JP7396352B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
固体電池は、正極・負極の電極層と固体電解質とを少なくとも有して成る。具体的には図1に示すように、固体電池100は、正極層110、負極層120、およびそれらの間に少なくとも介在する固体電解質130から成る電池構成単位を含んだ固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、リチウム含有層状酸化物、および、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、LiFePO4、および/またはLiMnPO4等が挙げられる。リチウム含有層状酸化物の一例としては、LiCoO2、および/またはLiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、LiMn2O4、および/またはLiNi0.5Mn1.5O4等が挙げられる。
負極層120に含まれる負極活物質としては、例えば、Ti、Si、Sn、Cr、Fe、NbおよびMoから成る群より選ばれる少なくとも一種の元素を含む酸化物、黒鉛-リチウム化合物、リチウム合金、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ならびに、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。リチウム合金の一例としては、Li-Al等が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3、および/またはLiTi2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、および/またはLiCuPO4等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、Li4Ti5O12等が挙げられる。
固体電解質は、リチウムイオンまたはナトリウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンまたはナトリウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
正極層110および負極層120は、それぞれ正極集電層および負極集電層を備えていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよいが、一体焼成による固体電池の製造コスト低減および固体電池の内部抵抗低減などの観点から、焼結体の形態を有していてよい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、導電助剤および焼結助剤を含む焼結体により構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる導電助剤は、例えば、正極層および負極層に含まれ得る導電助剤と同様の材料から選択されてよい。正極集電層および負極集電層に含まれる焼結助剤は、例えば、正極層・負極層に含まれ得る焼結助剤と同様の材料から選択されてよい。なお、固体電池において、正極集電層および負極集電層が必須というわけではなく、そのような正極集電層および負極集電層が設けられていない固体電池も考えられる。つまり、本発明における固体電池は、集電層レスの固体電池であってもよい。
固体電池には、一般に端面電極150が設けられている。特に、固体電池の側面に端面電極が設けられている。より具体的には、正極層110と接続された正極側の端面電極150Aと、負極層120と接続された負極側の端面電極150Bとが設けられている(図1参照)。そのような端面電極は、導電率が大きい材料を含んで成ることが好ましい。端面電極の具体的な材質としては、特に制限されるわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
本発明の固体電池は、基板を備えた固体電池である。好ましくは、そのような本発明に係る電池は、パッケージ化された固体電池となっている。つまり、外部環境からの保護に資するパッケージ構造を固体電池が有している。特に、本発明では、固体電池が、その周辺回路(好ましくは固体電池制御のための回路)を支持基板上に配した状態で該周辺回路および支持基板と共にパッケージ化されている。
かかる態様では、支持基板が多層配線板の形態を有している。つまり、配線が複数層に及ぶ支持基板によって固体電池が支持されている。
