JP7276132B2

JP7276132B2 - Ｒ－ｔ－ｂ系焼結磁石の製造方法

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Publication number: JP7276132B2
Application number: JP2019534905A
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Inventors: 倫太郎石井; 太國吉
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Description

本開示は、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｒは希土類元素のうち少なくとも一種でありＮｄを必ず含む、Ｔは遷移金属元素のうち少なくとも一種でありＦｅを必ず含む）は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）、電気自動車用（ＥＶ、ＨＶ、ＰＨＶなど）モータ、産業機器用モータなどの各種モータや家電製品などに使用されている。

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は主としてＲ_２Ｔ_１４Ｂ化合物からなる主相と、この主相の粒界部分に位置する粒界相とから構成されている。主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ化合物は、高い磁化を持つ強磁性材料であり、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の特性の根幹をなしている。

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、高温下では保磁力Ｈ_ｃＪ（以下、単に「Ｈ_ｃＪ」という場合がある）が低下するため、不可逆熱減磁が起こる。そのため、特に電気自動車用モータに使用される場合、高温下でも高いＨ_ｃＪを有することが要求されている。

従来、Ｈ_ｃＪ向上のために、Ｄｙ、Ｔｂ等の重希土類元素ＲＨをＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石に多量に添加していた。しかし、重希土類元素ＲＨを多量に添加すると、Ｈ_ｃＪは向上するが、残留磁束密度Ｂ_ｒ（以下、単に「Ｂ_ｒ」という場合がある）が低下するという問題があった。そのため、近年、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の表面から内部にＲＨを拡散させて主相結晶粒の外殻部にＲＨを濃化させることでＢ_ｒの低下を抑制しつつ、高いＨ_ｃＪを得る方法が提案されている。

しかし、Ｄｙは、もともと資源量が少ないうえ産出地が限定されている等の理由から、供給が不安定であり、価格変動するなどの問題を有している。そのため、ＤｙなどのＲＨをできるだけ使用せず(つまり、使用量をできるだけ少なくして)、Ｂ_ｒの低下を抑制しつつ、高いＨ_ｃＪを得ることが求められている。

特許文献１には、通常のＲ－Ｔ－Ｂ合金よりもＢ量を低くするとともに、Ａｌ、Ｇａ、Ｃｕのうちから選ばれる１種類以上の金属元素Ｍを含有させることによりＲ_２Ｆｅ_１７相を生成させ、該Ｒ_２Ｆｅ_１７相を原料として生成させた遷移金属リッチ相（Ｒ_６Ｔ_１３Ｍ）の体積率を十分に確保することにより、Ｄｙの含有量を抑制しつつ、保磁力の高いＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石が得られることが記載されている。

また、上述の通りＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が最も利用される用途はモータであり、特に電気自動車用モータなどの用途で高温安定性を確保するためにＨ_ｃＪの向上は大変有効であるが、それらの特性とともに角形比Ｈ_ｋ/Ｈ_ｃＪ(以下、単にＨ_ｋ/Ｈ_ｃＪという場合がある)も高くなければならない。Ｈ_ｋ/Ｈ_ｃＪが低いと減磁しやすくなるという問題を引き起こす。そのため、高いＨ_ｃＪを有するとともに、高いＨ_ｋ/Ｈ_ｃＪを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が求められている。なお、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の分野においては、一般に、Ｈ_ｋ/Ｈ_ｃＪを求めるために測定するパラメータであるＨ_ｋは、Ｊ(磁化の強さ)－Ｈ(磁界の強さ)曲線の第２象限において、Ｊが０．９×Ｊ_ｒ(Ｊ_ｒは残留磁化、Ｊ_ｒ＝Ｂ_ｒ)の値になる位置のＨ軸の読み値が用いられている。このＨ_ｋを減磁曲線のＨ_ｃＪで除した値(Ｈ_ｋ/Ｈ_ｃＪ＝Ｈ_ｋ(ｋＡ/ｍ)/Ｈ_ｃＪ(ｋＡ/ｍ)×１００（％）)が角形比として定義される。

国際公開第２０１３／００８７５６号

特許文献１に記載されているＲ－Ｔ－Ｂ系希土類焼結磁石では、Ｄｙの含有量を低減しつつ高いＨ_ｃＪが得られるものの、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石 (Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型化合物の化学量論比よりもＢ量が多い)と比べてＨ_ｋ/Ｈ_ｃＪを向上するのが難しいという問題点があった。具体的には、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石では、Ｈ_ｋは、Ｈ_ｃＪの９０％程度の値（つまりＨ_ｋ/Ｈ_ｃＪは９０％程度）となる。これに対し、特許文献１に記載されているＲ－Ｔ－Ｂ系希土類磁石では、高いＨ_ｃＪが得られるため、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石よりもＨ_ｋの値も高いものの、Ｈ_ｋ/Ｈ_ｃＪを９０％以上にするのが難しいという問題があった。

そこで本発明の実施形態は、Ｄｙ、Ｔｂ等のＲＨの含有量を低減しつつ、高いＨ_ｃＪと高いＨ_ｋを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を製造するための方法を提供することを目的とする。

本発明の態様１は、
Ｒ：２８．５～３３．０質量％（Ｒは希土類元素のうち少なくとも１種であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種を含む）、
Ｂ：０．８５～０．９１質量％、
Ｇａ：０．２～０．７質量％、
Ｃｏ：０．１～０．９質量％、
Ｃｕ：０．０５～０．５０質量％、
Ａｌ：０．０５～０．５０質量％、および
Ｆｅ：６１．５質量％以上を含有し、
下記式（１）を満足するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、

１４［Ｂ］／１０．８＜［Ｔ］／５５．８５（１）
（［Ｂ］は質量％で示すＢの含有量であり、［Ｔ］は質量％で示すＴ（ＴはＦｅとＣｏ）の含有量である）

最大厚さが２ｍｍ以下である原料Ｃｏを使用して、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成を満足する合金を作製する工程と
前記合金から合金粉末を作製する工程と、
前記合金粉末を成形して成形体を得る成形工程と、
前記成形体を焼結して焼結体を得る焼結工程と、
前記焼結体に熱処理を施す熱処理工程と、
を含む、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の態様２は、前記原料Ｃｏの前記最大厚さが１００μｍ～１ｍｍである、態様１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の態様３は、得られる前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、Ｈ_ｃＪ≧１５００ｋＡ／ｍおよびＨ_ｋ≧１４００ｋＡ／ｍを満足する、態様１または２に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の態様４は、前記ＲにおけるＤｙおよびＴｂは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体の０質量％以上、０．５質量％以下である態様１から３のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法である。

