JP6742337B2 - 負電解液と正電解液を同時に改善するための、バイポーラ膜を有するフロー電池用バランシングセル - Google Patents
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Description
本出願は、米国特許法第119条に基づき、2015年8月19日に出願した米国特許仮出願第62/206,933号及び2015年4月14日に出願した米国特許仮出願第62/147,034号の優先権の利益を主張するものであり、そのすべての内容は参照することにより本出願に組み込まれる。
該当なし。
DgM(L1)(L2)(L3)
式中、Mは遷移金属であり、Dはアンモニウム、テトラアルキルアンモニウム(C1−C4アルキル)、又はアルカリ金属イオン(例えば、Li+、Na+又はK+)であり、gは0と6との間の範囲内の値をとり、L1、L2、及びL3は配位子である。より特定的な実施形態においては、L1、L2及びL3の少なくとも1つを、カテコラート配位子又は置換カテコラート配位子とすることができる。他の実施形態では、L1、L2及びL3の各々がカテコラート配位子又は置換カテコラート配位子であってよい。
2H2O+2e−→H2+2OH− (反応式1)
負電解液中で水素と水酸化物イオンが発生すると、上述のように、pHの上昇が起こり得る。この寄生反応と同時に、正の半電池ではこれに対応した活物質の酸化が起こり、さらに、発生した水酸化物イオンの電荷を相殺するようにカチオンが負電解液に移動する。図6は、例示的なフロー電池において、寄生的な水素発生に伴う反応が起こっている状態を示す図である。図6では、特定の活物質としてのヘキサシアノ鉄錯体が、正の半電池内で酸化される状態を示しているが、このような開示は、一連の反応がより良く理解されることを目的とした例示的なものであり、限定を意図するものではないことを認識されたい。図6に示すように、酸化したヘキサシアノ鉄錯体から遊離した、フロー電池1の正の半電池内のカチオンは、水酸化物イオンによって増加した負電解液中の電荷を相殺するように、セパレータ20を通過して移動する。以下にさらに詳述するように、本開示の電気化学的バランシングセルを用いることによって、一方の電解液のpHに大きな影響は与えずに、この種のカチオンのアンバランスを修復することができる。
H2O2→O2+2H++2e− (反応式2)
この後、以下の反応式3に示すように、生成されたプロトンはヘキサシアノ鉄錯体と結合することができる。あるいは、生成されたプロトンは、ヘキサシアノ鉄錯体由来のカリウムカチオンの少なくとも一部と置き換わることもできる。
2K3Fe(CN)6+2H+→2HK3Fe(CN)6 (反応式3)
その後、図4に示すように、また上記で詳述したように、バイポーラ膜から水酸化物イオンが第2のチャンバに移動し、バイポーラ膜から追加的なプロトンが第3のチャンバに移動するに従って、反応式3の反応によって生成されたこの「プロトン化した(protonated)」ヘキサシアノ鉄錯体は、電気化学的バランシングセルの第2のチャンバ内でさらに反応を起こす。具体的には、第2のチャンバに移動した水酸化物イオンは、「プロトン化した」ヘキサシアノ鉄錯体と反応して、以下の反応式4に従ってヘキサシアノ鉄錯体の中和に作用する。
HK3Fe(CN)6+K++OH−→K4Fe(CN)6+H2O (反応式4)
上記で詳述したように、追加的なプロトンによって、第3のチャンバ内の負電解液のpHが低下し、第1のチャンバ内の正電解液へのカチオンの移動が促進される。従って、過酸化水素によって、正電解液に遭遇した水酸化物イオンの少なくとも一部が中和され得る。従って、過酸化水素が存在する場合は存在しない場合に比べて、正電解液のpHが受ける影響が低減され得る。有利なことに、このアプローチはさらに、第3のチャンバ内の負電解液のpHを低下させて、当初の寄生反応によって生じたpH上昇を相殺することも可能にする。
エネルギー密度=(26.8A−h/mol)×OCV×[e−] (1)
式中、OCVは50%の充電状態での開路電位であり、(26.8A−h/mol)はファラデー定数であり、[e−]は99%の充電状態で活物質に貯蔵される電子の濃度である。正電解液及び負電解液の活物質がいずれも原子種又は分子種を主に含む場合、[e−]は以下の式2によって計算され得る。
[e−]=[活物質]×N/2 (2)
式中、[活物質]は負電解液の活物質のモル濃度と正電解液の活物質のモル濃度とのうちいずれか低い方であり、Nは活物質1分子当たりの移動電子の数である。関連用語の「電荷密度(charge density)」は、各電解液が含有する電荷の総量を指す。所与の電解液について、電荷密度は以下の式3によって計算され得る。
電荷密度=(26.8A−h/mol)×[活物質]×N (3)
式中、[活物質]及びNは上記で定めた通りである。
Veff,RT=Vdischarge/Vcharge×100% (4)
尚、出願当初の請求項は以下の通りであった。
〔請求項1〕
第1の電解液を含む第1の半電池と、
第2の電解液を含む第2の半電池と、
を備えるフロー電池システムであって、
前記第1の半電池と前記第2の半電池との双方が電気化学的バランシングセルと流体連通し、
前記電気化学的バランシングセルは、
第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備え、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含む、
フロー電池システム。
〔請求項2〕
前記イオン選択膜がカチオン交換材料を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
〔請求項3〕
前記カチオン交換材料が、スルホン化された過フッ素化ポリマーを含む、請求項2に記載のフロー電池システム。
〔請求項4〕
前記第1の電解液が負電解液であり、前記第2の電解液が正電解液である、請求項1に記載のフロー電池システム。
〔請求項5〕
前記第1の半電池が前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバと流体連通し、前記第2の半電池が前記第3のチャンバと流体連通する、請求項4に記載のフロー電池システム。
