JP7184517B2 - 二次電池のための補充された負極 - Google Patents
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Description
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値との間で充放電サイクルを行うようにプログラムされた制御ユニットとを有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極のクーロン容量は上記正極のクーロン容量を超えている。
上記方法は、
最初のまたはその後の充電サイクル中に、上記正極と負極との間に電圧を印加してキャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を少なくとも部分的に充電することによって、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相を形成するステップ(i)と、
キャリアイオンのソースを含み上記セパレータを介して上記負極および/または上記正極に電解的に結合されている補助電極と上記負極または正極との間に電圧を印加することによって、上記補助電極から、キャリアイオンを、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eod、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodをそれぞれ有するものとすると、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、上記Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であるまで輸送するステップ(ii)とを有することを特徴とする。
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、制御ユニットとを有し、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのための可逆的クーロン容量を有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記キャリアイオンのための、上記正極のクーロン容量を超える可逆的クーロン容量を有する。
上記方法は、
(i) キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を少なくとも部分的に充電し、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相が形成されること、
(ii) ステップ(i)の後、キャリアイオンを補助電極から上記正極へ輸送すること、
(iii) ステップ(ii)の後、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を充電すること、および、
(iv) 上記制御ユニットを、セル放電終止電圧Vcell,eodを設定するようにプログラムすることを含み、
上記活性化された二次電池は、上記セルがVcell,eodにあるとき、正極放電終止電圧Vpos,eodと負極放電終止電圧Vneg,eodを有し、Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする。
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータとを有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含み、
上記正極は、カソード活物質を含み、
上記負極のクーロン容量の上記正極のクーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1である。
上記方法は、
(i) キャリアイオンを補助電極から上記正極へ輸送すること、および、
(ii) 上記負極を、上記補助電極から上記正極へ輸送された上記キャリアイオンで充電し、これにより、上記二次電池を充電することを含み、
上記充電された二次電池は、放電終止電圧Vcell,eodと負極放電終止電圧Vneg,eodを有し、上記Vcell,eodが達せられるとき、上記Vneg,eodは0.9V未満(対Li)であり且つ少なくとも0.4V(対Li)であることを特徴とする。
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有する。
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記正極のクーロン容量を超える、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有する。
上記制御ユニットは、コントローラと、上記コントローラに電気的に結合されたセンサとを含み、
上記センサは、上記二次電池の動作中に、上記二次電池のセル電圧を測定し、キャリアイオンのソースを含み上記セパレータを介して上記負極および/または上記正極に電解的に結合されている取り外し可能な補助電極に対する上記正極または負極の電圧を測定するように構成されている。
上記コントローラは、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値との間で充放電サイクルを行うように、すなわち、セル充電終止電圧Vcell,eocが検出されると上記二次電池の充電動作を終了し、セル放電終止電圧Vcell,eodが検出されると上記二次電池の放電動作を終了するようにプログラムされている。
さらに、
最初のまたはその後の充電サイクル中に、上記正極と負極との間に電圧を印加してキャリアイオンが上記正極から上記負極へ輸送されて上記二次電池が少なくとも部分的に充電されることによって、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相が形成され、かつ、
上記取り外し可能な補助電極と上記負極または正極との間に電圧を印加することによって、上記取り外し可能な補助電極から、キャリアイオンが輸送されることによって、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eod、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodをそれぞれ有するものとすると、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、上記Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする。
[定義]
Vcell,eoc = Vpos,eoc - Vneg,eoc [1]
Vcell,eod = Vpos,eod - Vneg,eod [2]
ここで、Vcell,eocはセルについての充電終止電圧、Vpos,eocは正極についての充電終止電圧、Vneg,eocは負極についての充電終止電圧、Vcell,eodはセルについての放電終止電圧、Vpos,eodは正極についての放電終止電圧、Vneg,eodは負極についての放電終止電圧である。
二次電池を活性化する方法であって、
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、制御ユニットとを有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極のクーロン容量は上記正極のクーロン容量を超えており、
上記方法は、
(i) キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を少なくとも部分的に充電し、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相が形成されること、
(ii) ステップ(i)の後、キャリアイオンを補助電極から上記正極へ輸送すること、
(iii) ステップ(ii)の後、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を充電すること、および、
(iv) 上記制御ユニットを予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値でプログラムすることを含み、
上記活性化された二次電池は、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、正極放電終止電圧Vpos,eodと負極放電終止電圧Vneg,eodを有し、Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも96%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも97%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも98%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも99%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1~6のいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1~6のいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1~6のいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態1~6のいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、補助電極と、制御ユニットとを有する二次電池であって、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記正極のクーロン容量を超える、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記制御ユニットは、コントローラと、センサに電気的に結合されたセンサとを含み、
上記センサは、上記二次電池の動作中に、上記二次電池のセル電圧を測定し、上記二次電池の上記補助電極に対する上記正極または負極の電圧を測定するように構成され、
上記コントローラは、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と、予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値とを有し、
上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eodを有するとともに、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodを有し、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする二次電池。
