JP6889222B2 - 積層型電池および積層型電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層型電池および積層型電池の製造方法に関する。

例えば特許文献１で提案されているように、正極板と負極板とを交互に積層してなる積層型電池が広く普及している。積層型電池の一例として、リチウムイオン二次電池が例示され得る。リチウムイオン二次電池は、他の形式の積層型電池と比較して大容量であることを特徴の一つとしている。このような特徴を有するリチウムイオン二次電池は、今般、車載用途や定置住宅用途等の種々の用途での更なる普及を期待されている。

積層型電池は、交互に積層された複数の正極板（第１電極板）および複数の負極板（第２電極板）を有する膜電極接合体を備えている。膜電極接合体は、金属層と樹脂接着層とを有する外装体（ラミネートフィルム型外装体）内に配置され、ヒートシールされて電解液とともに封止される。

国際公開第２０１７／０９８９９５号公報

しかしながら、積層型電池は、使用時に外部から振動や衝撃等による力を受ける場合がある。ラミネートフィルム型外装体の厚さは薄いため、外部からの力が外装体の内部に伝達されやすく、そのような力により第１電極板および第２電極板が互いに対して位置ずれを起こすおそれがある。

本発明は、このような点を考慮してなされたものであり、外部からの力を受けた場合であっても、電極板が位置ずれすることを防止することができる積層型電池および当該積層型電池の製造方法を提供することを目的とする。

本発明による積層型電池は、
金属層と前記金属層の内面に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材と、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とが溶着して、前記第１基材と前記第２基材との間に封止空間を形成するシール部と、を有する外装体と、
前記封止空間に設けられた膜電極接合体であって、積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体と、
第１方向において前記膜電極接合体の両端部に設けられた一対のタブと、
前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられた絶縁シートと、を備える。

本発明による積層型電池において、
前記絶縁シートは、前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周方向において一端側に設けられた第１端部と、他端側に設けられた第２端部と、を有し、
前記絶縁シートは、前記第１端部から前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられて前記第１端部を越えて延びて、前記絶縁シート同士が互いに重なった重なり部を形成し、
前記重なり部で前記絶縁シート同士が互いに接合されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記第１端部および前記第２端部は、前記第１方向で見たときに前記積層方向と直交する第２方向において前記膜電極接合体の一側に配置されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた粘着層を有する、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記絶縁シートは、前記膜電極接合体に溶着されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記膜電極接合体の前記積層方向における最外面は、結着剤を含む被接合層によって構成され、
前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた接合層を有し、
前記接合層と前記被接合層とが互いに接合されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記接合層は、接合材料で形成され、
前記接合材料は、前記結着剤を構成する材料と同一の材料を含む、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池において、
前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成され、
前記接合層は、接合材料で形成され、
前記接合材料は、極性基を有する樹脂材料を含む、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法は、
積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体を準備する第１準備工程と、
金属層と前記金属層の一側に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材を準備する第２準備工程と、
第１方向において前記膜電極接合体の両端部に一対のタブを取り付けるタブ取付工程と、
前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に絶縁シートを巻き付ける巻付工程と、
前記巻付工程の後、前記第１基材と前記第２基材との間に前記膜電極接合体を配置して、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とを溶着して、前記膜電極接合体を前記第１基材と前記第２基材との間に封止する封止工程と、を備える。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記絶縁シートは、前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周方向において一端側に設けられた第１端部と、他端側に設けられた第２端部と、を有し、
前記巻付工程において、前記絶縁シートは、前記第１端部から前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられて前記第１端部を越えて延びて、前記絶縁シート同士が互いに重なった重なり部を形成し、前記重なり部で前記絶縁シート同士が互いに接合される、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記巻付工程において、前記第１端部および前記第２端部は、前記第１方向で見たときに前記積層方向と直交する第２方向において前記膜電極接合体の一側に配置される、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記巻付工程は、前記タブ取付工程の後に行われる、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記巻付工程は、前記タブ取付工程の前に行われる、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた粘着層を有し、
前記巻付工程において、前記膜電極接合体の前記積層方向における最外面は、前記粘着層に粘着される、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記巻付工程の後、前記絶縁シートを前記膜電極接合体に溶着する溶着工程を更に備える、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記第１準備工程において準備される前記膜電極接合体の前記積層方向における最外面は、結着剤を含む被接合層によって構成され、
前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた接合層を有し、
前記巻付工程において、前記接合層と前記被接合層とが互いに接合される、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記接合層は、接合材料で形成され、
前記接合材料は、前記結着剤を構成する材料と同一の材料を含む、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記第１準備工程において準備される前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成されている、
ようにしてもよい。

本発明による積層型電池の製造方法において、
前記第１準備工程において準備される前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成され、
前記接合層は、接合材料で形成され、
前記接合材料は、極性基を有する樹脂材料を含む、
ようにしてもよい。

本発明によれば、外部からの力を受けた場合であっても、電極板が位置ずれすることを防止することができる。

図１は、実施の形態による積層型電池を示す斜視図である。 図２は、図１の積層型電池に含まれる膜電極接合体および絶縁シートを示す斜視図である。 図３は、図２の平面図である。 図４は、図２の膜電極接合体の第２方向ｄ２で見た部分断面図である。 図５は、図１の積層型電池の第１方向ｄ１で見た断面図である。 図６は、図５の積層型電池において外装体を除去して示す図である。 図７は、図２の一変形例（第１の変形例）を示す斜視図である。 図８は、一変形例（第５の変形例、第６の変形例および第８の変形例）による、図２の膜電極接合体の第２方向ｄ２で見た部分断面図である。 図９は、一変形例（第７の変形例）による、図２の膜電極接合体の第２方向ｄ２で見た部分断面図である。 図１０は、図４の一変形例（第９の変形例）を示す部分断面図である。

以下、図面を参照して本発明の実施の形態について説明する。なお、本件明細書に添付する図面においては、理解のしやすさの便宜上、適宜縮尺および縦横の寸法比等を、実物のそれらから変更し誇張してある。

［積層型電池］
図１〜図６は、本発明の実施の形態による積層型電池を説明するための図である。

図１および図２に示すように、本実施の形態による積層型電池１は、外装体４０と、外装体４０内に収容された膜電極接合体５と、膜電極接合体５に接続された一対のタブ１６，２６と、膜電極接合体５の周囲に巻き付けられた絶縁シート５０と、を備えている。外装体４０は、その内部に膜電極接合体５を収容している。タブ１６，２６は、外装体４０の内部から外部へと延び出している。住宅用や系統電力用等の定置の分野および電気自動車等の自動車の分野においては、複数の積層型電池１を組み合わせることにより構成されるモジュールが用いられる。複数の積層型電池１の間の電気的な接続は、タブ１６，２６を介して実現される。絶縁シート５０は、後述する電極板１０Ｘ，２０Ｙの位置ずれを防止するために、膜電極接合体５をその周囲で保持している。

以下、積層型電池１の各構成要素について説明する。

（外装体）
外装体４０は、膜電極接合体５を封止するための包装材である。外装体４０は、第１基材４１（上側外装体）と、第１基材４１に対向する第２基材４２（下側外装体）と、を有している（図５参照）。本実施の形態による第１基材４１と第２基材４２は、別体として構成されている。第２基材４２は、シート状に形成されている。一方、第１基材４１は、凸状に形成されている。すなわち、第１基材４１は、周辺部４３と、周辺部４３に対して外側（第２基材４２の側とは反対側）に膨出した膨出部４４と、を有している。この膨出部４４により、第１基材４１と第２基材４２との間に、封止空間４５が画定されている。この封止空間４５に、膜電極接合体５が収容されている。このような膨出部４４は、例えば、シート状の第１基材４１のうち所望の領域を押圧すること（絞り加工）により形成される。この場合、周辺部４３と膨出部４４は一体的に形成される。