本発明の実施形態に係る製造方法によれば、ＲＨの含有量を低減しつつ、高いＨ_ｃＪと高いＨ_ｋを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を製造することができる。

図１（ａ）は、板状の原料Ｃｏの概略斜視図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）の矢印１Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図であり、図１（ｃ）は、図１（ｂ）の変形例である。図２（ａ）は、片側がくさび状にされた板状の原料Ｃｏの概略斜視図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）の矢印２Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図である。図３（ａ）は、波状に屈曲した薄板状の原料Ｃｏの概略斜視図であり、図３（ｂ）は、図３（ａ）の原料Ｃｏを平坦な板状に伸展した原料Ｃｏの概略斜視図であり、図３（ｃ）は、図３（ｂ）の矢印３Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図である。図４（ａ）は、粒状の原料Ｃｏの概略拡大斜視図であり、図４（ｂ）は、図４（ａ）の矢印４Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図である。図５（ａ）は、棒状の原料Ｃｏの概略斜視図であり、図５（ｂ）は、図５（ａ）の矢印５Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図である。図６（ａ）は、棒状の原料Ｃｏの概略斜視図であり、図６（ｂ）は、図６（ａ）のＹ－Ｙ’線における概略断面図であり、図６（ｃ）は、図６（ａ）の矢印６Ａ方向からの原料Ｃｏの投影図である。図７は、最大厚さが１０ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石の磁気特性（Ｈ_ｋ－Ｂ_ｒ）をプロットしたグラフである。図８は、最大厚さが２ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石の磁気特性（Ｈ_ｋ－Ｂ_ｒ）をプロットしたグラフである。図９は、原料Ｃｏの最大厚さを１０ｍｍから２ｍｍに変更したときの焼結磁石のＨ_ｋの増加量を、Ｂ量に対してプロットしたグラフである。図１０は、試料Ｎｏ．１４の組成を有する焼結磁石について、使用した原料Ｃｏの最大厚さに対して、それを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットしたグラフである。図１１は、試料Ｎｏ．１６の組成を有する焼結磁石について、使用した原料Ｃｏの最大厚さに対して、それを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットしたグラフである。図１２は、試料Ｎｏ．１７の組成を有する焼結磁石について、使用した原料Ｃｏの最大厚さに対して、それを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットしたグラフである。図１３は、試料Ｎｏ．１８の組成を有する焼結磁石について、使用した原料Ｃｏの最大厚さに対して、それを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットしたグラフである。図１４は、試料Ｎｏ．２２の組成を有する焼結磁石について、使用した原料Ｃｏの最大厚さに対して、それを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットしたグラフである。

以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具体化するためのＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を例示するものであって、本発明を以下に限定するものではない。

本発明者らは鋭意検討した結果、以下に規定するような特定の組成範囲、特に極めて狭い特定範囲のＢ含有量を有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造において、原料Ｃｏの形態を制御することにより、最終的に得られるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気的特性を向上できることを見いだした。

原料Ｃｏとしては、Ｃｏの含有量が５０質量％以上のものが利用できる。一般的に入手可能な原料Ｃｏとして、薄板状またはブロック状のＣｏ材料が知られている。薄板状の原料Ｃｏとしては電解製造された電解Ｃｏがあり、その最大厚さが３ｍｍ程度である。ブロック状の原料Ｃｏでは、厚さ１０ｍｍ以上のものが入手可能である。
焼結磁石の原料として使用される原料Ｃｏは、合金作製の際に完全に溶融されるため、市販された原料Ｃｏを薄板化または粉末化することは不要な手間と考えられており、従来行われていなかった。しかしながら本発明者らは、溶解されてしまう原料Ｃｏであっても、特定の組成範囲、特に極めて狭い特定範囲のＢ含有量を有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造においては、敢えて最大厚さを２ｍｍまで加工することにより、最終製品の焼結磁石のＨ_ｋの値を大幅に向上できることを見いだしたものである。
以下に本発明の実施形態に係る製造方法について詳述する。

＜Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石＞
まず、本発明の実施形態に係る製造方法によって得られるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石について説明する。

（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成）
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成は、
Ｒ：２８．５～３３．０質量％（Ｒは希土類元素のうち少なくとも１種であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種を含む）、
Ｂ：０．８５～０．９１質量％、
Ｇａ：０．２～０．７質量％、
Ｃｏ：０．１～０．９質量％、
Ｃｕ：０．０５～０．５０質量％、
Ａｌ：０．０５～０．５０質量％、および
Ｆｅ：６１．５質量％以上を含有し、
下記式（１）を満足する。

１４［Ｂ］／１０．８＜［Ｔ］／５５．８５（１）
（［Ｂ］は質量％で示すＢの含有量であり、［Ｔ］は質量％で示すＴの含有量である）

上記組成により、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石よりもＢ量を少なくするとともに、Ｇａ等を含有させているので、二粒子粒界にＲ－Ｔ－Ｇａ相が生成して、高いＨ_ｃＪを得ることができる。ここで、Ｒ－Ｔ－Ｇａ相とは、代表的にはＮｄ_６Ｆｅ_１３Ｇａ化合物である。Ｒ_６Ｔ_１３Ｇａ化合物は、Ｌａ_６Ｃｏ_１１Ｇａ_３型結晶構造を有する。また、Ｒ_６Ｔ_１３Ｇａ化合物は、その状態によっては、Ｒ_６Ｔ_１３－δＧａ_１＋δ化合物（δは典型的には２以下）になっている場合がある。例えば、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石中にＣｕ、Ａｌが比較的多く含有される場合、Ｒ_６Ｔ_１３－δ（Ｇａ_{１－ｘ－ｙ}Ｃｕ_ｘＡｌ_ｙ）_１＋δになっている場合がある。
以下に、各組成について詳述する。