かかる態様では、被覆部材50の被覆絶縁層30(図11参照)がフィラーを含んでいる。被覆絶縁層30が樹脂材から成る場合、そのような樹脂材中に無機フィラー35が好ましくは分散している。
かかる態様では、被覆部材50の被覆無機膜40(図11参照)がスパッタ膜となっている。つまり、被覆絶縁層を覆うように設けられる乾式めっき膜としてスパッタリング薄膜が設けられている。
かかる態様では、固体電池が、そのパッケージ化に特に起因した特徴を有している。本発明のパッケージ化された固体電池は、後述する製法で得られるところ、それに起因した特徴を有している。
・周辺回路込みでパッケージ・サイズを小さくでき、エネルギー密度が高い電池パッケージ品として供すことができる。
・固体電池と周辺回路との配線距離を短くでき、回路途中で不具合発生率を減らせて信頼性が高い電池パッケージ品を得ることができる。
・支持基板に実装された電子部品は、水蒸気バリアされているだけでなく、剛性度の高い支持基板に固定化されているので熱応力/たわみ落下振動衝撃などの物理的応力に強い。
・周辺回路と支持基板との電気的接点は、半田系の高信頼性接点材料で接合され得るので、信頼性が高い電池パッケージ品を得ることができる。
・多端子電子デバイスを含む周辺回路を信頼性の高く一体化でき、固体電池込みで小型モジュール化できる。
・多端子を一平面の自由な位置にSMD可能なランドで配置できる。よって、マザーボードの設計自由度が向上し、高密度化が可能となる。
・電池と直接的に接する接合材として無洗浄接合材(半田付けの後にフラックス洗浄を行う必要のない接合材)を用いることで、製造過程において、電子部品実装/洗浄後に固体電池を実装できる。よって、電子部品は、より安価で、実装面積を高密度化できる信頼性の高い半田で接合してもフラックス洗浄が可能となる。一方、固体電池は必ず無洗浄での接合が必要であるところ、パッケージ内で電池もSMD部品もともに最適な接合材で実装が可能となる。
・全固体電池を水蒸気から守るバリア膜が広域に隙間無くカバーしているので、外部環境の水蒸気による特性劣化を防止できる。
・SMDタイプの表面実装部品として、あらゆる電子機器に半田搭載できる。特に、耐熱性および/または耐薬品性が向上したSMDとして半田搭載できる。
・SMDタイプの場合であって、支持基板が実装のため表面に耐候性処理(例えば、Ni/Auなどのめっき処理)が施される場合においては、かかる耐候性処理に起因して水蒸気透過防止の効果がより向上する。
本発明の対象物は、正極層、負極層、およびそれらの電極間に固体電解質を有する電池構成単位を含んだ固体電池を調製し、次いで、その固体電池を周辺回路と共にパッケージ化するプロセスを経ることで得ることができる。
パッケージ前電池は、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。つまり、パッケージ前電池自体は、常套的な固体電池の製法に準じて作製してよい(よって、下記で説明する固体電解質、有機バインダ、溶剤、任意の添加剤、正極活物質、負極活物質などの原料物質は、既知の固体電池の製造で用いられているものを用いてよい)。
・固体電解質、有機バインダ、溶剤および任意の添加剤を混合してスラリーを調製する。次いで、調製されたスラリーからシート成形によって、焼成後の厚みが約10μmのシートを得る。
・正極活物質、固体電解質、導電助剤、有機バインダ、溶剤および任意の添加剤を混合して正極用ペーストを作成する。同様にして、負極活物質、固体電解質、導電助剤、有機バインダー、溶剤および任意の添加剤を混合して負極用ペーストを作成する。
・シート上に正極用ペーストを印刷し、また、必要に応じて集電層および/またはネガ層を印刷する。同様にして、シート上に負極用ペーストを印刷し、また、必要に応じて集電層および/またはネガ層を印刷する。
・正極用ペーストを印刷したシートと、負極用ペーストを印刷したシートとを交互に積層して積層体を得る。なお、積層体の最外層(最上層・最下層)についていえば、それが電解質層でも絶縁層でもよく、あるいは、電極層であってもよい。
積層体を圧着一体化させた後、所定のサイズにカットする。得られたカット済み積層体を脱脂および焼成に付す。これにより、焼結された積層体を得る。なお、カット前に積層体を脱脂および焼成に付し、その後にカットを行ってもよい。
