JP7355286B1 - 金属端子用接着性フィルム及びその製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、金属端子用接着性フィルムと蓄電デバイス用外装材を含むキット、並びに蓄電デバイスの製造方法 - Google Patents
金属端子用接着性フィルム及びその製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、金属端子用接着性フィルムと蓄電デバイス用外装材を含むキット、並びに蓄電デバイスの製造方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されている、金属端子用接着性フィルム。
本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在されるものである。具体的には、例えば図1から図3に示されるように、本開示の金属端子用接着性フィルム1は、蓄電デバイス素子4の電極に電気的に接続されている金属端子2と、蓄電デバイス素子4を封止する蓄電デバイス用外装材3との間に介在されている。また、金属端子2は、蓄電デバイス用外装材3の外側に突出しており、ヒートシールされた蓄電デバイス用外装材3の周縁部3aにおいて、金属端子用接着性フィルム1を介して、蓄電デバイス用外装材3に挟持されている。
100×100mmのアルミニウム箔(厚さ50μm)を2枚用意し、これを、アクリル樹脂、硝酸クロム(III)化合物、リン酸の3成分からなる処理剤で処理層が約100nmの厚さとなるように焼き付けたアルミニウム箔を作製する。100×100mmのサイズとした金属端子用接着性フィルムを2枚用意する。2枚のアルミニウム箔の間に、2枚の金属端子用接着性フィルムを挟み、3辺を3mm巾でヒートシールする。ヒートシールされていない1辺から、2枚の金属端子用接着性フィルムの間に0.3gのシリカゲル(粒径Φ2~5mm)を入れる。ヒートシールされていない1辺を3mm巾でヒートシールしてシリカゲルを密封し、65℃90%RHの条件で1カ月保存後、重量増加、および、シール部の金属端子用接着性フィルムの厚さ(シール後残存厚さ)より水蒸気透過係数を算出(g・mm/m2・day)する。
本開示の金属端子用接着性フィルム1は、金属端子2と蓄電デバイス用外装材3との間に介在させて使用される。金属端子2(タブ)は、蓄電デバイス素子4の電極(正極または負極)に電気的に接続される導電部材であり、金属材料により構成されている。金属端子2を構成する金属材料としては、特に制限されず、例えば、アルミニウム、ニッケル、銅などが挙げられる。例えば、リチウムイオン蓄電デバイスの正極に接続される金属端子2は、通常、アルミニウムなどにより構成されている。また、リチウムイオン蓄電デバイスの負極に接続される金属端子2は、通常、銅、ニッケルなどにより構成されており、低抵抗と表面劣化防止の観点からはニッケルメッキを施した銅や、ニッケルと銅のクラッド材などにより構成される。
蓄電デバイス用外装材3としては、少なくとも、基材層31、バリア層33、及び熱融着性樹脂層35をこの順に有する積層体からなる積層構造を有するものが挙げられる。図8に、蓄電デバイス用外装材3の断面構造の一例として、基材層31、必要に応じて設けられる接着剤層32、バリア層33、必要に応じて設けられる接着層34、及び熱融着性樹脂層35がこの順に積層されている態様について示す。蓄電デバイス用外装材3においては、基材層31が外層側になり、熱融着性樹脂層35が最内層になる。蓄電デバイスの組み立て時に、蓄電デバイス素子4の周縁に位置する熱融着性樹脂層35同士を接面させて熱融着することにより蓄電デバイス素子4が密封され、蓄電デバイス素子4が封止される。なお、図1から図3には、エンボス成形などによって成形されたエンボスタイプの蓄電デバイス用外装材3を用いた場合の蓄電デバイス10を図示しているが、蓄電デバイス用外装材3は成形されていないパウチタイプであってもよい。なお、パウチタイプには、三方シール、四方シール、ピロータイプなどが存在するが、何れのタイプであってもよい。
蓄電デバイス用外装材3において、基材層31は、蓄電デバイス用外装材の基材として機能する層であり、最外層側を形成する層である。
蓄電デバイス用外装材3において、接着剤層32は、基材層31に密着性を付与させるために、必要に応じて、基材層31上に配置される層である。即ち、接着剤層32は、基材層31とバリア層33の間に設けられる。
蓄電デバイス用外装材において、バリア層33は、蓄電デバイス用外装材の強度向上の他、蓄電デバイス内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層33は、金属層、すなわち、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層33を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウムが挙げられる。バリア層33は、例えば、金属箔や金属蒸着膜、無機酸化物蒸着膜、炭素含有無機酸化物蒸着膜、これらの蒸着膜を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム箔により形成することがさらに好ましい。蓄電デバイス用外装材の製造時に、バリア層33にしわやピンホールが発生することを防止する観点からは、バリア層は、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム(JIS H4160:1994 A8021H-O、JIS H4160:1994 A8079H-O、JIS H4000:2014 A8021P-O、JIS H4000:2014 A8079P-O)など軟質アルミニウム箔により形成することがより好ましい。