外装体４０は、フレキシブル性を有していてもよい。外装体４０の第１基材４１および第２基材４２はそれぞれ、金属層４０ａと、金属層４０ａの一側に設けられた樹脂接着層４０ｂと、を有するラミネートフィルムで構成されている。金属層４０ａは、高ガスバリア性と成形加工性を有していてもよい。このような金属層４０ａは、アルミニウム箔やステンレス箔等の金属材料により形成されていてもよい。樹脂接着層４０ｂは、金属層４０ａの内面に位置し、金属層４０ａを接合するためのシール層として機能する。樹脂接着層４０ｂは、接着性に加え、絶縁性、耐薬品性、熱可塑性等を有していてもよい。このような樹脂接着層４０ｂは、ポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリエチレン、アイオノマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体等の樹脂材料により形成されていてもよい。

本実施の形態による積層型電池１は、第１基材４１と第２基材４２との間に膜電極接合体５を配置した後、ラミネート加工される。すなわち、外装体４０の周縁部において、第１基材４１および第２基材４２の各々の内面に形成された樹脂接着層４０ｂがヒートシール（熱溶着）されて、シール部４６が形成される。このようにして、第１基材４１と第２基材４２とが接合されて、外装体４０の内部を封止した封止空間４５に、膜電極接合体５が収容される。

（膜電極接合体）
膜電極接合体５は、積層方向ｄＬに交互に積層された正極板１０Ｘ（第１電極板）および負極板２０Ｙ（第２電極板）を含む複数の電極板１０Ｘ，２０Ｙを有している。

本実施の形態においては、膜電極接合体５がリチウムイオン二次電池を構成する例について説明する。この例において、第１電極板は正極板１０Ｘを構成し、第２電極板は負極板２０Ｙを構成するものとする。ただし、以下に説明する作用効果の記載からも理解され得るように、第１電極板が負極板２０Ｙを構成し、第２電極板が正極板１０Ｘを構成してもよい。更には、リチウムイオン二次電池に限定されることなく、第１電極板および第２電極板を交互に積層してなる膜電極接合体５に広く適用され得る。

図１〜図６に示すように、膜電極接合体５は、複数の正極板１０Ｘおよび複数の負極板２０Ｙを有している。正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、積層方向ｄＬに沿って交互に配列されて積層されている。本実施の形態においては、積層方向ｄＬにおける膜電極接合体５の最下部および最上部に、負極板２０Ｙが配置されている。膜電極接合体５および積層型電池１は、全体的に偏平形状を有し、積層方向ｄＬへの厚さが薄く、積層方向ｄＬに直交する方向ｄ１，ｄ２に広がっている。

図示された例において、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、積層方向ｄＬで見たときに、全体的に長方形形状の外輪郭を有している。積層型電池１は、一対のタブ１６，２６が配列される方向である第１方向ｄ１と、第１方向ｄ１に直交する第２方向ｄ２と、を有している。図示された例においては、第１方向ｄ１が、積層型電池１の長手方向（長さ方向）に相当し、第２方向ｄ２が、積層型電池１の短手方向（幅方向）に相当する。しかしながら、第１方向ｄ１が、積層型電池１の短手方向に相当し、第２方向ｄ２が、積層型電池１の長手方向に相当するようにしてもよい。積層方向ｄＬは、第１方向ｄ１および第２方向ｄ２の両方に直交している。正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１にずらして配置されている。より具体的には、複数の正極板１０Ｘは、第１方向ｄ１における一側（図３における右側）に寄って配置され、複数の負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１における他側（図３における左側）に寄って配置されている。正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１における中央部（後述する正極有効領域ｂ１および負極有効領域ｂ２）において、積層方向ｄＬに重なり合っている。

正極板１０Ｘは、図示するように、シート状の外形状を有している。正極板１０Ｘは、正極集電体１１Ｘ（第１電極集電体）と、正極集電体１１Ｘ上に設けられた正極活物質層１２Ｘ（第１電極活物質層）と、を有している。正極活物質層１２Ｘは、長方形形状の外輪郭を有している。リチウムイオン二次電池において、正極板１０Ｘは、放電時にリチウムイオンを吸蔵し、充電時にリチウムイオンを放出する。

正極集電体１１Ｘは、互いに反対側に位置する第１面１１ａおよび第２面１１ｂを主面として有している。正極活物質層１２Ｘは、正極集電体１１Ｘの第１面１１ａおよび第２面１１ｂの少なくとも一方の面上に形成される。本実施の形態においては、各正極板１０Ｘの正極集電体１１Ｘの両側に、正極活物質層１２Ｘがそれぞれ設けられており、各正極板１０Ｘは、互いに同一に構成され得る。

正極集電体１１Ｘおよび正極活物質層１２Ｘは、積層型電池１（リチウムイオン二次電池）に適用され得る種々の材料を用いて種々の製法により、作製され得る。一例として、正極集電体１１Ｘは、アルミニウム箔によって形成され得る。正極活物質層１２Ｘは、例えば、正極活物質、導電助剤、およびバインダーとなる結着剤を含んでいてもよい。正極活物質層１２Ｘは、正極活物質、導電助剤および結着剤を溶媒に分散させてなる正極用スラリーを、正極集電体１１Ｘをなす材料上に塗工して固化させることで、作製され得る。正極活物質として、例えば、一般式ＬｉＭ_ｘＯ_ｙ（ただし、Ｍは１種または２種以上の金属であり、ｘおよびｙは金属Ｍと酸素Ｏの組成比である）で表される金属酸リチウム化合物が用いられる。金属酸リチウム化合物の具体例として、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム、ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム、ニッケルマンガン酸リチウム等が例示され得る。正極活物質の別の例として、例えば、一般式ＬｉＭ_ｘＰ_ｙＯ_ｚ（ただし、Ｍは１種または２種以上の金属であり、ｘ、ｙおよびｚは金属ＭとリンＰと酸素Ｏの組成比である）で表されるリン酸金属リチウムが用いられる。リン酸金属リチウムの具体例として、リン酸鉄リチウム、リン酸コバルトリチウム、リン酸ニッケルリチウム、リン酸マンガンリチウム等が例示され得る。導電助剤としては、黒鉛粉末やアセチレンブラック等が用いられ得る。結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン等が用いられ得る。

図３に示すように、正極集電体１１Ｘは、互いに隣接する正極接続領域ａ１（第１接続領域）および正極有効領域ｂ１（第１有効領域）を有している。正極活物質層１２Ｘは、正極集電体１１Ｘの正極有効領域ｂ１のみに配置されている。正極有効領域ｂ１は、長方形形状の外輪郭を有しており、全体的に正極活物質層１２Ｘが設けられた領域になっている。正極接続領域ａ１および正極有効領域ｂ１は、正極板１０Ｘの第１方向ｄ１に配列されている。正極接続領域ａ１は、正極有効領域ｂ１よりも正極板１０Ｘの第１方向ｄ１における外側（図３における右側）に位置している。

