JP7363412B2

JP7363412B2 - 単結晶製造装置

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Publication number: JP7363412B2
Application number: JP2019213012A
Authority: JP
Inventors: 駿介野口; 麟平金田一
Original assignee: Hitachi Chemical Co Ltd; Showa Denko Materials Co Ltd; Resonac Corp
Current assignee: Resonac Corp
Priority date: 2019-11-26
Filing date: 2019-11-26
Publication date: 2023-10-18
Anticipated expiration: 2039-11-26
Also published as: JP2021084822A

Description

本発明は、単結晶製造装置に関する。

炭化珪素（ＳｉＣ）は、シリコン（Ｓｉ）に比べて絶縁破壊電界が１桁大きく、バンドギャップが３倍大きく、熱伝導率が３倍程度高い等の特性を有する。炭化珪素はこれらの特性を有することから、パワーデバイス、高周波デバイス、高温動作デバイス等への応用が期待されている。

炭化珪素には、化学量論的には同じ組成でありながら、原子の積層の周期が（Ｃ軸方向にのみ）異なる多くの結晶多形（ポリタイプ）が存在する。代表的なポリタイプは、３Ｃ、４Ｈ、６Ｈなどであるが、特に４Ｈ－ＳｉＣ単結晶はバンドギャップと飽和電子速度の特性が良いことなどから、光デバイスや電子デバイスの中心的な基板材料となっている。

ＳｉＣ単結晶を製造する方法の一つとして、昇華法が広く知られている。昇華法は、黒鉛製の坩堝内に配置した台座にＳｉＣ単結晶からなる種結晶を配置し、坩堝を加熱することで坩堝内の原料粉末から昇華した昇華ガスを種結晶に供給し、種結晶をより大きなＳｉＣ単結晶へ成長させる方法である。昇華法では、高品質なＳｉＣ単結晶を、効率的に結晶成長させることが求められている。

例えば、特許文献１には、坩堝の種結晶貼付部に種結晶を貼付け、種結晶貼付部と対向する位置にＳｉＣ原料を配置し、ＳｉＣ原料を昇華させることで、種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長させる方法が記載されている。この方法では、成長させるＳｉＣ単結晶の周囲を囲む周辺部に、ＳｉＣ単結晶と同等の高さとなるようにＳｉＣ多結晶を成長させている。引用文献１には、当該構成により、成長させるＳｉＣ単結晶の成長表面の温度分布がほぼ均一となることが記載されている。

また、例えば、特許文献２には、坩堝の蓋材に種結晶を貼り付け、種結晶を貼り付けた部分から径方向に離間して円筒形の遮蔽部を設置する単結晶製造装置を用いた単結晶の製造方法が開示されている。この方法では、種結晶からＳｉＣ単結晶が成長すると同時に円筒形の遮蔽部の径方向内側および外側にＳｉＣ多結晶が成長する。

特許第４４５０１１８号公報特開２００９－９１１７２号公報

しかしながら、特許文献１および特許文献２の方法では、十分にＳｉＣ単結晶の結晶成長面の温度をコントロールすることができない。また、ＳｉＣ単結晶成長中にＳｉＣ単結晶と、ＳｉＣ単結晶の周囲で成長するＳｉＣ多結晶と、が接触し、異種多形が発生する場合がある。

本発明は、上記問題を鑑みてなされたものであり、単結晶の結晶成長面の温度を制御しつつ、異種多形の発生を抑制することができる単結晶製造装置を提供することを目的とする。

本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。

（１）本発明の第一の態様に係る単結晶製造装置は、坩堝と、坩堝を囲む加熱手段を備え、前記坩堝は、内部に隔離部材を有し、前記隔離部材は、前記坩堝の内部を第１成長空間と第２成長空間とに区分し、前記第２成長空間は、前記第１成長空間を囲み、前記第１成長空間と前記第２成長空間は、それぞれ別々に底部に原料を設置でき、前記第１成長空間は、原料から昇華したガスが原料に対して第１方向の位置に配置された種結晶の表面で再結晶化する空間であり、前記第２成長空間は、前記第２成長空間内の原料を基準に第１方向の位置、かつ、前記種結晶の周囲の位置でガスが再結晶化する空間である。

（２）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記第２成長空間は、前記第１成長空間を第１方向の全長にわたって囲んでいてもよい。

（３）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記第１成長空間と前記第２成長空間とで充填される原料は異なっていてもよい。

（４）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記第１成長空間の底部と前記第２成長空間の底部の前記第１方向における位置が異なっていてもよい。

（５）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記加熱手段は、第１加熱手段と、第２加熱手段と、を備え、前記第１加熱手段は、前記第１成長空間内の原料を加熱し、前記第２加熱手段は、前記第２成長空間内の原料を加熱してもよい。

（６）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記第１成長空間の底部は、前記第２成長空間の底部よりも前記坩堝の蓋に近い位置にあってもよい。

（７）上記態様に係る単結晶製造装置において、前記第１加熱手段は、前記坩堝よりも外側に配置され、前記第２加熱手段は、前記坩堝よりも内側に配置されていてもよい。

本発明の単結晶製造装置によれば、単結晶の結晶成長面の温度を制御しつつ、異種多形の発生を抑制することができる。その結果、高品質の単結晶を高歩留まりで得ることができる。

本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置において蓋部に種結晶を貼り付ける方法の一例である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の断面模式図である。