（Ｒ：２８．５～３３．０質量％）
Ｒは、希土類元素のうち少なくとも１種であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種を含む。Ｒの含有量は、２８．５～３３．０質量％である。Ｒが２８．５質量％未満であると焼結時の緻密化が困難となるおそれがあり、３３．０質量％を超えると主相比率が低下して高いＢ_ｒを得られないおそれがある。Ｒの含有量は、好ましくは２９．５～３２．５質量％である。Ｒがこのような範囲であれば、より高いＢ_ｒを得ることができる。

Ｒは、ＤｙおよびＴｂ等のＲＨを含有してもよい。ただし、本発明の実施形態では、Ｂ、Ｇａ、Ｃｏ等の含有量を制御することにより、ＲＨの含有量を低減しつつ、高いＨ_ｃＪと高いＨ_ｋを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得ることができる。つまり、本発明の実施形態によれば、ＲＨの含有量、より具体的にはＤｙおよびＴｂの含有量（合計含有量）を、極めて低く抑制してもよい。具体的には、ＲにおけるＤｙおよびＴｂは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体の０質量％以上、０．５質量％以下としてもよい。ここで「ＲにおけるＤｙおよびＴｂ」とは、ＤｙおよびＴｂの含有量（０～０．５質量％）は、Ｒの含有量（２８．５～３３．０質量％）の一部であることを意味している。また、「Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体の０質量％以上、０．５質量％以下」とは、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体を１００質量％としたときのＤｙおよびＴｂの含有量の合計が０質量％以上、０．５質量％以下であることをいう。

なお、Ｄｙ、Ｔｂは、いずれか一方のみを含んでも、両方とも含んでもよい。つまり、ＤｙとＴｂの合計含有量を０～０．５質量％に制限するとき、Ｄｙを含有するが、Ｔｂを含有しない（Ｔｂの含有量が０質量％）場合は、Ｄｙの含有量を０～０．５質量％以下とすればよい。同様に、Ｔｂを含有するが、Ｄｙを含有しない（Ｄｙの含有量が０質量％）場合は、Ｔｂの含有量を０～０．５質量％以下とすればよい。ＤｙおよびＴｂの両方を含有する場合は、Ｄｙの含有量とＴｂの含有量の合計の含有量を、０～０．５質量％以下とすることになる。
好ましくは、ＤｙおよびＴｂの含有量は、合計で、０～０．３質量％であり、最も好ましくは、ＤｙおよびＴｂの両方とも含有しない（ＤｙとＴｂの合計含有量が０質量％）。

（Ｂ：０．８５～０．９１質量％）
Ｂの含有量は、０．８５～０．９１質量％である。Ｂが０．８５質量％未満であるとＲ_２Ｔ_１７相が生成されて高いＨ_ｃＪが得られないおそれがあり、０．９１質量％を超えるとＲ－Ｔ－Ｇａ相の生成量が少なすぎて高いＨ_ｃＪが得られないおそれがある。Ｂの含有量は、好ましくは０．８７～０．９１質量％であり、より高いＨ_ｃＪ向上効果が得られる。

さらに、Ｂの含有量は下記式（１）を満たす。

１４［Ｂ］／１０．８＜［Ｔ］／５５．８５（１）

ここで、［Ｂ］は質量％で示すＢの含有量であり、［Ｔ］は質量％で示すＴの含有量である。なお、ＴとはＦｅとＣｏのことである。よって、［Ｔ］は、以下のように書き換えることができる。

［Ｔ］＝［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］

ここで、［Ｆｅ］と［Ｃｏ］はそれぞれ、質量％で示すＦｅとＣｏの含有量である。

式（１）を満足することにより、Ｂの含有量が一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石よりも少なくなる。一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ相以外に軟磁性相であるＲ_２Ｔ_１７相が生成しないように、［Ｔ］／５５．８５（Ｆｅの原子量）は１４［Ｂ］／１０．８（Ｂの原子量）よりも少ない組成となっている（［Ｔ］は、質量％で示すＴの含有量である）。本発明の実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、一般的なＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石と異なり、［Ｔ］／５５．８５が１４［Ｂ］／１０．８よりも多くなるように式（１）で規定している。なお、本発明の実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石におけるＴの主成分はＦｅであるため、Ｆｅの原子量を用いた。

（Ｇａ：０．２～０．７質量％）
Ｇａの含有量は、０．２～０．７質量％である。Ｇａが０．２質量％未満であると、Ｒ－Ｔ－Ｇａ相の生成量が少なすぎて、Ｒ_２Ｔ_１７相を消失させることができず、高いＨ_ｃＪを得ることができないおそれがあり、０．７質量％を超えると不要なＧａが存在することになり、主相比率が低下してＢ_ｒが低下するおそれがある。

（Ｃｏ：０．１～０．９質量％）
Ｃｏの含有量は、０．１～０．９質量％である。本発明の実施形態のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石では、Ｃｏを添加することにより成形体を焼結する際に形成されるＲ_６Ｔ_１３Ｂ_１の生成を抑制することができ、高Ｂ_ｒ、高Ｈ_ｃＪ、高Ｈ_ｋが得られる。しかし、Ｃｏが０．１質量％未満であるとＲ_６Ｔ_１３Ｂ_１の生成を抑制できず、Ｈ_ｋを向上させることができない恐れがあり、Ｃｏの含有量が０．９質量％を超えると、成形体を焼結する際にＲ_２Ｔ_１７相が生成してしまい、Ｈ_ｃＪやＨ_ｋが低下する恐れがある。

（Ｃｕ：０．０５～０．５０質量％）
Ｃｕの含有量は、０．０５～０．５０質量％である。Ｃｕが０．０５質量％未満であると高いＨ_ｃＪを得ることができないおそれがあり、０．５０質量％を超えると焼結性が悪化して高いＨ_ｃＪが得られないおそれがある。

（Ａｌ：０．０５～０．５０質量％）
Ａｌの含有量は、０．０５～０．５０質量％である。Ａｌを含有することによりＨ_ｃＪを向上させることができる。Ａｌは通常、製造工程で不可避的不純物として０．０５質量％以上含有されるが、不可避的不純物で含有される量と意図的に添加した量の合計で０．５０質量％以下含有してもよい。

