-29

Abstract

【課題】様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する炭素質材料を提供すること。【解決手段】本発明の炭素質材料は、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である。【選択図】図１

Description

本発明は、炭素質材料及びその製造方法、並びにパラジウム錯体の吸着方法に関する。

有機合成化学においては、炭素－炭素結合の生成及び不斉水素化等の反応を促進する目的で、パラジウムを含む均一系触媒が広く用いられている。これらのパラジウム触媒は、溶液中に溶解させることで、効率的に反応を促進させることができる。パラジウム触媒は、反応終了後において、晶析及び蒸溜等により除去することができるが、生成物を電子材料及び医薬品等に用いる場合には、生成物中のパラジウム触媒を除去し、その含有率を十分に低減させることが必要である。

パラジウム触媒の除去方法としては、例えば、特許文献１において、有機反応後の溶液を、比表面積が５０ｍ^２／ｇ以上４００ｍ^２／ｇ以下である活性アルミナで処理する方法が提示されている。

特許文献２においては、医薬品原薬中の残留パラジウムを低減させる方法として、医薬品原薬、溶解補助剤、及び水の混合液に、３置換ホスフィンを加え、更に、貧溶媒を加えて医薬品原薬を晶析させる、残留パラジウムの低減方法が記載されている。

特許文献３においては、有機溶剤中に溶解しているパラジウム触媒などの金属成分を除去するために用いられる吸着剤であって、比表面積が１３００ｍ^２／ｇ以上であり、かつ、平均細孔直径が１．８ｎｍ以上である、金属除去用吸着剤が記載されている。

特開２００８－２６０７０４号公報特開２０１１－５７６０２号公報特開２０１７－１７７０４７号公報

しかしながら、特許文献１に記載の除去方法において、パラジウム触媒を除去するための溶液は、リン系配位子とパラジウム化合物とを含む触媒を用いた有機反応溶液である。そのため、リン系配位子を含まない、例えば、酢酸パラジウムのような触媒に対しては、効果が十分ではない。

特許文献２に記載の低減方法では、残留パラジウムと錯体を形成する３置換ホスフィンを溶液に添加することで、３置換ホスフィンと残留パラジウムとの錯体を除去している。しかしながら、特許文献２に記載の方法では、多座配位子を有するパラジウム錯体など、３置換ホスフィンと配位子交換がし難いパラジウムについては、除去することが難しい。また、３置換ホスフィンが残留する結果、却って目的物が汚染される懸念もある。

特許文献３では、活性炭によってパラジウム触媒を吸着する方法が記載されており、２価のパラジウム錯体である酢酸パラジウムに対して、吸着剤の細孔特性及び表面官能基量を特定の範囲にすることにより高い除去性能が示すことを記載されている。しかしながら、特許文献３では、０価のパラジウム錯体に対する有効性は示されておらず、特許文献３に記載の活性炭においてもパラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体の除去に適用できるとは言い難い。

本発明は、このような課題に鑑みてなされたものであり、様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する炭素質材料及びその製造方法、並びにパラジウム錯体の吸着方法を提供することにある。

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、メソ孔の割合、リアクティブブラック５価、及びよう素吸着量が、それぞれ特定の範囲にある炭素質材料が、様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有することを見出し、本発明を完成するに至った。

本発明は、以下の実施態様を含む。
［１］メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である、炭素質材料。

［２］－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められるメソ孔の細孔容積が、０．１６ｃｍ^３／ｇ以上０．６０ｃｍ^３／ｇ以下である、［１］に記載の炭素質材料。

［３］－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＥＴ法によって求められる比表面積が、９５０ｍ^２／ｇ以上１，７００ｍ^２／ｇ以下である、［１］に記載の炭素質材料。

［４］－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる比表面積が、２３ｍ^２／ｇ以上５００ｍ^２／ｇ以下である、［１］に記載の炭素質材料。

［５］ｐＨが、４．５以上９．５以下である、［１］に記載の炭素質材料。

［６］タッピング法により測定される充填密度が、０．２０ｇ／ｍＬ以上０．５５ｇ／ｍＬ以下である、［１］に記載の炭素質材料。

［７］有機溶剤中で、０価のパラジウム錯体及び／又は２価のパラジウム錯体の吸着に用いられる、［１］～［６］のいずれかに記載の炭素質材料。

［８］原料を炭化して炭化物を得る炭化工程と、前記炭化物を賦活処理して賦活物を得る賦活工程と、を含む、［１］～［６］のいずれかに記載の炭素質材料の製造方法。

［９］前記賦活物を洗浄する洗浄工程を更に含む、［８］に記載の製造方法。

［１０］前記原料が、ヤシ殻及び木粉からなる群から選ばれる少なくとも１種である、［８］に記載の製造方法。

［１１］［１］～［６］のいずれかに記載の炭素質材料に、パラジウム錯体を吸着させる吸着工程を、含む、パラジウム錯体の吸着方法。

本発明によれば、様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する炭素質材料及びその製造方法、並びにパラジウム錯体の吸着方法を提供することができる。

図１のＩは、ロータリーキルンの模式断面図であり、ＩＩはロータリンキルンの模式側面図である。図２は、ロータリーキルンを説明するための模式断面図である。

以下、本発明を実施するための形態（以下、単に「本実施形態」という。）について、詳細に説明する。なお、以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明は本実施形態のみに限定されない。

［炭素質材料］
本実施形態の炭素質材料は、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である。

炭素質材料が、このような要件を備えることにより、パラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する。そのため、本実施形態の炭素質材料を用いることで、種々の用途において、パラジウム錯体を好適に除去することが可能である。

炭素質材料のメソ孔の割合は、６．４％以上５０．０％以下である。メソ孔の割合が上記範囲にあることで、炭素質材料は、パラジウム錯体に対して、高い吸着性能を発揮する。メソ孔の割合が６．４％以上であることで、炭素質材料は、分子サイズの大きなパラジウム錯体に対して有効な細孔割合が多くなり、顕著に吸着性能が向上する。メソ孔の割合が５０．０％以下であることで、炭素質材料の細孔径が大きくなりすぎず、パラジウム錯体を吸着する細孔の制御が容易となる。

本明細書において、炭素質材料が有する細孔は、ＩＵＰＡＣ（国際純正応用化学連合）の分類基準に準拠し、その細孔径（直径）に応じて、細孔径が２．０ｎｍ未満の細孔をミクロ孔とし、細孔径が２．０ｎｍ以上５０．０ｎｍ以下の細孔をメソ孔とし、細孔径が５０．０ｎｍを超える細孔をマクロ孔と分類する。メソ孔は、ミクロ孔よりも大きな細孔であり、分子サイズの大きなパラジウム錯体の吸着に有効である。

本明細書において、メソ孔の割合とは、炭素質材料において、－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＥＴ法によって求められる比表面積（以下、単に「ＢＥＴ比表面積」とも称する）に対する、－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる比表面積（以下、単に「ＢＪＨ比表面積」とも称する）の比率で求められる。メソ孔は、炭素質材料において吸着に寄与する細孔の中で、比較的大きな孔である。すなわち、メソ孔の割合が大きいほど、分子サイズの大きなパラジウム錯体の吸着性能に優れることを示している。メソ孔の割合の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対してより高い吸着性能を有することから、メソ孔の割合は、好ましくは１０．０％以上４０．０％以下であり、より好ましくは１５．０％以上３５．０％以下である。

炭素質材料のリアクティブブラック５価は、１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下である。リアクティブブラック５は、下記式（１）で表される染料であり、Ｃ．Ｉ．リアクティブブラック－５とも称される。

リアクティブブラック５は、その分子量が９９５．８８と大きく、嵩高い構造を有するため、リアクティブブラック５価は、分子サイズの大きなパラジウム錯体の吸着特性の指標となる。炭素質材料は、リアクティブブラック５価が上記範囲にあることで、様々なパラジウム錯体に対して、高い吸着性能を発揮する。リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上であることで、炭素質材料は、分子サイズの大きなパラジウム錯体を好適に吸着する細孔量を確保しつつ、分子サイズの小さなパラジウム錯体に対する有効な細孔量も十分保持できるため、顕著に吸着性能が向上する。リアクティブブラック５価が８．０ｇ／Ｌ以下の場合、炭素質材料は、分子サイズの大きなパラジウム錯体に対する有効な細孔量を十分保持できる。そのため、特に分子サイズの大きなパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する炭素質材料を得ることができる。

