JP2008163420A - 金属精製方法及び装置、精製金属、鋳造品、金属製品及び電解コンデンサ - Google Patents

Abstract

【課題】冷却体の周速度を大きくしたり、坩堝内周面に邪魔板を設けたりすることなく、高純度の金属を安全に効率よく精製することができる金属精製方法及び装置等を提供する。
【解決手段】坩堝１に収容した精製すべき溶融金属１０中に冷却体２を浸漬し、この冷却体２を回転させながら冷却体２の表面に高純度金属を晶出させる金属精製方法である。溶融金属１０の存在部分における坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２の２分の１以下に設定して精製を行う。
【選択図】 図１

Description

本発明は金属精製方法及び装置に関し，更に詳しく言えば、偏析凝固法の原理を利用して共晶不純物を含むアルミニウム、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の金属から、共晶不純物の含有量を元の金属よりも少なくし，高純度の金属を製造する方法及び装置に関し、さらには前記方法により精製された金属、この金属を用いた鋳造品、金属製品及び電解コンデンサに関する。

従来、高純度金属の精製方法として、精製用溶湯保持容器に入れられた共晶不純物を含む溶融金属中に冷却体を浸漬し、冷却体内に冷却流体を供給しながら冷却体を回転させることで、その周囲に、溶融金属よりも高純度の精製金属を晶出させる、という方法が知られている（例えば特許文献１）。

前記特許文献１で述べられている方法は、精製すべき金属を溶解して金属溶湯とした後、この溶湯を常にその凝固温度を超えた温度に加熱保持しておいた上で、その溶湯に冷却体を浸漬させ、その際、冷却体の表面温度が溶湯の凝固温度以下になるように保持し、さらに、冷却体外周面と溶湯との相対速度を大きくすることによって冷却体外周面に溶湯より高純度の金属塊を晶出させ付着させる、というものである。

この方法は、液相線と固相線の間の領域の温度に金属溶湯を保持すると、より高純度の固相と不純物の多い液相とに分離する、という偏析の原理を利用している。

冷却体の表面には最初に不純物が少ない固相が生成され、その固相と溶湯との間の凝固界面に不純物の多い液相が排出され、いわゆる不純物濃化層が形成される。冷却体外周面に付着、成長する金属塊は、凝固界面の進行速度を不純物濃化層の外側への拡散速度よりも遅くすることで不純物を外側に拡散させることによって、及び／または、不純物濃化層を液相の流速によって分散させて層の厚さを薄くすることによって、より不純物の少ないものとして得られている。

近年、用途によってはさらに高純度の金属が必要とされている。

例えば、アルミニウムの場合、電解アルミニウムコンデンサの電極箔に使われている原料のアルミニウムは、純度９９．９％という高い純度が求められている。さらに近年、高圧用の電解アルミニウムコンデンサの需要が高まっており、それに必要なアルミニウム箔として、純度９９．９９％というさらに高純度のものが必要とされる。

従来の精製方法によってさらに高純度な金属塊を得るためには、精製を複数回行えばよい。具体的には、１度精製したものを集めて再溶解し、その再溶解された溶湯に対して精製を行い、それを繰り返せばその繰り返した回数分だけ高純度金属塊を得ることができる。ただし、この方法は、工程が非常に多くなり、その間に製造ラインから不純物が混入する可能性が多くなってしまう。また、何度も再溶解することで必要なコスト、必要なエネルギーが増大し、生産効率が低くなってしまう。

したがって、精製回数を増やすよりも、精製工程自体の中で、さらに精製効率を向上させる方が望ましい。

従来の方法では、冷却体が溶湯中に浸漬して回転している際、周囲の溶湯は止まっておらず、冷却体の回転する方向と同じ方向に回転している。冷却体の回転速度よりも遅い周速度で回っているものの、溶湯自体が冷却体と同じ方向に回っているということは、溶湯と冷却体との速度差が小さくなるので、相対速度としてはむしろ遅くなってしまっている。

精製効率を向上させるには、実際にはあまり大きくなっていない相対速度を如何に大きくするかが重要となってくる。

冷却体と溶湯との相対速度をさらに大きくする手段として、以下のような方法が挙げられる。
（Ａ）冷却体の周速度を大きくすることによって、溶湯との相対速度を大きくする。
（Ｂ）溶湯の流速を遅くするために、特許文献２、特許文献３に記載されているように坩堝内周面に邪魔板を設置する。
特公昭６１−３３８５号公報 特開昭６１−１７０５２７号公報 特開昭６３−８９６３３号公報