（Ｆｅ：６１．５質量％以上）
焼結磁石中のＦｅの含有量は６１．５質量％以上であり、かつ上述した式（１）を満足する量である。Ｆｅの含有量が６１．５質量％未満であると、大幅にＢ_ｒが低下する恐れがある。好ましくは、Ｆｅが残部である。

さらに、Ｆｅが残部の場合においても、本発明の実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、ジジム合金（Ｎｄ－Ｐｒ）、電解鉄、フェロボロンなどに通常含有される不可避的不純物としてＣｒ、Ｍｎ、Ｓｉ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｃａ、Ｍｇなどを含有することができる。さらに、製造工程中の不可避的不純物として、Ｏ（酸素）、Ｎ（窒素）およびＣ（炭素）などを例示できる。また、本発明の実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、１種以上の他の元素（不可避的不純物以外の意図的に加えた元素）を含んでもよい。例えば、このような元素として、少量（各々０．１質量％程度）のＡｇ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｙ、Ｈ、Ｆ、Ｐ、Ｓ、Ｖ、Ｎｉ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎｂ、Ｚｒなどを含有してもよい。また、上述した不可避的不純物として挙げた元素を意図的に加えてもよい。このような元素は、合計で例えば１．０質量％程度含まれてもよい。この程度であれば、高いＨ_ｃＪを有するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石を得ることが十分に可能である。

（Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の磁気的特性）
本実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石は、高いＨ_ｃＪと高いＨ_ｋを示す。特に、Ｈ_ｃＪが１５００ｋＡ／ｍ以上、Ｈ_ｋが１４００ｋＡ／ｍ以上であることが好ましく、Ｈ_ｃＪが１５２０ｋＡ／ｍ以上、Ｈ_ｋが１４２０ｋＡ／ｍ以上であることがより好ましく、Ｈ_ｃＪが１５３０ｋＡ／ｍ以上、Ｈ_ｋが１４２５ｋＡ／ｍ以上であることがさらに好ましく、Ｈ_ｃＪが１５５０ｋＡ／ｍ以上、Ｈ_ｋが１４４０ｋＡ／ｍ以上であることが特に好ましい。上記磁気的特性は、Ｒ（希土類元素）に含まれ得るＤｙおよびＴｂの含有量が、合計で０．５質量％以下であるＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石においても達成し得る。

＜Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法＞
次に、本発明に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法を説明する。
Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法は、合金を作製する工程、合金粉末を作製する工程、成形工程、焼結工程、および熱処理工程を含む。
以下、各工程について説明する。

（１）合金を作製する工程
本発明の実施形態に係るＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成となるように各元素の金属または合金（溶解原料）を準備し、合金を作製する。このとき、使用する原料Ｃｏが所定の寸法、具体的には最大厚さが２ｍｍ以下に制限する。一般的に、本願に規定されるようなＢ量が少ない焼結磁石では、Ｈ_ｃＪを向上させることができるが、Ｈ_ｋを向上することは困難であると考えられてきた。しかしながら、本発明者らは、原料Ｃｏの最大厚さを２ｍｍ以下にした上で合金製造に使用することにより、その合金を粉砕、焼結した焼結磁石のＨ_ｋを向上できることを見いだした。特に、原料Ｃｏの最大厚さを１００μｍ～１ｍｍに制御するのが好ましく、Ｈ_ｋを著しく向上させることができる。

Ｈ_ｋを向上できる詳細なメカニズムは不明であるが、原料Ｃｏの最大厚さが２ｍｍ以下に制限されることにより、合金を溶製するときに原料Ｃｏが均一かつ迅速に溶解し、そのことが最終的に得られる焼結磁石のＨ_ｋの値を向上し、ひいてはＨ_ｋ/Ｈ_ｃＪ（角形比）を向上するものと推測される。

ここで原料Ｃｏの「最大厚さ」とは、例えば板状のように「厚さ」が明確な形状の原料Ｃｏの場合には、原料Ｃｏの厚さのうち、最も厚い部分のことである。
また、板状ではない（つまり、どの寸法が厚さか明確ではない形状の）原料Ｃｏについては、最大厚さは以下のように規定される。
面積が最小になるように投影した原料Ｃｏの投影図において、その投影図に接する平行線を、投影図を挟むように２本引く。この平行線の角度を様々に変更して、平行線の間の距離が最小になったときの当該距離が、原料Ｃｏの最大厚さとなる。

（Ｃｏ板１０の最大厚さ）
様々な形態の原料Ｃｏにおける「最大厚さ」を、図１～図６を参照しながら説明する。本発明の実施形態では、板状のみならず、粒子状、棒状、線状等の原料Ｃｏが用いることができる。
図１（ａ）は、板状の原料Ｃｏ（Ｃｏ板）１０の概略斜視図である。Ｃｏ板１０において、投影図の面積が最小になるのは、矢印１Ａ方向から投影した場合である。矢印１Ａ方向から投影したＣｏ板１０の投影図１１を図１（ｂ）に示す。図１（ｂ）では、投影図１１に接する平行線Ｌ_１１ａを、投影図１１を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図１１に接する平行線Ｌ_１１ｂを、投影図１１を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_１１ａ、Ｌ_１１ａの間の距離Ｔ_１ａは、第２の平行線Ｌ_１１ｂ、Ｌ_１１ｂの間の距離Ｗ_１ａより短い。よって、このＣｏ板１０の最大厚さはＴ_１ａである。

図１（ｃ）には、図１（ｂ）に示すＣｏ板１０の投影図１１において、表面が湾曲していた場合の変形例を示す。図１（ｃ）に示すように、表面が湾曲したＣｏ板の投影図１２では、投影図１２の外郭線が湾曲する。この投影図１２に接する平行線Ｌ_１２ａを、投影図１２を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図１２に接する平行線Ｌ_１２ｂを、投影図１２を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_１２ａ、平行線Ｌ_１２ａの間の距離Ｔ_１ｂは、第２の平行線Ｌ_１２ｂ、Ｌ_１２ｂの間の距離Ｗ_１ｂより短い。よって、このＣｏ板１０の最大厚さはＴ_１ｂである。

