JP7287457B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、リチウム含有層状酸化物、および、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、LiFePO4、および/またはLiMnPO4等が挙げられる。リチウム含有層状酸化物の一例としては、LiCoO2、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、LiMn2O4、および/またはLiNi0.5Mn1.5O4等が挙げられる。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、Ti、Si、Sn、Cr、Fe、NbおよびMoから成る群より選ばれる少なくとも一種の元素を含む酸化物、黒鉛-リチウム化合物、リチウム合金、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ならびに、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。リチウム合金の一例としては、Li-Al等が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3、および/またはLiTi2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、および/またはLiCuPO4等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、Li4Ti5O12等が挙げられる。
固体電解質は、リチウムイオンまたはナトリウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンまたはナトリウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
電極層の必須要素ではないものの、正極層および負極層は、それぞれ正極集電層および負極集電層を備えていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよいが、一体焼成による固体電池の製造コスト低減および固体電池の内部抵抗低減などの観点から、焼結体の形態を有していてよい。正極集電層を構成する正極集電層および負極集電層を構成する負極集電層としては、導電率が大きい材料を用いるのが好ましく、例えば、銀、パラジウム、金、プラチナ、アルミニウム、銅、ニッケルなどを用いることが好ましい。特に、銅は正極活物質、負極活物質および固体電解質材と反応し難く、固体電池の内部抵抗の低減に効果があるため好ましい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、端子と電気的に接続可能に構成されていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよい。一体焼結による電子伝導性向上および製造コスト低減の観点から、正極集電層および負極集電層はそれぞれ一体焼結の形態を有することが好ましい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、例えば、導電助剤および焼結助剤を含む焼結体より構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる導電助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る導電助剤と同様の材料から選択されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる焼結助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る焼結助剤と同様の材料から選択されてもよい。
絶縁層は、積層方向に沿って相互に隣接する一方の電池構成単位と他方の電池構成単位との間に形成され得るもので、かかる隣接する電池構成単位間のイオンの移動を回避し、過度のイオンの吸蔵放出を防止するためのものである。絶縁層は、広義には電気を通さない材質、すなわち非導電性材から構成される層を指し、狭義には絶縁性物質材料から構成されるものを指す。特に限定されるものではないが、当該絶縁層は、例えば、ガラス材、セラミック材等から構成され得る。当該絶縁層として、例えばガラス材が選択されてよい。特に限定されるものではないが、ガラス材は、ソーダ石灰ガラス、カリガラス、ホウ酸塩系ガラス、ホウケイ酸塩系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウ酸亜塩系ガラス、ホウ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸ビスマス塩系ガラス、ホウ酸ビスマス亜鉛系ガラス、ビスマスケイ酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、アルミノリン酸塩系ガラス、および、リン酸亜塩系ガラスからなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。また、セラミック材は、アルミナ、ジルコニア、スピネルおよびフォルステライトから成る群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。
固体電池には、一般に端面電極が設けられている。特に、固体電池の側面に端面電極が設けられている。より具体的には、正極層と接続された正極側の端面電極と、負極層と接続された負極側の端面電極とが設けられている。そのような端面電極は、導電率が大きい材料を含んで成ることが好ましい。端面電極の具体的な材質としては、特に制限されるわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