複数の正極集電体１１Ｘは、正極接続領域ａ１において、抵抗溶接や超音波溶接、テープによる貼着、溶着等によって接合され、電気的に接続されている。このように、各々の正極集電体１１Ｘの正極接続領域ａ１によって、正極接続部１３（第１接続部）が構成されている。正極接続部１３は、第１基材４１の側の面である第１面１３ａと、第２基材４２の側の面である第２面１３ｂと、を有している。第１面１３ａは、複数の正極集電体１１Ｘのうち最も第１基材４１の側に配置された正極集電体１１Ｘの正極接続領域ａ１における第１面１１ａに相当する。また、第２面１３ｂは、複数の正極集電体１１Ｘのうち最も第２基材４２の側に配置された正極集電体１１Ｘの正極接続領域ａ１における第２面１１ｂに相当する。本実施の形態では、第２面１３ｂに、正極タブ１６（第１タブ）が電気的に接続されている。

一方、図３に示すように、正極有効領域ｂ１は、積層方向ｄＬで見たときに、負極板２０Ｙの後述する負極活物質層２２Ｙに対向する領域内に設けられている。このため、正極板１０Ｘの正極有効領域ｂ１の第１方向ｄ１の寸法は、負極板２０Ｙの後述する負極有効領域ｂ２の第１方向ｄ１の寸法よりも小さくなっている。また、正極板１０Ｘの第２方向ｄ２の寸法は、負極板２０Ｙの第２方向ｄ２の寸法よりも小さくなっている。このような正極有効領域ｂ１の配置により、負極活物質層２２Ｙからのリチウムの析出を防止することができる。

次に、負極板２０Ｙについて説明する。負極板２０Ｙも、正極板１０Ｘと同様に、シート状の外形状を有している。負極板２０Ｙは、負極集電体２１Ｙ（第２電極集電体）と、負極集電体２１Ｙ上に設けられた負極活物質層２２Ｙ（第２電極活物質層）と、を有している。負極活物質層２２Ｙは、長方形形状の外輪郭を有している。リチウムイオン二次電池において、負極板２０Ｙは、放電時にリチウムイオンを放出し、充電時にリチウムイオンを吸蔵する。

負極集電体２１Ｙは、互いに反対側に位置する第１面２１ａおよび第２面２１ｂを主面として有している。負極活物質層２２Ｙは、負極集電体２１Ｙの第１面２１ａおよび第２面２１ｂの少なくとも一方の面上に形成される。本実施の形態においては、各負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの両側に、負極活物質層２２Ｙがそれぞれ設けられており、各負極板２０Ｙは、互いに同一に構成され得る。なお、最も第１基材４１の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第１面２１ａには、負極活物質層２２Ｙは設けられていなくてもよい。また、最も第２基材４２の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第２面２１ｂにも、負極活物質層２２Ｙは設けられていなくてもよい。本実施の形態においては、絶縁性を向上させる観点から、最も第１基材４１の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第１面２１ａおよび最も第２基材４２の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第２面２１ｂにも、負極活物質層２２Ｙがそれぞれ設けられている。すなわち、膜電極接合体５の積層方向ｄＬにおける最外面５ａ、５ｂ（第１基材４１の側の最外面５ａおよび第２基材４２の側の最外面５ｂ）は、それぞれ負極活物質層２２Ｙによって構成されている。

負極集電体２１Ｙおよび負極活物質層２２Ｙは、積層型電池１（リチウムイオン二次電池）に適用され得る種々の材料を用いて種々の製法により、作製され得る。一例として、負極集電体２１Ｙは、例えば銅箔によって形成される。負極活物質層２２Ｙは、例えば、負極活物質、バインダーとなる結着剤、および増粘剤を含んでいてもよい。負極活物質層２２Ｙは、負極活物質、結着剤および増粘剤を溶媒に分散させてなる負極用スラリーを、負極集電体２１Ｙをなす材料上に塗工して固化させることで、作製され得る。負極活物質として、例えば、炭素粉末や黒鉛粉末等が用いられる。結着剤としては、スチレンブタジエンゴム等が用いられ得る。増粘剤としては、カルボキシメチルセルロース等が用いられ得る。

図３に示すように、負極集電体２１Ｙは、互いに隣接する負極接続領域ａ２（第２接続領域）および負極有効領域ｂ２（第２有効領域）を有している。負極活物質層２２Ｙは、負極集電体２１Ｙの負極有効領域ｂ２のみに配置されている。負極有効領域ｂ２は、長方形形状の外輪郭を有しており、全体的に負極活物質層２２Ｙが設けられた領域になっている。負極接続領域ａ２および負極有効領域ｂ２は、負極板２０Ｙの第１方向ｄ１に配列されている。負極接続領域ａ２は、負極有効領域ｂ２よりも負極板２０Ｙの第１方向ｄ１における外側（図３における左側）に位置している。

複数の負極集電体２１Ｙは、負極接続領域ａ２において、抵抗溶接や超音波溶接、テープによる貼着、溶着等によって接合され、電気的に接続されている。このように、各々の負極集電体２１Ｙの負極接続領域ａ２によって、負極接続部２３（第２接続部）が構成されている。負極接続部２３は、第１基材４１の側の面である第１面２３ａと、第２基材４２の側の面である第２面２３ｂと、を有している。第１面２３ａは、複数の負極集電体２１Ｙのうち最も第１基材４１の側に配置された負極集電体２１Ｙの負極接続領域ａ２における第１面２１ａに相当する。また、第２面１３ｂは、複数の負極集電体２１Ｙのうち最も第２基材４２の側に配置された負極集電体２１Ｙの負極接続領域ａ２における第２面２１ｂに相当する。本実施の形態では、第２面１３ｂに、負極タブ２６（第２タブ）が電気的に接続されている。

一方、図３に示すように、負極有効領域ｂ２は、積層方向ｄＬで見たときに、正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘに対向する領域を内包するように広がっている。すなわち、負極有効領域ｂ２は、積層方向ｄＬで見たときに、全周に亘って、正極活物質層１２Ｘの外側にはみ出すように広がっている。このため、上述したように、負極板２０Ｙの負極有効領域ｂ２の第１方向ｄ１の寸法は、正極板１０Ｘの正極有効領域ｂ１の第１方向ｄ１の寸法よりも大きくなっている。また、負極板２０Ｙの第２方向ｄ２の寸法は、正極板１０Ｘの第２方向ｄ２の寸法よりも大きくなっている。

図４に示すように、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙの少なくとも一方が、他方に対向する面に機能層３０Ａを有していてもよい。機能層３０Ａは、絶縁性を有し、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが短絡することを防止する。図示された例においては、負極板２０Ｙが機能層３０Ａを有している。機能層３０Ａは、負極活物質層２２Ｙの正極板１０Ｘの側の面（正極板１０Ｘに対向する面）に設けられている。すなわち、各負極活物質層２２Ｙの対向する正極板１０Ｘの側の面に機能層３０Ａが設けられている。各負極活物質層２２Ｙの当該面は、機能層３０Ａにより覆われている。そして、負極板２０Ｙのうち正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘと積層方向ｄＬに対向する面が、機能層３０Ａによって形成されている。なお、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂを構成する負極活物質層２２Ｙには、機能層３０Ａは設けられていなくてもよい。また、図４に示す機能層３０Ａの代わりに、あるいは加えて、正極板１０Ｘが、各正極活物質層１２Ｘを覆う機能層３０Ａを有することも可能である。