蓄電デバイス用外装材3において、接着層34は、熱融着性樹脂層35を強固に接着させるために、バリア層33と熱融着性樹脂層35の間に、必要に応じて設けられる層である。
蓄電デバイス用外装材3において、熱融着性樹脂層35は、最内層に該当し、蓄電デバイスの組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して蓄電デバイス素子を密封する層である。
本開示の蓄電デバイス10は、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子4と、当該蓄電デバイス素子4を封止する蓄電デバイス用外装材3と、正極及び負極のそれぞれに電気的に接続され、蓄電デバイス用外装材3の外側に突出した金属端子2とを備えている。本開示の蓄電デバイス10においては、金属端子2と蓄電デバイス用外装材3との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム1が介在されてなることを特徴とする。すなわち、本開示の蓄電デバイス10は、金属端子2と蓄電デバイス用外装材3との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム1が介在する工程を備える方法により製造することができる。
実施例1
ホモポリブチレンテレフタレート(ホモPBT)により形成された、ホモポリブチレンテレフタレートフィルム(融点223℃、厚さ100μm)を用意し、当該ホモポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
エラストマー(ポリブチレンテレフタレートとポリエーテルのブロック共重合体)を7.0質量%含むポリブチレンテレフタレートフィルム(融点215℃、厚さ100μm)を用意し、当該エラストマー含有ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
共重合ポリブチレンテレフタレート(共重合PBT)により形成された、共重合ポリブチレンテレフタレートフィルム(厚さ100μm)を用意し、当該共重合ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。共重合ポリブチレンテレフタレートは、主成分であるポリブチレンテレフタレート構造を形成するテレフタル酸と1,4-ブタンジオールが2つの構成単位を構成しており、さらに、ポリブチレンテレフタレート構造に対し、副成分としてドデカン二酸がブロック重合されたものである。ドデカン二酸が、前記の1,4-ブタンジオールと共重合されることで樹脂に導入される構造である。比較例2で用いた共重合ポリブチレンテレフタレートには、ドデカン二酸が12質量%含まれており、融点は205℃である。比較例3で用いた共重合ポリブチレンテレフタレートには、モノマー単位として、ドデカン二酸が5質量%含まれており、融点は216℃である。
ホモポリエチレンテレフタレート(ホモPET)により形成された、ホモポリエチレンテレフタレートフィルム(融点252℃、厚さ100μm)を用意し、当該ホモポリエチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
無水マレイン酸変性ホモポリプロピレンフィルム(融点162℃、厚さ100μm)を用意し、当該フィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。
共重合ポリエチレンテレフタレート(共重合PET)により形成された、共重合ポリエチレンテレフタレートフィルム(融点215℃、厚さ100μm)を用意し、当該共重合ポリブチレンテレフタレートフィルム単層を金属端子用接着性フィルムとした。共重合ポリエチレンテレフタレートは、ネオペンチルグリコールをグリコール成分として10質量%程度含んでいる。
まず、全固体電池用外装材を準備した。基材層として、ポリエチレンテレフタレートフィルム(25μm)の貼り合わせ面側にコロナ処理を施したものを用意した。また、バリア層として、アルミニウム合金箔(JIS H4160:1994 A8021H-O、厚さ40μm)を用意した。また、それぞれ、実施例1及び比較例1~6で使用したフィルムを構成する樹脂と同じ樹脂を用いて、熱融着性樹脂層(50μm)として用意した。後述の通り、下記<150℃でのシール強度の測定(耐熱性の評価)>においては、実施例1及び比較例1~6の金属端子用接着性フィルムと、それぞれ、共通する熱融着性樹脂層を用いた全固体電池用外装材を用いて評価を行った。ただし、比較例5の樹脂についてはフィルムと同樹脂の未変性樹脂(ホモPP、融点162℃)を用いた。2液硬化型ウレタン接着剤(ポリオール化合物と芳香族イソシアネート化合物)を用い、ドライラミネート法により、基材層とバリア層とを接着し、基材層(25μm)/接着剤層(3μm)/バリア層(40μm)の積層体を作製した。次に、ポリエステルポリオール化合物(加水分解抑制剤を添加したもの)と脂環式イソシアネート化合物(イソホロンジイソシアネートを含む)を含む樹脂組成物を用い、ドライラミネート法により、得られた積層体のバリア層側と、熱融着性樹脂層とを接着し、バリア層の上に接着層(3μm)/熱融着性樹脂層(50μm)を積層させた。次に、得られた積層体を80℃で72時間エージングし、加熱することにより、基材層(ポリエチレンテレフタレートフィルム(25μm))/接着剤層(2液硬化型ウレタン接着剤の硬化物(3μm))/バリア層(アルミニウム合金箔(40μm))/接着層(ポリエステルポリオール化合物と脂環式イソシアネート化合物を含む樹脂組成物の硬化物(3μm))/熱融着性樹脂層(50μm)がこの順に積層された積層体からなる外装材を得た。