実施形態11の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.9V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態11の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.8V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態11の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.7V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態11の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.6V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態11の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.5V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態1~10のいずれかの方法または実施形態11~16のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンであるもの。
実施形態1~10のいずれかの方法または実施形態11~16のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンであるもの。
実施形態1~10のいずれかの方法または実施形態11~16のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオンであるもの。
実施形態1~10のいずれかの方法または実施形態11~16のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはマグネシウムイオンであるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
上記負極は、充電および放電サイクル中にキャリアイオンが上記負極に組み込まれるか又は上記負極を離れるのに伴う体積の膨張および収縮に適応するための、有意な空隙体積率を有するマイクロ構造化されたシリコン含有活物質を含むもの。
実施形態35の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、少なくとも0.1であるもの。
実施形態35または36の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、0.8未満であるもの。
実施形態35または36の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.15~約0.75であるもの。
実施形態35または36の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.2~約0.7であるもの。
実施形態35または36の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.25~約0.6であるもの。
実施形態35または36の方法または二次電池であって、
上記マイクロ構造化されたアノード活物質は、マクロポーラス、マイクロポーラス若しくはメソポーラスな材料層、または、それらの材料層の組み合わせを備えるもの。
二次電池を活性化する方法であって、
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値でプログラムされた制御ユニットとを有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極のクーロン容量は上記正極のクーロン容量を超えており、
上記方法は、
(i) キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を少なくとも部分的に充電し、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相が形成されること、および、
(ii) キャリアイオンを補助電極から上記正極へ輸送して、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記二次電池に正極放電終止電圧Vpos,eodと負極放電終止電圧Vneg,eodを与えることを含み、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
ステップ(i)の後、または、ステップ(i)と同時に、ステップ(ii)が実行されることを特徴とする方法。
実施形態43の方法において、
ステップ(i)の後にステップ(ii)が実行される場合に、
さらに、ステップ(ii)の後、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を充電するステップ(iii)を備えたことを特徴とする方法。
実施形態43の方法において、
ステップ(i)と同時にステップ(ii)が実行され、ステップ(ii)は、キャリアイオンを上記補助電極から上記負極へ第1速度で輸送することを含み、また、ステップ(i)は、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ第2速度で輸送することを含み、
上記第2速度は上記第1速度よりも高いことを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも96%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも97%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも98%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも99%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42から50までのいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42から50までのいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42から50までのいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
実施形態42から50までのいずれかの方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。
負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、補助電極と、制御ユニットとを有する二次電池であって、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記正極のクーロン容量を超える、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記制御ユニットは、コントローラと、センサに電気的に結合されたセンサとを含み、
上記センサは、上記二次電池の動作中に、上記二次電池のセル電圧を測定し、上記二次電池の上記補助電極に対する上記正極または負極の電圧を測定するように構成され、
上記コントローラは、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と、予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値とでプログラムされており、
上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eodを有するとともに、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodを有し、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする二次電池。
実施形態55の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.9V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態55の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.8V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態55の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.7V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態55の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.6V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態55の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.5V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。
実施形態42~54のいずれかの方法または実施形態55~60のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンであるもの。
実施形態42~54のいずれかの方法または実施形態55~60のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンであるもの。
実施形態42~54のいずれかの方法または実施形態55~60のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはリチウムイオンであるもの。
実施形態42~54のいずれかの方法または実施形態55~60のいずれかの二次電池であって、
上記キャリアイオンはマグネシウムイオンであるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1であるもの。
上記いずれかの実施形態の方法または二次電池であって、
上記負極は、充電および放電サイクル中にキャリアイオンが上記負極に組み込まれるか又は上記負極を離れるのに伴う体積の膨張および収縮に適応するための、有意な空隙体積率を有するマイクロ構造化されたシリコン含有活物質を含むもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、少なくとも0.1であるもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、0.8未満であるもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.15~約0.75であるもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.2~約0.7であるもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.25~約0.6であるもの。
実施形態78の方法または二次電池であって、
上記マイクロ構造化されたアノード活物質は、マクロポーラス、マイクロポーラス若しくはメソポーラスな材料層、または、それらの材料層の組み合わせを備えるもの。
Claims (44)
