JP6631986B1 - 導電性ブリッジ型のメモリ装置及びその製造方法並びにスイッチ素子 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の第1実施形態による導電性ブリッジ型のメモリ装置について図2を参照しながら説明する。本実施形態の導電性ブリッジ型のメモリ装置のメモリセル10は、図2にその一例の構造が示されるように、電気化学的に活性でイオン化しやすい金属からなる第1金属層1(電極A)と、電気化学的に安定な金属からなる第2金属層2(電極B)と、第1金属層1及び第2金属層2の間に挟持されており、第1金属層1と接する第1面3bから第2金属層2と接する第2面3cとの間を連通する細孔を有する絶縁体層3と、絶縁体層3の細孔3a内に浸み込ませた電解質層4とを備えている。そして、電解質層4が溶媒和イオン液体、及びその溶媒和イオン液体の粘性係数よりも小さい粘性係数のイオン液体である低粘度のイオン液体が混合された混合イオン液体を含んでいる。なお、図2では、説明を分かりやすくするため、絶縁体層3として、細孔3aが柱状になりやすいハフニア(HfO2)の多孔質体で細孔3a部分と絶縁体層3とを区分した例で示されている。しかし、後述されるように、複雑な形状で細孔3aが連結するアルミナなどの多孔質体からなる絶縁体層3でも同様の動作をする。絶縁体層3の細孔3aは、第1金属層1と接する第1面3bから第2金属層2と接する第2面3cとの間を連通していればよい。なお、本明細書において「連通」とは、細孔の形状に関わらず、少なくとも液体が流通し得る程度に連結していることを意味する。すなわち、第1面3bと第2面3cとの間で液体が流通し得るように細孔が連続していることである。
からなる群から選ばれる少なくとも1種の溶媒が用いられる。
からなる群から選ばれる少なくとも1種を用いることができる。
溶媒和イオン液体としてCu(TFSA)2、及びTriglyme(G3)と、低粘度のイオン液体としての[Bmim][TFSA]とを混合した混合イオン液体(以下、Cu(TFSA)2−Triglyme(G3)−[Bmim][TFSA]と記す)を20nm厚のAl2O3膜(多孔質体)の細孔3aに浸み込ませることで、CB−RAM素子を作製した。具体的には、Pt薄膜(第2の金属層2)の上にAl2O3膜をスパッタリングで成膜し、溶媒和イオン液体と低粘度のイオン液体をそれぞれ1μl(マイクロリットル)ずつ滴下し、図2の第1金属層1の代りに、このイオン液体層を通してCu−プローブをAl2O3薄膜に接触させてCu/Al2O3/Ptセルを形成した。この素子を用いて、フォーミング電圧(Vform)、セット電圧(Vset)、リセット電圧(Vreset)、スイッチング耐性を測定した。この実験においては、大気中の水の影響を取り除くために、測定容器内に測定の15分前から乾燥N2ガスを供給し、乾燥N2ガス雰囲気で電圧印加時の抵抗変化を調べた。一つのセルについて20点以上を測定した。
Cu(TFSA)2:G3:[Bmim][TFSA]=1:1:0.5、1:1:1、1:1:2、1:1:3(モル比)のサンプルで測定を行ったところ、図3に示されるように、混合イオン液体中の[Bmim][TFSA]の量が増えるにつれ粘度が低下し、粘度低下に伴って導電率が向上した。溶媒和イオン液体と低粘度のイオン液体[Bmim][TFSA]の混合で粘性が低下し、導電率が上がることがわかり(表1参照)、溶媒和イオン液体とイミダゾリウム塩イオン液体の混合で粘性と導電率を制御できることがわかった。
溶媒和イオン液体に低粘度のイオン液体(イミダゾリウム塩イオン液体)を混合した混合イオン液体のTG測定結果とCu(TFSA)2−G3溶媒和イオン液体との比較を図4に示す。混合イオン液体では230〜240℃付近で大きな重量減少が起こっているが、いずれもG3単体とCu(TFSA)2単体よりも熱的安定性が向上したことがわかった。