しかしながら、前記（Ａ）の冷却体の周速度を大きくすることによって、溶湯との相対速度を大きくする方法では、やはり溶湯が冷却体につられて同じ方向に回転してしまう点が解消されず、相対速度を上げることが難しいという問題がある。設備の面でも、冷却体を回転させる装置は、回転速度をさらに大きくせねばならないことから従来の装置よりも大掛かりなものとなってしまい、現実的でない。また、冷却体の周速度が速くなると、溶湯の周速度も速くなり、それによって液面の高低差が大きくなると共に、液面変動も激しくなることで、溶湯飛散が頻発するので、安全面でも問題がある。さらに、冷却体外周面に生じる遠心力が大きくなり、冷却体外周面に付着した金属塊が外れやすくなるため、得られる金属塊が少なくなってしまい、生産効率の面でも好ましくない。

また、前記（Ｂ）の坩堝内周面に邪魔板を設置する方法では、邪魔板により溶湯全体の流速を抑制、または、乱流を生じさせる効果があるものの、その効果の範囲は、坩堝内周面から邪魔板の長さ分だけ内側の範囲の外周部分に限られてしまう。その効果を冷却体外周面付近にまで及ぼすには、邪魔板を冷却体外周面付近にまで延ばす必要があるが、その状態では冷却体外周面に付着、成長した金属塊が、邪魔板と接触し、邪魔板が破損してしまう危険がある。また、坩堝内周面に邪魔板がある坩堝を得るためには、坩堝内周面に邪魔板を別部品として接着する、あるいは、最初から邪魔板が存在するような坩堝を製作する方法などがあるが、いずれも製作、メンテナンスの面で手間がかかってしまう。

この発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、冷却体の周速度を大きくしたり、坩堝内周面に邪魔板を設けたりすることなく、高純度の金属を安全に効率よく精製することができる金属精製方法及び装置、精製金属、鋳造品、金属製品及び電解コンデンサを提供することを課題とする。

上記課題は以下の手段によって解決される。
（１）坩堝に収容した精製すべき溶融金属中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体表面に高純度金属を晶出させる金属精製方法において、坩堝内の溶融金属の存在部分における坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を、坩堝内周面と冷却体外周面との最長距離の２分の１以下に設定して精製を行うことを特徴とする金属精製方法。
（２）坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が１０ｍｍ以上である前項１に記載の金属精製方法。
（３）坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の開口部の最大内寸Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体の外寸ｄの比率ｄ／Ｄが、０．２以上である前項１または２に記載の金属精製方法。
（４）冷却体に付着する精製塊の形成に伴って、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を変化させる前項１〜３のいずれかに記載の金属精製方法。
（５）溶融金属がアルミニウムである前項１〜４のいずれかに記載の金属精製方法。
（６）精製すべき溶融金属を収容する坩堝と、前記坩堝に収容された溶融金属中に浸漬される回転可能な冷却体と、を備え、坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が、坩堝の内周面と冷却体外周面との最長距離の２分の１以下に設定されてなることを特徴とする金属精製装置。
（７）坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が１０ｍｍ以上に設定されている前項６に記載の金属精製装置。
（８）坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の開口部の最大内寸Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体の外寸ｄの比率ｄ／Ｄが、０．２以上である前項６または７に記載の金属精製装置。
（９）冷却体に付着する精製塊の形成に伴って、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が変化するものとなされている前項６〜８のいずれかに記載の金属精製装置。
（１０）前項１ないし５のいずれかに記載の方法で精製された精製金属。
（１１）前項１０に記載の精製金属から製造された鋳造品。
（１２）前項１１に記載の鋳造品が圧延されてなる金属製品。
（１３）前項１２に記載の金属製品が電極材として用いられている電解コンデンサ。

