JP7139582B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
負極活物質層の端部にはリチウムイオンが集中する傾向があり、そして、リチウムイオンの集中により、金属リチウムが析出する懸念があるものの、放出可能なリチウムイオンを有さない正極未塗工部と、負極活物質層の端部とが対面している状態とすることで、負極活物質層の端部へのリチウムイオンの集中を抑制し、金属リチウムの析出を抑制することができるからである。
正極未塗工部のアルミニウムと電解液との界面では、以下に示す式(1)及び式(2)が同時に生じる平衡反応が生じていると推定される。そして、通常時においては、式(2)の反応速度が式(1)の反応速度よりも著しく大きいため、電解液におけるアルミニウムイオン濃度は著しく低い状態である。
(1)Al → Al3++3e-
(2)Al3++3e- → Al
アルミニウム製の正極集電箔と前記正極集電箔の表面に形成された正極活物質層とを具備する正極板と、負極集電箔と前記負極集電箔の表面に形成された負極活物質層とを具備する負極板と、セパレータと、下記一般式(1)及び一般式(2)から選択されるリチウム塩を含有する電解液とを備え、
前記正極集電箔の表面には、前記正極活物質層が形成されていない正極未塗工部と、前記正極活物質層が形成されている正極塗工部とが存在しており、
前記正極活物質層及び前記負極活物質層は前記セパレータを挟んで対面しているリチウムイオン二次電池であって、
前記負極活物質層の最端部が、前記正極集電箔の表面における前記正極未塗工部と前記正極塗工部との境界線を中心とする両側5mmの領域と、対向していることを特徴とする。
(R1は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R2は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R1とR2は、互いに結合して環を形成しても良い。
X1は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R1又はR2と結合して環を形成しても良い。)
R3SO3Li 一般式(2)
(R3は、アルキル基又はハロゲン置換アルキル基から選択される。)
そして、従来のリチウムイオン二次電池においては、負極活物質層の端部、つまり正極活物質が塗工されていないアルミニウムに対向している部分の負極活物質層には、電解液を介して正極活物質から供給されるLiイオンが十分に供給されない。このため、負極活物質層の端部は、充電状態において局所的に帯電し、求カチオン状態となるために、カチオンであるアルミニウムイオンが電解液を介して静電的に引き寄せられる。引き寄せられたアルミニウムイオンは負極活物質層の電子と結合して、0価のアルミニウムとなると同時に、電解液におけるアルミニウムイオンの濃度が減少するために、正極未塗工部のアルミニウムと電解液との界面における式(1)及び式(2)の平衡反応は、通常時と比較して、式(1)の反応速度が大きくなる。その結果、正極未塗工部のアルミニウム腐食が進行する。
一方、本発明のリチウムイオン二次電池は、正極活物質層が対向しないためにLiイオンが十分に供給されず、充電状態で局所的に帯電し、求カチオン状態となる、正極未塗工部に対向する負極活物質層の塗工面積を著しく低減するものであるため、負極に堆積するアルミニウム量を低減でき、また、式(1)の反応速度増加を抑制するために、アルミニウム溶出低減効果もあると言える。
アルミニウム製の正極集電箔と前記正極集電箔の表面に形成された正極活物質層とを具備する正極板と、負極集電箔と前記負極集電箔の表面に形成された負極活物質層とを具備する負極板と、セパレータと、上記一般式(1)及び一般式(2)から選択されるリチウム塩を含有する電解液とを備え、
前記正極集電箔の表面には、前記正極活物質層が形成されていない正極未塗工部と、前記正極活物質層が形成されている正極塗工部とが存在しており、
前記正極活物質層及び前記負極活物質層は前記セパレータを挟んで対面しているリチウムイオン二次電池であって、
前記負極活物質層の最端部が、前記正極集電箔の表面における前記正極未塗工部と前記正極塗工部との境界線(以下、単に「境界線」ということがある。)を中心とする両側5mmの領域と、対向していることを特徴とする。
リチウム等の電荷担体を含まない正極活物質材料を用いる場合には、正極及び/又は負極に、公知の方法により、予め電荷担体を添加しておく必要がある。電荷担体は、イオンの状態で添加しても良いし、金属等の非イオンの状態で添加しても良い。例えば、電荷担体がリチウムである場合には、リチウム箔を正極及び/又は負極に貼り付けるなどして一体化しても良い。
3CaSi2+6HCl → Si6H6+3CaCl2
Si6H6 → 6Si+3H2↑
(R1は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R2は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R1とR2は、互いに結合して環を形成しても良い。
X1は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R1又はR2と結合して環を形成しても良い。)
