JP6841076B2 - 二次電池の充電状態の推定方法 - Google Patents
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Description
正極及び負極を筐体内に格納した二次電池と、
前記筐体の外面に対して取付けられた圧力測定部と、
前記筐体及び前記圧力測定部の間に押付け力が生じるように拘束する拘束手段と、
前記正極及び負極の少なくとも一方の電極の温度を検知するための温度測定部と、
前記圧力測定部による測定圧力及び前記温度測定部による測定温度に基づいて、予め設定された相関関係から前記二次電池の状態を推定する状態推定手段とを備えた、二次電池の状態推定システム
が記載されている。
前記負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
前記充電状態の推定が、前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて行われ、且つ
前記拘束圧が、前記全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さい、
前記充電状態の推定方法。
前記全固体リチウムイオン二次電池の各層をその積層方向に拘束する拘束部と、
前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧を測定する拘束圧センサーと、
前記二次電池の充電状態を推定する充電状態推定部と
を有し、
前記負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
前記拘束圧が、前記全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さく、且つ
前記充電状態推定部が、前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて前記充電状態の推定を行う、
全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定システム。
本発明の全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定方法は、
負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層をこの順に備え、前記の各層がその積層方向に拘束されている、全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定方法であって、
前記負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
前記充電状態の推定が、前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて行われ、且つ
前記拘束圧が、前記全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さいことを特徴とする。
本発明の別の実施形態は、拘束圧に基づいて全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定を行う、全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定システムを提供する。
負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層をこの順に備え、これらの各層がその積層方向に拘束されている、全固体リチウムイオン二次電池と、
全固体リチウムイオン二次電池の各層をその積層方向に拘束する拘束部と、
全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧を測定する拘束圧センサーと、
二次電池の充電状態を推定する充電状態推定部と
を有し、
負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
拘束圧が、全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さく、且つ
前記充電状態推定部が、全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて該全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定を行う
システムである。
以下、本実施形態の全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定方法における、全固体リチウムイオン二次電池の構成要素について説明する。
負極集電体層を構成する材料としては、例えば、SUS、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn等から成る箔を使用することができる。
本実施形態の全固体リチウムイオン二次電池における負極活物質層は、少なくともケイ素系材料を含む負極活物質を含有し、固体電解質を更に含有することが好ましく、所望により、導電材、バインダー等を更に含有してもよい。
固体電解質層は、少なくとも固体電解質を含み、好ましくは更にバインダーを含有する。
正極活物質層は、少なくとも正極活物質を含み、好ましくは更に、固体電解質、バインダー、及び導電材を含有する。
正極集電体層を構成する材料としては、例えば、ステンレス(SUS)、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn等から成る箔を使用することができる。
(1)固体電解質の調製
Li2S(日本化学工業社製)38.3重量部、P2S5(アルドリッチ製)61.7重量部、及びヘプタン200重量部を混合し、遊星型ボールミルを用いて40時間メカニカルミリングして混錬物を得た。得られた混錬物を、25℃アルゴン雰囲気中で3時間静置して乾燥させることにより、固体電解質を得た。
負極活物質としてのシリコン粉末50重量部、導電材としてのVGCF(登録商標、昭和電工社製、導電性カーボン)3.21重量部、及び上記(1)で得た固体電解質50重量部の混合物を、負極合剤として用いた。この負極合剤に対して、ロールプレスを用いて線圧5.0ton/cmの圧力を印加することにより、負極活物質層を得た。線圧5.0ton/cmの線圧は、約500MPaの面圧に相当する。
セラミック製の型の上に上記1で得た固体電解質を配置し、面圧0.1ton/cm2(9.8MPa)にてプレスして層状に成形した後に、型から剥離することにより、固体電解質層を得た。
正極活物質として、LiNbO3による表面処理を施したニッケルコバルトマンガン酸リチウム(LiNi3/5Co1/5Mn1/5O2)を用いた。この正極活物質68.5重量部、導電材としてのVGCF(登録商標)2.9重量部、及び上記(1)で得た固体電解質28.6重量部の混合物を、正極合剤とした。この正極合剤に対して、ロールプレスを用いて線圧5.0ton/cmの圧力を印加することにより、正極極活物質層を得た。
負極集電体層としての銅箔、上記(2)で得た負極活物質層、上記(3)で得た固体電解質層、上記(4)で得た正極活物質層、及び正極集電体層としてのアルミニウム箔の繰り返しを一単位として、各層の積層順を同順として3単位を積層し、拘束部を用いて21.0MPaの面圧を印加して拘束することにより、全固体リチウムイオン二次電池を製造した。
上記で製造した全固体リチウムイオン二次電池につき、以下のようにして充放電サイクル試験を行った。
(2)負極活物質層の形成及び(4)正極活物質層の形成において、それぞれ、線圧5.0ton/cmのロールプレスの代わりに面圧10MPaの平面プレスを用いた他は実施例1と同様にして全固体リチウムイオン二次電池を製造し、充放電サイクル試験を行った。評価結果を図3に示した。
比較例1の全固体リチウムイオン二次電池は、充放電サイクルを繰り返すに連れて、充電されたときの拘束圧が下がるとともに放電されたときの拘束圧が上がり、両者の差が徐々に小さくなる「圧力抜け」現象が観察された。拘束圧がこのような挙動を示す全固体リチウムイオン二次電池について、拘束圧を基準として充電状態を推定すると、その推定精度は低いものとなる。
2 負極活物質層
3 固体電解質層
4 正極活物質層
5 正極集電体層
10 全固体リチウムイオン二次電池
20 拘束部
20a 拘束部の部材
20b 拘束部の部材
21 充電状態推定部
Claims (5)
- 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層をこの順に備え、前記の各層がその積層方向に拘束されている、全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定方法であって、
前記負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
前記充電状態の推定が、前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて行われ、且つ
前記拘束圧が、前記全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さい、
前記充電状態の推定方法。 - 前記拘束圧が、前記二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力の1/5倍以下である、請求項1に記載の充電状態の推定方法。
- 前記二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力が、面圧換算値として250MPa以上である、請求項1又は2に記載の充電状態の推定方法。
- 前記拘束圧が10MPa以上50MPa以下である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の充電状態の推定方法。
- 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層をこの順に備え、前記の各層がその積層方向に拘束されている、全固体リチウムイオン二次電池と、
前記全固体リチウムイオン二次電池の各層をその積層方向に拘束する拘束部と、
前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧を測定する拘束圧センサーと、
前記二次電池の充電状態を推定する充電状態推定部と
を有し、
前記負極活物質層が、ケイ素系材料を含有し、
前記拘束圧が、前記全固体リチウムイオン二次電池の製造工程において前記負極活物質層に印加された最大圧力よりも小さく、且つ
前記充電状態推定部が、前記全固体リチウムイオン二次電池の拘束圧に基づいて前記充電状態の推定を行う、
全固体リチウムイオン二次電池の充電状態の推定システム。
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