前項（１）に記載の発明によれば、坩堝内の溶融金属の存在部分における坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を、坩堝内周面と冷却体外周面との最長距離の２分の１以下に設定して精製を行うから、冷却体と坩堝の内周面の間隔が狭い箇所から広い箇所に溶湯が流れていくと、幅が広がっていくことで、冷却体の周方向に加えて、半径方向への自由度が増える。そこに冷却体による遠心力が半径方向に及ぶことで、溶湯流れの向きが変わり、流れの大きさとしては同じであっても、溶湯流速の半径方向成分が発生することで、溶湯流速の周方向成分が小さくなる。その結果、溶湯に対する冷却体外周面の相対速度を大きくすることができ、精製効率を向上することができる。また、溶湯流が半径方向成分にも発生することによって、冷却体の表面に付着、成長する金属塊の凝固界面に形成される不純物濃化層の外側への拡散が促進され、より高純度の金属塊が得られる効果も発生する。

前項（２）に記載の発明によれば、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が１０ｍｍ以上であるから、冷却体の外周面と坩堝の内周面との距離が小さくなりすぎて金属塊が坩堝の内周面に接触してしまう恐れを回避できる。

前項（３）に記載の発明によれば、坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の開口部の最大内寸Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体の外寸ｄの比率ｄ／Ｄが、０．２以上であるから、冷却体の外周面と坩堝の内周面との距離が狭い場所と広い場所との流速の差による前項（１）の発明の効果を有効に発揮させることができる。

前項（４）に記載の発明によれば、冷却体に付着する精製塊の形成に伴って、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を変化させるから、冷却体の外周面と坩堝の内周面との最短距離が、冷却体の外周面に付着して成長していく金属塊によって狭まっていき、ついには坩堝の内周面と接触してしまうという懸念を解消できる。

前項（５）に記載の発明によれば、純度の高いアルミニウムを精製することができる。

前項（６）に記載の発明によれば、溶湯に対する冷却体外周面の相対速度を大きくすることができ、精製効率を向上することができる生成装置となしうる。

前項（７）に記載の発明によれば、冷却体の外周面と坩堝の内周面との距離が小さくなりすぎて金属塊が坩堝の内周面に接触してしまう恐れを回避できる。

前項（８）に記載の発明によれば、冷却体の外周面と坩堝の内周面との距離が狭い場所と広い場所との流速の差による前項（６）の発明の効果を有効に発揮する精製装置となしうる。

前項（９）に記載の発明によれば、冷却体の外周面と坩堝の内周面との最短距離が、冷却体の外周面に付着して成長していく金属塊によって狭まっていき、ついには坩堝の内周面と接触してしまうという懸念を解消できる。

前項（１０）に記載の発明によれば、純度の高い精製金属となしうる。

前項（１１）に記載の発明によれば、純度の高い鋳造品となしうる。

前項（１２）に記載の発明によれば、純度の高い圧延金属製品となしうる。

前項（１３）に記載の発明によれば、純度の高い圧延金属からなる電極材が用いられた電解コンデンサとなしうる。

以下、この発明の一実施形態を説明する。

図１はこの発明の一実施形態に係る金属精製装置の概略構成と、これを用いた金属精製方法を説明するための図である。

図１において、１は有低円筒状の坩堝であり、この坩堝１の内部に溶融金属（溶湯ともいう）１０が収容保持されている。坩堝１は加熱炉で構成され、溶湯１０が一定の温度となるように加熱されている。

坩堝１の形状は円筒に限定されないが、できるだけ内周面が曲線で構成されている方が望ましい。また、坩堝１を構成する炉の加熱方法は、電熱でもガスバーナーでも構わない。

溶湯１０の温度は、凝固温度を超えていればよいが、冷却体２が溶湯１０に浸漬している間は、溶湯中に固相が存在しなくなる温度よりも低い方がより望ましい。

冷却体２は、上端側が径大の円錐台形状に形成され、上下動可能な回転軸３の下端に設置されている。なお、冷却体２の形状は限定されることはなく、円柱状その他の形状であっても良い。回転軸３は管状になっており、また、冷却体２の内部にも空間が形成されている。前記回転軸３の内部には冷媒供給管４及び冷媒排出管５が挿通され、冷媒供給管４から冷媒が供給されるものとなされている。供給された冷媒は、冷媒供給管４を通って冷却体２の内部空間に噴出し、その後、回転軸３の内部の冷媒排出管５を通って排出されるようになっており、冷却体２をその内側から冷やすことができるものとなされている。冷媒は気体あるいは液体を用いる。冷却体２の表面の材質は金属あるいはグラファイトなど、熱伝導率の高い材質を用いるのが望ましい。