正極側の端面電極は、焼結積層体における正極露出側面に対して導電性ペーストを塗布することを通じて形成できる。同様にして、負極側の端面電極は、焼結積層体における負極露出側面に対して導電性ペーストを塗布することを通じて形成できる。正極側および負極側の端面電極は、焼結積層体の主面にまで及ぶように設けると、次工程において実装ランドに小面積で接続できるので好ましい(より具体的には、焼結積層体の主面にまで及ぶように設けられた端面電極は、折り返し部分を当該主面に有することになるが、そのような折り返し部分を支持基板へと電気接続させることができる)。端面電極の成分としては、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから選択される少なくとも一種から選択され得る。
(支持基板の調製)
支持基板の調製は、例えば、複数のグリーンシートを積層して焼成することによって得ることができる。これは支持基板がセラミック基板である場合に特にいえる。支持基板の調製は、例えばLTCC基板の作成に準じで行うことができる。
まず、上記で得られた支持基板に対して半田材を供する。より具体的には、基板表面に設けられたランドに例えばメタルマスクして半田ペーストを塗布する。次いで、固体電池のための周辺回路を設ける。より具体的には、電池周辺回路に必要な能動素子、受動素子および/または補助素子といった電子部品などを基板の所定位置にマウントする。また、導電性スペーサなど、固体電池と支持基板との電気的接続(正極接続および負極接続)に資すると共に、それらの間における間隙形成に資する部材(例えば、ジャンパーピン、金属ピラーや金属の塊などの高さ調整端子ピン)もマウントする。このような所望のマウントが完了したら、支持基板をリフロー半田付けに付し、フラックス洗浄を行う。以上より、回路形成済みの支持基板が得られる。
図12(a)~(d)には、パッケージ化によって本発明の固体電池を得る工程が模式的に示されている。パッケージ化には、上記で得られた固体電池100(以下では「パッケージ前電池」とも称する)および支持基板10が用いられる(図12(a))。
尚、上述のような本発明は、次の態様を包含していることを確認的に述べておく。
第1態様:基板を備えた固体電池であって、
前記基板上において前記固体電池が被覆されており、該固体電池のための回路が該基板上に設けられている、
固体電池。
第2態様:前記固体電池のための前記回路が前記基板の主面に設けられており、該回路が該主面の面方向に延在している、第1態様の固体電池。
第3態様:前記回路と前記固体電池とが前記基板上にて互いに隣接して配置されている、第1態様または第2態様の固体電池。
第4態様:前記回路として、前記固体電池のための保護回路、充電制御回路、温度制御回路、出力補償回路および出力安定化電源回路から成る群から選択される少なくとも一種が設けられている、第1態様~第3態様のいずれかの固体電池。
第5態様:前記固体電池の頂面および側面を覆うように被覆絶縁層が設けられ、該被覆絶縁層上に被覆無機膜が設けられている、第1態様~第4態様のいずれかの固体電池。
第6態様:前記被覆無機膜が、断面視にて、前記回路が設けられている基板面を超えるように延在している、第1態様~第5態様のいずれかの固体電池。
第7態様:前記被覆無機膜および前記被覆絶縁層の双方が、断面視にて、前記回路が設けられている基板面を超えるように延在している、第1態様~第5態様のいずれかの固体電池。
第8態様:前記基板は、前記固体電池および前記回路の双方を該基板の表面で支持する支持基板となっている、第1態様~第7態様のいずれかの固体電池。
第9態様:前記基板が、該基板の上下面を電気的に結線する配線を備え、前記固体電池の外部端子のための端子基板となっている、第1態様~第8態様のいずれかの固体電池。
第10態様:前記基板と前記固体電池との間に前記回路が位置付けられている、第1態様~第9態様のいずれかの固体電池。
第11態様:前記基板と前記固体電池との間では前記回路を除いた隙間部分が埋まるように樹脂材が設けられている、第10態様の固体電池。
第12態様:前記基板と前記固体電池との間に導電性スペーサを有して成る、第10態様または第11態様の固体電池。
第13態様:前記導電性スペーサは、半田付けにおいてフラックス洗浄を要しない無洗浄タイプの部材を有する、第12態様の固体電池。
第14態様:前記固体電池の端面電極と前記基板の前記配線とを互いに接続する導電性接続部材に起因した前記固体電池と前記基板との隙間に前記回路が位置付けられている、第9態様の固体電池。
第15態様:前記被覆無機膜が金属薄膜である、第5態様に従属する第6態様~第14態様のいずれかの固体電池。
