JP6923812B2 - 波長変換部材の製造方法、及び、発光装置の製造方法 - Google Patents

波長変換部材の製造方法、及び、発光装置の製造方法 Download PDF

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Description

本開示は波長変換部材の製造方法、及び、発光装置の製造方法に関する。
樹脂内に蛍光体が混合された波長変換部材と、半導体発光素子(以下、発光素子)を備えた発光装置が知られている。波長変換部材は、液状の樹脂材料に粒子状の蛍光体を混合して得られた混合液を硬化して得られる(例えば、特許文献1、2)。
特開2014−056896号公報 特開2015−063619号公報
樹脂材料を含む波長変換部材は、硬化することで主に樹脂材料の体積が減少する。しかしながら、樹脂材料の種類や、蛍光体の種類によっては、波長変換部材の体積の減少率が大きい場合がある。
本開示は、以下の構成を含む。
粒子状の蛍光体の表面にプラズマを照射する工程と、プラズマが照射された蛍光体と、液状の樹脂部材とを混合してスラリーを形成する工程と、スラリーを硬化させる工程と、を備える波長変換部材の製造方法。
以上に示す波長変換部材の製造方法により、波長変換部材の体積変化率を小さくすることができる。
実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材の概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いて得られる発光装置の概略断面図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態1に係る波長変換部材の製造方法で得られる波長変換部材を用いた発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態3に係る発光装置の製造方法で得られる発光装置の概略断面図である。 実施形態3に係る発光装置の製造方法を示す概略図である。 実施形態3に係る発光装置の製造方法を示す概略図である。
本発明を実施するための形態を、以下に図面を参照しながら説明する。ただし、以下に示す形態は、本発明の技術思想を具体化するための発光装置の製造方法を例示するものであって、本発明は、発光装置の製造方法を以下に限定するものではない。
また、本明細書は、特許請求の範囲に示される部材を、以下に示す実施形態の部材に特定するものでは決してない。特に、実施の形態に記載されている構成部品の寸法、材質、形状、その相対的配置等は、特定的な記載がない限りは、本発明の範囲をそれのみに限定する趣旨ではない。尚、各図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため誇張していることがある。さらに以下の説明において、同一の名称、符号については同一もしくは同質の部材を示しており、詳細説明を適宜省略する。
実施形態に係る波長変換部材の製造方法又は発光装置の製造方法は、波長変換部材に含まれる粒子状の蛍光体の表面にプラズマを照射する工程を備える。これにより、蛍光体の表面を改質することができ、蛍光体と樹脂材料との濡れ性を向上させることができる。そのため、樹脂材料との濡れ性が低い蛍光体を用いた場合であっても、波長変換部材の体積減少率を低減することができる。
<実施形態1>
図1は、実施形態1に係る波長変換部材の製造方法によって得られる波長変換部材10の一例を示す概略図である。波長変換部材10は、樹脂部材12と、蛍光体11と、を含む。
このような波長変換部材10は、以下の工程により得ることができる。詳細には、粒子状の蛍光体11A(プラズマ照射前の蛍光体)の表面にプラズマを照射する工程と、プラズマが照射された蛍光体11と液状の樹脂部材12とを混合してスラリー10Aを形成する工程と、スラリー10Aを硬化させる工程と、を備える。
(蛍光体の表面にプラズマを照射する工程)
まず、粒子状の蛍光体11A(プラズマ照射前の蛍光体)を準備する。蛍光体11A、10Aは、紫外〜緑色の波長の光を吸収して、その光を異なる波長の光に変換することができる。
蛍光体11Aは粒子状であり、球形、立方体、直方体、表面に凹凸を備えた不定形等の形状である。蛍光体11Aの平均粒径は、特に限定されず、例えば、0.1μm〜100μm程度のものを用いることができる。蛍光体11Aの平均粒径は、取り扱いやすさの観点から、好ましくは1μm〜50μm、より好ましくは2μm〜30μmのものを用いることができる。