リアクティブブラック５価は、例えば、次のようにして算出することができる。すなわち、まず、紫外可視分光光度計を用いて、波長５９４ｎｍ及び光路長（セル長）１０ｍｍの条件にて、リアクティブブラック５を含む試験液と、その試験液に炭素質材料を混合し十分にリアクティブブラック５を炭素質材料に吸着させた後に、リアクティブブラック５が吸着した炭素質材料を除去して得られる残液の、それぞれの吸光度を測定する。そして、これらの吸光度を用いて、残液中に含まれるリアクティブブラック５の残存率（％）と、炭素質材料１ｇ当たりのリアクティブブラック５の吸着量（／ｇ）とを算出する。リアクティブブラック５価（ｇ／Ｌ）は、これらの値を用いて、１Ｌの試験液中のリアクティブブラック５を９９％除去するために必要な炭素質材料の量として算出する。なお、リアクティブブラック５価の測定において、炭素質材料としては、体積基準の累積分布の５０％粒子径（Ｄ５０）が９．０μｍ以上１１．０μｍ以下に調整された炭素質材料を用いることが好ましい。本明細書において、５０％粒子径（Ｄ５０）は、レーザー回折光散乱法粒度分布測定装置を用いて、体積基準のメジアン径として測定される値を称する。リアクティブブラック５価の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対してより高い吸着性能を有することから、リアクティブブラック５価は、好ましくは１．３ｇ／Ｌ以上７．０ｇ／Ｌ以下であり、より好ましくは１．５ｇ／Ｌ以上５．０ｇ／Ｌ以下であり、更に好ましくは１．６ｇ／Ｌ以上４．０ｇ／Ｌ以下であり、更により好ましくは１．７ｇ／Ｌ以上２．３ｇ／Ｌ以下である。

炭素質材料のよう素吸着量は、１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である。
よう素吸着量は、炭素質材料に存在する、パラジウム錯体を物理吸着することが可能な細孔の表面積の指標である。炭素質材料のよう素吸着量が上記範囲にあることで、炭素質材料は、パラジウム錯体に対して、高い吸着性能を発揮する。よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上であることで、物理吸着に寄与する表面積が十分に存在し、パラジウム錯体に対する吸着性能が顕著に向上する。よう素吸着量が１，６００ｍｇ／ｇ以下であることで、炭素質材料の細孔が大きくなりすぎず、パラジウム錯体を吸着する細孔の制御が容易になる。

よう素吸着量は、ＪＩＳＫ１４７４（２０１４年）に準拠して測定及び算出される。よう素吸着量の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対してより高い吸着性能を有することから、よう素吸着量は、好ましくは１，０３０ｍｇ／ｇ以上１，５７０ｍｇ／ｇ以下であり、より好ましくは１，０５５ｍｇ／ｇ以上１，５５０ｍｇ／ｇ以下であり、更に好ましくは１，１００ｍｇ／ｇ以上１，３５０ｍｇ／ｇ以下である。

炭素質材料において、－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められるメソ孔の細孔容積（以下、単に「メソ孔の細孔容積」とも称する）は、好ましくは０．１６ｃｍ^３／ｇ以上０．６０ｃｍ^３／ｇ以下である。メソ孔の細孔容積が上記範囲にあることで、炭素質材料は、様々なパラジウム錯体に対する吸着性能をより高いレベルで実現できる傾向にある。メソ孔の細孔容積が０．１６ｃｍ^３／ｇ以上であることで、炭素質材料は、パラジウム錯体の吸着に対して有効である比較的大きな細孔を多く保有することができる。そのため、炭素質材料は、高いパラジウム吸着性能を有する傾向にある。メソ孔の細孔容積が０．６０ｃｍ^３／ｇ以下であることで、炭素質材料の細孔が大きくなりすぎず、炭素質材料は、パラジウム錯体の吸着に対して有効な細孔を多く保有することができる。そのため、炭素質材料は、高いパラジウム吸着性能を有する傾向にある。メソ孔の細孔容積の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対する吸着性能を更に高いレベルで実現できる傾向にあることから、メソ孔の細孔容積は、好ましくは０．２０ｃｍ^３／ｇ以上０．５９ｃｍ^３／ｇ以下であり、より好ましくは０．２６ｃｍ^３／ｇ以上０．５８ｃｍ^３／ｇ以下であり、更に好ましくは０．３０ｃｍ^３／ｇ以上０．５７ｃｍ^３／ｇ以下であり、更により好ましくは０．３５ｃｍ^３／ｇ以上０．５６ｃｍ^３／ｇ以下である。

炭素質材料において、－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＥＴ法によって求められる比表面積（すなわち、ＢＥＴ比表面積）は、好ましくは９５０ｍ^２／ｇ以上１，７００ｍ^２／ｇ以下である。ＢＥＴ比表面積は、炭素質材料の賦活の進行度合を示す指標である。ＢＥＴ比表面積が上記範囲にあることで、様々なパラジウム錯体に対する吸着性能をより高いレベルで実現できる傾向にある。ＢＥＴ比表面積が９５０ｍ^２／ｇ以上であることで、炭素質材料は、物理吸着に寄与する表面積を十分に有し、パラジウム錯体に対する高い吸着性能が得られる傾向にある。ＢＥＴ比表面積が１，７００ｍ^２／ｇ以下であることで、炭素質材料の細孔は大きくなりすぎず、炭素質材料は、パラジウム錯体の吸着に対して有効な細孔を多く有する傾向にある。ＢＥＴ比表面積の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対する吸着性能を更に高いレベルで実現できる傾向にあることから、ＢＥＴ比表面積は、好ましくは１，０００ｍ^２／ｇ以上１，６７０ｍ^２／ｇであり、より好ましくは１，０２０ｍ^２／ｇ以上１，６５０ｍ^２／ｇ以下であり、更に好ましくは１，１００ｍ^２／ｇ以上１，５５０ｍ^２／ｇ以下であり、更により好ましくは１３３０ｍ^２／ｇ以上１，５００ｍ^２／ｇ以下である。

炭素質材料において、－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる比表面積（すなわち、ＢＪＨ比表面積）は、好ましくは２３ｍ^２／ｇ以上５００ｍ^２／ｇ以下である。ＢＪＨ比表面積は、炭素質材料において、メソ孔の存在量を示す指標である。ＢＪＨ比表面積が上記範囲にあることで、炭素質材料は、様々なパラジウム錯体に対する吸着性能をより高いレベルで実現できる傾向にある。ＢＪＨ比表面積が２３ｍ^２／ｇ以上であることで、炭素質材料は、パラジウム錯体を物理吸着することが可能である比較的大きなメソ孔の表面を多く保有することができる。そのため、炭素質材料は、高いパラジウム吸着性能を有する傾向にある。ＢＪＨ比表面積が５００ｍ^２／ｇ以下であることで、炭素質材料の細孔が大きくなりすぎず、炭素質材料は、パラジウム錯体の吸着に対して有効な細孔表面を多く保有できる。そのため、炭素質材料は、高いパラジウム吸着性能を有する傾向にある。ＢＪＨ比表面積の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対する吸着性能を更に高いレベルで実現できる傾向にあることから、ＢＪＨ比表面積は、好ましくは２５ｍ^２／ｇ以上４７０ｍ^２／ｇ以下であり、より好ましくは５０ｍ^２／ｇ以上４５０ｍ^２／ｇ以下であり、更に好ましくは１００ｍ^２／ｇ以上４３０ｍ^２／ｇ以下であり、更により好ましくは１５０ｍ^２／ｇ以上４２０ｍ^２／ｇ以下であり、一層好ましくは２５０ｍ^２／ｇ以上４１０ｍ^２／ｇ以下でる。

炭素質材料において、ｐＨは、好ましくは４．５以上９．５以下である。本実施形態において、ｐＨは、炭素質材料の電気的特性を示す指標である。ｐＨが上記範囲にあることで、炭素質材料は、その表面において電気的な偏りが少なくなる傾向にある。そのため、炭素質材料は、パラジウム錯体が保有する電気特性に影響され難くなり、様々なパラジウム錯体に対する吸着性能をより高いレベルで実現できる傾向にある。ｐＨは、公知のｐＨ計を用いて測定できるが、具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

本発明者らは、ｐＨが上記範囲にある炭素質材料によれば、炭素質材料の吸着性能がより向上する理由について定かではないが、次のように推定している。
すなわち、ｐＨが４．５以上９．５以下の範囲にあるということは、炭素質材料を水中に浸漬した場合、その水中の水素イオン濃度が１０^－４．５ｍｏｌ／Ｌ以上１０^－９．５ｍｏｌ／Ｌ以下の範囲にあることを意味する。このことは、例えば、炭素質材料が、その表面に酸解離可能な基を有する場合であっても、その基から遊離する水素イオン量が十分少ないことを示している。また、例えば、炭素質材料が、不純物としてその表面に吸着されている金属水酸化物などを含む場合であっても、その金属水酸化物から遊離する水酸化物イオン量が、十分少ないことを示している。

