JP6740336B2 - 耐フッ素性、耐放射線性、および放射線検出のガラスシステム - Google Patents
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Description
この出願は、2015年7月19日に提出された同時係属中の米国仮実用特許出願62/194,239の優先権の利益を主張し、その開示全体は、引用によって本明細書全体に明確に組込まれる。
本発明の1つ以上の実施形態は、耐フッ素性、耐放射線性、および放射線検出の無アルカリフツリン酸ガラスシステム(alkali free fluorophosphate glass systems)に関する。
従来のフツリン酸系ガラスシステム(fluorophosphate−based glass systems)は周知であり、複数年にわたり使用されてきた。残念ながら、耐放射線性である既存の従来の無アルカリフツリン酸系ガラスシステムは、放射の存在を視覚的に測定するための目視可能な手段を提供しない。すなわち、耐放射線性である既存の従来の無アルカリフツリン酸系ガラスシステムはソラリゼーションを引き起こさず、電磁スペクトルの可視部内で透明なままであり、電磁スペクトルの可視部外でシンチレーションするので、放射の存在を判定する従来のガラスシステムと共に使用される外部装置を必要とする。例えば、既存の従来の無アルカリフツリン酸系ガラスシステムは、ドーパントおよびまたは共ドーパント(co−dopants)としてYbを使用し、それらは、ソラリゼーションを引き起こさず、可視スペクトル内で透明なままであるが、赤外スペクトル内で、専門的な装置を使用しないと明らかに検出不可能なシンチレーションを生成する。限定されないが、耐放射線性である従来の無アルカリフツリン酸系ガラスシステムの例の非網羅的なリストは、Margaryanらの特許文献1、Margaryanらの特許文献2、Margaryanらの特許文献3、Margaryanの特許文献4、Margaryanらの特許文献5、およびMargaryanらの特許文献6に開示され、それら1つひとつの開示全体は、それらの全体を引用することによって本明細書に明確に組み込まれる。
式中:
Rは、Mg、Ca、Bi、Y、Laから構成される群から選択され;
xは、化合物RFx中のフッ素(F)の量を表わす指標であり、
ドーパントはYb、Laから構成されてもよい。
高いエネルギーを吸収することにより第1の状態と第2の状態との間で振動する1つ以上の化合物を含み、その振動は、高エネルギーの存在を判定するために、電磁スペクトルの可視スペクトル内でシンチレーションを生成しながら、再使用するガラスシステムのソラリゼーションを防止し;
シンチレーションの生成は、ガラスシステムの放射線照射の継続期間に相応し、ガラスシステムに影響を与えることなく放射線照射が止められるときに停止する継続期間を有する。
CeO2、CeF4、Lu2O3、LuF3
を含む群から選択される。
mol%のバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と;
mol%のアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、フッ化物と;
を含み、
そこでは、フッ化物が、mol%のBaF2とRFxの両方、およびCeO2、CeF4、Lu2O3、LuF3を含む群から選択されるドーパントを含み;
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alを含む群から選択され、下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標である。
mol%のバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と;
mol%のアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、フッ化物と;
を含み、
そこでは、フッ化物は:
mol%のフッ化バリウムBaF2と;
mol%のフッ化マグネシウムMgF2と;
mol%のRFxと;
CeO2、CeF4、Lu2O3、LuF3の群から選択されるドーパントと;
を含み、
Rは、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Al、Laを含む群から選択され、下付き添字xは、化合物RFxのフッ化物(F)の量を表わす指標である。
La2O3、LaF3、Pr2O3、PrF3、Nd2O3、NdF3、Pm2O3、PmF3、Sm2O3、SmF3、Eu2O3、EuF3、Gd2O3、GdF3、Tb2O3、TbF3、Dy2O3、DyF3、Ho2O3、HoF3、Er2O3、ErF3、Tm2O3、TmF3、Yb2O3、YbF3、
を含む群から選択されるランタニド金属からのドーパント/共ドーパントを含む。
CuO、CuF2、TiO2、TiF4、Cr2O3、CrF6、Mo2O3、MoF6、W2O3、WF6、MnO2、MnF4、Co2O3、CoF6、Ni2O3、NiF6、
を含む群から選択された遷移金属からのドーパント/共ドーパントを含む。
ガラスのソラリゼーションを防止することを容易にしながら、可視スペクトル内でシンチレーションを生成する高エネルギー放射線を吸収するとき、振動的に変化する状態を有する1つ以上の化合物、
を含む。
1つ以上の化合物が、高エネルギー放射線を吸収するとき、第1の状態と第2の状態との間で振動し、それにより、1つ以上の化合物の振動的に変化する状態をもたらす。
高エネルギー放射線を吸収するとき、一時的な、振動的に変化する状態を含み;そこでは、
ガラスシステムの一時的で振動的に変化する状態は、可視スペクトル内でシンチレーションを生成しながら、ガラスシステムのソラリゼーションの防止を容易にする。
