JP7398681B2 - 太陽電池 - Google Patents
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Description
第1電極、
第2電極、
前記第1電極および前記第2電極の間に位置する光電変換層、および
前記第1電極および前記光電変換層の間に位置する第1電子輸送層、
を具備し、
ここで、
前記第1電極および前記第2電極からなる群より選ばれる少なくとも1つの電極が透光性を有し、
前記光電変換層は、1価のカチオン、Snカチオン、およびハロゲンアニオンで構成されるペロブスカイト化合物を含有し、かつ
前記第1電子輸送層は、多孔質の酸化ニオブを含有する。
本明細書において用いられる用語「ペロブスカイト化合物」とは、化学式ABX3(こ
こで、Aは1価のカチオン、Bは2価のカチオン、およびXはハロゲンアニオンである)で示されるペロブスカイト結晶構造体およびそれに類似する結晶を有する構造体を意味する。
以下、本開示の基礎となった知見が説明される。
基板:ガラス基板
第1電極:インジウム-錫複合酸化物(ITO)とアンチモンをドープした酸化錫(ATO)との混合物
電子輸送層:緻密TiO2(c-TiO2)
多孔質層:メソポーラスTiO2(mp-TiO2)
光電変換層:HC(NH2)2PbI3
正孔輸送層: 2,2′,7,7′-tetrakis-(N,N-di-p-methoxyphenylamine)9,9′-spirobifluorene(以下、「spiro-OMeTAD」という)
第2電極:金
基板:ガラス基板
第1電極:インジウム-錫複合酸化物(ITO)とアンチモンをドープした酸化錫(ATO)との混合物
電子輸送層:緻密TiO2(c-TiO2)
多孔質層:メソポーラスTiO2(mp-TiO2)
光電変換層:HC(NH2)2SnI3
正孔輸送層:poly[bis(4-phenyl)(2,4,6-trimethylphenyl)amine](以下、「PTAA」という)
第2電極:金
以下、本開示の実施形態が、図面を参照しながら詳細に説明される。
基板1は、第1電極2、第1電子輸送層3、光電変換層4、および第2電極6を保持する。基板1は、透明な材料から形成され得る。基板1の例は、ガラス基板またはプラスチック基板である。プラスチック基板の例は、プラスチックフィルムである。第1電極2が十分な強度を有している場合、第1電極2が、電子輸送層3、光電変換層4、および第2電極6を保持するので、太陽電池100は、基板1を有しなくてもよい。
第1電極2および第2電極6は、導電性を有する。第1電極2および第2電極6の少なくとも一方は、透光性を有する。透光性を有する電極は、例えば、可視領域から近赤外領域までの光を透過させ得る。透光性を有する電極は、透明性かつ導電性を有する金属酸化物および金属窒化物の少なくとも1つから形成され得る。
(i) リチウム、マグネシウム、ニオブ、およびフッ素からなる群から選択される少なくとも1つによってドープされた酸化チタン、
(ii) 錫およびシリコンからなる群から選択される少なくとも1つによってドープされた酸化ガリウム、
(iii) インジウム-錫複合酸化物、
(iv) アンチモンおよびフッ素からなる群から選択される少なくとも1つによってドープされた酸化錫、または
(v) ホウ素、アルミニウム、ガリウム、およびインジウムからなる群から選択される少なくとも1つによってドープされた酸化亜鉛
である。2種以上の金属酸化物が組み合わせられて複合物として用いられ得る。
第1電子輸送層3は、多孔質の酸化ニオブを電子輸送材料として含有する。上述のとおり、第1電子輸送層3は、多孔質の酸化ニオブ以外の電子輸送材料を含んでいてもよい。
光電変換層4は、本実施形態によるペロブスカイト化合物を含む。光電変換層4は、本実施形態によるペロブスカイト化合物を主として含んでいてもよい。ここで、「光電変換層4が、本実施形態によるペロブスカイト化合物を主として含む」とは、光電変換層4が本実施形態によるペロブスカイト化合物を70質量%以上含むことを意味する。光電変換層4が、本実施形態によるペロブスカイト化合物を80質量%以上含んでいてもよい。光電変換層4は、本実施形態によるペロブスカイト化合物を含んでいればよく、不純物を含み得る。光電変換層4は、本実施形態によるペロブスカイト化合物とは異なる他の化合物をさらに含んでいてもよい。
