JP7294774B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
図1は本実施形態の二次電池の構成の一例を示す概念図である。
電池1000は外装材900を含む。外装材900は密閉されている。外装材900は任意の外形を有し得る。外装材900は例えば金属材料製、樹脂材料製等であってもよい。外装材900は例えばアルミラミネートフィルム製の袋等であってもよい。
集電体10は活物質スラリー20との間で電子の授受を行うための部材である。集電体10はリードタブ11と電気的に接続されている。集電体10の外形は特に限定されるべきではない。集電体10の外形は例えばシート状、棒状等であってもよい。
集電体10は多孔質である。すなわち集電体10は複数の開気孔を含む。開気孔に活物質スラリー20が充填される。集電体10は例えばスポンジ状、不織布状等であってもよい。集電体10は例えば三次元網目構造を有してもよい。集電体10は導電性材料からなる。集電体10は例えば多孔質金属材料等であってもよい。例えば住友電工社製の「セルメット(登録商標)」等が集電体10として使用されてもよい。
集電体10は例えば50%以上99%以下の気孔率を有してもよい。集電体10は例えば90%以上99%以下の気孔率を有してもよい。集電体10は例えば95%以上99%以下の気孔率を有してもよい。
気孔率={1-(集電体の見かけ密度)/(集電体の真密度)}×100
により算出される。見かけ密度は集電体10の質量と外形寸法とから算出される密度を示す。
集電体10が三次元網目構造を有する場合、集電体10は例えば0.45mm以上1.9mm以下の孔径を有してもよい。集電体10は例えば0.45mm以上0.55mm以下の孔径を有してもよい。孔径が小さい程、活物質スラリー20と集電体10との接触面積が大きくなることが期待される。「孔径」は、三次元網目構造内の開気孔が正十二面体とみなされた場合において、該正十二面体の外接球の直径を示す。
活物質スラリー20は集電体10の開気孔に充填されている。活物質スラリー20は活物質粒子21および電解液22を少なくとも含む。活物質スラリー20は例えば導電材23をさらに含んでもよい。
本実施形態の活物質スラリー20は特定の粘性を示す。すなわち活物質スラリー20は1s-1のせん断速度に対して100mPa・s以上の粘度を示す。以下「1s-1のせん断速度に対する粘度」が単に「粘度」とも記される。
活物質スラリー20の粘度は、例えば活物質スラリー20の固形分比率により調整され得る。「固形分比率」は固体成分および液体成分の合計に対する固体成分の比率を示す。固体成分は活物質粒子21、導電材23等である。液体成分は電解液22である。固形分比率は例えば35質量%以上60質量%以下であってもよい。固形分比率は例えば40質量%以上60質量%以下であってもよい。固形分比率は例えば50質量%以上60質量%以下であってもよい。
活物質粒子21は電解液22中に分散している。活物質粒子21は例えば1μm以上30μm以下のD50を有してもよい。「D50」は体積基準の粒度分布において微粒側からの積算粒子体積が全粒子体積の50%になる粒径を示す。D50は例えばレーザ回折式粒度分布測定装置等により測定され得る。
電解液22は溶媒およびLi塩を少なくとも含む。電解液22は溶媒およびLi塩を含む限り、各種の添加剤等をさらに含んでもよい。
活物質スラリー20は導電材23をさらに含んでもよい。導電材23も電解液22に分散し得る。導電材23は活物質粒子21同士の間に電子伝導パスを形成し得る。導電材23は特に限定されるべきではない。導電材23は例えばカーボンブラック(例えばアセチレンブラック等)、気相成長炭素繊維(VGCF)、カーボンナノチューブ(CNT)、グラフェンフレーク等であってもよい。活物質スラリー20に1種の導電材23が単独で含まれていてもよい。活物質スラリー20に2種以上の導電材23が含まれていてもよい。
セパレータ300は正極100と負極200との間に配置されている。セパレータ300は例えば5μm以上100μm以下の厚さを有してもよい。セパレータ300は例えば電気絶縁性の多孔質フィルム等であってもよい。多孔質フィルムは電解液22の透過を許し、固体成分(活物質粒子21、導電材23)の透過を許さない程度の孔径を有し得る。多孔質フィルムは例えばポリエチレン(PE)製、ポリプロピレン(PP)製、ポリエチレンテレフタラート(PET)製等であってもよい。
《実施例1》
1.正極の準備
以下の材料が準備された。
活物質粒子:LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2
導電材:アセチレンブラック
電解液:
溶媒:EC/DMC/EMC=1/1/1(体積比)
Li塩:LiPF6(濃度 1mol/L)
活物質粒子21として黒鉛が準備された。活物質粒子21および電解液22が混合されることにより、活物質スラリー20が調製された。混合比は「活物質粒子/導電材/電解液=65/0/35(質量比)」である。これらを除いては正極100と同様に負極200が準備された。