(R3は、アルキル基又はハロゲン置換アルキル基から選択される。)
(R23、R24は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIe(CN)f(SCN)g(OCN)hである。
n、a、b、c、d、e、f、g、hはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
また、R23とR24は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+e+f+g+hを満たす。
X2は、SO2、C=O、C=S、RcP=O、RdP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Rc、Rdは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Rc、Rdは、R23又はR24と結合して環を形成しても良い。)
(R25、R26は、それぞれ独立に、CnHaFbClcBrdIeである。
n、a、b、c、d、eはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+eを満たす。
また、R25とR26は、互いに結合して環を形成しても良く、その場合は、2n=a+b+c+d+eを満たす。)
(R10、R11は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFbClcBrdIe、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgClhBriIjのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、c、d、e、f、g、h、i、jはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b+c+d+e、2m-1=f+g+h+i+jを満たす。)
(R12、R13は、それぞれ独立に、鎖状アルキルであるCnHaFb、又は、環状アルキルを化学構造に含むCmHfFgのいずれかから選択される。nは1以上の整数、mは3以上の整数、a、b、f、gはそれぞれ独立に0以上の整数であり、2n+1=a+b、2m-1=f+gを満たす。)
負極活物質層の最端部を、正極集電箔の表面における正極未塗工部と正極塗工部との境界線を中心とする両側5mmの領域と対向させるように、正極板と負極板の位置を決定する工程、を含む製造方法を把握できる。
上記製造方法において、正極板における境界線に直交する方向の正極活物質層全体の長さは、負極板における負極活物質層全体の同方向の長さと同じでもよいが、金属リチウム析出防止の観点からは、短い方が好ましい。
実施例1のリチウムイオン二次電池を、正極板、セパレータ及び負極板の厚み側から観察した場合の模式図を、図1に示す。以下の説明において、縦とは、図1において上下方向を意味し、横とは図1において紙面手前側-奥側方向を意味する。
アルミニウム製の正極集電箔20と前記正極集電箔20の表面に形成された正極活物質層21とを具備する正極板2と、負極集電箔30と前記負極集電箔30の表面に形成された負極活物質層31とを具備する負極板3と、セパレータ4と、リチウム塩として(FSO2)2NLiを含有する電解液5とを備え、
前記正極集電箔20の表面には、前記正極活物質層21が形成されていない正極未塗工部22と、前記正極活物質層21が形成されている正極塗工部23とが存在しており、
前記正極活物質層21及び前記負極活物質層31は前記セパレータ4を挟んで対面しているリチウムイオン二次電池1であって、
前記負極活物質層31の最端部32が、前記正極集電箔20の表面における前記正極未塗工部22と前記正極塗工部23との境界線24を中心とする両側5mmの領域と、対向している。
正極集電箔20の上端は、正極導線25を介して外部電源15に接続されている。
負極集電箔30の下端は、負極導線35を介して外部電源15に接続されている。
実施例2のリチウムイオン二次電池は、負極板の大きさが異なる点、及び、負極活物質層の最端部の対向位置が異なる点を除いて、実施例1のリチウムイオン二次電池と同様の構成である。
アルミニウム製の正極集電箔20と前記正極集電箔20の表面に形成された正極活物質層21とを具備する正極板2と、負極集電箔30と前記負極集電箔30の表面に形成された負極活物質層31とを具備する負極板3と、セパレータ4と、リチウム塩として(FSO2)2NLiを含有する電解液5とを備え、
前記正極集電箔20の表面には、前記正極活物質層21が形成されていない正極未塗工部22と、前記正極活物質層21が形成されている正極塗工部23とが存在しており、
前記正極活物質層21及び前記負極活物質層31は前記セパレータ4を挟んで対面しているリチウムイオン二次電池1であって、
前記負極活物質層31の最端部32が、前記正極集電箔20の表面における前記正極未塗工部22と前記正極塗工部23との境界線24を中心とする両側5mmの領域と、対向している。
