JP6823264B2 - 酸素発生電極及び酸素発生装置 - Google Patents
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Description
本発明は、酸素発生電極及び酸素発生装置に関する。
水の分解を通じて酸素ガスを発生させる技術について研究されている。水の分解反応は、次の半反応の組み合わせからなり、後者の半反応(式2)にて酸素ガスが発生する。そして、後者の半反応(式2)に好適な酸素発生電極について種々の提案がされている。
2H2O+2e-→H2+2OH-・・・(式1)
4OH-+4h+→2H2O+O2・・・(式2)
2H2O+2e-→H2+2OH-・・・(式1)
4OH-+4h+→2H2O+O2・・・(式2)
しかしながら、従来の酸素発生電極では、高効率で酸素ガスを発生させることができない。
本発明の目的は、高効率で酸素ガスを発生させることができる酸素発生電極及び酸素発生装置を提供することにある。
1つの態様では、酸素発生電極は、導電性基板と、前記導電性基板の第1の面上に形成され、Ba、Sn、及びLa若しくはSbを含む酸化膜と、を有する。前記酸化膜は、可視光領域内の第1の吸収端及び赤外光領域の第2の吸収端を有する。
1つの態様では、酸素発生装置は、電解質水溶液と、前記電解質水溶液中の上記の酸素発生電極と、前記電解質水溶液中の参照電極及び対極と、前記酸素発生電極、前記参照電極及び前記対極に接続されるポテンショスタットと、を有する。
1つの側面として、適切な導電性基板及び酸化膜が含まれているため、高効率で酸素ガスを発生させることができる。
以下、実施形態について添付の図面を参照しながら具体的に説明する。
(第1の実施形態)
先ず、第1の実施形態について説明する。第1の実施形態は、酸素発生電極の一例である。図1(a)は、第1の実施形態に係る酸素発生電極の構成を示す断面図である。
先ず、第1の実施形態について説明する。第1の実施形態は、酸素発生電極の一例である。図1(a)は、第1の実施形態に係る酸素発生電極の構成を示す断面図である。
図1(a)に示すように、第1の実施形態に係る酸素発生電極10には、導電性基板11、導電性基板11の第1の面上に形成され、Ba、Sn、及びLa若しくはSbを含む酸化膜12、並びに導電性基板11の第2の面上に形成された電極13が含まれる。図1(b)は酸化膜12の吸収スペクトルの例を示す図である。図1(b)に示すように、酸化膜12は、可視光領域内の第1の吸収端AE1及び赤外光領域の第2の吸収端AE2を有する。
第1の実施形態に係る酸素発生電極10では、酸化膜12が第1の吸収端AE1及び第2の吸収端AE2を有するため、水を強く光化学的酸化することができる。従って、本実施形態によれば、優れた効率で酸素ガスを発生させることができる。
例えば、導電性基板11はNb等のn型不純物がドーピングされたSrTiO3基板である。例えば、n型不純物の濃度は0.5質量%〜2.0質量%である。導電性基板11の厚さは、例えば0.1mm〜1.0mmである。例えば、酸化膜12に含まれる酸化物の化学式はBaxLaySnzO3-δ又はBaxSbySnzO3-δで表される。x、y及びzの値の和は2であるが、後述するエッチング後では、組成が変わり、0.5<(x+y)/z<1となる。例えば、δの値は0以上0.8未満である。酸化膜12の厚さは、例えば50nm〜150nmである。電極13は、例えば厚さが10nm〜100nmのAu膜である。
一例では、導電性基板11は厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板であり、酸化膜12は厚さが80nmのBa0.95La0.05SnO3膜であり、電極13は厚さが50nmのAu膜である。図1(b)には、この例の吸収スペクトルを示してある。第1の吸収端AE1のエネルギーは約3eVであり、第2の吸収端AE2のエネルギーは約1eVである。他の一例では、導電性基板11は厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板であり、酸化膜12は厚さが100nmのBa0.90La0.10SnO3膜であり、電極13は厚さが50nmのAu膜である。更に他の一例では、導電性基板11は厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板であり、酸化膜12は厚さが100nmのBa0.95Sb0.05SnO3膜であり、電極13は厚さが50nmのAu膜である。
次に、第1の実施形態に係る酸素発生電極10の製造方法の例について説明する。この例では、先ず、導電性基板11の第1の面上に酸化膜12をパルスレーザ堆積(pulsed laser deposition:PLD)法により形成する。次いで、導電性基板11の第2の面上に電極13を堆積する。
(第2の実施形態)
次に、第2の実施形態について説明する。第2の実施形態は、酸素発生電極10を備えた酸素発生装置に関する。図2は、第2の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。