そのことから、ｐＨが４．５以上９．５以下の範囲にあると、炭素質材料の表面は電気的にほぼ中性であり、表面はより疎水的な状態であると言える。そのため、炭素質材料は、電気的に中性な物質に対する物理吸着特性がより向上し、例えば、ビス（ジベンジリデンアセトン）パラジウム（０）等の電気的に中性なパラジウム錯体に対しても、その吸着性能はより優れる。

また、ｐＨが４．５以上９．５以下の範囲にあると、炭素質材料の表面に存在する酸解離可能な基は、大部分が解離せずに存在する。そのような基は、例えば、パラジウム（II）イオン等の比較的酸性の強い金属イオンと好適に反応することができ、水素イオンを解離しながら、Ｐｄ－Ｏ結合等の金属と酸素との結合が形成させる。そのことから、炭素質材料は、例えば、酢酸パラジウム等の比較的酸性の強いパラジウム（II）錯体に対しても、その吸着性能に優れる。

以上から、ｐＨが４．５以上９．５以下の範囲にあると、炭素質材料は、電気的に中性なパラジウム錯体に対しても、また、比較的酸性の強いパラジウム（II）錯体に対しても、吸着特性により優れる、そのことから、炭素質材料は、様々なパラジウム錯体に対する吸着特性をより高いレベルで実現できると推定している。なお、酸解離可能な基としては、例えば、ヒドロキシル基、及びカルボキシル基が挙げられる。但し、理由はこれに限定されない。

様々なパラジウム錯体に対する吸着性能を更に高いレベルで実現できる傾向にあることから、ｐＨは、好ましくは５．０以上９．０以下であり、より好ましくは５．５以上８．５以下であり、更に好ましくは６．０以上８．０以下である。

炭素質材料において、タッピング法により測定される充填密度（以下、単に「充填密度」とも称する）は、好ましくは０．２０ｇ／ｍＬ以上０．５５ｇ／ｍＬ以下である。充填密度は、炭素質材料の細孔容積の影響を大きく受ける傾向にある。そのため、体積基準の累積分布の５０％粒子径（Ｄ５０）が９．０μｍ以上１１．０μｍ以下に調整された炭素質材料を用いて、その充填密度を測定した場合、その充填密度の値は、炭素質材料の保有する細孔容積の指標となる。充填密度が上記範囲にあることで、炭素質材料は、様々なパラジウム錯体に対する吸着性能をより高いレベルで実現できる傾向にある。充填密度が０．２０ｇ／ｍＬ以上であることで、物理吸着に寄与する細孔が十分に存在する傾向にある。そのため、炭素質材料は、パラジウム錯体に対するより高い吸着性能を有する傾向にある。充填密度が０．５５ｇ／ｍＬ以下であることで、炭素質材料の細孔が大きくなりすぎず、パラジウム錯体の吸着に対して有効な細孔を多く保有することができる。そのため、炭素質材料は、高いパラジウム吸着性能を有する傾向にある。充填密度の具体的な測定及び算出方法は、実施例を参照すればよい。

様々なパラジウム錯体に対する吸着性能を更に高いレベルで実現できる傾向にあることから、充填密度は、好ましくは０．２５ｇ／ｍＬ以上０．５０ｇ／ｍＬ以下である。

炭素質材料の形状は、用途によっても異なり、特に限定されない。そのような形状としては、例えば、粉末状、塊状、破砕状、球状、円柱、楕円柱、楕円錐台、並びに三角柱、四角柱、五角柱、及び六角柱などの多角柱などの棒状、中実ペレット及び中空ペレットなどのペレット状、基板状（シート状）、及びブロック状等が挙げられる。

粉末状の炭素質材料は、例えば、回分式処理、及び成型体の原料に用いられる。本明細書において、粉末状とは、例えば、微粉状、粉状、細粒状、及び顆粒状の粉体を称し、通常、体積基準の累積分布の５０％粒子径（Ｄ５０）は、１μｍ以上１５０μｍ以下である。

破砕状の炭素質材料は、例えば、流通式処理、及びクロマトグラフ用のカラム等に用いられる。本明細書において、破砕状とは、形状が一定ではなく、通常、角のある任意の形状をもつ粒子を称する。

例えば、カラム等に用いる場合には、その形状は、円柱形状であることが好ましい。本明細書において、「円柱形状」とは、幾何学的に厳密な円柱である必要はなく、円柱における中心軸に対して垂直な平面での断面形状（以下、単に「断面形状」という。）が、卵形、直円形、及び楕円形である柱体形状を包含し、円柱が多少湾曲したり、円柱の表面が多少凹凸を有していたりするものも包含する。なお、本明細書において、直円形又は楕円形としては、例えば、その形状の長軸と短軸との比（長軸／短軸）が３以下のものを意味する。断面形状としては、カラム等に炭素質材料をより高密度で充填することが可能となることから、円形、及び楕円形が好ましい。

炭素質材料が円柱形状である場合には、その断面形状の直径の長さは、用途によっても異なるが、例えば、カラム等に用いる場合には、通常、１．０ｍｍ以上１０．０ｍｍ以下程度である。なお、本明細書において、「直径」とは、断面形状が、円形の場合、その円形の直径を意味する。一方、断面形状が、卵形、長円形又は楕円形の場合、「直径」とは、それらの形状において、最も長い方向（すなわち、長軸方向）を意味する。なお、本明細書において、「円形」とは、真円に加えて、卵形、直円形、及び楕円形も包含する。

炭素質材料が円柱形状である場合には、その円柱における長手方向の長さは、用途によっても異なるが、例えば、カラム等に用いる場合には、通常、１．０ｍｍ以上２０．０ｍｍ以下程度である。

炭素質材料の形状がペレット状である場合、その平面視形状は、例えば、カラム等に適用可能な形状とすることができる。そのような形状としては、例えば、平面視で、円状、楕円状、矩形状、棒状、及び歪曲状等が挙げられる。炭素質材料の形状がペレット状である場合、その厚さも特に限定されず、カラム等に適用される公知の吸着材を参考にすることができる。厚さとしては、カラム等に適用できるような厚さであることが好ましく、通常、１００μｍ以上１０，０００μｍ以下である。

炭素質材料の形状が円柱ペレット状である場合、ペレットの直径は、好ましくは２ｍｍ以上１０ｍｍ以下であり、アスペクト比は、好ましくは１：１～１：１０である。このようなペレットは、カラム等における吸着材として好適である。本明細書において、アスペクト比は、１個の炭素質材料の直径と高さとの比、すなわち、炭素質材料の直径：炭素質材料の高さを意味する。アスペクト比は、炭素質材料を無作為に３０個採取し、これらの炭素質材料のアスペクト比の平均値を意味する。

炭素質材料としては、活性炭であることが好ましい。

［炭素質材料の製造方法］
本実施形態の炭素質材料は、公知の製造方法によって得ることができる。

そのような方法としては、例えば、熱分解法、賦活法、被覆法、及び蒸着法等を挙げることができる。製造方法としては、賦活法を用いることが好ましい。それらの製造方法を用いることで、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料をより容易に製造できる傾向にある。

本実施形態の炭素質材料の製造方法は、原料を炭化して炭化物を得る炭化工程と、炭化物を賦活処理して賦活物を得る賦活工程と、を含む。本実施形態の炭素質材料の製造方法は、賦活物を洗浄する洗浄工程を含むことが好ましい。

（炭化工程）
炭素質材料の製造方法は、原料を炭化して炭化物を得る炭化工程を含む。
原料としては、所望の炭素質材料を得ることができる材料であれば特に限定されない。原料としては、例えば、木材、木粉、ヤシ殻などの果実殻、パーム核、梅、及び桃等の種子、パルプ製造時の副産物、バガス、廃糖蜜、石炭（泥炭、亜炭、褐炭、及び瀝青炭など）、無煙炭、石油蒸留残渣成分、石油ピッチ、コークス、及びコールタールなどの植物系原料又は化石系原料；フェノール樹脂、塩化ビニル樹脂、酢酸ビニル樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、レゾルシノール樹脂、セルロイド、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、及びポリアミド樹脂などの各種合成樹脂；ポリブチレン、ポリブタジエン、及びポリクロロプレンなどの合成ゴム；その他合成木材；合成パルプなどが挙げられる。これらの原料は、単独で用いることもでき、要求仕様に応じて、２種以上を任意の比率で混合して使用することもできる。

原料は、天然物であることが好ましく、ヤシ殻及び木粉からなる群から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましい。そのような原料を用いることで、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を更に容易に製造できる傾向にある。