そして、負極活物質層31の最端部32が、正極集電箔20の表面における正極未塗工部22と正極塗工部23との境界線24を中心とする両側5mmの領域のうち、境界線24より上側すなわち正極未塗工部側4mmの箇所と、対向している。
実施例1のリチウムイオン二次電池につき、25℃の条件下、5Cレートの定電流にて4.1Vまで充電し、その後、同電圧を維持するための充電を2時間行った。次いで、60℃の条件下、2Cレートの定電流で3.3Vまで放電して4.1Vまで充電するとの充放電サイクルを30回繰り返した。さらに、25℃の条件下、1Cレートの定電流にて3.0Vまで放電し、その後、同電圧を2時間維持させた。
以上の充放電を行った実施例1のリチウムイオン二次電池を解体し、負極板をジメチルカーボネートの液中に10分静置することを、液を取り替えながら3回繰り返すことで、残存する電解液成分を洗浄し、その後、負極板を分析に供した。ICP発光分析にて、負極板に付着したアルミニウムの量を測定した。実施例2のリチウムイオン二次電池についても、同様の評価を行った。結果を表1に示す。
2 正極板
3 負極板
4 セパレータ
5 電解液
10 電池容器
15 外部電源
20 正極集電箔
21 正極活物質層
22 正極未塗工部
23 正極塗工部
24 境界線
25 正極導線
30 負極集電箔
31 負極活物質層
32 最端部
35 負極導線
Claims (3)
- アルミニウム製の正極集電箔と前記正極集電箔の表面に形成された正極活物質層とを具備する正極板と、負極集電箔と前記負極集電箔の表面に形成された負極活物質層とを具備する負極板と、セパレータと、下記一般式(1)及び一般式(2)から選択されるリチウム塩を含有する電解液とを備え、
前記正極集電箔の表面には、前記正極活物質層が形成されていない正極未塗工部と、前記正極活物質層が形成されている正極塗工部とが存在しており、
前記正極活物質層及び前記負極活物質層は前記セパレータを挟んで対面しているリチウムイオン二次電池であって、
前記電解液における電解質全体に対する下記一般式(1)及び一般式(2)から選択されるリチウム塩の割合は30~100モル%であり、かつ、下記一般式(1)及び一般式(2)から選択されるリチウム塩を含む電解質の濃度は1.5~3mol/Lであり、
前記負極活物質層の最端部が、前記正極集電箔の表面における前記正極未塗工部と前記正極塗工部との境界線を中心とする両側5mmの領域と、対向していることを特徴とするリチウムイオン二次電池(但し、前記正極板と前記負極板とは、前記正極活物質層と前記負極活物質層とが対向し、かつ、前記負極活物質層が前記正極活物質層の端部から所定の非対向領域分だけ突出するように構成されており、前記正極活物質層は、前記負極活物質層の非対向領域の隣接領域と対向する端部に沿って、帯状に配置される領域Aと、前記領域A以外の領域である領域Bとを備えており、前記領域Aには、層状岩塩型のリチウム遷移金属複合酸化物からなる第1の正極活物質が含まれ、前記領域Bには、層状岩塩型のリチウム遷移金属複合酸化物からなる第2の正極活物質が含まれ、前記第1の正極活物質の結晶子径は、前記第2の正極活物質の結晶子径よりも200Å以上500Å以下の範囲で大きいもの、および、前記電解液がアルカリ金属塩とイオン液体とを有するものの双方を除く)。
(R1X1)(R2SO2)NLi 一般式(1)
(R1は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
R2は、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、CN、SCN、OCNから選択される。
また、R1とR2は、互いに結合して環を形成しても良い。
X1は、SO2、C=O、C=S、RaP=O、RbP=S、S=O、Si=Oから選択される。
Ra、Rbは、それぞれ独立に、水素、ハロゲン、置換基で置換されていても良いアルキル基、置換基で置換されていても良いシクロアルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和アルキル基、置換基で置換されていても良い不飽和シクロアルキル基、置換基で置換されていても良い芳香族基、置換基で置換されていても良い複素環基、置換基で置換されていても良いアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和アルコキシ基、置換基で置換されていても良いチオアルコキシ基、置換基で置換されていても良い不飽和チオアルコキシ基、OH、SH、CN、SCN、OCNから選択される。
また、Ra、Rbは、R1又はR2と結合して環を形成しても良い。)
R3SO3Li 一般式(2)
(R3は、アルキル基又はハロゲン置換アルキル基から選択される。) - 前記正極板と、前記負極板と、前記セパレータとが平面状態で積層されている請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極活物質層の最端部は、前記正極集電箔の表面における前記正極未塗工部と前記正極塗工部との境界線を中心とする両側5mmの領域であって、前記正極未塗工部側の領域と、対向している、請求項1又は2に記載のリチウムイオン二次電池。
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