〔請求項6〕
前記第1の半電池が前記第3のチャンバと流体連通し、前記第2の半電池が前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバと流体連通する、請求項4に記載のフロー電池システム。
〔請求項7〕
前記第1の電極が負極であり、前記第2の電極が正極である、請求項1に記載のフロー電池システム。
〔請求項8〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
〔請求項9〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
〔請求項10〕
第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備える電気化学的バランシングセルを設けることと、
第1の活物質を含有する第1の電解液を前記第3のチャンバに導入することと、
第2の活物質を含有する第2の電解液を前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバに導入することと、
前記第2の電極が正極となり、前記第1の電極が負極となって、前記電気化学的バランシングセル内に電流を誘導するように、前記電気化学的バランシングセルに対して電位を印加することと、
前記バイポーラ膜にて水をプロトンと水酸化物イオンとに変化させることと、
を含む方法であって、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含み、
前記プロトンが前記第3のチャンバ内の前記第1の電解液に移動し、前記水酸化物イオンが前記第2のチャンバ内の前記第2の電解液に移動する、
方法。
〔請求項11〕
前記電気化学的バランシングセルを、フロー電池の第1の半電池及び第2の半電池と流体連通するように配置することと、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液を前記電気化学的バランシングセルと前記フロー電池との間で移動させることと、
をさらに含む、請求項10に記載の方法。
〔請求項12〕
前記第1の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させる、請求項11に記載の方法。
〔請求項13〕
前記第1の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させる、請求項11に記載の方法。
〔請求項14〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項10に記載の方法。
〔請求項15〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項10に記載の方法。
〔請求項16〕
第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備える電気化学的バランシングセルを設けることと、
第1の活物質を含有する第1の電解液を前記第3のチャンバに導入することと、
第2の活物質を含有する第2の電解液を前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバに導入することと、
前記第2のチャンバに過酸化水素を供給することと、
前記第2の電極が正極となり、前記第1の電極が負極となって、前記電気化学的バランシングセル内に電流を誘導するように、前記電気化学的バランシングセルに対して電位を印加することと、
前記第2のチャンバ内にて前記過酸化水素をプロトンと酸素とに変化させることと、
前記バイポーラ膜にて水をプロトンと水酸化物イオンとに変化させることと、
を含む方法であって、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含み、
前記バイポーラ膜で生成されたプロトンが前記第3のチャンバ内の前記第1の電解液に移動し、前記バイポーラ膜で生成された水酸化物イオンが前記第2のチャンバ内の前記第2の電解液に移動する、
方法。
〔請求項17〕
前記電気化学的バランシングセルを、フロー電池の第1の半電池及び第2の半電池と流体連通するように配置することと、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液を前記電気化学的バランシングセルと前記フロー電池との間で移動させることと、
をさらに含む、請求項16に記載の方法。
〔請求項18〕
前記第1の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させる、請求項17に記載の方法。
〔請求項19〕
前記第1の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させる、請求項17に記載の方法。
〔請求項20〕
前記第2の活物質がヘキサシアノ鉄錯体を含む、請求項19に記載の方法。
〔請求項21〕
前記過酸化水素を前記第2のチャンバに加える、請求項17に記載の方法。
〔請求項22〕
前記第2の電解液が前記フロー電池から移動した後であって、かつ、前記第2のチャンバに流入するに先立って、前記第2の電解液の一部に前記過酸化水素を加える、請求項17に記載の方法。
〔請求項23〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項16に記載の方法。
〔請求項24〕
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項16に記載の方法。
Claims (22)
- 第1の電解液を含む第1の半電池と、
第2の電解液を含む第2の半電池と、
を備えるフロー電池システムであって、
前記第1の半電池と前記第2の半電池との双方が電気化学的バランシングセルと流体連通し、
前記電気化学的バランシングセルは、
第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備え、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含む、