機能層３０Ａは、負極活物質層２２Ｙよりも高い空孔率を有していてもよい。また、機能層３０Ａは、優れた耐熱性を有していてもよい。このような機能層３０Ａの材料には、例えば、無機材料を用いてもよい。無機材料は、高い空孔率とともに優れた耐熱性、例えば１５０℃以上の耐熱性を機能層３０Ａに付与することができる。無機材料としては、アルミナ、シリカ、チタニア等の粒子状物が挙げられる。また、機能層３０Ａの材料には、例えば、有機材料を用いてもよい。有機材料は、高い空孔率とともに優れた接着性、保液性および耐衝撃性を機能層３０Ａに付与することができる。有機材料としては、セルロースおよびその変成体、ポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリアクリロニトリル、アラミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリウレタン、ポリ尿素、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン等の繊維状物や粒子状物が挙げられる。機能層３０Ａは、例えば、無機材料の粒子状物と有機材料の樹脂状物とを溶剤に分散溶解させた組成物を、負極活物質層２２Ｙ上に塗工し、乾燥して固化させることで、作製され得る。

（タブ）
図１〜図３に示すように、膜電極接合体５の正極接続部１３に正極タブ１６が電気的に接続され、膜電極接合体５の負極接続部２３に負極タブ２６が電気的に接続されている。図示された例においては、正極タブ１６は、膜電極接合体５の正極接続部１３の第２面１３ｂに取り付けられており、負極タブ２６は、膜電極接合体５の負極接続部２３の第２面２３ｂに取り付けられている。タブ１６，２６はそれぞれ、溶着等によって取り付けられている。これにより、正極タブ１６は、正極集電体１１Ｘと電気的に接続され、負極タブ２６は、負極集電体２１Ｙと電気的に接続される。

図１および図２に示すように、タブ１６，２６はそれぞれ、第１方向ｄ１において外装体４０の内部からシール部４６を通って外装体４０の外部に延び出ている。タブ１６，２６はそれぞれ、積層型電池１における端子として機能する。外装体４０の第１基材４１と各タブ１６，２６とは、シーラント１８，２８を介してヒートシールされる。同様に、外装体４０の第２基材４２と各タブ１６，２６とは、シーラント１８，２８を介してヒートシールされる。このようにして、封止空間４５と外装体４０の外部とを連通するような隙間が各タブ１６，２６の周囲に形成されることを防止している。

正極タブ１６は、アルミニウム等を用いて形成され得る。負極タブ２６は、ニッケル、ニッケルメッキ銅等を用いて形成され得る。シーラント１８，２８は、外装体４０の樹脂接着層４０ｂとタブ１６，２６とに溶着可能な材料から構成される。シーラント１８，２８の材料としては、ポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリエチレン、アイオノマー、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を挙げることができる。

（絶縁シート）
図２、図３、図５および図６に示すように、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０が巻き付けられている。本実施の形態においては、１つの絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に一周巻き付けられている。絶縁シート５０は、シート状に形成されており、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周方向に長手方向を有するように長尺状に形成されていてもよい。絶縁シート５０の短手方向（第１方向ｄ１）の寸法は、負極集電体２１Ｙに設けられた負極活物質層２２Ｙの第１方向ｄ１の寸法よりも短くなっていてもよい。

図６に示すように、絶縁シート５０は、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周方向において一端側に設けられた第１端部５１と、他端側に設けられた第２端部５２と、を有している。図示された例においては、第１端部５１および第２端部５２は、膜電極接合体５の第２方向ｄ２における一側（図６における左側）に位置している。絶縁シート５０は、第１端部５１から図６における反時計回りに膜電極接合体５の周囲に延びて、膜電極接合体５の第２方向ｄ２における一側（図６における左側）まで延びている。

絶縁シート５０は、膜電極接合体５を積層方向ｄＬに押圧するように巻き付けられており、膜電極接合体５の積層方向ｄＬにおける最外面５ａ，５ｂと接触している。絶縁シート５０は、膜電極接合体５の第２方向ｄ２における一側（図６における左側）で絶縁シート５同士が互いに重なった重なり部５３を形成している。重なり部５３では、後述するように絶縁シート５０同士が接合されている。

このような絶縁シート５０により膜電極接合体５はその周囲でしっかりと保持されている。このため、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに対して位置ずれすることを防止することができる。また、積層型電池１の使用時に、内部の温度が上昇することにより、膜電極接合体５が膨潤して厚みが増大する場合がある。この膜電極接合体５の厚みの増大によって絶縁シート５０が破断することを防止するために、絶縁シート５０は、伸縮性を有していてもよい。例えば、絶縁シート５０は、２％以上２００％以下の伸び率を有していてもよい。絶縁シート５０の伸び率は、ＪＩＳ Ｋ ７１２７で定義される方法により、測定することができる。

本実施の形態においては、図６に示すように、絶縁シート５０は、基材層５０ａと、基材層５０ａに積層され、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂと、を有している。粘着層５０ｂは、粘着性を有しており、膜電極接合体５および基材層５０ａに粘着可能に構成されている。このため、絶縁シート５０と接触している膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂは、粘着層５０ｂに粘着され、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが接合されている。このことにより、膜電極接合体５がより一層しっかりと保持され得る。また、重なり部５３では、第２端部５２の側の粘着層５０ｂが第１端部５１の側の基材層５０ａに粘着し、絶縁シート５０同士が接合されている。このことにより、絶縁シート５０が膜電極接合体５から解かれることを防止することができる。

基材層５０ａは、絶縁性、耐薬品性、耐熱性等を有していてもよい。基材層５０ａを構成する材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン、アラミドを用いることができる。粘着層５０ｂは、粘着性に加え、絶縁性、耐薬品性、耐熱性等を有していてもよい。粘着層５０ｂを構成する材料としては、例えば、アクリル樹脂、ゴム、シリコーン樹脂を用いることができる。

絶縁シート５０の厚さは、５０μｍ以下、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下である。このことにより、積層型電池１の厚さの増大を抑制することができ、エネルギー密度の低下を抑制することができる。また、絶縁シート５０の厚さは、絶縁性を確保するとともに取り付け作業時に破断することを防止可能な強度を持たせるために、８μｍ以上であってもよい。このような厚さの絶縁シート５０を構成するために、基材層５０ａの厚さは、例えば５μｍ〜３０μｍである。粘着層５０ｂの厚さは、例えば３μｍ〜２０μｍである。

［積層型電池の製造方法］
次に、リチウムイオン二次電池として構成された本実施の形態に係る積層型電池１の製造方法について説明する。以下に説明する積層型電池の製造方法は、膜電極接合体５を準備する膜電極接合体準備工程（第１準備工程）と、第１基材４１および第２基材４２を準備する外装体準備工程（第２準備工程）と、膜電極接合体５の両端部にタブ１６，２６を取り付けるタブ取付工程と、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける巻付工程と、膜電極接合体５を第１基材４１と第２基材４２との間に封止する封止工程と、を備える。以下、各工程について説明する。

（膜電極接合体準備工程）
膜電極接合体準備工程では、膜電極接合体５を準備する。膜電極接合体準備工程は、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをそれぞれ作製する工程と、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙを交互に積層する工程と、正極集電体１１Ｘおよび負極集電体２１Ｙをそれぞれ接合する工程と、を含んでいる。

