JP7235936B1 - 半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法 - Google Patents

半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法 Download PDF

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Abstract

比較的に低コストで、ハロゲン非含有が可能であり、厚み精度及び離型性に優れるのみならず、高温でのコンプレッションモールド成型時のフィルム搬送性及び金型追従性が良好で皺の発生が少なく、樹脂モールド部の外観不良の発生を低減可能な、半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法等を提供する。熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン、及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを少なくとも含有し、動的粘弾性スペクトル測定において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが下記式（１）及び（２）を満たす、半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。１０ＭＰａ≦Ｅ’１≦１００ＭＰａ ・・・（１）Ｅ’１≧Ｅ’２ ・・・（２）

Description

本発明は、半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法等に関する。
従来、多層プリント配線板やフレキシブルプリント配線板等の各種パッケージ基板上の半導体素子の樹脂モールド工程時において、樹脂が硬化した後の封止樹脂と金型との離型性を得るために離型フィルムが一般的に用いられている（特許文献１及び２参照）。
この種の離型フィルムとしては、比較的に耐熱性、離型性、及び金型追従性に優れるエチレン－テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）やポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のフッ素樹脂フィルムが広く用いられている。例えば特許文献３には、熱可塑性のテトラフルオロエチレン系共重合体よりなる樹脂モールド成形用離型フィルムであって、フィルムの長手方向及び幅方向の長さの伸縮率が、ともに０～－１０％の範囲にあることを特徴とする樹脂モールド成形用離型フィルムが開示されている。
しかしながら、フッ素樹脂フィルムを用いた離型フィルムは、ハロゲン原子であるフッ素原子が多量に含まれており、フッ素樹脂フィルムの熱分解生成物が金型内面に付着して金型を汚染することにより樹脂モールド部に外観不良を引き起こし易く、離型性に改善の余地があるばかりか、比較的に高価であるという問題があった。さらに、フッ素樹脂フィルムを廃棄する際の焼却時にフッ化水素やペルフルオロイソブテン等の有害物質の生成が懸念されることから、特殊な回収処理が必要とされ、汎用性に劣るという問題もあった。
そのため、この種の離型フィルムとして、非フッ素樹脂である特殊ポリスチレン（ＰＳ）やポリメチルペンテン（ＰＭＰ）等の使用が検討されているが、これらは耐熱性に劣り、高温での封止プロセスにおいてフィルム搬送性が悪く、金型内面に装着された際に皺が発生しやすい、この皺が成形品の表面に転写されて外観不良を生じやすい、金型追従性が悪い等の問題があった。
一方、非フッ素樹脂として、架橋環状ポリオレフィン類の使用も検討されている。例えば、特許文献４には、メタセシス重合触媒とメタセシス重合可能なシクロオレフィン類を含んでなる液状物をキャリヤー上で重合させて得られる架橋樹脂フィルムが開示されており、これを離型フィルムとして使用することが検討されている。また、特許文献５には、架橋環状オレフィン重合体および該重合体と非相溶であるエラストマーを含む樹脂組成物からなる離型フィルムが開示されており、これを半導体封止工程において離型フィルムとして使用することが検討されている。
特開２０００－１６７８４１号公報 特開２００１－２５０８３８号公報 特開２００１－３１０３３６号公報 特開２００１－２５３９３４号公報 特開２０１１－１７８９５３号公報
しかしながら、特許文献４に記載の架橋樹脂フィルムは、柔軟性（金型追従性）に欠け、また、離型性にも劣るため、樹脂モールド工程時に使用する金型保護用の離型フィルムとしての適性に劣る。
一方、特許文献５に記載の離型フィルムは、柔軟性及び離型性は改善されているものの、架橋環状オレフィン重合体、該重合体と非相溶であるエラストマーを含む樹脂組成物、及び重合触媒を含む重合性組成物を塊状重合して得ているため、高粘性液の均一攪拌の困難性、未反応モノマーの残留、熱暴走抑制のための緻密な反応温度制御が問題となり、生産性に劣る。また、特許文献５に記載の離型フィルムは、比較的に引張強度が低いため、比較的に高温（例えば１７５℃）で金型保護用の離型フィルムとして用いた場合に、皺の発生が生じ易い等の外観不良を引き起こす。
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものである。すなわち、本発明は、比較的に低コストで、ハロゲン非含有が可能であり、厚み精度及び離型性に優れるのみならず、高温でのコンプレッションモールド成型時のフィルム搬送性及び金型追従性が良好で皺の発生が少なく、樹脂モールド部の外観不良の発生を低減可能な、半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法等を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記課題を解決すべく各種離型フィルムを鋭意検討した結果、熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを少なくとも含有する離型フィルムであって、動的粘弾性スペクトル測定において所定の貯蔵弾性率を有する新規な熱可塑性樹脂フィルムを新たに見出し、これを半導体封止プロセス用の離型フィルムとして用いることで、上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、以下に示す種々の具体的態様を提供する。
（１）熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン、及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを少なくとも含有し、
動的粘弾性スペクトル測定において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが下記式（１）及び（２）；を満たす、
半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
１０ＭＰａ≦Ｅ’１≦１００ＭＰａ ・・・（１）
Ｅ’１≧Ｅ’２ ・・・（２）
（２）前記動的粘弾性スペクトル測定において、前記Ｅ’２が下記式（３）；を満たす
（１）に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
１０ＭＰａ≦Ｅ'２≦１００ＭＰａ・・・（３）
（３）前記熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン１５～７５質量％、及び前記ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー５～７５質量％を含有する
（１）又は（２）に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（４）高溶融張力ポリプロピレン３～４５質量％をさらに含有する
（３）に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（５）前記高溶融張力ポリプロピレンは、３～３０ｇの溶融張力（２３０℃）、及び０．９ｇ～１５ｇ／１０分以下のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する長鎖分岐構造を有するプロピレン系重合体を含む