（くさび状部分を有するＣｏ板２０の最大厚さ）
図２（ａ）は、片側２５がくさび状（外方に向かって厚さが薄くなった刃状）にされた板状の原料Ｃｏ（Ｃｏ板）２０の概略斜視図である。Ｃｏ板２０において、投影図の面積が最小になるのは、矢印２Ａ方向から投影した場合である。矢印２Ａ方向から投影したＣｏ板２０の投影図２１を図２（ｂ）に示す。図２（ｂ）では、投影図２１に接する平行線Ｌ_２ａを、投影図２１を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図２１に接する平行線Ｌ_２ｂを、投影図２１を挟むように２本引いた。さらに、別の角度から、投影図２１に接する平行線Ｌ_２ｃを、投影図２１を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_２ａ、Ｌ_２ａの間の距離Ｔ_２ａは、第２の平行線Ｌ_２ｂ、Ｌ_２ｂの間の距離Ｗ_２、および第３の平行線Ｌ_２ｃ、Ｌ_２ｃの間の距離Ｙ_２より短い。よって、このＣｏ板２０の最大厚さはＴ_２ａである。

なお、図２（ｂ）に示す投影図２１における「厚さ」には、厚さＴ_２ａだけでなく、くさび状部分の厚さ（例えば厚さＴ_２ｂ、Ｔ_２ｃ）も含まれる。しかし、本発明の実施形態における「最大厚さ」は、それらの厚さのうちで最も厚みのあるＴ_２ａとなる。これは、原料Ｃｏの溶融性が重要になると考えられるため、部分的に薄い場合でも、厚い部分が最も影響があることによる。

（Ｃｏ波板３０の最大厚さ）
図３（ａ）は、波状に屈曲した薄板状の原料Ｃｏ（Ｃｏ波板）３０の概略斜視図である。このような湾曲した原料Ｃｏの場合、まずは伸展して平坦にする。Ｃｏ波板３０の場合、一端３０ａを方向Ｘａに、他端３０ｂをＸｂにそれぞれ引っ張って、図３（ｂ）に示すような平坦な板状に伸展する（これを「Ｃｏ伸展板３５」と称する）。このＣｏ伸展板３５で求めた最大厚さが、Ｃｏ波板３０の最大厚さである。

図３（ｂ）に示すＣｏ伸展板３５において、投影図の面積が最小になるのは、矢印３Ａ方向から投影した場合である。矢印３Ａ方向から投影したＣｏ伸展板３５の投影図３１を図３（ｃ）に示す。図３（ｃ）では、投影図３１に接する平行線Ｌ_３ａを、投影図３１を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図３１に接する平行線Ｌ_３ｂを、投影図３１を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_３ａ、Ｌ_３ａの間の距離Ｔ_３は、第２の平行線Ｌ_３ｂ、Ｌ_３ｂの間の距離Ｗ_３より短い。よって、このＣｏ伸展板３５および伸展前のＣｏ波板３０の最大厚さは、いずれもＴ_３である。

このように、Ｃｏ波板３０の最大厚さを、Ｃｏ伸展板３５の状態で決定するのは以下の理由による。Ｃｏ波板３０の状態で最大厚さを決定すると、湾曲の山部（上端）と谷部（下端）との間の距離が「最大厚さ」となる。しかしながら、本発明の実施形態において、最大厚さは、原料Ｃｏの溶融性の指標とされている。湾曲した板が薄板から形成されている場合、湾曲していない場合の薄板と同様の溶融性を示すはずである。よって、本発明の実施形態においては、Ｃｏ波板３０の最大厚さを、Ｃｏ伸展板３５の状態で決定する。

（Ｃｏ粒子４０の最大厚さ）
図４（ａ）は、粒状の原料Ｃｏ（Ｃｏ粒子）の概略斜視図である。Ｃｏ粒子４０において、投影図の面積が最小になるのは、矢印４Ａ方向から投影した場合である。矢印４Ａ方向から投影したＣｏ粒子４０の投影図４１を図４（ｂ）に示す。図４（ｂ）では、投影図４１に接する平行線Ｌ_４ａを、投影図４１を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図４１に接する平行線Ｌ_４ｂを、投影図４１を挟むように２本引いた。さらに、別の角度から、投影図４１に接する平行線Ｌ_４ｃを、投影図４１を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_４ａ、Ｌ_４ａの間の距離Ｔ_４ａは、第２の平行線Ｌ_４ｂ、Ｌ_４ｂの間の距離Ｗ_４、および第３の平行線Ｌ_４ｃ、Ｌ_４ｃの間の距離Ｙ_４より短い。よって、このＣｏ板２０の最大厚さはＴ_４ａである。

なお、図４（ｂ）に示す投影図４１における「厚さ」には、厚さＴ_４ａだけでなく、Ｃｏ粒子４０のくびれた部分の厚さ（例えば厚さＴ_４ｂ、Ｔ_４ｃ）も含まれ得る。しかし、本発明の実施形態における「最大厚さ」は、それらの厚さのうちで最も厚みのあるＴ_４ａとなる。

（Ｃｏ棒材５０の最大厚さ）
図５（ａ）は、棒状の原料Ｃｏ（Ｃｏ棒材）の概略斜視図である。Ｃｏ棒材５０において、投影図の面積が最小になるのは、矢印５Ａ方向から投影した場合である。矢印５Ａ方向から投影したＣｏ棒材５０の投影図５１を図５（ｂ）に示す。図５（ｂ）では、投影図５１に接する平行線Ｌ_５ａを、投影図５１を挟むように２本引いた。また、別の角度から、投影図５１に接する平行線Ｌ_５ｂを、投影図５１を挟むように２本引いた。第１の平行線Ｌ_５ａ、Ｌ_５ａの間の距離Ｔ_５ａは、第２の平行線Ｌ_５ｂ、Ｌ_５ｂの間の距離Ｔ_５ｂより短い。よって、このＣｏ棒材５０の最大厚さはＴ_５ａである。
なお、このような棒材における最大厚さは、棒材の断面図における短径に相当する。