厚さ400μm×TD45mm×MD60mmのアルミニウム合金箔を金属端子とし、これを、アクリル樹脂、硝酸クロム(III)化合物、リン酸の3成分からなる処理剤で処理層が約100nmの厚さとなるように焼き付けた表面処理金属端子を作製した。次にTD10mm×MD55mmのサイズにカットした金属端子用接着性フィルムを2枚用意し、これら2枚の金属端子用接着性フィルムとこの表面処理金属端子の幅方向の中心が一致するようにして、この表面処理金属端子の端から10mmの位置の両面に、上下とも厚さ3.0mm、硬度40のシリコンゴムを貼った金属ヘッドの平板プレス機で240℃×0.25MPa(シリコンゴムにかかる面圧)×16秒の条件で熱シールし、金属端子用接着性フィルム/金属端子/金属端子用接着性フィルムが順に積層された金属端子用接着性フィルム付き金属端子を調製した。このとき、金属端子のMDと金属端子用接着性フィルムのMDとが直交するように配置した。ただし、金属端子側の樹脂として無水マレイン酸変性ホモポリプロピレンフィルムを用いた比較例5については、190℃×0.25MPa(シリコンゴムにかかる面圧)×16秒の条件で金属端子用接着性フィルム付き金属端子を調製した。
全固体電池用外装材を用意し、TD60mm×MD150mmのサイズにカットした。前記の通り、全固体電池用外装材の熱融着性樹脂層は、それぞれ、実施例1及び比較例1~6の金属端子用接着性フィルムと共通する樹脂で形成(比較例5のみ未変性のホモPP)したものである。次に、全固体電池用外装材(外装材)の熱融着性樹脂層同士を内側にして長さ方向(MD)を二つ折りにし(TD60mm×MD75mm)、その間に上記で作製した金属端子用接着性フィルム付き金属端子(幅45mm×長さ60mm)を挟んだ。このとき、金属端子用接着性フィルム付き金属端子は、金属端子用接着性フィルムのMDと、外装材のMDとが直交するようにして、外装材の折り目の内側部分に突き当てるようにして挟んだ。この状態で、7mm幅の上下金属ヘッドのシール機で、それぞれ表1に記載のシール温度(比較例5は190℃×1.0MPa×5秒、実施例1、比較例1~3,6は240℃×1.0MPa×12秒、比較例4は280℃×1.0MPa×12秒)の条件でヒートシールした。7mm幅が外装材のMDの方向である。なお、これらのヒートシール条件は、金属端子用接着性フィルムに用いた樹脂に適した温度条件である。得られた積層体のヒートシール部は、外装材/金属端子用接着性フィルム/金属端子/金属端子用接着性フィルム/外装材が順に積層された構成となっている。次に、シール幅7mmと直角方向に積層体を裁断して、幅15mmのサンプルを取得した。このとき、サンプルは積層体の中心部分から取得した。幅15mmが外装材のTDの方向である。次に、サンプルの片側の外装材と、金属端子をチャックし、恒温槽付きの引張試験機で150℃環境下、300mm/minの速度で外装材と金属端子を180℃方向に引っ張り、150℃でのシール強度を測定した。耐熱性の評価を以下の基準で行った。結果を表1に示す。
A+:シール強度が50N/15mm以上である。
A:シール強度が40N/15mm以上50N/15mm未満である。
B:シール強度が30N/15mm以上40N/15mm未満である。
C:シール強度が30N/15mm未満である。
前記の<150℃でのシール強度の測定(耐熱性の評価)>でのサンプルのシール時に、それぞれ、外装材の基材層表面を目視で観察し、基材層表面の損傷を以下の基準で評価した。結果を表1に示す。
A:基材層表面の外観に変化が無い。
B:基材層表面がやや白化した。
C:基材層表面が溶融し表面に凹凸が生じた。
100×100mmのアルミニウム箔(厚さ100μm)を2枚用意し、これを、アクリル樹脂、硝酸クロム(III)化合物、リン酸の3成分からなる処理剤で処理層が約100nmの厚さとなるように焼き付けたアルミニウム箔を作製した。100×100mmのサイズとした実施例及び比較例の金属端子用接着性フィルムを2枚用意した。2枚のアルミニウム箔の間に、2枚の金属端子用接着性フィルムを挟み、3辺を3mm巾で、それぞれ表1に記載のシール温度(比較例5は190℃×1.0MPa×5秒、実施例1、比較例1~3,6は240℃×1.0MPa×12秒、比較例4は280℃×1.0MPa×12秒)の条件でヒートシールした。ヒートシールされていない1辺から、2枚の金属端子用接着性フィルムの間に0.3gのシリカゲル(粒径Φ2~5mm)を入れた。ヒートシールされていない1辺を3mm巾で前記3辺と同条件でヒートシールしてシリカゲルを密封後、65℃90%RHの条件で1カ月保存後、重量増加、および、シール部の金属端子用接着性フィルムの厚さ(シール後残存厚さ)より水蒸気透過係数を算出(g・mm/m2・day)した。水蒸気透過係数に基づき、水蒸気バリア性を以下の基準で評価した。結果を表1に示す。
A:水蒸気透過係数が5g・mm/m2・day以下である。
B:水蒸気透過係数が5g・mm/m2・day超、10g・mm/m2・day以下である。