以下、本発明について、図を適宜参照しながら詳細に説明する。以下の説明で用いる図面は、本発明の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際とは異なっていることがある。以下の説明において例示される材料、数、配置、寸法等は一例であって、本発明はそれらに限定されるものではなく、本発明の効果を奏する範囲で適宜変更して実施することが可能である。

［単結晶製造装置］
＜第１実施形態＞
図１は、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００の構成を概略的に示す断面模式図である。単結晶製造装置１００は、坩堝２と坩堝２を囲む加熱手段Ｈとを備える。本実施形態に係る単結晶製造装置１００は、加熱手段Ｈにより坩堝２を加熱し、昇華法により単結晶を成長する際に用いられる。図１では、単結晶製造装置１００を用いてＳｉＣ単結晶を成長する様子を示している。また、図１では理解を容易にするために、原料Ｍ１、Ｍ２、種結晶ＳＤ、ＳｉＣ単結晶Ｓ１、ＳｉＣ多結晶Ｓ２を同時に図示している。

まず、方向について定義する。坩堝２内において原料Ｍ１から種結晶ＳＤに向かう方向をｚ方向（第１方向）とする。また、ｚ方向に対して垂直で、坩堝２の中心から広がる方向を径方向（第２方向）とする。図１は、坩堝２の中心軸を通る任意の断面で切断した断面模式図である。

坩堝２は、任意の形状をした部材であるが、例えば円柱形の部材である。坩堝２は、蓋部２ａと底部２ｂと側壁２ｃと隔離部材３とを有する。例えば、坩堝２のうち蓋部２ａ及び隔離部材３は、坩堝２から分離可能である。坩堝２は、ＳｉＣ単結晶Ｓ１を成長する際の高温に耐えることができる材料からなる。これらの材料は、例えば、黒鉛、表面が高融点金属または金属炭化物で被覆された黒鉛である。黒鉛は昇華温度が３５５０℃と極めて高く、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長時の高温にも耐えることができる。金属炭化物は、例えば、Ｔａ、Ｎｂ、Ｗのいずれかの炭化物である。

隔離部材３は、蓋部２ａ、底部２ｂ、側壁２ｃに囲まれる空間の内部にある。隔離部材３は、坩堝２の内部を第１成長空間Ｒ１と、第２成長空間Ｒ２と、に区分する。隔離部材３は、例えば、厚さが１ｍｍ以上３０ｍｍ以下の部材であり、３ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることが好ましく、５ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることがより好ましい。隔離部材３は、薄すぎると、昇華したガスが透過してしまう恐れがあるが、上記範囲内であることで、昇華したガスが透過することを抑制する。また、隔離部材３は、厚すぎると均熱性を損なう場合がある。しかしながら、隔離部材３の厚さが、所定値以下であることでＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長面周辺の温度分布がばらつくことを抑制することができる。

隔離部材３は、任意の形状をした部材である。隔離部材３は、対称性の観点から円筒形の部材であることが好ましい。隔離部材３は、蓋部２ａおよび底部２ｂに接触する。すなわち、隔離部材３は、坩堝２の内部に第１方向の全長にわたって設置されている。

第１成長空間Ｒ１は、隔離部材３と蓋部２ａと底部２ｂとにより囲まれた空間である。本実施形態では、便宜上蓋部２ａのうち、第１成長空間Ｒ１を囲む部分を第１蓋部２ａａという場合がある。また本実施形態では、便宜上底部２ｂのうち、第１成長空間Ｒ１を囲む部分を第１底部２ｂａという場合がある。第１蓋部２ａａには種結晶（単結晶）ＳＤが設置され、第１成長空間Ｒ１の第１底部２ｂａにはＳｉＣ単結晶Ｓ１を成長するための原料Ｍ１が収容される。すなわち、第１成長空間Ｒ１は、原料Ｍ１に対してｚ方向に種結晶ＳＤを設置できる。第１成長空間Ｒ１は、原料Ｍ１から昇華したガスが種結晶ＳＤの表面で再結晶化する空間である。

第１成長空間Ｍ１に収容される原料は、例えば、粉末状のＳｉＣである。原料Ｍ１に用いられるＳｉＣは、例えば、３Ｃ、２Ｈ、４Ｈ、６Ｈ、１５Ｒのいずれかの結晶構造を含む結晶である。原料Ｍ１の粒径は、例えば１０００μｍ以下である。

種結晶ＳＤは、径方向中心が坩堝２の径方向中心に一致するよう配置されることが好ましい。坩堝２の径方向中心と隔離部材３との最短距離ｗ_１と種結晶ＳＤの半径ｗ_０との比（ｗ_１／ｗ_０）は、１．０以上２．０以下であることが好ましく、１．０より大きく１．５以下であることがより好ましい。比（ｗ_１／ｗ_０）が所定値以下であると、成長するＳｉＣ単結晶Ｓ１とＳｉＣ多結晶Ｓ２との距離が近くなるためＳｉＣ多結晶Ｓ２がＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長面の温度分布に与える寄与が大きくなる。