なお、平均粒径(Dバー)の値は、空気透過法又はF.S.S.S.No(Fisher−SubSieve−Sizers−No.)によるものとする。また、プラズマ照射前の蛍光体11Aと、プラズマ照射後の蛍光体11とは、表面の特性が異なるのみであり、平均粒径や発光波長等はプラズマ照射前後において変化しない。
これらの蛍光体11Aは、風、振動などにより飛散しないように、例えば、図2Aに示すように、保持部材20で保持する。保持部材20は、保持した蛍光体11Aと共にプラズマを照射されるため、耐候性、耐熱性等に優れた材料を用いることが好ましい。例えば、テフロン(登録商標)、ETFE、FEP等が挙げられる。
保持部材20の形態は、例えば、袋状、箱状とすることができる。また、保持部材20の大きさは、所望の量の蛍光体11Aを収容できる容量を備えていればよい。保持部材20は、少なくとも一部が、後述のプラズマが透過可能な部材を用いる。例えば、少なくとも一部が、蛍光体11Aの平均粒径よりも目開きの小さいフィルタなどを備える保持部材20とすることができる。例えば、図2Aに示すように、シート状のフィルタ(保持部材)20の間に蛍光体11Aを挟み、シールすることで袋状の保持部材とすることができる。これにより、保持部材20は、表面及び裏面の両面に、蛍光体11Aの平均粒径よりも目開きの小さいフィルタを備えることができる。
緑色発光する蛍光体としては、イットリウム・アルミニウム・ガーネット(YAG)系蛍光体(例えばY(Al,Ga)12:Ce)、ルテチウム・アルミニウム・ガーネット(LAG)系蛍光体(例えばLu(Al,Ga)12:Ce)、テルビウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体(例えばTb(Al,Ga)12:Ce)系蛍光体、シリケート系蛍光体(例えば(Ba,Sr)SiO:Eu)、クロロシリケート系蛍光体(例えばCaMg(SiOCl:Eu)、βサイアロン系蛍光体(例えばSi6−zAl8−z:Eu(0<z<4.2))、SGS系蛍光体(例えばSrGa:Eu)などが挙げられる。
黄色発光の蛍光体としては、αサイアロン系蛍光体(例えばM(Si,Al)12(O,N)16(但し、0<z≦2であり、MはLi、Mg、Ca、Y、及びLaとCeを除くランタニド元素)などが挙げられる。このほか、上記緑色発光する蛍光体の中には黄色発光する蛍光体もある。
例えば、イットリウム・アルミニウム・ガーネット系蛍光体は、Yの一部をGdで置換することで発光ピーク波長を長波長側にシフトさせることができ、黄色発光が可能である。また、これらの中には、橙色発光が可能な蛍光体もある。
赤色発光する蛍光体としては、窒素含有アルミノ珪酸カルシウム(CASN又はSCASN)系蛍光体(例えば(Sr,Ca)AlSiN:Eu)などが挙げられる。このほか、マンガン賦活フッ化物系蛍光体(一般式(I)A[M1−aMn]で表される蛍光体である(但し、上記一般式(I)中、Aは、K、Li、Na、Rb、Cs及びNHからなる群から選ばれる少なくとも1種であり、Mは、第4族元素及び第14族元素からなる群から選ばれる少なくとも1種の元素であり、aは0<a<0.2を満たす))が挙げられる。このマンガン賦活フッ化物系蛍光体の代表例としては、マンガン賦活フッ化珪酸カリウム(KSF)の蛍光体(例えばKSiF:Mn)がある。
上記の蛍光体のうち、プラズマを照射しない場合、波長変換部材の体積変化が大きい材料としては、例えば、KSF,YAG、LAG等が挙げられる。これらの蛍光体を用いた波長変換部材は、プラズマを照射した蛍光体を用いることで、体積減少率を少なくする効果が大きい。
(蛍光体の表面にプラズマを照射する工程)
蛍光体11Aの表面に、プラズマを照射する。詳細には、蛍光体11Aを保持部材20内に収容した状態で、プラズマを照射する。プラズマを照射する装置として、大気圧プラズマ処理装置を準備する。図3は、大気圧プラズマ処理装置31の要部を示す概略図である。大気圧プラズマ処理装置31は、支柱30と、試料を載置する台座32と、を備える。大気圧プラズマ処理装置31と台座32とは、少なくともいずれかが可動式としてもよい。大気圧プラズマ処理装置31は、密封された空間、又は、開放された空間に配置することができる。プラズマのキャリアガスとしては、空気、窒素ガス等の人体に対して無害なガスを用いることができる。