フロー電池システム。 - 前記イオン選択膜がカチオン交換材料を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
- 前記カチオン交換材料が、スルホン化された過フッ素化ポリマーを含む、請求項2に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の電解液が負電解液であり、前記第2の電解液が正電解液である、請求項1に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の半電池が前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバと流体連通し、前記第2の半電池が前記第3のチャンバと流体連通する、請求項4に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の半電池が前記第3のチャンバと流体連通し、前記第2の半電池が前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバと流体連通する、請求項4に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の電極が負極であり、前記第2の電極が正極である、請求項1に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項1に記載のフロー電池システム。
- 第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備え、かつ、フロー電池の第1の半電池及び第2の半電池と流体連通する電気化学的バランシングセルを設けることと、
前記フロー電池の1つの半電池からの第1の電解液であって第1の活物質を含有する前記第1の電解液を前記第3のチャンバに導入することと、
前記フロー電池の別の1つの半電池からの第2の電解液であって第2の活物質を含有する前記第2の電解液を前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバに導入することと、
前記第2の電極が正極となり、前記第1の電極が負極となって、前記電気化学的バランシングセル内に電流を誘導するように、前記電気化学的バランシングセルに対して電位を印加することと、
前記バイポーラ膜にて水をプロトンと水酸化物イオンとに変化させることと、
を含む方法であって、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含み、
前記プロトンが前記第3のチャンバ内の前記第1の電解液に移動し、前記水酸化物イオンが前記第2のチャンバ内の前記第2の電解液に移動する、
方法。 - 前記第1の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させる、請求項10に記載の方法。
- 前記第1の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させる、請求項10に記載の方法。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項10に記載の方法。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項10に記載の方法。
- 第1の電極を収容する第1のチャンバと、
第2の電極を収容する第2のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第2のチャンバとの間に配置される第3のチャンバと、
前記第1のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第1の境界面を形成するイオン選択膜と、
前記第2のチャンバと前記第3のチャンバとの間の第2の境界面を形成するバイポーラ膜と、
を備え、かつ、フロー電池の第1の半電池及び第2の半電池と流体連通する電気化学的バランシングセルを設けることと、
前記フロー電池の1つの半電池からの第1の電解液であって第1の活物質を含有する前記第1の電解液を前記第3のチャンバに導入することと、
前記フロー電池の別の1つの半電池からの第2の電解液であって第2の活物質を含有する前記第2の電解液を前記第1のチャンバ及び前記第2のチャンバに導入することと、
前記第2のチャンバに過酸化水素を供給することと、
前記第2の電極が正極となり、前記第1の電極が負極となって、前記電気化学的バランシングセル内に電流を誘導するように、前記電気化学的バランシングセルに対して電位を印加することと、
前記第2のチャンバ内にて前記過酸化水素をプロトンと酸素とに変化させることと、
前記バイポーラ膜にて水をプロトンと水酸化物イオンとに変化させることと、
を含む方法であって、
前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が水系電解液を含み、
前記バイポーラ膜で生成されたプロトンが前記第3のチャンバ内の前記第1の電解液に移動し、前記バイポーラ膜で生成された水酸化物イオンが前記第2のチャンバ内の前記第2の電解液に移動する、
方法。 - 前記第1の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させる、請求項15に記載の方法。
- 前記第1の電解液を、前記フロー電池の負の半電池に移動させ、前記第2の電解液を、前記フロー電池の正の半電池に移動させる、請求項15に記載の方法。
- 前記第2の活物質がヘキサシアノ鉄錯体を含む、請求項17に記載の方法。
- 前記過酸化水素を前記第2のチャンバに加える、請求項15に記載の方法。
- 前記第2の電解液が前記フロー電池から移動した後であって、かつ、前記第2のチャンバに流入するに先立って、前記第2の電解液の一部に前記過酸化水素を加える、請求項15に記載の方法。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の各々が水系電解液を含む、請求項15に記載の方法。
- 前記第1の電解液及び前記第2の電解液の少なくとも一方が、活物質として配位錯体を含む、請求項15に記載の方法。
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