第２成長空間Ｒ２は、蓋部２ａと底部２ｂと側壁２ｃと隔離部材３により囲まれた空間である。第２成長空間Ｒ２は、第１成長空間Ｒ１とは接続されておらず、第１成長空間Ｒ１とは別空間である。本実施形態では、便宜上蓋部２ａのうち、第２成長空間Ｒ２を囲む部分を第２蓋部２ａｂという場合がある。また、本実施形態では、便宜上底部２ｂのうち、第２成長空間Ｒ２を囲む部分を第２底部２ｂｂという場合がある。第２成長空間Ｒ２は、第１成長空間Ｒ１をｚ方向の全長にわたって囲む。すなわち第２成長空間Ｒ２は、蓋部２ａから底部２ｂまでｚ方向のいずれの位置においても第１成長空間Ｒ１を囲む。第２成長空間Ｒ２には、ＳｉＣ多結晶Ｓ２を成長するための原料Ｍ２が設置される。第２成長空間Ｒ２に収容される原料Ｍ２は、例えば、原料Ｍ１と同じ材料である。コスト抑制の観点から、原料Ｍ２は、原料Ｍ１よりも低純度のＳｉＣ原料を用いてもよい。第２成長空間Ｒ２は、原料Ｍ２から第１方向の位置、かつ、種結晶ＳＤの周囲の位置で、ガスが再結晶化する空間である。

第２成長空間Ｒ２の径方向における幅ｗ_２と、第１成長空間Ｒ１のｚ方向から平面視した際の中心（坩堝２の径方向中心）と隔離部材３との最短距離ｗ_１との比（ｗ_１／ｗ_２）は、１以上１０以下であることが好ましく、２以上９以下であることがより好ましく、３以上７以下であることがさらに好ましい。第１成長空間Ｒ１に対する第２成長空間Ｒ２の大きさを当該範囲に設定することで、ＳｉＣ単結晶Ｓ１とＳｉＣ多結晶Ｓ２との成長量のバランスを維持しながらＳｉＣ単結晶Ｓ１を成長することができる。

第２成長空間Ｒ２には、ＳｉＣ単結晶からなる種結晶を設置し、種結晶上にＳｉＣ単結晶を成長してもよい。種結晶は、任意の形状であり、任意に配置される。図２は、蓋部２ａに種結晶ＳＤ２を貼り付ける配置の一例である。種結晶ＳＤ２は、図２（ａ）に示すように種結晶ＳＤの周囲を囲むように配置される円環形状のＳｉＣ単結晶であってもよいし、図２（ｂ）に示すように種結晶ＳＤの周囲を部分的に囲むように配置される円状の複数のＳｉＣ単結晶であってもよい。第２成長空間Ｒ２に種結晶を設置すると、第２成長空間Ｒ２内で再結晶化する結晶も単結晶となる。第２成長空間Ｒ２内で再結晶化する結晶が単結晶となると、熱伝導率、熱輻射率等がＳｉＣ単結晶Ｓ１と同じとなる。その結果、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長面の温度分布をより精密に制御できる。

加熱手段Ｈは、坩堝２の周囲を囲むように配置されている。加熱手段Ｈとしては例えば、高周波コイルを用いることができる。この場合、高周波電流を流すことにより磁界を発生させて、電磁誘導によって坩堝２を発熱させることができる。加熱手段Ｈの構成は、これに限らず、加熱手段Ｈと坩堝２との間に発熱体を設け、間接加熱方式にて坩堝２を加熱する構成であってもよい。

第１実施形態にかかるＳｉＣ単結晶製造装置１００によれば、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の結晶成長面の温度を制御しつつ、異種多形の発生を抑制することができる。
具体的には、単結晶製造装置１００は、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長面など、ＳｉＣ単結晶の周囲の温度分布を均一にすることができる。そのため、高品質なＳｉＣ単結晶Ｓ１を成長することができる。また、第１成長空間Ｒ１と第２成長空間Ｒ２とが区分されており、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長量とＳｉＣ多結晶Ｓ２（またはＳｉＣ単結晶Ｓ２）との成長量のバランスを制御することができる。従って、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の結晶成長面の温度を制御しつつ結晶成長面の温度分布均一性をより向上することができる。

以下に、ＳｉＣ単結晶製造装置１００の作用を説明する。
まず、図１に示すように、第１成長空間Ｒ１内に原料Ｍ１、第２成長空間Ｒ２内に原料Ｍ２を収容する。そして、第１成長空間Ｒ１の原料Ｍ１と対向する位置に種結晶ＳＤを設置する。種結晶ＳＤは、例えば、カーボン接着剤を用いて蓋部２ａに接着してもよい。例えば、蓋部２ａの一面にカーボン接着剤を塗布し、その上に種結晶ＳＤを配置した後、種結晶ＳＤの上に錘を載せ、加熱しながらカーボン接着剤を硬化する。種結晶ＳＤに加える圧力は、例えば、５ｇ／ｃｍ^２である。加熱温度は、例えば、２００℃である。加熱時間は、例えば、３０分以上である。

次いで、加熱手段Ｈによって、原料Ｍ１およびＭ２を加熱する。原料Ｍ１およびＭ２は、加熱されると昇華する。原料Ｍ１から昇華した原料ガスは種結晶ＳＤに向い、ＳｉＣ単結晶Ｓ１が成長する。同時に、原料Ｍ２から昇華した原料ガスは、第２蓋部２ａｂに向い、ＳｉＣ多結晶Ｓ２が成長する。ＳｉＣ単結晶とＳｉＣ多結晶とは、熱伝導率が近い。そのため、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の周囲にＳｉＣ多結晶Ｓ２が成長することで、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の周囲で温度分布均一性が高まる。