原料は、必要に応じて、添加剤等を含んでもよい。また、添加物等は、必要に応じて、炭化物に加えてもよい。
そのような添加剤等としては、例えば、水、コールタール、無水タール、硬質ピッチ、コールタール系ピッチ、及び石油系ピッチが挙げられる。添加剤等は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。
添加剤等は、それぞれ、原料又は炭化物１００質量部に対して、通常１．０質量部以上５０．０質量部以下で配合される。また、添加剤等の合計量は、原料又は炭化物１００質量部に対して、通常１質量部以上１００質量部以下である。原料又は炭化物と、添加剤と、を混合するに際しては、必要に応じて、予め原料又は炭化物中の酸素量を、原料又は炭化物１００質量％に対して、１．０質量％以上２０．０質量％以下の範囲で調節してもよい。酸素量の調節は、例えば、１５０℃以上３００℃以下の加熱下で、原料又は炭化物と、酸素と、を混合することで行うことができる。

炭素質材料の製造方法では、原料を炭化させる前に、原料を粉砕あるいは成型してもよい。そのような方法としては、例えば、原料を炭化させる前に、原料を公知の粉砕機を用いて粉末状に粉砕した後、炭化を行う方法が挙げられる。また、原料を炭化させる前に、原料を公知の方法でペレット状に成型した後、炭化を行う方法が挙げられる。

原料の形状を粉末状とした場合、粉末の粒度（体積基準の累積分布の５０％粒子径、Ｄ５０）は、好ましくは１μｍ以上１５０μｍ以下である。

原料の炭化方法は、特に限定されず、例えば、無酸素の条件で３００℃以上９００℃以下、好ましくは４００℃以上８００℃以下まで加熱する方法が挙げられる。

炭化時間は、原料、及び炭化を行う設備によって適宜設定できる。炭化時間としては、例えば、１５分以上２０時間以下であり、好ましくは３０分以上１０時間以下である。炭化処理は、例えば、ロータリーキルンなどの公知の製造設備を用いて行うことができる。また、炭化処理は、空気を排除して減圧下で行ってもよく、窒素雰囲気下で行ってもよい。

炭素質材料の製造方法では、公知の粉砕機を用いて、炭化物を粉末状に粉砕してもよい。これにより、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を一層容易に製造できる傾向にある。炭素質材料の製造方法では、炭化物を粉末状に粉砕した後、必要に応じて粉末状の炭化物に添加剤等を加えて公知の方法で混練し、得られた混練物を公知の方法で成型してもよい。

炭化物の形状を粉末状とした場合、炭化物の粒度（体積基準の累積分布の５０％粒子径、Ｄ５０）は、好ましくは１μｍ以上１５０μｍ以下である。

炭素質材料の製造方法では、公知の方法を用いて、炭化物、粉末状の炭化物、混練物、又は粉末状の混練物を円柱ペレット状に成型してもよい。これにより、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を一層容易に製造できる傾向にある。
炭化物の形状を円柱ペレット状とした場合、円柱ペレットの直径は、好ましくは０．１ｍｍ以上４．０ｍｍ以下である。また、円柱ペレットのアスペクト比（直径：高さ）は、好ましくは１：１～１：１０である。

上記炭化工程により、原料の炭化物が得られる。

炭素質材料の製造方法は、炭化工程の後に、炭化物を洗浄処理及び／又は乾燥処理等を行う、洗浄工程及び／又は乾燥工程を有してもよい。これらの工程における条件は、特に限定されず、公知の条件を採用できる。また、下記の洗浄工程及び乾燥工程を参照してもよい。

（賦活工程）
炭素質材料の製造方法は、炭化物を賦活処理して賦活物を得る賦活工程を含む。

賦活処理としては、公知の方法を採用できる。そのような方法としては、例えば、水蒸気、酸素、及び二酸化炭素などの活性ガスによる賦活方法が挙げられる。賦活処理は、ロータリーキルン、流動炉、及びスリープ炉（縦型炉)などの公知の製造設備を用いることができる。また、賦活処理は、空気を排除して減圧下で行ってもよく、窒素雰囲気下で行ってもよい。賦活処理としては、例えば、水蒸気を用いた場合、水蒸気を１分間当たり１０リットル（Ｌ）以上３００リットル（Ｌ）以下の流量で１分以上１，４４０分以下の間、炭化物と接触させる方法が挙げられる。なお、活性ガスと共に窒素などの不活性ガスを併用してもよい。

賦活処理は、ロータリーキルンを用いて行うことが好ましい。ロータリーキルンを用いることにより、炭化物の賦活の進行に伴って質量が軽くなった賦活物は、炉外へと飛散せず、キルン炉内にて留まることが可能となる。そのため、炭化物をより十分に賦活することができるため、パラジウム錯体の吸着に対して有効な細孔が十分発達した賦活物を得ることができる傾向にある。

また、ロータリーキルンを用いることで、炭化物と活性ガスとを効率よく接触させることが可能となる。その結果、パラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体に対して高い吸着性能を有する炭素質材料を好適に製造できる傾向にある。

ロータリーキルンを用いて賦活処理を行う場合、ロータリーキルンに投入される炭化物は、ＪＩＳＺ８８０１－１：２０１９で規定する標準篩用金網にて、好ましくは７０メッシュ（目開き寸法：２４３μｍ）篩上２メッシュ篩下（目開き寸法：１０．７ｍｍ）の粒度を有し、より好ましくは３２メッシュ（目開き寸法：４９０μｍ）篩上２メッシュ篩下（目開き寸法：１０．７ｍｍ）の粒度を有する。炭化物の粒度が上記範囲にあることにより、炭化物の賦活の進行に伴って質量が軽くなった賦活物が、キルン内により留まり、賦活をより効率的に行うことが可能となる。炭化物としては、炭化工程の前に予め所望のサイズに原料を切断することで粒度を調整した炭化物を用いてもよく、炭化物を所望のサイズに破砕分級することで粒度を調整した炭化物を用いてもよい。

賦活処理の温度は、特に限定されないが、好ましくは７５０℃以上１，２００℃以下であり、より好ましくは８００℃以上１，１００℃以下である。そのような温度で賦活処理すると、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を更に容易に製造できる傾向にある。

活性ガスの分圧は、例えば、１０％以上１００％以下であり、好ましくは３０％以上１００％以下である。

活性ガスとしては、水蒸気ガスと共に、酸素ガスと二酸化炭素ガスとを用いることが好ましい。その場合、水蒸気のガス分圧は、４０．０容量％を超えて６０．０容量％以下であることが好ましく、４５．０容量％以上５５．０容量％以下であることがより好ましい。酸素ガス分圧は、５．０容量％を超えて２０．０容量％以下であることが好ましく、７．０容量％以上１５．０容量％以下であることがより好ましい。二酸化炭素ガス分圧は、１．０容量％以上１５．０容量％以下であることが好ましく、３．０容量％以上１０．０容量％以下であることがより好ましい。なお、その他のガスとして、窒素などの不活性ガスが含まれていてもよい。その場合、不活性ガスの分圧は、５．０容量％以上５４．０容量％未満であることが好ましく、２０．０容量％以上２５．０容量％以下であることがより好ましい。それらの割合が上記範囲にあることにより、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を更に容易に製造できる傾向にある。

賦活時間は、原料、賦活温度、及び製造設備などの条件によって適宜設定できる。賦活時間としては、例えば、２０分間以上４８時間以下であり、好ましくは３０分間以上３６時間以下であり、より好ましくは４０分間以上２４時間以下であり、更に好ましく４５分間以上１２０分間以下であり、更により好ましく５０分間以上１００分間以下である。賦活時間が上記範囲にあることにより、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を更に容易に製造できる傾向にある。

賦活処理を行うための賦活装置としては、例えば、図１及び２で示すようなロータリーキルンが挙げられる。図１は、ロータリーキルンの断面図Ｉ及び側面図IIである。図２は、ロータリーキルンを説明するための模式断面図である。

図１及び２に示すとおり、ロータリーキルンは、通常、管体１と、その管体１の内壁面に配置された攪拌羽Ａ～Ｆとを備える。活性ガスは、通常、一方から他方に、すなわち、図１及び２に示すようなロータリーキルンであれば、管体１の活性ガスの流れ方向２に向かって送気される。

管体１の材質は、ロータリーキルンに用いられる材質であれば特に限定されないが、例えば、ステンレス鋼が挙げられる。

図１及び２では、攪拌羽の数は６枚であるが、原料である炭化物５の装入量に応じて、適宜調整できる。攪拌羽の数は、通常１枚以上２０枚以下であり、好ましくは３枚以上１２枚以下であり、より好ましくは５枚以上１０枚以下である。また、攪拌羽は、管体１の中心軸周りに等間隔で設置することが好ましい。例えば、攪拌羽の数が６枚であれば、管体１の中心軸周りに６０°毎に設置することになる。