固体電池のための回路は、好ましくは固体電池を制御する回路である。後述するが、固体電池のための回路は、制御対象となる固体電池の主面上に設けられている。例えば、固体電池のための回路は、能動素子、受動素子、および/または配線パターンなどを備え、固体電池における充放電の繰り返し動作を制御する。このような回路は、保護回路であってよく、充放電制御回路であってもよく、および/または温度制御回路であってもよい。回路配線は、固体電池の正負極電極に結線していてよく、固体電池外部の電極に結線していてもよい。
保護回路は、固体電池の過放電、過充電、過電流および/または過熱などを防止するために、入力電流または出力電流を制限するためのものである。具体的には、保護回路は、固体電池の過充電時の充電停止、過放電時の放電停止および/もしくは短絡時などの大電流放電の停止をすることで、固体電池の充放電を制御する。
充放電制御回路は、固体電池の充放電を制御するためのものである。具体的には、充電時には、充電制御回路は、固体電池に対する充電を制御する。一方、放電時には、放電制御回路は、当該固体電池が実装された電子機器などに対する放電を制御する。
温度制御回路は、固体電池の温度を制御するためのものである。具体的には、電池の周辺温度は充放電効率と密接に関係することから、充放電効率を向上させるように固体電池を適正な温度に制御する。
出力補償回路は、固体電池の内部インピーダンスを制御するためのものである。具体的には、固体電池における内部インピーダンスは電池電圧と密接に関係することから、電池電圧の低下を緩和させるように固体電池の内部インピーダンスを低く抑える。
出力安定化電源回路は、直流の出力電圧および/または出力電流が常に一定の値になるように制御するためのものである。具体的には、電源より負荷に供給される電力について、出力安定化電源回路はかかる負荷電圧を制御する。
入出力端子電極(入力端子電極および/または出力端子電極)は、固体電池のための回路を、固体電池の正負極電極および/または固体電池外部の電極に結線するためのものである。入出力端子電極は、固体電池の主面および/または側面に設けられている。そのような入出力端子電極は、導電率が大きい材料を含んで成ることが好ましい。入出力端子電極の具体的な材質としては、特に制限されるわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
表面実装タイプの固体電池では、一般に実装用の外部端子が設けられている。特に、外部端子は固体電池の端面電極および入出力端子電極に接するように設けられ、固体電池の実装面にまで及ぶように延在して設けられている。そのような外部端子は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。外部端子の材質としては、端面電極および/または入出力端子電極と同様であってよい。
本発明の固体電池は、よりコンパクト化された表面実装に好適な固体電池である。特に、本発明の固体電池は、固体電池そのものに当該固体電池のための回路が設けられている点で特徴を有する。
・固体電池そのものに回路を設けることでよりコンパクト化することができ、エネルギー密度が高い電池パッケージ品として供すことができる。
・固体電池と周辺回路との配線距離を短くでき、回路途中で不具合発生率を減らせて信頼性が高い電池パッケージ品を得ることができる。
・多端子電子デバイスを含む周辺回路を信頼性高く一体化でき、固体電池込みで小型モジュール化できる。
・多端子を一平面の自由な位置にSMD可能なランドで配置できる。よって、マザーボードの設計自由度が向上し、高密度化が可能となる。
・電池と直接的に接する接合材として無洗浄接合材(半田付けの後にフラックス洗浄を行う必要のない接合材)を用いることで、製造過程において、電子部品実装/洗浄後に固体電池を実装できる。よって、電子部品は、より安価で、実装面積を高密度化できる信頼性の高い半田で接合してもフラックス洗浄が可能となる。一方、固体電池は必ず無洗浄での接合が必要であるところ、パッケージ内で電池もSMD部品もともに最適な接合材で実装が可能となる。
・固体電池を水蒸気から守るバリア層が広域にカバーしているので、外部環境の水蒸気による特性劣化を防止できる。
本発明の対象物である固体電池は、正極層、負極層、それらの電極間に固体電解質を有する固体電池積層体および主面形成層を含んだ焼結積層体を調製し、次いで、その焼結積層体の主面に回路を形成するプロセスを経ることで得ることができる。
固体電池は、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。つまり、本発明の固体電池は、主面形成層および主面に形成される回路を除き、常套的な固体電池の製法に準じて作製してよい(よって、下記で説明する固体電解質、有機バインダー、溶剤、任意の添加剤、正極活物質、負極活物質などの原料物質は、既知の固体電池の製造で用いられているものを用いてよい)。
・固体電解質、有機バインダー、溶剤および任意の添加剤を混合してスラリーを調製する。次いで、調製されたスラリーからグリーンシート成形によって、焼成後の厚みが約10μmの固体電解質用グリーンシートを得る。
・正極活物質、固体電解質、導電助剤、有機バインダー、溶剤および任意の添加剤を混合して正極用ペーストを作成する。同様にして、負極活物質、固体電解質、導電助剤、有機バインダー、溶剤および任意の添加剤を混合して負極用ペーストを作成する。
・セラミック成分、ガラス成分および有機バインダー、溶剤および任意の添加剤を混合して主面形成層用ペーストを作成する。
・固体電解質用グリーンシート上に正極用ペーストを印刷し、また、必要に応じて集電層および/またはネガ層を印刷することで正極用グリーンシートを得る。同様にして、固体電解質用グリーンシート上に負極用ペーストを印刷し、また、必要に応じて集電層および/またはネガ層を印刷して負極用グリーンシートを得る。