またＳｉＣ種結晶ＳＤの半径ｗ_０と、坩堝２の径方向中心と隔離部材３との最短距離ｗ_１と第２成長空間Ｒ２の径方向における幅ｗ_２とを設定すると、ｚ方向におけるＳｉＣ単結晶Ｓ１表面の位置とＳｉＣ多結晶Ｓ２表面の位置とが均一にできる。ＳｉＣ単結晶Ｓ１とＳｉＣ多結晶Ｓ２のそれぞれの成長量のバランスが制御されるためである。ＳｉＣ単結晶Ｓ１とＳｉＣ多結晶Ｓ２とは、熱伝導率が近いため、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の周囲で等温面に急峻な勾配が生じることを抑制することができる。また、ＳｉＣ単結晶Ｓ１とＳｉＣ多結晶Ｓ２とは別空間に分離されているため、両者が接触することは無く、ＳｉＣ単結晶Ｓ１内に異種多形が生じることを抑制できる。

尚、本実施形態では蓋部２ａと隔離部材３とが坩堝２から取り外し可能である例を記載したが、単結晶製造装置１００はこの例に限定されない。例えば、単結晶製造装置１００は、隔離部材３が坩堝２と一体の構成であってもよい。

＜変形例１＞
図３は、変形例１にかかる単結晶製造装置２００の断面模式図である。単結晶製造装置２００は、第１成長空間Ｒ１１の第１底部２ｂａと第２成長空間Ｒ１２の底部のｚ方向における位置が異なる点が、単結晶製造装置１００と異なる。具体的には、第１底部２ｂａよりも第２成長空間Ｒ１２の底部の位置が蓋部２ａ側である。本変形例において、第２成長空間Ｒ１２の底部を第２底部１３ｂという場合がある。単結晶製造装置１００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。

隔離部材１３の形状は、隔離部材３と異なる。これらの形状の違いに基づいて、第１底部２ｂａと第２底部１３ｂのｚ方向における位置が異なる。隔離部材１３の端部は、蓋部２ａと側壁２ｃと接触する。一方、隔離部材１３は、底部２ｂと接触しない。すなわち、第１成長空間Ｒ１１は、蓋部２ａと隔離部材１３と側壁２ｃと底部２ｂとにより囲まれた空間である。

ｚ方向における坩堝２の長さｈ_０と第１底部２ｂａと第２底部１３ｂとの距離ｈ_１との比は、任意に決定することができる。例えば、第１底部２ｂａと第２底部１３ｂとの距離ｈ_１は、例えば、ｚ方向における坩堝２の長さｈ_０の０．０５倍以上０．５倍以下にする。

第２成長空間Ｒ１２は、蓋部２ａと側壁２ｃと隔離部材１３とで囲まれた空間である。尚、本変形例において、坩堝２の底部２ｂは、第１成長空間Ｒ１１の第１底部２ｂａに対応し、隔離部材１３の底部は、第２成長空間Ｒ１２の第２底部１３ｂに対応する。

第２成長空間Ｒ１２では、第２底部１３ｂに原料Ｍ２が配置される。原料Ｍ２の量は、任意に選択することができる。例えば、原料Ｍ２の質量は原料Ｍ１の質量の０．２倍以上、２倍以下となるように配置する。

図３では、充填する原料Ｍ１の表面および原料Ｍ２の表面の第１方向における高さが異なる場合を例に説明したが、原料の充填の仕方はこの例に限定されない。例えば、ｚ方向において、充填する原料Ｍ１の表面および原料Ｍ２の表面の高さが同じであってもよいし、原料Ｍ１の表面の方が原料Ｍ２の表面よりも高くてもよい。また、上述した部材のうち、特に言及のない構成については、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００と同じ構成であってもよい。
変形例１に係る単結晶製造装置２００を用いた場合であっても、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００を用いた場合と同様な効果を得ることができる。

＜変形例２＞
図４は、変形例２にかかる単結晶製造装置３００の断面模式図である。単結晶製造装置３００は、第１成長空間Ｒ１に充填する原料と第２成長空間Ｒ２に充填する原料が異なる。単結晶製造装置１００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。

単結晶製造装置３００は、第２成長空間Ｒ２に原料Ｍ２２として、例えば純度の低いＳｉＣ原料粉末を充填する。

変形例２に係る単結晶製造装置３００を用いた場合であっても、単結晶製造装置１００と同様の効果を得ることができる。また、原料Ｍ２２としてＳｉＣ原料よりもコストが安い原料を用いることで、ＳｉＣ単結晶の製造コストを抑えることができる。

＜第２実施形態＞
図５は、第２実施形態に係る単結晶製造装置４００の断面模式図である。単結晶製造装置４００は、坩堝の形状および加熱手段の数が、第１実施形態に係る単結晶製造装置１００と異なる。単結晶製造装置１００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。単結晶製造装置４００は、坩堝４２と、坩堝４２を囲む第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ２と、を有する。