（くびれのあるＣｏ棒材６０の最大厚さ）
図６（ａ）は、部分的に縮径された（つまり、部分的にくびれた）棒状の原料Ｃｏ（くびれＣｏ棒材）の概略斜視図である。図６（ｂ）に示すように、Ｃｏ棒材６０のくびれ部分６５の断面図（Ｙ－Ｙ’線）では、くびれ部分６５の短径Ｔ_６ｂは、くびれのない部分６６の短径Ｔ_６ａより小さくなる。
しかしながら、投影図の面積が最小になる矢印６Ａ方向から投影したＣｏ棒材６０の投影図６１（図６（ｃ））では、くびれ部分が反映されない。よって、図６（ｃ）では、投影図６１に接する平行線Ｌ_６ａを、投影図６１を挟むように２本引くと、その平行線Ｌ_６ａ、Ｌ_６ａの間の距離Ｔ_６ａは、図６（ｂ）に示す「くびれのない部分６６の短径Ｔ_６ａ」と一致する。そして、その平行線Ｌ_６ａ、Ｌ_６ａの間の距離Ｔ_６ａが、このＣｏ棒材６０の最大厚さとなる。

このように規定された最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏと、その他の成分の原料とを溶融して合金を製造する。合金は、例えばストリップキャスティング法等により、フレーク状にすることができる。

（２）合金粉末を作製する工程
この工程では、上記工程（１）で得られた合金を粉砕して合金粉末を作製する。
例えば、得られた合金（例えばフレーク状の原料合金）を水素粉砕し、粗粉砕粉のサイズを例えば１．０ｍｍ以下とする。次に、粗粉砕粉をジェットミル等により微粉砕することで、例えば粒径Ｄ_５０（気流分散法によるレーザー回折法で得られた値（メジアン径））が３～７μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得る。なお、ジェットミル粉砕前の粗粉砕粉、ジェットミル粉砕中およびジェットミル粉砕後の合金粉末に助剤として公知の潤滑剤を使用してもよい。

（３）成形工程
得られた合金粉末を用いて磁界中成形を行い、成形体を得る。磁界中成形は、金型のキャビティー内に乾燥した合金粉末を挿入し、磁界を印加しながら成形する乾式成形法、金型のキャビティー内に該合金粉末を分散させたスラリーを注入し、スラリーの分散媒を排出しながら成形する湿式成形法を含む既知の任意の磁界中成形方法を用いてよい。

（４）焼結工程
成形工程で得られた成形体を焼結することにより、焼結体（焼結磁石）を得る。成形体の焼結は既知の方法を用いることができる。なお、焼結時の雰囲気による酸化を防止するために、焼結は、真空雰囲気中または雰囲気ガス中で行うことが好ましい。雰囲気ガスは、ヘリウム、アルゴンなどの不活性ガスを用いることが好ましい。

（５）熱処理工程
得られた焼結磁石に対し、磁気特性を向上させることを目的とした熱処理を行うことが好ましい。熱処理温度、熱処理時間などは既知の条件を用いることができる。例えば、比較的低い温度（４００℃以上６００℃以下）のみでの熱処理（一段熱処理）をしてもよく、あるいは比較的高い温度（７００℃以上焼結温度以下（例えば１０５０℃以下））で熱処理を行った後比較的低い温度（４００℃以上６００℃以下）で熱処理（二段熱処理）をしてもよい。好ましい条件は、７３０℃以上１０２０℃以下で５分から５００分程度の熱処理を施し、冷却後（室温まで冷却後、または４４０℃以上５５０℃以下まで冷却後）、さらに４４０℃以上５５０℃以下で５分から５００分程度熱処理をすることが挙げられる。熱処理雰囲気は、真空雰囲気あるいは不活性ガス（ヘリウムやアルゴンなど）で行うことが好ましい。

最終的な製品形状にするなどの目的で、得られた焼結磁石に研削などの機械加工を施してもよい。その場合、熱処理は機械加工前でも機械加工後でもよい。さらに、得られた焼結磁石に、表面処理を施してもよい。表面処理は、既知の表面処理であってもよく、例えばＡｌ蒸着や電気Ｎｉめっきや樹脂塗料などの表面処理を行うことができる。

このようにして得られた焼結磁石は、高いＨ_ｃＪと高いＨ_ｋが得られ、高い角形比を有していた。

Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成がおよそ表１のＮｏ．１～２３に示す各組成となるように各元素の原料を配合した。このとき、原料ＣｏはＣｏメタルであり、最大厚さが１０ｍｍ（立方体）、４ｍｍ（立方体）、２ｍｍ（板状）、１ｍｍ（棒状）、４２５μｍ（粒子状）、１００μｍ（粉末状）、５μｍ（微粉末）のものを使用した。各寸法の原料Ｃｏは、ブロック状のＣｏ材料から切削加工して調製した。なお、最大厚さが１０ｍｍ（立方体）、２ｍｍ（板状）の原料Ｃｏは、表１の試料Ｎｏ．１～２３の組成を有する全ての合金を製造するのに使用し、それ以外の原料Ｃｏ（４ｍｍ（立方体）、１ｍｍ（棒状）、４２５μｍ（粒子状）、１００μｍ（粉末状）、５μｍ（微粉末））は、試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２の組成を有する合金の製造のみに使用した。

配合した原料を溶解してストリップキャスト法により鋳造し、厚み０．２～０．４ｍｍのフレーク状の合金を得た。得られたフレーク状の合金に水素加圧雰囲気で水素脆化させた後、５５０℃まで真空中で加熱、冷却する脱水素処理を施し、粗粉砕粉を得た。次に、得られた粗粉砕粉に、粗粉砕粉１００質量％に対して、潤滑剤として０．０４質量％のステアリン酸亜鉛を添加、混合した後、気流式粉砕機（ジェットミル装置）を用いて、窒素気流中で乾式粉砕し、粒径Ｄ_５０（メジアン径）が４μｍの微粉砕粉（合金粉末）を得た。なお、粉砕時の窒素ガス中の酸素濃度は５０ｐｐｍ以下に制御した。また、粒径Ｄ_５０は、気流分散法によるレーザー回折法で得られた値である。

