JP7223717B2 - 高純度金属の製造方法及び製造装置 - Google Patents

Description

この発明は高純度金属の製造方法及び製造装置に関し，更に詳しく言えば、偏析凝固法の原理を利用して共晶不純物を含むアルミニウム、マグネシウム、鉛、亜鉛等の金属から、共晶不純物の含有量を元の金属よりも少なくし，高純度の金属を製造する方法及び装置に関するものである。

金属中に金属と共晶を生成するＦｅ、Ｓｉ、Ｃｕ等の不純物が含まれている場合、これらの不純物を除去して高純度の金属を得るためには、この金属を溶融し、これを冷却して凝固させる際の初晶を選択的に取り出すことが効果的であるという原理は周知である。

従来から上記原理を利用した種々の精製法が提案されている。例えば、特許文献１では、るつぼ内の溶融金属に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体表面に高純度金属を晶出させる精製方法において、るつぼ内の溶融金属の存在部分におけるるつぼの内周面と冷却体外周面との最短距離をるつぼ内周面と冷却体外周面との最長距離の1/2以下に設定して、精製を行うことで、溶湯の流路の狭い箇所、広い箇所を意図的に設定し、溶湯に円周方向の流れを発生させることにより、溶湯の周方向の流速を遅くし、相対速度を高めることが提案されている。

特開２００８－１６３４２０号公報

しかしながら、特許文献１に開示された方法では、流路の狭い箇所において流速が速くなり、且つ遠心力による局部的な湯面上昇が発生し、溶融金属の飛散（湯跳ね）が起こるというトラブルが発生しやすい。

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、優れた精製効率を実現できるとともに溶融金属の飛散を抑制できる高純度金属の製造方法及び製造装置の提供を目的とする。

上記目的は以下の手段によって達成される。
（１）溶湯保持容器に収容した精製すべき溶融金属中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体の表面に高純度金属を晶出させる高純度金属の製造方法において、
溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分における溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率を０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定して精製を行うことを特徴とする高純度金属の製造方法。
（２）溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１が１０ｍｍ以上である前項１に記載の高純度金属の製造方法。
（３）溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８である前項１または前項２に記載の高純度金属の製造方法。
（４）前記冷却体の表面に付着する精製塊の形成に伴って、前記溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１を変化させる前項１ないし前項３のいずれか一項に記載の高純度金属の製造方法。
（５）前記溶融金属がアルミニウムである前項１ないし前項４のいずれか一項に記載の高純度金属の製造方法。
（６）精製すべき溶融金属を収容する溶湯保持容器と、
前記溶湯保持容器に収容された溶融金属中に浸漬される回転可能な冷却体と、
を備え、
前記溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分において、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定されていることを特徴とする高純度金属の製造装置。
（７）溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１が１０ｍｍ以上である前項６に記載の高純度金属の製造装置。
（８）溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８である前項６または前項７に記載の高純度金属の製造装置。
（９）前記冷却体の表面に付着する精製塊の形成に伴って、前記溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１を変化させる前項６ないし前項８のいずれか一項に記載の高純度金属の製造装置。

前項（１）に記載の発明によれば、溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分における溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率を０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定して精製を行うので、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面の間隔が狭い箇所から広い箇所に溶融金属が流れていくと、幅が広がっていくことで冷却体の周方向に加えて、半径方向への流れが生じるため、溶融金属の流速の周方向成分が小さくなる。その結果、溶融金属に対する冷却体外周面の相対速度を大きくでき、精製効率を向上させることができる。且つ、０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定されているので、溶融金属の流路の著しく狭い箇所が無く、溶融金属の飛散を抑制した精製を行うことができ、操業上の問題を抑制できる。

前項（２）に記載の発明によれば、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１が１０ｍｍ以上であるので、冷却体の外周面と溶湯保持容器の内周面との距離が小さくなりすぎて、精製された金属塊が溶湯保持容器の内周面に接触してしまう恐れを回避できる。

前項（３）に記載の発明によれば、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８であるから、溶融金属の飛散をより確実に抑えつつ、より高純度の金属塊を得ることができる。

前項（４）に記載の発明によれば、冷却体の表面に付着する精製塊の形成に伴って、前記溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１を変化させるから、冷却体の外周面に付着した金属塊と溶湯保持容器の内周面との最短距離が狭くなっていき、ついには溶湯保持容器の内周面と接触してしまう懸念を解消できる。

前項（５）に記載の発明によれば、純度の高いアルミニウムを精製することができる。

前項（６）に記載の発明によれば、溶融金属に対する冷却体外周面の相対速度を大きくでき、精製効率を向上させることができるとともに、溶融金属の飛散を抑制した精製を行うことができる製造装置となる。

前項（７）に記載の発明によれば、冷却体の外周面と溶湯保持容器の内周面との距離が小さくなりすぎて、精製された金属塊が溶湯保持容器の内周面に接触してしまう恐れを回避できる製造装置となる。