正孔輸送層5は、有機半導体または無機半導体によって構成される。正孔輸送層5のために用いられる代表的な有機半導体の例は、spiro-OMeTAD、PTAA、poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl)(以下、「P3HT」という)、poly(3,4-ethylenedioxythiophene)(以下、「PEDOT」という)またはCopper(II) phthalocyanine triple-sublimed grade(以下、「CuPC」という)である。
以下の実施例を参照しながら、本開示はより詳細に説明される。
実施例1では、図4に示される太陽電池200が以下のように作製された。
実施例2では、以下の事項(i)および(ii)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)第1電子輸送層3の作製において、エチルセルロース溶液の代わりに、0.079mmol/LになるようにPS-PEO(Polymer Source, Inc.製、ポリスチレン部分の分子量:42kg/mol、ポリエチレンオキシド部分の分子量:11.5kg/mol)がテトラヒドロフランに溶解されたPS-PEO溶液が調製されたこと。
(ii)第1電子輸送層3の作製において、塩化ニオブ0.925mmolをエタノール9.21mLおよび水0.38mLに溶解させたものに、上記のPS-PEO溶液6.6mLを加えて混合し、多孔質酸化ニオブ原料溶液を調製したこと。
実施例3では、以下の事項(i)を除き、実施例2と同様に太陽電池200を得た。
(i)第1電子輸送層3の作製において、PS-PEO(ポリスチレン部分の分子量:42kg/mol、ポリエチレンオキシド部分の分子量:11.5kg/mol)の代わりに、ポリスチレン部分の分子量:51kg/mol、ポリエチレンオキシド部分の分子量:11.5kg/molのPS-PEO(Polymer Source, Inc.製)を用いて、PS-PEO溶液が調製されたこと。
実施例4では、以下の事項(i)を除き、実施例2と同様に太陽電池200を得た。
(i)第1電子輸送層3の作製において、PS-PEO(ポリスチレン部分の分子量:42kg/mol、ポリエチレンオキシド部分の分子量:11.5kg/mol)の代わりに、ポリスチレン部分の分子量:144kg/mol、ポリエチレンオキシド部分の分子量:11.5kg/molのPS-PEO(Polymer Source, Inc.製)を用いて、PS-PEO溶液が調製されたこと。
実施例5では、以下の事項(i)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)第1電子輸送層3の作製において、多孔質酸化ニオブ原料溶液を、酸化ニオブを6質量%含む酸化ニオブ分散液(多木化学製)0.25mLに対して、5.6質量%のエチルセルロースのエタノール溶液0.45mLを加えることで調製された多孔質酸化ニオブ分散液に変更したこと。
比較例1では、第1電子輸送層3を形成しなかった点を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。すなわち、比較例1の太陽電池200は、多孔質の酸化ニオブを含有する第1電子輸送層を備えていなかった。
比較例2では、以下の事項(i)を除き、比較例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)光電変換層4の作製において、化学式FA0.83PEA0.17SnI3のスズ系ペロブスカイト化合物が、化学式FA0.83PEA0.17PbI3の鉛系ペロブスカイト化合物に変更されたこと。
比較例3では、以下の事項(i)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)光電変換層4の作製において、化学式FA0.83PEA0.17SnI3のスズ系ペロブスカイト化合物が、化学式FA0.83PEA0.17PbI3の鉛系ペロブスカイト化合物に変更されたこと。