得られた合金粉末を分散媒と混合しスラリーを作製した。分散媒にはノルマルドデカンを用い、潤滑剤としてカプリル酸メチルを混合した。スラリーの濃度は合金粉末７０質量％、分散媒３０質量％とし、潤滑剤は合金粉末１００質量％に対して０．１６質量％とした。前記スラリーを磁界中で成形して成形体を得た。成形時の磁界は０．８ＭＡ／ｍの静磁界で、加圧力は５ＭＰａとした。なお、成形装置には、磁界印加方向と加圧方向とが直交する、いわゆる直角磁界成形装置（横磁界成形装置）を用いた。

得られた成形体を、真空中、１０００℃以上１０５０℃以下（サンプル毎に焼結による緻密化が十分起こる温度を選定）で４時間焼結した後急冷し焼結体を得た。得られた焼結体の密度は７．５Ｍｇ／ｍ^３以上であった。得られた焼結体に対し真空中、８００℃で２時間保持した後室温まで冷却し、次いで真空中で４３０℃で２時間保持した後、室温まで冷却する熱処理を施しＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（Ｎｏ．１～２３）を得た。得られたＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の成分を表１に示す。なお、表１における各成分（Ｏ、ＮおよびＣ以外）は、高周波誘導結合プラズマ発光分光分析法（ＩＣＰ－ＯＥＳ）を使用して測定した。また、Ｏ（酸素）含有量は、ガス融解－赤外線吸収法、Ｎ（窒素）含有量は、ガス融解－熱伝導法、Ｃ（炭素）含有量は、燃焼－赤外線吸収法によるガス分析装置を使用して測定した。

表２には、Ｂ量、Ｔ量（Ｃｏ量とＦｅ量の合計）、式（１）の左辺（１４［Ｂ］／１０．８）の値、右辺（［Ｔ］／５５．８５）の値を示した。また、式（１）の充足性も表２に示した。ここで「○」は式（１）を満たしていることを意味し、「×」は式（１）を満たしていないことを意味している。

熱処理後のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石（試料Ｎｏ．１～２３）にそれぞれ機械加工を施し、縦７ｍｍ、横７ｍｍ、厚み７ｍｍの試料を作製し、Ｂ－Ｈトレーサによって室温下（２０℃±１０℃）で各試料の磁気特性（Ｂ_ｒ、Ｈ_ｃＪ、Ｈ_ｋ、Ｈ_ｋ／Ｈ_ｃＪ）を測定した。測定結果を表３に示す。なお、Ｈ_ｋ／Ｈ_ｃＪ（角形比）において、Ｈ_ｋはＩ（磁化の大きさ）－Ｈ（磁界の強さ）曲線の第２象限において、Ｉが０．９×Ｊ_ｒ（Ｊ_ｒは残留磁化、Ｊ_ｒ＝Ｂ_ｒ）の値になる位置のＨの値である。
様々な最大厚さを有する原料Ｃｏを用いた試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２の磁気特性の測定結果を表４～表６に示す。

試料Ｎｏ．１～１２は、本発明の実施形態に係る焼結磁石の組成の規定を満たしていない。試料Ｎｏ．１～２、４～５、７～１０は、Ｂ量が本発明の規定を満たしていない。試料Ｎｏ．６、１１はＧａ量が本発明の実施形態に係る規定を満たしていない。試料Ｎｏ．１２は、Ｃｏ量が本発明の実施形態に係る規定を満たしていない。また、試料Ｎｏ．１～３、５、８、１０は、式（１）の規定を満たしていない。表３から分かるように、これらの試料の殆どは、原料Ｃｏの最大厚さ１０ｍｍ、２ｍｍのいずれにおいても、Ｈ_ｃＪの値が比較的低い傾向にある。

試料Ｎｏ．１３～２３は、本発明の実施形態に係る焼結磁石の組成の規定を全て満たしている。そのため、試料Ｎｏ．１３～２３は、原料Ｃｏの最大厚さ１０ｍｍ、２ｍｍのいずれにおいても、Ｈ_ｃＪの値が相対的に高い（表３）。

各試料において、Ｈ_ｋと原料Ｃｏの最大厚さとの関係について考察する。図７は、最大厚さが１０ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石の磁気特性（Ｈ_ｋ－Ｂ_ｒ）をプロットしたグラフである。図８は、最大厚さが２ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石の磁気特性（Ｈ_ｋ－Ｂ_ｒ）をプロットしたグラフである。図７、図８において、シンボルが「×」は、試料Ｎｏ．１～１２のデータをプロットしたものであり、シンボルが「●」は、試料Ｎｏ．１３～２３のデータをプロットしたものである。

図７から分かるように、原料Ｃｏの最大厚さが１０ｍｍの場合、試料Ｎｏ．１～１２、試料１３～２３のいずれも、得られた焼結磁石のＨ_ｋは１４００ｋＡ／ｍ未満となっていた。
一方、図８に示すように、原料Ｃｏの最大厚さが２ｍｍの場合、試料Ｎｏ．１～１２では、得られた焼結磁石のＨ_ｋは１４００ｋＡ／ｍ未満のままであったが、試料１３～２３では、得られた焼結磁石のＨ_ｋは１４００ｋＡ／ｍ以上となっていた。

各試料において、原料Ｃｏの最大厚さを１０ｍｍから２ｍｍに変更したときのＨ_ｋの増加量（つまり、Ｈ_ｋ（２ｍｍ）－Ｈ_ｋ（１０ｍｍ））を表３に示す。表３等における「Ｈ_ｋ（１０ｍｍ）」、「Ｈ_ｋ（２ｍｍ）」はそれぞれ、最大厚さ１０ｍｍ、２ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋの値を意味する。また、図９に、Ｈ_ｋの増加量を、Ｂ量に対してプロットした。

図９から明らかなように、Ｂ量が０．８５～０．９１質量％の焼結磁石（試料Ｎｏ．１３～２３）の場合、原料Ｃｏの最大厚さを２ｍｍ以下にすることにより、Ｈ_ｋの値が８０ｋＡ／ｍ以上も増加し、１４００ｋＡ／ｍ以上となった。
一方、Ｂ量が０．８５質量％未満、又は０．９１質量％超の焼結磁石（試料Ｎｏ．１～１２）の場合、原料Ｃｏの最大厚さを２ｍｍ以下に制限しても、Ｈ_ｋの増加量は１０ｋＡ／ｍ未満と、殆ど増加しなかった。