C:水蒸気透過係数が10g・mm/m2・day超である。
項1. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されている、金属端子用接着性フィルム。
項2. 前記蓄電デバイス用外装材側の表面を形成する樹脂と、前記金属端子側の表面を形成する樹脂とが、共通する樹脂である、項1に記載の金属端子用接着性フィルム。
項3. 前記金属端子用接着性フィルムは、単層である、項1または2に記載の金属端子用接着性フィルム。
項4. 前記金属端子用接着性フィルムの総厚みが、50μm以上500μm以下である、項1~3のいずれか1項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項5. 前記蓄電デバイス用外装材が、全固体電池用外装材である、項1~4のいずれか1項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項6. 金属端子に、項1~5のいずれか1項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
項7. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項1~5のいずれか1項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
項8. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項1~5のいずれか1項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
項9. 金属端子用接着性フィルムと、蓄電デバイス用外装材とを含む、キットであって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されており、
用時に、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に、前記金属端子用接着性フィルムを介在させ、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止するように用いられる、キット。
項10. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されている、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
2 金属端子
3 蓄電デバイス用外装材
3a 蓄電デバイス用外装材の周縁部
4 蓄電デバイス素子
10 蓄電デバイス
11 中間層
12a 第1の樹脂層
12b 第2の樹脂層
13 接着促進剤層
31 基材層
32 接着剤層
33 バリア層
34 接着層
35 熱融着性樹脂層
Claims (10)
- 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されている、金属端子用接着性フィルム。 - 前記蓄電デバイス用外装材側の表面を形成する樹脂と、前記金属端子側の表面を形成する樹脂とが、共通する樹脂である、請求項1に記載の金属端子用接着性フィルム。
- 前記金属端子用接着性フィルムは、単層である、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルム。
- 前記金属端子用接着性フィルムの総厚みが、50μm以上500μm以下である、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルム。
- 前記蓄電デバイス用外装材が、全固体電池用外装材である、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルム。
- 金属端子に、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
- 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。 - 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項1または2に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。 - 金属端子用接着性フィルムと、蓄電デバイス用外装材とを含む、キットであって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されており、
用時に、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に、前記金属端子用接着性フィルムを介在させ、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止するように用いられる、キット。 - 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
前記金属端子用接着性フィルムの少なくとも一方側の表面は、ホモポリブチレンテレフタレートフィルムからなる、ホモポリブチレンテレフタレート層により形成されている、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
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