JP6758609B2 - レドックスフロー電池 - Google Patents
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Description
本発明の目的は、普及を促進することを可能にしたレドックスフロー電池を提供することにある。
前記レドックスフロー電池において、前記電極部材は凹凸の主面を有することが好ましい。
前記レドックスフロー電池において、前記電極部材の導電性皮膜は、グラフェン粉末を含有することが好ましい。
前記レドックスフロー電池において、前記セルは集電板をさらに備え、前記集電板は、非多孔質の金属板と、前記金属板の上に形成された炭素系の導電性皮膜とを有することが好ましい。
<レドックスフロー電池の全体構成>
図1に示すように、レドックスフロー電池は、充放電用のセル11を備える。セル11の内部は、隔膜12によって正極側セル21と負極側セル31とに仕切られている。レドックスフロー電池は、正極側セル21に用いられる正極電解液22を貯蔵する正極電解液タンク23と、負極側セル31に用いられる負極電解液32を貯蔵する負極電解液タンク33とを備える。レドックスフロー電池には、充放電用のセル11の周辺の温度を調節する図示しない温度調節装置が必要に応じて設けられる。
次に、セル11の構成について説明する。ここでは、説明の便宜上、単セルの構成について説明する。
バインダーとしては、合成樹脂材料が用いられる。バインダーは、フッ素系樹脂であることが好ましい。フッ素系樹脂としては、例えば、ポリテトラフロオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、及びポリフッ化ビニルが挙げられる。導電性皮膜中のバインダーの含有量は、3質量%以上、10質量%以下の範囲内であることが好ましい。
導電性皮膜の厚さは、1μm以上、500μm以下の範囲内であることが好ましい。
導電性皮膜を形成するには、まず、上述した材料と、分散媒又は溶媒とを含有する導電性スラリーを調製し、この導電性スラリーを上述した金属シート材又は金属板に塗工する。分散媒又は溶媒としては、例えば、N−メチルピロリドンが用いられる。導電性スラリーは、上述した材料を周知の混練機で混練することで得られる。導電性スラリーの塗工方法は、特に限定されず、例えば、周知のコーターを用いてもよいし、ディッピング法を用いてもよい。
レドックスフロー電池の充電時には、正極42に接触する正極電解液22中で酸化反応が行われるとともに、負極52に接触する負極電解液32中で還元反応が行われる。すなわち、正極42は電子を放出するとともに、負極52は電子を受け取る。このとき、正極側集電板43は、正極42から放出された電子を充放電装置10に供給する。負極側集電板53は、充放電装置10から受け取った電子を負極52に供給する。
正極電解液22のpH及び負極電解液32のpHは、1以上、7以下の範囲内であることが好ましい。正極電解液22のpH及び負極電解液32のpHが1以上の場合、レドックスフロー電池を構成する材料に求められる耐薬品性がより緩和され易くなる。正極電解液22のpH及び負極電解液32のpHが7以下の場合、例えば、活物質の溶解性が確保され易くなる。なお、pHは、例えば20℃で測定される値である。
正極電解液22は、鉄のレドックス系物質と、酸とを含有する。酸は、クエン酸又は乳酸である。
負極電解液32は、チタンのレドックス系物質と酸とを含有する電解液である。酸は、クエン酸又は乳酸である。
正極電解液22及び負極電解液32は、公知の方法で調製することができる。正極電解液22及び負極電解液32に用いる水は、蒸留水と同等又はそれ以上の純度を有していることが好ましい。
(1)本実施形態のレドックスフロー電池において、各電極は、非炭素系の多孔質シート材と、多孔質シート材の上に形成された炭素系の導電性皮膜とを有する電極部材として、例えば、第1電極部材42a,52aを備える。第1電極部材42a,52aは、その厚さ方向に正極電解液22が流通可能に構成されている。