坩堝４２は、例えば、ｚ方向からの平面視における形状が円形である。坩堝４２は、内部に隔離部材４３を有する。隔離部材４３は、坩堝４２の内部を第１成長空間Ｒ４１と第２成長空間Ｒ４２とに区分する。第２成長空間Ｒ４２は、第１成長空間Ｒ４１とは接続されておらず、第１成長空間Ｒ４１とは別空間である。隔離部材４３は、坩堝４２のうち、第１成長空間Ｒ４１と第２成長空間Ｒ４２とを隔てる部分のことをいう。第２成長空間Ｒ４２は、第１成長空間Ｒ４１を囲む。本実施形態では、坩堝４２のうち、第１成長空間Ｒ４１を囲う部分を第１部材４４といい、第２成長空間Ｒ４２を囲う部分を第２部材４５という。第１部材４４および第２部材４５は、いずれも坩堝４２の一部である。

本実施形態では、便宜上坩堝４２の底部４２ｂのうち、第１成長空間Ｒ４１の底部を第１底部４２ｂａといい、第２成長空間Ｒ４２の底部を第２底部４２ｂｂという場合がある。単結晶製造装置５００では、第１底部４２ｂａと第２底部４２ｂｂとのｚ方向における位置が異なる。第１底部４２ｂａは、第２底部４２ｂｂよりも蓋部２ａ側に位置する。ｚ方向における坩堝４２の蓋部２ａから第１底部４２ｂａまでの距離ｈ_２は、例えば坩堝４２の長さｈ_０の０．２倍以上０．８倍以下にすることができ、０．３倍以上０．７倍以下にすることが好ましい。

原料Ｍ４１およびＭ４２は、それぞれ第１成長空間Ｒ４１および第２成長空間Ｒ４２に収容される。原料Ｍ４１を収容する量は、任意に選択することができる。原料Ｍ４２は、例えば、蓋部２ａとの距離が原料Ｍ４１と蓋部２ａとの距離よりも大きくなるように配置される。好ましくは、原料Ｍ４２の蓋部２ａ側における最表面が、原料Ｍ４１の高さ平均よりも蓋部２ａから離間するように収容される。より好ましくは、原料Ｍ４２の蓋部２ａ側における最表面が第１底部４２ｂａよりも蓋部２ａから離間するように収容される。

加熱手段は、第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とを有する。第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とは、それぞれ独立に制御することができる。第１加熱手段Ｈ１は、第１成長空間Ｒ４１に収容されている原料Ｍ４１を加熱する。第２加熱手段Ｈ２は、第２成長空間Ｒ４２に収容されている原料Ｍ４２を加熱する。

第１加熱手段Ｈ１は、第２加熱手段Ｈ２よりも蓋部２ａ側に位置する。第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とは、離間して配置することが好ましい。第１加熱手段Ｈ１は、例えば、第１底部４２ｂａよりも上側に配置することができる。第１加熱手段Ｈ１のｚ方向における中心位置が原料Ｍ４１のｚ方向における中心位置よりも蓋部２ａ側に位置することが好ましい。第２加熱手段Ｈ２は、例えば、第１底部４２ｂａよりも第２底部４２ｂｂ側に位置することができる。第２加熱手段Ｈ２は、ｚ方向における中心位置が原料Ｍ４２のｚ方向における中心位置よりも第２底部４２ｂｂ側に位置することが好ましい。

第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ２は、例えば、単結晶製造装置１００に用いられる加熱手段Ｈと同様の加熱手段である。第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とは、同じ方法で、それぞれ原料Ｍ４１と原料Ｍ４２とを加熱してもよい。また、第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とは、それぞれ異なる方法で原料を加熱してもよい。例えば、第１加熱手段Ｈ１は誘導加熱により原料Ｍ４１を加熱し、第２加熱手段Ｈ２は間接加熱により原料Ｍ４２を加熱してもよいし、第１加熱手段Ｈ１が間接加熱により原料Ｍ４１を加熱し、第２加熱手段Ｈ２が誘導加熱により原料Ｍ４２を加熱してもよい。第１加熱手段Ｈ１は、間接加熱により原料Ｍ４１を加熱することが好ましい。

単結晶製造装置４００は、第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とをそれぞれ独立に制御することで、原料Ｍ４１と原料Ｍ４２とのそれぞれが昇華するタイミングや昇華する速度を制御することができる。例えば、原料Ｍ４２を少なめに収容し、加熱手段Ｈ２の出力を高くすることで、成長速度を速めることが可能である。第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ２とを起動するタイミングは、同じであってもよく、異なっていてもよい。例えば、第１成長空間Ｒ４１には種結晶ＳＤを配置し、第２成長空間Ｒ４２には種結晶を配置しない場合、第１加熱手段Ｈ１を出力する前に第２加熱手段Ｈ２を出力し、ＳｉＣ多結晶Ｓ２を種結晶ＳＤと同じ高さになるように成長させても良い。当該構成により蓋部２ａ近傍での径方向における温度分布均一性を向上することが可能である。

第２実施形態に係る単結晶製造装置４００は、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の結晶成長面の温度を制御しつつ、異種多形の発生を抑制することができる。また、単結晶製造装置４００は、第１加熱手段Ｈ１の出力と原料Ｍ４１の量、および、第２加熱手段Ｈ２の出力と原料Ｍ４２の量等を制御することにより、簡便にＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長量とＳｉＣ多結晶Ｓ２の成長量とのバランスを制御することができる。尚、本実施形態では、第１部材４４と第２部材４５と隔離部材４３とが一体となって坩堝４２を形成する構成を示したが、それぞれ分離可能な構成であってもよい。