冷却体２は、回転軸３が下方に移動して溶湯に浸漬、回転できるようになっている。その際、溶湯１０の存在部分において、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離をＬ１とし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離をＬ２とすると、Ｌ１はＬ２の２分の１以下になるように、予め坩堝１と冷却体２の浸漬時の位置関係を決めておく。

このような位置関係とする理由は次の通りである。即ち、冷却体２と坩堝１の内周面の間隔が狭い箇所から広い箇所に溶湯１０が流れていくと、幅が広がっていくことで、冷却体２の周方向に加えて、半径方向への自由度が増える。そこに冷却体２による遠心力が半径方向に及ぶことで、溶湯流れの向きが変わり、流れの大きさとしては同じであっても、溶湯流速の半径方向成分が発生することで、溶湯流速の周方向成分が小さくなる。その結果、溶湯に対する冷却体外周面の相対速度を大きくすることができる。

また、溶湯流が半径方向成分にも発生することによって、冷却体２の表面に付着、成長する金属塊の凝固界面に形成される不純物濃化層の外側への拡散が促進され、より高純度の金属塊が得られる効果も発生する。

坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１と最長距離Ｌ２において、Ｌ１がＬ２の２分の１を超えると、溶湯流速の半径方向成分が小さく、溶湯に対する冷却体外周面の相対速度を大きくできないし、不純物濃化層の外側への拡散促進効果も十分でない。望ましくは、ＬＩ／Ｌ２≦０．４に設定するのがよい。

また、溶湯１０の存在部分において、坩堝１の開口部の最大内径Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体２の外径ｄの比率ｄ／Ｄは、０．２以上であるのが望ましい。ｄ／Ｄが０．２未満では、上述したＬＩ／Ｌ２≦１／２に設定した効果を発揮するための溶湯１０の流速そのものが大きくならない恐れがあり、冷却体２の外周面と坩堝１の内周面との距離が狭い場所と広い場所との流速の差による効果を期待できない恐れがある。特に好ましくは、ｄ／Ｄ≧０．３に設定するのがよい。ただし、ｄ／Ｄが大きすぎると、冷却体２の外周面と坩堝１の内周面の距離が短い場所と長い場所との流速の変化が緩慢になってしまい、半径方向成分の流速が大きくならず、従って、不純物濃化層の外側への拡散効果を十分発揮できない恐れがあるため、ｄ／Ｄ≦０．７に設定するのがよい。なお、坩堝１の内部空間が断面円形でない場合や、冷却体２が断面円形でない場合は、坩堝１内の溶湯１０の存在部分において、坩堝１の開口部の最大内寸Ｄと、前記Ｄを含む水平面内における冷却体２の外寸ｄの比率ｄ／Ｄを、０．２以上に設定すればよい。

また、冷却体２の外周面に金属塊が付着して成長していくと、冷却体２の外周面と坩堝１の内周面との距離が小さくなりすぎて金属塊が坩堝の内周面に接触してしまう危険もあるので、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を１０ｍｍ以上確保するのが望ましい。

また、回転軸３そのものが水平面内で平行移動できるような機構を持たせて、冷却体２が浸漬している間に冷却体２の外周面と坩堝１の内周面との距離Ｌ１、Ｌ２を少しずつ変化させるような動作をさせることで、冷却体２の外周面と坩堝１の内周面との最短距離Ｌ１が、冷却体２の外周面に付着して成長していく金属塊によって狭まっていき、ついには坩堝１の内周面と接触してしまうという懸念も解消できる。なお、回転軸３そのものを平行移動させるのではなく、坩堝１を平行移動させることにより、冷却体２の外周面と坩堝１の内周面との距離Ｌ１、Ｌ２を少しずつ変化させてもよい。

上記のようにして金属塊の精製を開始したのち、ある一定時間経過後に、冷却体２を引き上げることで、冷却体２の外周面に付着した金属塊も同時に引き上げられる。付着した金属塊は機械的に力を加えたり、あるいは、再加熱することによって除去、回収される。精製金属としては、共晶不純物を含むアルミニウム、ケイ素、マグネシウム、鉛、亜鉛等の金属を挙げうる。

