JP7376409B2 - リチウムイオン電池、およびリチウムイオン電池の製造方法 - Google Patents
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Description
池の製造方法。
<第1実施形態>
図1は本発明の第1実施形態に係るリチウムイオン電池の電極群(発電素子とも称する)を模式的に示した図である。
このリチウムイオン電池10は、正極電極として機能する正極板11と、負極電極として機能する負極板13と、正極板11と負極板13との間に介挿されるセパレータ15とを備えている。正極板11は、三次元多孔構造を有する集電体11A(以下、「三次元多孔集電体11A」と表記する)に、正極活物質層11Bを構成する正極活物質および導電材を溶媒に分散してなるスラリー(以下、「正極スラリー」)を充填することによって、高充填量電極に形成されている。なお、スラリーに結着材又は各種の添加剤を含めてもよい。
図2の符号Aに示すように、三次元多孔集電体11Aの一部はカット面M2から外部に露出するおそれがある。なお、カット面M2から露出する可能性のある三次元多孔集電体11Aの箇所を、符号Zで示している。
(正極板の三次元多孔構造)
三次元多孔集電体11Aには、例えば、アルミニウム合金を基材とする三次元多孔構造のアルミニウム集電体が用いられる。この三次元多孔集電体11Aは、所定の体積割合で混合したアルミニウム粉末(基材金属粉末に相当)と支持粉末の混合粉末をアルミニウム板(基材金属板に相当)と複合化して加圧成形した後に、その成形体を不活性雰囲気中で熱処理してアルミニウム粉末又はアルミニウム板から液相を生じさせ、アルミニウム粉末同士およびアルミニウム粉末とアルミニウム板とを接合し、最終的に支持粉末を除去することで得られる。これにより、三次元多孔集電体11Aは、支持粉末が除去された多数の空隙と、その空隙の周囲を形成する接合したアルミニウム粉末の結合金属粉末壁とからなる三次元多孔構造となる。また、結合金属粉末壁には多くの微細な孔が形成される。これにより、空隙同士がこれら微細孔によって連結したオープンセル型の構造となる。
三次元多孔集電体11Aには、正極活物質層11Bを構成する正極活物質および導電材等を溶媒に分散してなる正極スラリーが圧入法によって充填される。圧入法では、三次元多孔集電体11Aを隔膜として一方側に正極スラリーを配置し、他方側は正極スラリーの透過側とする。そして、他方側の透過側を減圧にして正極スラリーを透過させることによって、三次元多孔集電体11Aの孔に正極スラリーを充填する。正極スラリーにおいて、結着性が足りない場合は、適宜に結着材が用いられる。
正極活物質層11Bが形成された三次元多孔集電体11Aを台形状に穴が開いた金属板で挟み、平板プレスによって三次元多孔集電体11Aの両端部T1,T2を含む周囲領域(図3の符号11Pで示す矩形枠の領域)をプレスする。
ここで、図3はプレス後の三次元多孔集電体11Aをセパレータ15に対向する側から見た模式図を示している。図3に示すように、三次元多孔集電体11Aの全周囲に渡って連続する領域11P(図1等に示すセパレータ離間部T1,T2を含む)がプレスされる。なお、平板プレスに限定されず、例えば、ロールプレスも適用可能であるが、ロールプレスの場合、正極板11が歪曲しないように配慮する必要がある。使用する金属板やロールは傷のつきにくい素材を用いることが好ましい。
(負極板)
負極板13の集電体13Aには、銅箔等の金属箔が用いられる。集電体13Aには、負極活物質層13Bが設けられ、所定サイズにサイジングされる。上記したように、負極板13には従来のリチウムイオン電池の負極板を広く適用可能である。
セパレータ15には、空孔が三次元規則配列構造(以下、「3DOM構造」と称する)を有する多孔質樹脂膜であるポリイミドセパレータが用いられる。3DOM構造は、球状の空孔が規則的に隣り合う形で連続した孔(連通孔)を形成している多孔体である。この3DOM構造による均一化された空間により、リチウムイオンの拡散が制御され、高いサイクル特性を有するとともにデンドライトによる正負極間の短絡のないリチウム系二次電池が得られる。また、リチウムイオンの電流分布を均一化する効果も得られる。3DOM構造は、六方最密充填構造の規則配列した空孔を持つ多孔体であり、非常に高い理論空孔率を有している。空孔率の大きい多孔質膜をセパレータ15に用いることにより、電解液を多く充填でき、3DOM構造ではない従来のセパレータと比較して、高いイオン導電性が得られる。しかも、セパレータ15がポリイミド製のため、ポリプロピレン製の一般的なセパレータに比べ耐熱性が高いセパレータが得られる。