＜変形例３＞
図６は、変形例３にかかる単結晶製造装置５００の断面模式図である。単結晶製造装置５００は、坩堝５２の構成が単結晶製造装置４００と異なる。単結晶製造装置４００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。単結晶製造装置５００は、坩堝５２と、坩堝５２を囲む第１加熱手段Ｈ５１および第２加熱手段Ｈ５２を有する。

坩堝５２は、例えば、ｚ方向からの平面視における形状が円形である。坩堝５２は、内部に隔離部材５３を有する。隔離部材５３は、坩堝５２の内部を第１成長空間Ｒ５１と第２成長空間Ｒ５２とに区分する。第２成長空間Ｒ５２は、第１成長空間Ｒ５１とは接続されておらず、第１成長空間Ｒ５１とは別空間である。隔離部材５３は、坩堝５２のうち、第１成長空間Ｒ５１と第２成長空間Ｒ５２とを隔てる部分のことをいう。第２成長空間Ｒ５２は、ｚ方向からの平面視で第１成長空間Ｒ５１を囲むように配置される。本実施形態では、坩堝５２のうち、第１成長空間Ｒ５１を囲う部分を第１部材５４といい、第２成長空間Ｒ５２を囲う部分を第２部材５５という。第１部材５４および第２部材５５は、いずれも坩堝５２の一部である。

本実施形態では、便宜上坩堝５２の底部５２ｂのうち、第１成長空間Ｒ５１の底部を第１底部５２ｂａといい、第２成長空間Ｒ５２の底部を第２底部５２ｂｂという場合がある。単結晶製造装置５００では、第１底部５２ｂａと第２底部５２ｂｂとのｚ方向における位置が異なる。第２底部５２ｂｂは、第１底部５２ｂａよりも蓋部２ａ側に位置する。ｚ方向における坩堝５２の蓋部２ａから第２底部５２ｂｂまでの距離ｈ_３は、例えば坩堝５２の長さｈ_０の０．２倍以上０．８倍以下にすることができ、０．３倍以上０．７倍以下にすることが好ましい。

加熱手段は、第１加熱手段Ｈ５１と第２加熱手段Ｈ５２とを有する。単結晶製造装置５００は、単結晶製造装置４００に対して、蓋部２ａ側に位置する加熱手段が第２成長空間の原料を加熱する点が相違するが、構成については、同様とすることができる。すなわち、第１加熱手段Ｈ５１と第２加熱手段Ｈ５２とは、それぞれ独立に制御することができる。第１加熱手段Ｈ５１は、第１成長空間Ｒ５１に収容されている原料Ｍ５１を加熱する。第２加熱手段Ｈ５２は、第２成長空間Ｒ５２に収容されている原料Ｍ５２を加熱する。第１加熱手段Ｈ５１は、ｚ方向における中心位置が原料Ｍ５１のｚ方向における中心位置よりも第２底部５２ｂｂ側に位置することが好ましい。また、第１加熱手段Ｈ５１は、ｚ方向からの平面視において第２部材５５と重なるように配置されてもよい。すなわち、第１加熱手段Ｈ５１は、第２蓋部２ａｂと、ｚ方向において第２底部５２ｂｂを挟むように配置されてもよい。変形例３にかかる単結晶製造装置５００でも単結晶製造装置４００と同様の効果を得ることができる。尚、本変形例では、第１部材５４と第２部材５５と隔離部材５３とが一体となって坩堝５２を形成する構成を示したが、それぞれ分離可能な構成であってもよい。

＜変形例４＞
図７は、変形例４に係る単結晶製造装置６００の断面模式図である。単結晶製造装置６００は、坩堝６２の構成が単結晶製造装置４００と異なる。単結晶製造装置４００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。

単結晶製造装置６００は、坩堝６２と、坩堝６２を囲む第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ２を有する。坩堝６２は、例えば、円柱形の坩堝である。坩堝６２は、第１部材４４と第２部材４５と第３部材６６とを有する。第３部材６６は、黒鉛からなる部材である。第３部材６６の大きさは、坩堝６２、第１部材４４、および第２部材４５の大きさに応じて任意に選択することができる。例えば、第３部材６６のｚ方向における長さｈ_４は、坩堝６２のｚ方向における大きさの０．２倍以上０．８倍以下にすることができ、０．３倍以上０．７倍以下にすることが好ましい。

変形例４にかかる単結晶製造装置６００でも、単結晶製造装置４００と同様の効果を得ることができる。また、変形例４にかかる単結晶製造装置６００では、黒鉛からなる第３部材６６が配置されることで第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ２による熱を第１成長空間Ｒ４１と第２成長空間Ｒ４２との間で伝達することができる。すなわち、熱のロスを抑制することができ、スループットが向上する。尚、本変形例では、第１部材４４と第２部材４５と隔離部材４３と第３部材６６とが一体となって坩堝４２を形成する構成を示したが、それぞれ分離可能な構成であってもよい。

＜変形例５＞
図８は、変形例５に係る単結晶製造装置７００の断面模式図である。単結晶製造装置７００は、第２加熱手段Ｈ７２の配置が単結晶製造装置４００と異なる。単結晶製造装置４００と同一の構成は、同一の符号を付し、説明を省略する。

単結晶製造装置７００は、第１加熱手段Ｈ１及び第２加熱手段Ｈ７２を有する。第１加熱手段Ｈ１は、径方向において坩堝４２よりも外側に配置される。第２加熱手段Ｈ７２は、径方向において坩堝４２よりも内側に配置される。すなわち、ｚ方向からの平面視で、第２加熱手段Ｈ７２は、第１成長空間Ｒ４１に重なるように配置される。