上記により精製された金属は、高純度であるから、各種の加工や用途に用いることで優れた特性や機能を発揮させることができる。一例を挙げると、精製金属を鋳造に用いて鋳造品を製作しても良いし、この鋳造品を圧延して各種の金属板や金属箔として用いても良い。また、この金属箔を例えばアルミニウム電解コンデンサの電極材として用いてもよい。

（実施例１）
まず、使用した精製装置について説明する。

坩堝１は内径Ｄが４００ｍｍの有低円筒状に形成されている。一方、冷却体２は外径ｄが１５０ｍｍの円柱状のグラファイト製であり、上下運動が可能な回転軸３の下端に設置されている。回転軸３は管状になっており、また、冷却体２も内部に中空部を有している。冷媒としては、空気を用いた。空気は、回転軸３の内部に挿通された冷媒供給管４を通って冷却体２の内部中空部に噴出し、その後、回転軸３の冷媒排出管５を通って排出されるような構造となっている。

冷却体２は、回転軸３が下方に動いてアルミニウム溶湯１０に浸漬、回転できるようになっており、冷却体２を内部に空気を流して冷却しながら一定時間浸漬させることで、冷却体２の外周面にアルミニウム塊が付着して成長する。その後、回転軸３を上昇させて、アルミニウム塊が付着した冷却体２を溶湯から引き上げ、アルミニウム塊を掻き取る装置のある場所に回転軸３ごと移動させ、その装置でアルミニウム塊を冷却体２から掻き取り、回収する。

このような精製装置を用い、精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０とし、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５１０ｐｐｍ、Ｓｉが１８０ｐｐｍ含まれていた。

冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体３を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を５５ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を１９５ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、冷却体２を周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は６．１ｋｇ、不純物としてＦｅが４８ｐｐｍ、Ｓｉが３４ｐｐｍ含まれていた。精製効率は冷却体２に付着したアルミニウム塊に含まれる不純物濃度の、元のアルミニウム溶湯に含まれる不純物濃度に対する比率で計算されるが、精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１０、Ｓｉの精製効率は０．２１であった。

（実施例２）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０とし、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を１２ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を２３８ｍｍとした。

冷却体を溶湯中に浸漬させた後、冷却体の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら１分間保持した。それによって、冷却体外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は１．１ｋｇ、不純物としてＦｅが４０ｐｐｍ、Ｓｉが４５ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．０８、Ｓｉの精製効率は０．１８であった。

（実施例３）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を３３ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を２１７ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら３分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は３．４ｋｇ、不純物としてＦｅが４７ｐｐｍ、Ｓｉが４９ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．０９、Ｓｉの精製効率は０．２０であった。

（実施例４）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を５５ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を１９５ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝２．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は６．２ｋｇ、不純物としてＦｅが８０ｐｐｍ、Ｓｉが６０ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１６、Ｓｉの精製効率は０．２４であった。

（実施例５）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１とほぼ同じものであるが、冷却体２を内部に空気を導入して冷却しながら一定時間浸漬させる間、坩堝１の内週面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を可変制御できるように、回転軸３が水平面内で平行移動する機構を追加した装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を１２ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を２３８ｍｍとし、回転軸３の平行移動速度を０．１４３ｍｍ／秒として、５分後には坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１が５５ｍｍ、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２が１９５ｍｍとなるように設定した。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は６．０ｋｇ、不純物としてＦｅが４０ｐｐｍ、Ｓｉが４４ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．０８、Ｓｉの精製効率は０．１８であった。

（実施例６）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は、冷却体２の外径を２５０ｍｍとした以外は、実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を５０ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を１００ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は９．８ｋｇ、不純物としてＦｅが５２ｐｐｍ、Ｓｉが５５ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１０、Ｓｉの精製効率は０．２２であった。

（実施例７）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は、冷却体２の外径を４０ｍｍとした以外は、実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を８０ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を２８０ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝２．５ｍ／秒（装置の都合上、得られる最大の周速度）で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は１．６ｋｇ、不純物としてＦｅが８０ｐｐｍ、Ｓｉが６３ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１６、Ｓｉの精製効率は０．２５であった。