スイッチング耐性を図5に示す。いずれもblankやCu(TFSA)2:G3=1:1より向上した。混合イオン液体の種類で比較するとCu(TFSA)2:G3:[Bmim][TFSA]=1:1:2が最も動作した。このスイッチング耐性の差はサンプル中のCu濃度、サンプルの粘度が影響していると考えられる。まずCu濃度については、ハフニア素子でのCuイオン溶解イオン液体やCu(TFSA)2−G3溶媒和イオン液体の場合でも見られたように、フィラメントの偏析を抑制するために十分なCu濃度を確保することがフィラメントの断裂−形成を安定させる要素になっていると考えられる。ただし、ハフニア素子ではCu濃度の増加に伴ってスイッチング耐性が向上したが(非特許文献3、4、5参照)、アルミナ素子ではわずかな向上に留まった。アルミナとハフニアを比較した際、アルミナの方が成膜時にアモルファスになりやすく、結晶粒界ができ難いことがよく知られている。最も動作した1:1:2よりもCu濃度が高い1:1:0.5、1:1:1では、粘度が高くアルミナ中に形成されたナノ細孔に入りにくいためにフィラメントの形成−断裂が不安定になったと考えられる。一方、1:1:3では粘度が低下したためにアルミナ中の細孔に侵入しやすいが、肝腎のCu濃度が低いためフィラメントの形成−断裂プロセス安定化に及ぼす効果が限定されたと考えられる。
混合イオン液体添加時のフォーミング電圧を図6に、セット電圧を図7に示す。フォーミング電圧、セット電圧共に大幅に改善した。フォーミング電圧では1:1:1と1:1:3が特に良好な結果を示した。この結果には溶液抵抗(Rsol)と電荷移動抵抗(Rct)が影響していると考えられる。混合イオン液体中の[Bmim][TFSA]の量が増えるに連れRsolが低下し、Rctが増加する傾向がある。混合比1:1:3ではRsolが非常に低いためRctの増加を補ってフォーミング電圧が低減し、混合比1:1:1ではRsolとRctの値がフォーミング電圧低下に適合したと考えられる。また、イオン液体未添加(Blank)で見られた過剰Set電圧が混合イオン液体添加で激減した。このように、混合イオン液体を用いることでAl2O3素子の動作電圧を大幅に改善できることが分かった。
溶媒和イオン液体の作製のためのエーテル化合物としては、従来G3(化1におけるn=2)が使用されてきたが(非特許文献5、6、7参照)、G3以外にもCuイオンと錯形成できる様々なエーテルが利用できると考えられる。例えば、化1におけるn=1で示される(Diglyme:G2)、化2におけるn=1で示されるジメトキシエタン(DME)も利用できると期待される。そこで、その実証実験を行った。
DME、G2を使用した溶媒和イオン液体の粘度測定結果を図8に、粘度・導電率の比較を表2に示す。G3よりも側鎖の短いDMEやG2を用いることで粘度が低下し、それに伴って導電率が向上した。
図9にCu含有DME、G2型溶媒和イオン液体のTG測定結果を示す。Cu(TFSA)2−DME、Cu(TFSA)2−G2のいずれも熱的安定性がCu(TFSA)2単体やG3単体より向上した。
Cu含有DME、G2型溶媒和イオン液体添加時のCu/Al2O3/Pt型セルのフォーミング電圧の分布を図10、セット電圧の分布を図11に示す。いずれも溶媒和イオン液体をアルミナ層に加えると低減した。フォーミング電圧に関しては、Cu(TFSA)2:DME=1:2が特に良好であった。これは用いた溶媒和イオン液体の中で最も導電率が高いことに起因していると考えられる。セット電圧については図11に示すように、溶媒和イオン液体を用いることで全体的に低電圧側へシフトした。これらの結果から、G2、DME溶媒和イオン液体を用いることで動作電圧が低減できることがわかった。
スイッチング耐性を図12に示した。Cu(TFSA)2−DME溶媒和イオン液体が特に向上した。Cu(TFSA)2−G3溶媒和イオン液体中で比較すると、より低粘性・高導電性のCu(TFSA)2:G3=1:2が最も動作し、Cu(TFSA)2−DME溶媒和イオン液体中で比較しても同様にCu(TFSA)2:DME=1:2の方が動作した。綺麗な結晶粒界ができにくいAl2O3素子では銅イオンの移動の容易さがCB−RAMスイッチング耐性により大きく効くことを示している。Cu(TFSA)2−DME溶媒和イオン液体はCu(TFSA)2−G3溶媒和イオン液体よりイオン対のサイズが小さい。従って、Cu(TFSA)2−DME溶媒和イオン液体がスイッチング耐性において良好な結果を示した理由としては、粘度の他に溶媒和イオン液体の大きさが関係している可能性もある。Al2O3素子のような入り組んだ結晶粒界ではイオン対サイズの小さな溶媒和イオン液体の移動が有利になり、フィラメントの断裂−形成が安定化をもたらしたと考えられる。
CB−RAM機能を向上させる金属塩含有イオン液体に溶解する金属塩としてはフィラメント構成金属にこだわる必要は無く、イオン液体や溶媒和イオン液体に溶解できる金属塩であれば良く、銅よりも貴な金属塩、例えば、銀塩、金塩、パラジウム塩、ロジウム塩、ルテニウム塩、白金塩などが考えられる。これを実証するために銀塩(Ag(TFSA))を含有する低粘度のイオン液体[Bmim][TFSA]をCu/Al2O3/Pt素子に加えたところ(図13)、セット電圧(Vset)が低くなり、異常電圧も観測されなかった。これはモデル実験であり、混合イオン液体系は未測定であるが、混合イオン液体にAg(TFSA)を加えることで同様の結果が得られると考えられる。