比較例4では、以下の事項(i)および(ii)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)第2電子輸送層7の作製において、ニオブエトキシドを含むエタノール溶液を、塩化亜鉛(ZnCl3)(和光純薬工業製)を含み、かつ塩化亜鉛の濃度が0.3mol/Lであるエタノール溶液に変更したこと。
(ii)第1電子輸送層3の作製において、多孔質酸化ニオブ原料溶液を、0.47mol/Lの硝酸亜鉛・六水和物(和光純薬工業製)0.98mL中に、5.6質量%のエチルセルロースのエタノール溶液2.14mLを加えて混合することによって調製された多孔質酸化亜鉛原料溶液に変更したこと。
比較例5では、以下の事項(i)および(ii)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)第2電子輸送層7の作製において、ニオブエトキシドを含むエタノール溶液を、塩化アルミニウム(AlCl3)(和光純薬工業製)を含み、かつ塩化アルミニウムの濃度が0.3mol/Lであるエタノール溶液に変更したこと。
(ii)第1電子輸送層3の作製において、多孔質酸化ニオブ原料溶液を、酸化アルミニウムを15重量%含むエタノール-IPA溶液(CIKナノテック株式会社製)0.48gに、5.6質量%のエチルセルロースのエタノール溶液4.15mLを加えて混合することによって調製された多孔質酸化アルミニウム原料溶液に変更したこと。
比較例6では、以下の事項(i)および(ii)を除き、実施例1と同様に太陽電池200を得た。
(i)第2電子輸送層7の作製において、ニオブエトキシドを含むエタノール溶液を、塩ジルコニウムアセテート2水和物(ZrOCOCH3・2H2O)(シグマアルドリッチ製)を含み、かつジルコニウムアセテート2水和物の濃度が0.3mol/Lであるエタノール溶液に変更したこと。
(ii)第1電子輸送層3の作製において、多孔質酸化ニオブ原料溶液を、酸化ジルコニウムペースト(SOLARONIX製)300mgをエタノール1mLに溶解させて調製した多孔質酸化ジルコニウム原料溶液に変更したこと。
実施例1から5、および比較例3による太陽電池200について、第1電子輸送層3の多孔質の材料の結晶性が、電子線回折により確認された。電子線回折は、原子分解能分析電子顕微鏡(ARM200F、日本電子株式会社製)を用いて測定された。結果は、表1に示されている。図5Aは、実施例1の第1電子輸送層3の電子線回折像を示す。図5Bは、実施例2の第1電子輸送層3の電子線回折像を示す。図5Cは、実施例5の第1電子輸送層3の電子線回折像を示す。図5Aおよび5Bに示されているように、実施例1および2の第1電子輸送層3の電子線回折像にはハローパターンがみられた。このことから、実施例1および2の第1電子輸送層3を構成する多孔質の酸化ニオブはアモルファスであることが確認された。また、図5Cに示されているように、実施例5の第1電子輸送層3の電子線回折像には複数の白い点がみられた。このことから、実施例5の第1電子輸送層3を構成する多孔質の酸化ニオブは結晶であることが確認された。
光電変換層4のペロブスカイト化合物の伝導帯下端のエネルギー準位は、紫外電子分光測定および透過率測定に基づいて算出された。具体的には、基板1、第1電極2、第2電子輸送層7、第1電子輸送層3、および光電変換層4の積層体が測定用サンプルとして用いられた。測定用サンプルは、正孔輸送層5および第2電極6を具備していなかった。言い換えれば、測定用サンプルは、表面に光電変換層4を有していた。
第1電子輸送層3の多孔質の材料の空孔率は、電界放出型走査電子顕微鏡SU8200(日立ハイテクノロジーズ製)を用いて撮影された、第1電子輸送層3の多孔質の材料の表面のSEM像を用いて求められた。第1電子輸送層3の多孔質の材料の表面のSEM像において、空隙部分と固体部分とのコントラストをより明瞭にするために、当該SEM像がグレースケールに変換された。このような多孔質の材料の表面のSEM像の処理が、実施例2の第1電子輸送層3の多孔質酸化ニオブの表面のSEM像を例として、具体的に説明される。図6Aは、実施例2の第1電子輸送層3の多孔質酸化ニオブのSEM像を示す。具体的には、まず、図6Aに示されているような多孔質酸化ニオブのSEM像が準備された。