外装材900としてアルミラミネートフィルム製の袋が準備された。外装材900に正極100および負極200が収納された。外装材900の内部において、正極100および負極200は互いに対向するように配置されている。セパレータ300は正極100と負極200との間に配置されている。正極100および負極200に均一に圧力が加わるように、外装材900の外側から正極100および負極200が2枚の板の間に挟み込まれた。さらに2枚の板により、集電体10が変形しない程度に正極100および負極200が加圧された。外装材900が封止され、リードタブ11に外部端子が接続された。
下記表1に示されるように活物質スラリー20の混合比が変更されることを除いては、実施例1と同様に電池1000がそれぞれ製造された。
下記表1に示される集電体10が使用されることを除いては、実施例1と同様に電池1000がそれぞれ製造された。
集電体10としてAl箔(正極100用)およびCu箔(負極200用)が使用されることを除いては、実施例1と同様に電池1000が製造された。Al箔およびCu箔は多孔質材料ではない集電体である。
下記表1に示される集電体10が使用され、下記表1に示される混合比で活物質スラリー20が調製されることを除いては、実施例1と同様に電池1000が製造された。
比較例3と同じ構成の電池1000が製造された。電池1000に循環機構が付加された。循環機構はポンプおよび配管により活物質スラリー20を循環させる。
1.粘度
各電池1000に使用された活物質スラリー20の粘度がそれぞれ測定された。結果は下記表1に示される。
外部端子が充放電試験装置に接続された。3~4.1Vの電圧範囲において0.8mA/cm2の電流密度により、充放電が3回繰り返された。本開示の実施例では、3回目の放電容量が電池1000の容量とみなされる。結果は下記表1に示される。容量が大きい程、体積エネルギー密度が高いと考えられる。なお本開示の実施例において「電流密度」は、正極100および負極200が互いに対向(接触)している面積を基準としている。
CC-CV方式充電により電池1000のSOCが100%に調整された。2.0mA/cm2の電流密度により電池1000が3Vまで放電された。これにより放電容量が測定された。該放電容量が電池1000の容量で除されることにより、放電容量比が算出された。結果は下記表1に示される。放電容量比が大きい程、レート特性が向上していると考えられる。
1.実施例1~6
実施例1~6は容量が大きい。すなわち体積エネルギー密度が高い。活物質スラリー20の活物質粒子密度が高いことにより、体積エネルギー密度が向上していると考えられる。さらに活物質スラリー20の活物質粒子密度が高いことにより、活物質粒子21、導電材23および集電体10の接触効率が向上し、活物質の利用率が向上していると考えられる。また粘度が100mPa・s以上であることにより、活物質粒子の沈降が抑制され、活物質の利用率が向上しているとも考えられる。
比較例1は体積エネルギー密度およびレート特性が低い。比較例1では、集電体10が金属箔であり、多孔質材料ではない。そのため活物質スラリー20と集電体10との接触面積が小さいと考えられる。これにより活物質の利用率が低下し、電子伝導抵抗が大きくなっていると考えられる。
比較例2は比較例1に比して体積エネルギー密度およびレート特性が低い。活物質スラリー20の活物質粒子密度が低いため、体積エネルギー密度が低いと考えられる。また活物質粒子密度が低いため、活物質粒子21、導電材23および集電体10の接触効率が低下し、活物質の利用率が低下しているとも考えられる。さらに活物質スラリー20の粘度が100mPa・s未満であるため、活物質粒子21が沈降し、活物質の利用率が低下しているとも考えられる。
比較例3は比較例2に比して体積エネルギー密度およびレート特性が低い。正極100において集電体10の孔径が大きいため、活物質スラリー20と集電体10との接触面積が小さくなり、活物質の利用率が低下していると考えられる。
比較例4は実施例と同等のレート特性を示している。循環機構により活物質の利用率が向上したためと考えられる。
Claims (1)
- 正極、負極およびセパレータを少なくとも含み、
前記正極および前記負極の各々は集電体および活物質スラリーを少なくとも含み、
前記集電体は多孔質であり、
前記集電体は三次元網目構造を有し、
前記活物質スラリーは前記三次元網目構造内の開気孔に充填されており、
前記活物質スラリーは活物質粒子および電解液を少なくとも含み、
前記活物質粒子は前記電解液中に分散しており、
前記活物質スラリーは1s-1のせん断速度に対して100mPa・s以上の粘度を示し、
前記セパレータは前記正極と前記負極との間に配置されており、
前記活物質スラリーを循環させる循環機構を含まない、
二次電池。
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