・主面形成層用ペーストを印刷し、主面形成層用グリーンシートを得る。
・正極用グリーンシートと、負極用グリーンシートとを交互に積層して積層体を得る。
・正極用グリーンシートと負極用グリーンシートとの積層体の最上層・最下層に主面形成層用グリーンシートを積層させて、焼結前積層体を得る。
・主面形成層用グリーンシートの一方の表面(焼結前積層体の一方の表面)に例えばAg系焼結タイプの厚膜ペーストを塗布することで配線パターンを形成する。なお、配線パターンは、焼結後の固体電池の主面にAgペーストにより形成してもよい。
焼結前の積層体を圧着一体化させた後、所定のサイズにカットする。得られたカット済み積層体を脱脂および焼成に付す。これにより、焼結された積層体を得る。なお、カット前に積層体を脱脂および焼成に付し、その後にカットを行ってもよい。
正極側の端面電極は、焼結積層体における正極露出側面に対して導電性ペーストを塗布することを通じて形成できる。同様にして、負極側の端面電極は、焼結積層体における負極露出側面に対して導電性ペーストを塗布することを通じて形成できる。入出力端子電極についても同様に、回路における配線パターンに結線するように、焼結積層体の主面および側面に対して導電性ペーストを塗布することを通じて形成できる。回路は配線パターンを介して入出力端子電極に結線されている。入出力端子電極は、端面電極と同一又は同時に形成されてよいが、端面電極以外に結線したい回路が複数ある場合には、端面電極以外に独立した入出力端子電極を形成してもよい。
まず、焼結積層体の主面形成層表面(すなわち、主面)に対して接合材を供する。接合材は、例えば、金属性ロー剤、半田、導電性ペーストまたはナノペーストであってよい。次いで、固体電池のための周辺回路を設ける。より具体的には、電池周辺回路に必要な能動素子、受動素子および/または補助素子といった電子部品などを主面の所定位置にマウントする。このような所望のマウントが完了したら、主面をリフロー半田付けに付し、フラックス洗浄を行う。以上より、回路形成済みの主面が得られる。
図8および図9には、パッケージ化によって本発明の固体電池を得る工程が模式的に示されている。パッケージ化には、上記で得られた固体電池500が用いられ、図8(a)における固体電池500は端面電極60のみが設けられており、図9(a)における固体電池500は端面電極60および入出力端子240が設けられている。
固体電池は、外部端子を介して基板に表面実装して電気的に接続することができる。固体電池の基板への実装は、固体電池において回路が設けられる主面と対向するもう一方の主面が実装面側の面となるように、基板の基板端子の上に接合材を塗布した位置に、正極外部端子および負極外部端子の位置を合わせて配置する。接合材は、電気配線用の半田を使用してもよい。その後、半田リフローによって、接合材により正極端子および負極端子と基板が接合され、電池実装基板が得られる。外部端子は、被覆絶縁層から突出させて凸型形状、ガルウィングまたはJ端子形状としてもよい。
20 正極層
30 固体電解質層
40 負極層
50 主面形成層
60 端面電極
70 外部端子
100 固体電池の主面
200 回路
210 能動素子
220 受動素子
230 配線パターン
240 入出力端子電極
300 被覆絶縁層
500 固体電池
Claims (13)
- 固体電池であって、
前記固体電池の主面が回路形成面であり、
前記主面に前記固体電池のための回路が設けられた前記固体電池がSMDタイプの電池となっており、
実装面側でない非実装面側の前記主面に対して前記回路が設けられており、該主面には該回路が複数設けられ、該複数の該回路に能動素子と受動素子との双方が含まれており、
前記回路として、前記固体電池の温度を制御するための温度制御回路が含まれており、前記固体電池が、温度検知手段および熱電素子を有して成る、固体電池。 - 前記固体電池の前記主面が、前記回路を支持する支持面となっている、請求項1に記載の固体電池。
- 前記回路が、保護回路、充電制御回路、出力補償回路および出力安定化電源回路から成る群から選択される少なくとも一種を更に含んで成る、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記固体電池における前記主面および/または側面に、入出力端子電極が設けられている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記入出力端子電極が、表面実装タイプの端子である、請求項4に記載の固体電池。
- 前記固体電池における前記主面を形成する主面形成層が、イオン絶縁性を有する絶縁層である、請求項1~5のいずれかに記載の固体電池。
- 前記主面形成層が、セラミックを含んで成る、請求項6に記載の固体電池。
- 正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層から成る固体電池積層体を備え、前記主面形成層が該固体電池積層体と一体焼結体を成している、請求項6または7に記載の固体電池。
- パッケージ化された固体電池となっている、請求項1~8のいずれかに記載の固体電池。
- 前記回路を覆うように被覆絶縁層が設けられている、請求項1~9のいずれかに記載の固体電池。
- 前記被覆絶縁層が、前記主面に積層された形態を有している、請求項10に記載の固体電池。
- 前記被覆絶縁層が、樹脂材を含んで成る、請求項10または11に記載の固体電池。
- 前記固体電池における正極層および負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~12のいずれかに記載の固体電池。
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