（４）に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（６）示差走査熱量測定において、冷結晶化熱量が５．０Ｊ／ｇ以下である
（１）～（５）のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（７）１０μｍ以上３００μｍ以下のフィルム厚みを有する
（１）～（６）のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（８）前記ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、エチレン・α－オレフィン共重合体、プロピレン・α－オレフィン共重合体、及びエチレン－プロピレン－ジエン共重合体よりなる群から選択される１以上を含む
（１）～（７）のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（９）前記熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンは、２５０℃以上の融点を有する
（１）～（８）のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
（１０）（１）～（９）のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムを、基板上に配列された半導体素子の一部ないしは全部を金型内で樹脂封止する封止装置の前記金型の内面に配する準備工程、
前記半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムが配された前記金型内に樹脂を投入する工程、
前記金型を型締めして前記半導体素子と前記樹脂とを密着して前記半導体素子の一部ないしは全部を樹脂封止する封止工程、並びに
前記金型から前記半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムを剥離させる離型工程、
を少なくとも有する
電子部品の製造方法。
（１１）前記基板が、多層プリント配線板及び／又はフレキシブルプリント配線板である
（１０）に記載の電子部品の製造方法。
本発明の一態様によれば、比較的に低コストで、ハロゲン非含有が可能であり、厚み精度及び離型性に優れるのみならず、高温でのコンプレッションモールド成型時のフィルム搬送性及び金型追従性が良好で皺の発生が少なく、樹脂モールド部の外観不良の発生を低減可能な、半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム、及びこれを用いた電子部品の製造方法等を実現することができる。
一実施形態の熱可塑性離型フィルム１００の使用例を示す模式図である。 実施例４及び比較例１の離型フィルムの動的粘弾性スペクトルの測定結果を示すグラフである。
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。なお、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。また、図面の寸法比率は、図示の比率に限定されるものではない。但し、以下の実施の形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明はこれらに限定されるものではない。すなわち本発明は、その要旨を逸脱しない範囲内で任意に変更して実施することができる。なお、本明細書において、例えば「１～１００」との数値範囲の表記は、その下限値「１」及び上限値「１００」の双方を包含するものとする。また、他の数値範囲の表記も同様である。
（熱可塑性離型フィルム）
本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、半導体素子の樹脂モールド工程時において、樹脂が硬化した後の封止樹脂と金型との離型性を得るために用いられる、半導体封止プロセス用の離型フィルムである。本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを少なくとも含有し、動的粘弾性スペクトル測定において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが特定関係を満たすことを特徴とする。
〔熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン〕
熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンは、公知のものの中から適宜選択して用いることができ、その種類は特に限定されない。このように融点が高い熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンを用いることで、フッ素樹脂フィルムを用いなくても高い耐熱性及び離型性を付与でき、高温での樹脂モールド工程において皺の発生を抑制し良好なフィルム搬送性を付与でき、また、フッ素樹脂フィルムを使用することによる樹脂モールド部の外観不良の発生を抑制できる。
熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンの具体例としては、シクロオレフィン類が挙げられる。より具体的には、ノルボルネンを開環重合し水素添加した重合物、環状オレフィンモノマーの開環メタセシス重合体等の環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）等が挙げられるが、これらに特に限定されない。熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンは、１種を単独で、又は２種以上を任意の組み合わせ及び比率で用いることができる。熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンとしてシクロオレフィン類を用いることで、高い耐熱性と高い離型性を付与できる。
環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）や環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）としては、例えば特開平５－３１７４１１号公報や特開２０１４－０６８７６７号公報に記載のポリオレフィン樹脂が例示され、これらの内容は本明細書に組み込まれる。なお、環状オレフィンポリマー（ＣＯＰ）の市販品としては、例えば日本ゼオン株式会社製のＺＥＯＮＥＸ（登録商標）やＺＥＯＮＯＲ（登録商標）、株式会社大協精工製のＤａｉｋｙｏ Ｒｅｓｉｎ ＣＺ（登録商標）等が知られている。また、環状オレフィンコポリマー（ＣＯＣ）の市販品としては、例えば三井化学株式会社製のアペル（登録商標）、Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製のＴＯＰＡＳ（登録商標）等が知られている。
上述した熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンの融点は、特に限定されないが、より高い耐熱性や、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーとの良好な分散性等を確保する等の観点から、２５０℃以上が好ましく、より好ましくは２５５℃以上、さらに好ましくは２６０℃以上であり、上限側は特に限定されないが３００℃以下が目安とされる。なお、本明細書において、融点は、ＤＳＣ ｖｅｓｔａ（リガク社製）を用いて、温度区間３０～３５０℃で、１０℃／分の昇温速度で加熱したときの示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）における融解ピーク温度を意味する。
熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンの含有割合は、要求性能に応じて適宜設定でき、特に限定されないが、金型追従性、フィルム搬送性、皺の発生等の観点から、熱可塑性離型フィルムに含まれる樹脂固形分の総量を基準に、１５～７５質量％が好ましく、より好ましくは２０～７５質量％、さらに好ましくは２５～７５質量％、特に好ましくは３０～７５質量％である。
〔ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー〕
ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、公知のものの中から適宜選択して用いることができ、その種類は特に限定されない。ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを用いることで、離型性や金型追従性を高めることができる。
このようなポリオレフィン系熱可塑性エラストマーとしては、例えばエチレン系熱可塑性エラストマー；ポリプロピレン系熱可塑性エラストマー；必要に応じてこれらに高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン等のポリエチレン、ホモポリプロピレンやランダムポリプロピレン等のポリプロピレン等の熱可塑性樹脂を混合した組成物；が挙げられる。ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーとしては、エチレン系熱可塑性エラストマー及びプロピレン系熱可塑性エラストマーが好ましく、プロピレン系熱可塑性エラストマーがより好ましい。なお、「エチレン系熱可塑性エラストマー」とはエチレンのモノマー含量が５０モル％以上であるものを意味し、「ポリプロピレン系熱可塑性エラストマー」とはプロピレンのモノマー含量が５０モル％以上であるものを意味する。
ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、エチレン・α－オレフィン共重合体、プロピレン・α－オレフィン共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン共重合体等の直鎖又は分岐のオレフィン系ポリマーが挙げられるが、これらに特に限定されない。これらの中でも、エチレン・α－オレフィン共重合体、プロピレン・α－オレフィン共重合体がより好ましい。なお、エチレン・α－オレフィン共重合体は、エチレン単量体単位と、エチレン以外のα－オレフィン単量体単位とを含む共重合体を意味し、このエチレン・α－オレフィン共重合体は、α－オレフィン以外の単量体単位をさらに含む共重合体を包含する意味である。また、プロピレン・α－オレフィン共重合体は、プロピレン単量体単位と、プロピレン以外のα－オレフィン単量体単位（但し、ここでいう「α－オレフィン単量体単位」には、エチレンも含むものとする。）とを含む共重合体を意味し、このプロピレン・α－オレフィン共重合体は、α－オレフィン以外の単量体単位をさらに含む共重合体を包含する意味である。α－オレフィンとしては、炭素数４～２０の、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－へプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－トリデセン、１－テトラデセン、１－ペンタデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－ノナデセン、１－エイコセン、３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、２－エチル－１－ヘキセン、２，２，４－トリメチル－１－ペンテン等が挙げられるが、これらに特に限定されない。α－オレフィン以外の単量体単位としては、例えば、スチレン等のビニル芳香族化合物、ポリエン化合物等が挙げられる。なお、上述した共重合体は、モノマー成分が２元系でも３元系以上の多元系でもよく、ランダム共重合体であってもブロック共重合体であってもよく、イソタクチック、アタクチック、シンジオタクチック或いはこれらの混在した構造であってもよい。ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、１種を単独で、又は２種以上を任意の組み合わせ及び比率で用いることができる。
ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの市販品としては、三井化学株式会社製のミラストマー（登録商標）、三井化学株式会社製の「タフマー（登録商標）Ｈ」、三井化学株式会社製の「タフマー（登録商標）Ａ」、三井化学株式会社製の「タフマー（登録商標）Ｐ」、住友化学株式会社製の「エクセレン（登録商標）ＦＸ」、住友化学株式会社製の「エクセレン（登録商標）ＶＬ」、住友化学株式会社製の「タフセレン（登録商標）」、ダウ・ケミカル株式会社製の商品名「エンゲージ（Ｅｎｇａｇｅ）」、「アフィニティー（Ａｆｆｉｎｉｔｙ）」、「インフューズ（Ｉｎｆｕｓｅ）」、エクソンモービル株式会社製の商品名「エグザクト（Ｅｘａｃｔ）」、エクソンモービル株式会社製の商品名「ビスタマックス（Ｖｉｓｔａｍａｘｘ）」、ＬＧ化学株式会社の商品名「ＬＵＣＥＮＥ」、日本ポリエチレン株式会社製の商品名「カーネル（Ｋａｒｎｅｌ）」、株式会社プライムポリマー製の商品名「エボリューＰ（Ｅｖｏｌｕｅ Ｐ）」、「エボリューＨ（Ｅｖｏｌｕｅ Ｈ）」、「ネオゼックス（ＮＥＯＺＥＸ）」、日本ポリプロ株式会社「ウェルネクス（ＷＥＬＮＥＸ）」等が知られている。
ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、特に限定されないが、フィルム搬送性、離型性の向上、厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、０．１ｇ／１０分以上であることがより好ましく、さらに好ましくは０．２ｇ／１０分以上、特に好ましくは０．３ｇ／１０分以上であり、１０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、さらに好ましくは９．０ｇ／１０分未満、特に好ましくは８．０ｇ／１０分未満、最も好ましくは７．０ｇ／１０分未満である。なお、本明細書において、ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーのメルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９「プラスチック－熱可塑性プラスチックのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）およびメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）の試験方法」のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測定した値を意味する。
上述したポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの含有割合は、要求性能に応じて適宜設定でき、特に限定されないが、金型追従性、フィルム搬送性、皺の発生等の観点から、熱可塑性離型フィルムに含まれる樹脂固形分の総量を基準に、５～７５質量％が好ましく、より好ましくは５～７０質量％、さらに好ましくは５～６５質量％、特に好ましくは１０～６０質量％である。
〔高溶融張力ポリプロピレン〕