大気圧プラズマ処理装置31は、ジェネレータと呼ばれる装置と接続されており、ジェネレータで制御されたガスが、大気圧プラズマ処理装置31の内部に供給される。大気圧プラズマ処理装置31は、ジェネレータで制御されたガスが供給されるガス供給口と、プラズマ化したガスを外部に照射する先端部(プラズマ照射口)とを備える。さらに、大気圧プラズマ処理装置31の内部にはプラズマ発生部が備えられている。大気圧プラズマ処理装置31の内部に供給されたガスは、プラズマ発生部で発生したプラズマに晒された後、図3に示すように、大気圧プラズマ処理装置31の先端部からプラズマ化したガスとして外部に照射(プラズマP照射)される。
台座32は、その上に載置される試料(蛍光体11Aを収容した保持部材20)と共にプラズマを照射される。そのため、台座32には耐候性、耐熱性等に優れた材料を用いることが好ましい。例えば、台座32はステンレスなどを用いることができる。台座32の上面(試料載置面)と、大気圧プラズマ処理装置31の先端部との距離は、例えば、10mm〜100mmとすることができる。
台座32上に、蛍光体11Aを収容した保持部材20を載置し、プラズマノズル31からプラズマPを照射する。印加電圧は、例えば、250V〜320Vの範囲とすることができ、好ましくは280Vである。ガスの導入量は、例えば、1g/h〜80g/hの範囲とすることができ、好ましくは、10g/h〜40g/hである。
プラズマPを照射する時間は、1度に照射する時間は1秒〜100秒とすることができ、これを、例えば、1回〜3回行うことができる。また、図2Aに示すような、表面及び裏面にフィルタを備える袋状の保持部材20内に蛍光体11Aを収容し、平らな状態にしてプラズマPを照射する場合は、その両面からプラズマPを照射することが好ましい。つまり、保持部材20の表面側からプラズマPを照射する工程と、保持部材20の裏面側からプラズマPを照射する工程と、を備えることが好ましい。まず、図3に示すように平たい保持部材20の表面を上にして上方からプラズマPを照射する。保持部材20の裏面を上にして(ひっくり返して)上方からプラズマPを照射する。これにより、保持部材20内の蛍光体11Aの全表面の略全体に、プラズマを照射することができる。
(スラリーを形成する工程)
上述のようにプラズマPを照射した蛍光体11を、液状の樹脂部材12に混合してスラリー10Aを形成する。例えば、図4Aに示すように、攪拌機能を備えた混合容器40に、液状の樹脂部材12及び蛍光体11を投入し、撹拌する。このとき、蛍光体11に加え、拡散材なども混合することができる。
撹拌する際は、温度を約20℃〜50℃程度とすることが好ましい。また、撹拌は、遠心撹拌、真空遠心撹拌、手動による撹拌などを用いることができる。遠心撹拌の場合、例えば、スラリー10Aが150ml程度の場合、回転数400rpm〜2000rpmの範囲とすることができる。また、撹拌時間は1分〜20分の範囲とすることができる。
液状の樹脂部材12としては、二液混合型、一液型等の樹脂材料を用いることができる。液状の樹脂部材12としては、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、変性エポキシ樹脂、アクリル樹脂等を挙げることができる。また、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、フッ素樹脂及びこれらの樹脂を少なくとも1種以上含むハイブリッド樹脂等も用いることができる。蛍光体11は、液状の樹脂部材12に対して、5質量%〜58質量%程度混合することができる。
(スラリーを硬化する工程)
上述のようにして得られたスラリー10Aを、例えば、図5Aに示すように支持体51上に塗布して硬化する。ここでは、支持体51として耐熱シートを用い、その上にスキージ50を用いて所定の厚みとなるようにスラリー10Aを塗布する。その後、加熱等により硬化することで、図1に示すようなシート状の波長変換部材10とすることができる。
シート状の波長変換部材10としては、例えば、厚みが30μm〜150μmとすることができる。シート状の波長変換部材10は、全体が同じ厚み、あるいは、一部が厚い又は薄い等とすることができる。波長変換部材10の大きさは特に限られず、例えば、面積が50cm〜400cm程度とすることができる。波長変換部材10の平面視形状は特に限られず、例えば、正方形、長方形、三角形、六角形等の多角形や、円形、楕円形、更には、これらの一部が欠けた形状等とすることができる。