次に、第2の実施形態について説明する。第2の実施形態は、酸素発生電極10を備えた酸素発生装置に関する。図2は、第2の実施形態に係る酸素発生装置の構成を示す図である。
第2の実施形態に係る酸素発生装置20には、図2に示すように、槽21に入った電解質水溶液22、電解質水溶液22中の酸素発生電極10、参照電極23及び対極24、並びに酸素発生電極10、参照電極23及び対極24に接続されるポテンショスタット25が含まれる。例えば、参照電極23はAg/AgCl電極であり、対極24はPt電極であり、電解質水溶液22は0.05M〜0.5MのKOH水溶液である。
酸素発生装置20では、酸素発生電極10が作用電極として用いられる。従って、参照電極23に対する酸素発生電極10の電位を調整することで、高効率で酸素ガスを発生させることができる。
ここで、本発明者らが行った実験について説明する。この実験では、図3(a)に示す酸素発生装置120を用いた。酸素発生装置120には、厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板111、厚さが80nmのBa0.95La0.05SnO3膜112、及び厚さが50nmのAu電極113を含む酸素発生電極110が含まれる。酸素発生電極110は槽121の底に配置し、槽121内に0.1MのKOH水溶液122を入れ、KOH水溶液122中にAg/AgCl電極123及びPt電極124を入れ、作用電極としてのAu電極113、参照電極としてのAg/AgCl電極123及び対極としてのPt電極124をポテンショスタット125に接続した。
そして、ソーラーシミュレータを用いて、照度が598mW/cm2の太陽光を照射した場合に生じる電流を測定した。この結果を図3(b)に示す。図3(b)に示すように、この実験では、開始から400秒までの間に短時間でオン/オフを切り替え、500秒から900秒までの間に比較的長時間オンの状態を維持した。オンの時間が短い場合でもオンの時間が長い場合でも0.7mA/cm-2程度の優れた電流が得られた。このことは、酸素発生装置120により酸素ガスを高効率で発生させることができることを意味する。
図4は、第2の実施形態に係る酸素発生装置20の特性を示す図である。図4には、比較のために、2つの比較例の特性も示してある。第2の実施形態(実線)では、酸素発生電極が、厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板、厚さが80nmのBa0.95La0.05SnO3膜、及び厚さが50nmのAu膜からなる。第1の比較例(破線)では、酸素発生電極が、厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板、及び厚さが50nmのAu膜からなる。第2の比較例(二点鎖線)では、酸素発生電極が、厚さが0.5mmでNbが1質量%ドーピングされたSrTiO3基板、及びAuのナノ粒子からなる(非特許文献1参照)。図4に示すように、第2の実施形態によれば、第1及び第2の比較例より非常に高い変換効率が得られる。
図5(a)に示すように、酸化膜12が島状にエッチングされていてもよい。酸化膜12を島状にエッチングすることにより、より高い変換効率が得られることがある。図5(b)は酸化膜12による基板の被覆率と変換効率との関係の例を示す図である。この例では、酸化膜12はBa0.95La0.05SnO3膜である。緑に対応する525nmの光、及び青に対応する475nmの光のいずれについても、被覆率が90%の場合に、100%の場合よりも高い変換効率が得られる。図5(b)より、被覆率は80%以上が好ましく、特に85%〜95%がより好ましい。
図6は、Ba0.95La0.05SnO3膜のエッチングの進行に伴う組成の変化を示す図である。図6(a)はBaの3d軌道のX線光電子分光(X-ray Photoelectron Spectroscopy:XPS)測定の結果を示し、図6(b)はSnの3d軌道のXPS測定結果を示す。図6中の破線は60nmの厚さに堆積したBa0.95La0.05SnO3膜の測定結果を示し、実線は堆積後に厚さ10nmまでエッチングしたBa0.95La0.05SnO3膜の測定結果を示す。図6に示すように、エッチング前では、Sn原子に対するBa原子の比(Ba/Sn比)が0.97程度であるのに対し、エッチング後では、Ba/Sn比が0.61程度である。このことは、エッチングによりSn原子の割合が高く、Ba原子の割合が低くなることを示す。BaxLaySnzO3-δの化学式において、0.5<(x+y)/z<1となる。エッチングされた酸化膜12の島状の部分のサイズはナノレベルであることが好ましい。
導電性基板11に電流を直接供給できる場合は、電極13が設けられていなくてもよい。
以下、本発明の諸態様を付記としてまとめて記載する。
(付記1)
導電性基板と、
前記導電性基板の第1の面上に形成され、Ba、Sn、及びLa若しくはSbを含む酸化膜と、
を有し、