まず、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをそれぞれ作製する工程について説明する。まず、正極集電体１１Ｘを構成するようになる長尺のアルミニウム箔上に、正極活物質層１２Ｘを構成するようになる組成物（スラリー）を塗工して固化する。次に、所望の大きさに断裁し、枚葉状の正極板１０Ｘが作製され得る。同様に、負極集電体２１Ｙを構成するようになる長尺の銅箔上に、負極活物質層２２Ｙを構成するようになる組成物（スラリー）を塗工して固化する。次に、所望の大きさに断裁し、枚葉状の負極板２０Ｙが作製され得る。なお、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙの少なくとも一方に機能層３０Ａを付与する場合には、例えば、電極板１０Ｘ，２０Ｙをなすようになる断裁前の長尺材上または断裁後の枚葉材上に、無機材料の粒子状物と有機材料の樹脂状物とを溶剤に分散溶解させた組成物を塗布し、乾燥して固化させることで機能層３０Ａを作製することができる。

次に、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙを交互に積層する工程を実施する。この工程においては、正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘと負極板２０Ｙの負極活物質層２２Ｙとが正対するようにして、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙを積層していく。積層方向ｄＬにおける最下部および最上部には、負極板２０Ｙが配置される。

続いて、正極集電体１１Ｘおよび負極集電体２１Ｙをそれぞれ接合する工程を実施する。この工程においては、積層された正極板１０Ｘの正極集電体１１Ｘを、正極接続領域ａ１において束ねて、超音波溶接等によって接合する。これにより、複数の正極接続領域ａ１が、積層方向ｄＬに積層されて互いに電気的に接続された正極接続部１３が形成される。同様に、積層された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙを、負極接続領域ａ２において束ねて、超音波溶接等によって接合する。これにより、複数の負極接続領域ａ２が、積層方向ｄＬに積層されて互いに電気的に接続された負極接続部２３が形成される。

このようにして、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが交互に積層された膜電極接合体５を得ることができる。

（外装体準備工程）
外装体準備工程では、第１基材４１および第２基材４２を準備する。外装体準備工程は、第１基材４１を作製する工程と、第２基材４２を作製する工程と、を含んでいる。

第１基材４１を作製する工程においては、まず、金属層４０ａを構成するアルミニウム箔の一側に、樹脂接着層４０ｂを構成するようになる樹脂材料の組成物を塗工して固化する。次に、所望の大きさに断裁し、平板状の第１基材４１が得られる。その後、平板状の第１基材４１に対して、絞り加工を行い、膨出部４４を形成する。これにより、周辺部４３に対して膨出した膨出部４４を有する第１基材４１が作製され得る（図５参照）。

第２基材４２を作製する工程においては、まず、金属層４０ａを構成するアルミニウム箔の一側に、樹脂接着層４０ｂを構成するようになる樹脂材料の組成物を塗工して固化する。次に、所望の大きさに断裁し、平板状の第２基材４２が得られる（図５参照）。

このようにして、膜電極接合体５を封止する外装体４０を構成する第１基材４１および第２基材４２を得ることができる。

（タブ取付工程）
膜電極接合体準備工程および外装体準備工程の後に、タブ取付工程が行われる。タブ取付工程では、膜電極接合体５の両端部に一対のタブ１６，２６を取り付ける。タブ取付工程は、タブ１６，２６を準備する工程と、膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付ける工程と、を含んでいる。

まず、タブ１６，２６を準備する工程を実施する。この工程においては、アルミニウム金属で形成された正極タブ１６であって、正極シーラント１８が取り付けられた正極タブ１６を準備する。正極シーラント１８は、第１方向ｄ１において正極タブ１６の一部を覆うように取り付けられ、第２方向ｄ２において正極タブ１６の両側に延び出るように取り付けられる。また、銅金属で形成された負極タブ２６であって、負極シーラント２８が取り付けられた負極タブ２６を準備する。負極シーラント２８は、第１方向ｄ１において負極タブ２６の一部を覆うように取り付けられ、第２方向ｄ２において負極タブ２６の両側に延び出るように取り付けられる。

次に、膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付ける工程を実施する。この工程においては、準備したタブ１６，２６を、第１方向ｄ１において膜電極接合体５の両端部に設けられた接続部１３，２３にそれぞれ取り付ける。より具体的には、まず、正極タブ１６をステージ上に載置する。続いて、正極タブ１６の上面と膜電極接合体５の正極接続部１３の第２面１３ｂとが部分的に重なるように、膜電極接合体５を載置する。この際、第２方向ｄ２における正極接続領域ａ１の中心位置と正極タブ１６の中心位置とが一致するように、正極タブ１６に対する膜電極接合体５の位置合わせを行う。その後、抵抗溶接や超音波溶接等によって正極タブ１６を膜電極接合体５の正極接続部１３に融着させる。これにより、正極タブ１６を膜電極接合体５の正極接続部１３に電気的に接続させることができる。同様にして、準備した負極タブ２６を膜電極接合体５の負極接続部２３に電気的に接続させることができる。

このようにして、タブ１６，２６が取り付けられた膜電極接合体５を得ることができる。

（巻付工程）
タブ取付工程の後に、巻付工程が行われる。巻付工程では、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける。巻付工程は、絶縁シート５０を準備する工程と、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける工程と、を含んでいる。

絶縁シート５０を準備する工程においては、基材層５０ａに粘着層５０ｂが積層された絶縁シート５０を準備する。準備される絶縁シート５０の短手方向の寸法は、負極活物質層２２Ｙの第１方向ｄ１の寸法よりも短くてもよく、長手方向の寸法は、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周長よりも長くてもよい。

次に、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける工程を実施する。この工程においては、準備した絶縁シート５０を、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周囲に巻き付ける。より具体的には、まず、絶縁シート５０の一端側に設けられた第１端部５１が膜電極接合体５の第２方向ｄ２における一側（図６における左側）に配置される。この際、絶縁シート５０の粘着層５０ｂが、膜電極接合体５の側に配置される。続いて、絶縁シート５０を、膜電極接合体５の周囲に巻き付けて、絶縁シート５０の他端側に設けられた第２端部５２を第１端部５１に重ね合わせる。これにより、膜電極接合体５の第２方向ｄ２における一側（図６における左側）に、絶縁シート５同士が互いに重なった重なり部５３が形成される。重なり部５３では、第１端部５１の側の基材層５０ａが、第２端部５２の側の粘着層５０ｂに粘着される。また、絶縁シート５０を巻き付ける際、絶縁シート５０の粘着層５０ｂが、膜電極接合体５の最外面５ａ、５ｂと接触し、膜電極接合体５の最外面５ａ、５ｂが、絶縁シート５０の粘着層５０ｂに粘着される。また、絶縁シート５０を巻き付ける際、絶縁シート５０に張力が付与される。これにより、絶縁シート５０は、膜電極接合体５を積層方向ｄＬに押圧するように膜電極接合体５の周囲に巻き付けられる。