攪拌羽の高さ（管体１の壁から中心に向かう方向における高さ）は、管体１の大きさ及び炭化物５の装入量に応じて適宜設定できるが、攪拌羽が、管体１に装入される炭化物５により覆われず視認できる程度の高さであることが好ましい。具体的には、攪拌羽の高さは、攪拌羽が管体１の最底面に位置（図２の右図における攪拌羽Ｂの位置）する場合、その攪拌羽が、炭化物５により最底面から１／２以上２／３以下覆われる高さであることが好ましい。攪拌羽の高さは、管体１の内半径に対して、１０％以上３０％以下であることがより好ましい。

攪拌羽の厚さ（管体１の回転方向３の厚さ）は、管体１の大きさ及び炭化物５の装入量に応じて適宜設定できるが、攪拌羽が、管体１に装入される炭化物５により破損しない程度の強度を有する厚さであることが好ましい。具体的には、攪拌羽の厚さは、管体１の壁厚さに対して、通常１％以上１００％以下であり、２０％以上９０％以下であることが好ましく、３０％以上９５％以下であることがより好ましい。

攪拌羽の材質は、ロータリーキルンに用いられる材質であれば特に限定されないが、例えば、ステンレス鋼が挙げられる。

管体１内の攪拌羽が、そのように配置されることで、炭化物５と活性ガスとの接触効率がより向上する傾向にある。このことから、所望の比表面積を有する炭素質材料をより容易に製造できる傾向にある。

図２に示すとおり、炭化物５は、管体１の内部に適量装入されている。そして、管体１が管体の回転方向３に回転することで、例えば、攪拌羽Ａに捕集されていた炭化物５は、攪拌羽Ａにより持ち上げられ、その後、炭化物の落下方向４に向って攪拌羽Ａを超えながら混合され、活性ガスと接触して賦活されながら、攪拌羽ＡとＢとの間に捕集される。このように管体１が回転することで、炭化物５は、攪拌羽Ａ～Ｆを超えながら混合されつつ、活性ガスと効率的、かつ均一に接触して賦活される。このことから、所望の細孔径分布を有する炭素質材料をより容易に製造できる傾向にある。

このように、賦活装置としてロータリーキルンを用いることで、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料をより容易に製造できる傾向にある。

上記賦活工程により、賦活物が得られる。

炭素質材料の製造方法は、賦活工程の後に、賦活物を洗浄処理及び／又は乾燥処理等を行う、洗浄工程及び／又は乾燥工程等を有してもよい。これらの工程における条件は、特に限定されず、公知の条件を採用できる。また、下記の洗浄工程及び乾燥工程を参照してもよい。

（洗浄工程）
炭素質材料は、賦活工程で得られた賦活物を洗浄する洗浄工程を経て得られることが好ましい。洗浄としては、酸洗浄であることがより好ましい。そのような洗浄工程を経ることで、メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である炭素質材料を更に容易に製造できる傾向にある。

酸洗浄に用いる酸の種類は、例えば、塩酸及び硝酸などの鉱酸；ギ酸及び酢酸などの有機酸が挙げられる。これらの酸は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用することもできる。

酸濃度、及び酸洗浄における温度及び時間は、目的とする炭素質材料が得られるように適宜調整すればよい。

（乾燥工程）
炭素質材料は、洗浄工程で得られた洗浄物を乾燥する乾燥工程を経て得られることが好ましい。

乾燥方法としては、特に限定されず、自然乾燥、加熱乾燥、及び熱風乾燥などの公知の乾燥方法を用いることができる。乾燥方法としては、加熱及び／又は減圧する方法が好ましい。加熱にて乾燥する方法としては、乾燥ムラがなく、安定して乾燥できる点から、熱風による乾燥方法が好ましい。乾燥条件において、炭素質材料の水分率が２０．０質量％以下になるまで乾燥することが好ましく、１０．０質量％以下になるまで乾燥することがより好ましい。

加熱方法としては、例えば、静置型の定温乾燥機；静置型の熱風乾燥機；真空乾燥機；回転式のエバポレーター；コニカルドライヤー、ナウタードライヤー等の混合式の乾燥機等による加熱方法が挙げられる。加熱温度は、炭素質材料が硬化し、かつ、融解しない温度であればよく、例えば、４０℃以上３００℃以下が好ましい。

減圧方法としては、例えば、オイルポンプ、オイルレスポンプ、及びアスピレータ等を用いた減圧方法が挙げられる。減圧方法における圧力は、通常０．００００１ＭＰａ以上０．０５ＭＰａ以下である。

乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常１分以上２０時間以下程度である。

このようにして得られた炭素質材料は、そのまま用いてもよいし、必要に応じて公知の方法によって、破砕、粉砕、及び分級による粒子サイズの調節；例えば、水、有機溶剤、酸水溶液、及びアルカリ水溶液を用いた、追加の洗浄による高純度化；追加の熱処理を用いた耐久性付与及び構造調整を実施して、炭素質材料を得てもよい。

［用途］
炭素質材料は、パラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体を、除去、吸着、濃縮、及び回収する様々な用途に好適に用いることができる。そのような用途は、除去、吸着、濃縮、及び回収の操作を、適宜組み合わせる用途であってもよい。そのような用途としては、例えば、排水処理、廃油処理、反応液からの触媒回収、生成物の脱色、及び反応液からの不純物の除去、濃縮、並びに吸着が挙げられる。

炭素質材料は、有機溶剤中でパラジウム錯体の吸着に好適に用いられる。炭素質材料は、有機溶剤中で、０価のパラジウム錯体及び／又は２価のパラジウム錯体の吸着に、より好適に用いられる。

０価のパラジウム錯体としては、例えば、ビス（ジベンジリデンアセトン）パラジウム（０）、及びテトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）が挙げられる。より高い吸着性能を有することから、０価のパラジウム錯体としては、好ましくはビス（ジベンジリデンアセトン）パラジウム（０）である。

２価のパラジウム錯体としては、例えば、酢酸パラジウム（II）、塩化パラジウム（II）、及びジクロロビス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（II）が挙げられる。より高い吸着性能を有することから、２価のパラジウム錯体としては、好ましくは酢酸パラジウム（II）である。

有機溶剤としては、例えば、塩化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、塩化エチレン、トリクロロエチレン、テトラクロロエチレン、ｏ－ジクロロベンゼン、ｍ－ジクロロベンゼン、フロン－１１２、フロン－１１３、ＨＣＦＣ、ＨＦＣ、臭化プロピル、よう化ブチル、酢酸、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、メタクリル酸メチル、炭酸ジエチル、ギ酸エチル、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、テトラヒドロフラン、ジブチルエーテル、アニソール、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ－ブタノール、２－ブタノール、イソブタノール、ｔ－ブタノール、アリルアルコール、ペンタノール、ヘプタノール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、キシレノール、アセトアルデヒド、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ホロン、アセトニトリル、アクリロニトリル、ｎ－ヘキサン、イソヘキサン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ｎ－ヘプタン、ｎ－オクタン、ｎ－ノナン、イソノナン、デカン、ドデカン、ウンデカン、テトラデカン、デカリン、ベンゼン、トルエン、ｍ－キシレン、ｏ－キシレン、ｐ－キシレン、エチルベンゼン、１，３，５－トリメチルベンゼン、ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、及びジメチルスルホキシド等が挙げられる。これらの有機溶剤は、１種であっても、複数種が混合された状態であってもよい。

［パラジウム錯体の吸着方法］
本実施形態のパラジウム錯体の吸着方法は、炭素質材料に、パラジウム錯体を吸着させる吸着工程を含む。パラジウム錯体を吸着する方法としては、例えば、炭素質材料にパラジウム錯体を吸着させて、炭素質材料中にパラジウム錯体を濃縮させる方法が挙げられる。濃縮方法は、炭素質材料として本実施形態の炭素質材料を用いること以外に、公知の金属パラジウムの吸着方法、濃縮方法、及び回収方法等と同様の工程を有していてもよい。

吸着工程では、例えば、パラジウム錯体を炭素質材料と接触させることで、パラジウム錯体を炭素質材料に吸着させる。

［装置］
装置は、炭素質材料を備える。装置は、炭素質材料として本実施形態の炭素質材料を用いること以外に、公知の装置と同様の構成を有していてもよい。

炭素質材料の機能は、これを含む装置によって利用される。装置は、処理装置であることが好ましい。なお、本明細書において、「処理装置」とは、例えば、排水、廃液、及び油等の処理対象物に含まれるパラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体を、本実施形態の炭素質材料により、除去、吸着、濃縮、及び回収できる装置であれば、特に限定されない。そのような処理装置は、除去、吸着、濃縮、及び回収の操作が、適宜組み合わせる装置であってもよい。そのような処理装置としては、例えば、炭素質材料を含む、フィルター、カラム、タンク又は浴、チューブ、カートリッジ、ボンベ、及びシート（以下、単に「炭素質材料を含むフィルター等」とも称す）を含む装置、並びにろ過装置、吸着装置、及び濃縮装置が挙げられる。