前記酸化膜は、可視光領域内の第1の吸収端及び赤外光領域の第2の吸収端を有することを特徴とする酸素発生電極。
導電性基板と、
前記導電性基板の第1の面上に形成され、Ba、Sn、及びLa若しくはSbを含む酸化膜と、
を有し、
前記酸化膜は、可視光領域内の第1の吸収端及び赤外光領域の第2の吸収端を有することを特徴とする酸素発生電極。
(付記2)
前記酸化膜は、化学式がBaxLaySnzO3-δ又はBaxSbySnzO3-δ(0.5<(x+y)/z<1)で表される酸化物を含むことを特徴とする付記1に記載の酸素発生電極。
前記酸化膜は、化学式がBaxLaySnzO3-δ又はBaxSbySnzO3-δ(0.5<(x+y)/z<1)で表される酸化物を含むことを特徴とする付記1に記載の酸素発生電極。
(付記3)
δの値は、0≦δ<0.8であることを特徴とする付記2に記載の酸素発生電極。
δの値は、0≦δ<0.8であることを特徴とする付記2に記載の酸素発生電極。
(付記4)
前記酸化膜による前記導電性基板の被覆率は80%〜100%であることを特徴とする付記1乃至3のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
前記酸化膜による前記導電性基板の被覆率は80%〜100%であることを特徴とする付記1乃至3のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
(付記5)
前記導電性基板は、n型不純物がドーピングされた酸化物を含有することを特徴とする付記1乃至4のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
前記導電性基板は、n型不純物がドーピングされた酸化物を含有することを特徴とする付記1乃至4のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
(付記6)
前記酸化物は、SrTiO3であることを特徴とする付記5に記載の酸素発生電極。
前記酸化物は、SrTiO3であることを特徴とする付記5に記載の酸素発生電極。
(付記7)
前記導電性基板の第2の面上に形成された電極を有することを特徴とする付記1乃至6のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
前記導電性基板の第2の面上に形成された電極を有することを特徴とする付記1乃至6のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
(付記8)
前記電極は、Auを含むことを特徴とする付記7に記載の酸素発生電極。
前記電極は、Auを含むことを特徴とする付記7に記載の酸素発生電極。
(付記9)
電解質水溶液と、
前記電解質水溶液中の付記1乃至8のいずれか1項に記載の酸素発生電極と、
前記電解質水溶液中の参照電極及び対極と、
前記酸素発生電極、前記参照電極及び前記対極に接続されるポテンショスタットと、
を有することを特徴とする酸素発生装置。
電解質水溶液と、
前記電解質水溶液中の付記1乃至8のいずれか1項に記載の酸素発生電極と、
前記電解質水溶液中の参照電極及び対極と、
前記酸素発生電極、前記参照電極及び前記対極に接続されるポテンショスタットと、
を有することを特徴とする酸素発生装置。
10:酸素発生電極
11:導電性基板
12:酸化膜
13:電極
20:酸素発生装置
22:電解質水溶液
23:参照電極
24:対極
25:ポテンショスタット
11:導電性基板
12:酸化膜
13:電極
20:酸素発生装置
22:電解質水溶液
23:参照電極
24:対極
25:ポテンショスタット
Claims (6)
- 導電性基板と、
前記導電性基板の第1の面上に形成され、Ba、Sn、及びLa若しくはSbを含む酸化膜と、
を有し、
前記酸化膜は、可視光領域内の第1の吸収端及び赤外光領域の第2の吸収端を有することを特徴とする酸素発生電極。 - 前記酸化膜は、化学式がBaxLaySnzO3-δ又はBaxSbySnzO3-δ(0.5<(x+y)/z<1)で表される酸化物を含むことを特徴とする請求項1に記載の酸素発生電極。
- 前記酸化膜による前記導電性基板の被覆率は80%〜100%であることを特徴とする請求項1又は2に記載の酸素発生電極。
- 前記導電性基板は、n型不純物がドーピングされた酸化物を含有することを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
- 前記導電性基板の第2の面上に形成された電極を有することを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載の酸素発生電極。
- 電解質水溶液と、
前記電解質水溶液中の請求項1乃至5のいずれか1項に記載の酸素発生電極と、
前記電解質水溶液中の参照電極及び対極と、
前記酸素発生電極、前記参照電極及び前記対極に接続されるポテンショスタットと、
を有することを特徴とする酸素発生装置。
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