第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ７２とは、それぞれ独立に制御することができる。単結晶製造装置７００は、第２実施形態に係る単結晶製造装置４００と同様の効果を得ることができる。また、第２加熱手段Ｈ７２は、第１成長空間Ｒ４１にも近接している。そのため、単結晶製造装置７００は、第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ７２の出力を調整し、第１成長空間Ｒ４１を第１加熱手段Ｈ１および第２加熱手段Ｈ７２で加熱し、第２成長空間Ｒ４２を第２加熱手段Ｈ７２で加熱してもよい。

変形例５にかかる単結晶製造装置７００でも、単結晶製造装置４００と同様の効果を得ることができる。また、変形例５にかかる単結晶製造装置７００では、第２加熱手段Ｈ７２が第１底部４２ｂａの下方に位置する。そのため、第１加熱手段Ｈ１と第２加熱手段Ｈ７２とで原料Ｍ４１を加熱することができる。すなわち、スループットが向上する。

＜変形例６＞
図９は、変形例６に係る単結晶製造装置８００の断面模式図である。単結晶製造装置８００は、坩堝８２の構成が単結晶製造装置４００と異なる。単結晶製造装置４００と同一の構成については、同一の符号を付し、説明を省略する。

単結晶製造装置８００は、坩堝８２と、坩堝８２を囲む加熱手段とを有する。坩堝８２は、ｚ方向からの平面視における形状が円形である。坩堝８２は、蓋部８２ａと底部４２ｂと隔離部材８３とを備える。隔離部材８３は、坩堝８２の内部を第１成長空間Ｒ８１と第２成長空間Ｒ８２とに区分する。隔離部材８３は、坩堝８２のうち第１成長空間Ｒ８１と第２成長空間Ｒ８２とを隔てる部分のことをいう。第２成長空間Ｒ８２は、第１成長空間Ｒ８１を囲む。本実施形態では、坩堝８２のうち、第１成長空間Ｒ８１を囲む部分を第１部材８４といい、第２成長空間Ｒ８２を囲む部分を第２部材８５という。第１部材８４および第２部材８５は、いずれも坩堝８２の一部である。

隔離部材８３は、第２底部４２ｂｂと対向する天井部８３ａと、蓋部８２ａ側へ近づくに従い先細り形状となるテーパー部８３ｃと、を有する。天井部８３ａと蓋部８２ａとは、ｚ方向に離間する。天井部８３ａの第２成長空間Ｒ８２側の面は、ｚ方向において種結晶ＳＤの表面と同じ位置になるように形成されていることが好ましい。テーパー部８３ｃは、例えば、ｚ方向からの平面視において種結晶ＳＤを囲むように形成されていることが好ましい。尚、テーパー部８３ｃと種結晶ＳＤとは、径方向に離間していることが好ましい。

単結晶製造装置８００では、隔離部材８３がテーパー部８３ｃを有することで、原料Ｍ１から昇華したガスが、ＳｉＣ種結晶ＳＤに向かうように集束される。また、原料Ｍ１から昇華したガスのうち、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長に寄与しなかったガスは、種結晶ＳＤと隔離部材８３との隙間を通じて蓋部８２ａ、側壁８２ｃ、天井部８３ａの蓋部８２ａ側、のいずれかにＳｉＣ多結晶として付着する。

変形例６にかかる単結晶製造装置８００でも、単結晶製造装置４００と同様の効果を得ることができる。さらに、変形例６にかかる単結晶製造装置８００では、異種多形の抑制をすることができる。また、単結晶製造装置８００は、原料Ｍ１から昇華したガスが、テーパー部８３ｃにより収束されることで、ＳｉＣ単結晶Ｓ１の成長速度を向上することができる。尚、図９では、坩堝８２の径方向における端部が段差を有する例を図示したが、坩堝８２の径方向における端部は直線状であってもよい。また、本変形例では、第１部材８４と第２部材８５と隔離部材８３とが一体となって坩堝８２を形成する構成を示したが、それぞれ分離可能な構成であってもよい。

＜ＳｉＣ単結晶の製造方法＞
本実施形態のＳｉＣ単結晶の製造方法は、成長空間でＳｉＣ単結晶を成長すると同時に成長空間から区分された空間にも結晶成長を行う。結晶成長を行う、成長空間から区分された空間とは、例えば、種結晶の周囲の空間である。種結晶の周囲の空間において、成長させる結晶は、例えばＳｉＣ多結晶やＳｉＣ単結晶などである。本実施形態のＳｉＣ単結晶製造方法は、例えば、上述の実施形態で説明した単結晶製造装置を用いることができる。

本実施形態のＳｉＣ単結晶の製造方法は、成長するＳｉＣ単結晶の表面周囲の温度分布を均等にすることができる。すなわち、高品質なＳｉＣ単結晶を製造することができる。本実施形態のＳｉＣ単結晶の製造方法は、成長空間と、成長空間から区分された種結晶の周囲にある空間と、における結晶の成長量のバランスを管理することができる。本実施形態のＳｉＣ単結晶の製造方法は、成長空間で成長するＳｉＣ単結晶とＳｉＣ多結晶との合体を抑制することができる。