このようにして、図６に示すような絶縁シート５０が巻き付けられた膜電極接合体５を得ることができる。

（封止工程）
巻付工程の後に、封止工程が行われる。封止工程では、外装体４０内に膜電極接合体５を封止する。

この封止工程においては、まず、樹脂接着層４０ｂが上を向くように、ステージ上に第２基材４２を載置する。続いて、第２基材４２上に膜電極接合体５を載置する。次に、膜電極接合体５の上から、膜電極接合体５が膨出部４４内に収容されるように、第１基材４１を被せる。第１基材４１は、第１基材４１の樹脂接着層４０ｂが第２基材４２の樹脂接着層４０ｂに対向するように被せる。この際、タブ１６，２６が外部に延び出た状態で、膜電極接合体５が第１基材４１の膨出部４４と第２基材４２との間に配置される。その後、膜電極接合体５の周囲において、第１基材４１と第２基材４２とが、例えば１５０℃〜２００℃の温度を有する金属製のヒートバーにより押圧される。これにより、ヒートバーにより押圧された領域の近傍において、第１基材４１と第２基材４２の各々の内面に形成された樹脂接着層４０ｂが溶解し、それらが互いにヒートシール（熱溶着）して、シール部４６が形成される。なお、第１基材４１と第２基材４２とは、一体的に連続状に形成されていてもよい。この場合、第１基材４１と第２基材４２との間の部分で折り曲げることにより、第２基材４２に載置された膜電極接合体５上に第１基材４１を被せることができる。この折り曲げた部分にはシール部４６が形成されていなくてもよく、当該部分は、第２方向ｄ２における一側に配置されてもよい。

シール部４６において、外装体４０とタブ１６，２６との間に、シーラント１８，２８が介在されている。このため、ヒートシールの際、第１基材４１の樹脂接着層４０ｂ、第２基材４２の樹脂接着層４０ｂおよびシーラント１８，２８がそれぞれ溶解する。このため、第１基材４１とタブ１６，２６とがヒートシールされるとともに、第２基材４２とタブ１６，２６とがヒートシールされる。これにより、タブ１６，２６の周囲に、封止空間４５と外装体４０の外部とを連通するような隙間が形成されることを防止することができる。ヒートシール工程は、減圧チャンバ内で行われ、ヒートシール後の封止空間４５は減圧される。

このようにして、図１に示すような、外装体４０内に膜電極接合体５が封止された積層型電池１を得ることができる。

このように本実施の形態によれば、絶縁シート５０が、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周囲に巻き付けられている。このことにより、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをしっかりと保持することができる。このため、積層型電池１が外部から力を受けた場合であっても、内部の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに対して位置ずれすることを防止することができる。

また、外装体４０として金属層４０ａと樹脂接着層４０ｂとを有するラミネートフィルム型外装体を用いているため、外装体４０は、外部からの力により変形し得る。例えば、外部から受けた力により外装体４０が凹状に変形すると、この凹状変形部の周囲領域において正極板１０Ｘと負極板２０Ｙとの間の間隔が広がる場合がある。電極板１０Ｘ，２０Ｙがシート状であるため、このような電極板１０Ｘ，２０Ｙ間の間隔の広がりが、より顕著に発生し得る。電極板１０Ｘ，２０Ｙ間の間隔が広がると、電極板１０Ｘ，２０Ｙ間に気泡が介在し、この気泡によりリチウムイオンの移動が部分的に阻害され得る。この結果、積層型電池１の出力電流が不均一化し、積層型電池１の性能が低下し得る。これに対して本実施の形態によれば、絶縁シート５０が、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周囲に巻き付けられている。このことにより、外装体４０が外部から力を受けた場合であっても、正極板１０Ｘと負極板２０Ｙとの間の間隔が広がることを防止することができ、積層型電池１の電池性能の低下を抑制することができる。

また、本実施の形態によれば、絶縁シート５０同士が互いに重なった重なり部５３が形成され、その重なり部５３で絶縁シート５０同士が互いに接合されている。このことにより、絶縁シート５０が、膜電極接合体５から解かれることを防止することができる。このため、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。この結果、内部の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに対して位置ずれすることをより効果的に防止することができる。

また、本実施の形態によれば、絶縁シート５０の第１端部５１および第２端部５２は、第２方向ｄ２において膜電極接合体５の一側に配置されている。このことにより、積層方向ｄＬにおいて膜電極接合体５の一側または他側に、第１端部５１および第２端部５２による段差が生じることを回避することができる。このため、外装体４０内の封止空間４５の積層方向ｄＬにおける高さの増大を抑制することができる。この結果、封止空間４５の体積の増大を抑制することができ、積層型電池１のエネルギー密度の低下を抑制することができる。

また、本実施の形態によれば、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂを有している。このことにより、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の積層方向ｄＬにおける最外面５ａ，５ｂに接合されることができる。このことにより、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。この結果、内部の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに対して位置ずれすることをより効果的に防止することができる。

また、本実施の形態によれば、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける巻付工程は、膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付けるタブ取付工程の後に行われる。このことにより、膜電極接合体５の作製と膜電極接合体５へのタブ１６，２６の取り付けを、連続した一連の工程で行うことができる。例えば、膜電極接合体５を作製した後、膜電極接合体５を移動させずにタブ１６、２６を取り付ける場合には、この工程の連続性を維持することができ、作業効率の低下を抑制することができる。

以上において、具体例を参照しながら一実施の形態を説明してきたが、上述した具体例が一実施の形態を限定することを意図していない。上述した一実施の形態は、その他の様々な具体例で実施されることが可能であり、その要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。

以下、図面を参照しながら、変形の一例について説明する。以下の説明および以下の説明で用いる図面では、上述した具体例と同様に構成され得る部分について、上述の具体例における対応する部分に対して用いた符号と同一の符号を用いるとともに、重複する説明を省略する。

（第１の変形例）
上述した実施の形態において、１つの絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に巻き付けられている例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、２つ以上の絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に巻き付けられていてもよい。

図７に示す例では、２つの絶縁シート５０が、第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周囲に巻き付けられている。２つの絶縁シート５０は、第１方向ｄ１に並んで、離間して配置されている。

このような場合であっても、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをしっかりと保持することができる。

（第２の変形例）
上述した実施の形態において、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に一周巻き付けられている例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に二周以上巻き付けられていてもよい。すなわち、長手方向の寸法が第１方向ｄ１で見たときの膜電極接合体５の周長よりも２倍以上長い絶縁シート５０を準備し、このような絶縁シート５０を膜電極接合体５の周囲に二周以上巻き付けてもよい。

このように、絶縁シート５０を膜電極接合体５の周囲に二周以上巻き付けることで、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。

（第３の変形例）
上述した実施の形態において、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける巻付工程が、膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付けるタブ取付工程の後に行われる例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、巻付工程が、タブ取付工程の前に行われてもよい。

膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付ける際、タブ１６，２６を取り付けるために、膜電極接合体５を移動させることがある。この移動時に、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに位置ずれを起こすことが考えられる。本変形例によれば、膜電極接合体５にタブ１６，２６を取り付ける前に、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０が巻き付けられる。このことにより、絶縁シート５０は、タブ１６，２６の取り付け時にも、膜電極接合体の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが互いに位置ずれを起こすことを防止することができる。

（第４の変形例）
上述した実施の形態において、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂを有している例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、絶縁シート５０が、粘着層５０ｂを有していなくてもよい。この場合において、膜電極接合体の最外面５ａ，５ｂは、絶縁シート５０により接合されていなくてもよい。

このような場合であっても、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の周囲に巻き付けられていることにより、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをしっかりと保持することができる。

（第５の変形例）
上述した実施の形態において、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂを有している例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、図８に示すように、絶縁シート５０が、粘着層５０ｂに代えて、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂに溶着可能な溶着層５０ｃを有していてもよい。