第16態様:前記被覆絶縁層が樹脂材を含んで成る、第5態様に従属する第6態様~第15態様のいずれかの固体電池。
第17態様:前記固体電池と前記基板との一体化物の底側面において、前記基板と前記被覆無機膜とが面一になっている、第5態様に従属する第6態様~第16態様のいずれかの固体電池。
第18態様:前記基板がセラミックを含んで成る、第1態様~第17態様のいずれかの固体電池。
第19態様:前記固体電池が焼結体から構成されている、第1態様~第18態様のいずれかの固体電池。
第20態様:前記固体電池の正極層および負極層は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、第1態様~第19態様のいずれかの固体電池。
14 ビア
16 ランド
17 支持基板の導電性部分(基板配線)
19 金属パッド
30 被覆絶縁層
30’ 被覆絶縁層(特に固体電池と支持基板との間の被覆絶縁層)
35 フィラー
40 被覆無機膜
50 被覆部材
60 導電性接続部
80 固体電池のための回路
100 固体電池
100A 固体電池の頂面(上面)
100B 固体電池の側面
110 正極層
120 負極層
130 固体電解質
150 端面電極
150A 正極側の端面電極
150B 負極側の端面電極
200 電池パッケージ品(パッケージ化された固体電池)
Claims (17)
- 基板を備えた固体電池であって、
前記基板上において前記固体電池が被覆されており、該固体電池のための回路が該基板上に設けられており、
前記基板と前記固体電池との間に前記回路が位置付けられており、
前記基板と前記固体電池との間では前記回路を除いた隙間部分が埋まるように樹脂材が設けられており、
前記回路として、前記固体電池のための保護回路、充電制御回路、温度制御回路、出力補償回路および出力安定化電源回路から成る群から選択される少なくとも一種が設けられている、固体電池。 - 前記固体電池のための前記回路が前記基板の主面に設けられており、該回路が該主面の面方向に延在している、請求項1に記載の固体電池。
- 前記回路と前記固体電池とが前記基板上にて互いに隣接して配置されている、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記固体電池の頂面および側面を覆うように被覆絶縁層が設けられ、該被覆絶縁層上に被覆無機膜が設けられている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記被覆無機膜が、断面視にて、前記回路が設けられている基板面を超えるように延在している、請求項4に記載の固体電池。
- 前記被覆無機膜および前記被覆絶縁層の双方が、断面視にて、前記回路が設けられている基板面を超えるように延在している、請求項4または5に記載の固体電池。
- 前記基板は、前記固体電池および前記回路の双方を該基板の表面で支持する支持基板となっている、請求項1~6のいずれかに記載の固体電池。
- 前記基板が、該基板の上下面を電気的に結線する配線を備え、前記固体電池の外部端子のための端子基板となっている、請求項1~7のいずれかに記載の固体電池。
- 前記基板と前記固体電池との間に導電性スペーサを有して成る、請求項1~8のいずれかに記載の固体電池。
- 前記導電性スペーサは、半田付けにおいてフラックス洗浄を要しない無洗浄タイプの部材を有する、請求項9に記載の固体電池。
- 前記固体電池の端面電極と前記基板の前記配線とを互いに接続する導電性接続部材に起因した前記固体電池と前記基板との隙間に前記回路が位置付けられている、請求項8に記載の固体電池。
- 前記被覆無機膜が金属薄膜である、請求項4に従属する請求項5~11のいずれかに記載の固体電池。
- 前記被覆絶縁層が樹脂材を含んで成る、請求項4に従属する請求項5~12のいずれかに記載の固体電池。
- 前記固体電池と前記基板との一体化物の底側面において、前記基板と前記被覆無機膜とが面一になっている、請求項4に従属する請求項5~13のいずれかに記載の固体電池。
- 前記基板がセラミックを含んで成る、請求項1~14のいずれかに記載の固体電池。
- 前記固体電池が焼結体から構成されている、請求項1~15のいずれかに記載の固体電池。
- 前記固体電池の正極層および負極層は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~16のいずれかに記載の固体電池。
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