＜実施例１＞
図１に示す構成をシミュレーションで再現し、坩堝を加熱した際に、蓋部近傍の温度分布を求めた。尚、図１においてＳｉＣ単結晶Ｓ１と隔離部材３とは接触していない例を図示したが、本実施例では坩堝２の径方向中心と隔離部材３との最短距離ｗ_１と種結晶ＳＤの半径ｗ_０との比が１の場合をシミュレーションした。
このシミュレーション結果は、ＳＴＲ－ＧｒｏｕｐＬＴＤ社製の気相成長解析ソフト「ＶｉｒｔｕａｌＲｅａｃｔｏｒ」を用いて行った。シミュレーションは、計算負荷を低減するために、円筒状坩堝の中心軸を通る任意の断面の半分（径方向の半分）の構造のみで行った。当該シミュレーションは、実際の実験結果と高い相関を有することが確認されている。シミュレーションは、以下の条件で行った。尚、以下の条件における符号は、図１の構成と実施例の条件についての対応の理解をわかりやすくするために便宜上記載されたものであり、本実施形態は以下の数値に限定されるものではない。

坩堝２の外径：２８０ｍｍ
側壁２ｃの厚み：３０ｍｍ
蓋部２ａの厚み：２０ｍｍ
底部２ｂの厚み：２０ｍｍ
第１成長空間の直径：１６０ｍｍ
第２成長空間の幅：２５ｍｍ
隔離部材３の厚さ：５ｍｍ
坩堝の輻射率：０．８（黒鉛相当）
第１成長空間に成長する結晶Ｓ１の輻射率：０．８
第２成長空間に成長する結晶Ｓ２の輻射率：０．８
第１成長空間に成長する結晶Ｓ１の直径：１６０ｍｍ
第１成長空間に成長する結晶Ｓ１の長さ：３０ｍｍ
第２成長空間に成長する結晶Ｓ２の長さ：３０ｍｍ
第１成長空間に成長する結晶Ｓ１の熱伝導率：３０Ｗ／ｍＫ
第２成長空間に成長する結晶Ｓ２の熱伝導率：３０Ｗ／ｍＫ
坩堝２の熱伝導率：３０Ｗ／ｍＫ
隔離部材３の熱伝導率：３０Ｗ／ｍＫ
原料Ｍ１の熱伝導率：５Ｗ／ｍＫ
原料Ｍ２の熱伝導率：５Ｗ／ｍＫ
蓋部２ａの中心温度：２２００℃

上記シミュレーションを行ったところ、第１成長空間に成長する結晶の表面において、径方向中心と径方向端部との温度差ΔＴは、１５℃であった。

＜比較例１＞
図１に示す構成において、第２成長空間に原料を収容しない場合に、第１成長空間に成長する結晶に生じる温度差ΔＴをシミュレーションした。シミュレーションの条件は、第２成長空間に原料を収容しなかった点以外は、実施例１と同様にした。

上記条件でシミュレーションを行ったところ、比較例１の単結晶製造装置における温度差ΔＴは、２４℃であった。

また、第１成長空間に成長する結晶の熱伝導率よりも、第２成長空間に成長する結晶の熱伝導率を小さくすると、温度差ΔＴが実施例１の結果よりも小さくなることを確認した。

以上、本発明の好ましい実施形態について詳述したが、本発明は特定の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。

１００単結晶製造装置
２坩堝
２ａ蓋部
２ｂ底部
２ｃ側壁
３隔離部材
Ｍ１原料
Ｍ２原料
Ｒ１第１成長空間
Ｒ２第２成長空間
ＳＤ種結晶
Ｓ１ＳｉＣ単結晶
Ｓ２ＳｉＣ多結晶
Ｈ加熱手段
Ｈ１第１加熱手段
Ｈ２第２加熱手段

Claims

坩堝と、坩堝を囲む加熱手段を備え、
前記坩堝は、内部に隔離部材を有し、
前記隔離部材は、前記坩堝の内部を第１成長空間と第２成長空間とに区分し、
前記第２成長空間は、前記第１成長空間を囲み、
前記第１成長空間と前記第２成長空間は、それぞれ別々に底部に原料を設置でき、
前記第１成長空間は、原料から昇華したガスが、原料に対して第１方向の位置に配置された種結晶の表面で再結晶化する空間であり、
前記第２成長空間は、前記第２成長空間内の原料を基準に第１方向の位置、かつ、前記種結晶の周囲の位置でガスが再結晶化する空間である、単結晶製造装置。
前記第２成長空間は、前記第１成長空間を第１方向の全長にわたって囲む、請求項１に記載の単結晶製造装置。
前記第１成長空間と前記第２成長空間とで充填される原料が異なる、請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
前記第１成長空間の底部と前記第２成長空間の底部の前記第１方向における位置が異なる、請求項１～３のいずれか一項に記載の単結晶製造装置。
前記加熱手段は、第１加熱手段と、第２加熱手段と、を備え、
前記第１加熱手段は、前記第１成長空間内の原料を加熱し、
前記第２加熱手段は、前記第２成長空間内の原料を加熱する、請求項４に記載の単結晶製造装置。
前記第１成長空間の底部は、前記第２成長空間の底部よりも前記坩堝の蓋に近い位置にある、請求項４または５に記載の単結晶製造装置。
前記第１加熱手段は、前記坩堝よりも外側に配置され、
前記第２加熱手段は、前記坩堝よりも内側に配置される、請求項５に記載の単結晶製造装置。