上述のようにして得られた波長変換部材10は、例えば、蛍光体としてKSFを用いる場合、硬化前の液状の波長変換部材の体積に対して97%〜99%の体積であり、硬化前後における体積変化が少ない。これは、プラズマ照射により蛍光体粒子の表面が改質されて樹脂部材との濡れ性が向上し、その結果、蛍光体と樹脂部材との混合時に空気が混入しにくいことが一因として考えられる。
<実施形態2>
図6は、実施形態1に係る波長変換部材の製造方法によって得られる波長変換部材10を用いた発光装置60の一例を示す概略断面図である。発光装置60は、素子電極62aを備える発光素子62と、波長変換部材10と、を備える。さらに、波長変換部材10と発光素子62とを接合する導光部材61と、発光素子62の側方を被覆する被覆部材63と、とを備える。このような発光装置60は、例えば、図7A〜図7Fに示す工程により得ることができる。
まず、図7Aに示すように、実施形態1に示す方法により形成されたシート状の波長変換部材10を準備する。ここでは、すでに硬化された(成型された)波長変換部材10を準備する。また、ここでは、複数の発光装置が形成可能な大きさの波長変換部材10を例に挙げて説明している。
発光素子62として、発光層を備えた半導体発光素子を用いることができる。半導体層としては、例えば、紫外光、青色光、緑色光の発光素子としては、窒化物系半導体(InAlGa1−X−YN、0≦X、0≦Y、X+Y≦1)を用いたものを用いることができる。発光素子の電極は、半導体層の同一面側に一対、または、対向する面に少なくとも一対配置されている。これらの一対の電極は、それらが設けられる半導体層と、それぞれ電流−電圧特性が直線または略直線となるようなオーミック接続されるものであればよい。発光素子の電極としては、当該分野で公知の材料を用いることができる。例えば、Au、Ag、Cuなどを含むものが挙げられる。
次に、図7Bに示すように、波長変換部材10上に導光部材61を配置する。導光部材61は波長変換部材10と発光素子62とを接着させる接着剤として機能する。このとき、図7Cに示すように導光部材61は発光素子62の側面にも這い上がる。その後、図7Dに示すように光反射性の被覆部材63で発光素子62の全体を被覆する。次に、図7Eに示すように発光素子62の素子電極62aが露出するように、被覆部材63の一部を除去する。なお、あらかじめ素子電極62aが露出するように被覆部材63を設ける場合は、この工程は省略することができる。次に、図7Fに示すように波長変換部材10と被覆部材63とを切断することで、図6に示す発光装置60を得ることができる。導光部材61としては例えば、シリコーン樹脂を用いることができる。被覆部材63としては、例えば、反射部材として酸化チタンを含むシリコーン樹脂を用いることができる。
実施形態1に係る波長変換部材10を用いることで、例えば、波長変換部材10の厚みを設計する際に、硬化時の体積減少率を考慮する手間を減らすことができる。そのため、発光装置の色度の調整が容易となる。
<実施形態3>
実施形態3に係る発光装置の製造方法で得られる発光装置60Aを図8に示す。実施形態2では、あらかじめ成型された波長変換部材を用いて発光装置を形成しているのに対し、実施形態3では、硬化前の波長変換部材であるスラリーを用い、発光装置の製造工程内で波長変換部材を硬化する工程を備える点が実施形態2と異なる。
図9Aに示すように、凹部を備えた支持体64と、凹部の底面上に載置された発光素子62とが、ワイヤ65で電気的に接続された中間体を準備する。ワイヤ65を用いずに、発光素子62の電極と支持体64の配線とを、導電性の接合部材で接合した中間体でもよい。また、中間体は、ツェナーダイオードなどの保護素子をさらに備えていてもよい。支持体64としては、リードフレームと成形樹脂とを備えた樹脂パッケージ、配線とセラミックとを備えたセラミックパッケージ、配線とガラスエポキシ樹脂とを備えたガラスエポキシパッケージ、可撓性の樹脂シートと配線とを備えたフレキシブルパッケージ等が挙げられる。これらの支持体は、例えば、図9Bに示すような凹部を備えるほか、平板状であってもよい。また、スラリーを配置する際に、発光素子と共に覆うようにしてもよい。支持体の大きさや形状、載置する発光素子の数、大きさ、発光波長等は、目的や用途に応じて適宜選択することができる。