(3)第1電極部材42a,52aは、凹凸の主面を有するため、第1電極部材42a,52aに接触する電解液の流れが乱流になり易くなる。これにより、電解液の反応が促進され易くなるため、好適な電池特性が得られ易くなる。
前記実施形態は以下のように変更されてもよい。
・前記正極42において、第1電極部材42a及び第2電極部材42bのいずれか一方を省略してもよい。また、前記負極52において、第1電極部材52a及び第2電極部材52bのいずれか一方を省略してもよい。例えば、第2電極部材42bをポリプロピレンメッシュ等に変更してもよい。
・前記電極部材の多孔質シート材は、金属シート材に限定されず、炭素繊維以外の繊維から構成された織布又は不織布であってもよい。炭素繊維以外の繊維としては、例えば、合成繊維(ポリアミド繊維等)、半合成繊維(アセテート等)、再生繊維(セルロース系繊維等)、及び無機繊維(ガラス繊維等)が挙げられる。例えば、多孔質シート材を構成する材料に応じて、多孔質シート材の上に形成された導電性皮膜のバインダーは、フッ素系樹脂以外の合成樹脂に変更することもできる。フッ素系樹脂以外の合成樹脂としては、例えばアクリル系樹脂が挙げられる。
・前記正極側集電板43及び負極側集電板53の少なくとも一方の導電性皮膜を省略してもよい。
<電極部材(A)の作製>
以下のように電極部材(A)として第1電極部材及び第2電極部材を作製した。
炭素系粉末:黒鉛粉末(KS6L、Timcal社製)、0.52g
炭素系粉末:グラフェン粉末(商品名:xGnP−C−300、XGサイエンス社製)、4.70g
炭素系粉末(導電助剤):アセチレンブラック粉末(商品名:デンカブラック、電気化学工業株式会社製)、0.42g
バインダー:ポリフッ化ビニリデン溶液(KFポリマー#9305、株式会社クレハ製)、7.20g(固形分0.36g)
分散媒:N−メチルピロリドン、12.75g
導電性スラリーは、上述した材料を遊星型ボールミルで混練することで調製した。
第2電極部材の作製は、導電性皮膜を形成したエキスパンドメタルの主面を凹凸にするプレス成形を省略した以外は、第1電極部材と同様に行った。
非炭素系の多孔質シート材として繊維材料(麻タオル)に下記の導電性スラリーを塗工することで導電性皮膜を形成した。
炭素系粉末:グラフェン粉末(xGnP−C−300、XGサイエンス社製)8.96g
導電助剤:アセチレンブラック粉末(商品名:デンカブラック、電気化学工業株式会社製)0.37g
バインダー:アクリル系樹脂(AZ−9001、日本ゼオン株式会社製)1.01g(固形分0.36g)
増粘剤:セルロース系増粘剤(DN−10L,DN−800H、ダイセル工業株式会社製)
分散媒:蒸留水40g
導電性スラリーは、まず、炭素系粉末及び増粘剤を遊星型ボールミルで混練することで混合物を得た後、その混合物にバインダー、導電助剤及び分散媒を加えてさらに遊星型ボールミルで混練することで得た。
集電板は、非多孔質の金属板(純チタン製)の上に導電性皮膜を形成することにより作製した。導電性皮膜の形成は、第1電極部材の導電性皮膜と同様に行った。
上記電極部材(A)の第1電極部材を上下一対の銅板で挟み込んだ積層体の上から150gの荷重を印加し、一対の銅板間の電気抵抗をテスターで測定した。上記電極部材(B)についても、電極部材(A)の第1電極部材と同様に電気抵抗を測定した。電極部材(A)の第1電極部材における電気抵抗は、4.4Ωであり、電極部材(B)の電気抵抗は、49.6Ωであり、電極部材(A)は電極部材(B)よりも高い導電性が得られた。
正極及び負極の各電極としては、電極部材(A)の第1電極部材及び第2電極部材を用いた。正極側集電板及び負極側集電板としては、上記集電板を用いた。隔膜としては、市販の陽イオン交換膜(CMS、アストム社製)を用いた。正極電解液タンク及び負極電解液タンクとしては、容量30mLのガラス容器を用いた。供給管、回収管、不活性ガス供給管及び排気管としては、シリコーン製のチューブを用いた。ポンプとしては、マイクロチューブポンプ(MP−1000、東京理化器械株式会社製)を用いた。充放電装置としては、充放電バッテリテストシステム(PFX200、菊水電子工業株式会社製)を用いた。