- 二次電池の最初のまたはその後の充電サイクル中に上記二次電池内に固体電解質中間相が形成されることに起因するキャリアイオンの損失を補償する方法であって、
上記二次電池は、負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値との間で充放電サイクルを行うようにプログラムされた制御ユニットとを有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極のクーロン容量は上記正極のクーロン容量を超えており、
上記方法は、
最初のまたはその後の充電サイクル中に、上記正極と負極との間に電圧を印加してキャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を少なくとも部分的に充電することによって、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相を形成するステップ(i)と、
キャリアイオンのソースを含み上記セパレータを介して上記負極および/または上記正極に電解的に結合されている補助電極と上記負極または正極との間に電圧を印加することによって、上記補助電極から、キャリアイオンを、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eod、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodをそれぞれ有するものとすると、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、上記Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であるまで輸送するステップ(ii)とを有することを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
ステップ(i)の後、または、ステップ(i)と同時に、ステップ(ii)が実行されることを特徴とする方法。 - 請求項2に記載の方法において、
ステップ(i)の後にステップ(ii)が実行される場合に、
さらに、ステップ(ii)の後、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ輸送して上記二次電池を充電するステップ(iii)を備えたことを特徴とする方法。 - 請求項2に記載の方法において、
ステップ(i)と同時にステップ(ii)が実行され、ステップ(ii)は、キャリアイオンを上記補助電極から上記負極へ第1速度で輸送することを含み、また、ステップ(i)は、キャリアイオンを上記正極から上記負極へ第2速度で輸送することを含み、
上記第2速度は上記第1速度よりも高いことを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも96%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも97%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも98%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1に記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、上記Vpos,eodの値は、上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも99%である電圧に対応し、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1から9までのいずれか一つに記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1から9までのいずれか一つに記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.8V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1から9までのいずれか一つに記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 請求項1から9までのいずれか一つに記載の方法において、
上記セルがVcell,eodにあるとき、Vneg,eodは少なくとも0.5V(対Li)であるが0.7V未満(対Li)であることを特徴とする方法。 - 負極と、正極と、上記負極と正極との間の、上記負極と正極とにイオン接触しているキャリアイオン含有電解質で含浸されたマイクロポーラスセパレータと、制御ユニットとを有する二次電池であって、
上記正極は、カソード活物質を含むとともに、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記負極は、アノード活シリコンまたはこのアノード活シリコンの合金を含むとともに、上記正極のクーロン容量を超える、上記キャリアイオンのためのクーロン容量を有し、
上記制御ユニットは、コントローラと、上記コントローラに電気的に結合されたセンサとを含み、
上記センサは、上記二次電池の動作中に、上記二次電池のセル電圧を測定し、キャリアイオンのソースを含み上記セパレータを介して上記負極および/または上記正極に電解的に結合されている取り外し可能な補助電極に対する上記正極または負極の電圧を測定するように構成され、
上記コントローラは、予め定められたセル充電終止電圧Vcell,eoc値と予め定められたセル放電終止電圧Vcell,eod値との間で充放電サイクルを行うようにプログラムされており、
最初のまたはその後の充電サイクル中に、上記正極と負極との間に電圧を印加してキャリアイオンが上記正極から上記負極へ輸送されて上記二次電池が少なくとも部分的に充電されることによって、その輸送の間に上記負極の表面に固体電解質中間相が形成され、かつ、
上記取り外し可能な補助電極と上記負極または正極との間に電圧を印加することによって、上記取り外し可能な補助電極から、キャリアイオンが輸送されることによって、上記セルが上記予め定められたVcell,eod値にあるとき、上記正極は放電終止電圧Vpos,eod、上記負極は放電終止電圧Vneg,eodをそれぞれ有するものとすると、上記Vpos,eodの値は上記正極の充電状態がその正極のクーロン容量の少なくとも95%である電圧に対応し、上記Vneg,eodは少なくとも0.4V(対Li)であるが0.9V未満(対Li)であることを特徴とする二次電池。 - 請求項14に記載の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.9V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。 - 請求項14に記載の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.8V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。 - 請求項14に記載の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.7V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。 - 請求項14に記載の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.6V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。 - 請求項14に記載の二次電池において、
コントローラは、上記二次電池がこの二次電池の放電サイクルの終了時に上記予め定められたVcell,eod値にある場合に、上記Vneg,eodの値が0.5V(対Li)を超えるとき、キャリアイオンを上記補助電極から上記正極または負極へ輸送するようにプログラムされていることを特徴とする二次電池。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンである方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
上記キャリアイオンはリチウムイオン、マグネシウムイオンまたはアルミニウムイオンである方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
上記キャリアイオンはリチウムイオンである方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
上記キャリアイオンはマグネシウムイオンである方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記負極の可逆的クーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.2:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.3:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも1.5:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも2:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも3:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも4:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
対向電極に対して循環されるとき、上記補助電極のクーロン容量の上記正極の可逆的クーロン容量に対する比は、この順番で、少なくとも5:1である方法。 - 請求項1から13までのいずれか一つに記載の方法において、
上記負極は、充電および放電サイクル中にキャリアイオンが上記負極に組み込まれるか又は上記負極を離れるのに伴う体積の膨張および収縮に適応するための、有意な空隙体積率を有するマイクロ構造化されたシリコン含有活物質をアノード活物質として含む方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記アノード活物質の空隙体積率は、少なくとも0.1である方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記アノード活物質の空隙体積率は、0.8未満である方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.15~約0.75である方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.2~約0.7である方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記アノード活物質の空隙体積率は、約0.25~約0.6である方法。 - 請求項38に記載の方法において、
上記マイクロ構造化されたアノード活物質は、マクロポーラス、マイクロポーラス若しくはメソポーラスな材料層、または、それらの材料層の組み合わせを備える方法。
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