本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの他に、必要に応じて、高溶融張力ポリプロピレンをさらに含有していてもよい。一般的に汎用ポリプロピレンは線状の分子構造を持つため溶融張力が低い傾向にあるが、ここで用いる高溶融張力ポリプロピレンは、メルトフローレートが同等の汎用ポリプロピレンに比して高い溶融張力を示し、流動性とのバランスに優れ、高い歪硬化性を発現する。そのため、高溶融張力ポリプロピレンを配合することで熱可塑性離型フィルムの厚みムラや皺の発生等を抑制したりすることができる。高溶融張力ポリプロピレンは、好ましくは、３～３０ｇの溶融張力（２３０℃）、及び０．９ｇ～１５ｇ／１０分以下のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する長鎖分岐構造を有するプロピレン系重合体である。ここで、プロピレン系重合体は、プロピレン単独重合体であっても、プロピレン共重合体であってもよい。プロピレン共重合体である場合、コモノマーは、エチレン及び炭素数４～１０のα－オレフィンからなる群から選ばれる少なくとも１種のオレフィンであることが好ましい。このとき、プロピレン共重合体中のコモノマーの含量は０．１～２０質量％が好ましく、より好ましくは０．１～１０質量％、さらに好ましくは０．１～３質量％である。これらの中でも、高溶融張力ポリプロピレンは、耐熱性や剛性等の観点から、プロピレン単独重合体が好ましい。なお、上記のポリオレフィン系熱可塑性エラストマーに該当するものであって高溶融張力ポリプロピレンにも該当するものは、本明細書においては、高溶融張力ポリプロピレンとして取り扱い、上記のポリオレフィン系熱可塑性エラストマーから除外するものとする。
ここで、上記の長鎖分岐構造とは、主鎖炭素数が数十以上、分子量では数百以上からなる分子鎖による分岐構造を意味し、１－ブテン等のα－オレフィンと共重合を行うことにより形成される炭素数が数個の短鎖分岐とは区別される。長鎖分岐構造の導入方法としては、例えば高エネルギーイオン化放射線を用いて長鎖分岐を形成する方法や有機過酸化物を用いて長鎖分岐を形成する方法や、メタロセン系触媒を用いて長鎖分岐を有するプロピレン系重合体を重合する方法等が知られている。また、プロピレン系重合体中に長鎖分岐があるかどうかを調べる方法は、当業界で公知の方法により行うことができ、特に限定されないが、溶融張力による方法、伸張粘度の測定における上記対数歪み等の樹脂のレオロジー特性による方法、分子量と粘度との関係を用いた分岐指数の算出、13Ｃ－ＮＭＲを用いる方法等が挙げられる。
厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、高溶融張力ポリプロピレンの溶融張力は、４ｇ以上であることがより好ましく、さらに好ましくは５ｇ以上、特に好ましくは６ｇ以上であり、２８ｇ以下であることがより好ましく、さらに好ましくは２６ｇ以下である。なお。本明細書において、高溶融張力ポリプロピレンの溶融張力は、以下の条件で測定した値を意味する。ここで、溶融張力は、例えば分子量Ｍｗ／Ｍｎ、長鎖の炭素数、長鎖分岐の数、メルトフローレート等に応じて、調整することができる。
［溶融張力の測定条件］
測定装置 ：（株）東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂ
キャピラリー ：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
シリンダー径 ：９．５５ｍｍ
ピストン押出速度：２０ｍｍ／分
引き取り速度 ：４．０ｍ／分
（但し、溶融張力が高すぎて樹脂が破断してしまう場合には、
引き取り速度を下げ、引き取りが可能な最高速度で測定する。）
温度：２３０℃
一方、フィルム搬送性、厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、高溶融張力ポリプロピレンのメルトフローレートは、１．０ｇ／１０分以上であることがより好ましく、さらに好ましくは１．１ｇ／１０分以上であり、１４ｇ／１０分以下であることがより好ましく、さらに好ましくは１３ｇ／１０分以下である。ここで、メルトフローレートは、例えば分子量分布Ｍｗ／Ｍｎ、長鎖の炭素数、長鎖分岐の数、重合時に添加する水素の量等に応じて調整することができる。なお、本明細書において、高溶融張力ポリプロピレンのメルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９「プラスチック－熱可塑性プラスチックのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）およびメルトボリュームフローレイト（ＭＶＲ）の試験方法」のＡ法、条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）に準拠して測定した値を意味する。
また、好ましい高溶融張力ポリプロピレンとしては、１９０℃における対数歪み０．３での伸長粘度をη０．３、１９０℃における対数歪み３．０での伸長粘度をη３．０としたときの、η０．３／η３．０が１０～５００であるものが挙げられる。η０．３／η３．０は、より好ましくは１５～４５０であり、さらに好ましくは２０～４００である。η０．３／η３．０の値がこれらの範囲内にある高溶融張力ポリプロピレンを用いることで、フィルム搬送性、厚みムラや皺の発生等を抑制等においてバランスに優れる熱可塑性離型フィルムが得られやすい傾向にある。ここで、η０．３／η３．０は、例えば分子量Ｍｗ／Ｍｎ、長鎖の炭素数、長鎖分岐の数、メルトフローレート等に応じて、調整することができる。なお、本明細書において、η０．３／η３．０は、以下の条件で測定される伸張粘度の値から、以下の方法で算出される値を意味する。
［伸張粘度の測定条件］
測定装置 ：ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＤＨＲ－２
測定温度 ：１９０℃
歪み速度 ：０．５／ｓｅｃ
試験片の作成方法：プレス成型
試験片の形状 ：厚さ０．５ｍｍ、幅１０ｍｍ×長さ２０ｍｍのシート
上記の高溶融張力ポリプロピレンは、公知の製造方法で得ることができ、その製法は特に限定されない。好ましい製法としては、例えば１種以上のメタロセン触媒を用いたマクロマー共重合法が挙げられ、例えば、特表２００１－５２５４６０号公報、特開２００９－２７５２０７号公報、特開２００９－２９３０２０号公報、特開２００９－２９９０２９号公報、特開２００９－５７５４２号公報等に記載の方法等が挙げられるが、これらに特に限定されない。また、高溶融張力ポリプロピレンの市販品が既に上市されており、例えば日本ポリプロ株式会社製のウェイマックス（登録商標）WAYMAXTM（MFX3、MFX6、MFX8、EX8000、EX6000、EX4000）、Borealis社製のDaploy（登録商標）HMS-PP（WB130HMS、WB135HMS、WB140HMS）等が知られている。
上述した高溶融張力ポリプロピレンの含有割合は、要求性能に応じて適宜設定でき、特に限定されないが、金型追従性、フィルム搬送性、皺の発生等の観点から、熱可塑性離型フィルムに含まれる樹脂固形分の総量を基準に、３～４５質量％が好ましく、より好ましくは３～４０質量％、さらに好ましくは３～３５質量％、特に好ましくは３～３０質量％である。
本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、本発明の効果を過度に損なわない範囲で、上述した熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンとポリオレフィン系熱可塑性エラストマー以外に、さらに必要に応じて含有される高溶融張力ポリプロピレン以外に、例えばアセテート系重合体、ポリ（メタ）アクリル系重合体、ポリエステル系重合体、ポリエーテルスルホン系重合体、ポリスルホン系重合体、ポリカーボネート系重合体、ポリアミド系重合体、ポリイミド系重合体、ポリオレフィン系重合体、ポリアリレート系重合体、ポリスチレン系重合体、ポリビニルアルコール系重合体等の、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂等の他の樹脂成分を含有していてもよい。また、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、本発明の効果を過度に損なわない範囲で、当業界で公知の添加剤、例えば炭素数１０～２５の高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸金属塩、ポリシロキサン、フッ素樹脂等の離型改良剤；染料、顔料等の着色剤；有機充填剤；無機充填材；酸化防止剤；熱安定剤；光安定剤；紫外線吸収剤；難燃剤；帯電防止剤；界面活性剤；防錆剤；消泡剤；蛍光剤等を含んでいてもよい。他の樹脂成分や添加剤は、それぞれ１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。他の樹脂成分や添加剤は、例えば熱可塑性離型フィルムの製膜時に調製する樹脂組成物に含ませることができる。他の樹脂成分や添加剤の含有量は、特に限定されないが、成型加工性や熱安定等の観点から、熱可塑性離型フィルムの総量に対して、それぞれ０．０１～１０質量％が好ましく、より好ましくはそれぞれ０．１～７質量％、さらに好ましくはそれぞれ０．５～５質量％である。