装置は、例えば、パラジウム錯体と炭素質材料を接触させるための吸着部を備える。吸着部では、必要に応じて、本実施形態に係る炭素質材料以外の吸着材を含んでもよい。そのような吸着材としては、例えば、本実施形態に係る炭素質材料以外の活性炭、ゼオライト、シリカゲル、活性アルミナ、不織布、及び多孔性有機化合物が挙げられる。

ろ過装置としては、例えば、炭素質材料を含む、カートリッジ式ろ過装置、膜処理装置、及び限外濾過膜装置が挙げられる。

処理装置は、炭素質材料を含むフィルター等と共に、その他の吸着フィルターを備えてもよい。このようなその他の吸着フィルターとしては、例えば、ステンレス製、アルミニウム製、ブロンズ製、銅製、チタン製、及びニッケル製等を使用した金属製フィルター；ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエチレン、ポリアミド、及びフッ素系樹脂等を使用した樹脂フィルターが挙げられる。

また、処理装置は、バッチ式でも、連続式でもよく、炭素質材料は、どちらの様式にも用いることができる。

以下、実施例及び比較例を示し、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではない。

〔評価方法〕
（１）ＢＥＴ比表面積
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＥＴ法によって求められる炭素質材料の比表面積（ｍ^２／ｇ）を測定した。
具体的には、ＢＥＴ比表面積（ｍ^２／ｇ）を、下記のようにして求めた。すなわち、まず、比表面積／細孔分布測定装置（マイクロトラック・ベル（株）製のＢＥＬＳＯＲＰ（登録商標）－ｍｉｎｉＩＩ（商品名））を使用し、炭素質材料を減圧下（真空度：０．１ｋＰａ以下）にて２５０℃で３時間加熱した後、－１９６℃における炭素質材料の窒素吸着等温線を測定した。得られた窒素吸着等温線を使用し、ＢＥＴ解析により、得られた曲線から多点法により相対圧Ｐ／Ｐ０＝０．０１以上０．１０以下の領域での直線を得て、この直線からＢＥＴ比表面積を算出した。

（２）メソ孔の細孔容積
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる炭素質材料のメソ孔の細孔容積（ｃｍ^３／ｇ）を測定した。具体的には、上記のＢＥＴ比表面積の算出で用いた窒素吸着等温線を使用し、相対圧Ｐ／Ｐ０＝０．３８５以上０．９９以下の領域でＢＪＨ解析により曲線を得た。得られた曲線から、各細孔径に対する累積細孔容積を算出し、細孔径が５０．０ｎｍまでの累積細孔容積から、細孔径が２．０ｎｍまでの累積細孔容積を差し引くことで、細孔径が２．０ｎｍ以上５０．０ｎｍ以下のメソ孔の細孔容積を算出した。

（３）ＢＪＨ比表面積
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる炭素質材料の比表面積（ｍ^２／ｇ）を測定した。なお、ＢＪＨ比表面積は、ＢＪＨ法に基づいて測定した、炭素質材料の細孔容積と細孔径より求められる比表面積である。
具体的には、上記のＢＥＴ比表面積の算出で用いた窒素吸着等温線を使用し、相対圧Ｐ／Ｐ０＝０．３８５以上０．９９以下の領域でＢＪＨ解析により曲線を得た。得られた曲線から、細孔径が２．０ｎｍ以上５０．０ｎｍ以下の範囲の各細孔径毎にメソ孔の細孔容積を算出し、それらの値と下記式（Ｉ）とを用いて、比表面積を算出した。得られた細孔径毎の比表面積を足し合わせることで、炭素質材料のＢＪＨ比表面積を算出した。
Ａｐ＝２×Ｖｐ／(ｒｐ×１０^７)×０．０００１・・・(Ｉ)
なお、式（Ｉ）において、Ａｐはある細孔径における比表面積（ｍ^２／ｇ）を示し、Ｖｐはある細孔径における細孔容積（ｃｍ^３／ｇ）を示し、ｒｐはその細孔径（ｎｍ）を示す。

（４）メソ孔の割合
炭素質材料を用いて、メソ孔の割合（％）を算出した。
具体的には、炭素質材料のメソ孔の割合（％）は、上記で求められたＢＥＴ比表面積（ｍ^２／ｇ）と、ＢＪＨ比表面積（ｍ^２／ｇ）とを用いて、下記式（II）より算出した。
メソ孔の割合＝ＢＪＨ比表面積／ＢＥＴ比表面積×１００・・・(II)

（５）リアクティブブラック５価
炭素質材料を用いて、リアクティブブラック５価（ｇ／Ｌ）を測定した。
具体的には、まず、炭素質材料を、体積基準の累積分布の５０％粒子径（Ｄ５０）が１０．０μｍ以下程度になるよう粉砕し、１１５℃の定温乾燥器（ヤマト科学（株）ＤＶＳ４０２（商品名））中で３時間乾燥した。その後、乾燥剤としてシリカゲルを使用したデシケーター中にて室温まで放冷し、放冷後の炭素質材料を得た。

一方、次のようにして、リン酸緩衝液とリアクティブブラック５（シグマアルドリッチ製）とを含む試験液Ａを調製した。すなわち、まず、リン酸二水素カリウム（富士フィルム和光純薬（株）製）７．２６gと、リン酸水素二ナトリウム・１２水和物（富士フィルム和光純薬（株）製）２８．６６gとを２Ｌの蒸留水に溶解させて、リン酸緩衝液（ｐＨ：７．０）を調製した。その後、得られたリン酸緩衝液１Ｌに対して、リアクティブブラック５を約０．５ｇ以上１．２ｇ以下の範囲で加えて試験液Ａを調製した。なお、その際、リアクティブブラック５の量は、次のようにして調整した。すなわち、得られた試験液Ａを蒸留水にて２０倍希釈した溶液の吸光度が１．１８以上１．２３以下の範囲に入るようにリン酸緩衝液１Ｌに加えるリアクティブブラック５の量を適宜調整した。吸光度は波長５９４ｎｍの吸光度であり、光路長１０ｍｍのガラスセルを用いて、紫外可視分光光度計（（株）日立ハイテク製ダブルビーム分光光度計Ｕ－２９１０（商品名））にて測定した。なお、上述のようにして得られた試験液Ａを２０倍に希釈した溶液を試験液Ｂとして、その試験液Ｂを下記の吸光度の測定に用いた。

次いで、共栓付き三角フラスコ１００ｍＬに、上記の放冷後の炭素質材料を任意の質量（下記式（IV）による、ろ液中に含まれるリアクティブブラック５の残存率が１０％程度となる量）だけ分取し、その炭素質材料を上記で調製した試験液Ａ５０ｍＬに加え、振とう恒温槽（タイテック（株）製ウォーターバスシェーカーＭＭ－１０（商品名））を用いて、４０℃の水浴中にて１５０回／分の速度で５時間振とうし、混合液を得た。その後、メンブレンフィルター（アドバンテック東洋（株）製ＤＩＳＭＩＣ（登録商標）２５ＨＰ０４５ＡＮ（商品名））を用いて、混合液をろ過することにより、ろ液を得た。

光路長１０ｍｍのガラスセルを用いて、紫外可視分光光度計（（株）日立ハイテク製ダブルビーム分光光度計Ｕ－２９１０（商品名））にて、得られた試験液Ｂとろ液とについて、それぞれの波長５９４ｎｍにおける吸光度を測定した。それらの吸光度を用いて、下記式（III）により、炭素質材料１ｇ当たりのリアクティブブラック５の吸着量（以下、「炭素質材料１ｇ当たりのＲＢ５吸着量（／ｇ）」と称する）を算出した。
炭素質材料１ｇ当たりのＲＢ５吸着量（／ｇ）＝（試験液Ｂの波長５９４ｎｍにおける吸光度×２０－ろ液の波長５９４ｎｍにおける吸光度）／炭素質材料の質量（ｇ）・・・(III)

また、下記式（IV）により、ろ液中に含まれるリアクティブブラック５の残存率（以下、単に「ＲＢ５残存率（％）」と称する）を算出した。
ＲＢ５残存率（％）＝（ろ液の波長５９４ｎｍにおける吸光度／試験液Ｂの波長５９４ｎｍにおける吸光度×２０）×１００・・・(IV)