銀塩(Ag(TFSA))を含有する低粘度のイオン液体[Bmim][TFSA]をCu/Al2O3/Pt素子に加えてスイッチング耐性を調べた結果が図14である。この図で示されるように、Cu/Al2O3/Pt素子のスイッチング耐性が大きく向上した。これはモデル実験であり、混合イオン液体系は未測定であるが、混合イオン液体にAg(TFSA)を加えることで同様の結果が得られると考えられる。
以上のように形成された図2に示されるメモリセル(CB−RAM素子)10がマトリクス状に配列されて、図15になど価回路図で示されるように、それぞれのセルに選択トランジスタ11が接続され、その選択トランジスタ11のゲートGにワード線WL、ドレインDにビット線BL、ソースSにメモリセル10を介してソース線SL(信号線)がそれぞれ接続されることによって、通常のメモリ装置が構成されている。そして、マトリクス状の各メモリセル10が所望のデータに従って選択されることで、所望の画像の表示、又は所定の場所の記憶などが可能になる。なお、図15において、12は、ビット線選択用のトランジスタである。
図16に、本実施形態の不揮発性メモリ装置の製造工程図を示す。本実施形態のメモリ装置の製造方法は、まず、図16(a)に示されるように、通常の半導体のプロセスを用いて、半導体基板21の表面にソースS、ドレインD及びゲートGを有するトランジスタ11が形成される。そして、その上に層間絶縁膜24を形成し、コンタクトプラグ25を形成すると共に、ソースSと接続されたコンタクトプラグ25の上にソース線SL、ドレインDと接続されたコンタクトプラグ25の上に第2金属層(電極B)2がそれぞれ形成される。この第2金属層2は、例えば室温で、全圧が0.7Pa、雰囲気ガスがAr:O2が1:0の条件で、Ptを100nmの厚さに形成した。なお、図16(a)において、22はゲート絶縁膜を示す。
次に、図15を使用して、本実施形態のメモリセルアレイ(記憶装置)のセット時の動作について説明する。前述のように、セットは高抵抗から低抵抗への書き換え行程である。まず、図15に破線で囲んで示した選択メモリセル10aに接続されたビット線BL1に接続された選択トランジスタ12をオンにする。続いて(或いはこれと同時に)、CB−RAM素子10aに接続されたセル選択トランジスタ11aのゲートGに接続されているワード線WL1に電圧を印加し、セル選択トランジスタ11aをオンにする。選択ビット線BL1に印加するバイアス電圧はソース線SL1に対して正の値となるよう設定し(上部電極が電極Bの場合には負となるよう設定)、その絶対値はセットに要する電圧の絶対値と同じかやや大きい程度とする。
本発明は上記実施形態に限らず種々の変形が可能である。
例えば上述のメモリセル10の構成で、スイッチ素子として使用し得る。すなわち、スイッチ素子は、電気化学的に活性でイオン化しやすい金属からなる第1金属層と、電気化学的に安定な金属からなる第2金属層と、第1金属層及び第2金属層の間に挟持され、第1金属層と接する第1面から第2金属層と接する第2面と連通させる細孔を有する絶縁体層と、絶縁体層の細孔内に浸み込ませた電解質層であって、溶媒和イオン液体、及び前記溶媒和イオン液体の粘性係数よりも小さい粘性係数のイオン液体である低粘度のイオン液体が混合された混合イオン液体を含む電解質層と、を備えている。すなわち、構成的には、前述した図2に示されるメモリセル10と同じ構成である。この第1金属層1及び第2金属層2の間に印加される電圧の極性によって第1金属層1及び第2金属層2の間の導通・非導通が制御され、スイッチ素子として機能する。
2 第2金属層
3 絶縁体層
3a 細孔
3b 第1面
3c 第2面
4 電解質層
11 セル選択用トランジスタ
12 ビット線選択用トランジスタ
WL、WL1、WL2:ワード線
BL、BL1〜BL2:ビット線
SL、SL1、SL2:ソース線
Claims (13)
- 第1金属層及び第2金属層であって、前記第1金属層が、前記第2金属層よりも電気化学的に活性でイオン化しやすく、前記第2金属層が、前記第1金属層よりも電気化学的に安定である、前記第1金属層及び前記第2金属層と、