ここで、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、樹脂モールド部の外観不良の発生をより高次元に抑制し汎用性を高める観点から、ハロゲン非含有又はハロゲン低含有であることが好ましい。かかる観点から、ハロゲン原子であるフッ素原子が多量に含まれているフッ素含有ポリマーの含有割合が、０．０～３．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０～１．０質量％、さらに好ましくは０．０～０．１質量％である。
本実施形態の熱可塑性離型フィルムの製膜方法としては、特に限定されないが、溶融押出法が好ましく用いられる。好ましい一態様としては、上述した各成分を含む樹脂組成物を、溶融押出製膜法によりフィルム状に押し出して製膜し、その後に必要に応じて溶融押出フィルムを加圧加熱処理して、溶融押出フィルムを得る方法が挙げられる。このとき、樹脂組成物の調製は、常法にしたがって行えばよく、特に限定されない。上述した各成分を、例えば混練、溶融混錬、造粒、押出成形、プレス又は射出成形等の公知の方法によって製造及び加工することができる。なお、溶融混練を行う際には、一般に使用されている一軸式又は二軸式の押出機や各種ニーダー等の混練装置を用いることができる。これらの溶融混練装置に各成分を供給するに際し、各成分を予めタンブラーやヘンシェルミキサー等の混合装置を用いてドライブレンドしてもよい。また、得られた溶融押出フィルムは、半導体封止プロセス用の未延伸の離型フィルムとしてそのまま用いることができるが、フィルム強度の向上、耐熱性の向上、フィルム結晶性の調整等の観点から、必要に応じて、１軸又は２軸の加熱延伸処理や後加熱処理（アニーリング処理）を行ってもよい。フィルム搬送性、離型性の向上、厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、１軸延伸フィルム又は２軸延伸フィルムであることが好ましく、２軸延伸フィルムであることがより好ましい。また、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、低コスト化、再利用ないしは再生利用等の観点から、単層フィルム（非積層フィルム）であることが好ましい。
溶融押出の際の設定条件は、使用する樹脂組成物の種類や組成、目的とする熱可塑性離型フィルムの所望性能等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。例えば、押出機のシリンダーの設定温度は、２３０～３００℃が好ましく、より好ましくは２５０～２９００℃である。
加熱延伸処理の際の設定条件は、使用する樹脂組成物の種類や組成、目的とする熱可塑性離型フィルムの所望性能等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。例えば、溶融押出フィルムを好ましくはＭＤ方向（Machine Direction；長手方向）に７０～１８０℃で１．１～６．０倍に延伸して１軸延伸フィルムとした後、さらにＴＤ方向（Transverse Direction；横手方向）に９０～１８０℃で１．１～６．０倍に延伸することができ、その後に例えば１００～２４０℃で１～６００秒間の熱処理（熱セット）を行うことが好ましい。このとき、逐次延伸ではなく同時二軸延伸をすることもできる。延伸倍率は、特に限定されないが、フィルム搬送性、離型性の向上、厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、ＭＤ方向＊ＴＤ方向の総延伸倍率（ＭＤ方向の延伸倍率をｍとし、ＴＤ方向の延伸倍率をｎとしたとき、ｍ×ｎで表される延伸倍率）で２．００倍以上が好ましく、より好ましくは４．００倍以上、さらに好ましくは６．２５倍以上である。なお、その上限は特に限定されないが、３０倍が目安とされ、好ましくは２０倍である。また、熱セットの際には、当業界で公知の方法、例えば接触式の熱処理、非接触性の熱処理等を行うことができ、その種類は特に限定されない。例えば非接触式ヒーター、オーブン、ブロー装置、熱ロール、冷却ロール、熱プレス機、ダブルベルト熱プレス機等の公知の機器を用いて熱セットすることができる。このとき、必要に応じて、延伸溶融押出フィルムの表面に、当業界で公知の剥離フィルムや多孔質フィルムを配して、熱圧処理を行うことができる。
後加熱処理（アニーリング処理）の際の設定条件は、使用する樹脂組成物の種類や組成、目的とする熱可塑性離型フィルムの所望性能等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。例えば、溶融押出フィルム又は延伸溶融押出フィルムに、例えば１００～２４０℃で１～６００秒間の熱処理を行うことが好ましい。この後加熱処理は、当業界で公知の方法、例えば接触式の熱処理、非接触性の熱処理等を用いて行うことができ、その種類は特に限定されない。例えば非接触式ヒーター、オーブン、ブロー装置、熱ロール、冷却ロール、熱プレス機、ダブルベルト熱プレス機等の公知の機器を用いて後加熱処理を行うことができる。このとき、必要に応じて、溶融押出フィルム又は延伸溶融押出フィルムの表面に、当業界で公知の剥離フィルムや多孔質フィルムを配して、熱圧処理を行うことができる。
本実施形態の熱可塑性離型フィルムの厚みは、要求性に応じて適宜設定でき、特に限定されない。取扱性や生産性等を考慮すると、１μｍ以上６００μｍ以下が好ましく、より好ましくは５μｍ以上５００μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以上３００μｍ以下、特に好ましくは１５μｍ以上２５０μｍ以下である。なお、本明細書において、熱可塑性離型フィルムの厚みは、無作為に抽出した4箇所の平均値を意味する。
ここで、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、動的粘弾性スペクトル測定において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが下記式（１）及び（２）を満たすことを特徴とする。半導体封止プロセス用途で用いる場合、１つの要求指標として成形温度（例えば１７５℃）での貯蔵弾性率Ｅ’２が高いことが求められる。これは、成形温度において、柔軟性を高めて金型の内面に装着された際の皺の発生を抑制し金型追従性を向上させる等の観点からである。さらに、本発明者らの知見によれば、熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンとポリオレフィン系熱可塑性エラストマーの２元系以上の併用系やさらに高溶融張力ポリプロピレンを併用した３元系以上の併用系においては８０～１５０℃の範囲で貯蔵弾性率が大きく低減し得ることが見出され、この８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１が過度に低い場合に、樹脂組成物が流動しやすくなり、厚み精度、フィルム搬送性、金型追従性、皺の発生、樹脂モールド部の外観不良等に悪影響があることが見出された。そして、本実施形態の熱可塑性離型フィルムでは、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが下記式（１）及び（２）を満たす場合に、これらのトレードオフの関係にある諸性能がいずれも高く維持され得ることが見出された。また、前記の動的粘弾性スペクトル測定において、前記Ｅ’２が下記式（３）を満たすことがさらに好ましい。
１０ＭＰａ≦Ｅ’１≦１００ＭＰａ ・・・（１）
Ｅ’１≧Ｅ’２ ・・・（２）
１０ＭＰａ≦Ｅ‘２≦１００ＭＰａ ・・・（３）