例えば、積層型電池１の製造時において、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付ける巻付工程の後に、絶縁シート５０を膜電極接合体５に熱溶着（溶着）する熱溶着工程（溶着工程）を設けてもよい。この熱溶着工程においては、絶縁シート５０が巻き付けられた膜電極接合体５の上面（最外面５ａ）および下面（最外面５ｂ）を、絶縁シート５０を介して、例えば８０℃〜１２０℃の温度を有する金属製のヒートバーにより挟み込み、例えば０．１ＭＰａ〜５０ＭＰａの圧力で押圧する。これにより、ヒートバーにより押圧された領域とその近傍において、絶縁シート５０の溶着層５０ｃが溶解し、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂに溶着する。このことにより、絶縁シート５０が膜電極接合体５に接合されることができる。なお、溶着時の温度を１２０℃以下にすることにより、負極活物質層２２Ｙが劣化することを防止し、積層型電池１の信頼性を確保することができる。溶着層５０ｃを構成する材料としては、例えば、オレフィン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）を用いることができる。基材層５０ａは、溶着層５０ｃの溶着時に溶解しないような材料から構成され得る。このような材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレートを用いることができる。

このように絶縁シート５０を膜電極接合体５に溶着させることで、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。

（第６の変形例）
上述した実施の形態において、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂを有している例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、図８に示すように、絶縁シート５０が、粘着層５０ｂに代えて、膜電極接合体５の側に設けられた接合層５０ｄであって、負極活物質層２２Ｙに含まれる結着剤を構成する材料と同一の材料を含む接合材料で形成された接合層５０ｄを有していてもよい。すなわち、負極活物質層２２Ｙの結着剤としてスチレンブタジエンゴムが用いられる場合には、絶縁シート５０が、スチレンブタジエンゴムで形成された接合層５０ｄを有していてもよい。

上述したように、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂは、それぞれ負極活物質層２２Ｙによって構成されている。このような膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂを構成する負極活物質層２２Ｙは、絶縁シート５０の接合層５０ｄと接合する被接合層として機能する。上述したように、巻付工程において、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂと接触する。絶縁シート５０の接合層５０ｄと膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂとが接触すると、接合層５０ｄの接合材料が、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂを構成する負極活物質層２２Ｙの凹凸に入り込んで濡れ広がり、接合層５０ｄの接合材料と負極活物質層２２Ｙに含まれる結着剤を構成する材料との間に、水素結合・双極子相互作用・ファンデルワールス力等の分子間力が生じる。とりわけ、負極活物質層２２Ｙの結着剤の材料が接合層５０ｄの接合材料と同一の材料を含んでいる場合、両者の間に働く分子間力がより強くなり得る。このような材料として、粘着性を有する材料を用いてもよい。本実施の形態においては、接合層５０ｄの接合材料および負極活物質層２２Ｙの結着剤の材料としてスチレンブタジエンゴムが用いられている。スチレンブタジエンゴムは粘着性を有するとともに、スチレンブタジエンゴム同士が接触すると互いに濡れ広がりやすい。このため、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付けた際、接合層５０ｄの接合材料と負極活物質層２２Ｙの結着剤とが互いに濡れ広がり、両者の間にファンデルワールス力が生じ、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが互いに粘着して接合される。

このように、本変形例によれば、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の側に設けられた接合層５０ｄを有し、接合層５０ｄを構成する接合材料が、負極板２０Ｙの負極活物質層２２Ｙに含まれる結着剤を構成する材料と同一の材料を含んでいる。このことにより、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが互いにしっかりと接合されることができる。このため、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。

（第７の変形例）
上述した第６の変形例において、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂが、負極活物質層２２Ｙによって構成されている例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂが、負極活物質層２２Ｙによって構成されていなくてもよい。すなわち、最も第１基材４１の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第１面２１ａおよび最も第２基材４２の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第２面２１ｂに、負極活物質層２２Ｙが設けられていなくてもよい。

この場合において、図９に示すように、最も第１基材４１の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第１面２１ａおよび最も第２基材４２の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第２面２１ｂに、結着剤から成る結着剤層３１が設けられていてもよい。すなわち、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂが、結着剤層３１によって構成されていてもよい。また、絶縁シート５０が、接合層５０ｄに代えて、膜電極接合体５の側に設けられた接合層５０ｅであって、結着剤層３１に含まれる結着剤を構成する材料と同一の材料を含む接合材料で形成された接合層５０ｅを有していてもよい。

結着剤層３１は、膜電極接合体準備工程において、最も第１基材４１の側に配置された負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第１面２１ａおよび最も第２基材４２の側に配置される負極板２０Ｙの負極集電体２１Ｙの第２面２１ｂに、溶剤に分散溶解した結着剤を塗工し、乾燥して固化することで形成され得る。このような結着剤層３１は、絶縁シート５０の接合層５０ｅと接合する被接合層として機能する。結着剤層３１に含まれる結着剤として、ポリフッ化ビニリデンやスチレンブタジエンゴム等、正極活物質層１２Ｘや負極活物質層２２Ｙに含まれる結着剤を構成する材料と同一の材料が用いられてもよい。接合層５０ｅに含まれる接合材料として、このような結着剤を構成する材料と同一の材料が用いられてもよい。

このように、本変形例によれば、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂが負極活物質層２２Ｙによって構成されていない場合において、結着剤から成る結着剤層３１で膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂを構成するとともに、絶縁シート５０の接合層５０ｅを、結着剤層３１に含まれる結着剤を構成する材料と同一の材料を含む接合材料で形成している。このことにより、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂが負極活物質層２２Ｙによって構成されていない場合であっても、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが互いにしっかりと接合されることができる。このため、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。

（第８の変形例）
上述した実施の形態において、絶縁シート５０が、膜電極接合体５の側に設けられた粘着層５０ｂを有している例を示した。しかしながら、このことに限定されることはなく、図８に示すように、絶縁シート５０が、粘着層５０ｂに代えて、膜電極接合体５の側に設けられた接合層５０ｆであって、極性基を有する樹脂材料を含む接合材料で形成された接合層５０ｆを有していてもよい。極性基としては、例えば、カルボニル基、カルボキシル基、エステル基、炭酸エステル結合、ウレタン結合、尿素結合等のＣ＝Ｏ結合を含む材料、カルボキシル基、フェノール性水酸基、アルコール性水酸基、シラノール基等のＯ−Ｈ結合を含む材料、Ｃ−Ｆ結合を含む材料、Ｃ−Ｏ結合を含む材料、Ｃ−Ｎ結合を含む材料が挙げられる。このような極性基を有する樹脂材料として、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルアルコール−ポリ酢酸ビニル共重合体等を用いることができる。

上述したように、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂは、それぞれ負極活物質層２２Ｙによって構成されている。このような膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂを構成する負極活物質層２２Ｙは、絶縁シート５０の接合層５０ｆと接合する被接合層として機能する。上述したように、巻付工程において、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂと接触する。絶縁シート５０と膜電極接合体５の最外面５ａ，５ｂとが接触し、必要に応じて加熱されると、極性基を有する樹脂材料を含む接合層５０ｆと結着剤を含む負極活物質層２２Ｙとの間に、イオン結合、クーロン力、共有結合、水素結合等が生じる。このため、膜電極接合体５の周囲に絶縁シート５０を巻き付けた際、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが互いに接合される。