（実施例８）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は、冷却体２の外径を３００ｍｍとした以外は、実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最短距離Ｌ１を２２ｍｍとし、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との最長距離Ｌ２を７８ｍｍとした。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら１分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は１．２ｋｇ、不純物としてＦｅが５２ｐｐｍ、Ｓｉが５４ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１０、Ｓｉの精製効率は０．２２であった。

（比較例１）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との距離が１２５ｍｍになるように、冷却体２の中心を坩堝１の中央に位置するように合わせた。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝４．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は６．３ｋｇ、不純物としてＦｅが７０ｐｐｍ、Ｓｉが５８ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１４、Ｓｉの精製効率は０．２３であった。

（比較例２）
精製すべきアルミニウム金属を坩堝１に入れ、電気加熱によって溶解してアルミニウム溶湯１０として、６６５℃に保持した。そのときのアルミニウム溶湯１０には不純物として主にＦｅが５００ｐｐｍ、Ｓｉが２５０ｐｐｍ含まれていた。

精製装置は実施例１と同じ装置を用いた。その冷却体２は予め表面温度が５５０℃になるように加熱保持した上で、冷却体２を坩堝１の中のアルミニウム溶湯１０に浸漬させた。その際、坩堝１の内周面と冷却体２の外周面との距離が１２５ｍｍになるように、冷却体中心を坩堝１の中央に位置するように合わせた。

冷却体２を溶湯１０中に浸漬させた後、冷却体２の内部に冷却用の圧縮空気を２０００リットル／分の流速で流しつつ、周速度＝２．７ｍ／秒で回転させながら５分間保持した。それによって、冷却体２の外周面に付着、成長したアルミニウム塊が得られた。得られたアルミニウム塊の重量は６．３ｋｇ、不純物としてＦｅが９０ｐｐｍ、Ｓｉが７０ｐｐｍ含まれていた。精製効率に換算すると、Ｆｅの精製効率は０．１８、Ｓｉの精製効率は０．２８であった。

以上の実施例、比較例の条件及び結果を表１にまとめて示す。

表１の結果から、本実施形態によれば、精製効率を向上できることを確認し得た。

本発明の一実施形態に係る生成装置の概略構成図である。 図１のII線断面図である。

符号の説明

１ 坩堝
２ 冷却体
３ 回転軸
１０ 溶湯

Claims (13)

1. 坩堝に収容した精製すべき溶融金属中に冷却体を浸漬し、この冷却体を回転させながら冷却体表面に高純度金属を晶出させる金属精製方法において、
   坩堝内の溶融金属の存在部分における坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を、坩堝内周面と冷却体外周面との最長距離の２分の１以下に設定して精製を行うことを特徴とする金属精製方法。
2. 坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が１０ｍｍ以上である請求項１に記載の金属精製方法。
3. 坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の開口部の最大内寸Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体の外寸ｄの比率ｄ／Ｄが、０．２以上である請求項１または２に記載の金属精製方法。
4. 冷却体に付着する精製塊の形成に伴って、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離を変化させる請求項１〜３のいずれかに記載の金属精製方法。
5. 溶融金属がアルミニウムである請求項１〜４のいずれかに記載の金属精製方法。
6. 精製すべき溶融金属を収容する坩堝と、
   前記坩堝に収容された溶融金属中に浸漬される回転可能な冷却体と、
   を備え、
   坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が、坩堝の内周面と冷却体外周面との最長距離の２分の１以下に設定されてなることを特徴とする金属精製装置。
7. 坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が１０ｍｍ以上に設定されている請求項６に記載の金属精製装置。
8. 坩堝内の溶融金属の存在部分において、坩堝の開口部の最大内寸Ｄに対し、前記Ｄを含む水平面内における冷却体の外寸ｄの比率ｄ／Ｄが、０．２以上である請求項６または７に記載の金属精製装置。
9. 冷却体に付着する精製塊の形成に伴って、坩堝の内周面と冷却体外周面との最短距離が変化するものとなされている請求項６〜８のいずれかに記載の金属精製装置。
10. 請求項１ないし５のいずれかに記載の方法で精製された精製金属。
11. 請求項１０に記載の精製金属から製造された鋳造品。
12. 請求項１１に記載の鋳造品が圧延されてなる金属製品。
13. 請求項１２に記載の金属製品が電極材として用いられている電解コンデンサ。

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