図4に示すように、セパレータ15/正極板11/セパレータ15/負極板13/セパレータ15/正極板11/セパレータ15・・・の順であって、正極板11の充填面が負極板13を向くように積層し、かつ、正極板11および負極板13に設けた正極タブおよび負極タブが夫々対向するように電極群(図4中、符号10Sで示す)を積層して配置した。次いで、各電極群10Sの正極板11と負極板13に夫々取り付けられたタブに正極端子および負極端子をそれぞれ溶着し、電槽となるラミネートフィルムの絞り加工により形成した凹部に収納した。該凹部が形成されたアルミラミネートフィルムと同一寸法の平坦なアルミラミネートフィルムを重ね合わせ、各端子が通過する2辺と他の1辺とをヒートシールした。このとき、端子部には、各端子とアルミ基材との短絡を防ぐことを目的として、合成樹脂からなるシートフィルムを介してシールしてドライセルを作製した。
0.1CAの電流で満充電となるまで初充電を行い、所定時間保管する。その後、0.2CAの電流で、セル電圧が2.75Vになるまで放電し、活性化処理を行う。活性化処理の後、発生したガスを排出するため、注液時に封止した部分を開封し、セル内を減圧した後、最終封口のためにヒートシールしてセルを封止する。このようにしてリチウムイオン電池10が作製される。後段に、第1実施形態の実施例および試験結果を記載する。
図5は本発明の第2実施形態に係るリチウムイオン電池の電極群を模式的に示した図である。
第2実施形態では、正極スラリーを充填する充填・乾燥ステップの前に、セパレータ離間部T1,T2を形成する加工ステップを行う点が、第1実施形態と異なる。なお、集電体用基材を、三次元多孔集電体11Aのサイズに切り出すサイジングステップは、本実施形態ではプレスステップの前を想定しているが、サイジングステップのタイミングは任意に変更してもよい。例えば、プレスステップの後、又は、充填・乾燥ステップの後にサイジングステップを行うようにしてもよい。
加工ステップは、三次元多孔集電体11Aを、充填部位置(図3に示す周囲領域11Pの内側に相当する領域)に穴が開いた金属板で挟み、平板プレスによってプレスする工程である。プレス後の周囲領域11P(セパレータ離間部T1,T2に相当)は、表面が均一につぶれていれば良く、平板プレスに限定されず、例えば、ロールプレスも適用可能である。また、充填部位置に穴が開いた金属板は、板ではなくロールでも可能である。使用する金属板やロールは傷のつきにくい素材を用いることが好ましい。セパレータ離間部T1,T2の空孔率は、他の部位(図2に示す対向部位M1Aを含む)よりも低い値となる。本構成では、空孔率を50%以下にすることで、充填時にスラリーが染み込んで活物質量の管理が困難になる事態を回避している。
(実施例1)
正極板11の三次元多孔集電体11Aは、アルミニウム合金を基材とし、アルミニウム粉末および支持粉末の混合比を調整し、空孔率が85%となるよう作製した。正極活物質には、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)を使用した。組成は、正極活物質:導電材:結着材=90:5:5であり、混練機を用いてこれらの材料にN-メチル-2-ピロリドンを分散することにより、正極スラリーを作製した。そして、圧入法を用いて正極スラリーを三次元多孔集電体11Aに充填した。
実施例2が実施例1と異なる点は、正極板11の三次元多孔集電体11Aの周囲領域11Pに対し、平板プレス機を用い、圧力0.50トン/平方cmを5秒間保持し、プレス前厚みの1mmから0.1mmにし、その後、正極スラリーを充填した点である。これにより、実施例2のセパレータ離間部T1,T2は、正極スラリーが未充填の未充填部となっている。その他の構成は、実施例1と同様にし、実施例2のリチウムイオン電池10を作製した。
実施例1の多孔質樹脂膜からなるセパレータ15の代わりに、微多孔性フィルムからなる公知のセパレータを使用した。その他の条件は全て実施例1と同様にし、実施例3のリチウムイオン電池10を作製した。
実施例1の負極板13(活物質がLi)の代わりに、活物質にグラファイトを用いた負極板13を使用した。その他の条件は全て実施例1と同様とし、実施例4のリチウムイオン電池10を作製した。
実施例1の負極板13(活物質がLi)の代わりに、活物質にチタン酸リチウム、集電体に、三次元多孔集電体11Aと同様の三次元多孔集電体を用いた負極板13を使用した。その他の条件は全て実施例1と同様とし、実施例5のリチウムイオン電池を作製した。
実施例5の正極板11の代わりに、集電体にアルミニウム合金製の箔(Al箔)を用いた正極板11を使用した。その他の条件は全て実施例5と同様とし、実施例6のリチウムイオン電池10を作製した。
実施例2の三次元多孔集電体11Aの代わりに、セパレータ離間部T1,T2を形成していないアルミニウム合金基材からなる三次元多孔集電体を、正極板11として使用した。その他の条件は全て実施例2と同様とし、比較例1のリチウムイオン電池を作製した。
比較例1の多孔質樹脂膜からなるセパレータ15の代わりに、微多孔性フィルムからなる公知のセパレータを使用した。その他の条件は全て比較例1と同様とし、比較例2のリチウムイオン電池を作製した。