このように、本発明の実施形態に係る焼結磁石の組成の規定を満たす試料Ｎｏ．１３～２３では、製造の際に使用する原料Ｃｏの最大厚さを２ｍｍ以下に制限することにより、Ｈ_ｃＪが１５００ｋＡ／ｍ以上、Ｈ_ｋが１４００ｋＡ／ｍ以上と優れた磁気特性を有することが分かった。特に、原料Ｃｏの最大厚さを制限する効果は、Ｂ量が０．８５～０．９１質量％の場合に顕著であった。

さらに、試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２の組成を有する焼結磁石を例に、様々な最大厚さを有する原料Ｃｏを用いた場合のＨ_ｋへの影響を調べた。表４は、最大厚さが１０ｍｍ、４ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２の焼結磁石の磁気特性の測定結果を示す。表５は、最大厚さが２ｍｍ、１ｍｍの原料Ｃｏを用いて製造した試料Ｎｏ．１６の焼結磁石の磁気特性の測定結果を示す。表６は、最大厚さが４２５μｍ、１００μｍ、５μｍの原料Ｃｏを用いて製造した試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２の焼結磁石の磁気特性の測定結果を示す。また、図１０～図１４には、試料Ｎｏ．１４、１６～１８、２２のそれぞれについて、原料Ｃｏの最大厚さに対して、当該原料Ｃｏを用いて製造した焼結磁石のＨ_ｋをプロットした。

図１０に示すように、試料Ｎｏ．１４については、最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏを使用して製造した焼結磁石では、Ｈ_ｋが１４２０ｋＡ／ｍ以上となった。さらに、最大厚さが１００μｍ～２ｍｍの原料Ｃｏを使用した場合、得られる焼結磁石のＨ_ｋは１４２５ｋＡ／ｍ以上となった。

図１１に示すように、試料Ｎｏ．１６については、最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏを使用して製造した焼結磁石では、Ｈ_ｋが１４４０ｋＡ／ｍ以上となった。さらに、最大厚さが１００μｍ～１ｍｍの原料Ｃｏを使用した場合、得られる焼結磁石のＨ_ｋは１４６０ｋＡ／ｍ以上となった。

図１２に示すように、試料Ｎｏ．１７については、最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏを使用して製造した焼結磁石では、Ｈ_ｋが１４６０ｋＡ／ｍ以上となった。さらに、最大厚さが１００μｍ～１ｍｍの原料Ｃｏを使用した場合、得られる焼結磁石のＨ_ｋは１４８０ｋＡ／ｍ以上となった。

図１３に示すように、試料Ｎｏ．１８については、最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏを使用して製造した焼結磁石では、Ｈ_ｋが１４６５ｋＡ／ｍ以上となった。さらに、最大厚さが１００μｍ～１ｍｍの原料Ｃｏを使用した場合、得られる焼結磁石のＨ_ｋは１４８５ｋＡ／ｍ以上となった。

図１４に示すように、試料Ｎｏ．２２については、最大厚さが２ｍｍ以下の原料Ｃｏを使用して製造した焼結磁石では、Ｈ_ｋが１４００ｋＡ／ｍ以上となった。さらに、最大厚さが１００μｍ～１ｍｍの原料Ｃｏを使用した場合、得られる焼結磁石のＨ_ｋは１４２０ｋＡ／ｍ以上となった。

図１０～１４の結果から、原料Ｃｏの最大厚さが２ｍｍ以下とすることにより、Ｈ_ｋを向上させることができ、さらに原料Ｃｏの最大厚さが１００μｍ～１ｍｍとすることにより、Ｈ_ｋをより向上できることが分かった。

本出願は、出願日が２０１８年３月２３日である日本国特許出願の特願第２０１８－０５６８４６号および出願日が２０１８年９月２７日である日本国特許出願の特願第２０１８－１８２６３６号を基礎出願とする優先権主張を伴う。特願第２０１８－０５６８４６号および特願第２０１８－１８２６３６号は、参照することにより本明細書に取り込まれる。

１０、２０、３０、４０、５０、６０原料Ｃｏ
Ｔ_１ａ、Ｔ_１ｂ、Ｔ_２ａ、Ｔ_３、Ｔ_４ａ、Ｔ_５ａ、Ｔ_６ａ原料Ｃｏの最大厚さ

Claims

Ｒ：２８．５～３３．０質量％（Ｒは希土類元素のうち少なくとも１種であり、ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種を含む）、
Ｂ：０．８５～０．９１質量％、
Ｇａ：０．２～０．７質量％、
Ｃｏ：０．１～０．９質量％、
Ｃｕ：０．０５～０．５０質量％、
Ａｌ：０．０５～０．５０質量％、
Ｆｅ：６１．５質量％以上を含有し、
下記式（１）を満足するＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、

１４［Ｂ］／１０．８＜［Ｔ］／５５．８５（１）
（［Ｂ］は質量％で示すＢの含有量であり、［Ｔ］は質量％で示すＴ（ＴはＦｅとＣｏ）の含有量である）

最大厚さが１００μｍ以上２ｍｍ以下である原料Ｃｏを使用して、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の組成を満足する合金を作製する工程と、
前記合金から合金粉末を作製する工程と、
前記合金粉末を成形して成形体を得る成形工程と、
前記成形体を焼結して焼結体を得る焼結工程と、
前記焼結体に熱処理を施す熱処理工程と、
を含み、
得られる前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石が、Ｈ _ｃＪ ≧１５００ｋＡ／ｍおよびＨ _ｋ ≧１４００ｋＡ／ｍを満足する、Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
前記原料Ｃｏの前記最大厚さが４２５μｍ以上２ｍｍ以下である、請求項１に記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。
前記ＲにおけるＤｙおよびＴｂは、前記Ｒ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石全体の０質量％以上、０．５質量％以下である、請求項１～２のいずれかに記載のＲ－Ｔ－Ｂ系焼結磁石の製造方法。