このように、本変形例によれば、絶縁シート５０は、膜電極接合体５の側に設けられた接合層５０ｆを有し、接合層５０ｆを構成する接合材料が、極性基を有する樹脂材料を含んでいる。このことにより、絶縁シート５０と膜電極接合体５とが互いにしっかりと接合されることができる。このため、膜電極接合体５の正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙをより一層しっかりと保持することができる。

（第９の変形例）
上述した実施の形態において、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙの少なくとも一方が、機能層３０Ａを有する例を示した。しかしながら、図１０に示すように、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙの少なくとも一方が機能層３０Ａを含むことに加えて、もしくは代えて、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙの間に、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙとは別部材として構成された絶縁シート６０が配置されるようにしてもよい。この場合、絶縁シート６０は、正極板１０Ｘと負極板２０Ｙとの間に介在されて、セパレータとして機能する。図１０に示す例では、絶縁シート６０は、正極板１０Ｘの機能層３０Ａと負極板２０Ｙの負極活物質層２２Ｙとの間に配置されている。このような絶縁シート６０は、例えば、不織布や多孔質材から形成され得る。この例において、外装体４０内に収容された電解液又はゲル状電解液が、絶縁シート６０に含浸して保持される。この例に用いられる絶縁シート６０は、特に限定されることはなく、積層型電池１、とりわけリチウムイオン二次電池に適用され得る種々の絶縁体を用いることができる。

本変形例によれば、正極板１０Ｘと負極板２０Ｙとの間に絶縁シート６０を介在させることにより、正極板１０Ｘと負極板２０Ｙとが短絡することをより一層防止することができる。

以上において、上述した実施の形態に対するいくつかの変形例を説明してきたが、当然に、複数の変形例を少なくとも部分的に適宜組み合わせて適用することも可能である。

１ 積層型電池
５ 膜電極接合体
５ａ 最外面
５ｂ 最外面
１０Ｘ 正極板
１１Ｘ 正極集電体
１２Ｘ 正極活物質層
１６ 正極タブ
２０Ｙ 負極板
２１Ｙ 負極集電体
２２Ｙ 負極活物質層
２６ 負極タブ
３１ 結着剤層
４０ 外装体
４０ａ 金属層
４０ｂ 樹脂接着層
４１ 第１基材
４２ 第２基材
４５ 封止空間
４６ シール部
５０ 絶縁シート
５０ｂ 粘着層
５０ｃ 溶着層
５０ｄ 接合層
５０ｅ 接合層
５０ｆ 接合層
５１ 第１端部
５２ 第２端部
５３ 重なり部

Claims (12)

1. 金属層と前記金属層の内面に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材と、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とが溶着して、前記第１基材と前記第２基材との間に封止空間を形成するシール部と、を有する外装体と、
   前記封止空間に設けられた膜電極接合体であって、積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体と、
   第１方向において前記膜電極接合体の両端部に設けられた一対のタブと、
   前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられた絶縁シートと、を備え、
   前記絶縁シートは、前記膜電極接合体に溶着されている、
   積層型電池。
2. 金属層と前記金属層の内面に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材と、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とが溶着して、前記第１基材と前記第２基材との間に封止空間を形成するシール部と、を有する外装体と、
   前記封止空間に設けられた膜電極接合体であって、積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体と、
   第１方向において前記膜電極接合体の両端部に設けられた一対のタブと、
   前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられた絶縁シートと、を備え、
   前記膜電極接合体の前記積層方向における最外面は、結着剤を含む被接合層によって構成され、
   前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた接合層を有し、
   前記接合層と前記被接合層とが互いに接合され、
   前記接合層は、接合材料で形成され、
   前記接合材料は、前記結着剤を構成する材料と同一の材料を含む、
   積層型電池。
3. 前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
   前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成されている、
   請求項２に記載の積層型電池。
4. 前記絶縁シートは、前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周方向において一端側に設けられた第１端部と、他端側に設けられた第２端部と、を有し、
   前記絶縁シートは、前記第１端部から前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられて前記第１端部を越えて延びて、前記絶縁シート同士が互いに重なった重なり部を形成し、
   前記重なり部で前記絶縁シート同士が互いに接合されている、
   請求項１から３のいずれか一項に記載の積層型電池。
5. 前記第１端部および前記第２端部は、前記第１方向で見たときに前記積層方向と直交する第２方向において前記膜電極接合体の一側に配置されている、
   請求項４に記載の積層型電池。
6. 積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体を準備する第１準備工程と、
   金属層と前記金属層の一側に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材を準備する第２準備工程と、
   第１方向において前記膜電極接合体の両端部に一対のタブを取り付けるタブ取付工程と、
   前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に絶縁シートを巻き付ける巻付工程と、
   前記巻付工程の後、前記絶縁シートを前記膜電極接合体に溶着する溶着工程と、
   前記溶着工程の後、前記第１基材と前記第２基材との間に前記膜電極接合体を配置して、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とを溶着して、前記膜電極接合体を前記第１基材と前記第２基材との間に封止する封止工程と、を備える、
   積層型電池の製造方法。
7. 積層方向に交互に積層された複数の第１電極板および複数の第２電極板を有する膜電極接合体を準備する第１準備工程と、
   金属層と前記金属層の一側に設けられた樹脂接着層とをそれぞれ含む第１基材および第２基材を準備する第２準備工程と、
   第１方向において前記膜電極接合体の両端部に一対のタブを取り付けるタブ取付工程と、
   前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周囲に絶縁シートを巻き付ける巻付工程と、
   前記巻付工程の後、前記第１基材と前記第２基材との間に前記膜電極接合体を配置して、前記第１基材の前記樹脂接着層と前記第２基材の前記樹脂接着層とを溶着して、前記膜電極接合体を前記第１基材と前記第２基材との間に封止する封止工程と、を備え、
   前記第１準備工程において準備される前記膜電極接合体の前記積層方向における最外面は、結着剤を含む被接合層によって構成され、
   前記絶縁シートは、前記膜電極接合体の側に設けられた接合層を有し、
   前記巻付工程において、前記接合層と前記被接合層とが互いに接合され、
   前記接合層は、接合材料で形成され、
   前記接合材料は、前記結着剤を構成する材料と同一の材料を含む、
   積層型電池の製造方法。
8. 前記第１準備工程において準備される前記第２電極板は、電極集電体と、前記電極集電体に設けられた電極活物質層と、を含み、
   前記被接合層は、前記電極活物質層によって構成されている、
   請求項７に記載の積層型電池の製造方法。
9. 前記絶縁シートは、前記第１方向で見たときの前記膜電極接合体の周方向において一端側に設けられた第１端部と、他端側に設けられた第２端部と、を有し、
   前記巻付工程において、前記絶縁シートは、前記第１端部から前記膜電極接合体の周囲に巻き付けられて前記第１端部を越えて延びて、前記絶縁シート同士が互いに重なった重なり部を形成し、前記重なり部で前記絶縁シート同士が互いに接合される、
   請求項６から８のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
10. 前記巻付工程において、前記第１端部および前記第２端部は、前記第１方向で見たときに前記積層方向と直交する第２方向において前記膜電極接合体の一側に配置される、
    請求項９に記載の積層型電池の製造方法。
11. 前記巻付工程は、前記タブ取付工程の後に行われる、
    請求項６から１０のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
12. 前記巻付工程は、前記タブ取付工程の前に行われる、
    請求項６から１０のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。

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