上記において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１は、好ましくは１０ＭＰａ以上９０ＭＰａ以下であり、より好ましくは１０ＭＰａ以上８０ＭＰａ以下であり、さらに好ましくは１５ＭＰａ以上７５ＭＰａ以下である。また、１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２は、好ましくは１０ＭＰａ以上９０ＭＰａ以下であり、より好ましくは１０ＭＰａ以上８０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１０ＭＰａ以上７０ＭＰａ以下である。なお、熱可塑性離型フィルムの８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２は、目的とする熱可塑性離型フィルムの所望性能等に応じて適宜調整することができる。例えば、使用する各成分種類、樹脂組成物の配合割合、加熱延伸や後加熱の処理条件等を変更することにより、貯蔵弾性率を調整することができる。また、延伸処理や熱処理によっても貯蔵弾性率を調整することができる。
また、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、要求性能に応じて適宜設定でき、特に限定されないが、柔軟性を高めて金型の内面に装着された際の皺の発生を抑制し金型追従性を向上させる等の観点から、動的粘弾性スペクトル測定において、１７５℃における損失正接Ｔａｎδが０．０５以上０．２０以下の範囲内にあることが好ましく、より好ましくは０．０５以上０．１８以下の範囲内である。
ここで、本明細書において、熱可塑性離型フィルムの貯蔵弾性率及び損失正接Ｔａｎδは、ＪＩＳ K７２４４－４に準拠し、動的粘弾性装置ＲＳＡ－３（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）を用いて、周波数１Ｈｚで測定される値を意味する。その他の詳細については、後述する実施例に記載の測定条件に従うものとする。
また、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、フィルム搬送性、離型性の向上、厚みムラや皺の発生等を抑制等の観点から、示差走査熱量（ＤＳＣ）測定において、冷結晶化熱量が１０．０Ｊ／ｇ以下であることが好ましく、より好ましくは７．０Ｊ／ｇ以下、さらに好ましくは５．０Ｊ／ｇ以下、特に好ましくは３．０Ｊ／ｇ以下である。なお、その下限値側は、特に限定されないが、０Ｊ／ｇ以上（検出限界以上）であればよい。本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、結晶性ポリマー（すなわち、熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン）を使用しているもののポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを併用しさらに必要に応じて高溶融張力ポリプロピレンを併用しているものの、冷結晶化熱量が上記のように小さくフィルム製膜時の結晶化が十分に進行していることにより、得られるフィルムの柔軟性が過度に損なわれることなく、比較的に高い耐熱性と良好な金型追従性とを兼備することができ、高温での樹脂モールド工程においてフィルム搬送性が良好で皺の発生が少なくなり、しかもフッ素樹脂フィルムに起因する樹脂モールド部の外観不良の発生が低減される傾向にある。なお、熱可塑性離型フィルムの冷結晶化熱量は、目的とする熱可塑性離型フィルムの所望性能等に応じて適宜調整することができる。例えば、使用する各成分種類、樹脂組成物の配合割合、加熱延伸や後加熱の処理条件等を変更することにより、冷結晶化熱量を調整することができる。
本明細書において、熱可塑性離型フィルムの冷結晶化熱量は、ＪＩＳ Ｋ７１２１：２０１２に準拠し、示差走査熱量計を用いて、熱可塑性離型フィルムから分取したサンプルを測定した熱分析結果に基づいて算出される値である。その他の詳細については、後述する実施例に記載の測定条件に従うものとする。
本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、上述した構成を採用することで、比較的に低コストで、ハロゲン非含有が可能であり、厚み精度及び離型性に優れるのみならず、高温での樹脂モールド工程においてフィルム搬送性及び金型追従性が良好で皺の発生が少なく、樹脂モールド部の外観不良の発生が抑制されている。そのため、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、半導体素子の樹脂モールド工程時において、樹脂が硬化した後の封止樹脂と金型との離型性を得るための半導体封止プロセス用の離型フィルムとして好適に用いることができる。とりわけ、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、皺の発生や樹脂モールド部の外観不良の発生が抑制されているため、従来から汎用されているトランスファー成型法よりも精密な成型条件が求められるコンプレッション成型法の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムとして、要求性能を十分に満たすものとなる。また、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、必要に応じて、サンドブラスト加工、ウェットブラスト加工、熱エンボス加工等の表面処理が施されていてもよい。これらの表面処理により所望の表面凹凸を付与することで、離型性、フィルム搬送性及び金型追従性がさらに高められ、皺の発生や樹脂モールド部の外観不良等をさらに抑制することができる。
本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、半導体装置の製造における半導体素子の樹脂封止工程の離型フィルムとして好適に用いられる。本実施形態の熱可塑性離型フィルムを用いて半導体素子の樹脂封止を行う方法は特に限定されない。成形金型の内部で半導体素子を樹脂封止するときに、成形金型の内面に本実施形態の熱可塑性離型フィルムを配置すればよい。例えば、トランスファー成型法やコンプレッション成型法等の公知の樹脂モールド成型において好適に用いることができる。とりわけ、コンプレッション方式の樹脂封止法は、金型のキャビティ内に樹脂を入れ、樹脂を溶融した後に型締めして半導体素子と溶融樹脂とを密着させて樹脂封止する方法であり、樹脂の流動がほとんどなく、チップやワイヤへの影響を最小限に抑えることが可能であるためワイヤの細線化が可能で、近年のパッケージの最小化、薄型化、高集積化、高生産性、コスト低減を実現するプロセスニーズに適合するものとして、採用が広がっている。コンプレッション方式では、トランスファー方式におけるゲートやランナ等が不要になり、樹脂の使用効率もほぼ１００％となるため、コスト削減や廃棄量の低減にもつながることにも起因する。
したがって、本実施形態の熱可塑性離型フィルムは、コンプレッション方式の樹脂モールド成型において殊に有用なものとなる。その使用例の一例を挙げると、図１に示すように、上型Ｄ１及び下型Ｄ２を備える金型Ｄを用い、下型Ｄ２の内面側に熱可塑性離型フィルム１００を介在させた状態で、必要に応じて真空引きして下型Ｄ２の内面或いはパーティング面に熱可塑性離型フィルム１００を密着させ、下型Ｄ２のキャビティＣ内にモールド樹脂Ｍを投入し、必要に応じて加熱してモールド樹脂Ｍを溶融ないしは液状化させた後、上型Ｄ１及び下型Ｄ２を型締めして半導体素子を搭載した基板１１をモールド樹脂Ｍに密着（ないしは圧着或いは圧縮）させて、必要に応じて加熱及び加圧して、半導体素子を樹脂封止する。なお、熱可塑性離型フィルム１００は上型Ｄ１の内面又は下型Ｄ２の内面の少なくとも一方の側に介在させればよい。このときの成形条件は、常法にしたがって行えばよく特に限定されないが、金型温度（成形温度）は例えば１６０～１９０℃であり、成形圧力は例えば５～１２ＭＰａであり、成形時間は例えば１～６００秒程度が目安とされる。このように樹脂モールド時に熱可塑性離型フィルム１００を介在させることで、モールド樹脂Ｍと金型Ｄの内面との接触を回避でき、樹脂封止後の基板１１を金型Ｄから離型することが容易になる。なお、ここで樹脂封止の対象とする基板１１としては、例えば、多層プリント配線板、フレキシブルプリント配線板等が挙げられるが、その種類は特に限定されない。