次いで、横軸にＲＢ５残存率（％）を、縦軸に炭素質材料１ｇ当たりのＲＢ５吸着量（／ｇ）を用いて累乗近似曲線を作成した、その累乗近似式を用いて、リアクティブブラック５残存率が１％におけるリアクティブブラック５の吸着量（以下、単に「ＲＢ５残存率が１％におけるＲＢ５吸着量（／ｇ）」と称する）を求め、式（Ｖ）により、リアクティブブラック５価（ｇ／Ｌ）を算出した。
リアクティブブラック５価（ｇ／Ｌ）＝（試験液Ｂの波長５９４ｎｍにおける吸光度×２０×０．９９／ＲＢ５残存率が１％におけるＲＢ５吸着量（／ｇ））／０．０５（Ｌ）・・・(Ｖ)
なお、式（Ｖ）中の０．０５（Ｌ）は、試験液の量である。

（６）よう素吸着量（よう素吸着性能）
炭素質材料のよう素吸着量（ｍｇ／ｇ）を測定及び算出した。
具体的には、よう素吸着量の測定は、ＪＩＳＫ１４７４（２０１４年）に準拠して行った。すなわち、まず、ＪＩＳＺ８８０１－１に準拠して、４５μｍの網篩を９０％以上通過するまで炭素質材料を粉砕し、１１５℃の定温乾燥器（ヤマト科学（株）製ＤＶＳ４０２（商品名））中で３時間乾燥した。その後、乾燥剤としてシリカゲルを使用したデシケーター中で室温まで放冷し、放冷後の炭素質材料を得た。

一方、蒸留水約１Ｌに、よう化カリウム（富士フィルム和光純薬（株）製）２５．０ｇと、よう素（富士フィルム和光純薬（株）製）１３．０ｇとを溶解させ、よう素溶液とした。よう素溶液を０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液（富士フィルム和光純薬（株）製）により滴定し、よう素溶液に適宜蒸留水を加えることで、０．０５ｍｏｌ／Ｌのよう素溶液を調製した。

次いで、上記の放冷後の炭素質材料の任意量（下記ろ液の上澄み液中のよう素残留濃度が、およそ２．５ｇ／Ｌとなる量）を秤量し、共栓付き三角フラスコ１００ｍＬに入れ、更に上記の０．０５ｍｏｌ／Ｌのよう素溶液５０ｍＬを全量ピペットで加えた。室温（２０℃以上３０℃以下）にて、振とう機（タイテック（株）製中型振とう機レシプロシェーカーＮＲ－１０（商品名)）を使用して２００回／分で１５分振とうし、よう素を炭素質材料に吸着させ、混合液を得た。その後、セルロース混合エステルメンブレンフィルター（アドバンテック東洋（株）製Ａ０４５Ａ０２５Ａ（商品名））を用いて、混合液をろ過することにより、ろ液を得た。ろ液の上澄み液１０ｍＬを全量ピペットで採取し、０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液（富士フィルム和光純薬（株）製、ファクター：１．０００）により滴定し、下記式（VI）により、よう素残留濃度を算出した。
よう素残留濃度（ｇ／Ｌ）＝滴定に用いた０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液の量（ｍＬ）×０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液のファクター×１２．６９／１０・・・(VI)

下記式（VII）により、炭素質材料１ｇ当たりのよう素吸着量を算出した。
炭素質材料１ｇ当たりのよう素吸着量＝（１０×０．０５ｍｏｌ／Ｌのよう素溶液のファクター－滴定に用いた０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液の量（ｍＬ）×０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液のファクター）×１２．６９×５／炭素質材料の質量（ｇ）・・・(VII)

なお、０．０５ｍｏｌ／Ｌのよう素溶液のファクターは、式（VIII）により算出した。
０．０５ｍｏｌ／Ｌのよう素溶液のファクター＝（滴定に用いた０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液の量（ｍＬ）×０．１ｍｏｌ／Ｌのチオ硫酸ナトリウム溶液のファクター）／１０・・・(VIII)

フロインドリッヒの吸着等温式より、横軸をよう素残留濃度とし、縦軸を炭素質材料１ｇ当たりのよう素吸着量とする吸着等温線を作成し、よう素残留濃度２．５ｇ／Ｌにおける炭素質材料１ｇ当たりのよう素吸着量（ｍｇ／ｇ）を算出した。そのよう素吸着量をよう素吸着性能とした。

（７）ｐＨ
炭素質材料を用いて、水懸濁液のｐＨを測定した。
具体的には、まず、ＪＩＳＫ１４７４（２０１４年）に準拠して、粒径が１５０μｍ未満の炭素質材料を粉末とし、また、粒径が１５０μｍ以上の炭素質材料を粒状とした。そして、粉末状の炭素質材料については、乾燥質量換算で１．０ｇを秤量し、粒状の炭素質材料については、乾燥質量換算で３．０ｇ秤量した。
その後、秤量した炭素質材料を１００ｍＬトールビーカーに加え、蒸留水１００ｍＬを更に加えて、混合液を得た。ホットプレート（アズワン（株）製セラミックホットプレートＣＨＰ－４００ＤＮ（商品名））を用いて、得られた混合液を５分間静かに沸騰させた。その後、混合液を室温まで放冷し、混合液の量が１００ｍＬとなるように蒸留水を加え、攪拌することで、懸濁液を得た。ｐＨ計（（株）堀場製作所製卓上型ｐＨメーターＦ－５１（商品名））を用いて、得られた懸濁液のｐＨを測定した。
（８）充填密度
炭素質材料を用いて、タッピング法により測定される充填密度（ｇ／ｍＬ）を算出した。
具体的には、まず、炭素質材料を、体積基準の累積分布の５０％粒子径（Ｄ５０）が９．０μｍ以上１１．０μｍ以下程度になるよう粉砕し、１１５℃の定温乾燥器（ヤマト科学（株）製ＤＶＳ４０２（商品名））中で３時間乾燥した。その後、乾燥剤としてシリカゲルを使用したデシケーター中で室温まで放冷し、放冷後の炭素質材料を得た。

上記の放冷後の炭素質材料５．０ｇを秤量し、それを概ね３等分し、その一部（約１／３の量）の炭素質材料を１５０ｍＬメスシリンダー（内径：３１ｍｍ、（筒井理化学器械（株））へ入れた。メスシリンダーにゴム栓を施して自動タッピング装置（筒井理化学器械（株）製粉体減少度測定機ＴＰＭ－３Ａ型（商品名））にセットし、振とう幅４５ｍｍ、及び振とう回数３５～３６回／分にて１分間タッピングを行った。タッピング終了後、先に３等分したうちの別の一部（約１／３の量）の炭素質材料を更にメスシリンダーへ加えて、ゴム栓を施して、上記と同様の条件で、１分間タッピングを行った。その後、先に３等分したうちの最後の一部（約１／３の量）の炭素質材料を更にメスシリンダーへ加えて、ゴム栓を施して、上記と同様の条件で、３０分間タッピングを行った。

タッピング終了後、ゴム栓を外してメスシリンダー内の試料上面をスパーテル等で平らにし、メスシリンダーの目盛りから試料体積（ｍＬ）を目視で計測した。計測した試料体積を用いて、下記式（IX）により、タッピング法により測定される充填密度を算出した。
充填密度（ｇ／ｍＬ）＝炭素質材料の質量（ｇ）／計測した試料体積（ｍＬ）・・・(IX)

（９）パラジウム（II）錯体の除去率
炭素質材料を用いて、２価のパラジウム（パラジウム（II））錯体に対する吸着性能を測定した。
具体的には、まず、酢酸パラジウム（II）（富士フィルム和光純薬（株）製）をトルエンに溶解させることで、パラジウム濃度が５０ｐｐｍであるパラジウム溶液（以下、単に「吸着性能測定用パラジウム（II）溶液」とも称する）を調製した。そのパラジウム溶液２５ｍＬを、共栓付き三角フラスコ１００ｍＬに入れ、更に炭素質材料０．５ｇを加えた。その後、２５℃にて、振とう恒温槽（タイテック（株）製クールバスシェーカーＭＬ－１０Ｆ（商品名））を使用して、１時間振とうし、混合液を得た。その後、メンブレンフィルター（アドバンテック東洋（株）製ＤＩＳＭＩＣ（登録商標）２５ＨＰ（商品名）)を用いて、混合液をろ過することにより、ろ液を得た。

光路長１ｍｍのガラスセルを用いて、紫外可視分光光度計（（株）日立ハイテク製ダブルビーム分光光度計Ｕ－２９１０（商品名））を用いて、吸着性能測定用パラジウム（II）溶液と、上記で得られたろ液とについて、それぞれの波長３９３ｎｍにおける吸光度を測定した。それらの吸光度と、予め作成した検量線とを用いて、吸着性能測定用パラジウム（II）溶液と、上記で得られたろ液とにおける、それぞれのパラジウム（II）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）を算出した。なお、検量線は、次のようにして作成した。すなわち、パラジウム（II）錯体の濃度が５０ｐｐｍであるパラジウム溶液を、トルエンにて５倍、５０倍、及び１００倍に希釈した溶液をそれぞれ調製した。その後、それらの溶液を用いて、上記の測定方法と同様にして、波長３９３ｎｍにおける吸光度を測定し、それらの測定結果に基づいて、検量線を作成した。