次に、当該SEM像に対し、「ImageJ」(NIH製)において、自動閾値設定方法をDefult、閾値の最小値を0、および閾値の最大値を50と設定して、二値化処理が施された。図6Bは、二値化処理後の実施例2の多孔質酸化ニオブのSEM像を示す。この二値化処理により、明るい箇所(図6Bの白色部分)が固体部分と特定され、暗い部分(図6Bの黒色部分)が空隙部分と特定された。その結果、二値化処理において、閾値指定された範囲が全体に占める割合(すなわち、固体部分と空隙部分との総面積に対する空隙部分の面積の割合)が、22.2%であることが分かった。このようにして求められた、固体部分と空隙部分との総面積に対する空隙部分の面積の割合が、空孔率とされた。
第1電子輸送層3の多孔質の材料の細孔径は、電界放出型走査電子顕微鏡SU8200(日立ハイテクノロジーズ製)を用いて撮影された第1電子輸送層3の多孔質の材料の表面のSEM像を用いて求められた。第1電子輸送層3の多孔質の材料の表面のSEM像において確認される細孔の中から、任意の30個の細孔が選択された。なお、SEM像において、暗い箇所が細孔として認定された。選択された30個の細孔の直径が、細孔径として測定された。なお、1個の細孔の直径の値が複数存在した場合(例えば、細孔の形状が楕円の場合)は、最も短い直径の値がその細孔の直径の値として採用された。30個の細孔の細孔径の測定値から、細孔径の平均値が算出された。第1電子輸送層3の多孔質の材料において、細孔として認定された空隙部分の30個の細孔径は、「Imagej」(NIH製)を用いて測定された。
第1電子輸送層3を構成する多孔質の酸化ニオブの組成が、X線光電子分光測定装置(PHI 5000 VersaProbe(アルバック・ファイ株式会社))によって求められた。具体的には、基板1、第1電極2、第2電子輸送層7、および第1電子輸送層3の積層体が測定用サンプルとして用いられた。測定用サンプルは、光電変換層4、正孔輸送層5、および第2電極6を具備していなかった。言い換えれば、測定用サンプルは、表面に第1電子輸送層3を有していた。
実施例1から5および比較例1から6による太陽電池200にソーラーシミュレータ(分光計器株式会社製、BPS X300BA)を用いて100mW/cm2の照度を有する擬似太陽光を照射し、次いで各太陽電池200の変換効率および短絡電流が求められた。表1は、変換効率および短絡電流を示す。
2 第1電極
3 第1電子輸送層
4 光電変換層
5 正孔輸送層
6 第2電極
7 第2電子輸送層
100,200 太陽電池
Claims (8)
- 太陽電池であって、
第1電極、
第2電極、
前記第1電極および前記第2電極の間に位置する光電変換層、および
前記第1電極および前記光電変換層の間に位置する第1電子輸送層、
を具備し、
ここで、
前記第1電極および前記第2電極からなる群より選ばれる少なくとも1つの電極が透光性を有し、
前記光電変換層は、1価のカチオン、Snカチオン、およびハロゲンアニオンで構成されるペロブスカイト化合物を含有し、かつ
前記第1電子輸送層は、多孔質の酸化ニオブを含有し、
前記多孔質の酸化ニオブは、アモルファスである、
太陽電池。 - 前記第1電子輸送層および前記第1電極の間に位置し、かつ緻密な酸化ニオブを含有する第2電子輸送層をさらに具備する、
請求項1に記載の太陽電池。 - 前記1価のカチオンは、ホルムアミジニウムカチオンおよびメチルアンモニウムカチオンからなる群より選ばれる少なくとも1つを含有する、
請求項1または2に記載の太陽電池。 - 前記ハロゲンアニオンは、ヨウ化物イオンを含有する、
請求項1から3のいずれか一項に記載の太陽電池。 - 前記第2電極と前記光電変換層との間に位置する正孔輸送層をさらに具備する、
請求項1から4のいずれか一項に記載の太陽電池。 - 前記多孔質の酸化ニオブは、1nm以上132nm以下の平均細孔径を有する、
請求項1から5のいずれか一項に記載の太陽電池。 - 前記多孔質の酸化ニオブは、5%以上35%以下の空孔率を有する、
請求項1から6のいずれか一項に記載の太陽電池。 - 前記多孔質の酸化ニオブは、0.31以上0.41以下のNb/Oモル比を有する、
請求項1から7のいずれか一項に記載の太陽電池。
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