以下に実施例及び比較例を挙げて本発明の特徴をさらに具体的に説明するが、本発明は、これらによりなんら限定されるものではない。すなわち、以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順等は、本発明の趣旨を逸脱しない限り、適宜変更することができる。また、以下の実施例における各種の製造条件や評価結果の値は、本発明の実施態様における好ましい上限値又は好ましい下限値としての意味をもつものであり、好ましい数値範囲は前記の上限値又は下限値と、下記実施例の値又は実施例同士の値との組み合わせで規定される範囲であってもよい。
実施例及び比較例で用いた材料は、以下のとおりである。
（樹脂Ａ）
（Ａ－１）熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン、日本ゼオン社製、「ＺＥＯＮＥＸ（登録商標）Ｃ２４２０」、融解温度：２６３℃
（樹脂Ｂ）
（Ｂ－１）ポリオレフィン系エラストマー樹脂、エクソンモービル株式会社製の商品名「ビスタマックス（登録商標） Vistamaxx 3020FL」、メルトフローレート：２．４ｇ／１０分（ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
（樹脂Ｃ）
（Ｃ－１）高溶融張力ポリプロピレン、日本ポリプロ社製「ウェイマックス（登録商標）MFX8」、溶融張力（２３０℃）：２５ｇ、メルトフローレート：１．１ｇ／１０分（ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
（二軸延伸ＰＥＴフィルム）
（Ｄ－１）ポリエチレンテレフタレートフィルム、東レ株式会社製「ルミラー（登録商標）#350-S10」
（実施例１）
８０℃にて８時間以上乾燥させた樹脂Ａと、樹脂Ｂとを、表１に記載の組成及び配合比でドライブレンドし、得られたブレンド物を２８０℃に加熱した同方向回転タイプのベント式２軸混練押出機にて溶融混練させ、得られたストランドをペレタイザーにてカットすることで、樹脂組成物（ブレンドチップ）を調製した。得られた樹脂組成物を、ホッパードライヤー等を用いて８０℃にて８時間以上乾燥させ、２８０℃に加熱した押出機に備えられたホッパーに投入して溶融混練し、その押出機先端のＴダイからフィルム状に共押出し、冷却して、厚み５００μｍを有する未延伸の溶融押出フィルムを得た。得られた未延伸の溶融押出フィルムを、逐次二軸延伸機にて１３０℃でＭＤ方向に２．５倍及びＴＤ方向に２．５倍（総合倍率：６．２５倍）に二軸延伸し、１３０℃で２分間熱セットすることで、平均厚み１２０μｍの実施例１の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例２～１１）
表１に記載の組成及び配合割合にそれぞれ変更する以外は、実施例１と同様に行い、実施例２～１１の熱可塑性離型フィルムをそれぞれ得た。
（実施例１２）
延伸倍率をＭＤ方向に１．５倍及びＴＤ方向に１．５倍（総合倍率：２．２５倍）に変更し熱セットを省略する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み２４０μｍの実施例１２の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例１３）
延伸倍率をＭＤ方向に１．５倍及びＴＤ方向に１．５倍（総合倍率：２．２５倍）に変更し熱セットを１分間に変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み２４０μｍの実施例１３の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例１４）
未延伸の溶融押出フィルムの厚みを５０μｍに変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み５μｍの実施例１４の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例１５）
未延伸の溶融押出フィルムの厚みを１００μｍに変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み２０μｍの実施例１５の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例１６）
延伸倍率をＭＤ方向に１．３倍及びＴＤ方向に１．３倍（総合倍率：１．６９倍）に変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み２８０μｍの実施例１６の熱可塑性離型フィルムを得た。
（実施例１７）
延伸倍率をＭＤ方向に１．１倍及びＴＤ方向に１．１倍（総合倍率：１．２１倍）に変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み４００μｍの実施例１７の熱可塑性離型フィルムを得た。
（比較例１）
延伸処理及び熱セットを省略する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み５００μｍの比較例１の熱可塑性離型フィルムを得た。
（比較例２）
表１に記載の組成及び配合割合に変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み１２０μｍの比較例２の熱可塑性離型フィルムを得た。
（比較例３）
表１に記載の組成及び配合割合に変更し、延伸温度及び熱セット温度を１４０℃に変更する以外は、実施例４と同様に行い、平均厚み１２０μｍの比較例３の熱可塑性離型フィルムを得た。
（参考例１）
参考例１として（Ｄ－１）の平均厚み３５０μｍの二軸延伸ＰＥＴフィルムの諸物性を測定した。
得られた各離型フィルムの諸物性の測定条件は、以下のとおりである。
〔貯蔵弾性率Ｅ’及び損失係数Ｔａｎδ〕
装置：動的粘弾性装置ＲＳＡ－３（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製）
測定条件：引張モード
振動周波数：１Ｈｚ
測定温度：２３℃から５℃／分の速度で２００℃まで昇温
測定方向：フィルムの長手方向（フィルム搬送方向）
評価項目：８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１
１７５℃における貯蔵弾性率Ｅ’２
１７５℃における損失係数Ｔａｎδ
〔冷結晶化熱量〕
装置：示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ ｖｅｓｔａ（リガク社製））
測定温度：２３℃から２００℃まで、５℃／分の速度で昇温。
サンプル量：各サンプル５ｍｇ。
評価項目：冷結晶化熱量
〔平均厚み〕
ランダムに４点の厚みを測定し、その平均値とした。
得られた各離型フィルムの性能評価を、以下のとおり行った。
（厚み精度）
得られた各フィルムにおいて、ランダムに３０点の厚みを測定し、その平均値と標準偏差から、次式にしたがって膜厚偏差を算出し、以下の基準に基づいて評価した。
膜厚偏差（％）＝（標準偏差／平均値）×１００
Very Good（◎）：膜厚偏差３％未満
Good（〇） ：膜厚偏差３％以上８％未満
Bad（×） ：膜厚偏差８％以上
（離型性）
１５ｃｍ×１５ｃｍの正方形状の金属板（厚さ３ｍｍ）の上に、大きさ２５ｃｍ×２５ｃｍの正方形状のポリイミドフィルム（商品名：ユーピレックス（登録商標）１２５Ｓ、宇部興産社製、厚さ１２５μｍ）を載せた。該ポリイミドの上にさらに、スペーサーとして、２０ｃｍ×２０ｃｍの正方形状で、中央に１０ｃｍ×８ｃｍの長方形状の穴が開いたポリイミドフィルム（厚さ０．２ｍｍ）を載せた。その穴の中心付近に半導体封止用エポキシ顆粒樹脂（商品名：スミコンＥＭＥ Ｇ７７０Ｈ ｔｙｐｅ Ｆ ｖｅｒ． ＧＲ、住友ベークライト社製）を３ｇ載せた。さらにその上に、２０ｃｍ×２０ｃｍの正方形状の離型フィルムを、第１面を下側（エポキシ樹脂側）に向けて乗せ、最後にその上に２５ｃｍ×２５ｃｍの正方形状の金属板（厚さ３ｍｍ）を載せて、積層サンプルとした。そして、積層サンプルを、１８０℃で熱したプレス機に入れ、３０秒予熱した後、１０ＭＰａの圧力で５分間プレスして、エポキシ樹脂を硬化させた。積層サンプルを取り出して金属板とポリイミドフィルムを取り除き、常温に戻した。離型フィルムの先端をつかみ、剥離角９０°でエポキシ樹脂から引き剥がしたときの荷重を標準型デジタルフォースゲージＺＴＳ－５Ｎ（イマダ製）を用いて測定した。