前項（８）に記載の発明によれば、溶融金属の飛散をより確実に抑えつつ、より高純度の金属塊を得ることができる製造装置となる。

前項（９）に記載の発明によれば、冷却体の外周面と溶湯保持容器の内周面との最短距離Ｌ１が変化するので、冷却体の外周面に付着して成長する金属塊が溶湯保持容器の内周面と接触してしまう懸念を解消できる製造装置となる。

この発明の一実施形態に係る高純度金属の製造装置の概略構成図である。 図１のII-II線断面図である。

以下、本発明の一実施の形態について詳細に説明する。

図１はこの発明の一実施形態に係る金属精製装置の概略構成と、これを用いた金属精製方法を説明するための図である。

図１において、１は有低円筒状の溶湯保持容器であるるつぼであり、このるつぼ１の内部に溶融金属（溶湯ともいう）１０が収容保持されている。るつぼ１は加熱炉で構成され、溶湯１０が一定の温度となるように加熱されている。

るつぼ１の形状は円筒に限定されないが、できるだけ内周面が曲線で構成されている方が望ましい。また、るつぼ１を構成する炉の加熱方法は、電熱でもガスバーナーでも構わない。

溶湯１０の温度は、凝固温度を超えていればよいが、冷却体２が溶湯１０に浸漬している間は、溶湯中に固相が存在しなくなる温度よりも低い方がより望ましい。

冷却体２は、上端側が径大の円錐台形状に形成され、上下動可能な回転軸３の下端に設置されている。なお、冷却体２の形状は限定されることはなく、円柱状その他の形状であっても良い。回転軸３は管状になっており、また、冷却体２の内部にも空間が形成されている。前記回転軸３の内部には冷媒供給管４及び冷媒排出管５が挿通され、冷媒供給管４から冷媒が供給されるものとなされている。供給された冷媒は、冷媒供給管４を通って冷却体２の内部空間に噴出し、その後、回転軸３の内部の冷媒排出管５を通って排出されるようになっており、冷却体２をその内側から冷やすことができるものとなされている。冷媒は気体あるいは液体を用いる。冷却体２の表面の材質は金属あるいはグラファイトなど、熱伝導率の高い材質を用いるのが望ましい。

冷却体２は、回転軸３が下方に移動して溶湯に浸漬、回転できるようになっている。その際、溶湯１０の存在部分において、るつぼ１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離をＬ１とし、るつぼ１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離をＬ２とすると、Ｌ１／Ｌ２を０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５になるように、予めるつぼ１と冷却体２の浸漬時の位置を決めておく。

このような位置関係とする理由は次の通りである。即ち、冷却体２とるつぼ１の内周面の間隔が狭い箇所から広い箇所に溶湯１０が流れていくと、幅が広がっていくことで、冷却体２の周方向に加えて、半径方向への自由度が増える。そこに冷却体２による遠心力が半径方向に及ぶことで、溶湯流れの向きが変わり、流れの大きさとしては同じであっても、溶湯流速の半径方向成分が発生することで、溶湯流速の周方向成分が小さくなる。その結果、溶湯に対する冷却体外周面の相対速度を大きくすることができる。

溶湯１０の流れが半径方向成分にも発生することによって、冷却体２の表面に付着、成長する金属塊の凝固界面に形成される不純物濃化層の外側への拡散が促進され、より高純度の金属塊が得られる効果も発生する。

また、Ｌ１／Ｌ２が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定されているので、溶湯１０の流路の著しく狭い箇所が無く、溶湯１０の飛散(湯跳ね)を抑制した精製を行うことができ、操業上の問題を抑制できる。

Ｌ１／Ｌ２が０．９５以上であると前記した相対速度を大きくする効果と不純物濃化層の拡散効果が不十分である。０．５以下であると高純度の塊が得られるが、著しく流路の狭い場所が発生し、湯面の局部的な上昇により、溶湯１０の跳ねを助長してしまい、設備が故障する等のトラブルが起こる。望ましくは０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８に設定するのが良い。

また、冷却体２の外周面に金属塊が付着して成長していくと、冷却体２の外周面とるつぼ１の内周面との距離が小さくなりすぎて金属塊がるつぼ１の内周面に接触してしまう危険もあるので、るつぼ１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を１０ｍｍ以上確保するのが望ましい。

また、回転軸３そのものが水平面内で平行移動できるような機構を持たせて、冷却体２が浸漬している間に冷却体２の外周面とるつぼ１の内周面との距離Ｌ１、Ｌ２を少しずつ変化させるような動作をさせることで、冷却体２の外周面に付着して成長していく金属塊とるつぼ１の内周面との距離が狭まっていき、ついには金属塊がるつぼ１の内周面と接触してしまうという懸念も解消できる。なお、回転軸３そのものを平行移動させるのではなく、るつぼ１を平行移動させることにより、冷却体２の外周面とるつぼ１の内周面との距離Ｌ１、Ｌ２を少しずつ変化させてもよい。

上記のようにして金属塊の精製を開始したのち、ある一定時間経過後に、冷却体２を引き上げることで、冷却体２の外周面に付着した金属塊も同時に引き上げられる。付着した金属塊は機械的に力を加え、あるいは、再加熱することによって除去、回収される。精製金属としては、共晶不純物を含むアルミニウム、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の金属を挙げうる。