比較例1の負極板(活物質がLi)の代わりに、活物質にグラファイトを用いた負極板を使用した。その他の条件は全て比較例1と同様とし、比較例3のリチウムイオン電池を作製した。
比較例1の負極板(活物質がLi)の代わりに、活物質にチタン酸リチウム、集電体に三次元多孔集電体11Aを用いた負極板を使用した。その他の条件は全て比較例1と同様とし、比較例4のリチウムイオン電池を作製した。
比較例4の正極板11の代わりに、集電体にAl箔を用いた正極板を使用した。その他の条件は全て比較例4と同様とし、比較例5のリチウムイオン電池を作製した。
各実施例および比較例で作製した電池のサイクル試験を実施した。サイクル試験は、環境温度25℃、充電および放電の電流値は0.5C、電圧設定2.75-4.2Vで行い、各実施例と比較例の電池各10個における20サイクル後の動作率が60%以上の場合を短絡無、60%未満の場合を短絡有とした。表1にサイクル試験時における短絡の有無を示す。
従って、実施例1から6の電池は、比較例1から5の電池と比べ、セパレータ15の損傷を抑制し、短絡防止に有利であることが判る。
例えば、三次元多孔集電体11Aの対向部位M1の両端部T1,T2をセパレータ15から離間する形状に形成する場合を説明したが、これに限定されない。三次元多孔集電体11Aをセパレータ15よりも大型の構成した場合、両端部T1,T2のうち、セパレータ15に対向する端部だけを、セパレータ15から離間する形状に形成してもよい。また、プレスによって、両端部T1,T2の少なくともいずれかをセパレータ15から離間する形状に形成する態様に限定されず、切断等の公知の他の加工方法を利用して、セパレータ15から離間する形状にしてもよい。さらに、カット面M2以外の箇所から三次元多孔集電体11Aの一部が露出し、セパレータ15を損傷する可能性がある場合、その箇所をセパレータ15から離間する形状にしてもよい。
11 正極板
11A 集電体(三次元多孔集電体)
11B 正極活物質層
11P プレス部分
13 負極板
13A 集電体
13B 負極活物質層
15 セパレータ
T1,T2 端部(セパレータ離間部)
M1 セパレータに対向する対向部位
M1A 他の対向部位
M2 カット面
Claims (8)
- 正極電極および負極電極からなる電極間にセパレータを備えるリチウムイオン電池において、
前記電極の少なくとも一方に使用される集電体は、少なくとも活物質を充填した三次元多孔構造の集電体用基材をカットした部材であり、
前記三次元多孔構造の前記集電体のうち、前記セパレータに対向する対向部位の少なくとも端部は、前記セパレータから離間するセパレータ離間部に形成され、
前記セパレータ離間部は、前記集電体のカット面の箇所を含むことを特徴とするリチウムイオン電池。 - 前記セパレータ離間部の空孔率は、前記集電体における前記セパレータ離間部の他の部位よりも低いことを特徴とする請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記セパレータ離間部の空孔率は50%以下であることを特徴とする請求項2に記載のリチウムイオン電池。
- 前記正極電極、前記負極電極および前記セパレータからなる電極群を積層して配置すると共に、隣接する電極群の間に他のセパレータを備え、
前記セパレータ離間部は、前記他のセパレータからも離間することを特徴とする請求項1から3のいずれかに記載のリチウムイオン電池。 - 前記セパレータは、空孔が三次元規則配列構造を有する多孔質樹脂膜であるポリイミドセパレータであることを特徴とする請求項1から4のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
- 正極電極および負極電極からなる電極間にセパレータを備えるリチウムイオン電池の製造方法において、
三次元多孔構造の集電体用基材に、活物質を含むスラリーを充填し、乾燥して前記セパレータに対向する対向部位を含む領域を活物質層で覆う充填・乾燥ステップと、
充填・乾燥ステップの前又は後に、前記集電体用基材を、前記電極のいずれかの集電体のサイズにサイジングするサイジングステップとを有し、
前記サイジングステップでカットされて端部となる箇所を、前記セパレータから離間するセパレータ離間部に加工する加工ステップを有することを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。 - 前記加工ステップでは、前記セパレータ離間部となる箇所をプレスすることを特徴とする請求項6に記載のリチウムイオン電池の製造方法。
- 前記充填・乾燥ステップの前に、前記加工ステップを行って前記セパレータ離間部となる箇所の空孔率を50%以下にすることを特徴とする請求項7に記載のリチウムイオン電池の製造方法。
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