Very Good（◎）：剥離荷重１．０Ｎ未満
Good（〇） ：剥離荷重１．０以上５．０Ｎ未満
Bad（×） ：剥離荷重５．０Ｎ以上（１０N以上では測定不可）
（モールド試験）
図１に示すように、半導体封止用圧縮成形装置ＰＭＣ１０４０の上側金型と下側金型との間に１ＭＰａの張力を印加した状態でロール原反から熱可塑性離型フィルムを引き出して配置した後、下側金型のパーティング面に熱可塑性離型フィルムを真空吸着させ、一定長さに切断する。上側金型のパーティング面には基板に固定された半導体素子を配置する。次いで、パーティング面が熱可塑性離型フィルムによって保護された下側金型のキャビティＣ内にモールド樹脂Ｍを投入し、金型温度を１８０℃まで加熱してモールド樹脂Ｍを溶融ないしは液状化させた後、上側金型と下側金型を型締めし、キャビティ周縁部の真空吸着孔から真空ポンプで空気を抜き、所定の最終深さおよびクランプ力で所定時間密着させて基板に固定された半導体素子のコンプレッション方式の樹脂封止（圧縮成型）を行い、樹脂封止された基板（半導体パッケージ）を金型及び熱可塑性離型フィルムから離型して取り出す。このときの各熱可塑性離型フィルムの性能評価を、以下の基準で行った。
＜封止条件＞
金型温度：１７５℃
キャビティ大きさ：２２０ｍｍ×５５ｍｍ
キャビティの最終深さ：０．５ｍｍ
硬化性樹脂：スミコンＥＭＥ Ｇ７７０Ｈ ｔｙｐｅ Ｆ Ｖｅｒ．ＧＲ（住友ベークライト社製）
キャビティ面への追従時の真空度：－８５ｋＰａ
硬化性樹脂気泡抜き時の真空度：－８０ｋＰａ
硬化性樹脂気泡抜き時間：１０秒
クランプ時間：１２０秒
成型圧力：８．０ＭＰａ
（フィルム搬送性）
ロール原反から熱可塑性離型フィルムを繰り出して金型のパーティング面にまで搬送して真空吸着する際の熱可塑性離型フィルムの性状を、目視にて観察して、以下の基準で判断した。
Very Good（３）：熱可塑性離型フィルムが、金型の熱により伸長せずに搬送可能
Good（２） ：熱可塑性離型フィルムが、金型の熱によりわずかに伸長した
Bad（１） ：熱可塑性離型フィルムが、金型の熱により伸長し搬送できなかった
（金型追従性）
Very Good（３）：半導体パッケージに樹脂欠けが全くない
Good（２） ：半導体パッケージに樹脂欠けが端部に一部あった
Bad（１） ：熱可塑性離型フィルムが金型に追従せず、真空吸着できなかった
（皺、破れ、噛みこみ）
Very Good（３）：熱可塑性離型フィルムに皺、破れが全くない
Good（２） ：熱可塑性離型フィルムにわずかに皺があるが、破れは生じなかった
Bad（１） ：熱可塑性離型フィルムに多数の皺があるか、破れが生じた
Figure 0007235936000001
図２に、実施例４及び比較例１の離型フィルムの動的粘弾性スペクトルの測定結果を示す。
本発明の熱可塑性離型フィルムは、比較的に低コストで、ハロゲン非含有が可能であり、厚み精度及び離型性に優れるのみならず、高温でのモールド成型時のフィルム搬送性及び金型追従性が良好で皺の発生が少なく、樹脂モールド部の外観不良の発生を低減可能であるため、半導体素子の樹脂モールド工程時において使用する、半導体封止プロセス用の離型フィルムとして広く且つ有効に利用可能であり、とりわけコンプレッションモールド成型時の半導体封止プロセス用の離型フィルムとして、殊に有効に利用可能である。
１００ ・・・熱可塑性離型フィルム
１１ ・・・半導体素子が搭載された基板
Ｃ ・・・キャビティ
Ｄ ・・・金型
Ｄ１・・・上型
Ｄ２・・・下型
Ｍ ・・・モールド樹脂

Claims (11)

  1. 熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン、及びポリオレフィン系熱可塑性エラストマーを少なくとも含有し、
    動的粘弾性スペクトル測定において、８０～１５０℃の範囲での貯蔵弾性率の最低値Ｅ’１と１７５℃での貯蔵弾性率Ｅ’２とが下記式（１）及び（２）；
    １０ＭＰａ≦Ｅ’１≦１００ＭＰａ ・・・（１）
    Ｅ’１≧Ｅ’２ ・・・（２）
    を満たす、
    半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  2. 前記動的粘弾性スペクトル測定において、前記Ｅ’２が下記式（３）；
    １０ＭＰａ≦Ｅ'２≦１００ＭＰａ ・・・（３）
    を満たす
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  3. 前記熱可塑性結晶性環状ポリオレフィン１５～７５質量％、及び前記ポリオレフィン系熱可塑性エラストマー５～７５質量％を含有する
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  4. 高溶融張力ポリプロピレン３～４５質量％をさらに含有する
    請求項３に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  5. 前記高溶融張力ポリプロピレンは、３～３０ｇの溶融張力（２３０℃）、及び０．９ｇ～１５ｇ／１０分以下のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０：１９９９準拠、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）を有する長鎖分岐構造を有するプロピレン系重合体を含む
    請求項４に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  6. 示差走査熱量測定において、冷結晶化熱量が５．０Ｊ／ｇ以下である
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  7. １０μｍ以上３００μｍ以下のフィルム厚みを有する
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  8. 前記ポリオレフィン系熱可塑性エラストマーは、エチレン・α－オレフィン共重合体、プロピレン・α－オレフィン共重合体、及びエチレン－プロピレン－ジエン共重合体よりなる群から選択される１以上を含む
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  9. 前記熱可塑性結晶性環状ポリオレフィンは、２５０℃以上の融点を有する
    請求項１に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルム。
  10. 請求項１～９のいずれか一項に記載の半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムを、基板上に配列された半導体素子の一部ないしは全部を金型内で樹脂封止する封止装置の前記金型の内面に配する準備工程、
    前記半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムが配された前記金型内に樹脂を投入する工程、
    前記金型を型締めして前記半導体素子と前記樹脂とを密着して前記半導体素子の一部ないしは全部を樹脂封止する封止工程、並びに
    前記金型から前記半導体封止プロセス用熱可塑性離型フィルムを剥離させる離型工程、
    を少なくとも有する
    電子部品の製造方法。
  11. 前記基板が、多層プリント配線板及び／又はフレキシブルプリント配線板である
    請求項１０に記載の電子部品の製造方法。
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