図4Bに示すように、プラズマを照射した蛍光体11と樹脂部材12とを混合したスラリー10Aを準備する。このスラリー10Aを図9Bに示すように、支持体64の凹部内に供給する。スラリー10Aの供給方法としては、例えば、図9Bに示すような、ディスペンスノズル67を用いてポッティングする方法や、スプレー、印刷等を挙げることができる。その後、加熱等により、発光素子62等を内包した状態でスラリー10Aを硬化する。これにより、発光素子62及びワイヤ65等を封止する封止部材66を形成することができる。
上述のようにして得られた発光装置60Aの一部を構成する波長変換部材10(封止部材66)は、硬化前の液状の波長変換部材10Aの体積に対して97%〜99%の体積であり、硬化前後における体積変化が少ない。これにより、凹部の上面において、図8に示すように引けの少ない封止部材66とすることができる。
封止部材66を硬化する際に体積減少率が大きいと、硬化後にワイヤや発光素子が封止部材66から露出する可能性がある。本実施形態にかかる発光装置の製造方法により、封止部材66が大きく引けることを抑制することができ、ワイヤ等が露出することを抑制することができる。
本開示の実施形態に係る半導体装置の製造方法は、広範囲の用途に用いられる半導体装置に利用することができる。
10…波長変換部材
11…蛍光体(プラズマ照射後)
11A…蛍光体(プラズマ照射前)
12…樹脂部材
20…保持部材
30…支柱
31…大気圧プラズマ処理装置
32…台座
P…プラズマ
40…混合容器
10A…スラリー
50…スキージ
51…支持体
60、60A…発光装置
61…導光部材
62…発光素子
62a…素子電極
63…被覆部材
64…支持体
65…ワイヤ
66…封止部材(波長変換部材)
67…ノズル

Claims (11)

  1. シート状の保持部材の間に粒子状の蛍光体を挟む工程と、
    前記保持部材の間に挟まれた前記蛍光体の表面にプラズマを照射する工程と、
    前記プラズマが照射された前記蛍光体と、液状の樹脂部材とを混合してスラリーを形成する工程と、
    前記スラリーを硬化させる工程と、を備え、
    前記蛍光体の表面にプラズマを照射する工程は、平らな状態である前記保持部材の表面側からプラズマを照射する工程と、平らな状態である前記保持部材の裏面側からプラズマを照射する工程と、を含む、波長変換部材の製造方法。
  2. 前記保持部材は、前記蛍光体の平均粒径よりも目開きの小さいフィルタを備える、請求項1に記載の波長変換部材の製造方法。
  3. 前記プラズマは、キャリアガスとして空気、又は窒素ガスを用いる、請求項1又は請求項2に記載の波長変換部材の製造方法。
  4. 前記蛍光体は、KSF、YAG、LAGの少なくとも1つを含む、請求項1〜請求項3のいずれか1項に記載の波長変換部材の製造方法。
  5. 前記蛍光体は、前記液状の樹脂部材に対して、5質量%〜58質量%である、請求項1〜請求項4のいずれか1項に記載の波長変換部材の製造方法。
  6. 前記波長変換部材は、厚みが30μm〜150μmのシート状である、請求項1〜請求項5のいずれか1項に記載の波長変換部材の製造方法。
  7. シート状の保持部材の間に粒子状の蛍光体を挟む工程と、
    前記保持部材の間に挟まれた前記蛍光体の表面にプラズマを照射する工程と、
    前記プラズマが照射された前記蛍光体と、液状の樹脂部材とを混合してスラリーを形成する工程と、
    支持体上に載置された発光素子を準備する工程と、
    前記発光素子を覆うように前記スラリーを配置した後、硬化する工程と、を備え、
    前記蛍光体の表面にプラズマを照射する工程は、平らな状態である前記保持部材の表面側からプラズマを照射する工程と、平らな状態である前記保持部材の裏面側からプラズマを照射する工程と、を含む、発光装置の製造方法。
  8. 前記保持部材は、前記蛍光体の平均粒径よりも目開きの小さいフィルタを備える、請求項7に記載の波長変換部材の製造方法。
  9. 前記プラズマは、キャリアガスとして空気、又は窒素ガスを用いる、請求項7又は請求項8に記載の発光装置の製造方法。
  10. 前記蛍光体は、KSF、YAG、LAGの少なくとも1つを含む、請求項7〜請求項9のいずれか1項に記載の発光装置の製造方法。
  11. 前記蛍光体は、前記液状の樹脂部材に対して、5質量%〜58質量%である、請求項7〜請求項10のいずれか1項に記載の発光装置の製造方法。
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