次いで、得られたパラジウム（II）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）を用いて、下記式（Ｘ）により、パラジウム（II）錯体の除去率（％）を算出した。そのパラジウム（II）錯体の除去率を、パラジウム（II）錯体に対する炭素質材料の吸着性能とした。
パラジウム（II）錯体の除去率（％）＝ろ液におけるパラジウム（II）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）／吸着性能測定用パラジウム（II）溶液におけるパラジウム（II）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）×１００）・・・(Ｘ)

（１０）パラジウム（０）錯体の除去率
炭素質材料を用いて、０価のパラジウム（パラジウム（０））錯体に対する吸着性能を測定した。
具体的には、まず、ビス（ジベンジリデンアセトン）パラジウム（０）（富士フィルム和光純薬（株）製）をトルエンに溶解させることで、パラジウム濃度が５０ｐｐｍであるパラジウム溶液（以下、単に「吸着性能測定用パラジウム（０）溶液」とも称する）を調製した。そのパラジウム溶液２５ｍＬを、共栓付き三角フラスコ１００ｍＬに入れ、更に炭素質材料０．５ｇを加えた。その後、２５℃にて、振とう恒温槽（タイテック（株）製クールバスシェーカーＭＬ－１０Ｆ（商品名））を使用して、１時間振とうし、混合液を得た。その後、メンブレンフィルター（アドバンテック東洋（株）製ＤＩＳＭＩＣ（登録商標）２５ＨＰ（商品名）)を用いて、混合液をろ過することにより、ろ液を得た。

光路長１ｍｍのガラスセルを用いて、紫外可視分光光度計（（株）日立ハイテク製ダブルビーム分光光度計Ｕ－２９１０（商品名））を用いて、吸着性能測定用パラジウム（０）溶液と、上記で得られたろ液とについて、それぞれの波長５２３ｎｍにおける吸光度を測定した。それらの吸光度と、予め作成した検量線とを用いて、吸着性能測定用パラジウム（０）溶液と、上記で得られたろ液とにおける、それぞれのパラジウム（０）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）を算出した。なお、検量線は、次のようにして作成した。すなわち、パラジウム（０）錯体の濃度が５０ｐｐｍであるパラジウム溶液を、トルエンにて５倍、５０倍、及び１００倍に希釈した溶液をそれぞれ調製した。その後、それらの溶液を用いて、上記の測定方法と同様にして、波長５２３ｎｍにおける吸光度を測定し、それらの測定結果に基づいて、検量線を作成した。

次いで、得られたパラジウム（０）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）を用いて、下記式（XI）により、パラジウム（０）錯体の除去率（％）を算出した。そのパラジウム（０）錯体の除去率を、パラジウム（０）錯体に対する炭素質材料の吸着性能とした。
パラジウム（０）錯体の除去率（％）＝ろ液におけるパラジウム（０）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）／吸着性能測定用パラジウム（０）溶液におけるパラジウム（０）錯体の残存濃度（ｐｐｍ）×１００）・・・(XI)

〔実施例１〕
（炭化工程）
温度５５０℃及び約８時間にて、日本国内及びマレーシア産の木粉の炭化を行うことで炭化物を得た。

（賦活工程）
得られた炭化物を、図１及び２に示すような、８５０℃に加熱した炉内に攪拌羽が搭載されているロータリーキルン中に、ロータリーキルンの容積１ｍ³に対して約０．０６倍にて投入した。その後、回転数３．０ｒｐｍでキルンを回転させながら、ガス（水蒸気５０．０容量％、酸素１０．０容量％、窒素３５．０容量％、及び二酸化炭素５．０容量％）をキルン内に導入し、６０分間賦活処理を行うことで賦活物を得た。

なお、用いたロータリーキルンにおいて、攪拌羽は、管体の中心軸周りに６０°毎に、６枚設置されていた。また、攪拌羽の高さは、管体の内半径に対して１５％以上２５％以下であり、攪拌羽の厚さは、管体の厚さに対して４０％以上８０％以下とした。

（酸洗浄工程及び乾燥工程等）
得られた賦活物を希塩酸で洗浄し、次いで残留した塩酸を除去するため水で十分に洗浄及び乾燥させ、乾燥物を得た。その後、得られた乾燥物を粉砕して、活性炭である粉砕状の炭素質材料１を得た。

〔実施例２〕
賦活工程において、８０分間賦活処理を行うこと以外は、実施例１と同様にして、活性炭である粉砕状の炭素質材料２得た。

〔実施例３〕
実施例１と同様にして賦活物を得た。その後、得られた賦活物について、洗浄を実施しないこと以外は、実施例１と同様にして、乾燥及び粉砕を行うことで活性炭である粉砕状の炭素質材料３を得た。

〔実施例４〕
賦活工程において、９０分間賦活処理を行うこと以外は、実施例１と同様にして、活性炭である粉砕状の炭素質材料４を得た。

〔比較例１〕
（炭化工程）
温度５５０℃及び約８時間にて、フィリピン産のヤシ殻の炭化を行うことで炭化物を得た。

（賦活工程）
得られた炭化物を、図１及び２に示すような、９００℃に加熱した炉内に攪拌羽が搭載されているロータリーキルン中に、ロータリーキルンの容積１ｍ³に対して約０．０６倍にて投入した。その後、回転数３．０ｒｐｍでキルンを回転させながら、ガス（水蒸気４０．０容量％、酸素５．０容量％、窒素５０．０容量％、及び二酸化炭素５．０容量％）をキルン内に導入し、２５０分間賦活処理を行うことで賦活物を得た。

（酸洗浄工程及び乾燥工程等）
得られた賦活物について、実施例１と同様にして、酸洗浄、乾燥、及び粉砕を行うことで、活性炭である粉砕状の炭素質材料５を得た。

〔比較例２〕
賦活工程において、１３０分間賦活処理を行うこと以外は、比較例１と同様にして、活性炭である粉砕状の炭素質材料６を得た。

〔比較例３〕
比較例２と同様にして賦活物を得た。その後、得られた賦活物について、洗浄を実施しないこと以外は、実施例１と同様にして、乾燥及び粉砕を行うことで活性炭である粉砕状の炭素質材料７を得た。

〔比較例４〕
比較例２と同様にして賦活物を得た。その後、得られた賦活物を希塩酸で洗浄した後、希硝酸で洗浄した。次いで残留した硝酸を除去するために水で十分に洗浄及び乾燥させ、乾燥物を得た。その後、得られた乾燥物を粉砕して、活性炭である粉砕状の炭素質材料８を得た。

本実施形態の炭素質材料は、パラジウム触媒等の様々なパラジウム錯体を、除去、吸着、濃縮、及び回収する様々な用途に好適に用いることができる。

Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅ，Ｆ…攪拌羽、１…管体、２…活性ガスの流れ方向、３…管体の回転方向、４…炭化物の落下方向、５…炭化物。

Claims

メソ孔の割合が６．４％以上５０．０％以下であり、リアクティブブラック５価が１．０ｇ／Ｌ以上８．０ｇ／Ｌ以下であり、よう素吸着量が１，０００ｍｇ／ｇ以上１，６００ｍｇ／ｇ以下である、炭素質材料。
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められるメソ孔の細孔容積が、０．１６ｃｍ^３／ｇ以上０．６０ｃｍ^３／ｇ以下である、請求項１に記載の炭素質材料。
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＥＴ法によって求められる比表面積が、９５０ｍ^２／ｇ以上１，７００ｍ^２／ｇ以下である、請求項１に記載の炭素質材料。
－１９６℃におけるＮ_２の吸着等温線からＢＪＨ法によって求められる比表面積が、２３ｍ^２／ｇ以上５００ｍ^２／ｇ以下である、請求項１に記載の炭素質材料。
ｐＨが、４．５以上９．５以下である、請求項１に記載の炭素質材料。
タッピング法により測定される充填密度が、０．２０ｇ／ｍＬ以上０．５５ｇ／ｍＬ以下である、請求項１に記載の炭素質材料。
有機溶剤中で、０価のパラジウム錯体及び／又は２価のパラジウム錯体の吸着に用いられる、請求項１～６のいずれか一項に記載の炭素質材料。
原料を炭化して炭化物を得る炭化工程と、
前記炭化物を賦活処理して賦活物を得る賦活工程と、を含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の炭素質材料の製造方法。
前記賦活物を洗浄する洗浄工程を更に含む、請求項８に記載の製造方法。
前記原料が、ヤシ殻及び木粉からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項８に記載の製造方法。
請求項１～６のいずれか一項に記載の炭素質材料に、パラジウム錯体を吸着させる吸着工程を含む、パラジウム錯体の吸着方法。