mol%のバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と;
mol%のアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、フッ化物と;
を含み、
フッ化物は、mol%のBaF2とRFxの両方とを含み、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alを含む群から選択され、下付き添字xは、化合物RFx中のフッ化物(F)の量を表わす指標である。
mol%のバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と;
mol%のアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、フッ化物と;
を含み、
フッ化物は:
mol%のフッ化バリウムBaF2と;
mol%のフッ化マグネシウムMgF2と;
mol%のRFxと、
を含み、
Rは、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Al、Laを含む群から選択され、下付き添字xは、化合物RFxのフッ化物(F)の量を表わす指標である。
高いエネルギーを吸収することにより第1の状態と第2の状態との間で振動する1つ以上の化合物を含み、その振動が、高エネルギーの存在を判定するためにシンチレーションを生成しながら、再使用するガラスシステムのソラリゼーションを防止し易くし;
シンチレーションの生成は、ガラスシステムの放射線照射の継続期間に相応する継続期間を有し、放射線照射が止められるときに、ガラスシステムに影響を与えることなく止まる。
mol%のバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と;
mol%のアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、フッ化物と;
を含み
フッ化物は:
mol%のフッ化バリウムBaF2、mol%のフッ化マグネシウムMgF2、およびmol%のRFxと;
ドーパントと;
を含み、
Rは、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Al、Laを含む群から選択され、下付き添字xは、化合物RFxのフッ化物(F)の量を表わす指標である。
La2O3、LaF3、CeO2、CeF4、Pr2O3、PrF3、Nd2O3、NdF3、Pm2O3、PmF3、Sm2O3、SmF3、Eu2O3、EuF3、Gd2O3、GdF3、Tb2O3、TbF3、Dy2O3、DyF3、Ho2O3、HoF3、Er2O3、ErF3、Tm2O3、TmF3、Yb2O3、YbF3、Lu2O3、LuF3、CuO、CuF2、TiO2、TiF4、Cr2O3、CrF6、Mo2O3、MoF6、W2O3、WF6、MnO2、MnF4、Co2O3、CoF6、Ni2O3、NiF6を含む群から選択される。
高放射線エネルギーを吸収するときに、振動的に変化する状態をもたらし、その振動的に変化する状態が、可視スペクトル内のシンチレーションを結果として生じさせる工程を含む。
シンチレーションは、放射線の存在の継続時間に相応し、放射線が存在しないときに停止する継続時間を有する。
式中、Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alを含む群から選択され、「Fx」中の下付き添字「x」は、群MgF2、CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、またはAlF3を結果として生じる、化合物RFxの中のフッ化物(F)の量を表す指標である。ガラスシステム(1)のガラス塩基組成物の100wt%以上のランタニド金属から選択された、ドーパントおよびまたは共ドーパントとして、付加的なランタニド酸化物MaObおよびまたはランタニドフッ化物MFgがさらに含まれる。MaObまたはMFg中のMはランタニド金属を表し、下付き添字a、b、およびgは、化合物MaObおよびMFg中のランタニド金属(M)、酸素(O)、およびフッ素(F)のそれぞれの量を表す指標であり、MaObまたはMFgは:
La2O3、LaF3、CeO2、CeF4、Pr2O3、PrF3、Nd2O3、NdF3、Pm2O3、PmF3、Sm2O3、SmF3、Eu2O3、EuF3、Gd2O3、GdF3、Tb2O3、TbF3、Dy2O3、DyF3、Ho2O3、HoF3、Er2O3、ErF3、Tm2O3、TmF3、Yb2O3、YbF3、Lu2O3、LuF3、
を結果として生じる。
−下付き添字xは、化合物RFx(例えば、MgF2、CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、AlF3)中のフッ素(F)の適正量を表す指標である。
−ドーパント/共ドーパントは、ガラスシステム(1)の100wt%以上の塩基組成物であり、ランタニド金属(MaObおよびまたはMFg)および、とりわけ、可視スペクトル内でシンチレーションするためのCeおよびまたはLuを含んでもよい。
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
10−70molパーセントのフッ化物BaF2およびRFx;および、
塩基組成物の100wt%を超えるCe、Lu、Cu、Ti、Cr、Mo、W、Mn、Co、Ni、およびまたはそれらの組み合わせを含む希土類およびまたは遷移元素から構成される群から選択される、0.1−25wt%の酸化物およびフッ化物で構成されたドーパント。
式中:Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Al、YおよびBiから構成される群から選択され;そして、xは、化合物RFx中のフッ化物(F)の量を表わす指標である。
15molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
15molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
35molパーセントのBaF2と;35molパーセントのRFx=MgF2と;を含むフッ化物、および
ガラスサンプル(1)の塩基組成物の100wt%を超える1%重量のCeO2から構成されるドーパントを含む。
・電子(12GeV)および陽子(50GeV)をガラスサンプル(1)へと導いた。
・ガラスサンプル(1)を、石英繊維束(quartz fiber bunDles)を介して高速の光電子増倍管に連結させた。
・光電子増倍管で、〜360nmから650nmまで(2%−2%量子効率領域)の光を統合した。
推定される線量は、10MRad<線量<100MRadの範囲である。633KeV137CsのX線の13MRadの付加的な線量が、2度与えられた。このガラス(ガラスサンプル(1))は、633KeV137CsのX線の少なくとも99MRadの耐放射線性能力を有する。シンチレーション(1wt%のCeに対する)は、少なくとも10光子/KeVであると推定される。光放出の時間構造は、約〜5−6ns、および〜35nsの2つの指数関数を示す。光子の半分は〜40nsで放出される。
式中、Rは、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Al、Laを含む群から選択され、「Fx」中の下付き添字「x」は、群CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、AlF3、LaF3を結果としてもたらす、化合物RFx中のフッ化物(F)の量を表す指標である。さらに、ガラスシステム(2)のガラス塩基組成物の100wt%以上のランタニド金属から選択されたドーパントおよびまたは共ドーパントとして、付加的なランタニド酸化物MaObおよびまたはランタニドフッ化物MFg(上記されるような)が含まれる。
−下付き添字xは、化合物RFx(例えば、CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、AlF3)内のフッ素(F)の適正量を表す指標である
−ドーパントおよび/または共ドーパントは、ガラスシステム(2)のガラス塩基組成物の100wt%を超え、それらは、ランタニド金属(MaObおよびもしくはMFg)、遷移金属、ならびにまたはランタニド金属(MaObおよびもしくはMFg)およびまたは遷移金属の組み合わせ(そして、特に、シンチレーションが可視スペクトル内であることが望ましい場合、CeO2、CeF4、Lu2O3、LuF3などのランタニド金属)を含んでもよい
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
10−40molパーセントのフッ化バリウムBaF2;
10−90molパーセントのフッ化マグネシウムMgF2およびRFx;ならびに
希土類およびまたは遷移元素Ce、Nd、Er、Yb、Tm、Tb、Ho、Sm、Eu、Pr、Lu、Cu、Ti、Cr、Mo、W、Mn、Co、Ni、および、100wt%を超えるガラス塩基組成物のそれらの組み合わせから構成される群から、0.1−25wt%パーセントの酸化物およびフッ化物で構成されたドーパントであって;
式中、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Al、YおよびBiから構成される群から選択され;そして
xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表す指標である。
10molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
15molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
30molパーセントのフッ化バリウムBaF2;
30molパーセントのフッ化マグネシウムMgF2;ならびに
15molパーセントのフッ化鉛PbF2、および100mol%のガラス塩基組成物を超える、1%重量のドーパントCeO2
−下付き添字xは、化合物RFx(例えば、MgF2、CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、AlF3)内のフッ素(F)の適正量を表す指標である。
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
10−70molパーセントのフッ化物BaF2およびRFxであって;ここで、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Al、YおよびBiから構成される群から選択され;そして
xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表す指標である。
−下付き添字は、化合物RFx(例えば、CaF2、SrF2、PbF2、YF3、BiF3、AlF3)内のフッ素(F)の適正量を表す指標である。
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
10−40molパーセントのフッ化バリウムBaF2;
10−90molパーセントのフッ化マグネシウムMgF2およびRFx;ここで、
Rは、Ca、Mg、Pb、Al、Y、およびBiから構成される群から選択され;そして
xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表す指標である。
15molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3;
15molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2;
35molパーセントのBaF2と;35molパーセントのRFx=MgF2;から構成されるフッ化物。
Claims (7)
- 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−70molパーセントのバリウムフッ化物BaF2およびRFxを含む群から選ばれ、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCeO2, CeF3, Gd2O3, GdF3, Dy2O3, DyF3, Lu2O3, LuF3, 及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−70molパーセントのバリウムフッ化物BaF2およびRFxを含む群から選ばれ、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCuO, CuF2, TiO2, TiF4, Cr2O3, CrF3, Mo2O3, MoF3, W2O3, WF3, MnO2, MnF4, Co2O3, CoF3, Ni2O3, NiF3及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−70molパーセントのバリウムフッ化物BaF2およびRFxを含む群から選ばれ、
Rは、Mg、Ca、Sr、Pb、Y、Bi、Alから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx 内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCeO2, CeF3, Gd2O3, GdF3, Dy2O3, DyF3, Lu2O3, LuF3, CuO, CuF2, TiO2, TiF4, Cr2O3, CrF3, Mo2O3, MoF3, W2O3, WF3, MnO2, MnF4, Co2O3, CoF3, Ni2O3, NiF3及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−40molパーセントのバリウムフッ化物BaF2と、10−90molパーセントのMgF2およびRFx とからなり、
Rは、Ca, Sr, Pb, Y, Bi, Al, Laから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCeO2, CeF3, Pr2O3, PrF3, Nd2O3, NdF3, Sm2O3, SmF3, Eu2O3, EuF3, Gd2O3, GdF3, Tb2O3, TbF3, Dy2O3, DyF3, Ho2O3, HoF3, Er2O3, ErF3, Tm2O3, TmF3, Yb2O3, YbF3, Lu2O3, LuF3及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−40molパーセントのバリウムフッ化物BaF2と、10−90molパーセントのMgF2およびRFx とからなり、
Rは、Ca, Sr, Pb, Y, Bi, Al, Laから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCuO, CuF2, TiO2, TiF4, Cr2O3, CrF3, Mo2O3, MoF3, W2O3, WF3, MnO2, MnF4, Co2O3, CoF3, Ni2O3, NiF3及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物と、
ガラス塩基組成物の100wt%を超える0.1−25wt%の1以上のドーパントとから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−40molパーセントのバリウムフッ化物BaF2と、10−90molパーセントのMgF2およびRFx とからなり、
Rは、Ca, Sr, Pb, Y, Bi, Al, Laから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であり、
前記1以上のドーパントはCeO2, CeF3, Pr2O3, PrF3, Nd2O3, NdF3, Sm2O3, SmF3, Eu2O3, EuF3, Gd2O3, GdF3, Tb2O3, TbF3, Dy2O3, DyF3, Ho2O3, HoF3, Er2O3, ErF3, Tm2O3, TmF3, Yb2O3, YbF3, Lu2O3, LuF3, CuO, CuF2, TiO2, TiF4, Cr2O3, CrF3, Mo2O3, MoF3, W2O3, WF3, MnO2, MnF4, Co2O3, CoF3, Ni2O3, NiF3 及びそれらの混合物から構成される群から選ばれてなる無アルカリフツリン酸ガラスであって、
Ce及びLuからなる群から選択される一種以上のドーパントが使用されてなる
ことを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。 - 5−60molパーセントのバリウムメタリン酸塩Ba(PO3)2と、
5−60molパーセントのアルミニウムメタリン酸塩Al(PO3)3と、
フッ化物とから構成される組成物から形成され、
前記フッ化物が10−40molパーセントのバリウムフッ化物BaF2と、10−90molパーセントのMgF2およびRFx とからなり、
Rは、Ca, Sr, Pb, Y, Bi, Al, Laから構成される群から選択され;下付き添字xは、化合物RFx内のフッ化物(F)の量を表わす指標であることを特徴とする無アルカリフツリン酸ガラス。
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