上記により精製された金属は、高純度であるから、各種の加工や用途に用いることで優れた特性や機能を発揮させることができる。一例を挙げると、精製金属を鋳造に用いて鋳造品を製作しても良いし、この鋳造品を圧延して各種の金属板や金属箔として用いても良い。また、この金属箔を例えばアルミニウム電解コンデンサの電極材として用いてもよい。

(実施例１)
表１に示す不純物濃度（質量ｐｐｍ）のアルミニウム原料からなるアルミニウム溶湯（元溶湯）をるつぼ１に収容し、精製処理を実施した。精製装置及び精製条件は次の通りである。

るつぼ１は、図１に示すように、溶湯上面における内径（開口部の内径と同じ）Ｄが５００ｍｍ、深さＨが８００ｍｍの有底円筒状で底面が下向き円弧面に形成されたものを用いた。冷却体２は上端側が径大の円錐台形状に形成され、溶湯上面における外径ｄが２２０ｍｍのグラファイト製のものを使用した。

そして、冷却媒体として１５００リットル／分の圧縮空気を冷却体２の内部に流通させ、回転周速度:４２００ｍｍ／ｓの一定速度で冷却体２を回転させながら６分間、精製した。このとき、るつぼ１の溶湯上面における内周面と冷却体２の外周面との水平方向の最短距離Ｌ１は１３５ｍｍ、最大距離は１４５ｍｍであった。
（実施例2-4と比較例1-2）
Ｌ１とＬ２の値が表1に示すように異なる点以外は、実施例１と同じ方法で行った。

以上により得られたアルミニウム精製塊の不純物濃度、精製効率、重量を表1に示す。精製効率は、得られたアルミニウム精製塊の不純物濃度の元のアルミニウム溶湯に含まれる不純物濃度に対する比率で計算される。

また、溶湯の飛散についての良否を表１に併せて示す。溶湯の飛散（表１では溶湯跳ねと記している）の評価は、◎は全く無し、〇はほぼ無し、△は若干有りを示す。

総合評価については〇はＦｅの精製効率が０．１５以下、Ｓｉの精製効率が０．２５以下、且つ湯跳ね◎又は〇の３条件を全て満たしているものとした。一つでも満たしていないものは、総合評価は△とした。

表1の結果から理解されるように実施例１－４は比較例１よりも精製効率が良く、湯跳ねが発生しない。また、比較例２よりも精製効率は若干劣るが、湯跳ねを抑制できる結果となった。

１ るつぼ（溶湯保持容器）
２ 冷却体
３ 回転軸
４ 冷媒供給管
５ 冷媒排出管
１０ 溶湯（溶融金属）

Claims (11)

1. 溶湯保持容器に収容した精製すべき溶融金属中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体の表面に高純度金属を晶出させる高純度金属の製造方法において、
   前記冷却体をその回転軸を溶湯保持容器の中心からずらした状態で溶融金属中に浸漬するとともに、溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分における溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率を０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定して精製を行うことを特徴とする高純度金属の製造方法。
2. 溶湯保持容器に収容した精製すべき溶融金属中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体の表面に高純度金属を晶出させる高純度金属の製造方法において、
   前記溶湯保持容器は内周面が横断面円形であり、溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分における溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率を０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定して精製を行うことを特徴とする高純度金属の製造方法。
3. 溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１が１０ｍｍ以上である請求項１または請求項２に記載の高純度金属の製造方法。
4. 溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８である請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の高純度金属の製造方法。
5. 前記冷却体の表面に付着する精製塊の形成に伴って、前記溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１を変化させる請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の高純度金属の製造方法。
6. 前記溶融金属がアルミニウムである請求項１ないし請求項５のいずれか一項に記載の高純度金属の製造方法。
7. 精製すべき溶融金属を収容する溶湯保持容器と、
   回転軸を溶湯保持容器の中心からずらした状態で前記溶湯保持容器に収容された溶融金属中に浸漬される回転可能な冷却体と、
   を備え、
   前記溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分において、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定されていることを特徴とする高純度金属の製造装置。
8. 精製すべき溶融金属を収容する、内周面が横断面円形の溶湯保持容器と、
   前記溶湯保持容器に収容された溶融金属中に浸漬される回転可能な冷却体と、
   を備え、
   前記溶湯保持容器内の溶融金属の存在部分において、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．９５に設定されていることを特徴とする高純度金属の製造装置。
9. 溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１が１０ｍｍ以上である請求項７または請求項８に記載の高純度金属の製造装置。
10. 溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１と、溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最長距離Ｌ２の比率が０．５＜Ｌ１／Ｌ２＜０．８である請求項７ないし請求項９のいずれか一項に記載の高純度金属の製造装置。
11. 前記冷却体の表面に付着する精製塊の形成に伴って、前記溶湯保持容器の内周面と冷却体外周面との最短距離Ｌ１を変化させる請求項７ないし請求項１０のいずれか一項に記載の高純度金属の製造装置。
    

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