前記第1金属層及び前記第2金属層の間に挟持されており、前記第1金属層と接する第1面から前記第2金属層と接する第2面との間を連通する細孔を有する絶縁体層と、
前記絶縁体層の前記細孔内に浸み込ませた電解質層と、
を備え、
前記電解質層が溶媒和イオン液体、及び前記溶媒和イオン液体の粘性係数よりも小さい粘性係数のイオン液体である低粘度のイオン液体が混合された混合イオン液体を含む、導電性ブリッジ型のメモリ装置。 - 前記絶縁体層が多孔質体からなり、前記細孔が前記多孔質体の気孔である、請求項1に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記溶媒和イオン液体を構成する溶媒が、
からなる群から選ばれる少なくとも1種の溶媒である、請求項1又は2に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。 - 前記低粘度のイオン液体が、
からなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。 - 前記溶媒和イオン液体aモルと、前記低粘度のイオン液体bモルとの混合割合であるa:bが、1:(1〜3)である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記混合イオン液体に、前記第1金属層の金属よりも酸化されにくい金属の金属塩又は金属イオンが混入されている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記金属塩の金属又は前記金属イオンが、銀イオンや金イオン、パラジウムイオン、ロジウムイオン、ルテニウムイオン、及び白金イオンからなる群から選ばれる少なくとも1種を含む、請求項6に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記絶縁体層が、アルミナ、ハフニア、酸化シリコンを含む金属酸化物或いは半導体酸化物の多結晶又はアモルファス、及び金属有機構造体を含む自己集積化現象により形成される多孔質体からなる群から選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜7のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記細孔を有する前記絶縁体層がアモルファス絶縁体層である、請求項1〜8のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記多孔質体の気孔率が10%以上で、80%以下である、請求項2に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 前記絶縁体層の前記細孔の大きさが、0.1nm以上で、30nm以下である、請求項1〜10のいずれか1項に記載の導電性ブリッジ型のメモリ装置。
- 第1金属層及び第2金属層であって、前記第1金属層が、前記第2金属層よりも電気化学的に活性でイオン化しやすく、前記第2金属層が、前記第1金属層よりも電気化学的に安定である、前記第1金属層及び前記第2金属層と、
前記第1金属層及び前記第2金属層の間に挟持されており、前記第1金属層と接する第1面から前記第2金属層と接する第2面との間を連通する細孔を有する絶縁体層と、
前記絶縁体層の前記細孔内に浸み込ませた電解質層であって、溶媒和イオン液体、及び前記溶媒和イオン液体の粘性係数よりも小さい粘性係数のイオン液体である低粘度のイオン液体が混合された混合イオン液体を含む電解質層と、
を備え、
前記第1金属層及び前記第2金属層の間に印加される電圧の極性によって前記第1金属層及び前記第2金属層の間の導通・非導通が制御され得る、スイッチ素子。 - 第1金属層の表面に、前記表面に第1面が接し、かつ、前記第1面と前記第1面とは反対面の第2面との間が連通する細孔を有する絶縁体層を形成する工程と、
前記絶縁体層の前記細孔内に、溶媒和イオン液体と、前記溶媒和イオン液体の粘性係数よりも小さい粘性係数のイオン液体である低粘度のイオン液体とが混合された混合イオン液体を含む電解質材料を浸み込ませる工程と、
前記混合イオン液体を浸み込ませた前記絶縁体層の前記第2面に第2金属層を形成する工程と
を備え、
前記第1金属層が、前記第2金属層よりも電気化学的に活性でイオン化しやすく、前記第2金属層が、前記第1金属層よりも電気化学的に安定である、
導電性ブリッジ型のメモリ装置の製造方法。
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