蒸留水30mLに0.04モル(8.4g)のクエン酸を溶解させた。この水溶液に、28質量%アンモニア水を1.2g(0.02モルのアンモニアに相当)添加した。次に、この水溶液に0.02モル(4.0g)のFeCl・4H2Oを溶解させた。次に、この水溶液に、全量が100mLとなるように蒸留水を加えた。これにより、鉄(II)−クエン酸錯体の濃度が0.2モル/Lであり、pHが2.5の水溶液を得た。
蒸留水50mLに0.06モル(12.6g)のクエン酸を溶解させた。この水溶液に、28質量%アンモニア水を6.1g(0.10モルのアンモニアに相当)添加した後、0.093モルのNaOHを添加した。次に、この水溶液に、30質量%Ti(SO4)2溶液を16.0g(0.02モルのチタン(IV)に相当)を添加した。次に、この水溶液に、全量が100mLとなるように蒸留水を加えた。これにより、チタン(IV)−クエン酸錯体の濃度が0.2モル/Lであり、pHが4.49の水溶液を得た。
正極電解液として鉄(II)−クエン酸錯体水溶液を用いるとともに、負極電解液としてチタン(IV)−クエン酸錯体水溶液を用いて充放電試験を行った。充放電試験は、充電から開始し、まず、50mAの定電流で108分間充電した(合計324クーロン)。次に、50mAの定電流で、放電終止電圧を0V、96分間(合計288クーロン)として放電した(1サイクル目)。2サイクル目以降の充電時間は、96分間(合計288クーロン)とした。
正極:鉄(II)−クエン酸錯体 ⇔ 鉄(III)−クエン酸錯体+e−
負極:チタン(IV)−クエン酸錯体+e− ⇔ チタン(III)−クエン酸錯体
充放電試験において、4サイクル目のクーロン効率と、4サイクルの充放電を行った際のエネルギー効率を求めた。
クーロン効率[%]=B/A×100 ・・・(1)
エネルギー効率は、4サイクルの充放電において、充電の電力量(C)と放電の電力量(D)とを下記式(2)に代入することで算出される。
この充放電試験において、レドックスフロー電池のクーロン効率は98%であり、エネルギー効率は83%であった。
Claims (6)
- 正極及び負極からなる2つの電極と、前記正極及び負極の間に設けられる隔膜とを有するセルを備えるレドックスフロー電池であって、
前記2つの電極のうち少なくとも一方は、非炭素系の多孔質シート材と、前記多孔質シート材の上に形成された炭素系の導電性皮膜とを有する電極部材を含み、
前記電極部材は、電極部材の厚さ方向に電解液が流通可能に構成され、かつ第1電極部材及び第2電極部材を含む複数であり、
前記第2電極部材は、前記第1電極部材と前記隔膜との間に設けられており、
前記第1電極部材及び前記第2電極部材の多孔質シート材はいずれも金属製であり、
前記第1電極部材は凹凸の主面を有し、前記第2電極部材は平坦な主面を有する、
ことを特徴とするレドックスフロー電池。 - 前記電極部材の導電性皮膜は、炭素系粉末と、バインダーとを含有し、
前記バインダーは、フッ素系樹脂である、請求項1に記載のレドックスフロー電池。 - 前記電極部材の導電性皮膜は、グラフェン粉末を含有する、請求項1または請求項2のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
- 前記電極部材の導電性皮膜中の前記グラフェン粉末の含有量は、10質量%以上である、請求項3に記載のレドックスフロー電池。
- 前記セルは集電板をさらに備え、
前記集電板は、非多孔質の金属板と、前記金属板の上に形成された炭素系の導電性皮膜とを有する、請求項1から請求項4のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。 - pHが1以上7以下の範囲内である正極電解液及び負極電解液が前記セルに供給される、請求項1から請求項5のいずれか一項に記載のレドックスフロー電池。
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